JP7325471B2 - 非水電解液二次電池、および非水電解液二次電池の製造方法 - Google Patents
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Description
ここで、上記負極電位とは、リチウム金属基準(vs.Li/Li+)に対する負極電位をいう。
(1)上記負極活物質層の上記捲回軸方向の中心;
(4)上記中心から上記タブ側に10mm以上20mm以下離れた点;および、
(5)上記中心から上記タブと反対側に10mm以上20mm以下離れた点、
から採取した上記負極活物質層に含まれるリン(P)をレーザアブレーションICP質量分析で検出したとき、(1)におけるリン(P)の強度が、(4)におけるリン(P)の強度以下であり、かつ、(5)におけるリン(P)の強度以下である。
ここで開示される製造方法において製造される非水電解液二次電池の一例を、図1,2に示す。非水電解液二次電池100は、捲回電極体20、および図示されない非水電解液と、該捲回電極体、および該非水電解液を収容する電池ケース10と、を備えている。非水電解液二次電池100は、ここではリチウムイオン二次電池である。
以下、本発明に関する試験例を説明する。なお、以下に記載する試験例の内容は、本発明者らが本発明の着想に至った経緯を説明するためのものであり、本発明を限定することを意図したものではない。
正極活物質としてのリチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物(NCM)と、バインダとしてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)と、導電材としてのアセチレンブラック(AB)とを、質量比がNCM:PVdF:AB=98:1:1となるように秤量し、N-メチル-2-ピロリドン(NMP)中で混合して、正極スラリーを調製した。この正極スラリーを、長尺な帯状の正極芯体(アルミニウム箔、厚み18μm)の両面に塗布し、乾燥させた。これを所定のサイズに切り取り、ロールプレスで圧延することにより、正極芯体の両面に正極活物質層を備えた正極板を得た。なお、正極活物質層の密度は3.4g/cm3であり、厚みは片面110μmであった。また、正極板の長手方向の長さは72mであり、幅方向の長さは242mmであった。
W:8mm;
L1:260mm;および、
H:82mm、
であった。なお、各符号は、図3に記載のとおりである。具体的には、Wは、捲回電極体20の厚みである。L1は、捲回電極体20の幅である。Hは、捲回電極体20の高さである。
上記のように構築した試験用二次電池組立体に対して、さらに非水電解液を注液して電池ケース内を非水電解液で満たした。この状態で、電池ケースの注液孔に漏斗を挿入した。次いで、一対の拘束用平板で試験用二次電池組立体を厚み方向両側から拘束した(図7参照)。この時の拘束力は、0kN(拘束なし)、6kN、または10kNであった。次いで、25℃、窒素雰囲気、および1atmの環境下、0.5Cの電流で充電を開始した。充電開始時から、試験用二次電池組立体の規定容量に対して充電深度(SOC)が12%となるまで、上記漏斗内の液面を観察した。そして、液面が上昇した容積を測定し、捲回電極体内のガス残り量とした。結果を図9に示す。
(1)負極活物質層24aの捲回軸方向の中心P;
(2)中心Pから負極タブ24t側に5mm以上15mm以下(例えば10mm程度)離れた点Q;および、
(3)中心Pから負極タブ24tと反対側に5mm以上15mm以下(例えば10mm程度)離れた点R、
から採取した負極活物質層24aに含まれるリン(P)をLA-ICP-MSで検出する。ここで開示される方法によって製造した非水電解液二次電池100は、(1)におけるリン(P)の強度I1が、(2)におけるリン(P)の強度I2以下であり(I1≦I2)、かつ、(3)におけるリン(P)の強度I3以下である(I1≦I3)。I1とI2との比(I2/I1)、およびI1とI3との比(I3/I1)は、いずれも1以上(1.0以上)2.5以下であることが好ましく、1以上(1.0以上)2.0以下であることがより好ましい。なお、中心Pは、直線Aと、捲回軸方向における負極活物質層24aの中央線Lとの交点である。
(4)中心Pから負極タブ24t側に10mm以上20mm以下(例えば15mm程度)離れた点S(ただし、点Sは点Qよりも負極板24の外側);および、
(5)中心Pから負極タブ24tと反対側に10mm以上20mm以下(例えば15mm程度)離れた点T(ただし、点Tは点Rよりも負極板24の外側)、
から採取した負極活物質層24aに含まれるリン(P)をLA-ICP-MSで検出するとよい。このとき、(4)におけるリン(P)の強度I4、および(5)におけるリン(P)の強度I5について、I1とI4との比(I4/I1)、およびI1とI5との比(I5/I1)は、いずれも1以上(1.0以上)2.7以下であることが好ましく、1以上(1.0以上)2.0以下であることがより好ましい。なお、点(2)~(5)の位置は、負極板24のサイズに応じて、上記範囲内で適宜設定できる。
上記第1実施形態では、図7に示すように、一対の拘束用平板80を、電池ケース10(外装体12)の一対の大面積側壁12b(図1参照)の全体に対向するように配置している。しかし、ここで開示される技術の効果が実現される限り、拘束治具の形状、寸法等は限定されない。例えば、図11に示すような拘束用平板82を備える拘束治具820を使用してよい。図11に示すように、二次電池組立体101を、電池ケース10の奥行方向Xにおいて、捲回電極体20の中央部201に所定の拘束力を付与できるように、一対の拘束用平板82で挟み込むとよい(拘束体280)。拘束治具820を用いると、捲回電極体20の中央部201に所定の拘束力を付与するが、端部202および端部203に拘束力を付与しない。中央部201に対して選択的に拘束力を付与することによって、中央部201におけるガス滞留をよりよく抑制することができる。なお、第2実施形態に係る製造方法は、拘束治具820を使用する点を除いて、第1実施形態に係る製造方法と同様であってよい。
あるいは、図12に示すような拘束用平板83を備える拘束治具830を使用してよい。図12に示すように、二次電池組立体101を、電池ケース10の奥行方向Xにおいて、一対の拘束用平板83で挟み込むとよい(拘束体380)。拘束用平板83は、平坦な幅広面83aと、幅広面83aに対向する湾曲面83bとを有している。湾曲面83bは、電池ケース10の大面積側壁12bに対向しており、大面積側壁12bに向かって湾曲している。湾曲面83bの湾曲頂点83tを含む拘束部831は、大面積側壁12bと接している。湾曲頂点83tの位置および拘束部831の幅方向Yにおける長さは特に限定されず、拘束によって捲回電極体20の中央部201に所定の拘束力が付与されるように適宜設定することができる。湾曲面83bにおける、拘束部831を除く他の部分は、大面積側壁12bと接していない。拘束治具830を用いると、捲回電極体20の中央部201に所定の拘束力を付与するが、端部202および端部203に拘束力を付与しない。中央部201に対して選択的に拘束力を付与することによって、中央部201におけるガス滞留をよりよく抑制することができる。なお、第3実施形態に係る製造方法は、拘束治具830を使用する点を除いて、第1実施形態に係る製造方法と同様であってよい。
12 外装体
14 封口板(蓋体)
15 注液孔
16 封止部材
17 ガス排出弁
20 捲回電極体
22 正極板
23 正極タブ群
24 負極板
25 負極タブ群
26 セパレータ
30 正極端子
40 負極端子
50 正極集電体
60 負極集電体
70 電極体ホルダ
500 制御装置
800、820、830 拘束治具
100 非水電解液二次電池
101 二次電池組立体
Claims (9)
- 帯状の正極板および黒鉛を含む帯状の負極板が、帯状のセパレータを介在させつつ捲回された扁平形状の捲回電極体と、
非水電解液と、
前記捲回電極体および前記非水電解液を収容する電池ケースと、
を備える非水電解液二次電池の製造方法であって、
前記捲回電極体と前記非水電解液とを前記電池ケースに収容して二次電池組立体を構築する組立工程;および
前記二次電池組立体に対して初期充電を行う初期充電工程、
を有しており、
ここで、前記初期充電工程では、
前記二次電池組立体を前記捲回電極体の厚み方向に拘束した状態または拘束しない状態で、前記初期充電を開始し、かつ、
前記二次電池組立体の負極電位がリチウム金属基準(vs.Li/Li+)に対して、0.6Vに達した時に、該負極電位が0.6Vに到達する前よりも大きな拘束力P1を前記二次電池組立体に対して付与し、該拘束力P1が前記二次電池組立体に付与された状態を少なくとも前記負極電位がリチウム金属基準(vs.Li/Li+)に対して、0.3Vに到達するまで維持する、製造方法。 - 前記拘束力P1は3kN以上15kN以下である、請求項1に記載の製造方法。
- 前記初期充電工程は、前記負極電位がリチウム金属基準(vs.Li/Li+)に対して、0.3Vに達した時に、前記二次電池組立体に対して拘束力P2を付与することを含んでおり、
前記拘束力P1と前記拘束力P2との比(P2/P1)が0.8以上1.2以下である、請求項1または2に記載の製造方法。 - 前記捲回電極体の前記厚み方向の両端は幅広な平坦部で構成されており、
前記平坦部は、前記捲回電極体の捲回軸方向の中心線を含む中央部と、同方向において該中央部を挟む2つの端部とを有しており、
前記初期充電工程では、前記中央部に対して拘束力を付与し、かつ、前記2つの端部に対して拘束力を付与しない、請求項1~3のいずれか一項に記載の製造方法。 - 前記負極板は、負極芯体と、該負極芯体上に形成された負極活物質層とを有しており、
前記捲回電極体の捲回軸方向における前記負極活物質層の長さが少なくとも20cmである、請求項1~4のいずれか一項に記載の製造方法。 - 前記セパレータの少なくとも一の表面には接着層が設けられており、該接着層が前記正極板または前記負極板に接着している、請求項1~5のいずれか一項に記載の製造方法。
- 前記電池ケースは、開口および該開口に対向する底部を含む外装体と、前記開口を封口する封口板と、を備えており、
前記捲回電極体は、前記捲回軸が前記底部と平行になる向きで前記外装体内に配置されている、請求項1~6のいずれか一項に記載の製造方法。 - 外装体は、一対の対向する大面積側壁と、該大面積側壁の面積よりも小さい面積を有する、一対の対向する小面積側壁とを有しており、
前記一対の大面積側壁の間の距離は少なくとも3cmであり、
前記外装体内には、複数個の前記捲回電極体が収容されている、請求項1~7のいずれか一項に記載の製造方法。 - 前記非水電解液二次電池は、
前記捲回電極体に電気的に接続された正極集電体および負極集電体と、
前記捲回電極体の前記捲回軸方向の一方の端部に突出した複数のタブを含む正極タブ群と、同方向の他方の端部に突出した複数のタブを含む負極タブ群と、
を備えており、
前記正極集電体と前記正極タブ群とが接続され、前記負極集電体と前記負極タブ群とが接続されている、請求項1~8のいずれか一項に記載の製造方法。
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