JP7229725B2 - 金属張積層板、回路基板、多層回路基板及びその製造方法 - Google Patents
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Description
また、本発明の回路基板は、絶縁樹脂層と、前記絶縁樹脂層の一方の面に形成された導体回路層と、前記絶縁樹脂層のもう一方の面に積層された接着層と、を備えている。
そして、本発明の金属張積層板又は回路基板は、前記接着層を構成する樹脂が、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂であり、下記の条件(i)~(iii);
(i)50℃での貯蔵弾性率が1800MPa以下であること;
(ii)180℃から260℃の温度領域での貯蔵弾性率の最大値が800MPa以下であること;
(iii)ガラス転移温度(Tg)が180℃以下であること;
を満たすものである。
前記回路基板として、上記いずれかの回路基板を、少なくとも1つ以上含むことを特徴とする。
絶縁樹脂層と、前記絶縁樹脂層の一方の面に形成された導体回路層と、前記絶縁樹脂層のもう一方の面に積層された接着層と、を備えた回路基板を複数準備する工程、及び、
一つの前記回路基板の前記導体回路層と、他の一つの前記回路基板の前記接着層とが対向するように重ねて圧着する工程、
を含むものであってもよい。
絶縁樹脂層と、前記絶縁樹脂層の一方の面に形成された導体回路層と、前記絶縁樹脂層のもう一方の面に積層された接着層と、を備えた回路基板を複数準備する工程、及び、
一つの前記回路基板の前記接着層と、他の一つの前記回路基板の前記接着層とが対向するように重ねて圧着する工程、
を含むものであってもよい。
また、本発明の多層回路基板により、高周波信号の伝送においても伝送損失の低減が可能であり、電子部品の高密度集積化や、高密度実装化を可能とすることができる。また、本発明の多層回路基板は、耐熱性にも優れているため、発熱量の大きな半導体チップを搭載することも可能である。
図1は、本発明の一実施の形態の金属張積層板の構造を示す断面図である。本実施の形態の金属張積層板100は、絶縁樹脂層10と、絶縁樹脂層10の一方の面に積層された金属層20と、絶縁樹脂層10のもう一方の面に積層された接着層30と、を備えている。つまり、金属張積層板100は、金属層20/絶縁樹脂層10/接着層30が、この順に積層された構造である。別の表現を用いると、金属張積層板100は、絶縁樹脂層10と金属層20とが積層されてなる片面金属張積層板40の裏面側(絶縁樹脂層10側)に、さらに接着層30が付加された構造を有している。なお、接着層30は、絶縁樹脂層10の片側の全面に形成されていてもよく、一部分のみに形成されていてもよい。
片面金属張積層板40の構成は、特に限定されず、FPC材料として一般的なものを使用可能であり、例えば、市販の銅張積層板などであってもよい。例えば、市販の銅張積層板としては、パナソニック社製のR-F705T(商品名)、日鉄ケミカル&マテリアル社製のエスパネックス(商品名)などを用いることができる。
金属層20の材質としては、特に制限はないが、例えば、銅、ステンレス、鉄、ニッケル、ベリリウム、アルミニウム、亜鉛、インジウム、銀、金、スズ、ジルコニウム、タンタル、チタン、鉛、マグネシウム、マンガン及びこれらの合金等が挙げられる。これらの中でも、特に銅又は銅合金が好ましい。なお、後述する本実施の形態の回路基板における配線層の材質も金属層20と同様である。
絶縁樹脂層10としては、電気的絶縁性を有する樹脂により構成されるものであれば特に限定はなく、例えばポリイミド、液晶ポリマー、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン、シリコーン、ETFE、BTレジンなどを挙げることができるが、ポリイミドによって構成されることが好ましい。なお、本発明でポリイミドという場合、ポリイミドの他、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリエステルイミド、ポリシロキサンイミド、ポリベンズイミダゾールイミドなど、分子構造中にイミド基を有するポリマーを意味する。
接着層30は、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂で構成され、以下の条件;
(i)50℃での貯蔵弾性率が1800MPa以下であること、
(ii)180℃から260℃の貯蔵弾性率の最大値が800MPa以下であること、
及び
(iii)ガラス転移温度(Tg)が180℃以下であること、
を満たすものである。このような樹脂としては、例えばポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、スチレン樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、シリコーン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、スチレン-マレイミド共重合体、マレイミド-ビニル化合物共重合体、又は(メタ)アクリル共重合体、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、ビスマレイミド樹脂及びシアネートエステル樹脂等の樹脂が挙げられ、これらの中から、条件(i)~(iii)を満たすものを選択したり、あるいは、条件(i)~(iii)を満たすように設計したりして、接着層30に使用することができる。
接着層30を構成する熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂は、高熱膨張性であるが低弾性であり、ガラス転移温度が低いため、CTEが30ppm/Kを超えても、積層時に発生する内部応力を緩和することができる。従って、接着層30のCTEは、好ましくは35ppm/K以上、より好ましくは35ppm/K以上200ppm/K以下の範囲内、更に好ましくは35ppm/K以上150ppm/K以下の範囲内である。使用する原料の組合せ、厚み、乾燥・硬化条件を適宜変更することで所望のCTEを有する接着層30とすることができる。
接着層30は、例えば多層回路基板に適用する場合において、誘電損失の悪化を抑制するために、10GHzにおける誘電正接(Tanδ)が、好ましくは0.004以下、より好ましくは0.003以下、更に好ましくは0.002以下がよい。接着層30の10GHzにおける誘電正接が0.004を超えると、多層回路基板に適用した際に、高周波信号の伝送経路上で電気信号のロスなどの不都合が生じやすくなる。一方、接着層30の10GHzにおける誘電正接の下限値は特に制限されない。
接着層30は、例えば多層回路基板に適用する場合において、インピーダンス整合性を確保するために、10GHzにおける誘電率が4.0以下であることが好ましい。接着層30の10GHzにおける誘電率が4.0を超えると、多層回路基板に適用した際に、接着層30の誘電損失の悪化に繋がり、高周波信号の伝送経路上で電気信号のロスなどの不都合が生じやすくなる。
接着層30は、必要に応じて、フィラーを含有してもよい。フィラーとしては、例えば二酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、フッ化アルミニウム、フッ化カルシウム、有機ホスフィン酸の金属塩等が挙げられる。これらは1種又は2種以上を混合して用いることができる。
次に、接着層30を構成する樹脂が、テトラカルボン酸残基及びジアミン残基を含有する接着性の熱可塑性ポリイミド(以下、「接着性ポリイミド」と記すことがある)である場合を例に挙げ、接着層30の具体的構成例を説明する。接着性ポリイミドは、特定の酸無水物とジアミン化合物とを反応させて得られる前駆体のポリアミド酸をイミド化して製造されるので、酸無水物とジアミン化合物を説明することにより、接着性ポリイミドの具体例が理解される。なお、本発明において、テトラカルボン酸残基とは、テトラカルボン酸二無水物から誘導された4価の基のことを意味し、ジアミン残基とは、ジアミン化合物から誘導された2価の基のことを意味する。また、「熱可塑性ポリイミド」とは、一般にガラス転移温度(Tg)が明確に確認できるポリイミドのことであるが、本発明では、DMAを用いて測定した、30℃における貯蔵弾性率が1.0×108Pa以上であり、300℃における貯蔵弾性率が3.0×107Pa未満であるポリイミドをいう。
接着性ポリイミドは、全テトラカルボン酸残基の100モル部に対して、下記の一般式(1)及び/又は(2)で表されるテトラカルボン酸無水物から誘導されるテトラカルボン酸残基(以下、「テトラカルボン酸残基(1)」、「テトラカルボン酸残基(2)」と記すことがある)を、合計で90モル部以上含有することが好ましい。本発明では、テトラカルボン酸残基(1)及び/又は(2)を、全テトラカルボン酸残基の100モル部に対して合計で90モル部以上含有させることによって、接着性ポリイミドに溶剤可溶性を付与するとともに、接着性ポリイミドの柔軟性と耐熱性の両立が図りやすくより好ましい。テトラカルボン酸残基(1)及び/又は(2)の合計が90モル部未満では、接着性ポリイミドの溶剤溶解性が低下する傾向になる。
接着性ポリイミドは、全ジアミン残基の100モル部に対して、ダイマー酸型ジアミンから誘導されるダイマー酸型ジアミン残基を50モル部以上、例えば50モル部以上99モル部以下の範囲内、好ましくは80モル部以上、例えば80モル部以上99モル部以下の範囲内で含有する。ダイマー酸型ジアミン残基を上記の量で含有することによって、接着層30の誘電特性を改善させるとともに、接着層30のガラス転移温度の低温化による熱圧着特性の改善及び低弾性率化による内部応力を緩和することができる。また、ダイマー酸型ジアミン残基を50モル部以上とすることで、溶剤可溶性と熱可塑性を付与し、接着層30の吸水性を低下させ、例えばエッチングによる寸法変化を小さくすることができる。全ジアミン残基の100モル部に対して、ダイマー酸型ジアミン残基が50モル部未満であると、接着性ポリイミドとしての溶剤可溶性が低下する。
なお、「独立に」とは、上記式(B1)~(B7)の内の一つにおいて、または二つ以上において、複数の連結基A、複数のR1若しくは複数のn1が、同一でもよいし、異なっていてもよいことを意味する。また、式(B1)~(B7)において、末端の二つのアミノ基における水素原子は置換されていてもよく、例えば-NR2R3(ここで、R2,R3は、独立してアルキル基などの任意の置換基を意味する)であってもよい。
接着性ポリイミドがケトン基を有する場合に、該ケトン基と、少なくとも2つの第1級のアミノ基を官能基として有するアミノ化合物のアミノ基を反応させてC=N結合を形成させることによって、架橋構造を形成することができる。架橋構造の形成によって、接着性ポリイミドの耐熱性を向上させることができる。ケトン基を有するポリイミドを形成するために好ましいテトラカルボン酸無水物としては、例えば3,3’,4,4’-ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物(BTDA)を、ジアミン化合物としては、例えば、4,4’―ビス(3-アミノフェノキシ)ベンゾフェノン(BABP)、1,3-ビス[4-(3-アミノフェノキシ)ベンゾイル]ベンゼン(BABB)等の芳香族ジアミンを挙げることができる。
金属張積層板100は、絶縁樹脂層10の厚みT3と接着層30の厚みT2との合計厚みをT1としたとき、該合計厚みT1が50~250μmの範囲内であり、70~150μmの範囲内であることが好ましい。合計厚みT1が50μm未満では、金属張積層板100を用いて多層回路基板を製造した際の伝送損失を低下させる効果が不十分となり、250μmを超えると、生産性低下の恐れがある。
a)金属張積層板100の製造時に、樹脂層に内部応力が蓄積される。
b)回路加工時に、金属層20をエッチングすることによって、a)で蓄積した内部応力が開放され、樹脂層が膨張もしくは収縮する。
c)回路加工時に、金属層20をエッチングすることによって、露出した樹脂が吸湿し、膨張する。
金属張積層板100は、例えば以下の方法1、又は、方法2で製造できる。
[方法1]
接着層30となる樹脂組成物をフィルム状に成形して接着フィルムとし、該接着フィルムを、片面金属張積層板40の絶縁樹脂層10に対向するように配置して貼り合わせ、熱圧着させる方法。
[方法2]
接着層30となる樹脂組成物の溶液を、片面金属張積層板40の絶縁樹脂層10上に、所定の厚みで塗布・乾燥する方法。この場合、必要に応じて硬化反応や架橋反応のための加熱等の処理を行ってもよい。
図2は、本発明の一実施の形態の回路基板の構造を示す断面図である。この回路基板101は、絶縁樹脂層10と、絶縁樹脂層10の一方の面に積層された導体回路層50と、絶縁樹脂層10のもう一方の面に積層された接着層30と、を備えている。つまり、回路基板101は、導体回路層50/絶縁樹脂層10/接着層30が、この順に積層された構造である。本実施の形態の回路基板101は、金属張積層板100の金属層20を配線回路加工することによって得られる。
導体回路層50は、絶縁樹脂層10の片面に所定のパターンで導体回路が形成された層である。例えば、金属張積層板100の金属層20上に感光性レジストを塗布し、露光、現像を行い、所定のマスクパターンを形成し、マスクパターンを介して金属層20のエッチングを行った後、マスクパターンを除去することによって、所定パターンの導体回路層50を形成することができる。なお「導体回路層」とは、絶縁樹脂層10の面方向に形成された面内接続電極(ランド電極)を意味し、層間接続電極(ビア電極)と区別している。
次に、図3~図6を参照しながら、本発明の実施の形態にかかる多層回路基板について説明する。一般に、多層回路基板は、複数の絶縁樹脂層を含む積層体と、該積層体の内部に埋め込まれた2層以上の導体回路層とを有するものであり、好ましくは、少なくとも2層以上の絶縁樹脂層及び少なくも2層以上の導体回路層を有するものである。ここでは、多層回路基板について、2つの好ましい実施の形態を挙げて説明する。本実施の形態の多層回路基板200,201は、上記回路基板101を少なくとも1つ以上を含んでいる。また、本実施の形態の多層回路基板200,201は、上記回路基板101に積層される、回路基板101以外の任意の回路基板を1つ以上含むことができる。
図3は、本発明の第1の実施の形態の多層回路基板200の構造を示す積層方向における断面図である。第1の実施の形態の多層回路基板200は、複数の回路基板101と、任意の回路基板110を同じ向きに重ねて積層した構造である。
すなわち、図3中の上から下へ、一つ目の回路基板101の接着層30が、二つ目の回路基板101の導体回路層50を覆うように接して積層され、さらに、二つ目の回路基板101の接着層30が、接着層30を有しない任意の回路基板110の導体回路層50を覆うように接して積層されている。ここで、任意の回路基板110の構造や材質は限定されるものではなく、例えばパターン化された金属層20によって導体回路層50が形成されているものでもよいし、ダマシン構造の導体回路層50を有するものでもよい。また、任意の回路基板110における導体回路層50は、絶縁樹脂層10にインクジェット、スパッタ、メッキ等によって形成されたものであってもよい。さらに、任意の回路基板110における導体回路層50や絶縁樹脂層10の厚み、材質、物性なども特に限定されるものではない。
図5は、本発明の第2の実施の形態に係る多層回路基板201の構造を示す積層方向における断面図である。第2の実施の形態の多層回路基板201では、一対の回路基板101を、それらの接着層30どうしが対向するようにして貼り合わせた構造を一つの回路基板ユニット102とし、該回路基板ユニット102を少なくとも1つ以上含んでいる。
すなわち、図5における上から下へ、一つ目の金属張積層板100、回路基板ユニット102、二つ目の金属張積層板100(ただし、一つ目の金属張積層板100とは逆向き)の順に配置されており、二つの金属張積層板100の接着層30の間に上記回路基板ユニット102が挟み込まれる形で積層されている。一つ目の金属張積層板100の接着層30は、回路基板ユニット102の片面側(図中、上側)の導体回路層50に接するように積層され、さらに、回路基板ユニット102のもう片面側(図中、下側)の導体回路層50に、二つ目の金属張積層板100の接着層30が接するように積層されている。なお、図5では、回路基板ユニット102を1つだけ含む積層構造を図示しているが、さらにボンディングシートや回路基板101もしくは任意の回路基板110を介在させることによって、複数の回路基板ユニット102を含む積層構造としてもよい。また、上下二つの金属張積層板100の片方又は両方として、上記回路基板101を用いてもよい。
寸法変化率の測定は、以下の手順で行った。まず、150mm角の試験片を用い、100mm間隔にてドライフィルムレジストを露光、現像することによって、位置測定用ターゲットを形成する。温度23±2℃、相対湿度50±5%の雰囲気中にてエッチング前(常態)の寸法を測定した後に、試験片のターゲット以外の銅をエッチング(液温40℃以下、時間10分以内)により除去する。温度23±2℃、相対湿度50±5%の雰囲気中に24±4時間静置後、エッチング後の寸法を測定する。MD方向(長手方向)及びTD方向(幅方向)の各3箇所の常態に対する寸法変化率を算出し、各々の平均値をもってエッチング後の寸法変化率とする。エッチング後寸法変化率は下記数式により算出した。
A;エッチング前のターゲット間距離
B;エッチング後のターゲット間距離
B;エッチング後のターゲット間距離
C;加熱後のターゲット間距
E型粘度計(ブルックフィールド社製、商品名;DV-II+Pro)を用いて、25℃における粘度を測定した。トルクが10%~90%になるよう回転数を設定し、測定を開始してから2分経過後、粘度が安定した時の値を読み取った。
3mm×20mmのサイズのポリイミドフィルムを、サーモメカニカルアナライザー(Bruker社製、商品名;4000SA)を用い、5.0gの荷重を加えながら一定の昇温速度で30℃から300℃まで昇温させ、更にその温度で10分保持した後、5℃/分の速度で冷却し、250℃から100℃までの平均熱膨張係数(熱膨張係数)を求めた。
5mm×20mmのサイズの樹脂シートを、動的粘弾性測定装置(DMA:ユー・ビー・エム社製、商品名;E4000F)を用いて、30℃から400℃まで昇温速度4℃/分、周波数11Hzで測定を行った。また、弾性率変化(tanδ)が最大となる温度をガラス転移温度とした。
ベクトルネットワークアナライザ(Agilent社製、商品名E8363C)ならびにSPDR共振器を用いて、10GHzにおける樹脂シートの誘電率および誘電正接を測定した。なお、測定に使用した材料は、温度;24~26℃、湿度45℃~55%RHの条件下で、24時間放置したものである。
AFM(ブルカー・エイエックスエス社製、商品名:Dimension Icon型SPM)、プローブ(ブルカー・エイエックスエス社製、商品名:TESPA(NCHV)、先端曲率半径10nm、ばね定数42N/m)を用いて、タッピングモードで、銅箔表面の80μm×80μmの範囲について測定し、十点平均粗さ(Rzjis)を求めた。
〇BPDA:3,3',4,4'‐ビフェニルテトラカルボン酸二無水物
〇BPADA:2,2-ビス[4-(3,4-ジカルボキシフェノキシ)フェニル]プロパン二無水物
〇PMDA:ピロメリット酸二無水物
〇BTDA:3,3',4,4'-ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物
〇m‐TB:2,2'‐ジメチル‐4,4'‐ジアミノビフェニル
〇TPE-R:1,3-ビス(4‐アミノフェノキシ)ベンゼン
〇ビスアニリン-M:1,3-ビス[2-(4-アミノフェニル)-2-プロピル]ベンゼン
〇BAPP:2,2-ビス[4-(4-アミノフェノキシ)フェニル]プロパン
〇DDA:炭素数36の脂肪族ジアミン(クローダジャパン株式会社製、商品名;PRIAMINE1074、アミン価;205mgKOH/g、環状構造及び鎖状構造のダイマージアミンの混合物、ダイマー成分の含有量;95重量%以上)
〇DMAc:N,N‐ジメチルアセトアミド
〇NMP:N-メチル-2-ピロリドン
〇N-12:ドデカン二酸ジヒドラジド
〇OP935:有機ホスフィン酸アルミニウム塩(クラリアントジャパン社製、商品名;Exolit OP935)
〇R710:(商品名、(株)プリンテック製、ビスフェノール型エポキシ樹脂、エポキシ当量170、常温で液状、重量平均分子量:約340)
〇VG3101L:(商品名、(株)プリンテック製、多官能エポキシ樹脂、エポキシ当量:210、軟化点39~46℃)
〇SR35K:(商品名、株式会社プリンテック製、エポキシ樹脂、エポキシ当量:930~940、軟化点:86~98℃)
〇YDCN-700-10:(商品名、日鉄ケミカル&マテリアル株式会社製、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当量210、軟化点75~85℃)
〇ミレックスXLC-LL:(商品名、三井化学(株)製、フェノール樹脂、水酸基当量:175、軟化点:77℃、吸水率:1質量%、加熱質量減少率:4質量%)
〇HE200C-10:(商品名、エア・ウォーター(株)製、フェノール樹脂、水酸基当量:200、軟化点:65~76℃、吸水率:1質量%、加熱質量減少率:4質量%)
〇HE910-10:(商品名、エア・ウォーター(株)製、フェノール樹脂、水酸基当量:101、軟化点:83℃、吸水率:1質量%、加熱質量減少率:3質量%)
〇SC1030-HJA:(商品名、アドマテックス(株)製、シリカフィラー分散液、平均粒径:0.25μm)
〇アエロジルR972:(商品名、日本アエロジル(株)製、シリカ、平均粒子径:0.016μm)
〇アクリルゴムHTR-860P-30B-CHN:(サンプル名、帝国化学産業(株)製、重量平均分子量:23万、グリシジル官能基モノマー比率:8%、Tg:-7℃)
〇アクリルゴムHTR-860P-3CSP:(サンプル名、帝国化学産業(株)製、重量平均分子量:80万、グリシジル官能基モノマー比率:3%、Tg:-7℃)
〇A-1160:(商品名、GE東芝(株)製、γ-ウレイドプロピルトリエトキシシラン)
〇A-189:(商品名、GE東芝(株)製、γ-メルカプトプロピルトリメトキシシラン)
〇キュアゾール2PZ-CN:(商品名、四国化成工業(株)製、1-シアノエチル-2-フェニルイミダゾール)
〇RE-810NM:(商品名、日本化薬株式会社製、ジアリルビスフェノールAジグリシジルエーテル(性状:液状))
〇フォレットSCS:(商品名、綜研化学株式会社製、スチリル基含有アクリルポリマー(Tg:70℃,重量平均分子量:15000))
〇BMI-1:(商品名、東京化成株式会社製、4,4’-ビスマレイミドジフェニルメタン)
〇TPPK:(商品名、東京化成株式会社製、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボラート)
〇HP-P1:(商品名、水島合金鉄株式会社製、窒化ホウ素フィラー)
<接着層用の樹脂溶液Aの調製>
表1に品名及び組成比(単位:質量部)の(a)熱硬化性樹脂としての
エポキシ樹脂及びフェノール樹脂、(c)無機フィラーからなる組成物にシクロヘキサノンを加え、撹拌混合した。これに、表1に示す、(b)高分子量成分としてのアクリルゴムを加えて撹拌し、更に表1に示す(e)カップリング剤及び(d)硬化促進剤を加えて各成分が均一になるまで撹拌して接着層用の樹脂溶液Aを得た。
<ポリイミド樹脂(PI-1)の合成および接着層用の樹脂溶液Bの調製>
温度計、攪拌機、冷却管、及び窒素流入管を装着した300mLフラスコ中に、1,3-ビス(3-アミノプロピル)テトラメチルジシロキサン(信越化学工業株式会社製、商品名:LP-7100)15.53g、ポリオキシプロピレンジアミン(BASF株式会社製、商品名:D400、分子量:450)28.13g、及び、NMP100.0gを仕込んで攪拌して、反応液を調製した。ジアミンが溶解した後、フラスコを氷浴中で冷却しながら、予め無水酢酸からの再結晶により精製した4,4’-オキシジフタル酸二無水物32.30gを反応液に少量ずつ添加した。常温(25℃)で8時間反応させた後、キ
シレン67.0gを加え、窒素ガスを吹き込みながら180℃で加熱することにより、水と共にキシレンを共沸除去した。その反応液を大量の水中に注ぎ、沈澱した樹脂を濾過により採取し、乾燥してポリイミド樹脂(PI-1)を得た。得られたポリイミド樹脂(PI-1)の分子量をGPCにて測定したところ、ポリスチレン換算で、数平均分子量Mn=22400、重量平均分子量Mw=70200であった。
上記で得たポリイミド樹脂(PI-1)を用いて、表2に示す組成比(単位:質量部)で各成分を配合して、接着層用の樹脂溶液Bを得た。
<接着層用の樹脂溶液Cの調製>
窒素導入管、攪拌機、熱電対、ディーンスタークトラップ、冷却管を付した500mLの4ッ口フラスコに、44.92gのBTDA(0.139モル)、75.08gのDDA(0.141モル)、168gのNMP及び112gのキシレンを装入し、40℃で30分間混合して、ポリアミド酸溶液を調製した。このポリアミド酸溶液を190℃に昇温し、4時間加熱、攪拌し、留出する水及びキシレンを系外に除去した。その後、100℃まで冷却し、112gのキシレンを加え撹拌し、更に30℃まで冷却することでイミド化を完結し、接着層用の樹脂溶液C(固形分;29.5重量%、重量平均分子量;75,700)を得た。
<接着層用の樹脂溶液Dの調製>
42.51gのBPADA(0.082モル)、34.30gのDDA(0.066モル)、6.56gのBAPP(0.016モル)、208gのNMP及び112gのキシレンを原料組成とした以外は、合成例3と同様にしてポリアミド酸溶液を調製した。このポリアミド酸溶液を合成例3と同様にして処理し、接着層用の樹脂溶液D(固形分;30.0重量%、重量平均分子量;65,000)を得た。
<絶縁樹脂層用のポリアミド酸溶液1の調製>
窒素気流下で、反応槽に、64.20gのm-TB(0.302モル)及び5.48gのビスアニリン-M(0.016モル)並びに重合後の固形分濃度が15重量%となる量のDMAcを投入し、室温で撹拌して溶解させた。次に、34.20gのPMDA(0.157モル)及び46.13gのBPDA(0.157モル)を添加した後、室温で3時間撹拌を続けて重合反応を行い、ポリアミド酸溶液1(粘度;26,500cps)を調製した。
<絶縁樹脂層用のポリアミド酸溶液2の調製>
69.56gのm-TB(0.328モル)、542.75gのTPE-R(1.857モル)、重合後の固形分濃度が12重量%となる量のDMAc、194.39gのPMDA(0.891モル)及び393.31gのBPDA(1.337モル)を原料組成とした以外は、合成例3と同様にしてポリアミド酸溶液2(粘度;2,650cps)を調製した。
<接着層用の樹脂シートAの調製>
接着層用の樹脂溶液Aを乾燥後の厚みが50μmとなるように離型基材(縦×横×厚さ=320mm×240mm×25μm)のシリコーン処理面に塗工した後、80℃で15分間加熱乾燥し、さらに120℃で15分乾燥を行った後、離型基材上から剥離することで樹脂シートAを調製した。また、樹脂シートAについて、硬化後の物性を評価するため120℃のオーブンで2時間、170℃で3時間加熱した。その際、硬化後樹脂シートAは、Tg95℃であり、50℃での貯蔵弾性率が960MPa、180℃から260℃での貯蔵弾性率の最大値が7MPaであった。
<接着層用の樹脂シートBの調製>
接着層用の樹脂溶液Bを乾燥後の厚みが50μmとなるように離型基材(縦×横×厚さ=320mm×240mm×25μm)のシリコーン処理面に塗工した後、80℃で15分間加熱乾燥し、さらに120℃で15分乾燥を行った後、離型基材上から剥離することで樹脂シートBを調製した。また、樹脂シートBについて、硬化後の物性を評価するため120℃のオーブンで2時間、170℃で3時間加熱した。その際、硬化後樹脂シートBは、Tg100℃以下であり、50℃での貯蔵弾性率が1800MPa以下、180℃から260℃での貯蔵弾性率の最大値が70MPaであった。
<接着層用の樹脂シートCの調製>
接着層用の樹脂溶液Cの169.49g(固形分として50g)に1.8gのN-12(0.0036モル)及び12.5gのOP935を配合し、6.485gのNMPと19.345gのキシレンを加えて希釈して、ポリイミドワニス1を調製した。
<接着層用の樹脂シートDの調製>
接着層用の樹脂溶液Dを乾燥後の厚みが50μmとなるように離型基材(縦×横×厚さ=320mm×240mm×25μm)のシリコーン処理面に塗工した後、80℃で15分間加熱乾燥し、離型基材上から剥離することで樹脂シートDを調製した。樹脂シートDのTgは82℃であり、50℃での貯蔵弾性率が1800MPa以下、180℃から260℃での貯蔵弾性率の最大値が2MPa以下であった。また、誘電率(Dk)及び誘電正接(Df)はそれぞれ、2.80、0.0026であった。
<片面金属張積層板の調製>
銅箔1(電解銅箔、厚さ;12μm、樹脂層側の表面粗度Rz;0.6μm)の上に、ポリアミド酸溶液2を硬化後の厚みが約2~3μmとなるように均一に塗布した後、120℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。次にその上にポリアミド酸溶液1を硬化後の厚みが、約21μmとなるように均一に塗布し、120℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。更に、その上にポリアミド酸溶液2を硬化後の厚みが約2~3μmとなるように均一に塗布した後、120℃で加熱乾燥し溶媒を除去した。更に、120℃から360℃まで段階的な熱処理を行い、イミド化を完結して、片面金属張積層板1を調製した。片面金属張積層板1の寸法変化率は、次のとおりである。
MD方向(長手方向)のエッチング後寸法変化率;0.01%
TD方向(幅方向)のエッチング後寸法変化率;-0.04%
MD方向(長手方向)の加熱後寸法変化率;-0.03%
TD方向(幅方向)の加熱後寸法変化率;-0.01%
また、塩化第二鉄水溶液を用いて片面金属張積層板1の銅箔1をエッチング除去して調製したポリイミドフィルム1(厚み;25μm)におけるCTEは20.0ppm/Kであり、誘電率(Dk)及び誘電正接(Df)はそれぞれ、3.40、0.0029であった。
接着層用の樹脂溶液Aを乾燥後の厚みが50μmとなるように片面金属張積層板1の樹脂面に塗工した後、80℃で15分間加熱乾燥し、さらに120℃で15分乾燥を行うことで、接着層付片面金属張積層板1を調製した。また、接着層付片面金属張積層板1について、接着層硬化後の物性を評価するため120℃のオーブンで2時間、170℃で3時間加熱した。加熱後の接着層付片面金属張積層板1の評価結果は、次のとおりである。
MD方向のエッチング後寸法変化率;-0.05%
TD方向のエッチング後寸法変化率;-0.02%
MD方向の加熱後寸法変化率;-0.01%
TD方向の加熱後寸法変化率;-0.03%
加熱後の接着層付片面金属張積層板1の寸法変化は問題がなかった。また、加熱後の接着層付片面金属張積層板1における銅箔1をエッチング除去して調製した樹脂積層体1(厚み;75μm)におけるCTEは26.2ppm/Kであった。
接着層用の樹脂溶液Bを乾燥後の厚みが50μmとなるように片面金属張積層板1の樹脂面に塗工した後、80℃で15分間加熱乾燥し、さらに120℃で15分乾燥を行うことで、接着層付片面金属張積層板2を調製した。また、接着層付片面金属張積層板2について、接着層硬化後の物性を評価するため120℃のオーブンで2時間、170℃で3時間加熱した。加熱後の接着層付片面金属張積層板2の評価結果は、次のとおりである。
MD方向のエッチング後寸法変化率;-0.08%
TD方向のエッチング後寸法変化率;-0.06%
MD方向の加熱後寸法変化率;-0.03%
TD方向の加熱後寸法変化率;-0.06%
加熱後の接着層付片面金属張積層板2の寸法変化は問題がなかった。また、加熱後の接着層付片面金属張積層板2における銅箔1をエッチング除去して調製した樹脂積層体2(厚み;75μm)におけるCTEは25.0ppm/Kであった。
ポリイミドワニス1を乾燥後の厚みが50μmとなるように片面金属張積層板1の樹脂面に塗工した後、80℃で15分間加熱乾燥することで、接着層付片面金属張積層板3を調製した。また、接着層付片面金属張積層板3について、180℃のオーブンで1分間、150℃で30分間加熱した後、評価した結果は、次のとおりである。
MD方向のエッチング後寸法変化率;-0.05%
TD方向のエッチング後寸法変化率;-0.04%
MD方向の加熱後寸法変化率;0.05%
TD方向の加熱後寸法変化率;0.01%
加熱後の接着層付片面金属張積層板3の寸法変化は問題がなかった。また、加熱後の接着層付片面金属張積層板3における銅箔1をエッチング除去して調製した樹脂積層体3(厚み;75μm)におけるCTEは25.6ppm/Kであり、誘電率(Dk)及び誘電正接(Df)はそれぞれ、2.92、0.0028であった。
接着層用の樹脂溶液Dを乾燥後の厚みが50μmとなるように片面金属張積層板1の樹脂面に塗工した後、80℃で15分間加熱乾燥することで、接着層付片面金属張積層板4を調製した。また、接着層付片面金属張積層板4について、180℃のオーブンで1分間、150℃で30分間加熱した後に評価したところ、寸法変化は問題がなく、誘電率(Dk)及び誘電正接(Df)はそれぞれ、3.00、0.0027であった。
液晶ポリマーフィルム(クラレ社製、商品名;CT-Z、厚さ;25μm、CTE;18ppm/K、熱変形温度;300℃、Dk;3.40、Df;0.0022)を絶縁基材とし、その両面に銅箔1が設けられた両面金属張積層板1を準備した。両面金属張積層板1の片面の銅箔1をエッチング除去し、片面金属張積層板2を調製した。
接着層用の樹脂溶液Dを乾燥後の厚みが50μmとなるように片面金属張積層板2の樹脂面に塗工した後、80℃で15分間加熱乾燥することで、接着層付片面金属張積層板6を調製した。また、接着層付片面金属張積層板6について、180℃のオーブンで1分間、150℃で30分間加熱した後に評価したところ、寸法変化は問題がなく、誘電率(Dk)及び誘電正接(Df)はそれぞれ、3.00、0.0025であった。
片面金属張積層板1の銅箔1に、サブトラクティブ法による回路加工を施し、導体回路層が形成された片面配線基板1を調製した。併せて、2枚の接着層付片面金属張積層板3の銅箔1に、サブトラクティブ法による回路加工を施し、導体回路層が形成された2枚の接着層付片面配線基板1を調製した。
2枚の接着層付片面配線基板1を準備し、一つの接着層付片面配線基板1の接着層ともう一つの接着層付片面配線基板1の接着層が対向するように重ね合わせた後、160℃、4MPaの条件で、60分間熱圧着する事で、両面回路基板1を調製した。両面回路基板1の圧着面では、接着層同士が十分に接着されており、熱圧着工程に起因する導体回路の乱れも生じていなかった。
2枚の接着層付片面金属張積層板4の銅箔1に、サブトラクティブ法による回路加工を施し、導体回路層が形成された2枚の接着層付片面配線基板2を調製した。
2枚の接着層付片面配線基板2を準備し、一つの接着層付片面配線基板2の接着層ともう一つの接着層付片面配線基板2の接着層が対向するように重ね合わせた後、160℃、4MPaの条件で、60分間熱圧着する事で、両面回路基板2を調製した。両面回路基板2の圧着面では、接着層同士が十分に接着されており、熱圧着工程に起因する導体回路の乱れも生じていなかった。
片面金属張積層板2の銅箔1に、サブトラクティブ法による回路加工を施し、導体回路層が形成された片面配線基板2を調製した。併せて、2枚の接着層付片面金属張積層板5の銅箔1に、サブトラクティブ法による回路加工を施し、導体回路層が形成された2枚の接着層付片面配線基板3を調製した。
2枚の接着層付片面配線基板3を準備し、一つの接着層付片面配線基板3の接着層ともう一つの接着層付片面配線基板3の接着層が対向するように重ね合わせた後、160℃、4MPaの条件で、60分間熱圧着する事で、両面回路基板3を調製した。両面回路基板3の圧着面では、接着層同士が十分に接着されており、熱圧着工程に起因する導体回路の乱れも生じていなかった。
2枚の接着層付片面金属張積層板6の銅箔1に、サブトラクティブ法による回路加工を施し、導体回路層が形成された2枚の接着層付片面配線基板4を調製した。
2枚の接着層付片面配線基板4を準備し、一つの接着層付片面配線基板4の接着層ともう一つの接着層付片面配線基板4の接着層が対向するように重ね合わせた後、160℃、4MPaの条件で、60分間熱圧着する事で、両面回路基板4を調製した。両面回路基板4の圧着面では、接着層同士が十分に接着されており、熱圧着工程に起因する導体回路の乱れも生じていなかった。
Claims (10)
- 絶縁樹脂層と、
前記絶縁樹脂層の一方の面に積層された金属層と、
前記絶縁樹脂層のもう一方の面に積層された接着層と、
を備え、
前記接着層を構成する樹脂が、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂であり、下記の条件(i)~(iii);
(i)50℃での貯蔵弾性率が1800MPa以下であること;
(ii)180℃から260℃の温度領域での貯蔵弾性率の最大値が800MPa以下であること;
(iii)ガラス転移温度(Tg)が180℃以下であること;
を満たすものであり、
前記接着層の厚みT2が20~200μmの範囲内、前記絶縁樹脂層の厚みT3が12~100μmの範囲内であるとともに、前記接着層の厚みT2と前記絶縁樹脂層の厚みT3との合計厚みT1が50~250μmの範囲内であり、該合計厚みT1に対する前記接着層の厚みT2の比率(T2/T1)が0.5~0.8の範囲内である金属張積層板。 - 前記熱可塑性樹脂が、テトラカルボン酸残基及びジアミン残基を含有する接着性ポリイミドであり、
前記接着性ポリイミドは、前記ジアミン残基の全量100モル部に対して、ダイマー酸の二つの末端カルボン酸基が1級のアミノメチル基又はアミノ基に置換されてなるダイマー酸型ジアミンから誘導されるジアミン残基を50モル部以上含有する請求項1に記載の金属張積層板。 - 前記金属張積層板は、前記金属層を配線に加工してなる回路基板の材料である請求項1に記載の金属張積層板。
- 前記接着性ポリイミドは、前記ジアミン残基の全量100モル部に対して、前記ダイマー酸型ジアミンから誘導されるジアミン残基を50モル部以上99モル部以下の範囲内で含有し、
下記の一般式(B1)~(B7)で表されるジアミン化合物から選ばれる少なくとも1種のジアミン化合物から誘導されるジアミン残基を1モル部以上50モル部以下の範囲内で含有する請求項2に記載の金属張積層板。
- 絶縁樹脂層と、
前記絶縁樹脂層の一方の面に形成された導体回路層と、
前記絶縁樹脂層のもう一方の面に積層された接着層と、
を備えた回路基板であって、
前記接着層を構成する樹脂が、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂であり、下記の条件(i)~(iii);
(i)50℃での貯蔵弾性率が1800MPa以下であること;
(ii)180℃から260℃の温度領域での貯蔵弾性率の最大値が800MPa以下であること;
(iii)ガラス転移温度(Tg)が180℃以下であること;
を満たすものであり、
前記接着層の厚みT2が20~200μmの範囲内、前記絶縁樹脂層の厚みT3が12~100μmの範囲内であるとともに、前記接着層の厚みT2と前記絶縁樹脂層の厚みT3との合計厚みT1が50~250μmの範囲内であり、該合計厚みT1に対する前記接着層の厚みT2の比率(T2/T1)が0.5~0.8の範囲内である回路基板。 - 前記熱可塑性樹脂が、テトラカルボン酸残基及びジアミン残基を含有する接着性ポリイミドであり、
前記接着性ポリイミドは、前記ジアミン残基の全量100モル部に対して、ダイマー酸の二つの末端カルボン酸基が1級のアミノメチル基又はアミノ基に置換されてなるダイマー酸型ジアミンから誘導されるジアミン残基を50モル部以上含有する請求項6に記載の回路基板。 - 前記接着性ポリイミドは、前記テトラカルボン酸残基の全量100モル部に対して、下記の一般式(1)及び/又は(2)で表されるテトラカルボン酸無水物から誘導されるテトラカルボン酸残基を合計で90モル部以上含有することを特徴とする請求項7に記載の回路基板。
- 前記接着性ポリイミドは、前記ジアミン残基の全量100モル部に対して、前記ダイマー酸型ジアミンから誘導されるジアミン残基を50モル部以上99モル部以下の範囲内で含有し、
下記の一般式(B1)~(B7)で表されるジアミン化合物から選ばれる少なくとも1種のジアミン化合物から誘導されるジアミン残基を1モル部以上50モル部以下の範囲内で含有する請求項7に記載の回路基板。
- 複数の回路基板を積層した多層回路基板であって、
前記回路基板として、請求項6~9のいずれか1項に記載の回路基板を、少なくとも1つ以上含むことを特徴とする多層回路基板。
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