JP7197495B2 - 自己洗浄電気塩素化デバイスのハーフセル電気化学構成 - Google Patents
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Description
本出願は、35USC§119(e)に基づいた、2017年3月8日に提出された米国仮出願第62/468,544号(発明の名称“Implementation of Feedback Control for Improved Electrochemical System Design”)、2017年3月6日に提出された米国仮出願第62/467,518号(発明の名称“Half-Cell Electrochemical Configurations for Self-Cleaning Electrochlorination Devices”)、および2017年3月9日に出願された米国仮出願第62/469,224号(発明の名称:“Pulsed Power Supply for Sustainable Redox Agent Supply for Hydrogen Abatement During Electrochemical Hypochlorite Generation”)の優先権を主張し、これら出願のそれぞれの全内容は、あらゆる目的のために参照により本明細書に援用される。
アノードでの反応:2Cl- → C12+2e-(E0 ox=-1.358V)
カソードでの反応:2H2O+2e- → H2+2OH-(E0 red=-0.8277V)
溶液中:C12+2OH- → ClO-+Cl-+H2O
全反応:NaCl+H2O → NaOCl+H2
2H2O+2e- → H2+2OH-(E0=-0.8277V)
O2+2H2O+4e- → 4OH-(E0=0.401V)
A1:アノードでの反応:2Cl- → Cl2+2e-(E0 ox=-1.358V)
C1:カソードでの反応:2H2O+2e- → H2+2OH-(E0 red=-0.8277V)
E0 cell=2.19V
から、
A1:アノードでの反応:2Cl- → Cl2+2e-(E0 ox=-1.358V)
C2:カソードでの反応:O2+2H2O+4e- → 4OH-(E0 red=0.401V)
E0 cell=0.96V
に変化する可能性がある。
印加電圧の経時変化
本明細書に開示されるように、電気化学セルを稼働させた。具体的には、酸素ガスで100psiに飽和させた3.5%NaCl溶液に直流電流を印加した。図1に示すように、電圧は500秒以内に1.6ボルトに増加した。溶液から発生した水素ガスが検出された。
図1に示すように、直流電流が200秒以下の持続時間のパルスとして印加される場合、カソード電位は-1.5ボルト以内に制限される。100秒以下では、電位は-1.3ボルト未満に制限される。50秒以下では、電位は-1.0ボルト未満に制限される。
したがって、電流を有限パルスで印加することができるので、より低い電位で電気化学セルを作動させることができる。パルス波形により、水素ガスの生成を制限しながら生成化合物の生成が可能になる。
水素の生成
本明細書に開示されるように、電気化学セルを稼働させた。例示的な実験用電気化学セルの概略図を図9に示す。電気化学セルは、PtメッキTiメッシュで作られたアノード-カソードペアを含んでいた。電位データを収集するために、Ag/AgClで作られた基準電極がフローライン中に与えられた。95psiの酸素ガスで加圧された3.5%w/wのNaCl水溶液を約2m/秒の線速度で電気化学セルにポンプで送った。
約500秒後、排気ラインで水素ガスが検出された。水素生成の開始は、アノード-カソードペア間の電位が約-1.6ボルトで生じた。同様の条件下で、電気化学セル内での水素生成を制限するために、電流は500秒未満の間、印加される場合がある。
±1A(±1,000A/m2)の逆パルス電源
実施例2に開示されるように、電気化学セルを稼働させた。電極は逆パルス電源によって動作させた。負のパルスでは、指定されたアノードが次亜塩素酸塩および酸素の副産物を生成する。アノード反応は次の通りである:
Cl-+2e- → Cl2、1.358V
4H2O+4e- → O2+4H+、1.229V
パルスモードでの1A電流(1,000A/m2)は、持続時間が50秒のパルスで流された。電気化学セルの電極間の電圧を図10Aに示す。18,000秒間、水素は検出されなかった。17リットルのリザーバー中で合計160ppmの次亜塩素酸ナトリウムが測定された場合、次亜塩素酸塩生成の電流効率は約59%であった。
図10Bに示すように、パルス波形により、電気化学セル内における一定の絶対値の電圧および安定した電位で、経時的に電気化学セルを動作させることが可能になる。パルス波形で電流を印加することにより、電気化学セルを電圧降下や水素ガスの生成を伴わずに長時間稼働させることができる。
±1.3A(±1,300A/m2)の逆パルス電源
実施例3に開示されるように、電気化学セルを稼働させた。図11Aに示すように、パルス電流は±1.3A(±1,300A/m2)で印加された。13,000秒間、水素は検出されなかった。次亜塩素酸ナトリウムの総量は、17リットルのリザーバー中で220ppmであることが検出された。図11Bに示すように、電極または電気化学セル間の電圧の絶対値は、一定のままであった。
±1.75A(±1,750A/m2)の逆パルス電源
実施例3に開示されるように、電気化学セルを稼働させた。酸素は100psiで加圧された。パルス電流は、50秒続くパルスとして、±1.75A(±1,750A/m2)で印加された。水素が排気ライン内で約10~15%爆発下限界濃度(LEL)で検出された。
稼働が進むにつれて、溶液は酸素で飽和された。水素は、約1,500秒で0%LELに達するまで減少した。図12に示すように、電圧は安定した。システムが酸素で加圧されている限り、水素は0%LELのままであった。
約2,200秒でシステムの圧力が解放され、溶存酸素濃度が大幅に減少した。この時点で電位が上昇し、水素発生の検出に対応する。
酸素がシステムに再導入された。溶存酸素濃度が飽和に達するのと共に、水素検出が減少した。
したがって、±1.75A(±1750A/m2)の電流では、本明細書に記載されるように電気化学セルに導入されたNaCl水溶液に飽和溶存酸素を導入することにより、水素の生成を抑制することができる。
過酸化水素の生成
H2O2生成反応(+0.682V)は、H2O生成反応(+0.4V)よりもエネルギー的に有利である。印加電位をシフトすることにより、開示された電気化学セルの反応化学をシフトさせて、H2O2を生成することが可能である。
電極面積は、印加電流密度に依存する。1kgあたり1.57kA/時間(100%ファラデー効率を想定)、および1kg/時間の生成速度の反応の場合、電極面積0.71m2の面積が予想される(1.57kA/(2.2kA/m2))。
図13Aに示す例示的な実施形態では、水と溶存酸素を電気化学セルに高速(>2m/秒)で流した。各電極での反応化学は次の通りである:
アノード:2H2O → O2+4H++4e-、E0 OX=-1.23V(酸素生成)
カソード:O2+2H++2e- → H2O2、E0 RED=+0.682V(酸素消費)
E0 CELL=-0.548V
図13Bに示す例示的な実施形態では、海水と溶存酸素を電気化学セルに高速(>2m/秒)で流した。各電極での反応化学は次の通りである:
アノード:2Cl- → Cl2+2e-、E0 OX=-1.236V(塩素生成)
カソード:O2+2H2O+4e- → 4OH-、E0 RED=+0.40V(酸素消費)
E0 CELL=-0.96V
過酸化水素は水と溶存酸素から生成され、電気化学セル内での水素ガス形成を軽減する。
単位長さあたりの抵抗
標準温度および標準圧力(1気圧、20℃)で様々な水溶液を流して、様々なチャネル面積を有する電気化学セルにおける単位長さあたりのチャネル抵抗を計算した。結果を図16Aおよび図16Bのグラフに示す。面積あたりの抵抗(Ω/mm2)についての海水(3.7%塩度)の傾向線は、図16Aの中央の系列として示されている。チャネル直径あたりの抵抗(Ω/mm)についての海水(3.7%塩度)の傾向線は、図16Bの中央の系列として示されている。海水系列の上に、海水より塩度が低い(0.5%~2.0%)水溶液の抵抗(Ω)が、チャネル面積(mm2)またはチャネル直径(mm)の増加に対してプロットされている。海水系列の下に、海水よりも高い塩度(5.0%~25%)を有する水溶液の抵抗(Ω)が、チャネル面積(mm2)またはチャネル直径(mm)の増加に対してプロットされている。
グラフに示されているように、単位長さあたりの抵抗は、塩度の増加、およびチャネル面積の増加とともに減少する傾向がある。本明細書で開示される高塩度水溶液と共に使用するために設計された電気塩素化セルは、機能を妨げる抵抗減衰の懸念なしに、増加するチャネル面積を備え得る。したがって、互いに離れて配置された第一チャンバーおよび第二チャンバーを有する電気塩素化セルは、海水からNaOClを生成するのに有利であり得る。
Claims (29)
- 入口および出口を有する第一チャンバーと、
前記第一チャンバー内に配置されたアノードと、
入口および出口を有する第二チャンバーと、
前記第二チャンバー内に配置されたカソードと、
前記第一チャンバーと前記第二チャンバーとの間の少なくとも1つのイオン接続、を含む電気化学セルであって、
前記イオン接続は、前記第一チャンバー内の液体電解質が前記第二チャンバー内の液体電解質と混合するのを抑制するように構築および配置され、
前記第一チャンバーと前記第二チャンバーは平行に配置され、且つ互いに離れて配置され、前記イオン接続がイオン透過性膜を含み、かつ前記イオン透過性膜が一価イオンに対して選択的に透過性であり、
前記第二チャンバーが、前記第二チャンバーの出口と前記第二チャンバーの入口との間に延びる再循環チャネルを更に含む、電気化学セル。 - 前記イオン透過性膜の面積当たりの抵抗が1.0Ω/mm2以下である、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記イオン透過性膜の面積当たりの抵抗が0.1Ω/mm2以下である、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記第一チャンバー内の液体電解質と前記第二チャンバー内の液体電解質とが異なる組成を有する、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記第一チャンバー内の液体電解質と前記第二チャンバー内の液体電解質とが異なる塩度を有する、請求項4に記載の電気化学セル。
- 前記第一チャンバーが、前記第一チャンバーの出口と前記第一チャンバーの入口との間に延びる再循環チャネルを更に含む、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記第二チャンバーがシングルパスチャンバーである、請求項6に記載の電気化学セル。
- 前記第一チャンバーに流体連通された第一チャネルと、前記第二チャンバーに流体連通された第二チャネルとに分かれる共有電解質チャネルを更に含む、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記第一チャンバーが第一ハウジング内に配置され、前記第二チャンバーが前記第一ハウジングとは別個の第二ハウジング内に配置される、請求項1に記載の電気化学セル。
- 水供給源および酸化剤供給源と流体連通する請求項1に記載の電気化学セルを含み、前記水からH2O2を電気化学的に生成するように構築および配置される、水処理システム。
- 海水供給源と流体連通する請求項1に記載の電気化学セルを含み、前記海水からNaO
Clを電気化学的に生成するように構築および配置される、海水処理システム。 - 請求項1に記載の電気化学セル、食塩水溶液の第一供給源、および食塩水溶液の第二供給源を含む電気化学システムであって、
前記食塩水溶液の第一供給源は、前記第一チャンバーの入口と流体連通可能な出口を有し、
前記食塩水溶液の第二供給源は、前記第二チャンバーの入口と流体連通可能な出口を有する、電気化学システム。 - 前記食塩水溶液の第一供給源は、前記食塩水溶液の第二供給源とは異なる塩度を有する、請求項12に記載の電気化学システム。
- 前記食塩水溶液の第一供給源は海水を含み、前記食塩水溶液の第二供給源はブラインを含む、請求項13に記載の電気化学システム。
- 前記第一チャンバーの出口と前記第一チャンバーの入口との間に延びる再循環ラインを更に含む、請求項13に記載の電気化学システム。
- 前記電気化学セルの上流に、前記食塩水溶液の第二供給源と流体連通可能な酸化剤供給源を更に含む、請求項12に記載の電気化学システム。
- センサーおよびコントローラを更に含み、
前記センサーは、前記第二チャンバー内の溶存酸素濃度、溶存水素濃度、および水素ガス濃度のうち少なくとも1つの濃度を測定するように構築および配置され、
前記コントローラは、前記溶存酸素濃度、前記溶存水素濃度、および前記水素ガス濃度のうち少なくとも1つが所定の範囲外であることに応答して、前記食塩水溶液の第二供給源への前記酸化剤の導入速度を調整するように構成される、請求項16に記載の電気化学システム。 - 前記コントローラは、前記電気化学セルの動作中に前記カソードでの水素ガスの形成を抑制するのに十分な量で、前記食塩水溶液の第二供給源への前記酸化剤の導入速度を調整するように構成される、請求項17に記載の電気化学システム。
- 前記酸化剤供給源は、前記第二チャンバーの出口から前記食塩水溶液の第二供給源に、
過酸化水素を送達するように構築および配置される、請求項16に記載の電気化学システム。 - 前記食塩水溶液の第一供給源および前記水溶液の第二供給源の少なくとも一方は、海水、汽水、またはブラインを含む、請求項12に記載の電気化学システム。
- 請求項1に記載の電気化学セルを動作させる方法であって、
アノードを含む前記電気化学セルの第一チャンバーに第一食塩水溶液を導入するステップと、
カソードを含む前記電気化学セルの第二チャンバーに第二食塩水溶液を導入するステップと、
前記第一食塩水溶液から第一生成化合物を生成し、前記第二食塩水溶液から第二生成化合物を生成し、前記第一チャンバーと前記第二チャンバーの間のイオン接続に沿って一価イオンを選択的に移動させるのに十分な電圧で、前記アノードと前記カソードの間に電流を印加するステップと、
を含み、
前記イオン接続は、前記第一食塩水溶液が前記第二食塩水溶液と混合されるのを抑制するように構築および配置される、方法。 - 前記第一食塩水溶液とは異なる組成を有する前記第二食塩水溶液を導入することを含む、請求項21に記載の方法。
- 海水を含む前記第一食塩水溶液を導入すること、および
ブラインを含む前記第二食塩水溶液を導入すること、
を含む、請求項22に記載の方法。 - 前記アノードと前記カソードの間に印加される電圧、および前記第二チャンバー内の溶存水素濃度から選択される少なくとも1つのパラメータをモニターすることを更に含む、請求項23に記載の方法。
- 前記パラメータが、前記第二チャンバー内での水素ガスの生成を抑制するのに十分な範囲から外れていることに応答して、前記アノードと前記カソードの間にパルス波形で前記電流を印加することを更に含む、請求項24に記載の方法。
- 前記パラメータが、前記第二チャンバー内での水素ガスの生成を抑制するのに十分な範囲から外れていることに応答して、前記アノードおよび前記カソードの極性を反転させることを更に含む、請求項25に記載の方法。
- 請求項1に記載の電気化学セルの動作を容易にする方法であって、
入口、出口、およびその内部に配置されたアノードを有する前記第一チャンバーと、
入口、出口、およびその内部に配置されたカソードを有し、且つ前記第一チャンバーから離れて配置された前記第二チャンバーと、
前記第一チャンバーと前記第二チャンバーの間の少なくとも1つのイオン接続と、
を含む前記電気化学セルを有する電気化学システムを提供すること;
食塩水溶液の第一供給源を前記第一チャンバーの入口に接続するための指示を提供すること;
食塩水溶液の第二供給源を前記第二チャンバーの入口に接続するための指示を提供すること;
前記電気化学セルにおいてNaOClおよびH2O2の少なくとも一方を生成するための指示を提供すること;および
前記第一チャンバーの出口および前記第二チャンバーの出口の少なくとも一方を使用点に接続するための指示を提供すること、
を含む、方法。 - 前記食塩水溶液の第一供給源を第一チャンバーの入口に接続するための指示を提供することは、海水供給源を前記第一チャンバーの入口に接続するための指示を提供することを含む、請求項27に記載の方法。
- 前記食塩水溶液の第二供給源を第二チャンバーの入口に接続するための指示を提供することは、ブライン供給源を前記第二チャンバーの入口に接続するための指示を提供することを含む、請求項28に記載の方法。
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