JP7187661B2 - リチウム二次電池用電極及びリチウム二次電池 - Google Patents
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Description
本明細書は本願の優先権の基礎となる日本国特許出願番号2019-037399号の開示内容を包含する。
<負極電極の作製>
天然黒鉛粉末に対して、結着剤としてスチレン・ブタジエンゴムと、増粘剤としてカルボキシメチルセルロースを添加し、これに分散溶媒として純水を添加し、混練して負極合剤を調製した。この負極合剤を厚さ8μmの銅箔(負極電極箔)の両面に溶接部(負極未塗工部)を残しつつスロットダイコーティング方式で塗布し、その後、乾燥、プレス、裁断工程を経て、負極電極32を作製した。
正極活物質として、マンガン酸リチウム(化学式LiMn2O4)からなる正極活物質(大)51(粒子径11μm)と正極活物質(小)52(粒子径5.5μm)の二種類を用いた。これらの正極活物質と、導電助剤と、PVDFの結着剤とを所定の割合で混合し、これに分散溶媒としてNMPを添加、混練し、各層を形成するための正極合剤を調製した。
電池容器内に、上記の正極電極及び負極電極をセパレータを挟んで配置し、電池容器内に電解液を注入してリチウム二次電池を作製した。
実施例1-1に記載されている方法で、表面層55と、上層541、中層542及び下層543から構成される内部層54とを有する正極電極を作製した。実施例1-2、1-3、1-4の表面層55の空隙率はいずれも10%とした。また、実施例1-2、1-3、1-4の内部層54の平均空隙率はそれぞれ40%、50%、55%とした。実施例1-2、1-3、1-4の内部層の上層541の空隙率はそれぞれ53%、65%、68%とした。実施例1-2、1-3、1-4の内部層の中層542の空隙率はそれぞれ15%、20%、30%とした。実施例1-2、1-3、1-4の内部層の下層543の空隙率はそれぞれ53%、65%、68%とした。これらの正極電極を用いて、実施例1-1と同様の方法によりリチウム二次電池を作製した。
実施例1-1に記載されている方法で、表面層55と、上層541、中層542及び下層543から構成される内部層54とを有する正極電極を作製した。実施例2-1、2-2、2-3、2-4の表面層55の空隙率はいずれも20%とした。また、実施例2-1、2-2、2-3、2-4の内部層54の平均空隙率はそれぞれ35%、40%、50%、55%とした。実施例2-1、2-2、2-3、2-4の内部層の上層541の空隙率はそれぞれ43%、48%、60%、68%とした。実施例2-1、2-2、2-3、2-4の内部層の中層542の空隙率はそれぞれ20%、25%、30%、30%とした。実施例2-1、2-2、2-3、2-4の内部層の下層543の空隙率はそれぞれ43%、48%、60%、68%とした。これらの正極電極を用いて、実施例1-1と同様の方法によりリチウム二次電池を作製した。
実施例1-1に記載されている方法で、表面層55と、上層541、中層542及び下層543から構成される内部層54とを有する正極電極を作製した。実施例3-1、3-2、3-3、3-4の表面層55の空隙率はいずれも30%とした。また、実施例3-1、3-2、3-3、3-4の内部層54の平均空隙率はそれぞれ35%、40%、50%、55%とした。実施例3-1、3-2、3-3、3-4の内部層の上層541の空隙率はそれぞれ43%、48%、60%、68%とした。実施例3-1、3-2、3-3、3-4の内部層の中層542の空隙率はそれぞれ20%、25%、30%、30%とした。実施例3-1、3-2、3-3、3-4の内部層の下層543の空隙率はそれぞれ43%、48%、60%、68%とした。これらの正極電極を用いて、実施例1-1と同様の方法によりリチウム二次電池を作製した。
実施例1-1に記載されている方法で、表面層55と、上層541、中層542及び下層543から構成される内部層54とを有する正極電極を作製した。比較例1-1、1-2、1-3の表面層55の空隙率はいずれも20%とした。また、比較例1-1、1-2、1-3の内部層54の平均空隙率はそれぞれ50%、20%、70%とした。比較例1-1、1-2、1-3の内部層の上層541の空隙率はそれぞれ45%、25%、70%とした。比較例1-1、1-2、1-3の内部層の中層542の空隙率はそれぞれ60%、10%、70%とした。比較例1-1、1-2、1-3の内部層の下層543の空隙率はそれぞれ45%、25%、70%とした。これらの正極電極を用いて、実施例1-1と同様の方法によりリチウム二次電池を作製した。
各実施例及び各比較例において作製したリチウム二次電池について吸液量及び導電性を評価した。
吸液量については、正極電極に含侵された電解液の重量で評価した。25℃で同じ体積の正極電極を一定時間、電解液に含浸し、その重さを測定した。吸液後の重量が吸液前より15%以上増加した場合は〇と判断し、15%未満の場合は×と判断した。
電極の作製工程において、空隙率が10%未満であると、プレスで潰されにくいため、空隙率の下限値は10%が好ましいことが分かった。また、空隙率60%を超えると、電気伝導性が悪くなるため、空隙率の上限値は60%が好ましいことが分かった。次に、空隙率が吸液量と導電性に及ぼす影響について調べた。上下限値の中央値である35%と、25%及び30%の空隙率を有する単一の合剤層を有する電極を作製し、それらの電極を用いて吸液量と導電性を評価した。評価方法は、前記実施例及び比較例と同様である。評価結果を表5に示す。
1a 開口部
1b 幅広側面
1c 幅狭側面
1d 底面
2 絶縁保護フィルム
3 捲回群
5 ガスケット
6 電池蓋
7 絶縁板
9 注液口
10 ガス排出弁
11 注液栓
12 負極外部端子
12a 負極接続部
14 正極外部端子
14a 正極接続部
21 負極集電板基部
22 負極側接続端部
23 負極側開口穴
24 負極集電板
26 負極側貫通孔
32 負極電極
32b 負極合剤層
32c 負極電極箔露出部
33 セパレータ
34 正極電極
34a 正極電極箔
34b 正極合剤層
34c 正極電極箔露出部
35 セパレータ
41 正極集電板基部
42 正極側接続端部
43 正極側開口穴
44 正極集電板
46 正極側貫通孔
51 正極活物質(大)
52 正極活物質(小)
53 導電助剤
54 内部層
541 上層
542 中層
543 下層
55 表面層
100 リチウム角形二次電池
本明細書で引用した全ての刊行物、特許及び特許出願はそのまま引用により本明細書に組み入れられるものとする。
Claims (7)
- 電極箔と、前記電極箔に設けられ、活物質を有する合剤層とを有するリチウム二次電池用電極であって、
前記合剤層は、前記電極箔に設けられる内部層と、前記合剤層の厚さ方向において前記内部層よりも表面側に位置する表面層とを有し、
前記表面層よりも前記内部層の方が平均空隙率が高く、
前記内部層は、前記内部層の厚さ方向における中途位置に両側よりも空隙率が低い中層を有し、
前記表面層、前記中層及びその両側の層は、いずれも活物質を有する、リチウム二次電池用電極。 - 前記表面層の平均空隙率が、10%以上30%未満であり、
前記内部層の平均空隙率が、30%以上60%以下である、
請求項1に記載のリチウム二次電池用電極。 - 前記内部層における活物質の平均粒子径が、前記表面層における活物質の平均粒子径よりも大きい、請求項1に記載のリチウム二次電池用電極。
- 前記内部層及び前記表面層が、粒子径が異なる少なくとも2種類の活物質を含む混合物であり、前記表面層の活物質における粒子径が小さい活物質の相対量が、前記内部層の活物質における粒子径が小さい活物質の相対量よりも多い、請求項3に記載のリチウム二次電池用電極。
- 前記電極箔上に設けられる活物質を含む層の空隙率が、当該層よりも表面側に隣接して位置する活物質を含む層の空隙率よりも高い、請求項1に記載のリチウム二次電池用電極。
- 前記内部層の厚み全体に対する前記中層の厚みの割合が、10%以上25%以下である、請求項1に記載のリチウム二次電池用電極。
- 電池容器と、
前記電池容器内に、セパレータを挟んで配置される、請求項1~6のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用電極からなる正極電極及び負極電極と、
前記電池容器内に注入された電解液と
を含むリチウム二次電池。
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