JP7142241B2 - Microparticle manufacturing apparatus and microparticle manufacturing method - Google Patents

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Description

本発明は、例えば、リチウムイオン電池の電極材、触媒材料、食品包装のフィルム材などへのコーティング材、又は電子機器配線などに使用されるインク原料などに利用される、微粒子製造装置及び微粒子製造方法に関する。 The present invention provides, for example, an electrode material for lithium ion batteries, a catalyst material, a coating material for food packaging film materials, or an ink raw material used for electronic device wiring, etc., and a fine particle production apparatus and fine particle production. Regarding the method.

近年、ナノメートルオーダーの微粒子は、様々なデバイスに応用が検討されている。例えばニッケルの金属微粒子は、現在、セラミックコンデンサーに使用されており、次世代のセラミックコンデンサーには、粒径２００ナノメートル以下で分散性の良い微粒子の使用が検討されている。 In recent years, application of nanometer-order fine particles to various devices has been investigated. For example, nickel metal fine particles are currently used in ceramic capacitors, and the use of fine particles having a particle size of 200 nanometers or less and good dispersibility is being studied for next-generation ceramic capacitors.

さらに、二酸化シリコンよりも酸素の含有率が低い一酸化シリコン（ＳｉＯｘ：ｘ＝１～１．６）の微粒子は、光学レンズの反射防止膜又は食品包装用のガスバリアフィルムの蒸着材料として活用されている。最近では、リチウムイオン二次電池の負極材料などへの応用が期待されている。 Furthermore, fine particles of silicon monoxide (SiOx: x = 1 to 1.6), which has a lower oxygen content than silicon dioxide, are utilized as vapor deposition materials for antireflection coatings for optical lenses or gas barrier films for food packaging. there is Recently, it is expected to be applied to negative electrode materials for lithium ion secondary batteries.

これらナノメートルオーダーの微粒子の一般的な製造方法としては、原料となるバルク材をセラミック又はジルコニア等のビーズと一緒に導入し、機械的粉砕によって材料を微粒子化する方法、又は、材料を溶融及び蒸発させて空気又は水に噴射して微粒子を得る方法、又は、電解若しくは還元など化学的に微粒子を得る方法などがある。中でも、高周波放電、直流、又は交流アーク放電などの熱プラズマ（約１００００℃）を利用し、気相中で微粒子を作製する方法がある。この熱プラズマを利用して気相中で微粒子を作製する方法は、不純物（コンタミネーション）が少なく、生産された微粒子の分散性が優れる、及び、複数の種類の材料からなる複合微粒子の合成が容易である、などの観点から非常に有用である。 As a general method for producing these nanometer-order fine particles, a bulk material as a raw material is introduced together with beads such as ceramic or zirconia, and the material is finely divided by mechanical pulverization, or the material is melted and There are a method of obtaining fine particles by evaporating and injecting into air or water, and a method of chemically obtaining fine particles such as electrolysis or reduction. Among them, there is a method of producing fine particles in a gas phase using thermal plasma (about 10000° C.) such as high-frequency discharge, direct current, or alternating current arc discharge. This method of producing fine particles in the gas phase using this thermal plasma has few impurities (contamination), the produced fine particles have excellent dispersibility, and it is possible to synthesize composite fine particles composed of multiple types of materials. It is very useful from the viewpoint of being easy.

図４に、従来例１の熱プラズマを利用した、微粒子の製造装置の鉛直方向に垂直な方向からみた概略断面図を示す。なお、便宜上、水平面内の一方向をｘ方向とし、鉛直上方をｚ方向としている。
反応室１０１には、材料供給装置１１０と、アーク放電を生成する複数本の電極１０４と、生成した微粒子１１８を回収する微粒子回収部１０３、反応室１０１にガスを供給するガス供給管（図示せず）と圧力を調整するバルブ及びガスを排気するポンプ１１３とを備えた構成をしている。ガス供給管からアルゴンガスを反応室１０１に導入し圧力を調整した後、複数の交流電源１０５から交流電力を複数本の電極１０４に印加することで熱プラズマであるアーク放電１１６を生成する。生成したアーク放電１１６に鉛直下方向から材料供給装置１１０内の材料粒子１１７をキャリアガスと一緒に導入する。導入した材料粒子１１７は、アーク放電１１６によって蒸発及び気化し、反応室１０１の上部で急冷及び凝固して微粒子１１８を生成する。生成された微粒子１１８は、反応室１０１内のガス流れに乗って、微粒子回収部１０３に導入され、微粒子回収部１０３内のフィルタによって回収される。 FIG. 4 shows a schematic cross-sectional view of the apparatus for producing fine particles using thermal plasma of Conventional Example 1 as seen from a direction perpendicular to the vertical direction. For the sake of convenience, one direction in the horizontal plane is defined as the x direction, and the vertically upward direction is defined as the z direction.
The reaction chamber 101 includes a material supply device 110, a plurality of electrodes 104 for generating arc discharge, a particle recovery unit 103 for recovering the generated particles 118, and a gas supply pipe (not shown) for supplying gas to the reaction chamber 101. ), a valve for adjusting the pressure, and a pump 113 for exhausting the gas. After argon gas is introduced into the reaction chamber 101 from the gas supply pipe and the pressure is adjusted, AC power is applied to the electrodes 104 from the AC power sources 105 to generate the arc discharge 116 which is thermal plasma. The material particles 117 in the material supply device 110 are introduced together with the carrier gas into the generated arc discharge 116 from the vertically downward direction. The introduced material particles 117 are vaporized and vaporized by the arc discharge 116 , rapidly cooled and solidified in the upper part of the reaction chamber 101 to produce fine particles 118 . The generated fine particles 118 are carried by the gas flow in the reaction chamber 101 and introduced into the fine particle recovery section 103 and recovered by the filter in the fine particle recovery section 103 .

特開２００４-２６３２５７号公報JP-A-2004-263257

図５（ａ）～（ｃ）は、従来例１で使用した多相交流アークプラズマを高速度カメラで観測したある瞬間ごとの放電の様子を模式化した図である。図５（ａ）～（ｃ）は、図４の電極１０４に囲まれてアーク放電１１６が生じている箇所について、＋ｚ方向からみた断面図（ｘ－ｙ平面）である。図５（ａ）～（ｃ）に示した黒い三角印「▲」は、従来例１の図４で示した電極１０４の先端部１２０を表し、電極１０４は６０°間隔に放射状に６本配置している。電極１０４、すなわち、電極Ｅ１から電極Ｅ６までに、交流電力をその位相を６０°ずつずらしてそれぞれ印加することで、アーク放電１１６を平面方向に生成することができる。図５（ａ）～（ｃ）で示す、ある瞬間のアーク放電領域１２１は、分光分析によるガス温度計測の結果、５０００℃以上の高温領域を示している。図５の（ａ）に示すように、ある瞬間に、電極Ｅ１の先端部１２０からアーク放電Ｄ１が発生し、電極Ｅ４の先端部１２０からアーク放電Ｄ４が発生する。次の瞬間（図５の（ｂ）参照）に、電極Ｅ２からアーク放電Ｄ２が発生し、電極Ｅ５からアーク放電Ｄ５が発生する。さらに、次の瞬間（図５の（ｃ）参照）に、電極Ｅ３からアーク放電Ｄ３が発生し、電極Ｅ６からアーク放電Ｄ６が発生する。このように図５（ａ）から図５（ｃ）に示すように、電極Ｅ１から時計回りに電極Ｅ６までアーク放電Ｄ１～Ｄ６が順次発生し、また電極Ｅ１へと繰り返し放電が発生する。その際、アーク放電Ｄ１自体も電極１０４に対し左側から右側にスイングしながら、他の電極１０４からの放電と重なってアーク放電領域１２１が大きくなり、次の瞬間には消えていく。この電極Ｅ１から電極Ｅ６までの放電は、交流電力の商用周波数である６０Ｈｚで駆動しており、１周期は１６．７ｍｓで繰り返しアーク放電が発生する。 5(a) to 5(c) are diagrams schematically showing how the multi-phase AC arc plasma used in Conventional Example 1 is observed by a high-speed camera and how the discharge occurs at certain moments. FIGS. 5A to 5C are cross-sectional views (xy plane) of a portion surrounded by the electrode 104 in FIG. 4 and having an arc discharge 116, viewed from the +z direction. 5(a) to 5(c) represent the tip 120 of the electrode 104 shown in FIG. 4 of Conventional Example 1, and six electrodes 104 are arranged radially at intervals of 60°. is doing. Arc discharge 116 can be generated in the planar direction by applying AC power to the electrodes 104, that is, the electrodes E1 to E6, while shifting the phases by 60°. An arc discharge region 121 at a certain moment shown in FIGS. 5(a) to 5(c) indicates a high temperature region of 5000° C. or higher as a result of gas temperature measurement by spectroscopic analysis. As shown in FIG. 5(a), at a certain moment, an arc discharge D1 is generated from the tip 120 of the electrode E1, and an arc discharge D4 is generated from the tip 120 of the electrode E4. At the next moment (see (b) of FIG. 5), an arc discharge D2 is generated from the electrode E2 and an arc discharge D5 is generated from the electrode E5. Further, at the next instant (see (c) of FIG. 5), an arc discharge D3 is generated from the electrode E3 and an arc discharge D6 is generated from the electrode E6. As shown in FIGS. 5(a) to 5(c), arc discharges D1 to D6 are sequentially generated clockwise from electrode E1 to electrode E6, and discharge is repeatedly generated to electrode E1. At that time, the arc discharge D1 itself also swings from the left to the right with respect to the electrode 104, overlaps with the discharge from the other electrode 104, and the arc discharge area 121 becomes large, and disappears at the next moment. The discharge from the electrode E1 to the electrode E6 is driven at 60 Hz, which is the commercial frequency of AC power, and arc discharge is repeatedly generated with one period of 16.7 ms.

しかしながら、電極Ｅ１から電極Ｅ６までの放電だけでは、全く処理されない（未処理）材料又は蒸発まで温度が足りず溶融で処理が終わってしまう材料が生成されてしまい、処理効率が低いといった課題があった。これは、時間的にアーク放電が存在しない領域１２２が存在し、材料がそこをすり抜けてしまうためだと考えられる。 However, the discharge from the electrode E1 to the electrode E6 alone generates a material that is not processed at all (unprocessed) or a material that is melted because the temperature is insufficient to evaporate, and the processing efficiency is low. rice field. It is believed that this is because there is a region 122 where there is no arc discharge temporally and the material slips through it.

本発明は、上述された従来の課題を考慮し、材料粒子の処理効率を向上させ、微粒子の生産量を増加させることができる微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することを目的とする。 SUMMARY OF THE INVENTION In consideration of the conventional problems described above, it is an object of the present invention to provide a fine particle production apparatus and a fine particle production method capable of improving the processing efficiency of material particles and increasing the production amount of fine particles.

前記目的を達成するために、本発明に係る微粒子製造装置は、鉛直方向下方から上方に沿って延在する反応室と、
前記反応室内の鉛直下方の一端側の中央部に接続されており、材料粒子を前記反応室内に材料供給口から鉛直上方に向けて供給する材料供給装置と、
前記材料供給装置より鉛直上方の前記反応室内の内周壁に、内向きの半径方向に突出して配置され、交流電力が印加される複数の下部電極を有する第１電極配置領域と、
前記第１電極配置領域より鉛直上方の前記反応室内の内周壁に、内向きの半径方向に突出して配置され、交流電力が印加される複数の上部電極を有する第２電極配置領域と、
前記反応室内の鉛直上方の他端側に接続されて微粒子を回収する回収部と、
前記第１電極配置領域に含まれる前記下部電極と前記第２電極配置領域に含まれる前記上部電極との少なくとも一方の電極に印加する交流電力の周波数を変更できる電源と、
前記下部電極に印加する交流電力の周波数を、前記上部電極に印加する交流電力の周波数以上の周波数に設定する制御部と、
を備え、
前記下部電極と前記上部電極とによってアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子から微粒子を生成する。 In order to achieve the above object, a microparticle production apparatus according to the present invention includes a reaction chamber extending vertically from below to above;
a material supply device connected to a center portion of one end side vertically downward in the reaction chamber and supplying material particles vertically upward into the reaction chamber from a material supply port;
a first electrode placement region having a plurality of lower electrodes to which AC power is applied, protruding radially inward from the inner peripheral wall of the reaction chamber vertically above the material supply device;
a second electrode arrangement area having a plurality of upper electrodes to which alternating current power is applied, protruding radially inward from the inner peripheral wall of the reaction chamber vertically above the first electrode arrangement area;
a recovery unit connected to the other end side vertically above the reaction chamber for recovering fine particles;
a power source capable of changing the frequency of AC power applied to at least one of the lower electrode included in the first electrode placement region and the upper electrode included in the second electrode placement region;
a control unit for setting the frequency of the AC power applied to the lower electrode to a frequency equal to or higher than the frequency of the AC power applied to the upper electrode;
with
An arc discharge is generated by the lower electrode and the upper electrode to generate a plasma in the reaction chamber and produce fine particles from the material particles.

また、本発明に係る微粒子製造方法は、
鉛直下方から上方に沿って延在する反応室内の鉛直下方から上方に向って材料供給口から材料粒子を供給し、
前記材料供給口より鉛直上方の第１電極配置領域に配置された複数の下部電極に、交流電力を印加してアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子の少なくとも一部から微粒子を生成し、
前記第１電極配置領域より鉛直上方の第２電極配置領域に配置された複数の上部電極に、交流電力を印加してアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子の少なくとも一部から微粒子を生成し、
前記第２電極配置領域より鉛直上方で前記微粒子を回収する。 In addition, the method for producing fine particles according to the present invention includes:
supplying material particles from a material supply port vertically upward to a reaction chamber extending along the vertical downward to upward direction;
Alternating current power is applied to a plurality of lower electrodes arranged in the first electrode arrangement region vertically above the material supply port to generate arc discharge, thereby generating plasma in the reaction chamber, and removing at least the material particles. Generate fine particles from a part,
Alternating current power is applied to a plurality of upper electrodes arranged in a second electrode arrangement area vertically above the first electrode arrangement area to generate arc discharge, plasma is generated in the reaction chamber, and the material particles are generating fine particles from at least a portion of
The fine particles are collected vertically above the second electrode arrangement area.

本発明の前記態様によって、電極を複数本配置、多段の電極構成にして、材料粒子供給口側である第１電極配置領域の下部電極に印加する交流電力の周波数を商用周波数より高くしている。これによって、第１電極配置領域の中央部に供給された材料粒子が処理される確率が増加し、未処理材料を少なくすることができる。この結果、材料粒子の蒸発効率が高くなり、材料粒子を大量に処理することができるため、微粒子の生成量を上げ、低コストで生産することができる微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することができる。 According to the aspect of the present invention, a plurality of electrodes are arranged in a multistage electrode structure, and the frequency of the AC power applied to the lower electrode in the first electrode arrangement region on the material particle supply port side is higher than the commercial frequency. . This increases the probability that the material particles supplied to the central portion of the first electrode arrangement area are processed, and can reduce the amount of unprocessed material. As a result, the evaporation efficiency of the material particles is increased, and a large amount of material particles can be processed, so that the amount of particles generated can be increased, and the production of particles at low cost is possible. can be done.

第１実施形態に係る微粒子製造装置の鉛直方向に垂直な方向からみた概略断面図である。It is a schematic sectional view seen from a direction perpendicular to the vertical direction of the microparticles|fine-particles manufacturing apparatus which concerns on 1st Embodiment. 第１実施形態の微粒子製造装置の上部電極近傍の第２電極配置領域での＋ｚ方向からみた概略一部断面図（ｘ－ｙ平面図）である。FIG. 3 is a schematic partial cross-sectional view (xy plan view) of the second electrode arrangement region in the vicinity of the upper electrode of the fine particle manufacturing apparatus of the first embodiment, viewed from the +z direction. 第１実施形態の微粒子製造装置の下部電極近傍の第１電極配置領域での＋ｚ方向からみた概略一部断面図（ｘ－ｙ平面図）である。FIG. 3 is a schematic partial cross-sectional view (xy plan view) of the first electrode arrangement region in the vicinity of the lower electrode of the fine particle manufacturing apparatus of the first embodiment, viewed from the +z direction. （ａ）～（ｃ）は、バンドパスフィルターを介して高速度カメラで計測した多相交流アークプラズマ一周期のアーク放電の存在確率分布の模式図である。(a) to (c) are schematic diagrams of the existence probability distribution of arc discharge in one cycle of polyphase AC arc plasma measured with a high-speed camera through a bandpass filter. 従来例１の微粒子製造装置の鉛直方向に垂直な方向からみた概略断面図である。FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of the microparticle production apparatus of Conventional Example 1 as seen from a direction perpendicular to the vertical direction; （ａ）～（ｃ）は、図４の電極に囲まれてアーク放電が生じている箇所について、＋ｚ方向からみた断面図（ｘ－ｙ平面図）であり、多相交流アークプラズマの、ある瞬間ごとの放電の様子の模式図である。(a) to (c) are cross-sectional views (xy plan views) viewed from the +z direction of a location where arc discharge is generated surrounded by the electrodes in FIG. It is a schematic diagram of the state of discharge for every instant.

第１の態様に係る微粒子製造装置は、鉛直方向下方から上方に沿って延在する反応室と、
前記反応室内の鉛直下方の一端側の中央部に接続されており、材料粒子を前記反応室内に材料供給口から鉛直上方に向けて供給する材料供給装置と、
前記材料供給装置より鉛直上方の前記反応室内の内周壁に、内向きの半径方向に突出して配置され、交流電力が印加される複数の下部電極を有する第１電極配置領域と、
前記第１電極配置領域より鉛直上方の前記反応室内の内周壁に、内向きの半径方向に突出して配置され、交流電力が印加される複数の上部電極を有する第２電極配置領域と、
前記反応室内の鉛直上方の他端側に接続されて微粒子を回収する回収部と、
前記第１電極配置領域に含まれる前記下部電極と前記第２電極配置領域に含まれる前記上部電極との少なくとも一方の電極に印加する交流電力の周波数を変更できる電源と、
前記下部電極に印加する交流電力の周波数を、前記上部電極に印加する交流電力の周波数以上の周波数に設定する制御部と、
を備え、
前記下部電極と前記上部電極とによってアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子から微粒子を生成する、微粒子製造装置。 A microparticle production apparatus according to a first aspect includes a reaction chamber extending vertically from below to above,
a material supply device connected to a center portion of one end side vertically downward in the reaction chamber and supplying material particles vertically upward into the reaction chamber from a material supply port;
a first electrode placement region having a plurality of lower electrodes to which AC power is applied, protruding radially inward from the inner peripheral wall of the reaction chamber vertically above the material supply device;
a second electrode arrangement area having a plurality of upper electrodes to which alternating current power is applied, protruding radially inward from the inner peripheral wall of the reaction chamber vertically above the first electrode arrangement area;
a recovery unit connected to the other end side vertically above the reaction chamber for recovering fine particles;
a power source capable of changing the frequency of AC power applied to at least one of the lower electrode included in the first electrode placement region and the upper electrode included in the second electrode placement region;
a control unit for setting the frequency of the AC power applied to the lower electrode to a frequency equal to or higher than the frequency of the AC power applied to the upper electrode;
with
A microparticle manufacturing apparatus, wherein arc discharge is generated by the lower electrode and the upper electrode to generate plasma in the reaction chamber, thereby generating microparticles from the material particles.

第２の態様に係る微粒子製造装置は、上記第１の態様において、前記第１電極配置領域に含まれる前記下部電極の先端同士で形成される円の直径は、前記第２電極配置領域に含まれる前記上部電極の先端同士で形成される円の直径以下となるように前記下部電極及び前記上部電極を配置していてもよい。 In the fine particle manufacturing apparatus according to a second aspect, in the above first aspect, the diameter of the circle formed by the tips of the lower electrodes included in the first electrode arrangement area is included in the second electrode arrangement area. The lower electrode and the upper electrode may be arranged so that the diameter of the circle formed by the tip ends of the upper electrode is equal to or less than the diameter of the circle.

第３の態様に係る微粒子製造装置は、上記第１又は第２の態様において、前記第１電極配置領域に含まれる前記下部電極と前記第２電極配置領域に含まれる前記上部電極は、前記材料粒子が流れる鉛直下方から鉛直上方を見た時に前記下部電極と前記上部電極とが互いに重ならない用に配置していてもよい。 In the fine particle manufacturing apparatus according to a third aspect, in the first or second aspect, the lower electrode included in the first electrode arrangement region and the upper electrode included in the second electrode arrangement region are made of the material The lower electrode and the upper electrode may be arranged so as not to overlap each other when viewed vertically from below where the particles flow.

第４の態様に係る微粒子製造装置は、上記第３の態様において、前記下部電極と前記上部電極とは、鉛直上方からみて相対的に３０°ずれた配置をしていてもよい。 In a fine particle production apparatus according to a fourth aspect, in the third aspect, the lower electrode and the upper electrode may be arranged with a relative displacement of 30° when viewed vertically from above.

第５の態様に係る微粒子製造装置は、上記第１から第４のいずれかの態様において、前記材料粒子が流れる鉛直下方から鉛直上方への方向を含む平面に前記下部電極及び前記上部電極を投影した時に、前記上部電極および前記下部電極は、同一方向に傾斜しており、前記上部電極は、水平もしくは、水平面に対する角度が前記下部電極の水平面に対する角度より小さくなるように設置されていてもよい。 A fifth aspect of the microparticle production apparatus according to any one of the first to fourth aspects is that the lower electrode and the upper electrode are projected onto a plane including the direction from the vertically downward direction to the vertically upward direction in which the material particles flow. In this case, the upper electrode and the lower electrode are inclined in the same direction, and the upper electrode may be horizontal or arranged so that the angle with respect to the horizontal plane is smaller than the angle with respect to the horizontal plane of the lower electrode. .

第６の態様に係る微粒子製造方法は、鉛直下方から上方に沿って延在する反応室内の鉛直下方から上方に向って材料供給口から材料粒子を供給し、
前記材料供給口より鉛直上方の第１電極配置領域に配置された複数の下部電極に、交流電力を印加してアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子の少なくとも一部から微粒子を生成し、
前記第１電極配置領域より鉛直上方の第２電極配置領域に配置された複数の上部電極に、交流電力を印加してアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子の少なくとも一部から微粒子を生成し、
前記第２電極配置領域より鉛直上方で前記微粒子を回収する。 A fine particle manufacturing method according to a sixth aspect supplies material particles from a material supply port vertically upward in a reaction chamber extending vertically downward to upward,
Alternating current power is applied to a plurality of lower electrodes arranged in the first electrode arrangement region vertically above the material supply port to generate arc discharge, thereby generating plasma in the reaction chamber, and removing at least the material particles. Generate fine particles from a part,
Alternating current power is applied to a plurality of upper electrodes arranged in a second electrode arrangement area vertically above the first electrode arrangement area to generate arc discharge, plasma is generated in the reaction chamber, and the material particles are generating fine particles from at least a portion of
The fine particles are collected vertically above the second electrode arrangement area.

第７の態様に係る微粒子製造方法は、上記第６の態様において、前記下部電極に印加する交流電力の周波数を、前記上部電極に印加する交流電力の周波数以上の周波数に設定してもよい。５０Ｈｚ以上１０００Ｈｚ以下の周波数に設定することが望ましい。 A fine particle manufacturing method according to a seventh aspect may be such that, in the sixth aspect, the frequency of the AC power applied to the lower electrode is set to a frequency equal to or higher than the frequency of the AC power applied to the upper electrode. It is desirable to set the frequency to 50 Hz or more and 1000 Hz or less.

以下、添付図面を参照しながら、実施の形態に係る微粒子製造装置について詳細に説明する。なお、図面において実質的に同一の部材については同一の符号を付している。 Hereinafter, fine particle production apparatuses according to embodiments will be described in detail with reference to the accompanying drawings. In addition, the same code|symbol is attached|subjected about the substantially same member in drawing.

（第１実施形態）
図１は、第１実施形態に係る微粒子製造装置２０の鉛直方向に垂直な方向からみた概略断面図を示す。図２Ａは、第１実施形態に係る微粒子製造装置において上部電極近傍の第２電極配置領域での＋ｚ方向からみた概略一部断面図（ｘ－ｙ平面図）である。図２Ｂは、下部電極近傍の第１電極配置領域での＋ｚ方向からみた概略一部断面図（ｘ－ｙ平面図）である。なお、便宜上、水平面内の一方向をｘ方向とし、鉛直上方をｚ方向としている。図１、図２Ａ及び図２Ｂを用いて、一例として、シリコンのナノメートルオーダーの微粒子を製造する例を説明する。 (First embodiment)
FIG. 1 shows a schematic cross-sectional view of a fine particle production apparatus 20 according to the first embodiment as seen from a direction perpendicular to the vertical direction. FIG. 2A is a schematic partial cross-sectional view (xy plan view) of the second electrode arrangement region in the vicinity of the upper electrode in the fine particle manufacturing apparatus according to the first embodiment, viewed from the +z direction. FIG. 2B is a schematic partial cross-sectional view (xy plan view) of the first electrode arrangement region in the vicinity of the lower electrode viewed from the +z direction. For the sake of convenience, one direction in the horizontal plane is defined as the x direction, and the vertically upward direction is defined as the z direction. 1, 2A, and 2B, an example of manufacturing nanometer-order fine particles of silicon will be described.

第１実施形態に係る微粒子製造装置２０は、少なくとも、反応室の一例としての反応室１と、材料供給装置１０と、アーク放電１６を生成する複数本の上部電極４ａ及び下部電極４ｂと、生成した微粒子１８を回収する回収部の一例としての微粒子回収部３とを備えている。この微粒子製造装置２０によって、反応室１内でアーク放電１６を発生させ、材料粒子１７から微粒子１８を製造できる。 The microparticle production apparatus 20 according to the first embodiment includes at least a reaction chamber 1 as an example of a reaction chamber, a material supply device 10, a plurality of upper electrodes 4a and lower electrodes 4b that generate an arc discharge 16, and a generation and a fine particle recovery unit 3 as an example of a recovery unit that recovers the fine particles 18 collected therefrom. This fine particle production apparatus 20 can generate an arc discharge 16 in the reaction chamber 1 to produce fine particles 18 from material particles 17 .

さらに、第１実施形態に係る微粒子製造装置２０では、前記構成に加えて、材料供給管１１と、材料粒子１７及び材料が気化した原料ガスの流れを制御する放電ガス供給管１４と、気化した原料ガスを冷却する冷却ガス供給管１５とが設置されている。また、微粒子回収部３の後段には、配管８０を介して、圧力調整バルブ６と、排気ポンプ７とを設けて、反応室１内の圧力を調整できる構成になっている。 Furthermore, in the fine particle manufacturing apparatus 20 according to the first embodiment, in addition to the above configuration, the material supply pipe 11, the discharge gas supply pipe 14 for controlling the flow of the raw material gas in which the material particles 17 and the material are vaporized, and the vaporized A cooling gas supply pipe 15 for cooling the raw material gas is installed. In addition, a pressure control valve 6 and an exhaust pump 7 are provided via a pipe 80 at the rear stage of the fine particle recovery unit 3, so that the pressure in the reaction chamber 1 can be adjusted.

以下、この微粒子製造装置２０の構成について、詳細に説明する。 The configuration of this fine particle manufacturing apparatus 20 will be described in detail below.

＜材料供給装置＞
材料供給装置１０は、反応室１の底部下方に配置されて、材料供給管１１の上端の材料供給口１２からキャリアガスによって材料粒子１７を反応室１内に上向きに供給している。 <Material supply device>
The material supply device 10 is arranged below the bottom portion of the reaction chamber 1 and supplies material particles 17 upward into the reaction chamber 1 from a material supply port 12 at the upper end of the material supply pipe 11 by carrier gas.

反応室１の側壁には、図示しない水冷機構を有している。さらに、反応室１の側壁の内面は、アーク放電１６の熱を保持するため、炭素材料からなる円筒状の断熱部材２で覆われた構造になっている。断熱部材２の具体的な１つの実施例としては、断熱部材２の材料として炭素系材料を使用することができるが、作製する微粒子の種類又は使用するデバイスの種類によって、不純物が入りにくい材料（たとえば、セラミック系材料など）を使用してもよい。 A side wall of the reaction chamber 1 has a water cooling mechanism (not shown). Furthermore, the inner surface of the side wall of the reaction chamber 1 is covered with a cylindrical heat insulating member 2 made of a carbon material in order to retain the heat of the arc discharge 16 . As a specific example of the heat insulating member 2, a carbon-based material can be used as the material of the heat insulating member 2. Depending on the type of fine particles to be produced or the type of device to be used, a material ( For example, ceramic-based materials, etc.) may be used.

＜放電ガス供給管＞
放電ガス供給管１４は、反応室１の下側の複数の放電ガス供給管であって、断熱部材２の下側に、反応室１の中央向きに放電ガス供給可能に反応室１の中心軸周りに所定間隔毎に放射状に配置されている。具体的には、各放電ガス供給管１４は、材料供給口１２よりも反応室１の下部側に開口が配置され、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１を介して、放電ガスを供給している。例えば、放電ガス供給管１４は、水平面（ｘ－ｙ平面）から鉛直上向きに３０°かつ図２Ｂに示すように水平面内の半径方向（内向き方向）から４５°傾斜した方向に噴出させることで、ガスを旋回流として供給できる構造になっている。このように放電ガス供給管１４は、鉛直上向き３０°でかつ水平面内の半径方向から４５°傾斜した方向にガスを供給しているが、これに限られるものではなく、上部電極４ａと下部電極４ｂとの間の領域で中心部に向かうガス流れが放電ガス供給管１４で生成されればよい。 <Discharge gas supply pipe>
The discharge gas supply pipes 14 are a plurality of discharge gas supply pipes on the lower side of the reaction chamber 1 . They are arranged radially around the circumference at predetermined intervals. Specifically, each discharge gas supply pipe 14 has an opening located on the lower side of the reaction chamber 1 than the material supply port 12, and supplies the discharge gas from the gas supply device 30 via the gas flow rate regulator 31. ing. For example, the discharge gas supply pipe 14 is jetted vertically upward at 30° from the horizontal plane (xy plane) and in a direction inclined at 45° from the radial direction (inward direction) in the horizontal plane as shown in FIG. 2B. , gas can be supplied as a swirling flow. As described above, the discharge gas supply pipe 14 supplies gas in a direction that is vertically upward at 30° and inclined at 45° from the radial direction in the horizontal plane. 4b, the discharge gas supply pipe 14 may generate a gas flow toward the center.

＜冷却ガス供給管＞
冷却ガス供給管１５は、反応室１の上側の複数の冷却ガス供給管であって、断熱部材２の上側に、反応室１の中央向きに冷却ガス供給可能に反応室１の中心軸周りに所定間隔毎に放射状に配置されている。具体的には、冷却ガス供給管１５は、上部電極４ａよりも反応室１の上部側に開口が配置され、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１を介して、冷却ガスを供給している。例えば、冷却ガス供給管１５は、水平面（ｘ－ｙ平面）から鉛直上向き３０°でかつ図２ａに示すように水平面内で半径方向（内向き方向）に冷却ガスを噴出させている。これによって、アーク放電１６により蒸発及び気化したガスを効率良く冷却し、作製する微粒子１８の粒子径を制御することができる。 <Cooling gas supply pipe>
The cooling gas supply pipes 15 are a plurality of cooling gas supply pipes on the upper side of the reaction chamber 1. The cooling gas supply pipes 15 are arranged on the upper side of the heat insulating member 2 so that the cooling gas can be supplied toward the center of the reaction chamber 1 around the central axis of the reaction chamber 1. They are arranged radially at predetermined intervals. Specifically, the cooling gas supply pipe 15 has an opening located on the upper side of the reaction chamber 1 from the upper electrode 4a, and supplies the cooling gas from the gas supply device 30 via the gas flow controller 31. . For example, the cooling gas supply pipe 15 ejects the cooling gas vertically upward at 30° from the horizontal plane (xy plane) and radially (inwardly) within the horizontal plane as shown in FIG. 2a. As a result, the gas evaporated and vaporized by the arc discharge 16 can be efficiently cooled, and the particle diameter of the fine particles 18 to be produced can be controlled.

＜第１電極配置領域及び第２電極配置領域＞
上部電極４ａと下部電極４ｂとは、所定間隔をあけて上下二段に配置されるように、断熱部材２の上部と下部とにそれぞれ配置されている。具体的には、材料供給口側の第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１に下部電極４ｂが配置されている。また、第１電極配置領域８１から微粒子回収部側に離れた第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２に上部電極４ａが配置されている。第１電極配置領域８１と第２電極配置領域８２とは、材料供給口１２の近傍から微粒子回収部３までの間で材料粒子１７が流れる方向（例えば下から上向きの方向）に対してそれぞれ交差する（例えば直交する）。各領域８１，８２は、例えば１つの平面で構成され、平面内に所定角度間隔をあけて複数本の電極４ｂ，４ａがそれぞれ、面沿いに又は面に対して所定角度傾斜して、配置されていてもよい。 <First electrode placement region and second electrode placement region>
The upper electrode 4a and the lower electrode 4b are arranged above and below the heat insulating member 2 so as to be arranged in two stages vertically with a predetermined interval therebetween. Specifically, the lower electrode 4b is arranged in the first electrode arrangement area (lower electrode arrangement area) 81 on the material supply port side. Further, the upper electrode 4a is arranged in a second electrode arrangement area (upper electrode arrangement area) 82 which is separated from the first electrode arrangement area 81 toward the fine particle collection section. The first electrode arrangement region 81 and the second electrode arrangement region 82 intersect with the direction in which the material particles 17 flow (for example, the upward direction from the bottom) from the vicinity of the material supply port 12 to the fine particle recovery unit 3. (e.g. orthogonal). Each of the regions 81 and 82 is composed of, for example, one plane, and a plurality of electrodes 4b and 4a are arranged in the plane at predetermined angular intervals, respectively, along the plane or inclined at a predetermined angle with respect to the plane. may be

一例として、アーク放電１６を生成させる金属製の上部電極４ａ及び下部電極４ｂは、図１、図２Ａ、図２Ｂに示すように、上下に２段に配置することができる。具体的には、例えば、上部電極４ａは、水平方向に対して鉛直上向き５°だけ傾斜しつつ内向きの半径方向に突出して配置されている。また、上部電極４ａは、反応室１の円筒状の内周壁に６０°間隔で放射状に並列に６本配置されている。下部電極４ｂは、水平方向に対して鉛直上向き３０°だけ傾斜しつつ内向きの半径方向に突出して配置されている。また、下部電極４ｂは、反応室１の円筒状の内周壁に６０°間隔で放射状に並列に６本配置されている。さらに、図２Ａ及び図２Ｂに示すように、材料粒子１７が流れる方向（例えば、鉛直下方から上向きの方向）から見た時に、上部電極４ａと下部電極４ｂとは重ならないように配置している。つまり、反応室１の鉛直上方又は下方からみて、上部電極４ａと下部電極４ｂとはｚ軸について相対的に３０°ずれて配置されている。
また、上部電極４ａ及び下部電極４ｂを材料粒子１７が流れる方向へ対して水平もしくは傾斜させることによって、粘性の高い熱プラズマにはじかれることなく、材料粒子をプラズマに導入することができる。さらに、上部電極４ａと下部電極４ｂは、同一方向に傾斜しており、かつ上部電極４ａの設置角度にくらべ、下部電極４ｂの設置角度を材料粒子が流れる方向に角度を大きくすることで、材料を中央の上昇気流に材料を乗せることができ、材料の広がりを抑制することができる。これらのことより材料処理効率を上昇させることができる。 As an example, the metal upper electrode 4a and lower electrode 4b that generate the arc discharge 16 can be arranged in two stages, one above the other, as shown in FIGS. 1, 2A, and 2B. Specifically, for example, the upper electrode 4a is arranged so as to project radially inward while being inclined vertically upward by 5° with respect to the horizontal direction. Six upper electrodes 4a are arranged radially in parallel on the cylindrical inner peripheral wall of the reaction chamber 1 at intervals of 60°. The lower electrode 4b is arranged so as to protrude radially inward while being inclined vertically upward by 30° with respect to the horizontal direction. Six lower electrodes 4b are arranged radially in parallel on the cylindrical inner peripheral wall of the reaction chamber 1 at intervals of 60°. Furthermore, as shown in FIGS. 2A and 2B, the upper electrode 4a and the lower electrode 4b are arranged so as not to overlap each other when viewed from the direction in which the material particles 17 flow (for example, vertically upward from below). . In other words, the upper electrode 4a and the lower electrode 4b are displaced from each other by 30° with respect to the z-axis when viewed from the vertical upper or lower side of the reaction chamber 1 .
Further, by making the upper electrode 4a and the lower electrode 4b horizontal or inclined with respect to the flow direction of the material particles 17, the material particles can be introduced into the plasma without being repelled by the highly viscous thermal plasma. Furthermore, the upper electrode 4a and the lower electrode 4b are inclined in the same direction. , the material can be put on the rising air current in the center, and the spread of the material can be suppressed. These things can raise material processing efficiency.

また、下部電極４ｂの先端同士で形成される円の直径は、上部電極４ａの先端同士で形成される円の直径より小さい電極配置にしている。これは、下部電極４ｂは、材料供給口１２に非常に近い位置にあるため、材料供給口１２から導入される材料粒子１７が、下部電極４ｂで発生したアーク放電（高温領域）１６に導入される確率が高い。また、放電面積が小さい方が、電力密度が高く高温になるため、下部電極４ｂの先端同士で形成される円の直径は狭いほうが良い。逆に、上部電極４ａは、材料供給口１２から距離が遠く、複雑なガスの流れのために、下部電極４ｂによるアーク放電１６で処理された材料及び／又は材料供給口１２から流れてきた未処理材料を含む材料粒子１７の分布が非常に大きくなると考えられる。そのため、上部電極４ａの先端同士で形成される円の直径は広いほうが、上部電極４ａによるアーク放電１６で処理される効率が高くなると考えられる。 Further, the diameter of the circle formed between the tips of the lower electrodes 4b is smaller than the diameter of the circle formed between the tips of the upper electrodes 4a. This is because the lower electrode 4b is located very close to the material supply port 12, so that the material particles 17 introduced from the material supply port 12 are introduced into the arc discharge (high temperature region) 16 generated in the lower electrode 4b. high probability. Also, the smaller the discharge area, the higher the power density and the higher the temperature. Conversely, the upper electrode 4a is far from the material supply port 12, and because of the complicated gas flow, the material processed by the arc discharge 16 by the lower electrode 4b and/or the untreated material flowing from the material supply port 12 is removed. It is believed that the distribution of material particles 17 containing the treatment material will be very large. Therefore, it is considered that the larger the diameter of the circle formed between the tips of the upper electrodes 4a, the higher the efficiency of treatment by the arc discharge 16 by the upper electrodes 4a.

上部電極４ａ及び下部電極４ｂは金属電極でそれぞれ構成され、作製する微粒子１８の不純物として金属材料が混ざらないようにするため、水冷及び冷却ガスを流して、金属電極の蒸発による消耗を低減させている。また、上部及び下部電極４ａ、４ｂの材料の一例として、高融点金属であるタングステン電極に酸化ランタン（ランタナ）を数％程度混ぜた材料を使用することができるが、これに代えて、タングステンやタンタルなどの他の高融点金属、タングステンにトリウム、セリウムやイットリウムなどを数％混ぜた電極材料又は炭素材料で構成される電極を使用してもよい。 The upper electrode 4a and the lower electrode 4b are each composed of a metal electrode, and in order to prevent metal materials from being mixed as impurities in the fine particles 18 to be produced, water cooling and cooling gas are flowed to reduce wear due to evaporation of the metal electrodes. there is As an example of the material of the upper and lower electrodes 4a and 4b, a material obtained by mixing several percent of lanthanum oxide (lanthana) with a tungsten electrode, which is a high-melting-point metal, can be used. Other refractory metals such as tantalum, an electrode material in which several percent of thorium, cerium, yttrium, etc. are mixed with tungsten, or an electrode composed of a carbon material may be used.

一例として実施例では、６本の上部電極４ａと６本の下部電極４ｂを２段の放射状に配置しているが、これに限られない。例えば、電極数は６の倍数であれば、電極本数を増やしてもよい。また、１２本の電極を同一平面に配置したり、６本の下部電極と１２本の上部電極による２段構造、３段以上の更なる多段化した電極配置にしてもよい。このような構成の電極により発生させるプラズマの例としての多相交流アークプラズマは、他の熱プラズマを発生させる方法に比べて電極配置の自由度が高い。そのため、材料粒子１７を蒸発させるアーク放電（熱プラズマ）１６の大きさ又は形状を自由に設計することができる。そのため、多相交流アークプラズマとしては、縦長放電にしたり、平面的に面積の大きな放電にしたり、処理に合わせた任意の放電形状にすることができ、処理効率の向上又は処理量の増大させることが可能である。 As an example, in the embodiment, six upper electrodes 4a and six lower electrodes 4b are arranged radially in two stages, but the present invention is not limited to this. For example, if the number of electrodes is a multiple of 6, the number of electrodes may be increased. Also, 12 electrodes may be arranged on the same plane, a two-stage structure with 6 lower electrodes and 12 upper electrodes, or a multi-stage electrode arrangement of 3 or more stages may be used. Polyphase AC arc plasma, which is an example of plasma generated by electrodes having such a configuration, has a higher degree of freedom in electrode arrangement than other methods of generating thermal plasma. Therefore, the size or shape of the arc discharge (thermal plasma) 16 that evaporates the material particles 17 can be freely designed. Therefore, the multi-phase alternating current arc plasma can be a vertically long discharge, a discharge with a large planar area, or an arbitrary discharge shape according to the treatment, which can improve the treatment efficiency or increase the treatment amount. is possible.

上部及び下部電極４ａ、４ｂには、其々ｎ個（ｎは２以上の整数。例えば各電極が６本の場合にはｎ＝６である。）の上側及び下側の交流電源５ａ，５ｂとが接続されている。具体的には、上側の第１交流電源５ａ－１、上側の第２交流電源５ａ－２、上側の第３交流電源５ａ－３，・・・、上側の第ｎ交流電源５ａ－ｎと、がインバータ４０に接続されている。また、下側の第１交流電源５ｂ－１、下側の第２交流電源５ｂ－２、下側の第３交流電源５ｂ－３，・・・、下側の第ｎ交流電源５ｂ－ｎと、がインバータ４１に接続されている。インバータ４０及びインバータ４１によって、交流電源５ａ，５ｂから複数の上部電極４ａと、複数の下部電極４ｂとにそれぞれ位相をずらした交流電力を印加し、熱プラズマであるアーク放電１６を生成する。 Upper and lower electrodes 4a and 4b are provided with n upper and lower AC power supplies 5a and 5b, respectively (n is an integer of 2 or more; for example, n=6 when each electrode has 6 electrodes). is connected. Specifically, the upper first AC power supply 5a-1, the upper second AC power supply 5a-2, the upper third AC power supply 5a-3, ..., the upper n-th AC power supply 5a-n, are connected to the inverter 40 . In addition, the first AC power supply 5b-1 on the lower side, the second AC power supply 5b-2 on the lower side, the third AC power supply 5b-3 on the lower side, . , are connected to the inverter 41 . Inverters 40 and 41 apply phase-shifted AC power from AC power sources 5a and 5b to the plurality of upper electrodes 4a and the plurality of lower electrodes 4b, respectively, to generate arc discharge 16, which is thermal plasma.

上部及び下部電極４ａ、４ｂは、それぞれ独立して、モータなどで構成される電極駆動装置８により、反応室１の中心に対して放射線方向に前後移動する可動式に構成している。電極駆動装置８としては、一例として、モータによりボールネジを正逆回転させて、ボールネジに螺合したナット部材に連結された電極４ａ，４ｂを軸方向に進退させるものである。 The upper and lower electrodes 4a and 4b are independently movable back and forth in the radial direction with respect to the center of the reaction chamber 1 by an electrode driving device 8 composed of a motor or the like. As an example of the electrode driving device 8, a motor rotates a ball screw forward and backward to axially advance and retreat the electrodes 4a and 4b connected to a nut member screwed onto the ball screw.

＜微粒子回収部＞
微粒子回収部３は、反応室１の上端に接続されて配置され、配管８０を通じて排気ポンプ７により排気され、反応室１で生成された微粒子１８を回収している。複数本の電極４ａ，４ｂは、反応室１の中間部の側部に、内部に先端が突出するように所定間隔をあけて上下二段に配置され、反応室１内で熱プラズマ（すなわち、アーク放電）１６を発生させ、発生させた熱プラズマ１６により、材料供給装置１０から供給された材料粒子１７から微粒子１８を製造している。 <Fine particle recovery part>
The fine particle recovery unit 3 is arranged to be connected to the upper end of the reaction chamber 1 , exhausted by the exhaust pump 7 through the pipe 80 , and recovers the fine particles 18 generated in the reaction chamber 1 . A plurality of electrodes 4a and 4b are arranged in two stages on the side of the middle part of the reaction chamber 1 with a predetermined interval so that the tips protrude inside, and a thermal plasma (that is, An arc discharge) 16 is generated, and the generated thermal plasma 16 produces fine particles 18 from the material particles 17 supplied from the material supply device 10 .

なお、制御装置１００は、材料供給装置１０と、微粒子回収部３と、圧力調整バルブ６と、排気ポンプ７と、ガス供給装置３０と、各ガス流量調整器３１と、交流電源５ａ，５ｂと、各電極駆動装置８と、にそれぞれ接続されている。この制御装置１００によって、それぞれの動作を制御可能としている。 The control device 100 includes the material supply device 10, the fine particle recovery unit 3, the pressure adjustment valve 6, the exhaust pump 7, the gas supply device 30, each gas flow rate regulator 31, and the AC power sources 5a and 5b. , and each electrode driving device 8, respectively. Each operation can be controlled by the control device 100 .

上記構成の装置を用いて、アーク放電を生じさせて、プラズマを発生させるための交流電力の周波数を変化させた場合の結果を説明する。図３（ａ）～（ｃ）は、バンドパスフィルターを介して高速度カメラで計測した多相交流アークプラズマの一周期のアーク放電の存在確率分布を示す模式図である。図１に示した第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２の上部電極４ａに印加する交流電源５ａ－ｎの前段にインバーター４０を介すことで、交流電源５ａ－ｎから出力される電力の周波数を６０Ｈｚ（図３（ａ））、１２０Ｈｚ（図３（ｂ））、１８０Ｈｚ（図３（ｃ））と変化させた。アーク放電で発生するプラズマ光をアルゴン（Ａｒ）の原子性発光の二波長のバンドパスフィルター（６７５±１．５ｎｍ、７９４±１．５ｎｍ）で分光した光を高速度カメラにて観測を行った。図３（ａ）は、プラズマの駆動周波数が通常の６０Ｈｚのときを示し、外周の黒い三角印「▲」は、上部電極４ａの６本の先端部を示す。灰色から黒色までの色がついている部分は、分光分析によるガス温度計測の結果、７０００℃以上の高温領域の一周期（１６．８ｍｓ）間のアーク放電が存在していた確率分布を示す。つまり、濃淡はアーク放電の存在確率の高低に対応しており、濃くなる、つまり黒色に近づくにつれてアーク放電の存在確率が高くなる。図３（ａ）では、図３（ｂ）、図３（ｃ）の駆動周波数が高いときに比べ、アーク放電が存在していた領域が大きいことが分かる。これは、前記したようにアーク放電が６０Ｈｚの周波数で左右に大きくスイングしたことを示している。また、中央部の色の濃い部分は確率０．７を示し、一周期中の７０％の時間が７０００℃以上であったことを示している。図３（ｂ）、（ｃ）とプラズマを駆動する周波数を高くするとプラズマの存在確率分布は、中央部分に集まっていく。駆動周波数１８０Ｈｚの図３（ｃ）では、アーク放電の電極近傍の広がりは図３（ａ）の場合に比べて小さいが、第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２の中央部では、アーク放電の存在確率１．０になり、７０００℃以上のアーク放電が一周期中絶えず滞在していたことを示す。 The result of changing the frequency of AC power for generating arc discharge and generating plasma using the above-configured apparatus will be described. FIGS. 3A to 3C are schematic diagrams showing the existence probability distribution of arc discharge in one cycle of multiphase AC arc plasma measured with a high-speed camera through a bandpass filter. Electric power output from the AC power sources 5a-n is applied to the upper electrode 4a of the second electrode arrangement region (upper electrode arrangement region) 82 shown in FIG. was changed to 60 Hz (FIG. 3(a)), 120 Hz (FIG. 3(b)), and 180 Hz (FIG. 3(c)). Plasma light generated by arc discharge was spectroscopically separated by a two-wavelength band-pass filter (675±1.5 nm, 794±1.5 nm) of atomic emission of argon (Ar) and observed with a high-speed camera. . FIG. 3(a) shows the case where the driving frequency of the plasma is 60 Hz, and the black triangular marks "▴" on the periphery indicate the six tips of the upper electrode 4a. The portion colored from gray to black shows the probability distribution that arc discharge existed during one cycle (16.8 ms) in the high temperature range of 7000° C. or higher as a result of gas temperature measurement by spectroscopic analysis. That is, the density corresponds to the degree of probability of existence of arc discharge, and the probability of existence of arc discharge increases as the color becomes darker, that is, closer to black. It can be seen that in FIG. 3(a), the area where the arc discharge existed is larger than when the driving frequency is high in FIGS. 3(b) and 3(c). This indicates that the arc discharge swung significantly to the left and right at a frequency of 60 Hz, as described above. Also, the dark-colored part in the center indicates a probability of 0.7, indicating that 70% of the time in one cycle was 7000° C. or higher. As shown in FIGS. 3(b) and 3(c), when the frequency for driving the plasma is increased, the plasma existence probability distribution concentrates in the central portion. In FIG. 3(c) with a driving frequency of 180 Hz, the spread of the arc discharge near the electrodes is smaller than in the case of FIG. 3(a). The discharge existence probability becomes 1.0, indicating that the arc discharge at 7000° C. or more was continuously present during one cycle.

図３の結果を基に、材料供給口側の第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１の下部電極４ｂに接続したインバーター４１を設置する構成にすることで、交流電源５ｂ－ｎから出力される交流電力は商用周波数である６０Ｈｚより高い周波数を印加することができる。今回は、商用周波数として６０Ｈｚを使用したが、５０Ｈｚでもよい。また、５０Ｈｚ以上１０００Ｈｚ以下の周波数に設定することが望ましい。３００Ｈｚを越える周波数では、図３（ｃ）に示したように中央に集中していき、放電分布はほとんど変化がなくなる。このため特に、５０Ｈｚ以上３００Ｈｚ以下の周波数に選択することがよい。この構成にすることで、材料供給口１２近傍で広がっていない材料粒子１７を、効率良くアーク放電に導入でき、処理効率を上げることができる。また、材料をたくさん導入するような場合も、中央部にアーク放電が常に滞在するため、アーク放電に当たらずすり抜ける粒子の割合を極端に下げることができ、処理効率を上げることができる。また、微粒子回収部側の第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２の上部電極４ａに接続したインバーター４０を設置する構成としている。こうすることで、交流電源５ａ－ｎから出力される交流電力は、第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１の下部電極４ｂに接続したインバーター４１により交流電源５ｂ－ｎで出力される交流電力の周波数以下の周波数に設定することができる。微粒子回収部側の第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２では、材料供給口１２から遠く離れており、さらに、第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１を通過する。そのため、材料粒子１７や処理途中の材料は、第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１に比べて大きく広がる。
そこで、制御部１００により第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２の上部電極４ａに印加する交流電力の周波数を第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１の下部電極４ｂに印加する交流電力の周波数以下の周波数にしている。これによって、第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２の上部電極４ａによるアーク放電の面積を広げ、材料粒子の処理効率を向上させることができる。 Based on the results of FIG. 3, by installing the inverter 41 connected to the lower electrode 4b of the first electrode arrangement area (lower electrode arrangement area) 81 on the material supply port side, the output from the AC power supply 5b-n The applied AC power can be applied at a frequency higher than 60 Hz, which is the commercial frequency. Although 60 Hz was used as the commercial frequency this time, 50 Hz may be used. Moreover, it is desirable to set the frequency to 50 Hz or more and 1000 Hz or less. At frequencies over 300 Hz, the discharge concentrates in the center as shown in FIG. Therefore, it is particularly preferable to select a frequency of 50 Hz or more and 300 Hz or less. By adopting this configuration, the material particles 17 that have not spread near the material supply port 12 can be efficiently introduced into the arc discharge, and the processing efficiency can be improved. In addition, even when a large amount of material is introduced, the arc discharge always stays in the central part, so the percentage of particles that pass through without hitting the arc discharge can be extremely reduced, and the treatment efficiency can be improved. In addition, an inverter 40 connected to the upper electrode 4a of the second electrode arrangement area (upper electrode arrangement area) 82 on the fine particle collecting section side is installed. In this way, the AC power output from the AC power supplies 5a-n is converted into the AC power output from the AC power supplies 5b-n by the inverter 41 connected to the lower electrode 4b of the first electrode placement area (lower electrode placement area) 81. It can be set to a frequency equal to or lower than the power frequency. A second electrode placement region (upper electrode placement region) 82 on the fine particle collecting section side is far away from the material supply port 12 and passes through a first electrode placement region (lower electrode placement region) 81 . Therefore, the material particles 17 and the material in the process of being processed spread widely compared to the first electrode placement region (lower electrode placement region) 81 .
Therefore, the frequency of the AC power applied to the upper electrode 4a of the second electrode placement region (upper electrode placement region) 82 by the control unit 100 is changed to the AC power applied to the lower electrode 4b of the first electrode placement region (lower electrode placement region) 81. The frequency is below the power frequency. As a result, the area of the arc discharge by the upper electrode 4a in the second electrode placement region (upper electrode placement region) 82 can be widened, and the processing efficiency of the material particles can be improved.

また、本実施形態では、インバーター４０、４１を設置して交流電源５ａ－ｎ、５ｂ－ｎの出力周波数を商用周波数である６０Ｈｚより高くしたが、交流電源５ａ－ｎ、５ｂ－ｎに周波数を可変できる機能が備わった交流電源を使用してもよい。 In this embodiment, the inverters 40 and 41 are installed to make the output frequency of the AC power sources 5a-n and 5b-n higher than the commercial frequency of 60 Hz. An AC power supply with a variable function may be used.

微粒子回収部３は、反応室１の上端に接続されて配置され、配管８０を通じて排気ポンプ７により排気され、反応室１で生成された微粒子１８を回収している。複数本の電極４ａ，４ｂは、反応室１の中間部の側部に、内部に先端が突出するように所定間隔をあけて上下二段に配置されている。この上部電極４ａ及び下部電極４ｂによって、反応室１内で熱プラズマ（すなわち、アーク放電）１６を発生させ、発生させた熱プラズマ１６により、材料供給装置１０から供給された材料粒子１７から微粒子１８を製造している。 The fine particle recovery unit 3 is arranged to be connected to the upper end of the reaction chamber 1 , exhausted by the exhaust pump 7 through the pipe 80 , and recovers the fine particles 18 generated in the reaction chamber 1 . A plurality of electrodes 4a and 4b are arranged vertically in two stages on the side of the middle portion of the reaction chamber 1 with a predetermined gap therebetween so that their tips protrude inward. A thermal plasma (that is, an arc discharge) 16 is generated in the reaction chamber 1 by the upper electrode 4a and the lower electrode 4b. are manufacturing.

＜微粒子製造方法＞
前記構成に係る微粒子製造装置を使用する微粒子製造方法は、
アーク放電によって熱プラズマ１６を生成し、
材料粒子１７を熱プラズマ１６に供給し、
微粒子１８を生成する、
といった３つのステップで少なくとも構成されている。これらの動作は、制御装置１００で動作制御されることにより自動的に実施可能である。 <Fine particle production method>
A fine particle manufacturing method using the fine particle manufacturing apparatus according to the above configuration includes:
generating a thermal plasma 16 by arc discharge;
supplying material particles 17 to the thermal plasma 16;
generating microparticles 18;
It consists of at least three steps. These operations can be automatically performed under the control of the control device 100 .

まず、反応室１内で、材料粒子１７が流れる方向に２段以上になるように並列に配置した上部電極４ａ及び下部電極４ｂに交流電力をそれぞれに印加する。これによって、上部電極４ａ及び下部電極４ｂのそれぞれによってアーク放電が生じ、材料粒子１７が流れる方向（すなわち、鉛直下方から鉛直上方、ｚ方向）に向かって縦長の熱プラズマ１６を生
成する。 First, in the reaction chamber 1, AC power is applied to each of the upper electrode 4a and the lower electrode 4b which are arranged in parallel so as to form two or more stages in the direction in which the material particles 17 flow. As a result, arc discharge is generated by each of the upper electrode 4a and the lower electrode 4b, and a vertically long thermal plasma 16 is generated in the direction in which the material particles 17 flow (that is, from vertically downward to vertically upward, z-direction).

次いで、材料供給装置１０の材料供給口１２から熱プラズマ１６の領域内に材料粒子１７を供給する。 Next, material particles 17 are supplied from the material supply port 12 of the material supply device 10 into the area of the thermal plasma 16 .

次いで、材料粒子１７が、熱プラズマ１６の領域中を通過するときに、蒸発又は気化して材料ガスとなり、さらに、材料ガスが熱プラズマ１６の領域から抜けた瞬間、材料ガスが急激に冷やされて微粒子１８を生成する。 Next, when the material particles 17 pass through the area of the thermal plasma 16, they evaporate or vaporize into a material gas, and the moment the material gas leaves the area of the thermal plasma 16, the material gas is rapidly cooled. to generate fine particles 18 .

以下、この微粒子製造方法について、実際に行う手順に沿って詳しく説明する。 In the following, this fine particle production method will be described in detail along with the actual procedure.

始めに、反応室１と微粒子回収部３と材料供給装置１０とを排気ポンプ７によって数１０Ｐａまで排気することで、大気の酸素の影響を低減させる。 First, the reaction chamber 1, the fine particle recovery section 3, and the material supply device 10 are evacuated to several tens of Pa by the exhaust pump 7, thereby reducing the influence of atmospheric oxygen.

次に、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１を介して、材料供給装置１０と放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とにそれぞれガスを供給し、排気ポンプ７の前段に取付けた圧力調整バルブ６で反応室１内の圧力を調整する。反応室１の下側の放電ガス供給管１４からは、複数個の供給口からガスを供給して、水平面から鉛直上向きに３０°かつ図２ｂに示すように水平面内の内向き半径方向から４５°傾斜した方向に噴出させる。これによって、ガスを旋回流として供給することができる。 Next, gas is supplied from the gas supply device 30 to the material supply device 10, the discharge gas supply pipe 14, and the cooling gas supply pipe 15 through the gas flow rate regulator 31, and the pressure applied to the front stage of the exhaust pump 7 is The pressure inside the reaction chamber 1 is adjusted by the adjustment valve 6 . From the discharge gas supply pipe 14 on the lower side of the reaction chamber 1, the gas is supplied from a plurality of supply ports, vertically upward from the horizontal plane at 30° and radially inward from the horizontal plane as shown in FIG. ° Spray in a slanted direction. This allows the gas to be supplied as a swirling flow.

反応室１の上側の冷却ガス供給管１５は、複数個の供給口からガスを反応室１内に供給して、水平面（ｘ－ｙ平面）から鉛直上向き３０°かつ図２ａに示すように水平面内で内向き半径方向に冷却ガスを噴出させている。これによって、アーク放電１６により蒸発及び気化したガスを効率良く冷却し、作製する微粒子１８の粒子径を制御することができる。 The cooling gas supply pipe 15 on the upper side of the reaction chamber 1 supplies gas into the reaction chamber 1 from a plurality of supply ports, and is vertically upward 30° from the horizontal plane (xy plane) and the horizontal plane as shown in FIG. 2a. The cooling gas is jetted radially inward. As a result, the gas evaporated and vaporized by the arc discharge 16 can be efficiently cooled, and the particle diameter of the fine particles 18 to be produced can be controlled.

一例として、この第１実施形態の１つの実施例では、シリコンの微粒子を製造させるため、反応室１内には、ガス供給装置３０から放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とを介してアルゴンをそれぞれ供給している。具体的には、反応室１内を、アルゴンの不活性ガス雰囲気の０．３気圧以上１．２気圧以下の所望の圧力に維持して、以下の微粒子製造工程を行った。ここでは、放電ガス及び冷却ガスとして不活性ガスを使用するが、例えば両ガスともアルゴンを使用してもよい。材料の還元を促進させるため、反応室１内に、ガス供給装置３０から放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とを介して、微量の水素ガス及び微量の炭化系ガスを混合して導入してもよい。また、同様に材料を酸化、窒化、又は炭化させたり、炭素膜コーティングするために、微量の酸素ガス、窒素ガス、又は炭化系ガスを混合させてもよい。 As an example, in one example of the first embodiment, in order to produce fine silicon particles, gas is supplied from the gas supply device 30 into the reaction chamber 1 through the discharge gas supply pipe 14 and the cooling gas supply pipe 15. Argon is supplied respectively. Specifically, the inside of the reaction chamber 1 was maintained at a desired pressure of 0.3 to 1.2 atmospheres of an inert gas atmosphere of argon, and the following fine particle production process was performed. Here, inert gas is used as the discharge gas and the cooling gas, but both gases may be argon, for example. In order to accelerate the reduction of the material, a trace amount of hydrogen gas and a trace amount of carbonaceous gas are mixed and introduced from the gas supply device 30 into the reaction chamber 1 through the discharge gas supply pipe 14 and the cooling gas supply pipe 15. You may Also, a trace amount of oxygen gas, nitrogen gas, or carbonization-based gas may be mixed to similarly oxidize, nitride, or carbonize the material, or to coat the material with a carbon film.

次に、アーク放電１６を生じさせ、熱プラズマを生成させる。一例として、アーク放電１６を生成させる金属製の上部電極４ａ及び下部電極４ｂは、図１、図２Ａ、図２Ｂに示すように、上下に２段に配置する。具体的には、例えば、上部電極４ａは、水平もしくは、水平方向に対して鉛直上向き５°で内向きの半径方向に突出して配置されている。また、上部電極４ａは、反応室１の円筒状の内周壁に６０°間隔で放射状に並列に６本配置されている。下部電極４ｂは、上部電極４aと同一方向で水平方向に対して鉛直上向き３０°で内向きの半径方向に突出して配置されている。また、下部電極４ｂは、反応室１の円筒状の内周壁に６０°間隔で放射状に並列に６本配置されている。さらに、図２Ａ及び図２Ｂに示すように、材料粒子１７が流れる方向（例えば、鉛直下方から上向きの方向）から見た時、上部電極４ａと下部電極４ｂとは重ならないように配置している。つまり、反応室１の鉛直上方又は下方からみて、上部電極４ａと下部電極４ｂとはｚ軸について互いに３０°ずれて配置されている。 An arc discharge 16 is then caused to generate a thermal plasma. As an example, the metal upper electrode 4a and lower electrode 4b that generate the arc discharge 16 are arranged in two stages vertically, as shown in FIGS. 1, 2A, and 2B. Specifically, for example, the upper electrode 4a is arranged so as to protrude horizontally or radially inward at 5° vertically upward with respect to the horizontal direction. Six upper electrodes 4a are arranged radially in parallel on the cylindrical inner peripheral wall of the reaction chamber 1 at intervals of 60°. The lower electrode 4b is arranged so as to protrude radially inward at an angle of 30 degrees vertically upward with respect to the horizontal direction in the same direction as the upper electrode 4a. Six lower electrodes 4b are arranged radially in parallel on the cylindrical inner peripheral wall of the reaction chamber 1 at intervals of 60°. Furthermore, as shown in FIGS. 2A and 2B, the upper electrode 4a and the lower electrode 4b are arranged so as not to overlap each other when viewed from the direction in which the material particles 17 flow (for example, vertically upward from below). . In other words, the upper electrode 4a and the lower electrode 4b are arranged with a 30° shift from each other about the z-axis when viewed from the vertical upper or lower side of the reaction chamber 1 .

これらの上部及び下部電極４ａ、４ｂの隣り合うそれぞれの電極には、上側及び下側の交流電源５ａ，５ｂから交流電力を印加する。一例としては、上部電極４ａの６本、下部電極４ｂの６本にそれぞれ位相を６０°ずつずらした６０Ｈｚの交流電力を６個ずつの交流電源５ａ，５ｂから印加し、約１００００℃の熱プラズマである縦長のアーク放電１６を生成した。一例として、上部電極４ａが６本、及び、下部電極４ｂが６本の場合には、それぞれ、位相を６０°ずつずらした交流電力を印加することができるが、上部電極４ａ及び下部電極４ｂを合わせた１２本に、位相を３０°ずつずらした６０Ｈｚの交流電力を印加してもよい。これにより、上下のアーク放電１６が繋がりやすく、より鉛直方向に縦長のアーク放電１６を形成し、面内分布も改善される。 Alternating current power is applied from upper and lower alternating current power sources 5a and 5b to adjacent electrodes of the upper and lower electrodes 4a and 4b, respectively. As an example, AC power of 60 Hz whose phase is shifted by 60° is applied to six upper electrodes 4a and six lower electrodes 4b from six AC power sources 5a and 5b, respectively, and a thermal plasma of about 10000° C. is generated. A vertically elongated arc discharge 16 was generated. As an example, when there are six upper electrodes 4a and six lower electrodes 4b, it is possible to apply AC power with a phase difference of 60°. Alternating current power of 60 Hz with a phase difference of 30° may be applied to the total of 12 wires. As a result, the upper and lower arc discharges 16 are easily connected, forming the arc discharges 16 that are longer in the vertical direction, and the in-plane distribution is also improved.

前記交流電力印加後に、アーク放電１６を着火させるときには、任意の２本ずつもしくは３本ずつの上部及び下部電極４ａ，４ｂを電極駆動装置８により反応室１の中心側に移動させる。アーク放電１６が着火後、其々上部及び下部電極４ａ、４ｂにかかる電流が一定になるように調整し、其々上部及び下部電極４ａ、４ｂを放射線方向（放射状に配置した其々上部及び下部電極４ａ、４ｂの先端同士で形成される円の中心位置から外側に向かう方向）に電極駆動装置８により移動させ、上部及び下部電極４ａ、４ｂをそれぞれ所望の位置にする。 When the arc discharge 16 is ignited after the application of the AC power, any two or three of the upper and lower electrodes 4a and 4b are moved toward the center of the reaction chamber 1 by the electrode driving device 8. FIG. After the arc discharge 16 is ignited, the current applied to the upper and lower electrodes 4a and 4b is adjusted to be constant, and the upper and lower electrodes 4a and 4b are arranged in the radial direction (radially arranged upper and lower electrodes). The electrodes 4a and 4b are moved outward from the center of the circle formed by the tip ends of the electrodes 4a and 4b by the electrode driving device 8 to bring the upper and lower electrodes 4a and 4b to desired positions.

次に、処理する材料の供給を開始する。一例として、微粒子１８の原料となる材料粒子１７は、約１６ミクロンメートルのシリコン粉末を用い、材料供給装置１０内に設置する。第１実施例では、１６ミクロンメートルの粒子を使用したが、プラズマの条件にも依存するが１００ミクロン以下の粒子径であれば、熱プラズマ１６にて蒸発し、ナノメートルオーダーの微粒子１８を製造することは可能である。１００ミクロンメートルより大きい粒子径の材料を使用すると、材料を完全に蒸発させることができず、生成される微粒子がミクロンメートルオーダーに大きくなってしまうことがある。 Next, the supply of material to be processed is started. As an example, the material particles 17 that are the raw material of the fine particles 18 are placed in the material supply device 10 using silicon powder of about 16 microns. In the first embodiment, particles of 16 microns were used, but depending on the plasma conditions, particles with a diameter of 100 microns or less are evaporated by the thermal plasma 16 to produce fine particles 18 of nanometer order. It is possible to If a material with a particle size greater than 100 microns is used, the material may not be completely evaporated, resulting in micron-sized particles.

材料供給装置１０は、一例として、局部流動式粉末供給装置を用いることができる。この局部流動式粉末供給装置では、キャリアガスの流量と材料を導入した器の回転数とによって材料の供給量を制御して、粉末材料を一定の割合で材料供給管１１に送ることができる。材料供給装置１０の他の例としては、レーザーなどを用いて、粉末材料の表面とノズルの距離とを制御する表面倣い式粉末供給器、又は、ホッパーなどから溝に定量の粉末材料を供給して吸引する定量式粉末供給器などがある。どの方式の粉末材料供給装置を使用してもよいが、供給する粉末材料の量又は粉末材料の種類又は粒子径によって、粉末材料供給装置の方式を使い分ける。 As an example of the material supply device 10, a local fluidized powder supply device can be used. In this local fluidization type powder feeder, the feed amount of the material is controlled by the flow rate of the carrier gas and the rotation speed of the vessel into which the material is introduced, and the powder material can be fed to the material feed pipe 11 at a constant rate. Other examples of the material feeder 10 include a surface scanning powder feeder that uses a laser or the like to control the distance between the surface of the powder material and the nozzle, or a hopper that feeds a fixed amount of powder material into the groove. There is also a quantitative powder feeder that sucks with Although any type of powder material supply device may be used, the type of powder material supply device is selected according to the amount of powder material to be supplied, the type of powder material, or the particle size.

図１に示すように、材料粒子１７は、材料供給装置１０から材料供給管１１に送られ、材料供給口１２から反応室１内に導入される。反応室１内に導入された材料粒子１７は、アーク放電１６の中を通過するときに、蒸発及び気化して材料粒子１７はガス化する。 As shown in FIG. 1, material particles 17 are sent from material supply device 10 to material supply pipe 11 and introduced into reaction chamber 1 from material supply port 12 . The material particles 17 introduced into the reaction chamber 1 evaporate and vaporize when passing through the arc discharge 16, and the material particles 17 are gasified.

図３の結果を基に、材料供給口側の第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１の下部電極４ｂに接続したインバーター４１により、交流電源５ｂ－ｎから出力される交流電力は商用周波数である５０Ｈｚもしくは６０Ｈｚより高い周波数を印加したほうがよい。特に、５０Ｈｚ以上１０００Ｈｚ以下の周波数に設定することが望ましい。これは、第１電極配置領域は、材料供給口１２に近く、材料粒子１７が広がらないため、第１電極配置領域８１の中央部に材料が集中する。特に、交流電源５ｂ－ｎの周波数を５０Ｈｚ以上、３００Ｈｚ以下とすることで、アーク放電の７０００℃以上の高温領域を中央部に常に存在させることで処理効率を増加させることができる。また、材料をたくさん導入するような場合も、中央部にアーク放電が常に存在するため、処理効率を上げることができる。３００Ｈｚを越えると、放電分布は大きく変化しないため、変更しても処理効率は変わらない。一例として、ここでは、下部電極４ｂに接続したインバーター４１により、交流電源５ｂ－ｎの周波数を１８０Ｈｚとしている。 Based on the results of FIG. 3, the inverter 41 connected to the lower electrode 4b of the first electrode arrangement area (lower electrode arrangement area) 81 on the material supply port side causes the AC power output from the AC power supply 5b-n to be converted to the commercial frequency. It is better to apply a frequency higher than 50 Hz or 60 Hz. In particular, it is desirable to set the frequency to 50 Hz or more and 1000 Hz or less. This is because the first electrode placement region is close to the material supply port 12 and the material particles 17 do not spread, so the material concentrates in the central portion of the first electrode placement region 81 . In particular, by setting the frequency of the AC power supply 5b-n to 50 Hz or more and 300 Hz or less, the high temperature region of 7000° C. or more of the arc discharge always exists in the central portion, thereby increasing the processing efficiency. Also, even when a large amount of material is introduced, the arc discharge always exists in the central portion, so the processing efficiency can be improved. When the frequency exceeds 300 Hz, the discharge distribution does not change significantly, so even if the frequency is changed, the treatment efficiency does not change. As an example, here, the frequency of the AC power supply 5b-n is set to 180 Hz by the inverter 41 connected to the lower electrode 4b.

また、微粒子回収部側の第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２の上部電極４ａに接続したインバーター４０により、交流電源５ａ－ｎから出力される交流電力は、第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１の下部電極４ｂに接続したインバーター４１により交流電源５ｂ－ｎで出力される交流電力の周波数以下の周波数であることが望ましい。微粒子回収部側の第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２では、材料供給口１２から遠く離れている。さらに、第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１を通過するため、材料粒子１７や処理途中の材料は、第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１に比べ大きく広がる。そこで、図３（ａ）で示したように、交流電源５ａ－ｎから出力される交流電力の周波数を低くすることで、アーク放電領域を広げ、処理効率を向上させることができる。一例として、ここでは、上部電極４ａに接続したインバーター４０により、交流電源５ａ－ｎの周波数を６０Ｈｚとしている。 In addition, the inverter 40 connected to the upper electrode 4a of the second electrode arrangement area (upper electrode arrangement area) 82 on the side of the fine particle collecting section converts the AC power output from the AC power supplies 5a-n into the first electrode arrangement area (lower electrode arrangement area). It is desirable that the frequency be equal to or lower than the frequency of the AC power output from the AC power supply 5b-n by the inverter 41 connected to the lower electrode 4b of the electrode arrangement area) 81. The second electrode placement region (upper electrode placement region) 82 on the fine particle collecting section side is far away from the material supply port 12 . Furthermore, since the material particles 17 and the material in process pass through the first electrode arrangement area (lower electrode arrangement area) 81 , the material particles 17 and the material in process spread farther than the first electrode arrangement area (lower electrode arrangement area) 81 . Therefore, as shown in FIG. 3A, by lowering the frequency of the AC power output from the AC power supplies 5a-n, the arc discharge area can be widened and the processing efficiency can be improved. As an example, here, the frequency of the AC power sources 5a-n is set to 60 Hz by an inverter 40 connected to the upper electrode 4a.

一般に、材料が供給された場所のアーク放電（熱プラズマ）は、材料粒子１７の蒸発にプラズマの熱が奪われてしまうため、材料を蒸発させた場所のプラズマの温度が下がってしまう。従来、一般的な誘導結合型プラズマ（ＩＣＰ）トーチなどの１ｋＨｚ以上の高周波を連続的放電に連続的に材料を投入する場合では、材料の蒸発によってプラズマの温度が下がってしまい、材料を完全に蒸発させることができず、比較的大きな微粒子が生成されてしまい、粒径分布が悪化してしまう。また、所望の粒子径の微粒子を製造したり、製造した微粒子の粒径分布を良化させるためには、材料の投入量を制限するしかなく、処理量が低下してしまう。 Generally, in the arc discharge (thermal plasma) at the location where the material is supplied, the heat of the plasma is taken away by the evaporation of the material particles 17, so the temperature of the plasma at the location where the material is evaporated decreases. Conventionally, when materials are continuously supplied to a continuous discharge with a high frequency of 1 kHz or more such as a general inductively coupled plasma (ICP) torch, the temperature of the plasma drops due to the evaporation of the materials, and the materials completely disappear. It cannot be evaporated and relatively large fine particles are produced, resulting in a poor particle size distribution. In addition, in order to produce fine particles having a desired particle size and to improve the particle size distribution of the produced fine particles, there is no choice but to limit the input amount of the material, resulting in a decrease in throughput.

これに対して、第１実施例で用いた上部及び下部電極４ａ、４ｂで生成するアーク放電（多相交流アークプラズマ）１６は、上部電極４ａと下部電極４ｂとに、それぞれ位相が互いに異なる交流電力を印加することによって生成している。そのため、アーク放電がパルス状になっており、常に高温の熱プラズマを生成することができる。 On the other hand, the arc discharge (polyphase alternating current arc plasma) 16 generated by the upper and lower electrodes 4a and 4b used in the first embodiment is applied to the upper electrode 4a and the lower electrode 4b with alternating currents of different phases. It is generated by applying electric power. Therefore, the arc discharge is pulsed, and high-temperature thermal plasma can be generated at all times.

アーク放電１６又はＩＣＰトーチなどの熱プラズマは、粘性気体であるため、ある速度を有した材料粒子１７でないと、アーク放電１６の中に導入されず処理されない。このため、上部電極４ａ又は下部電極４ｂをガス又は材料粒子１７が流れる方向に傾斜させておくと、ガス又は放電の流れによって材料粒子１７をアーク放電１６に導入しやすくなり、処理効率を上げることができる。 Since the arc discharge 16 or a thermal plasma such as an ICP torch is a viscous gas, only material particles 17 with a certain velocity are introduced into the arc discharge 16 and treated. Therefore, if the upper electrode 4a or the lower electrode 4b is inclined in the direction in which the gas or the material particles 17 flow, the material particles 17 can be easily introduced into the arc discharge 16 by the flow of the gas or the discharge, thereby improving the treatment efficiency. can be done.

材料供給装置１０及び材料供給口１２は、アーク放電１６の鉛直方向（ｚ方向）の下側に設置されている。本微粒子製造装置では、アーク放電１６の鉛直方向の下側から材料粒子１７を供給する。そこで、アーク放電１６にはじかれた未処理の材料粒子は、重力によって鉛直方向の下側に落ち、アーク放電１６の上方に位置しかつ処理された微粒子１８と分離することができる。これらの未処理の材料粒子は、反応室１の底部でかつ材料供給口１２の下側にカバー１３で仕切られた未処理材料貯蔵部８６に溜まる。この未処理材料貯蔵部８６に溜まった材料は、材料供給装置１０に戻し、再利用することも可能で、材料利用効率を上げることができる。 The material supply device 10 and the material supply port 12 are installed below the arc discharge 16 in the vertical direction (z direction). In this fine particle manufacturing apparatus, the material particles 17 are supplied from below the arc discharge 16 in the vertical direction. There, untreated material particles repelled by the arc 16 fall vertically downward by gravity and can be separated from the treated particles 18 located above the arc 16 . These untreated material particles accumulate in an untreated material reservoir 86 partitioned by the cover 13 at the bottom of the reaction chamber 1 and below the material supply port 12 . The material accumulated in the unprocessed material storage section 86 can be returned to the material supply device 10 and reused, thereby increasing material utilization efficiency.

最後に、図１に示すように、アーク放電１６により生成された微粒子１８は、放電ガス供給管１４からのガスの流れと、アーク放電１６による上昇気流又はガスの排気による流れとにより微粒子回収部３に運ばれる。図示していないが、微粒子回収部３には、例えば、任意の微粒子径以上の微粒子を分級できるサイクロンと、所望の微粒を回収できるバグフィルタとが取付けられていてもよい。また、回収した微粒子を大気に取出す際は、発火の恐れがあるため、大気（酸素を含んだ気体）を１％程度含んだ雰囲気下で数時間放置し、徐酸化処理を行い、大気中に取り出すことが好ましい。これにより、シリコン微粒子の表面は、数ナノメートルの表面酸化膜を有するため、安全に取出すことが可能になる。これらの上記のプロセスにより、バグフィルタからは１０ナノメートル以上３００ナノメートル以下のシリコン微粒子を回収することができる。 Finally, as shown in FIG. 1, the fine particles 18 generated by the arc discharge 16 are separated from the fine particles by the gas flow from the discharge gas supply pipe 14 and the ascending current or gas exhaust flow caused by the arc discharge 16. transported to 3. Although not shown, the particle recovery unit 3 may be provided with, for example, a cyclone capable of classifying particles having an arbitrary particle diameter or larger and a bag filter capable of recovering desired particles. In addition, when taking out the collected fine particles into the atmosphere, there is a risk of ignition, so leave them in an atmosphere containing about 1% of the atmosphere (oxygen-containing gas) for several hours, perform a slow oxidation treatment, and release them into the atmosphere. preferably taken out. As a result, since the surface of the silicon fine particles has a surface oxide film of several nanometers, it can be taken out safely. By these processes described above, it is possible to recover silicon microparticles of 10 nm or more and 300 nm or less from the bag filter.

なお、第１実施形態では、シリコン（Ｓｉ）のナノメートルオーダーの微粒子を製造する方法について説明したが、生成する微粒子は、シリコンに限られない。例えば、フラーレン又はナノチューブをはじめとする炭素物質、若しくはニッケル（Ｎｉ）、銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）、鉄（Ｆｅ）などの金属、又は、ガラス（ＳｉＯ２）、窒化シリコン（ＳｉＮ）、炭化シリコン（ＳｉＣ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、若しくは窒化ボロン（ＢＮ）などの無機系の材料を微粒子生成用材料として微粒子を生成してもよい。また、反応室１に導入するガスと反応させることで、例えば、シリコン材料を用いて、一酸化シリコン（ＳｉＯｘ：ｘ＝１～１．６）、窒化シリコン（ＳｉＮｘ：ｘ＝０．１～１．３）又は炭化シリコン（ＳｉＣｘ：ｘ＝０．１～１）の微粒子を生成してもよい。さらには、内側にシリコンの核を有し、外側には非晶質酸化シリコン、アルミナ、又は炭化シリコンなどで覆われているような複数の材料から構成される複合材料の生成に利用することもできる。 In the first embodiment, a method for producing nanometer-order fine particles of silicon (Si) has been described, but the fine particles to be produced are not limited to silicon. For example, carbon materials such as fullerenes or nanotubes, or metals such as nickel (Ni), silver (Ag), copper (Cu), iron (Fe), or glass (SiO 2 ), silicon nitride (SiN), Fine particles may be generated using an inorganic material such as silicon carbide (SiC), alumina (Al 2 O 3 ), or boron nitride (BN) as a fine particle generating material. In addition, by reacting with the gas introduced into the reaction chamber 1, for example, silicon monoxide (SiOx: x=1 to 1.6), silicon nitride (SiNx: x=0.1 to 1 .3) or fine particles of silicon carbide (SiCx: x=0.1-1) may be produced. Furthermore, it can be used to produce composite materials composed of multiple materials, such as having a core of silicon on the inside and covered with amorphous silicon oxide, alumina, or silicon carbide on the outside. can.

また、上記に記載した材料や他の材料の球状化処理にも使用できる。材料の供給速度を上げたり、材料粒子１７の粒子径を大きくしてやることで、材料粒子１７の表面を融点以上の温度に上げ、冷却できるため球状の粒子を生成することができる。 It can also be used for the spheroidizing treatment of the materials described above and other materials. By increasing the supply speed of the material or increasing the particle size of the material particles 17, the surfaces of the material particles 17 can be raised to a temperature above the melting point and cooled, so that spherical particles can be formed.

前記第１実施形態によれば、材料供給口１２の近傍から回収部３までの間で材料粒子１７が流れる方向（鉛直下方から鉛直上方への方向、ｚ方向）に対して、材料供給口側の下部電極配置領域８１と、下部電極配置領域８１から回収部側に離れた上部電極配置領域８２とを反応室１の中間部に有する。下部電極配置領域８１と、上部電極配置領域８２とは、それぞれ交差している。また、下部電極配置領域８１には下部電極４ｂを複数本配置し、上部電極配置領域８２には、上部電極４ａを複数本配置して、多段に構成している。さらに、材料供給口側の第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１の下部電極４ｂに接続したインバーター４１により、商用周波数である５０Ｈｚもしくは６０Ｈｚ以上の周波数の電力を印加することができる。特に、５０Ｈｚ以上１０００Ｈｚ以下の周波数に設定することが望ましい。また、第２電極配置領域（上部電極配置領域）８２の上部電極４ａに接続したインバーター４０により、第１電極配置領域（下部電極配置領域）８１の周波数以下の周波数を印加することができる。上記の構成にすることで、下部電極配置領域８１でも上部電極配置領域８２でも、材料の処理効率が上昇し、材料処理速度も大幅に向上すると期待できる。 According to the first embodiment, with respect to the direction in which the material particles 17 flow from the vicinity of the material supply port 12 to the recovery unit 3 (the direction from vertically downward to vertically upward, z direction), the material supply port side and an upper electrode placement region 82 separated from the lower electrode placement region 81 toward the collecting section side in the intermediate portion of the reaction chamber 1 . The lower electrode placement region 81 and the upper electrode placement region 82 intersect with each other. A plurality of lower electrodes 4b are arranged in the lower electrode arrangement region 81, and a plurality of upper electrodes 4a are arranged in the upper electrode arrangement region 82, thereby forming a multistage configuration. Furthermore, the inverter 41 connected to the lower electrode 4b of the first electrode arrangement area (lower electrode arrangement area) 81 on the material supply port side can apply power of a commercial frequency of 50 Hz or 60 Hz or higher. In particular, it is desirable to set the frequency to 50 Hz or more and 1000 Hz or less. Further, a frequency lower than that of the first electrode arrangement region (lower electrode arrangement region) 81 can be applied by the inverter 40 connected to the upper electrode 4a of the second electrode arrangement region (upper electrode arrangement region) 82 . With the above configuration, it can be expected that the processing efficiency of the material is increased in both the lower electrode arrangement region 81 and the upper electrode arrangement region 82, and the material processing speed is also greatly improved.

本第１実施形態で用いる多相交流アークプラズマも、図５に示した従来例１の多相交流アークプラズマと同じであり、複雑な放電形態をしており、時間的及び平面的に、放電しているアーク放電領域１２１と放電していない領域１２２とが混在する放電形態になっている。図５では、理解しやすくするため、放電しているアーク放電領域１２１はハッチング領域として示し、放電していない領域１２２はハッチング無しの領域として示している。このような放電形態のため、材料供給口１２から下部電極４ｂによるアーク放電１６に導入された材料粒子１７は、アーク放電領域１２１の有無又は複雑な上昇気流によって断熱部材２の壁側に弾かれるものが多く存在する。すなわち、多相交流アークプラズマの放電は複雑であるため、アーク放電１１６による上昇気流などによるアーク放電領域１２１の近傍のガス流れも複雑であり、材料粒子１７が通過する方向にアーク放電１６を単に多段に発生させるだけでは、想定したように処理効率及び処理速度を大幅に向上させることは困難な場合がある。
そこで、処理効率及び処理速度をより確実に向上させるため、本第１実施形態では、下部電極配置領域８１と上部電極配置領域８２でのアーク放電の駆動周波数を制御することが重要になる。 The polyphase AC arc plasma used in the first embodiment is also the same as the polyphase AC arc plasma of Conventional Example 1 shown in FIG. The arc discharge area 121 with arc discharge and the area 122 with no discharge are mixed. In FIG. 5, for ease of understanding, arc discharge areas 121 that are discharging are shown as hatched areas, and areas 122 that are not discharging are shown as areas without hatching. Due to such a discharge form, the material particles 17 introduced from the material supply port 12 into the arc discharge 16 by the lower electrode 4b are repelled by the wall side of the heat insulating member 2 due to the presence or absence of the arc discharge region 121 or due to the complicated rising air current. There are many things. That is, since the discharge of the multiphase AC arc plasma is complicated, the gas flow in the vicinity of the arc discharge region 121 due to the ascending current caused by the arc discharge 116 is also complicated, and the arc discharge 16 is simply moved in the direction in which the material particles 17 pass. It may be difficult to greatly improve the processing efficiency and processing speed as expected only by generating multiple stages.
Therefore, in the first embodiment, it is important to control the drive frequency of the arc discharge in the lower electrode placement region 81 and the upper electrode placement region 82 in order to more reliably improve the processing efficiency and processing speed.

本第１実施形態では、第１電極配置領域８１の下部電極４ｂには商用周波数である６０Ｈｚ以上の周波数の電力を印加し、第２電極配置領域８２の上部電極４ａには第１電極配置領域８１の周波数以下の周波数を印加する。このように構成することで、材料供給口１２から導入される材料粒子１７の広がりを考慮して、下部電極配置領域８１と上部電極配置領域８２のアーク放電の集中領域、アーク放電の広がりを制御してやることで、材料粒子１７又は材料粒子１７が蒸発したガスが、アーク放電に導入され確率が増加し、材料の蒸発効率が高くすることができる。 In the first embodiment, the lower electrode 4b of the first electrode arrangement region 81 is applied with power having a commercial frequency of 60 Hz or higher, and the upper electrode 4a of the second electrode arrangement region 82 is applied with the first electrode arrangement region. 81 frequency or less is applied. By configuring in this way, considering the spread of the material particles 17 introduced from the material supply port 12, the arc discharge concentration region and the spread of the arc discharge in the lower electrode arrangement region 81 and the upper electrode arrangement region 82 are controlled. By doing so, the probability that the material particles 17 or the gas from which the material particles 17 are evaporated is introduced into the arc discharge increases, and the evaporation efficiency of the material can be increased.

なお、前記様々な実施形態又は変形例のうちの任意の実施形態又は変形例を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。また、実施形態同士の組み合わせ又は実施例同士の組み合わせ又は実施形態と実施例との組み合わせが可能であると共に、異なる実施形態又は実施例の中の特徴同士の組み合わせも可能である。 By appropriately combining any of the various embodiments or modifications described above, the respective effects can be obtained. In addition, combinations of embodiments, combinations of examples, or combinations of embodiments and examples are possible, as well as combinations of features in different embodiments or examples.

本発明に係る微粒子製造装置及び微粒子製造方法によれば、材料粒子の処理効率を高めかつ大量に処理することができ、微粒子を低コストで生産することができる。そのため、本発明に係る微粒子製造装置及び微粒子製造方法は、リチウムイオン二次電池又はセラミックコンデンサーなど大量生産が要望されるデバイスに使用される微粒子製造装置及び微粒子製造方法として有用である。 According to the fine particle production apparatus and the fine particle production method according to the present invention, it is possible to improve the processing efficiency of the material particles, process a large amount of the material particles, and produce the fine particles at a low cost. Therefore, the microparticle production apparatus and microparticle production method according to the present invention are useful as a microparticle production apparatus and microparticle production method used in devices such as lithium ion secondary batteries and ceramic capacitors that require mass production.

１，１０１ 反応室
２ 断熱部材
３，１０３ 微粒子回収部
４ａ 上部電極
４ｂ 下部電極
５ａ，５ｂ，１０５ 交流電源
６ 圧力調整バルブ
７，１１３ 排気ポンプ
８ 電極駆動装置
１０，１１０ 材料供給装置
１１ 材料供給管
１２ 材料供給口
１３ カバー
１４ 放電ガス供給管
１５ 冷却ガス供給管
１６，１１６ アーク放電
１７，１１７ 材料粒子
１８，１１８ 微粒子
２０ 微粒子製造装置
４０，４１ インバーター
８０ 配管
８１ 下部電極配置領域
８２ 上部電極配置領域
８６ 未処理材料貯蔵部
１００ 制御装置
１０４ 電極
１２０ 電極先端
１２１ アーク放電の領域（高温領域）
１２２ アーク放電していない領域 Reference Signs List 1, 101 Reaction Chamber 2 Heat Insulating Member 3, 103 Fine Particle Recovery Portion 4a Upper Electrode 4b Lower Electrode 5a, 5b, 105 AC Power Supply 6 Pressure Regulating Valve 7, 113 Exhaust Pump 8 Electrode Drive Device 10, 110 Material Supply Device 11 Material Supply Pipe 12 Material supply port 13 Cover 14 Discharge gas supply pipe 15 Cooling gas supply pipe 16, 116 Arc discharge 17, 117 Material particles 18, 118 Fine particle 20 Fine particle production device 40, 41 Inverter 80 Pipe 81 Lower electrode arrangement area 82 Upper electrode arrangement area 86 Untreated material storage unit 100 Control device 104 Electrode 120 Electrode tip 121 Area of arc discharge (high temperature area)
122 non-arcing area

Claims (6)

鉛直方向下方から上方に沿って延在する反応室と、
前記反応室内の鉛直下方の一端側の中央部に接続されており、材料粒子を前記反応室内に材料供給口から鉛直上方に向けて供給する材料供給装置と、
前記材料供給装置より鉛直上方の前記反応室内の内周壁に、内向きの半径方向に突出して配置され、交流電力が印加される複数の下部電極を有する第１電極配置領域と、
前記第１電極配置領域より鉛直上方の前記反応室内の内周壁に、内向きの半径方向に突出して配置され、交流電力が印加される複数の上部電極を有する第２電極配置領域と、
前記反応室内の鉛直上方の他端側に接続されて微粒子を回収する回収部と、
前記第１電極配置領域に含まれる前記下部電極と前記第２電極配置領域に含まれる前記上部電極との少なくとも一方の電極に印加する交流電力の周波数を変更できる電源と、
前記下部電極に印加する交流電力の周波数を、前記上部電極に印加する交流電力の周波数以上の周波数に設定する制御部と、
を備え、
前記下部電極と前記上部電極とによってアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子から微粒子を生成する、微粒子製造装置。 a reaction chamber extending along the vertical direction from below to above;
a material supply device connected to a center portion of one end side vertically downward in the reaction chamber and supplying material particles vertically upward into the reaction chamber from a material supply port;
a first electrode placement region having a plurality of lower electrodes to which AC power is applied, protruding radially inward from the inner peripheral wall of the reaction chamber vertically above the material supply device;
a second electrode arrangement area having a plurality of upper electrodes to which alternating current power is applied, protruding radially inward from the inner peripheral wall of the reaction chamber vertically above the first electrode arrangement area;
a recovery unit connected to the other end side vertically above the reaction chamber for recovering fine particles;
a power source capable of changing the frequency of AC power applied to at least one of the lower electrode included in the first electrode placement region and the upper electrode included in the second electrode placement region;
a control unit for setting the frequency of the AC power applied to the lower electrode to a frequency equal to or higher than the frequency of the AC power applied to the upper electrode;
with
A microparticle manufacturing apparatus, wherein arc discharge is generated by the lower electrode and the upper electrode to generate plasma in the reaction chamber, thereby generating microparticles from the material particles. 前記第１電極配置領域に含まれる前記下部電極の先端同士で形成される円の直径は、前記第２電極配置領域に含まれる前記上部電極の先端同士で形成される円の直径以下となるように前記下部電極及び前記上部電極を配置している、請求項１に記載の微粒子製造装置。 The diameter of the circle formed between the tips of the lower electrodes included in the first electrode placement region is set to be equal to or less than the diameter of the circle formed between the tips of the upper electrodes included in the second electrode placement region. 2. The fine particle manufacturing apparatus according to claim 1, wherein said lower electrode and said upper electrode are arranged in the . 前記第１電極配置領域に含まれる前記下部電極と前記第２電極配置領域に含まれる前記上部電極は、前記材料粒子が流れる鉛直下方から鉛直上方を見た時に前記下部電極と前記上部電極とが互いに重ならない用に配置している、請求項１又は２に記載の微粒子製造装置。 The lower electrode included in the first electrode arrangement area and the upper electrode included in the second electrode arrangement area are such that the lower electrode and the upper electrode are aligned when viewed vertically upward from the vertically downward direction through which the material particles flow. 3. The fine particle production apparatus according to claim 1, which is arranged so as not to overlap each other. 前記下部電極と前記上部電極とは、鉛直上方からみて相対的に３０°ずれた配置をしている、請求項３に記載の微粒子製造装置。 4. The fine particle production apparatus according to claim 3, wherein said lower electrode and said upper electrode are arranged with a relative displacement of 30[deg.] when viewed vertically from above. 前記材料粒子が流れる鉛直下方から鉛直上方への方向を含む平面に前記下部電極及び前記上部電極を投影した時に、前記上部電極は、水平面に対する角度が前記下部電極の水平面に対する角度より小さくなるように設置されている、請求項１から４のいずれか１項に記載の微粒子製造装置。 When the lower electrode and the upper electrode are projected onto a plane including the direction from the vertically downward direction to the vertically upward direction in which the material particles flow, the angle of the upper electrode with respect to the horizontal plane is smaller than the angle of the lower electrode with respect to the horizontal plane. The fine particle manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 4, which is installed. 鉛直下方から上方に沿って延在する反応室内の鉛直下方から上方に向って材料供給口から材料粒子を供給し、
前記材料供給口より鉛直上方の第１電極配置領域に配置された複数の下部電極に、交流電力を印加してアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子の少なくとも一部から微粒子を生成し、
前記第１電極配置領域より鉛直上方の第２電極配置領域に配置された複数の上部電極に、交流電力を印加してアーク放電を生じさせて、前記反応室内にプラズマを発生させ、前記材料粒子の少なくとも一部から微粒子を生成し、
前記第２電極配置領域より鉛直上方で前記微粒子を回収する、
微粒子製造方法であって、
前記下部電極に印加する交流電力の周波数を、前記上部電極に印加する交流電力の周波数以上の周波数に設定する、微粒子製造方法。 supplying material particles from a material supply port vertically upward to a reaction chamber extending along the vertical downward to upward direction;
Alternating current power is applied to a plurality of lower electrodes arranged in the first electrode arrangement region vertically above the material supply port to generate arc discharge, thereby generating plasma in the reaction chamber, and removing at least the material particles. Generate fine particles from a part,
Alternating current power is applied to a plurality of upper electrodes arranged in a second electrode arrangement area vertically above the first electrode arrangement area to generate arc discharge, plasma is generated in the reaction chamber, and the material particles are generating fine particles from at least a portion of
recovering the fine particles vertically above the second electrode arrangement region;
A fine particle manufacturing method ,
A fine particle production method , wherein the frequency of the AC power applied to the lower electrode is set to a frequency equal to or higher than the frequency of the AC power applied to the upper electrode .
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