JP7140125B2 - リチウムイオン二次電池用負極およびこれを含むリチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
前記負極活物質は、シリコンを含む合金(Si合金)を含み、
前記Si合金は、結晶性を有し、そのメジアン径(D50粒径)は1.2μm以下であり、
負極合剤層の重量に対する負極結着剤の含有量が、12重量%以上50重量%以下である、リチウムイオン二次電池用負極。
負極は、負極集電体上に、負極活物質を含む負極合剤層が形成された構成とすることができる。本実施形態の負極は、例えば、金属箔等で形成される負極集電体と、負極集電体の片面又は両面に形成された負極合剤層とを有する。負極合剤層は負極結着剤によって負極集電体を覆うように形成される。負極集電体は、負極端子と接続する延長部を有するように構成され、この延長部には負極合剤層は形成されない。ここで、本明細書において、「負極合剤層」とは、負極の構成要素のうち、負極集電体を除く部分のことをいい、負極活物質および負極結着剤を含み、必要に応じて導電助剤等の添加剤等を含んでもよい。また、負極活物質は、リチウムを吸蔵放出し得る物質である。本明細書において、例えば結着剤など、リチウムを吸蔵放出しない物質は、負極活物質には含まれない。
負極活物質および負極結着剤を含む負極合剤層と、負極集電体とを含み、
該負極活物質は、Si合金を含み、
該Si合金は、結晶性を有し、そのメジアン径(D50粒径)は1.2μm以下であり、
負極合剤層の総重量に対する負極結着剤の含有量が、12重量%以上50重量%以下である。
本実施形態において、負極活物質は、シリコンを含む合金(「Si合金」または「シリコン合金」とも記載する)を含む。シリコンを含む合金は、シリコンと、シリコン以外の金属(非シリコン金属)との合金であればよいが、例えば、シリコンと、Li、B、Al、Ti、Fe、Pb、Sn、In、Bi、Ag、Ba、Ca、Hg、Pd、Pt、Te、Zn、La、NiおよびPからなる群より選択される少なくとも一種との合金が好ましく、シリコンと、Li、B、Ti、Fe、Ni、AlおよびPからなる群より選択される少なくとも一種との合金がより好ましい。シリコンと非シリコン金属との合金中の非シリコン金属の含有量は、特に限定されないが、例えば、0.1~5質量%であるのが好ましい。シリコンと非シリコン金属との合金の製造方法としては、例えば、単体シリコンと非シリコン金属を混合および溶融する方法、単体シリコンの表面に非シリコン金属を蒸着等により被覆する方法が挙げられる。
負極結着剤は、特に限定されないが、例えば、ポリアクリル酸(「PAA」とも記載する)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ポリフッ化ビニリデン、ビニリデンフルオライド-ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ビニリデンフルオライド-テトラフルオロエチレン共重合体、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル等を用いることができ、一種を単独で用いても二種以上を組み合わせて用いてもよい。また、カルボキシメチルセルロース(CMC)等の増粘剤を組み合わせて使用することもできる。これらのうち、結着性に優れるという観点から、SBRとCMCの組合せ、ポリアクリル酸およびポリイミドからなる群から選ばれる少なくとも一種を含むことが好ましく、ポリアクリル酸を含むことがより好ましい。
正極は、正極集電体上に、正極活物質を含む正極合剤層が形成された構成とすることができる。本実施形態の正極は、例えば、金属箔等で形成される正極集電体と、正極集電体の片面又は両面に形成された正極合剤層とを有する。正極合剤層は正極結着剤によって正極集電体を覆うように形成される。正極集電体は、正極端子と接続する延長部を有するように構成され、この延長部には正極合剤層は形成されない。ここで、本明細書において、「正極合剤層」とは、正極の構成要素のうち、正極集電体を除く部分のことをいい、正極活物質および正極結着剤を含み、必要に応じて導電助剤等の添加剤等を含んでもよい。また、正極活物質は、リチウムを吸蔵放出し得る物質である。本明細書において、例えば結着剤など、リチウムを吸蔵放出しない物質は、正極活物質には含まれない。
(式(A1)中、0.1≦x<0.3、0.4≦z≦0.8、MはNi、Co、Fe、Ti、Al及びMgのうちの少なくとも一種である。);
LiyNi(1-x)MxO2 (A2)
(式(A2)中、0≦x<1、0<y≦1、MはLi、Co、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
電解液(非水電解液)としては、特に限定されないが、例えば支持塩を非水溶媒に溶解した溶液を用いることができる。
支持塩は、Liを含有すること以外は特に限定されない。支持塩としては、例えば、LiPF6、LiAsF6、LiAlCl4、LiClO4、LiBF4、LiSbF6、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiC(CF3SO2)2、LiB10Cl10、および下記式(b):
LiN(SO2CnF2n+1)2(nは0以上の整数) 式(b)
で表される化合物が挙げられる。
セパレータは、正極および負極の導通を抑制し、荷電体の透過を阻害せず、電解液に対して耐久性を有するものであれば、いずれであってもよい。具体的な材質としては、ポリプロピレンおよびポリエチレン等のポリオレフィン、セルロース、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリフッ化ビニリデンならびにポリメタフェニレンイソフタルアミド、ポリパラフェニレンテレフタルアミドおよびコポリパラフェニレン-3,4’-オキシジフェニレンテレフタルアミド等の芳香族ポリアミド等(アラミド)が挙げられる。これらは、多孔質フィルム、織物、不織布等として用いることができる。
正極、負極、およびセパレータの少なくとも1つの表面に絶縁層を形成してもよい。絶縁層の形成方法としては、ドクターブレード法、ディップコーティング法、ダイコーター法、CVD法、スパッタリング法等が挙げられる。正極、負極、セパレータの形成と同時に絶縁層を形成することもできる。絶縁層を形成する物質としては、酸化アルミニウムやチタン酸バリウムなどとSBRやPVDFとの混合物などが挙げられる。
図1に、本実施形態に係る二次電池の一例として、ラミネートタイプの二次電池を示す。正極活物質を含む正極合剤層1と正極集電体3とからなる正極と、負極合剤層2と負極集電体4とからなる負極との間に、セパレータ5が挟まれている。正極集電体3は正極リード端子8と接続され、負極集電体4は負極リード端子7と接続されている。外装体には外装ラミネート6が用いられ、二次電池内部は電解液で満たされている。なお、電極素子(「電池要素」又は「電極積層体」ともいう)は、図2に示すように、複数の正極及び複数の負極がセパレータを介して積層された構成とすることも好ましい。
本実施形態によるリチウムイオン二次電池は、通常の方法に従って作製することができる。積層ラミネート型のリチウムイオン二次電池を例に、リチウムイオン二次電池の製造方法の一例を説明する。まず、乾燥空気または不活性雰囲気において、正極および負極を、セパレータを介して対向配置して、電極素子を形成する。次に、この電極素子を外装体(容器)に収容し、電解液を注入して電極に電解液を含浸させる。その後、外装体の開口部を封止してリチウムイオン二次電池を完成する。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を複数組み合わせて組電池とすることができる。組電池は、例えば、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を2つ以上用い、直列、並列又はその両方で接続した構成とすることができる。直列および/または並列接続することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。組電池が備えるリチウムイオン二次電池の個数については、電池容量や出力に応じて適宜設定することができる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、車両に用いることができる。本実施形態に係る車両としては、ハイブリッド車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バス等の商用車、軽自動車等)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)が挙げられる。なお、本実施形態に係る車両は自動車に限定されるわけではなく、他の車両、例えば電車等の移動体の各種電源として用いることもできる。
SBR:スチレンブタジエンラバー
PAA:ポリアクリル酸
CB:カーボンブラック
鱗片:鱗片状黒鉛
KB:ケッチェンブラック
CNT:カーボンナノチューブ
EC:エチレンカーボネート
DEC:ジエチルカーボネート
MEC:メチルエチルカーボネート
FEC:フルオロエチレンカーボネート(4-フルオロ-1,3-ジオキソラン-2-オン)
SUS箔:ステンレス箔
高強度Cu箔:高強度銅クラッド箔
本実施例の電池の作製について説明する。
負極活物質としての結晶性シリコン合金(シリコンとホウ素との合金、重量比は、シリコン:ホウ素=99:1、メジアン径1μm、結晶子サイズ100nm)と、負極結着剤としてのSBRとを重量比85:15となるように計量し、それらを蒸留水にて混練し、負極合剤層用のスラリーとした。調製した負極スラリーを、集電体としての厚み10μmのSUS箔に片面1mg/cm2の目付け量にて塗布、乾燥し、切断し、さらにプレスし、直径12mmの円形に打ち抜いて負極を得た。負極合剤層の密度は、1.3g/ccとした。この負極を用いた場合の1C電流値は、約3mAhである。
得られた負極を用いて、金属リチウムを対極としたハーフセルを作製した。電解液には、1.0mol/lのLiPF6を含むECとDECとMECとの混合溶媒(体積比:EC/DEC/MEC=3/5/2)を用いた。
温度25℃において、充電として、0.5C電流値で0VまでCCCV充電を行い、放電として0.5C電流値で1VまでCC放電を行った。充放電を50回繰り返し、50サイクル後の容量維持率を、下記式:
{(50サイクル後の放電容量)/(1サイクル後の放電容量)}×100(単位:%)
により算出した。結果を表1に示す。
負極および電解液の組成を表1および表2に記載のとおりに変更した以外は、実施例1と同様にして電池を作製し、その評価を行った。表1および表2のとおり、負極活物質については、Si合金中のドープ元素の種類とSi合金のメジアン径、SiO粒子(メジアン径:5μm)の含有量、副材としての黒鉛の粒径とその含有量を変更した。Si合金はいずれも結晶性を有するものである。また、負極結着剤の種類とその含有量、負極導電助剤の種類とその含有量、負極集電体の種類、電解液の添加剤を、表1および表2のとおりに変えた。炭素副材としての黒鉛は、粒径(メジアン径)が10μmまたは5μmの球状の人造黒鉛粒子(d(002)値:0.336nm、G/D比≧9)を用いた。
負極活物質および負極結着剤を含む負極合剤層と、負極集電体とを含み、
前記負極活物質は、シリコンを含む合金(Si合金)を含み、
前記Si合金は、結晶性を有し、そのメジアン径(D50粒径)は1.2μm以下であり、
負極合剤層の重量に対する負極結着剤の含有量が、12重量%以上50重量%以下である、リチウムイオン二次電池用負極。
前記負極合剤層の容量が、1500mAh/g以上である、付記1に記載のリチウムイオン二次電池用負極。
負極活物質中の前記Si合金の含有量が65重量%以上である、付記1または2に記載のリチウムイオン二次電池用負極。
前記負極結着剤が、ポリアクリル酸およびスチレンブタジエンゴムから選ばれる少なくとも一種である、付記1~3のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用負極。
前記負極集電体がステンレス箔、圧延銅箔、またはクラッド集電箔である、付記1~4のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用負極。
前記負極合剤層の密度が1.35g/cc未満である付記1~5のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用負極。
付記1~6のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用負極を備えたリチウムイオン二次電池。
さらに電解液を含み、
前記電解液が、4-フルオロ-1,3-ジオキソラン-2-オン(FEC)を含む、付記7に記載のリチウムイオン二次電池。
付記7または8に記載のリチウムイオン二次電池を含む組電池。
付記7または8に記載のリチウムイオン二次電池を備えた車両。
付記1~6のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用負極と、正極とを、セパレータを介して積層して電極素子を製造する工程と、
前記電極素子と電解液とを外装体内に封入する工程と、
を含むリチウムイオン二次電池の製造方法。
2 負極合剤層
3 正極集電体
4 負極集電体
5 セパレータ
6 外装ラミネート
7 負極リード端子
8 正極リード端子
10 フィルム外装体
20 電池要素
25 セパレータ
30 正極
40 負極
Claims (7)
- 負極と電解液とを含み、
前記負極が、負極活物質および負極結着剤を含む負極合剤層と、負極集電体とを含み、
前記負極活物質は、シリコンを含む合金(Si合金)と黒鉛とを含み、
前記Si合金は、結晶性を有し、そのメジアン径(D50粒径)は1.2μm以下であり、
負極合剤層の重量に対する負極結着剤の含有量が、15重量%以上50重量%以下であり、
前記負極結着剤が、ポリアクリル酸およびスチレンブタジエンゴムから選ばれる少なくとも一種であり、
前記電解液が、4-フルオロ-1,3-ジオキソラン-2-オン(FEC)を含み、
負極活物質中の前記Si合金の含有量が93重量%以上であり、
負極活物質中の前記黒鉛の含有量が2重量%以上である、リチウムイオン二次電池。 - 前記負極合剤層の容量が、1500mAh/g以上である、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 負極合剤層の重量に対する負極結着剤の含有量が、20重量%以上50重量%以下である、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記負極集電体がステンレス箔、圧延銅箔、またはクラッド集電箔である、請求項1~3のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記負極合剤層の密度が1.35g/cc未満である、請求項1~4のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項1~5のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池を含む組電池。
- 請求項1~5のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池を備えた車両。
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