JP7008800B2 - 光学素子および導光素子 - Google Patents
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Description
ARグラスでは、回折素子を用いて、ディスプレイからの光(投影光)を回折(屈折)させて導光板の一方の端部に入射する。これにより、角度を付けて導光板に光を導入して、導光板内で光を伝播させる。導光板を伝播した光は、導光板の他方の端部において同じく回折素子によって回折されて、導光板から、使用者による観察位置に出射される。
この導光板は、光を反射して導波する前面および後面を有し、前面または後面に設けられる第1の部分、および、前面または後面に設けられる第2の部分を有する。第1の部分は、第1の部分からの反射によって、第1の量だけ光の位相を変化させる構造を有する。また、同じ表面の第2の部分は、第2の部分からの反射によって、第1の量とは異なる第2の量だけ光の位相を変化させる、第1の部分とは異なる構造を有する。さらに、この導光板において、第1の部分は、第2の量と第1の量との差に実質的に一致する距離だけ、第2の部分とオフセットされる構成を有する。
また、本発明は、この光学素子を用いる導光素子を提供することも課題とする。
(1) 液晶化合物および赤外線吸収色素を含む組成物を用いて形成された光学異方性層を備え、
光学異方性層は、液晶化合物由来の光学軸の向きが面内の少なくとも一方向に沿って連続的に回転しながら変化している液晶配向パターンを有し、
赤外線吸収色素の短軸方向の波長700~2000nmの吸収が、赤外線吸収色素の長軸方向の波長700~2000nmの吸収よりも大きい、光学素子。
(2) 赤外線吸収色素の波長700~2000nmの吸光度の積算値が、赤外線吸収色素の波長400~700nmの吸光度の積算値よりも大きい、(1)に記載の光学素子。
(3) 赤外線吸収色素が、後述する式(1)で表される化合物である、(1)または(2)に記載の光学素子。
(4) 光学軸が光学異方性層の厚み方向でねじれて回転する領域を有する、(1)~(3)のいずれかに記載の光学素子。
(5) 液晶化合物が厚み方向にコレステリック配向している、(1)~(4)のいずれかに記載の光学素子。
(6) 液晶化合物由来の光学軸の向きが面内で180°回転する長さを1周期とした際に、液晶配向パターンにおける1周期の長さが異なる領域を有する、(1)~(5)のいずれかに記載の光学素子。
(7) 液晶配向パターンにおける液晶化合物由来の光学軸の向きが連続的に回転しながら変化する一方向に向かって、液晶配向パターンの1周期が、漸次、短くなる、(1)~(6)のいずれかに記載の光学素子。
(8) 光学異方性層の液晶配向パターンが、液晶化合物由来の光学軸の向きが連続的に回転しながら変化する一方向を、内側から外側に向かう同心円状に有する、同心円状のパターンである、(1)~(7)のいずれかに記載の光学素子。
(9) 光学異方性層を、複数層、備え、
光学異方性層の厚み方向でねじれて回転する方向が互いに異なる光学異方性層を有する、(1)~(8)のいずれかに記載の光学素子。
(10) 液晶配向パターンにおける1周期の長さが50μm以下である、(1)~(9)のいずれかに記載の光学素子。
(11) (1)~(10)のいずれかに記載の光学素子と、導光板とを含む、導光素子。
また、この光学素子を用いる本発明の導光素子は、1枚の導光板で、波長の異なる複数種の光を導光して、明るい光を出射できる。
本明細書において、「(メタ)アクリレート」は、「アクリレートおよびメタクリレートのいずれか一方または双方」の意味で使用される。
本明細書において、「同一」は、技術分野で一般的に許容される誤差範囲を含むものとする。
また、可視光のうち、420~490nmの波長域の光は青色光であり、495~570nmの波長域の光は緑色光であり、620~750nmの波長域の光は赤色光である。
本明細書において、Re(λ)は、AxoScan(Axometrics社製)において、波長λで測定した値である。AxoScanにて平均屈折率((nx+ny+nz)/3)と膜厚(d(μm))を入力することにより、
遅相軸方向(°)
Re(λ)=R0(λ)
が算出される。
なお、R0(λ)は、AxoScanで算出される数値として表示されるものであるが、Re(λ)を意味している。
光学異方性層は、液晶化合物由来の光学軸の向きが面内の少なくとも一方向に沿って連続的に回転しながら変化している液晶配向パターンを有し、
赤外線吸収色素の短軸方向の波長700~2000nmの吸収が、赤外線吸収色素の長軸方向の波長700~2000nmの吸収よりも大きい。
後に詳述するが、本発明の光学素子は、このような構成を有することにより、入射して透過する光の光強度の波長依存性を小さくすることができる。
図1に、本発明の光学素子の一例を概念的に示す。
図示例の光学素子10は、第1光学異方性部材12を有する。
前述のように、本発明の光学素子は、液晶化合物および赤外線吸収色素を含む組成物を用いて形成された、液晶化合物由来の光学軸が回転する所定の液晶配向パターンを有する光学異方性層を、厚さ方向に配列したものである。第1光学異方性部材12は、支持体20、配向膜24Aおよび第1光学異方性層26A、を有する。
例えば、本発明の光学素子は、上記構成から、支持体20を剥離して、配向膜24Aおよび第1光学異方性層26Aのみで、または、配向膜24Aも剥離して、第1光学異方性層26Aのみで、本発明の光学素子を構成してもよい。
光学異方性層は、液晶化合物由来の光学軸の向きが面内の少なくとも一方向に沿って連続的に回転しながら変化している液晶配向パターンを有し、
赤外線吸収色素の短軸方向の波長700~2000nmの吸収が、赤外線吸収色素の長軸方向の波長700~2000nmの吸収よりも大きいものであれば、各種の層構成が利用可能である。
本発明の光学素子10は、第1光学異方性部材12を設けたものである。
前述のように、第1光学異方性部材12は、支持体20、配向膜24Aおよび第1光学異方性層26A、を有する。
第1光学異方性部材12において、支持体20は、配向膜24A、ならびに、第1光学異方性層26Aを支持するものである。
以下の説明では、配向膜を他の配向膜と区別する必要がない場合には、単に『配向膜』とも言う。また、以下の説明では、光学異方性層を他の光学異方性層と区別する必要がない場合には、単に『光学異方性層』とも言う。
支持体20としては、透明支持体が好ましく、ポリメチルメタクリレート等のポリアクリル系樹脂フィルム、セルローストリアセテート等のセルロース系樹脂フィルム、シクロオレフィンポリマー系フィルム(例えば、商品名「アートン」、JSR社製、商品名「ゼオノア」、日本ゼオン社製)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリカーボネート、および、ポリ塩化ビニル等が挙げられる。
支持体20は、可撓性のフィルムに限らず、ガラス基板等の非可撓性の基板であってもよい。
支持体20の厚さは、1~1000μmが好ましく、3~250μmがより好ましく、5~150μmがさらに好ましい。
第1光学異方性部材12において、支持体20の表面には配向膜24Aが形成される。
配向膜24Aは、第1光学異方性部材12の第1光学異方性層26Aを形成する際に、液晶化合物30を所定の液晶配向パターンに配向するための配向膜である。
例えば、ポリマー等の有機化合物からなるラビング処理膜、無機化合物の斜方蒸着膜、マイクログルーブを有する膜、ならびに、ω-トリコサン酸、ジオクタデシルメチルアンモニウムクロライドおよびステアリル酸メチル等の有機化合物のラングミュア・ブロジェット法によるLB(Langmuir-Blodgett:ラングミュア・ブロジェット)膜を累積させた膜、等が例示される。
配向膜に使用する材料としては、ポリイミド、ポリビニルアルコール、特開平9-152509号公報に記載された重合性基を有するポリマー、特開2005-97377号公報、特開2005-99228号公報、および、特開2005-128503号公報に記載の配向膜等の形成に用いられる材料が好ましい。
偏光の照射は、光配向膜に対して、垂直方向または斜め方向から行うことができ、非偏光の照射は、光配向膜に対して、斜め方向から行うことができる。
中でも、アゾ化合物、光架橋性ポリイミド、光架橋性ポリアミド、光架橋性エステル、シンナメート化合物、および、カルコン化合物は、好適に利用される。
配向膜の厚さは、0.01~5μmが好ましく、0.05~2μmがより好ましい。
なお、図示は省略するが、光源64は直線偏光P0を出射する。λ/4板72Aは、直線偏光P0(光線MA)を右円偏光PRに、λ/4板72Bは直線偏光P0(光線MB)を左円偏光PLに、それぞれ変換する。
この際の干渉により、配向膜24Aに照射される光の偏光状態が干渉縞状に周期的に変化するものとなる。これにより、配向膜24Aにおいて、配向状態が周期的に変化する配向パターンが得られる。
露光装置60においては、2つの光線MAおよびMBの交差角αを変化させることにより、配向パターンの周期を調節できる。すなわち、露光装置60においては、交差角αを調節することにより、液晶化合物30に由来する光学軸30Aが一方向に沿って連続的に回転する配向パターンにおいて、光学軸30Aが回転する1方向における、光学軸30Aが180°回転する1周期の長さ(1周期Λ)を調節できる。
このような配向状態が周期的に変化した配向パターンを有する配向膜上に、光学異方性層を形成することにより、後述するように、液晶化合物30に由来する光学軸30Aが一方向に向かって連続的に回転する液晶配向パターンを有する、第1光学異方性層26Aを形成できる。
また、λ/4板72Aおよび72Bの光学軸を各々90°回転することにより、光学軸30Aの回転方向を逆にすることができる。
例えば、支持体20をラビング処理する方法、支持体20をレーザ光等で加工する方法等によって、支持体20に配向パターンを形成することにより、第1光学異方性層26A等が、液晶化合物30に由来する光学軸30Aの向きが面内の少なくとも一方向に沿って連続的に回転しながら変化している液晶配向パターンを有する構成とすることも、可能である。
第1光学異方性部材12において、配向膜24Aの表面には、第1光学異方性層26Aが形成される。
なお、図1(および、後述する図4~5)においては、図面を簡略化して光学素子10の構成を明確に示すために、第1光学異方性層26Aは、配向膜の表面の液晶化合物30(液晶化合物分子)のみを示している。しかしながら、第1光学異方性層26Aは、図2に第1光学異方性層26Aを例示して概念的に示すように、通常の液晶化合物を含む組成物を用いて形成された光学異方性層と同様に、配向された液晶化合物30が積み重ねられた構造を有する。
また、後述するように光学異方性層には、図示しない赤外線吸収色素も含まれている。
光学異方性層は、面内レタデーションの値をλ/2に設定した場合に、一般的なλ/2板としての機能、すなわち、光学異方性層に入射した光に含まれる互いに直交する2つの直線偏光成分に半波長すなわち180°の位相差を与える機能を有している。
なお、液晶化合物30に由来する光学軸30Aとは、液晶化合物30において屈折率が最も高くなる軸、いわゆる遅相軸である。例えば、液晶化合物30が棒状液晶化合物である場合には、光学軸30Aは、棒形状の長軸方向に沿っている。
以下の説明では、『矢印Xで示す一方向』を単に『矢印X方向』とも言う。また、以下の説明では、液晶化合物30に由来する光学軸30Aを、『液晶化合物30の光学軸30A』または『光学軸30A』とも言う。
光学異方性層において、液晶化合物30は、それぞれ、光学異方性層において、矢印X方向と、この矢印X方向と直交するY方向とに平行な面内に二次元的に配向している。なお、図1、図2、後述する図4~図5では、Y方向は、紙面に直交する方向となる。
なお、平面図とは、図1において、光学素子10を上方から見た図であり、すなわち、光学素子10を厚さ方向(=各層(膜)の積層方向)から見た図である。言い換えれば、第1光学異方性層26Aを主面と直交する方向から見た図である。
また、図3では、本発明の光学素子10の構成を明確に示すために、図1と同様、液晶化合物30は配向膜24Aの表面の液晶化合物30のみを示している。しかしながら、第1光学異方性層26Aは、厚さ方向には、図2に示されるように、この配向膜24Aの表面の液晶化合物30から、液晶化合物30が積み重ねられた構造を有するのは、前述のとおりである。
液晶化合物30の光学軸30Aの向きが矢印X方向(所定の一方向)に連続的に回転しながら変化しているとは、具体的には、矢印X方向に沿って配列されている液晶化合物30の光学軸30Aと、矢印X方向とが成す角度が、矢印X方向の位置によって異なっており、矢印X方向に沿って、光学軸30Aと矢印X方向とが成す角度がθからθ+180°あるいはθ-180°まで、順次、変化していることを意味する。
なお、矢印X方向に互いに隣接する液晶化合物30の光学軸30Aの角度の差は、45°以下であるのが好ましく、15°以下であるのがより好ましく、より小さい角度であるのがさらに好ましい。
言い換えれば、第1光学異方性層26Aを形成する液晶化合物30において、Y方向に配列される液晶化合物30同士では、光学軸30Aの向きと矢印X方向とが成す角度が等しい。
すなわち、矢印X方向に対する角度が等しい2つの液晶化合物30の、矢印X方向の中心間の距離を、1周期の長さΛとする。具体的には、図3に示すように、矢印X方向と光学軸30Aの方向とが一致する2つの液晶化合物30の、矢印X方向の中心間の距離を、1周期の長さΛとする。以下の説明では、この1周期の長さΛを『1周期Λ』とも言う。
本発明の光学素子10において、光学異方性層の液晶配向パターンは、この1周期Λを、矢印X方向すなわち光学軸30Aの向きが連続的に回転して変化する一方向に繰り返す。
この場合に、それぞれの領域Rにおける面内レタデーション(Re)の値は、半波長すなわちλ/2であるのが好ましい。これらの面内レタデーションは、領域Rの屈折率異方性に伴う屈折率差Δnと光学異方性層の厚さとの積により算出される。ここで、光学異方性層における領域Rの屈折率異方性に伴う屈折率差とは、領域Rの面内における遅相軸の方向の屈折率と、遅相軸の方向に直交する方向の屈折率との差により定義される屈折率差である。すなわち、領域Rの屈折率異方性に伴う屈折率差Δnは、光学軸30Aの方向の液晶化合物30の屈折率と、領域Rの面内において光学軸30Aに垂直な方向の液晶化合物30の屈折率との差に等しい。つまり、上記屈折率差Δnは、液晶化合物の屈折率差に等しい。
この作用を、図4に第1光学異方性層26Aを例示して概念的に示す。なお、第1光学異方性層26Aは、液晶化合物の屈折率差と光学異方性層の厚さとの積の値がλ/2であるとする。
図4に示すように、第1光学異方性層26Aの液晶化合物の屈折率差と光学異方性層の厚さとの積の値がλ/2の場合に、第1光学異方性層26Aに左円偏光である入射光L1が入射すると、入射光L1は、第1光学異方性層26Aを通過することにより180°の位相差が与えられて、透過光L2は、右円偏光に変換される。
また、入射光L1は、第1光学異方性層26Aを通過する際に、それぞれの液晶化合物30の光学軸30Aの向きに応じて絶対位相が変化する。このとき、光学軸30Aの向きは、矢印X方向に沿って回転しながら変化しているため、光学軸30Aの向きに応じて、入射光L1の絶対位相の変化量が異なる。さらに、第1光学異方性層26Aに形成された液晶配向パターンは、矢印X方向に周期的なパターンであるため、第1光学異方性層26Aを通過した入射光L1には、図4に示すように、それぞれの光学軸30Aの向きに対応した矢印X方向に周期的な絶対位相Q1が与えられる。これにより、矢印X方向に対して逆の方向に傾いた等位相面E1が形成される。
そのため、透過光L2は、等位相面E1に対して垂直な方向に向かって傾くように屈折され、入射光L1の進行方向とは異なる方向に進行する。このように、左円偏光の入射光L1は、入射方向に対して矢印X方向に一定の角度だけ傾いた、右円偏光の透過光L2に変換される。
また、入射光L4は、第1光学異方性層26Aを通過する際に、それぞれの液晶化合物30の光学軸30Aの向きに応じて絶対位相が変化する。このとき、光学軸30Aの向きは、矢印X方向に沿って回転しながら変化しているため、光学軸30Aの向きに応じて、入射光L4の絶対位相の変化量が異なる。さらに、第1光学異方性層26Aに形成された液晶配向パターンは、矢印X方向に周期的なパターンであるため、第1光学異方性層26Aを通過した入射光L4は、図5に示すように、それぞれの光学軸30Aの向きに対応した矢印X方向に周期的な絶対位相Q2が与えられる。
ここで、入射光L4は、右円偏光であるので、光学軸30Aの向きに対応した矢印X方向に周期的な絶対位相Q2は、左円偏光である入射光L1とは逆になる。その結果、入射光L4では、入射光L1とは逆に矢印X方向に傾斜した等位相面E2が形成される。
そのため、入射光L4は、等位相面E2に対して垂直な方向に向かって傾くように屈折され、入射光L4の進行方向とは異なる方向に進行する。このように、入射光L4は、入射方向に対して矢印X方向とは逆の方向に一定の角度だけ傾いた左円偏光の透過光L5に変換される。
200nm≦Δn550×d≦350nm・・・(X-1)
すなわち、第1光学異方性層26Aの複数の領域Rの面内レタデーションRe(550)=Δn550×dが式(X-1)を満たしていれば、第1光学異方性層26Aに入射した光の十分な量の円偏光成分を、矢印X方向に対して順方向または逆方向に傾いた方向に進行する円偏光に変換することができる。面内レタデーションRe(550)=Δn550×dは、225nm≦Δn550×d≦340nmがより好ましく、250nm≦Δn550×d≦330nmがさらに好ましい。
なお、上記式(X-1)は波長550nmである入射光に対する範囲であるが、波長がλnmである入射光に対する光学異方性層の複数の領域Rの面内レタデーションRe(λ)=Δnλ×dは下記式(X-2)に規定される範囲内であるのが好ましく、適宜設定することができる。
0.7×(λ/2)nm≦Δnλ×d≦1.3×(λ/2)nm・・・(X-2)
まず、図6に、測定波長550nmでの位相差(Re(550nm))を1として規格化した可視光線領域での各波長における位相差(Re)の波長分散特性を示す。例えば、上述した理想的なλ/2板は、図6の点線に示すように、位相差が測定波長に対し比例関係にあるため、測定波長が長いほど位相差が大きくなる「負の分散」特性を有する。それに対して、従来の逆波長分散性を示す光学異方性層は、図6の実線に示すように、短波長領域においては点線で示す理想曲線と重なる位置にもあるが、長波長領域においては理想曲線から外れる傾向を示す。
本発明の光学異方性層においては、赤外線吸収色素が波長700~2000nmにおける吸収特性を有することにより、白抜き矢印で示すように、長波長領域における光学特性を理想曲線に近づけることができる。
有機分子は、固有吸収波長から離れた領域(図7のaの領域)における屈折率nは波長が増すと共に単調に減少する。このような分散は「正常分散」と言われる。これに対して、固有吸収を含む波長域(図7のbの領域)における屈折率nは、波長が増すとともに急激に増加する。このような分散は「異常分散」と言われる。
つまり、図7に示すように、吸収がある波長領域の直前においては屈折率の増減が観察される。
そのため、光学異方性層の上述した各領域Rにおいては、液晶化合物の光学軸に赤外線吸収色素の長軸が平行となるように、赤外線吸収色素が配置される。言い換えれば、領域Rの面内における遅相軸の方向に赤外線吸収色素の長軸が配向となるように、赤外線吸収色素が配置される。なお、上記遅相軸とは液晶化合物の光学軸に由来する軸であり、主に液晶化合物の屈折率が最も大きい方向に該当する。
そのため、上述したように、光学異方性層は、光学異方性層の面内において、液晶化合物に由来する光学軸の向きが、一方向(図3の矢印X方向)に沿って連続的に回転しながら変化する液晶配向パターンを有しているが、同時に、光学異方性層は、光学異方性層の面内において、赤外線吸収色素に長軸の向きが、上記一方向と同一の方向(図3の矢印X方向)に沿って連続的に回転しながら変化する配向パターンも有している。
吸収特性Xを示す光学異方性層の領域Rにおいては、吸収特性Xを有さない光学異方性層の領域Rよりも、常光線屈折率がより低下する。
具体的には、図8において、上記吸収特性Xの有無による異常光線屈折率neと常光線屈折率noとの波長分散の比較を示す図である。図8中、太線は吸収特性Xがない場合の異常光線屈折率neのカーブを示し、実線は吸収特性Xがない場合の常光線屈折率noのカーブを示す。それに対して、吸収特性Xを有する光学異方性層の領域Rにおいては、上記図7で示したような波長700~2000nmの吸収に由来する影響を受けて、破線で示すように可視光線領域の長波長領域において常光線屈折率noの値がより低下する。結果として、可視光線領域の長波長領域において、異常光線屈折率neと常光線屈折率noとの差である複屈折(屈折率差)Δnがより大きくなり、図6に示す矢印の挙動が達成される。図6のような挙動が達成されると、光学異方性層の領域Rの分散特性が理想曲線により近くなり、同じ方向から入射した異なる波長の光が、屈折して透過したとき、いずれの波長でも透過光が明るい状況が得られる。
以下、光学異方性層の構成について詳述する。
(Δn450×d)/(Δn550×d)<1.0・・・(A)
式(A)は、第1光学異方性層26Aの領域Rが逆分散性を有していることを表している。すなわち、式(A)が満たされることにより、第1光学異方性層26Aは、広帯域の波長の入射光に対応できる。
なかでも、(Δn450×d)/(Δn550×d)は、0.97以下が好ましく、0.92以下がより好ましく、0.87以下がさらに好ましい。下限は特に制限されないが、0.70以上の場合が多い。
なお、Re(650))=Δn650×dは、波長650nmにおける光学異方性層の領域Rの面内レタデーションを表す。
支持体20上に配向膜を形成し、配向膜上に組成物を塗布して、硬化することにより、組成物の硬化層からなる光学異方性層を得ることができる。なお、いわゆるλ/2板として機能するのは光学異方性層であるが、本発明は、支持体20および配向膜を一体的に備えた積層体がλ/2板として機能する態様を含む。
また、光学異方性層を形成するための組成物は、液晶化合物(棒状液晶化合物または円盤状液晶化合物)および赤外線吸収色素を含み、さらに、レベリング剤、配向制御剤、重合開始剤および配向助剤等のその他の成分を含んでいてもよい。
上記「吸収Fが吸収Sよりも大きい」とは、光学異方性層の領域Rの進相軸に平行な偏光を光学異方性層に照射した際に得られる吸収スペクトルの波長700~2000nmにおける最大吸光度が、光学異方性層の領域Rの遅相軸に平行な偏光を光学異方性層に照射した際に得られる吸収スペクトルの波長700~2000nmにおける最大吸光度よりも大きいことを意図する。
なお、上記測定は、赤外線用偏光子を備えた分光光度計(MPC-3100(SHIMADZU製))を用いて実施できる。
式(B) -0.50<S0<-0.15
なかでも、配向秩序度S0は-0.40~-0.20であることがより好ましい。
式(C) S0(λ)=(Ap-Av)/(Ap+2Av)
式(C)中、Apは、光学異方性層の領域Rの遅相軸方向に対して平行方向に偏光した光に対する吸光度を表す。Avは、光学異方性層の領域Rの遅相軸方向に対して直交方向に偏光した光に対する吸光度を示す。
光学異方性層の領域Rの配向秩序度S0(λ)は、光学異方性層の領域Rの偏光吸収測定により求めることができる。なお、上記測定は、赤外線用偏光子を備えた分光光度計(MPC-3100(SHIMADZU製))を用いて実施できる。λは、光学異方性層の領域Rの吸収測定で得られた波長700~2000nmにおける吸収スペクトルの極大吸収波長である。
液晶化合物の種類は特に制限されないが、その形状から、棒状タイプ(棒状液晶化合物)と円盤状タイプ(円盤状液晶化合物。ディスコティック液晶化合物)とに分類できる。さらにそれぞれ低分子タイプと高分子タイプとがある。高分子とは一般に重合度が100以上のものを指す(高分子物理・相転移ダイナミクス,土井 正男 著,2頁,岩波書店,1992)。なお、2種以上の棒状液晶化合物、2種以上の円盤状液晶化合物、または、棒状液晶化合物と円盤状液晶化合物との混合物を用いてもよい。
つまり、光学異方性層は、重合性基を有する液晶化合物(棒状液晶化合物または円盤状液晶化合物)が重合等によって固定されて形成された層であることが好ましく、この場合、層となった後はもはや液晶性を示す必要はない。
上記重合性基の種類は特に制限されず、ラジカル重合またはカチオン重合が可能な重合性基が好ましい。
ラジカル重合性基としては、公知のラジカル重合性基を用いることができ、アクリロイル基またはメタアクリロイル基が好ましい。
カチオン重合性基としては、公知のカチオン重合性基を用いることができ、具体的には、脂環式エーテル基、環状アセタール基、環状ラクトン基、環状チオエーテル基、スピロオルソエステル基、および、ビニルオキシ基が挙げられる。なかでも、脂環式エーテル基またはビニルオキシ基が好ましく、エポキシ基、オキセタニル基、または、ビニルオキシ基がより好ましい。
特に、好ましい重合性基の例としては下記が挙げられる。
式(I) L1-SP1-A1-D3-G1-D1-Ar-D2-G2-D4-A2-SP2-L2
上記式(I)中、D1、D2、D3およびD4は、それぞれ独立に、単結合、-O-CO-、-C(=S)O-、-CR1R2-、-CR1R2-CR3R4-、-O-CR1R2-、-CR1R2-O-CR3R4-、-CO-O-CR1R2-、-O-CO-CR1R2-、-CR1R2-O-CO-CR3R4-、-CR1R2-CO-O-CR3R4-、-NR1-CR2R3-、または、-CO-NR1-を表す。
また、上記式(I)中、G1およびG2は、それぞれ独立に、炭素数5~8の2価の脂環式炭化水素基を表し、脂環式炭化水素基を構成する-CH2-の1個以上が-O-、-S-または-NH-で置換されていてもよい。
また、上記式(I)中、A1およびA2は、それぞれ独立に、単結合、炭素数6以上の芳香環、または、炭素数6以上のシクロアルキレン環を表す。
また、上記式(I)中、SP1およびSP2は、それぞれ独立に、単結合、炭素数1~14の直鎖状もしくは分岐鎖状のアルキレン基、または、炭素数1~14の直鎖状もしくは分岐鎖状のアルキレン基を構成する-CH2-の1個以上が-O-、-S-、-NH-、-N(Q)-、もしくは、-CO-に置換された2価の連結基を表し、Qは、重合性基を表す。
また、上記式(I)中、L1およびL2は、それぞれ独立に1価の有機基(例えば、アルキル基、または、重合性基)を表す。
なお、Arが後述する式(Ar-1)、式(Ar-2)、式(Ar-4)、または、式(Ar-5)で表される基である場合、L1およびL2の少なくとも一方は重合性基を表す。また、Arが、後述する式(Ar-3)で表される基である場合は、L1およびL2ならびに下記式(Ar-3)中のL3およびL4の少なくとも1つが重合性基を表す。
また、上記式(I)中、A1およびA2が示す炭素数6以上のシクロアルキレン環としては、例えば、シクロヘキサン環、および、シクロヘキセン環等が挙げられ、なかでも、シクロヘキサン環(例えば、シクロヘキサン-1,4-ジイル基等)が好ましい。
ラジカル重合性基の好適範囲は、上述の通りである。
R5が示す炭素数1~6のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、sec-ブチル基、tert-ブチル基、n-ペンチル基、および、n-ヘキシル基が挙げられる。
Y1が示す炭素数6~12の芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、2,6-ジエチルフェニル基、および、ナフチル基等のアリール基が挙げられる。
Y1が示す炭素数3~12の芳香族複素環基としては、例えば、チエニル基、チアゾリル基、フリル基、ピリジル基、および、ベンゾフリル基等のヘテロアリール基が挙げられる。なお、芳香族複素環基には、ベンゼン環と芳香族複素環とが縮合した基も含まれる。
また、Y1が有していてもよい置換基としては、例えば、アルキル基、アルコキシ基、ニトロ基、アルキルスルホニル基、アルキルオキシカルボニル基、シアノ基、および、ハロゲン原子等が挙げられる。
アルキル基としては、例えば、炭素数1~18の直鎖状、分岐鎖状または環状のアルキル基が好ましく、炭素数1~8のアルキル基(例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、sec-ブチル基、t-ブチル基、および、シクロヘキシル基)がより好ましく、炭素数1~4のアルキル基がさらに好ましく、メチル基またはエチル基が特に好ましい。
アルコキシ基としては、例えば、炭素数1~18のアルコキシ基が好ましく、炭素数1~8のアルコキシ基(例えば、メトキシ基、エトキシ基、n-ブトキシ基、および、メトキシエトキシ基)がより好ましく、炭素数1~4のアルコキシ基がさらに好ましく、メトキシ基またはエトキシ基が特に好ましい。
ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、および、ヨウ素原子が挙げられ、フッ素原子、または、塩素原子が好ましい。
炭素数1~20の1価の脂肪族炭化水素基としては、炭素数1~15のアルキル基が好ましく、炭素数1~8のアルキル基がより好ましく、メチル基、エチル基、イソプロピル基、tert-ペンチル基(1,1-ジメチルプロピル基)、tert-ブチル基、または、1,1-ジメチル-3,3-ジメチル-ブチル基がさらに好ましく、メチル基、エチル基、または、tert-ブチル基が特に好ましい。
炭素数3~20の1価の脂環式炭化水素基としては、例えば、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロデシル基、メチルシクロヘキシル基、および、エチルシクロヘキシル基等の単環式飽和炭化水素基;シクロブテニル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基、シクロヘプテニル基、シクロオクテニル基、シクロデセニル基、シクロペンタジエニル基、シクロヘキサジエニル基、シクロオクタジエニル基、および、シクロデカジエン基等の単環式不飽和炭化水素基;ビシクロ[2.2.1]ヘプチル基、ビシクロ[2.2.2]オクチル基、トリシクロ[5.2.1.02,6]デシル基、トリシクロ[3.3.1.13,7]デシル基、テトラシクロ[6.2.1.13,6.02,7]ドデシル基、および、アダマンチル基等の多環式飽和炭化水素基;が挙げられる。
炭素数6~20の1価の芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、2,6-ジエチルフェニル基、ナフチル基、および、ビフェニル基等が挙げられ、炭素数6~12のアリール基(特にフェニル基)が好ましい。
ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、および、ヨウ素原子が挙げられ、フッ素原子、塩素原子、または、臭素原子が好ましい。
一方、R6~R8が示す炭素数1~6のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、sec-ブチル基、tert-ブチル基、n-ペンチル基、および、n-ヘキシル基が挙げられる。
R9が示す置換基としては、上記式(Ar-1)中のY1が有していてもよい置換基と同様のものが挙げられる。
また、Xが示す第14族~第16族の非金属原子としては、例えば、酸素原子、硫黄原子、置換基を有する窒素原子、および、置換基を有する炭素原子が挙げられ、置換基としては、上記式(Ar-1)中のY1が有していてもよい置換基と同様のものが挙げられる。
また、上記式(Ar-4)~(Ar-5)中、Ayは、水素原子、置換基を有していてもよい炭素数1~6のアルキル基、または、芳香族炭化水素環および芳香族複素環からなる群から選択される少なくとも1つの芳香環を有する、炭素数2~30の有機基を表す。
ここで、AxおよびAyにおける芳香環は、置換基を有していてもよく、AxとAyとが結合して環を形成していてもよい。
また、Q3は、水素原子、または、置換基を有していてもよい炭素数1~6のアルキル基を表す。
AxおよびAyとしては、国際公開第2014/010325号パンフレットの段落[0039]~[0095]に記載されたものが挙げられる。
また、Q3が示す炭素数1~6のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、sec-ブチル基、tert-ブチル基、n-ペンチル基、および、n-ヘキシル基が挙げられ、置換基としては、上記式(Ar-1)中のY1が有していてもよい置換基と同様のものが挙げられる。
なお、組成物中の全固形分には、溶媒は含まれない。
円盤状液晶化合物としては、例えば、特開2007-108732号公報および特開2010-244038号公報に記載の化合物が好ましい。
なお、光学異方性層に円盤状液晶化合物を用いた場合には、光学異方性層において、液晶化合物30は厚さ方向に立ち上がっており、液晶化合物に由来する光学軸30Aは、円盤面に垂直な軸、いわゆる進相軸として定義される(図13参照)。
赤外線吸収色素としては、赤外線(特に、波長700~2000mの光)を吸収する色素である。本発明で用いられる赤外線吸収色素においては、赤外線吸収色素の短軸方向の波長700~2000nmの吸収は、赤外線吸収色素の長軸方向の波長700~2000nmの吸収よりも大きい。つまり、赤外線吸収色素は、二色性色素である。なお、二色性色素とは、分子の長軸方向における吸光度と、短軸方向における吸光度とが異なる性質を有する色素をいう。
なお、上記「赤外線吸収色素の短軸方向の波長700~2000nmの吸収は、赤外線吸収色素の長軸方向の波長700~2000nmの吸収よりも大きい」とは、赤外線吸収色素の短軸方向に平行な偏光を赤外線吸収色素に照射した際に得られる吸収スペクトルの波長700~2000nmにおける最大吸光度が、赤外線吸収色素の長軸方向に平行な偏光を赤外線吸収色素に照射した際に得られる吸収スペクトルの波長700~2000nmにおける最大吸光度よりも大きいことを意図する。
なお、赤外線吸収色素の上記特性を測定する方法としては、例えば、液晶化合物および赤外線吸収色素を含む組成物を用いて、液晶化合物を一軸配向させて得られる試料を用いる方法が挙げられる。上記試料においては、液晶化合物の配向方向に沿って赤外線吸収色素の長軸が平行となるように、赤外線吸収色素が配列していることから、この試料の液晶化合物の一軸配向方向に平行な方向の偏光を照射することにより、赤外線吸収色素の長軸方向の吸収特性を観測でき、液晶化合物の一軸配向方向に直交する方向の偏光を照射することにより、赤外線吸収色素の短軸方向の吸収特性を観測できる。
なお、上記測定は、赤外線用偏光子を備えた分光光度計(MPC-3100(SHIMADZU製))を用いて実施できる。
赤外線吸収色素としては、例えば、ジケトピロロピロール系色素、ジインモニウム系色素、フタロシアニン系色素、ナフタロシアニン系色素、アゾ系色素、ポリメチン系色素、アントラキノン系色素、ピリリウム系色素、スクアリリウム系色素、トリフェニルメタン系色素、シアニン系色素、および、アミニウム系色素が挙げられる。
赤外線吸収色素は1種単独で用いてもよいし、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
上記吸光度の積算値とは、X~Ynmにおけるそれぞれの波長における吸光度を合計した値である。
上記測定は、分光光度計(MPC-3100(SHIMADZU製))を用いて実施できる。
メソゲン基とは、剛直かつ配向性を有する官能基である。メソゲン基の構造としては、例えば、芳香環基(芳香族炭化水素環基および芳香族複素環基)および脂環基からなる群から選択される基が、複数個、直接または連結基(例えば、-O-、-CO-、-C(R0)2-、-CH=CH-、-CH=N-、-N=N-、-C≡C-、-NR0-、または、これらの組み合わせ(例えば、-COO-、-CONR0-、-COOCH2CH2-、-CONRCH2CH2-、-OCOCH=CH-、および、-C≡C-C≡C-)を表す。なお、R0は、水素原子または炭素数1~6のアルキル基を表す。)を介して連なった構造が挙げられる。
式(1)で表される化合物は、可視光線領域の吸収が少なく、得られる光学異方性層の着色がより抑制される。また、この化合物はメソゲン基を有する基を含むことから、液晶化合物と共に配向しやすい。
その際、化合物の中心にある窒素原子を含む縮合環部分から横方向に延びる形でメソゲン基を有する基が配置されているため、形成される光学異方性層の領域Rの遅相軸に対して、上記縮合環部分が直交する方向に配列しやすい。つまり、光学異方性層の領域Rの遅相軸に直交する方向に、縮合環部分に由来する赤外線領域(特に、波長700~2000nm)における吸収が得られやすく、所望の特性を示す光学異方性層が得られやすい。
置換基としては、例えば、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、アミノ基、アルコキシ基、アリールオキシ基、芳香族ヘテロ環オキシ基、アシル基、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、アシルオキシ基、アシルアミノ基、アルコキシカルボニルアミノ基、アリールオキシカルボニルアミノ基、スルホニルアミノ基、スルファモイル基、カルバモイル基、アルキルチオ基、アリールチオ基、芳香族ヘテロ環チオ基、スルホニル基、スルフィニル基、ウレイド基、リン酸アミド基、ヒドロキシ基、メルカプト基、ハロゲン原子、シアノ基、スルホ基、カルボキシル基、ニトロ基、ヒドロキサム酸基、スルフィノ基、ヒドラジノ基、イミノ基、ヘテロ環基(例えば、ヘテロアリール基)、シリル基、および、これらを組み合わせた基等が挙げられる。なお、上記置換基は、さらに置換基で置換されていてもよい。
また、置換基として、メソゲン基を有する基も挙げられる。メソゲン基を有する基については、後段で詳述する。
これら電子求引性基はさらに置換されていてもよい。
ハメットの置換基定数σ値について説明する。ハメット則は、ベンゼン誘導体の反応または平衡に及ぼす置換基の影響を定量的に論ずるために1935年L.P.Hammettにより提唱された経験則であるが、これは今日広く妥当性が認められている。ハメット則に求められた置換基定数にはσp値とσm値があり、これらの値は多くの一般的な成書に見出すことができる。例えば、J.A.Dean編、「Lange’s Handbook of Chemistry」第12版,1979年(Mc Graw-Hill)や「化学の領域」増刊,122号,96~103頁,1979年(南光堂)、Chem.Rev.,1991年,91巻,165~195ページ等に詳しい。本発明において電子求引性基としては、ハメットの置換基定数σp値が0.20以上の置換基が好ましい。σp値としては、0.25以上が好ましく、0.30以上がより好ましく、0.35以上がさらに好ましい。上限は特に制限はないが、0.80以下が好ましい。
具体例としては、シアノ基(0.66)、カルボキシル基(-COOH:0.45)、アルコキシカルボニル基(-COOMe:0.45)、アリールオキシカルボニル基(-COOPh:0.44)、カルバモイル基(-CONH2:0.36)、アルキルカルボニル基(-COMe:0.50)、アリールカルボニル基(-COPh:0.43)、アルキルスルホニル基(-SO2Me:0.72)、および、アリールスルホニル基(-SO2Ph:0.68)が挙げられる。
本明細書において、Meはメチル基を、Phはフェニル基を表す。なお、括弧内の値は代表的な置換基のσp値をChem.Rev.,1991年,91巻,165~195ページから抜粋したものである。なお、本発明において各置換基をハメットの置換基定数σp値により限定したり、説明したりするが、これは上記の成書で見出せる、文献既知の値がある置換基にのみ限定されるという意味ではなく、その値が文献未知であってもハメット則に基づいて測定した場合にその範囲内に包まれるであろう置換基をも含むことはいうまでもない。
R11およびR12が結合して形成される環としては、1,3-ジカルボニル核、ピラゾリノン核、2,4,6-トリケトヘキサヒドロピリミジン核(チオケトン体も含む)、2-チオ-2,4-チアゾリジンジオン核、2-チオ-2,4-オキサゾリジンジオン核、2-チオ-2,5-チアゾリジンジオン核、2,4-チアゾリジンジオン核、2,4-イミダゾリジンジオン核、2-チオ-2,4-イミダゾリジンジオン核、2-イミダゾリン-5-オン核、3,5-ピラゾリジンジオン核、ベンゾチオフェン-3-オン核、またはインダノン核が好ましい。
上記ヘテロ環基には、置換基が置換していてもよい。置換基としては、上述したR11およびR12で表される置換基で例示した置換基の例が挙げられる。
R13で表される置換ホウ素の置換基は、R11およびR12について上述した置換基と同義であり、アルキル基、アリール基、または、ヘテロアリール基が好ましい。置換ホウ素の置換基(例えば、上述した、アルキル基、アリール基、または、ヘテロアリール基)は、さらに置換基で置換されていてもよい。置換基としては、R11およびR12で表される置換基で例示した基が挙げられる。
また、R13で表される金属原子は、遷移金属原子、マグネシウム原子、アルミニウム原子、カルシウム原子、バリウム原子、亜鉛原子、または、スズ原子が好ましく、アルミニウム原子、亜鉛原子、スズ原子、バナジウム原子、鉄原子、コバルト原子、ニッケル原子、銅原子、パラジウム原子、イリジウム原子、または、白金原子がより好ましい。
R14は、式(2)で表される基であることが好ましい。*は、結合位置を表す。
式(2) *-M1-(X1-M2)n-X2-P
M1は、置換もしくは無置換のアリーレン基、または、置換もしくは無置換のヘテロアリーレン基を表す。アリーレン基としては、フェニレン基が挙げられる。ヘテロアリーレン基としては、ピラゾール環、チアゾール環、オキサゾール環、イミダゾール環、オキサジアゾール環、チアジアゾール環、トリアゾール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、これらのベンゾ縮環(例えば、ベンゾチアゾール環、ベンゾピラジン環)もしくはナフト縮環、または、これら縮環の複合体から任意の2つの水素原子を除いた2価の基が挙げられる。上記アリーレン基および上記ヘテロアリーレン基が置換基を有する場合、置換基としては、R11およびR12で表される置換基で例示した基が挙げられる。
X1は、単結合、-O-、-CO-、-C(R0)2-、-CH=CH-、-CH=N-、-N=N-、-C≡C-、-NR0-、または、これらの組み合わせ(例えば、-COO-、-CONR0-、-COOCH2CH2-、-CONRCH2CH2-、-OCOCH=CH-、および、-C≡C-C≡C-)を表す。R0は、水素原子または炭素数1~5のアルキル基を表す。
M2は、置換もしくは無置換のアリーレン基、置換もしくは無置換のヘテロアリーレン基、または、置換もしくは無置換のシクロアルキレン基を表す。アリーレン基としては、フェニレン基が挙げられる。ヘテロアリーレン基としては、ピラゾール環、チアゾール環、オキサゾール環、イミダゾール環、オキサジアゾール環、チアジアゾール環、トリアゾール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、これらのベンゾ縮環(例えば、ベンゾチアゾール環、ベンゾピラジン環)もしくはナフト縮環、または、これら縮環の複合体から任意の2つの水素原子を除いた2価の基が挙げられる。シクロアルキレン基に含まれる炭素数は、5~7が好ましい。上記アリーレン基、上記ヘテロアリーレン基、および、上記シクロアルキレン基が置換基を有する場合、置換基としては、R11およびR12で表される置換基で例示した基が挙げられる。
X2は、単結合または2価の連結基を表す。2価の連結基としては、例えば、2価の炭化水素基(例えば、炭素数1~10のアルキレン基、炭素数1~10のアルケニレン基、および、炭素数1~10のアルキニレン基等の2価の脂肪族炭化水素基、アリーレン基等の2価の芳香族炭化水素基)、2価の複素環基、-O-、-S-、-NH-、-N(Q)-、-CO-、または、これらを組み合わせた基(例えば、-O-2価の炭化水素基-、-(O-2価の炭化水素基)m-O-(mは、1以上の整数を表す)、および、-2価の炭化水素基-O-CO-等)が挙げられる。Qは、水素原子またはアルキル基を表す。
nは1~10を表す。なかでも、1~5が好ましく、2~4がより好ましい。
Pは、水素原子、または、重合性基を表す。重合性基の定義は、後述する液晶化合物が有していてもよい重合性基の定義と同義である。
R22は、それぞれ独立に、シアノ基、アシル基、アルコキシカルボニル基、アルキルスルフィニル基、アリールスルフィニル基、または、含窒素ヘテロアリール基を表す。
R15およびR16は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アリール基、または、ヘテロアリール基を表し、R15およびR16は結合して環を形成してよい。形成される環としては、炭素数5~10の脂環、炭素数6~10の芳香族炭化水素環、または、炭素数3~10の芳香族複素環が挙げられる。R15およびR16が結合して形成される環には、さらに置換基が置換していてもよい。置換基としては、R11およびR12で表される置換基の説明で例示した基が挙げられる。
R17およびR18は、それぞれ独立に、アルキル基、アルコキシ基、アリール基、または、ヘテロアリール基を表す。R17およびR18で表される基には、さらに置換基が置換してもよい。置換基としては、R11およびR12で表される置換基の説明で例示した基が挙げられる。
Xは、それぞれ独立に、酸素原子、硫黄原子、-NR-、-CRR’-、-CH=CH-、または、-N=CH-を表し、RおよびR’は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、または、アリール基を表す。
一例として、以下に赤外線吸収色素IR-Aの合成スキームを示す。
上記組成物は、上述した液晶化合物および赤外線吸収色素以外の成分を含んでいてもよい。
組成物は、重合開始剤を含んでいてもよい。使用される重合開始剤は、重合反応の形式に応じて選択され、例えば、熱重合開始剤、および、光重合開始剤が挙げられる。重合開始剤としては、例えば、光重合開始剤としては、α-カルボニル化合物、アシロインエーテル、α-炭化水素置換芳香族アシロイン化合物、多核キノン化合物、および、トリアリールイミダゾールダイマーとp-アミノフェニルケトンとの組み合わせが挙げられる。
組成物中における重合開始剤の含有量は、組成物の全固形分に対して、0.01~20質量%が好ましく、0.5~10質量%がより好ましい。
重合性モノマーとしては、ラジカル重合性またはカチオン重合性の化合物が挙げられる。なかでも、多官能性ラジカル重合性モノマーが好ましい。また、重合性モノマーとしては、上記の重合性基を有する液晶化合物と共重合性のモノマーが好ましい。例えば、特開2002-296423号公報中の段落[0018]~[0020]に記載の重合性モノマーが挙げられる。
組成物中における重合性モノマーの含有量は、液晶化合物の全質量に対して、1~50質量%が好ましく、2~30質量%がより好ましい。
界面活性剤としては、従来公知の化合物が挙げられるが、フッ素系化合物が好ましい。例えば、特開2001-330725号公報中の段落[0028]~[0056]に記載の化合物、および、特願2003-295212号明細書中の段落[0069]~[0126]に記載の化合物が挙げられる。
さらに、組成物は、上記成分以外に、密着改良剤、可塑剤、および、ポリマーを含んでいてもよい。
前述のように、液晶化合物を含む組成物を用いて形成された、光学軸30Aの方向が矢印X方向に沿って回転する液晶配向パターンを有する光学異方性層は、円偏光を屈折させるが、屈折した光の透過光強度は波長がλnmである入射光に対する光学異方性層の面内レタデーションRe(λ)=Δnλ×dに依存する。具体的にはΔnλ×d=λ/2のとき、波長がλnmである円偏光の入射光を、最も効率的に屈折して透過させる、つまり、透過光を最も明るくすることができる。一般的な液晶化合物の複屈折波長分散特性は理想的な曲線から外れる傾向を示すため、光学異方性層の面内レタデーションを特定の波長でλ/2に設定したとしても、他の波長ではλ/2から外れる。そのため、屈折した光の透過光強度は、光の波長によって異なる。従って、例えば、入射光が赤色光、緑色光および青色光である場合に、光学異方性層の面内レタデーションを緑色光がλ/2となるように膜厚を合わせたときに、屈折した光の透過光強度は、緑色光が最も強く、赤色光と青色光は弱くなる、つまり、緑色光の透過光は明るく、赤色光と青色光の透過光は暗くなる。
そのため、例えば、ARグラスの導光板において、導光板への光の入射および出射のための回折素子として、光学軸30Aの向きが回転する上述の液晶配向パターンを有する光学異方性層による光学素子を用いた場合には、フルカラー画像では、赤色光と緑色光と青色光とで透過光の明るさが異なってしまう。
このような本発明の光学素子によれば、透過光の光強度の波長依存性を低減して、透過・出射できる。そのため、本発明の光学素子(一例として後述する光学素子32)を、例えば、ARグラスにおいて、導光板に光を入射させる回折素子および/または導光板から光を出射させる回折素子として用いることにより、赤色画像、緑色画像および青色画像を伝播して、透過光の明るさの波長依存性の少ない、適正な画像を使用者に表示できる。
光学素子10は、一例として、青色光の円偏光および緑色光の円偏光および赤色光の円偏光を対象として、入射光を所定の方向に屈折して透過させる。
ここで、第1光学異方性層26Aの領域Rの面内レタデーションΔnλ×dを緑色光(550nm)がλ/2となるように膜厚を合わせたとき、前述のように、屈折した緑色光の透過光は明るくなる。また、第1光学異方性層26Aに赤外線吸収色素を用いることにより、第1光学異方性層26Aの領域Rの赤色光(650nm)の面内レタデーションΔn650×dも、赤外線吸収色素を用いない場合に対し、λ/2に近づくことから、屈折した赤色光の透過光を明るくすることができる。
第1光学異方性層26Aに赤外線吸収色素を用いることにより、複屈折Δnλが大きくなることで、屈折した光の透過光は明るくなる。赤外線吸収色素を用いることにより、特に、長波長領域である、赤色光(650nm)のΔn650が、赤外線吸収色素を用いない場合に対し、より大きくなることから、屈折した赤色光の透過光を明るくすることができる。
ここで、第1光学異方性層26Aの領域Rの面内レタデーションΔnλ×dを緑色光(550nm)がλ/2となるように膜厚を合わせたとき、前述のように、屈折した緑色光の透過光は明るくなる。また、第1光学異方性層26Aの領域Rに逆波長分散性を示す液晶化合物を用いることにより、短波長領域において、順波長分散性を示す液晶化合物に対し、複屈折Δnが小さくなり、第1光学異方性層26Aの領域Rの青色光(450nm)の面内レタデーションΔn650×dも、順波長分散性を示す液晶化合物を用いた場合に対し、λ/2に近づくことから、屈折した青色光の透過光を明るくすることができる。
一例として、第1光学異方性層26Aであるコレステリック液晶層の選択反射中心波長を赤色光(650nm)に合わせたとき、複屈折Δn650を大きくすることができることから、赤外線吸収色素を用いない場合に対し、選択反射帯域の半値幅を広帯域にすることができる。
この際においては、導光板で光を全反射させるためには、入射光に対して、ある程度の大きな角度で光を屈折させて導光板に導入する必要がある。また、導光板を伝播してきた光を確実に出射させるためにも、入射光に対して、ある程度の大きな角度で光を屈折させる必要がある。
また、前述のように、光学異方性層による光の透過角度は、液晶配向パターンにおける1周期Λを短くすることで、入射光に対する透過光の角度を大きくできる。
なお、液晶配向パターンの精度等を考慮すると、光学異方性層の液晶配向パターンにおける1周期Λは、0.1μm以上とするのが好ましい。
しかしながら、本発明は、これに制限はされず、光学異方性層において、液晶化合物30の光学軸30Aが一方向に沿って連続して回転するものであれば、各種の構成が利用可能である。
また、光学異方性層34には、図示しない赤外線吸収色素も含まれている。
光学異方性層34では、液晶化合物30の光学軸の向きは、光学異方性層34の中心から外側に向かう多数の方向、例えば、矢印A1で示す方向、矢印A2で示す方向、矢印A3で示す方向…に沿って、連続的に回転しながら変化している。
この液晶配向パターンを有する光学異方性層34に入射した円偏光は、液晶化合物30の光学軸の向きが異なる個々の局所的な領域において、それぞれ、絶対位相が変化する。この際に、それぞれの絶対位相の変化量は、円偏光が入射した液晶化合物30の光学軸の向きに応じて異なる。
すなわち、光学異方性層の液晶配向パターンを同心円状とすることにより、本発明の光学素子は、例えば、凸レンズまたは凹レンズとして機能を発現する。
前述のように、入射方向に対する光の屈折の角度は、液晶配向パターンにおける1周期Λが短いほど、大きくなる。従って、液晶配向パターンにおける1周期Λを、光学異方性層34の中心から、光学軸が連続的に回転する1方向の外方向に向かって、漸次、短くすることにより、光学異方性層34による光の集束力を、より向上でき、凸レンズとしての性能を、向上できる。
前述のように、入射方向に対する光の屈折の角度は、液晶配向パターンにおける1周期Λが短いほど、大きくなる。従って、液晶配向パターンにおける1周期Λを、光学異方性層34の中心から、光学軸が連続的に回転する1方向の外方向に向かって、漸次、短くすることにより、光学異方性層34による光の発散力を、より向上でき、凹レンズとしての性能を、向上できる。
Φ(r)=(π/λ)[(r2+f2)1/2-f]
ここで、rは同心円の中心からの距離で次式r=(x2+y2)1/2で表される。x、yは面内の位置を表し、(x、y)=(0、0)は同心円の中心を表す。Φ(r)は中心からの距離rにおける光学軸の角度、λは波長、fは目的とする焦点距離を表す。
さらに、例えば透過光に光量分布を設けたい場合等、光学素子の用途によって、光学軸が連続的に回転する1方向に向かって、1周期Λを、漸次、変更するのではなく、光学軸が連続的に回転する1方向において、部分的に1周期Λが異なる領域を有する構成も利用可能である。
加えて、本発明の光学素子は、1周期Λが全面的に均一な光学異方性層と、1周期Λが異なる領域を有する光学異方性層とを有してもよい。この点に関しては、後述する、図1に示すような、一方向のみに光学軸が連続的に回転する構成でも、同様である。
露光装置80は、レーザ82を備えた光源84と、レーザ82からのレーザ光MをS偏光MSとP偏光MPとに分割する偏光ビームスプリッター86と、P偏光MPの光路に配置されたミラー90AおよびS偏光MSの光路に配置されたミラー90Bと、S偏光MSの光路に配置されたレンズ92と、偏光ビームスプリッター94と、λ/4板96とを有する。
P偏光MPおよびS偏光MSは、偏光ビームスプリッター94で合波されて、λ/4板96によって偏光方向に応じた右円偏光および左円偏光となって、支持体20の上の配向膜24に入射する。
ここで、右円偏光と左円偏光の干渉により、配向膜24に照射される光の偏光状態が干渉縞状に周期的に変化するものとなる。同心円の内側から外側に向かうにしたがい、左円偏光と右円偏光の交差角が変化するため、内側から外側に向かってピッチが変化する露光パターンが得られる。これにより、配向膜24において、配向状態が周期的に変化する同心円状の配向パターンが得られる。
また、レンズ92の屈折力(レンズ92のFナンバー)を調節することによって、光学軸が連続的に回転する一方向において、液晶配向パターンの1周期の長さΛを変更できる。
具体的には、平行光と干渉させる、レンズ92で広げる光の広がり角によって、光学軸が連続的に回転する一方向において、液晶配向パターンの1周期の長さΛを変えることができる。より具体的には、レンズ92の屈折力を弱くすると、平行光に近づくため、液晶配向パターンの1周期の長さΛは、内側から外側に向かって緩やかに短くなり、Fナンバーは大きくなる。逆に、レンズ92の屈折力を強めると、液晶配向パターンの1周期の長さΛは、内側から外側に向かって急に短くなり、Fナンバーは小さくなる。
例えば、液晶配向パターンの1周期Λを、矢印X方向に向かって、漸次、短くすることにより、集光するように光を透過する光学素子を得ることができる。また、液晶配向パターンにおいて、光学軸が180°回転する方向を逆にすることにより、矢印X方向にのみ拡散するように光を透過する光学素子を得ることができる。なお、入射する円偏光の旋回方向を逆にすることでも、矢印のX方向にのみ拡散するように光を透過する光学素子を得ることができる。
さらに、例えば透過光に光量分布を設けたい場合等、光学素子の用途によって、矢印X方向に向かって、1周期Λを漸次、変更するのではなく、矢印X方向において、部分的に1周期Λが異なる領域を有する構成も利用可能である。例えば、部分的に1周期Λを変更する方法として、集光したレーザ光の偏光方向を任意に変えながら、光配向膜をスキャン露光してパターニングする方法等を利用することができる。
例えば、本発明の光学素子は、赤外線または紫外線を透過または反射する構成でもよく、可視光以外の光のみを透過または反射する構成でもよい。
<第1光学異方性部材の作製>
(支持体、および、支持体の鹸化処理)
支持体として、市販されているトリアセチルセルロースフィルム(富士フイルム社製、Z-TAC)を用意した。
支持体を、温度60℃の誘電式加熱ロールを通過させて、支持体の表面温度を40℃に昇温した。
その後、支持体の片面に、バーコーターを用いて下記に示すアルカリ溶液を塗布量14mL(リットル)/m2で塗布し、支持体を110℃に加熱し、さらに、スチーム式遠赤外ヒーター(ノリタケカンパニーリミテド社製)の下を、10秒間搬送した。
続いて、同じくバーコーターを用いて、支持体のアルカリ溶液塗布面に、純水を3mL/m2塗布した。次いで、得られた支持体に対して、ファウンテンコーターによる水洗およびエアナイフによる水切りを3回繰り返した後に、70℃の乾燥ゾーンを10秒間搬送して乾燥させ、支持体の表面をアルカリ鹸化処理した。
――――――――――――――――――――――――――――――――――
水酸化カリウム 4.70質量部
水 15.80質量部
イソプロパノール 63.70質量部
界面活性剤
SF-1:C14H29O(CH2CH2O)2OH 1.0質量部
プロピレングリコール 14.8質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
支持体のアルカリけん化処理面に、下記の下塗り層形成用塗布液を#8のワイヤーバーで連続的に塗布した。塗膜が形成された支持体を60℃の温風で60秒間、さらに100℃の温風で120秒間乾燥し、下塗り層を形成した。
――――――――――――――――――――――――――――――――――
下記変性ポリビニルアルコール 2.40質量部
イソプロピルアルコール 1.60質量部
メタノール 36.00質量部
水 60.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
下塗り層を形成した支持体上に、下記の配向膜形成用塗布液を#2のワイヤーバーで連続的に塗布した。この配向膜形成用塗布液の塗膜が形成された支持体を60℃のホットプレート上で60秒間乾燥し、配向膜を形成した。
――――――――――――――――――――――――――――――――――
光配向用素材A 1.00質量部
水 16.00質量部
ブトキシエタノール 42.00質量部
プロピレングリコールモノメチルエーテル 42.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
図9に示す露光装置を用いて配向膜を露光して、配向パターンを有する配向膜P-1を形成した。
露光装置において、レーザとして波長(325nm)のレーザ光を出射するものを用いた。干渉光による露光量を100mJ/cm2とした。なお、2つのレーザ光およびの干渉により形成される配向パターンの1周期(液晶化合物由来の光学軸が180°回転する長さ)は、2つの光の交差角(交差角α)を変化させることによって制御した。
光学異方性層を形成する組成物として、下記の組成物A-1を調製した。
組成物A-1
――――――――――――――――――――――――――――――――――
液晶化合物L-1 100.00質量部
重合開始剤(BASF製、Irgacure(登録商標)907)
3.00質量部
光増感剤(日本化薬製、KAYACURE DETX-S)
1.00質量部
レベリング剤T-1 0.08質量部
クロロホルム 520.00質量部
―――――――――――――――――――――――――――――――――
(第1光学異方性層の形成)
光学異方性層を形成する組成物として、下記の組成物A-2を調製した。
組成物A-2
――――――――――――――――――――――――――――――――――
液晶化合物L-1 100.00質量部
赤外線吸収色素IR-1 5.00質量部
重合開始剤(BASF製、Irgacure(登録商標)907)
3.00質量部
光増感剤(日本化薬製、KAYACURE DETX-S)
1.00質量部
レベリング剤T-1 0.08質量部
クロロホルム 545.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
また、赤外線吸収色素IR-1の波長700~2000nmの吸光度の積算値は、赤外線吸収色素IR-1の波長400~700nmの吸光度の積算値よりも大きかった。
また、組成物A-2を別途用意した配向膜付き支持体上に塗布し、液晶化合物のダイレクタが基材に水平となるよう配向させた後に紫外線照射して固定化して得た液晶固定化層(硬化層)を吸収測定用の光学異層性層として、赤外線用偏光子を備えた分光光度計(MPC-3100(SHIMADZU製))を用いて、赤外線領域での吸収を確認したところ、波長700~2000nmにおいて、光学異方性層の領域Rの進相軸と平行な方向での吸収が、遅相軸と平行な方向での吸収よりも大きいことが確認された。
また、赤外線吸収色素IR-1の極大吸収波長における光学異方性層の領域Rの配向秩序度S0は、-0.56であった。
(第1光学異方性層の形成)
光学異方性層を形成する組成物として、下記の組成物A-3を調製した。
組成物A-3
――――――――――――――――――――――――――――――――――
液晶化合物L-2 100.00質量部
重合開始剤PI-1 0.50質量部
レベリング剤T-1 0.50質量部
クロロホルム 510.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
(第1光学異方性層の形成)
光学異方性層を形成する組成物として、下記の組成物A-4を調製した。
組成物A-4
――――――――――――――――――――――――――――――――――
液晶化合物L-2 100.00質量部
赤外線吸収色素IR-1 5.00質量部
重合開始剤PI-1 0.50質量部
レベリング剤T-1 0.50質量部
クロロホルム 535.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
また、赤外線吸収色素IR-1の極大吸収波長における光学異方性層の領域Rの配向秩序度S0は、-0.23であった。
(コレステリック液晶層の形成)
コレステリック液晶層を形成する組成物として、下記の組成物A-5を調製した。
この組成物A-5は、選択反射中心波長が630nmで、右円偏光を反射するコレステリック液晶層(コレステリック液晶相)を形成する、組成物である。
組成物A-5
――――――――――――――――――――――――――――――――――
液晶化合物L-1 100.00質量部
重合開始剤(BASF製、Irgacure(登録商標)907)
3.00質量部
光増感剤(日本化薬製、KAYACURE DETX-S)
1.00質量部
キラル剤Ch-1 4.69質量部
レベリング剤T-1 0.08質量部
クロロホルム 560.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
反射コレステリック液晶層は、図3に示すような周期的な配向表面になっていることを偏光顕微鏡で確認した。なお、この反射コレステリック液晶層の液晶配向パターンにおいて、液晶化合物由来の光学軸が180°回転する1周期は、1.0μmであった。また、Δn630が0.155であった。
(コレステリック液晶層の形成)
コレステリック液晶層を形成する組成物として、下記の組成物A-6を調製した。
この組成物A-6は、選択反射中心波長が630nmで、右円偏光を反射するコレステリック液晶層(コレステリック液晶相)を形成する、組成物である。
組成物A-6
――――――――――――――――――――――――――――――――――
液晶化合物L-1 100.00質量部
重合開始剤(BASF製、Irgacure(登録商標)907)
3.00質量部
光増感剤(日本化薬製、KAYACURE DETX-S)
1.00質量部
赤外線吸収色素IR-1 5.00質量部
キラル剤Ch-1 4.69質量部
レベリング剤T-1 0.08質量部
クロロホルム 580.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
反射コレステリック液晶層は、図3に示すような周期的な配向表面になっていることを偏光顕微鏡で確認した。なお、この反射コレステリック液晶層の液晶配向パターンにおいて、液晶化合物由来の光学軸が180°回転する1周期は、1.0μmであった。また、Δn630が0.17であった。
後述する『光強度の測定』を行うために、下記のようにして、円偏光板を作製した。
比較例1と同様にして下塗り層を形成した支持体を用意した。
下塗り層を形成した支持体上に、下記の配向膜P-10形成用塗布液を#2.4のワイヤーバーで連続的に塗布した。この配向膜P-10形成用塗布液の塗膜が形成された支持体を80℃のホットプレート上で5分間乾燥し、配向膜P-10を形成した。
――――――――――――――――――――――――――――――――――
光配向用素材 重合体A2 4.35質量部
低分子化合物B2 0.80質量部
架橋剤C1 2.20質量部
化合物D1 0.48質量部
化合物D2 1.15質量部
酢酸ブチル 100.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
撹拌機、温度計、滴下漏斗および還流冷却管を備えた反応容器に、2-(3,4-エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン100質量部、メチルイソブチルケトン500質量部、および、トリエチルアミン10質量部を仕込み、室温で混合した。次いで、脱イオン水100質量部を滴下漏斗より30分かけて滴下した後、還流下で混合しつつ、80℃で6時間反応させた。反応終了後、有機相を取り出し、0.2質量%硝酸アンモニウム水溶液により洗浄後の水が中性になるまで洗浄した後、減圧下で溶媒および水を留去することにより、エポキシ含有ポリオルガノシロキサンを粘調な透明液体として得た。
このエポキシ含有ポリオルガノシロキサンについて、1H-NMR(Nuclear Magnetic Resonance)分析を行ったところ、化学シフト(δ)=3.2ppm付近にオキシラニル基に基づくピークが理論強度どおりに得られ、反応中にエポキシ基の副反応が起こっていないことが確認された。このエポキシ含有ポリオルガノシロキサンの重量平均分子量Mwは2,200、エポキシ当量は186g/モルであった。
次に、100mLの三口フラスコに、上記で得たエポキシ含有ポリオルガノシロキサン10.1質量部、アクリル基含有カルボン酸(東亜合成社製、アロニックスM-5300、アクリル酸ω-カルボキシポリカプロラクトン(重合度n≒2))0.5質量部、酢酸ブチル20質量部、特開2015-26050号公報の合成例1の方法で得られた桂皮酸誘導体1.5質量部、および、テトラブチルアンモニウムブロミド0.3質量部を仕込み、90℃で12時間撹拌した。反応終了後、反応溶液と等量(質量)の酢酸ブチルで希釈し、3回水洗した。
この溶液を濃縮し、酢酸ブチルで希釈する操作を2回繰り返し、最終的に、光配向性基を有するポリオルガノシロキサン(下記重合体A2)を含む溶液を得た。この重合体A2の重量平均分子量Mwは9,000であった。また、1H-NMR分析の結果、重合体A2中のシンナメート基を有する成分は23.7質量%であった。
下記式で表される低分子化合物B2(日清オイリオ社、ノムコートTAB)を用いた。
下記式で表される架橋剤C1(ナガセケムテックス社製、デナコールEX411)を用いた。
下記式で表される化合物D1(川研ファインケミカル社製、アルミキレートA(W))を用いた。
下記式で表される化合物D2(東洋サイエンス社製、トリフェニルシラノール)を用いた。
得られた配向膜P-10に偏光紫外線を照射(20mJ/cm2、超高圧水銀ランプ使用)することで、配向膜P-10の露光を行った。
光学異方性層は、後述する組成物C-1を配向膜P-10上に塗布することにより形成した。塗布した塗膜をホットプレート上で110℃に加熱し、その後、60℃に冷却した後、窒素雰囲気下で高圧水銀灯を用いて波長365nmの紫外線を500mJ/cm2の照射量で塗膜に照射することにより、液晶化合物の配向を固定化して、光学異方性層を作製した。
得られた光学異方性層のΔn650×d(Re(650))は162.5nmであった。
――――――――――――――――――――――――――――――――――
液晶化合物L-3 42.00質量部
液晶化合物L-4 42.00質量部
液晶化合物L-5 16.00質量部
重合開始剤PI-1 0.50質量部
レベリング剤G-1 0.20質量部
メチルエチルケトン 176.00質量部
シクロペンタノン 44.00質量部
――――――――――――――――――――――――――――――――――
光学異方性層(λ/4板)のトリアセチルセルロースフィルム側に、粘着剤を介して偏光板を貼り合わせて円偏光板Rを得た。
上記円偏光板の作製において、光学異方性層の膜厚を変更し、Δn450×d(Re(450))を112.5nm、Δn530×d(Re(530))を132.5nm、およびΔn635×d(Re(635))を158.8nmにした以外は、同様にして、円偏光板B、円偏光板Gおよび円偏光板R2を作製した。
図14に示す方法で、相対光強度を測定した。
作製した光学素子に正面(法線に対する角度0°の方向)から光を入射した際における、透過光の、入射光に対する相対光強度を測定した。
具体的には、赤色光(650nm)、緑色光(530nm)および青色光(450nm)に出力中心波長を持つレーザ光Lを、光源100から、作製した光学素子Sに垂直入射させた。透過光を100cmの距離に配置したスクリーンで捉えて、透過角度を算出した。透過角θで透過された透過光Ltの光強度を光検出器102で測定した。そして、透過光Ltの光強度と光Lの光強度との比をとり、透過光Ltの入射光(レーザ光L)に対する相対光強度値を求めた(透過光Lt/レーザ光L)。透過角θは、先に測定した透過角度とした。
なお、レーザ光を各波長に対応する円偏光板B、円偏光板Gおよび円偏光板Rに垂直入射させて、円偏光にした後、作製した光学素子に光を入射し、評価を行った。
作製した光学素子に正面(法線に対する角度0°の方向)から光を入射した際における、反射光の、入射光に対する相対光強度を測定した。
具体的には、650nmおよび635nmに出力中心波長を持つレーザ光Lを、光源100から、作製した光学素子Sに垂直入射させた。反射光を100cmの距離に配置したスクリーンで捉えて、反射角度を算出した。反射角θで反射された反射光Lrの光強度を光検出器102で測定した。そして、反射光Lrの光強度と光Lの光強度との比をとり、反射光Lrの入射光(レーザ光L)に対する相対光強度値を求めた(反射光Lr/レーザ光L)。反射角θは、先に測定した反射角度とした。
なお、レーザ光の波長に対応する円偏光板に垂直入射させて、円偏光にした後、作製した光学素子に光を入射し、評価を行った。
以上の結果より、本発明の効果は明らかである。
12 第1光学異方性部材
20 支持体
24A 配向膜
26A 第1光学異方性層
30 液晶化合物
30A 光学軸
34 光学異方性層
40 ディスプレイ
42 導光板
60,80 露光装置
62,82 レーザ
65 λ/2板
64,84 光源
68 ビームスプリッター
70A,70B,90A,90B ミラー
72A,72B,96 λ/4板
86.94 偏光ビームスプリッター
92 レンズ
M レーザ光
MA,MB 光線
MP P偏光
MS S偏光
PO 直線偏光
PR 右円偏光
PL 左円偏光
Q1,Q2 絶対位相
E1,E2 等位相面
U 使用者
Claims (11)
- 液晶化合物および赤外線吸収色素を含む組成物を用いて形成された光学異方性層を備え、
前記光学異方性層は、前記液晶化合物由来の光学軸の向きが面内の少なくとも一方向に沿って連続的に回転しながら変化している液晶配向パターンを有し、
前記赤外線吸収色素の短軸方向の波長700~2000nmの吸収が、前記赤外線吸収色素の長軸方向の波長700~2000nmの吸収よりも大きい、光学素子。 - 前記赤外線吸収色素の波長700~2000nmの吸光度の積算値が、前記赤外線吸収色素の波長400~700nmの吸光度の積算値よりも大きい、請求項1に記載の光学素子。
- 前記光学軸が前記光学異方性層の厚み方向でねじれて回転する領域を有する、請求項1~3のいずれか1項に記載の光学素子。
- 前記液晶化合物が厚み方向にコレステリック配向している、請求項1~4のいずれか1項に記載の光学素子。
- 前記液晶化合物由来の光学軸の向きが面内で180°回転する長さを1周期とした際に、前記液晶配向パターンにおける前記1周期の長さが異なる領域を有する、請求項1~5のいずれか1項に記載の光学素子。
- 前記液晶配向パターンにおける前記液晶化合物由来の光学軸の向きが連続的に回転しながら変化する前記一方向に向かって、前記液晶配向パターンの前記1周期が、漸次、短くなる、請求項6に記載の光学素子。
- 前記光学異方性層の前記液晶配向パターンが、前記液晶化合物由来の光学軸の向きが連続的に回転しながら変化する前記一方向を、内側から外側に向かう同心円状に有する、同心円状のパターンである、請求項1~7のいずれか1項に記載の光学素子。
- 前記光学異方性層を、複数層、備え、
前記光学異方性層の厚み方向でねじれて回転する方向が互いに異なる光学異方性層を有する、請求項1~8のいずれか1項に記載の光学素子。 - 前記液晶化合物由来の光学軸の向きが面内で180°回転する長さを1周期とした際に、前記液晶配向パターンにおける前記1周期の長さが50μm以下である、請求項1~9のいずれか1項に記載の光学素子。
- 請求項1~10のいずれか1項に記載の光学素子と、導光板とを含む、導光素子。
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