JP7000318B2 - ゴム組成物、及びタイヤ - Google Patents
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Description
また、自動車走行の安全性を高める見地から、湿潤路面でのグリップ性能(以下、「ウェット性能」と略称する。)を確保することも重要であり、タイヤの燃費性能を向上させると共にウェット性能を向上させることも求められている。これに対して、特許文献2には、タイヤトレッド用ゴム組成物の0℃におけるtanδを0.95以上にして、ウェット性能を向上させる技術が開示されている。
また、本発明は、燃費性能、及びウェット性能に優れたタイヤを提供することを課題とする。
前記相溶性樹脂(B)と前記非相溶性樹脂(C)との合計配合量が、前記ゴム成分(A)100質量部に対して10質量部以上であることを特徴とする。
かかる本発明のゴム組成物によれば、タイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能、及びウェット性能を向上させることができる。
また、ゴム成分(A)のSP値とは、主成分、即ち、最も含有量の多いゴム成分のSP値であり、また、最も含有量の多いゴム成分が複数ある場合は、それらの平均値である。ここで、平均値とは、各成分の配合比率×SP値の合計値である。
ここで、本発明において、軟化点は、JIS K 2207に記載の軟化点試験方法[6.4 軟化点試験方法(環球法)]に従って測定した値である。
本発明のゴム組成物は、天然ゴムを50質量%以上含むゴム成分(A)と、該ゴム成分(A)とのSP値の差が1.5(cal/cm3)1/2以下である相溶性樹脂(B)と、該ゴム成分(A)とのSP値の差が1.5(cal/cm3)1/2を超える非相溶性樹脂(C)と、を含み、前記相溶性樹脂(B)と前記非相溶性樹脂(C)との合計配合量が、前記ゴム成分(A)100質量部に対して10質量部以上であることを特徴とする。
なお、ゴム組成物の低歪領域での弾性率が上昇すると、該ゴム組成物を適用したタイヤの燃費性能が悪化するが、本発明のゴム組成物においては、相溶性樹脂(B)と非相溶性樹脂(C)との両方を配合して、樹脂の配合に起因する低歪領域での弾性率の変動を抑制することで、タイヤの燃費性能への樹脂による影響を抑制できる。
一方、本発明のゴム組成物においては、ゴム成分(A)中の天然ゴムの含有率を50質量%以上とすることで、tanδ(損失正接)が低下し、該ゴム組成物を適用したタイヤの燃費性能が向上する。
そして、湿潤路面での摩擦係数(μ)は、トレッドゴム全体の剛性と、トレッドゴムの変形量と、tanδ(損失正接)との積に比例するため、本発明のゴム組成物をトレッドゴムに適用したタイヤは、天然ゴムを50質量%以上含むゴム成分(A)の適用によりtanδを低下させても、トレッドゴム全体の剛性を確保しつつ、トレッドゴムの変形量を増加させることができるため、湿潤路面での摩擦係数(μ)を十分に向上させることができ、湿潤路面での摩擦係数(μ)が大きくなることで、ウェット性能が向上する。そのため、本発明のゴム組成物をトレッドゴムに適用したタイヤは、tanδが低いことで、燃費性能が向上し、且つ、湿潤路面での摩擦係数(μ)が高いことで、ウェット性能が向上する。
また、前記相溶性樹脂(B)を配合したゴム組成物は、密着性が高く、混練装置や押出装置等のゴム製品の製造工程で使用する装置へ過度に密着するが、相溶性樹脂(B)と非相溶性樹脂(C)との両方を配合したゴム組成物は、密着性が過度に高くはなく、ゴム製品の製造工程で使用する装置へ過度に密着することが無く、各種ゴム製品を成形する際の作業性の悪化を抑制できる。
また、前記相溶性樹脂(B)を配合したゴム組成物は、耐オゾン性が悪いが、相溶性樹脂(B)と非相溶性樹脂(C)との両方を配合したゴム組成物は、耐オゾン性の悪化を抑制でき、該ゴム組成物を適用したゴム製品の耐候性の悪化を抑制できる。
前記変性ポリマーとしては、モノマーとして共役ジエン化合物、或いは、共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物を使用し、該共役ジエン化合物の重合体又は共重合体、或いは、共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物との共重合体の分子末端及び/又は主鎖を変性剤で変性して得たポリマーや、モノマーとして共役ジエン化合物、或いは、共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物を使用し、変性官能基を有する重合開始剤を用いて、これらのモノマーを重合又は共重合させて得たポリマーを使用することができる。
前記ヒドロカルビルオキシシラン化合物としては、下記一般式(I):
R1 a-Si-(OR2)4-a ・・・ (I)
で表される化合物が好ましい。
一般式(I)中、R1及びR2は、それぞれ独立して炭素数1~20の一価の脂肪族炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基を示し、aは0~2の整数であり、OR2が複数ある場合、各OR2は互いに同一でも異なっていてもよく、また、分子中には活性プロトンは含まれない。
一般式(II)中、n1+n2+n3+n4は4であり(但し、n2は1~4の整数であり、n1、n3及びn4は0~3の整数である)、A1は、飽和環状3級アミン化合物残基、不飽和環状3級アミン化合物残基、ケチミン残基、ニトリル基、イソシアナート基、チオイソシアナート基、エポキシ基、チオエポキシ基、イソシアヌル酸トリヒドロカルビルエステル基、炭酸ジヒドロカルビルエステル基、ピリジン基、ケトン基、チオケトン基、アルデヒド基、チオアルデヒド基、アミド基、カルボン酸エステル基、チオカルボン酸エステル基、カルボン酸エステルの金属塩、チオカルボン酸エステルの金属塩、カルボン酸無水物残基、カルボン酸ハロゲン化合物残基、並びに加水分解性基を有する第一若しくは第二アミノ基又は加水分解性基を有するメルカプト基の中から選択される少なくとも1種の官能基であり、n4が2以上の場合には同一でも異なっていてもよく、A1は、Siと結合して環状構造を形成する二価の基であってもよく、R21は、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、n1が2以上の場合には同一でも異なっていてもよく、R23は、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基、炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基又はハロゲン原子であり、n3が2以上の場合には同一でも異なっていてもよく、R22は、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、いずれも窒素原子及び/又はケイ素原子を含有していてもよく、n2が2以上の場合には、互いに同一若しくは異なっていてもよく、或いは、一緒になって環を形成してもよく、R24は、炭素数1~20の二価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の二価の芳香族炭化水素基であり、n4が2以上の場合には同一でも異なっていてもよい。前記加水分解性基を有する第一若しくは第二アミノ基又は加水分解性基を有するメルカプト基における加水分解性基としては、トリメチルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基が好ましく、トリメチルシリル基が特に好ましい。
一般式(III)中、p1+p2+p3は2であり(但し、p2は1~2の整数であり、p1及びp3は0~1の整数である)、A2は、NRa(Raは、一価の炭化水素基、加水分解性基又は含窒素有機基である)、或いは、硫黄であり、R25は、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、R27は、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基、炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基又はハロゲン原子であり、R26は、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基、炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基又は含窒素有機基であり、いずれも窒素原子及び/又はケイ素原子を含有していてもよく、p2が2の場合には、互いに同一でも異なっていてもよく、或いは、一緒になって環を形成してもよく、R28は、炭素数1~20の二価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の二価の芳香族炭化水素基である。前記加水分解性基として、トリメチルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基が好ましく、トリメチルシリル基が特に好ましい。
一般式(IV)中、q1+q2は3であり(但し、q1は0~2の整数であり、q2は1~3の整数である)、R31は炭素数1~20の二価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の二価の芳香族炭化水素基であり、R32及びR33はそれぞれ独立して加水分解性基、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、R34は炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、q1が2の場合には同一でも異なっていてもよく、R35は炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、q2が2以上の場合には同一でも異なっていてもよい。前記加水分解性基としては、トリメチルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基が好ましく、トリメチルシリル基が特に好ましい。
一般式(V)中、r1+r2は3であり(但し、r1は1~3の整数であり、r2は0~2の整数である)、R36は炭素数1~20の二価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の二価の芳香族炭化水素基であり、R37はジメチルアミノメチル基、ジメチルアミノエチル基、ジエチルアミノメチル基、ジエチルアミノエチル基、メチルシリル(メチル)アミノメチル基、メチルシリル(メチル)アミノエチル基、メチルシリル(エチル)アミノメチル基、メチルシリル(エチル)アミノエチル基、ジメチルシリルアミノメチル基、ジメチルシリルアミノエチル基、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、r1が2以上の場合には同一でも異なっていてもよく、R38は炭素数1~20のヒドロカルビルオキシ基、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、r2が2の場合には同一でも異なっていてもよい。
一般式(VI)中、R40はトリメチルシリル基、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、R41は炭素数1~20のヒドロカルビルオキシ基、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、R42は炭素数1~20の二価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の二価の芳香族炭化水素基である。ここで、TMSは、トリメチルシリル基を示す(以下、同じ。)。
一般式(VII)中、R43及びR44はそれぞれ独立して炭素数1~20の二価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の二価の芳香族炭化水素基であり、R45は炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であり、各R45は、同一でも異なっていてもよい。
一般式(VIII)中、r1+r2は3であり(但し、r1は0~2の整数であり、r2は1~3の整数である)、R46は炭素数1~20の二価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の二価の芳香族炭化水素基であり、R47およびR48はそれぞれ独立して炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基である。複数のR47又はR48は、同一でも異なっていてもよい。
一般式(IX)中、Xはハロゲン原子であり、R49は炭素数1~20の二価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の二価の芳香族炭化水素基であり、R50及びR51はそれぞれ独立して加水分解性基、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基であるか、或いは、R50及びR51は結合して二価の有機基を形成しており、R52及びR53はそれぞれ独立してハロゲン原子、ヒドロカルビルオキシ基、炭素数1~20の一価の脂肪族若しくは脂環式炭化水素基又は炭素数6~18の一価の芳香族炭化水素基である。R50及びR51としては、加水分解性基であることが好ましく、加水分解性基として、トリメチルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基が好ましく、トリメチルシリル基が特に好ましい。
一般式(X)~(XIII)中、記号U、Vはそれぞれ0~2且つU+V=2を満たす整数である。一般式(X)~(XIII)中のR54~92は同一でも異なっていてもよく、炭素数1~20の一価若しくは二価の脂肪族又は脂環式炭化水素基、或いは炭素数6~18の一価若しくは二価の芳香族炭化水素基である。一般式(XIII)中のα及びβは0~5の整数である。
また、前記非相溶性樹脂(C)軟化点は、145℃以下の範囲が好ましい。
そして、軟化点が110℃以下の相溶性樹脂(B)と、軟化点が145℃以下の非相溶性樹脂(C)とを組み合わせることで、ゴム組成物をトレッドゴムに適用したタイヤのウェット性能を更に向上させることができる。
また、前記シランカップリング剤の配合量は、前記シリカ100質量部に対して2~20質量部の範囲が好ましく、5~15質量部の範囲が更に好ましい。シランカップリング剤の配合量がシリカ100質量部に対して2質量部以上であれば、シリカの配合効果が十分に向上し、また、シランカップリング剤の配合量がシリカ100質量部に対して20質量部以下であれば、ゴム成分(A)のゲル化の可能性が低い。
ここで、前記軟化剤としては、鉱物由来のミネラルオイル、石油由来のアロマチックオイル、パラフィンオイル、ナフテンオイル、天然物由来のパームオイル等が挙げられるが、これらの中でも、タイヤのウェット性能の観点から、鉱物由来の軟化剤及び石油由来の軟化剤が好ましい。
ゴム組成物の0℃におけるtanδが0.5以下の場合、該ゴム組成物を適用したタイヤの低温での燃費性能を向上させることができる。なお、0℃におけるtanδは、タイヤの低温での燃費性能の観点から、より好ましくは0.45以下、より一層好ましくは0.4以下である。また、0℃におけるtanδの下限は特に限定されるものではないが、通常、0℃におけるtanδは、0.15以上である。
また、ゴム組成物の30℃におけるtanδと60℃におけるtanδとの差が0.070以下の場合、tanδの温度依存性が小さくなり、広い温度領域に渡って、該ゴム組成物を適用したタイヤの燃費性能を改善することが可能となる。なお、30℃におけるtanδと60℃におけるtanδとの差は、タイヤの燃費性能の温度依存性を低減する観点から、より好ましくは0.060以下、より一層好ましくは0.055以下、特に好ましくは0.050以下である。また、30℃におけるtanδと60℃におけるtanδとの差の下限は特に限定されるものではなく、該差は0でもよい。
また、ゴム組成物の動歪1%、0℃における貯蔵弾性率(E’)が20MPa以下であれば、低温でのゴム組成物の柔軟性が高く、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、トレッドゴムの接地性能が良くなり、タイヤのウェット性能を更に向上させることができる。なお、動歪1%、0℃における貯蔵弾性率(E’)は、ウェット性能の観点から、より好ましくは18MPa以下、より一層好ましくは16MPa以下、また、好ましくは3MPa以上、より好ましくは5MPa以上である。
前記加硫系配合剤を除いて、150~165℃で混練することで、早期加硫(スコーチ)を避けつつ、加硫系配合剤以外の配合剤をゴム成分(A)に均一に分散させることができ、各配合剤の配合効果が十分に発揮されて、ゴム組成物の0℃におけるtanδを低下させつつ、ゴム組成物の30℃におけるtanδと60℃におけるtanδとの差を小さくすることができる。
なお、ゴム組成物のtanδ、各温度でのtanδの差、貯蔵弾性率(E’)、引張強さ(Tb)は、上述の混練温度の他、ゴム成分(A)の種類やブレンド比、相溶性樹脂(B)及び非相溶性樹脂(C)の種類や配合量、充填剤中のシリカの割合やシリカの種類等、更には他の配合剤の種類及び量を調整することでも、変化させることができる。
なお、ゴム組成物の製造において、各温度での混練は、混練時間に制限はなく、混練装置の大きさ、原料の体積、原料の種類や状態等を勘案して、適宜設定することができる。
本発明のタイヤは、上述したゴム組成物をトレッドゴムに用いたことを特徴とする。本発明のタイヤは、前記ゴム組成物がトレッドゴムに用いられているため、燃費性能、及びウェット性能に優れる。また、本発明のタイヤは、各種車輌向けのタイヤとして利用できるが、乗用車用タイヤとして好ましい。
表1に示す配合処方に従い、通常のバンバリーミキサーを用いて、ゴム組成物を製造した。なお、各ゴム組成物には、表1に示す配合剤以外に、石油系オイル[株式会社ジャパンエナジー製、商品名「プロセスX-140」]3質量部、老化防止剤[N-(1,3-ジメチルブチル)-N’-フェニル-p-フェニレンジアミン、大内新興化学工業株式会社製、商品名「ノクラック6C」]1質量部、ステアリン酸1質量部、亜鉛華2.5質量部、加硫促進剤A[1,3-ジフェニルグアニジン、住友化学株式会社製、商品名「ソクシノール(登録商標)D-G」]0.8質量部、加硫促進剤B[ジベンゾチアジルジスルフィド、大内新興化学工業株式会社製、商品名「ノクセラー(登録商標)DM-P」]1.1質量部、加硫促進剤C[N-シクロヘキシル-2-ベンゾチアジルスルフェンアミド、大内新興化学工業株式会社製、商品名「ノクセラー(登録商標)CZ-G」]1質量部、硫黄1.9質量部を配合した。
得られたゴム組成物に対して、下記の方法で損失正接(tanδ)及び貯蔵弾性率(E’)、並びに、引張強さ(Tb)を測定し、更に、ウェット性能、燃費性能、コーナーリング性能、密着性、耐オゾン性を評価した。結果を表1に示す。
ゴム組成物を145℃で33分間加硫して得られた加硫ゴムに対して、株式会社上島製作所製スペクトロメーターを用いて、初期荷重160mg、動歪1%、周波数52Hzの条件下で、0℃、30℃及び60℃におけるtanδ(損失正接)、並びに、0℃における貯蔵弾性率(E’)を測定した。
ゴム組成物を145℃で33分間加硫して得られた加硫ゴムに対して、JIS K6251-1993に準拠して、引張強さ(Tb)を測定した。
上記のようにして得られたゴム組成物をトレッドゴムに用いて、サイズ195/65R15の乗用車用空気入りラジアルタイヤを作製した。作製した供試タイヤを試験車に装着し、湿潤路面での実車試験にて、グリップ性能をドライバーのフィーリング評点で表し、比較例1のタイヤのフィーリング評点を100として指数表示した。指数値が大きい程、ウェット性能に優れることを示す。
上記のようにして測定した各加硫ゴムの60℃におけるtanδの逆数を計算し、比較例1のtanδの逆数を100として、それぞれ指数表示した。指数値が大きい程、60℃におけるtanδが小さく、燃費性能が良好であることを示す。
上記のようにして得られたゴム組成物をトレッドゴムに用いて、サイズ195/65R15の乗用車用空気入りラジアルタイヤを作製した。作製した供試タイヤを試験車に装着し、実車試験にて、コーナーリング性能をドライバーのフィーリング評点で表し、比較例1のタイヤのフィーリング評点を100として指数表示した。指数値が大きい程、コーナーリング性能に優れることを示す。
シーティングした加硫前の未加硫ゴムシートに対して、押し付けた金属との密着力を測定し、比較例1の密着力の逆数を100として、それぞれ指数表示した。指数値が大きい程、密着力が小さく、密着性が良好であることを示す。
JIS K 6259「動的オゾン劣化試験」に準じて評価を実施した。具体的には、145℃で33分間加硫して得られた加硫ゴムからなる試験片を準備し、オゾン濃度:50pphm、温度:40℃、引張り歪み:20%の条件で、試験片表面にオゾンクラックが発生する時間を測定し、比較例1のオゾンクラック発生時間を100として、それぞれ指数表示した。指数値が大きい程、オゾンクラック発生時間が長く、耐オゾン性が良好であることを示す。
*2 変性スチレン-ブタジエン共重合体ゴム:下記の方法で合成した変性スチレン-ブタジエン共重合体ゴム、SP値=8.65(cal/cm3)1/2
*3 スチレン-ブタジエン共重合体ゴム:JSR株式会社製、商品名「#1500」、SP値=8.60(cal/cm3)1/2
*4 カーボンブラック:N234(ISAF)、旭カーボン株式会社製、商品名「#78」
*5 シリカ:東ソー・シリカ工業株式会社製、商品名「ニプシルAQ」、BET表面積=205m2/g
*6 樹脂A:C9系樹脂、JX日鉱日石エネルギー株式会社製、商品名「日石ネオポリマー(登録商標)140」、SP値=10.5(cal/cm3)1/2、軟化点=145℃
*7 樹脂B:ジシクロペンタジエン樹脂、日本ゼオン株式会社製、商品名「クイントン(登録商標)1105」、SP値=10.7(cal/cm3)1/2、軟化点=85℃
*8 樹脂C:C5-C9系樹脂、日本ゼオン株式会社製、商品名「クイントン(登録商標)G100B」、SP値=8.8(cal/cm3)1/2、軟化点=104℃
*9 樹脂D:C5系樹脂、エクソンモービルケミカル社製、商品名「エスコレッツ(登録商標)1102B、SP値=9.7(cal/cm3)1/2、軟化点=100℃
乾燥し、窒素置換した800mLの耐圧ガラス容器に、1,3-ブタジエンのシクロヘキサン溶液およびスチレンのシクロヘキサン溶液を、1,3-ブタジエン67.5g及びスチレン7.5gになるように加え、2,2-ジテトラヒドロフリルプロパン0.6mmolを加え、0.8mmolのn-ブチルリチウムを加えた後、50℃で1.5時間重合を行った。この際の重合転化率がほぼ100%となった重合反応系に対し、変性剤としてN,N-ビス(トリメチルシリル)-3-[ジエトキシ(メチル)シリル]プロピルアミン[一般式(IV)の化合物に相当]を0.72mmol添加し、50℃で30分間変性反応を行った。その後、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)のイソプロパノール5質量%溶液2mLを加えて反応を停止させ、常法に従い乾燥して、変性スチレン-ブタジエン共重合体ゴムを得た。
Claims (5)
- 天然ゴムを50質量%以上含むゴム成分(A)と、該ゴム成分(A)とのSP値の差が1.5(cal/cm3)1/2以下である相溶性樹脂(B)と、該ゴム成分(A)とのSP値の差が1.5(cal/cm3)1/2を超える非相溶性樹脂(C)と、を含み、
前記ゴム成分(A)が、さらにスチレン-ブタジエン共重合体ゴムまたは変性スチレン-ブタジエン共重合体ゴムを含み、
前記相溶性樹脂(B)及び非相溶性樹脂(C)が、C 5 系樹脂、C 9 系樹脂、C 5 -C 9 系樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、ロジン樹脂、アルキルフェノール樹脂及びテルペンフェノール樹脂からそれぞれ選択され、
前記相溶性樹脂(B)と前記非相溶性樹脂(C)との合計配合量が、前記ゴム成分(A)100質量部に対して10質量部以上30質量部以下であることを特徴とする、ゴム組成物。 - 前記相溶性樹脂(B)と前記非相溶性樹脂(C)との質量での配合比率(B/C)が、1/4~4/1である、請求項1に記載のゴム組成物。
- 前記相溶性樹脂(B)の軟化点が110℃以下である、請求項1又は2に記載のゴム組成物。
- 前記ゴム成分(A)が、前記変性スチレン-ブタジエン共重合体ゴムを含む、請求項1~3のいずれか一項に記載のゴム組成物。
- 請求項1~4のいずれか一項に記載のゴム組成物をトレッドゴムに用いたことを特徴とする、タイヤ。
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