JP6992259B2 - 積層フィルムおよびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、積層フィルムとその製造方法に関するものである。

熱可塑性樹脂フィルム、中でも二軸延伸ポリエステルフィルムは、機械的性質、電気的性質、寸法安定性、透明性および耐薬品性などに優れた性質を有することから、磁気記録材料や包装材料などの多くの用途において基材フィルムとして広く使用されている。

一方、ポリエステルフィルムの中には、異なる樹脂が交互に積層された積層フィルムが用いられている。このような積層フィルムでは、単層のフィルムでは得られない特異な機能を備えたフィルムとすることが可能となり、例えば、引裂強度を高めた耐引裂性フィルム（特許文献１参照。）、赤外線を反射する赤外線反射フィルム（特許文献２参照。）、および偏光反射特性を備えた偏光反射フィルム（特許文献３参照。）などが挙げられる。
しかしながら、これらのような積層フィルムにおいては、異なる樹脂が交互に積層された構造をとるため、単層のフィルムと比較して、その積層厚みの影響で機械強度や寸法安定性が低下するという傾向がある。積層フィルムの機械強度や寸法安定性が低下すると、例えば、他の各種フィルムや部材と組みあわせて機能性フィルムへと打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工を施す際に、フィルムにかかる力によって変形や破断などが生じ、加工時の加工精度や収率の低下、および得られたフィルムの光学特性や品質低下などが生じるという課題が発生したり、実際に製品などに実装した際に寸法変化に伴う不具合が発生するという課題があった。

特許第３９６０１９４号公報 特許第４３１０３１２号公報 特開２０１４－１２４８４５号公報

上記の課題に対して、本発明者らは一旦二軸延伸されたフィルムを再度延伸し再延伸フィルムとすることを見出している（国際出願番号ＰＣＴ／ＪＰ２０１６／０５５２２０）。しかしながら、用いる樹脂の組み合わせや延伸前の二軸延伸フィルムの特性によっては、再度延伸する際に延伸性に乏しく、所望する機械強度や寸法安定性、光学特性を満足する物性の再延伸フィルムを得られないことがあることを見出した。特に特許文献３に開示される偏光反射特性に代表される光学特性を発現しないという課題がある。

そこで、本発明の目的は、上記の課題を解消し、再度延伸することで高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を備え、かつ各種加工工程において高収率・高精度で加工することが可能となり、実使用時に不具合の生じない再延伸フィルムとなすことが可能な積層フィルムを提供することを目的とする。

また、積層フィルムを延伸する再度延伸することで高い機械強度や寸法安定性を備えつつ、優れた偏光反射特性を示す偏光反射体を提供することを目的とする。

本発明は、上記の課題を解決せんとするものであって、結晶性ポリエステルからなるＡ層と前記結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層が交互に合計１１層以上積層されてなる積層フィルムであって、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において観測される融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差（｜ΔＨｃ－ΔＨｍ｜）が２０Ｊ／ｇ以下であることを特徴とする積層フィルムである。

本発明によれば、本発明の積層フィルムを再度延伸して再延伸フィルムとした際に、高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を備えており、かつ各種機能性フィルムとして打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工や使用する際にも好適に使用でき、かつ実装時に不具合を生じることなく使用可能な再延伸フィルムとなる効果を奏する積層フィルムが得られる。

本発明の積層フィルムを再度延伸して得られた再延伸フィルムは、高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を備えたフィルムであるため、工程フィルムや各種光学フィルム、特に偏光反射体として適当なフィルムとなる。

フィルム長手方向を含む入射面に対して垂直な偏光と、フィルム長手方向を含む入射面に対して平行な偏光と表す模式図である。

次に、本発明の積層フィルムとその製造方法について詳細に説明する。

本発明の積層フィルムは、結晶性ポリエステル（以下、結晶性ポリエステルＡと称することがある。）からなる層（Ａ層）と前記の結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂Ｂと称することがある。）からなる層（Ｂ層）が交互に、合計１１層以上積層されてなる積層フィルムである。

ここで、結晶性ポリエステルＡとは、具体的には、ＪＩＳ Ｋ７１２２（１９９９）に準じて示差走査熱量測定（以下、ＤＳＣと称することがある。）を行い、昇温速度２０℃／分で樹脂を２５℃から３００℃の温度まで２０℃／分の昇温速度で加熱（１ｓｔＲＵＮ）し、その状態で５分間保持後、次いで２５℃以下の温度となるように急冷し、再度２５℃から２０℃／分の昇温速度で３００℃まで昇温を行って得られた２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャートにおいて、融解ピークのピーク面積から求められる融解エンタルピー（ΔＨｍ）が、１５Ｊ／ｇ以上であるポリエステルのことを指す。より好ましくは、融解エンタルピー（ΔＨｍ）が２０Ｊ／ｇ以上であり、さらに好ましくは２５Ｊ／ｇ以上である。

また、熱可塑性樹脂Ｂは、Ａ層に用いられる結晶性ポリエステルＡとは異なる光学特性または熱特性を示すものである。具体的には、積層フィルムの面内で任意に選択される直交する２方向および該面に垂直な方向のいずれかにおいて、結晶性ポリエステルＡと屈折率が０．０１以上異なるものや、ＤＳＣにおいて、結晶性ポリエステルＡと異なる融点やガラス転移点温度を示すものをさす。

また、ここでいう交互に積層されてなるとは、Ａ層とＢ層が厚み方向に規則的な配列で積層されていることをいう。例えば、Ａ（ＢＡ）ｎ（ｎは自然数）で表される規則的な配列で積層されたものである。このように光学的性質の異なる樹脂が交互に積層されることにより、各層の屈折率の差と層厚みとの関係より設計した波長の光を反射させることができる干渉反射を発現させることが可能となる。

また、熱特性の異なる樹脂が交互に積層されることにより、二軸延伸フィルムや本発明の特徴である二軸延伸フィルムを再延伸した際に各々の層の配向状態を高度に制御することが可能となり、光学特性や機械特性や寸法安定性などを制御することが可能となる。

積層フィルムの好ましい積層の形態として、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層、結晶性ポリエステルＡとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層、および結晶性ポリエステルＡならびに熱可塑性樹脂Ｂとは異なる熱可塑性樹脂ＣからなるＣ層を有する場合も挙げられる。このような場合には、ＣＡ（ＢＡ）ｎ、ＣＡ（ＢＡ）ｎＣ、およびＡ（ＢＡ）ｎＣＡ（ＢＡ）ｍなど、層Ｃが最外層もしくは中間層に積層される構成とすることができる。

また、積層する層数が１１層未満の場合には、異なる熱可塑性樹脂が積層されていることの製膜性や機械物性などの物性への影響によって、例えば、二軸延伸フィルムの製造が困難になることがあり、他の構成要素と組み合わせて製品とする際に不具合が生じる可能性がある。また、積層フィルムを再度延伸した際に、１１層未満の層数の場合再延伸フィルムが脆くなる傾向があり、ハンドリング性が低下する場合もある。

一方、本発明の積層フィルムのように合計１１層以上の層が交互に積層された積層フィルムの場合、層数が１１層未満の積層フィルムと対比して、均質に各々の熱可塑性樹脂が配され、かつ積層界面での界面張力や熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層の緩衝効果によって、製膜性や機械物性、特に再度延伸させて再延伸フィルムのハンドリング性を安定化させることが可能である。また、層数が増加するに従い、各々の層での配向の成長を抑制できる傾向がみられ、例えば、界面張力による耐引裂強度向上というように機械特性や熱収縮特性を制御しやすくなることに加えて、干渉反射機能を発現させるという特異な光学特性の付与が可能となる。積層する層数は、好ましくは１００層以上であり、さらに好ましくは２００層以上である。フィルムを１００層以上積層した場合には、幅広い帯域の光を高反射率で反射することも可能となり、さらに２００層以上積層した場合には、例えば、波長４００～７００ｎｍの可視光全体の光をほぼ反射できるようになる。また、積層する層数に上限はないものの、層数が増えるに従い、製造装置の大型化および複雑化に伴う製造コストの増加の原因ともなりうるために、現実的には１００００層以内が実用範囲となる。

本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムを再度延伸することで高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を備え、かつ各種加工工程において高収率・高精度で加工することが可能でかつ実使用時に不具合の生じない再延伸フィルムとなすことを特徴とする。

そのため、本発明の積層フィルムにおいては、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において観測される融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差（｜ΔＨｃ－ΔＨｍ｜）が２０Ｊ／ｇ以下であることが必要である。ここで、融解エンタルピーは吸熱方向のピーク面積、結晶化エンタルピーは発熱方向のピーク面積より算出されるものであるが、複数個のピークが確認される場合には、各々のピークの合算値ともって融解エンタルピー、結晶化エンタルピーとする。融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差は、積層フィルムの結晶化の程度を測る尺度である。融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差の差が大きいほど積層フィルムの結晶化が進んでいることを示し、特に結晶化が進んだ積層フィルムでは融解エンタルピーのみが観測され、結晶化エンタルピーは観測されない。融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差が２０Ｊ／ｇよりも大きい場合には、積層フィルムの結晶化が進行しているために積層フィルムを再度延伸しようとしてもその高い延伸張力や低い破断伸度のために延伸することが困難となり、所望とする機械強度や寸法安定性、光学特性の再延伸フィルムを得ることが困難となる。一方、融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差が２０Ｊ／ｇ以下である場合、積層フィルムの結晶化が完全には進んでいないため、再度延伸する際に容易に延伸を行うことが可能であり、かつ延伸後のフィルムも十分の再延伸されることによって高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を得ることが可能となる。
好ましくは、融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差が３Ｊ／ｇ以上１０Ｊ／ｇ以下である。融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差が３Ｊ／ｇ未満である場合、積層フィルムの結晶性が低いために、再度延伸する温度・装置条件次第では、ロールへの粘着や延伸ムラの発生する場合がある。融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差が３Ｊ／ｇ以上１０Ｊ／ｇ以下であれば、再度延伸する際にも延伸倍率を高めることができ、結果として延伸倍率の調整シロが大きくなることで機械強度や寸法安定性、光学特性を最適化でき、より高機能・高性能の再延伸フィルムとすることが容易となる。

また、本発明の積層フィルムにおいては、融解エンタルピー（ΔＨｍ）が１５Ｊ／ｇ以上であることも好ましい。融解エンタルピー（ΔＨｍ）が１５Ｊ／ｇ未満である場合、再度延伸されたフィルムの配向結晶化が十分でなく、特に偏光反射体のような光学性能を必要とする用途においては、結晶性ポリエステルからなるＡ層と結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層の各層の屈折率の差の大きさに依存して反射性能が発現するため、結晶性ポリエステルの配向・結晶化が十分でなく、所望する光学性能を発現しない場合もある。融解エンタルピー（ΔＨｍ）が１５Ｊ／ｇ以上である場合、結晶性ポリエステルからなるＡ層と結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層との屈折率差を容易に導入できることから、所望の光学性能を備えた再延伸フィルムを得ることが可能となる。

また、本発明の積層フィルムにおいては、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による５Ｊ／ｇ以上である融解ピークが一つしか確認されないことも好ましい。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による５Ｊ／ｇ以上である融解ピークが一つしか確認されないということは、その融解ピークは結晶性ポリエステル由来のものであることから、熱可塑性樹脂Ｂは配向・結晶化していないことを示している。従って、結晶性ポリエステルからなるＡ層と結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層の各層の屈折率の差を大きくすることが容易となり、高い光学性能を備えた再延伸フィルムを得ることが可能となる。

本発明の積層フィルムにおいて、分子配向計にて測定されるＭＯＲが１．５以下であることが好ましい。ＭＯＲはフィルム面内方向における誘電率の最大値と最小値の比を表すもので、特に、二軸延伸フィルムの場合、ＭＯＲの数値が大きくなるに従い、積層フィルムの配向・結晶化が大きくなっていることを示す指標となる。ＭＯＲが１．５以下である場合、積層フィルムの結晶化が完全には進んでいないため、再度延伸する際に容易に延伸を行うことが可能であり、かつ延伸後のフィルムも十分の再延伸されることによって高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を得ることが可能となる。

本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムのフィルム長手方向または長手方向に直交する方向における１６０℃での長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍのサンプルの破断伸度が２００％以上であることが好ましい。ここでいうフィルム長手方向とは、以下のとおり定義される。ロール状に巻かれたフィルムの場合、ロール巻取方向をもってフィルム長手方向とする。フィルムからフィルム製膜時の流れ方向がわかる場合は、流れ方向をもってフィルム長手方向とする。前述２つの方法で判別が付かないサンプルにおいては、フィルムのヤング率をフィルム面内に１０°毎に方向を変えて測定し、そのヤング率が最大になる方向をもってフィルム長手方向とする。フィルムを再度延伸する場合、一般的にフィルム長手方向または長手方向に直交する方向に延伸される。ここで、再延伸時の温度の例として１６０℃を示すが、再延伸時の破断伸度が１５０％以上であれば、再度延伸する際に容易に延伸を行うことが可能であり、かつ延伸後のフィルムも十分の再延伸されることによって高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を得ることが可能となる。好ましくは、１６０℃での破断伸度が２５０％以上であり、さらに好ましくは３００％以上である。再度延伸する場合には、延伸倍率を高めたり、延伸倍率の調整シロが大きくなることで機械強度や寸法安定性、光学特性を最適化でき、より高機能・高性能の再延伸フィルムとすることが容易となる。

また、好ましくは、積層フィルムのフィルム長手方向または長手方向に直交する方向における１４０℃での破断伸度が１５０％以上であり、さらに好ましくは１２０℃での破断伸度が１５０％以上である。より低温でも延伸可能な積層フィルムであれば、延伸方式、延伸装置の選択肢が広がり、かつ延伸倍率のみならず延伸温度を調整することで再延伸フィルムの物性を調整できるようになるため、機械強度や寸法安定性、光学特性を最適化することがさらに容易となる。なお、長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍのサンプルの破断伸度と実際の製膜プロセスでの破断伸度はサンプル幅の違いから一致しない。

本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムのフィルム長手方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度０°での透過率をＴ１、積層フィルムの長手方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度０°での透過率をＴ２とした場合、波長４００～１４００ｎｍにおける透過率Ｔ１、Ｔ２の最小値がいずれも６０％以上であることが好ましい。本発明の積層フィルムにおいては、前述のとおり結晶性ポリエステルからなるＡ層と結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層との屈折率差に由来して反射特性を示すという特徴がある。すなわち、反射率（１００－透過率、％）は結晶性ポリエステルからなるＡ層の配向・結晶化の強さを示す指標となり、反射率が高くなるにつれてＡ層の配向・結晶化が増大していることを示している。ここで、積層フィルムのフィルム長手方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度０°での透過率をＴ１、積層フィルムの長手方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度０°での透過率をＴ２とした場合、波長４００～１４００ｎｍにおける透過率Ｔ１、Ｔ２の最小値がいずれも６０％以上である場合、結晶性ポリエステルの配向が積層フィルムの結晶化が完全には進んでいないため、再度延伸する際に容易に延伸を行うことが可能であり、かつ延伸後のフィルムも十分の再延伸されることによって高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を得ることが可能となる。好ましくは波長４００～１４００ｎｍにおける透過率Ｔ１、Ｔ２の最小値がいずれも７０％以上であり、さらに好ましくは８０％以上である。この場合、再度延伸する場合には、延伸倍率を高めることが容易となり、延伸倍率の高倍率化や延伸倍率の調整シロが大きくなることで機械強度や寸法安定性、光学特性を最適化でき、より高機能・高性能の再延伸フィルムとすることが容易となる。

同様に、本発明の積層フィルムにおいては、下記式（１）から求められる波長４００～１４００ｎｍでの積層フィルムの偏光度Ｐの最大値が２０％以下であることが好ましい。偏光度は、波長４００～１４００ｎｍにおける透過率Ｔ１、Ｔ２の最小値と同様の指標であることに加えて、分子配向計で測定されるＭＯＲのように配向のバランスを示す指標でもある。波長４００～１４００ｎｍでの積層フィルムの偏光度Ｐの最大値が２０％以下であるということは、結晶性ポリエステルの配向・結晶化が再度延伸するのに十分な程度に抑えられていることを示しており、本積層フィルムを再度延伸する際に容易に延伸を行うことが可能であり、かつ延伸後のフィルムも十分の再延伸されることによって高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を得ることが可能となる。より好ましくは波長４００～１４００ｎｍでの積層フィルムの偏光度Ｐの最大値が１０％以下であり、再度延伸する場合には、延伸倍率を高めることが容易となり、延伸倍率の高倍率化や延伸倍率の調整シロが大きくなることで機械強度や寸法安定性、光学特性を最適化でき、より高機能・高性能の再延伸フィルムとすることが容易となる。
Ｐ（λ）＝（Ｔ２（λ）―Ｔ１（λ））／（Ｔ２（λ）＋Ｔ１（λ））・・式（１）
λ：測定波長（ｎｍ、４００～１４００ｎｍ）
本発明の積層フィルムにおいては、結晶性ポリエステＡからなるＡ層が最外層であることが好ましい。この場合、結晶性ポリエステルＡが最外層となるため、ポリエチレンテレフタレートフィルムやポリエチレンナフタレートフィルムのような結晶性ポリエステルフィルムと同様にして、二軸延伸フィルムを製造することが可能となる。結晶性ポリエステルではなく、例えば、非結晶性の樹脂からなる熱可塑性樹脂Ｂが最外層となる場合、結晶性ポリエステルフィルムと同様にして二軸延伸フィルムを得る場合、ロールやクリップなどの製造設備への粘着による製膜不良や、表面性の悪化などの問題が生じる場合がある。

本発明で用いられる結晶性ポリエステルＡとしては、芳香族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸とジオールとを主たる構成成分とする単量体からの重合により得られるポリエステルが好ましく用いられる。

ここで、芳香族ジカルボン酸としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４－ナフタレンジカルボン酸、１，５－ナフタレンジカルボン酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、２，７－ナフタレンジカルボン酸、４，４′－ジフェニルジカルボン酸、４，４′－ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４′－ジフェニルスルホンジカルボン酸、６，６’－（エチレンジオキシ）ジ－２－ナフトエ酸、６，６’－（トリメチレンジオキシ）ジ－２－ナフトエ酸、６，６’－（ブチレンジオキシ）ジ－２－ナフトエ酸などを挙げることができる。脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ダイマー酸、ドデカンジオン酸、およびシクロヘキサンジカルボン酸とそれらのエステル誘導体などが挙げられる。これらの酸成分は１種のみ用いてもよく、２種以上併用することもできる。

特に、本発明の積層フィルムに用いられる結晶性ポリエステルＡを構成するカルボン酸成分としては、最延伸後に高屈折率を発現し、ヤング率に代表される機械強度や寸法安定性を高めるという観点から、テレフタル酸と２，６－ナフタレンジカルボン酸が好ましく用いられる。テレフタル酸や２，６－ナフタレンジカルボン酸は、高い対称性を備えた芳香族環を含むことから、配向および結晶化させることにより、高い屈折率と優れた機械物性を両立することが容易となる。特に、結晶性ポリエステルＡを構成するカルボン酸成分が２，６－ナフタレンジカルボン酸を含む場合、芳香族環の体積比率が増えることにより、低コストであり、かつ溶融製膜可能な樹脂としてはきわめて高い屈折率と優れた機械物性を達成することが可能である。

また、本発明の積層フィルムに用いられる結晶性ポリエステルＡを構成するカルボン酸成分としては、上記のテレフタル酸や２，６－ナフタレンジカルボン酸に加えてイソフタル酸を含むことも好ましい。イソフタル酸を含むことにより、テレフタル酸や２，６－ナフタレンジカルボン酸のみでなる場合と比較して積層フィルムの配向・結晶性を適度に抑制しつつ、再延伸後の配向を容易に高めることが可能となる。

本発明の積層フィルムにおいては、結晶性ポリエステルは、結晶性ポリエステルを構成するカルボン酸成分のうち、ナフタレンジカルボン酸を５０ｍｏｌ％以上含むことが好ましい。ナフタレンジカルボン酸を５０ｍｏｌ％以上含むことにより、積層フィルムをさらに延伸させることで容易に配向結晶化させることが可能となり、高ヤング率化させることが容易となる。好ましくは、ナフタレンジカルボン酸を５０ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下含むことである。カルボン酸成分に含まれるナフタレンジカルボン酸の含有量が９０ｍｏｌ％以下とすることで、結晶性ポリエステルの配向・結晶性を適度に抑制できることから再度延伸する際に延伸倍率を高めることやより低い温度で延伸することが容易となるため、再度延伸される積層フィルムとしては好ましいものとすることができる。

また、結晶性ポリエステルを構成するジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、１，２－プロパンジオール、１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１，３－ブタンジオール、１，４－ブタンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，２－シクロヘキサンジメタノール、１，３－シクロヘキサンジメタノール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、２，２－ビス（４－ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン、イソソルベート、およびスピログリコールなどを挙げることができる。中でも、重合が容易であるという観点から、エチレングリコールが主たる成分であることが好ましい態様である。

ここで主たる成分とは、ジオール成分のうち５０ｍｏｌ％以上であることを指す。これらのジオール成分は、１種のみ用いてもよく、２種以上を併用することもできる。ヒドロキシ安息香酸等のオキシ酸などを、一部共重合することもできる。

本発明の積層フィルムにおいては、ジオール成分が少なくとも２種類以上からなり、かつ主たるジオール成分の含有量が５０ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下であることも好ましい。この場合、結晶性ポリエステルの配向・結晶性を適度に抑制できることから再度延伸する際に延伸倍率を高めることやより低い温度で延伸することが容易となるため、再度延伸される積層フィルムとしては好ましいものとすることができる。

本発明の積層フィルムにおいては、結晶性ポリエステルを構成するすべてのジカルボン酸成分とすべてのジオール成分の和を２００ｍｏｌ％としたとき、主たるジカルボン酸成分およびジオール成分以外のジカルボン酸とジオール成分の和が２０ｍｏｌ％未満であることも好ましい。主たるジカルボン酸成分およびジオール成分以外のジカルボン酸とジオール成分の和が２０ｍｏｌ％未満であることにより、適度な結晶性を備えつつ再度延伸する際に延伸倍率を高めることやより低い温度で延伸することが容易となるため、再度延伸される積層フィルムとしては好ましいものとすることができるとともに、実際に得られた積層フィルムは高い偏光反射性能を備えたものとできる。

さらに好ましくは、本発明の結晶性ポリエステルＡからなるＡ層が、２種類以上の結晶性ポリエステルや熱可塑性樹脂Ｂの混合物からなることである。２種類以上の結晶性ポリエステルや熱可塑性樹脂Ｂの混合物である場合も、結晶性ポリエステルの配向・結晶性を適度に抑制できることから再度延伸する際に延伸倍率を高めることやより低い温度で延伸することが容易となるため、再度延伸される積層フィルムとしては好ましいものとすることができる。また、結晶性ポリエステルの組成で配向・結晶性を制御する場合には、樹脂そのものの結晶性が低下するためにフィルムを製膜する際の樹脂の乾燥や押出に問題が生じるケースもあるが、２種類の結晶性ポリエステルや熱可塑性樹脂Ｂを混合する場合、各々の樹脂は乾燥・押出性に優れるため安定してフィルムを製膜することが容易となる。２種類以上のポリエステルを混合するさらに好ましい効果として、各々の結晶性ポリエステルが完全に混合せずにドメインと呼ばれる微小な領域を持って分散するため、各々のドメイン内での結晶化が進行し、再度延伸するために必要な程度の低い配向・結晶性でありながら、延伸時にロール粘着などの製膜トラブルを抑制するという効果を示す。

本発明で用いられる熱可塑性樹脂Ｂとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ（４－メチルペンテン－１）などの鎖状ポリオレフィン；ノルボルネン類の開環メタセシス重合、付加重合、他のオレフィン類との付加共重合体である脂環族ポリオレフィン；ナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６６などのポリアミド、アラミド、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリアセタール、ポリグルコール酸、ポリスチレン、スチレン共重合ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボーネート；ポリプロピレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン－２，６－ナフタレート、ポリ乳酸、ポリブチルサクシネートなどのポリエステル；ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、変性ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、４フッ化エチレン樹脂、３フッ化エチレン樹脂、３フッ化塩化エチレン樹脂、４フッ化エチレン－６フッ化プロピレン共重合体、およびポリフッ化ビニリデンなどを用いることができる。

これらの中でも、強度、耐熱性、透明性および汎用性の観点に加え、Ａ層に用いられる結晶性ポリエステルＡとの密着性および積層性という観点から、ポリエステルが好ましく用いられる。これらは、共重合体であっても混合物であっても用いられる。

本発明の積層フィルムにおいて、熱可塑性樹脂Ｂがポリエステルの場合は、芳香族ジカルボン酸成分および／または脂肪族ジカルボン酸成分とジオール成分とを主たる構成成分とする単量体からの重合により得られるポリエステルが好ましく用いられる。ここで、芳香族ジカルボン酸成分、脂肪族ジカルボン酸成分およびジオール成分としては、結晶性ポリエステルＡで挙げられた成分が好適に用いられる。

本発明の積層フィルムにおいて、熱可塑性樹脂Ｂは、芳香族ジカルボン酸成分とジオール成分を主たる構成成分とする芳香族ポリエステルであることが好ましい。さらに、干渉反射機能を備えた積層フィルムを得るためには、熱可塑性樹脂Ｂとしては、非晶性樹脂であることも好ましい態様である。結晶性樹脂と比較して非晶性樹脂は二軸延伸フィルムを製造する際に配向が生じにくいため、熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層の配向結晶化に伴う屈折率の増加を抑制でき、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層との屈折率差を容易に発生させることが可能となる。

ここでいう非晶性樹脂とは、ＪＩＳ Ｋ７１２２（１９９９）に準じて、昇温速度２０℃／分で樹脂を２５℃から３００℃の温度まで２０℃／分の昇温速度で加熱（１ｓｔＲＵＮ）、その状態で５分間保持後、次いで２５℃の温度以下となるように急冷し、再度室温から２０℃／分の昇温速度で３００℃の温度まで昇温を行って、得られた２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャートにおいて、融解ピークのピーク面積から求められる結晶融解熱量ΔＨｍが、５Ｊ／ｇ以下の樹脂であり、より好ましくは結晶融解に相当するピークを示さない樹脂である。

また、積層フィルムを再度延伸し再延伸フィルムとした際に干渉反射機能を備えた積層フィルムを得るためには、熱可塑性樹脂Ｂとしては、結晶性ポリエステルＡの融点より２０℃以上低い融点をもつ結晶性樹脂も好ましく用いられる。この場合、再延伸後に熱可塑性樹脂Ｂの融点と結晶性ポリエステルＡの融点との間の温度でさらに熱処理を実施することにより、熱処理工程で完全に緩和させることができ、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層との屈折率差を最大化できる。好ましくは、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの融点の差は、４０℃以上である。この場合、熱処理工程での温度の選択幅が広くなるために、熱可塑性樹脂Ｂの配向緩和の促進や結晶性ポリエステルの配向の制御がさらに容易にできるようになる。

結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの好ましい組み合わせとしては、両者のＳＰ値の差の絶対値は、１．０以下であることが好ましい。ＳＰ値の差の絶対値が１．０以下になると、Ａ層とＢ層の層間剥離が生じにくくなる。より好ましくは、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂは、同一の基本骨格を供えた組み合わせからなることである。

ここでいう基本骨格とは、樹脂を構成する繰り返し単位のことである。例えば、結晶性ポリエステルＡとしてカルボン酸成分が２，６－ナフタレンジカルボン酸のみからなるポリエチレンナフタレートまたは２，６－ナフタレンジカルボン酸をカルボン酸成分の５０％以上含む主成分とするポリエチレンナフタレート共重合体を用いる場合は、熱可塑性樹脂Ｂとして非晶性のポリエチレンナフタレート共重合体または結晶性ポリエステルＡより融点の低い結晶性ポリエチレンナフタレート共重合体を用いることが好ましい。

また、積層フィルムを再度延伸し再延伸フィルムとした際に干渉反射機能を備えた積層フィルムを得るためには、熱可塑性樹脂Ｂのガラス転移温度が結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度より１０℃以上低いことが好ましい。この場合、各延伸工程においても結晶性ポリエステルを延伸するために最適な延伸温度をとった場合に、熱可塑性樹脂Ｂでの配向が進まないため、結晶性ポリエステルからなるＡ層との屈折率差を大きくとることができる。より好ましくは、熱可塑性樹脂Ｂのガラス転移温度が結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度より２０℃以上低いことである。

後述する本発明の積層フィルムやさらに再度延伸した再延伸フィルムを得るために好適な製造方法においては、熱可塑性樹脂Ｂの配向結晶化が進みやすく所望の干渉反射機能が得られない場合もあるが、熱可塑性樹脂Ｂのガラス転移温度が結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度より２０℃以上低くすることにより、配向結晶化を抑制できるものである。

また、熱可塑性樹脂中には、各種添加剤、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、有機系易滑剤、顔料、染料、有機または無機の微粒子、充填剤、帯電防止剤、および核剤などを、その特性を悪化させない程度に添加させることができる。

次に、本発明の積層フィルムの好ましい製造方法を以下について説明する。

また、本発明で用いられる積層フィルムの積層構造は、特開２００７－３０７８９３号公報の［００５３]～［００６３]段に記載の内容と同様の方法により簡便に実現することができる。

まず、結晶性ポリエステルＡおよび熱可塑性樹脂Ｂを、ペレットなどの形態で用意する。ペレットは、必要に応じて、熱風中あるいは真空下で乾燥された後、別々の押出機に供給される。押出機内において、加熱溶融された樹脂は、ギアポンプ等で樹脂の押出量を均一化され、フィルター等を介して異物や変性した樹脂などを取り除かれる。これらの樹脂は、多層積層装置に送り込まれる。

多層積層装置としては、マルチマニホールドダイやフィードブロックやスタティックミキサー等を用いることができるが、本発明の構成を効率よく得るためには、１１個以上の微細スリットを有するフィードブロックを用いることが好ましい。このようなフィードブロックを用いることにより、装置が極端に大型化することがないため、熱劣化による異物が少なく、積層数が極端に多い場合でも、高精度な積層が可能となる。また、幅方向の積層精度も従来技術に比較して格段に向上する。また、この装置では、各層の厚みをスリットの形状（長さ、幅）で調整できるため、任意の層厚みを達成することが可能となる。

そして、ダイから吐出された積層シートは、キャスティングドラム等の冷却体上に押し出され、冷却固化されることにより、キャスティングフィルムが得られる。この際、ワイヤー状、テープ状、針状あるいはナイフ状等の電極を用いて、静電気力により、吐出されたシートを冷却体に密着させ、急冷固化させることが好ましい。また、吐出されたシートを冷却体に密着させる方法としては、スリット状、スポット状および面状の装置からエアーを吹き出すこと、およびニップロールを用いる方法も好ましい態様である。

このようにして得られたキャスティングフィルムは、二軸延伸することが好ましい。ここで、二軸延伸とは、フィルムを長手方向および幅方向に延伸することをいう。二軸延伸することにより、結晶性ポリエステルに適度な配向・結晶性を付与することが可能となり、再度延伸するのに適した積層フィルムとすることが可能となる。

得られたキャストフィルムを、まず長手方向に延伸する。長手方向への延伸は、通常はロールの周速差により施される。この延伸は、１段階で行ってもよく、また、複数本のロール対を使用して多段階に行うこともできる。延伸の倍率としては樹脂の種類により異なるが、２～５倍であることが好ましい。この１回目の長手方向への延伸の目的は、次に続くフィルム幅方向への延伸時の均一延伸性を向上させるために必要最低限の配向を設けることにある。そのため、延伸倍率を５倍より大きい倍率とする場合、後述のフィルム幅方向延伸、および、積層フィルムを再度延伸する際に十分な延伸倍率のフィルムが得られなくなる場合がある。また、延伸倍率が２倍未満である場合には、延伸時に次の工程に必要とされる最低限の配向も付与できず、かつフィルム長手方向に厚みムラが生じ品位が低下する場合もある。また、延伸温度としては積層フィルムを構成する結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度～ガラス転移温度＋３０℃の温度であることが好ましい。

このようにして得られた一軸延伸フィルムに、必要に応じてコロナ処理、フレーム処理およびプラズマ処理などの表面処理を施した後、易滑性、易接着性、および帯電防止性などの機能をインラインコーティングにより付与することができる。

続いて、一軸延伸フィルムを幅方向に延伸する。幅方向の延伸は、通常は、テンターを用いて、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、幅方向に延伸する。延伸の倍率としては、樹脂の種類により異なるが、通常、２～５倍であることが好ましい。この幅方向への延伸の目的は、積層フィルムを再度延伸する際に求められる高い延伸性を付与するための必要最低限の配向を設けることにある。そのため、延伸倍率を５倍より大きい倍率とする場合、積層フィルムを再度延伸する際に十分な延伸倍率の再延伸フィルムが得られなくなる場合がある。また、延伸倍率が２倍未満である場合には、延伸時にフィルム幅方向に厚みムラが生じ品位が低下する場合もある。また、延伸温度は、積層フィルムを構成する結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度～ガラス転移温度＋３０℃、もしくはガラス転移温度～結晶性ポリエステルの結晶化温度の間であることが好ましい。ここでいう結晶性ポリエステルの結晶化温度とは、一軸延伸フィルムの示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において観測される結晶化温度である。ガラス転移温度から３０℃より高い温度で延伸すると、再度延伸するために積層フィルムに求められる最低限の配向の付与ができなかったり、厚みムラが悪化して積層フィルムを再度延伸して得られる再延伸フィルムの品位が低下する場合がある。また、結晶化ポリエステルの結晶化温度よりも高い温度で延伸した場合、延伸時に結晶性ポリエステルの配向・結晶化が進行し、再度延伸する際に必要とされる高い延伸性を付与できなくなる可能性がある。積層フィルムを構成する結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度～ガラス転移温度＋３０℃、もしくはガラス転移温度～結晶性ポリエステルの結晶化温度の間で延伸することにより、得られた積層フィルムを再度延伸する際に容易に延伸を行うことが可能であり、かつ延伸後のフィルムも十分の再延伸されることによって高い機械強度や寸法安定性、優れた光学特性を得ることが可能となる。

通常、このようにして得られた二軸延伸されたフィルムは、平面性および寸法安定性を付与するために、テンター内で延伸温度以上融点以下の温度で熱処理を行う場合もあるが、本発明の積層フィルムにおいては、延伸後は延伸温度以上の熱を付与しないことが好ましい。延伸後に延伸温度以上の熱をかけることにより結晶化が促進される場合があるためである。

本発明の積層フィルムは、再度延伸するのに適したフィルムである。以下の方法にて再度延伸を行うことによって、高い機械強度、寸法安定性、光学特性を付与することが可能となる。

再度延伸する方法の例を以下に示す。

一つの例として、得られた二軸延伸フィルムを再度長手方向に延伸する場合があげられる。この長手方向への延伸は、通常は、ロールの周速差により施される。この延伸は１段階で行ってもよく、また、複数本のロール対を使用して多段階に行うこともできる。延伸の倍率は樹脂の種類により異なるが、１．３～４倍であることが好ましい。本発明の積層フィルムであれば、再度延伸する際にも延伸性に優れるため、容易に１．３～４倍に延伸することも可能である。また、１．３～４倍に延伸することにより、後述のとおり機械物性、寸法安定性や光学特性を示すフィルムとすることが可能である。延伸倍率が１．３倍未満である場合、再度行う延伸に伴う機械物性、寸法安定性、光学特性の変化がわずかとなり、所望する物性の再延伸フィルムが得られない場合がある。一方、延伸倍率が４倍よりも大きい場合には、再延伸フィルムの配向が強くなるため、機械物性、寸法安定性、光学特性の向上は達成できるものの、再延伸フィルムがもろくなり、用いる用途によっては適さないフィルムとなる場合もある。

また、別の例として、得られた二軸延伸フィルムを再度幅方向に延伸する場合があげられる。この幅方向への延伸は、通常は、テンターを用いて、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、幅方向に延伸する。好ましい延伸倍率などは長手方向に延伸する場合と同様である。このように、再度幅方向へ延伸する効果として、最初の幅方向への延伸倍率を大きくとった場合と比較して一旦積層フィルムを冷却することで積層フィルムの配向・結晶状態を固定し、改めて再延伸することで再延伸フィルムにより強固に配向を付与できるという効果がある。

このようにして得られた再延伸フィルムは、平面性および寸法安定性を付与するために、延伸温度以上融点以下の温度で熱処理を行うことも好ましい。熱処理を行うことにより、配向結晶化が促進されて機械物性が向上する効果が得られるとともに、配向結晶化の促進に伴い寸法安定性も向上る。このようにして熱処理された後、均一に徐冷後、常温まで冷やして巻き取られる。また、必要に応じて、熱処理後、徐冷する際に弛緩処理などを行うこともできる。

以下に得られた延伸フィルムの物性を示す。

本発明の積層フィルムを再延伸することにより、再延伸した方向のヤング率を向上させることができる。ヤング率を６ＧＰａとすることによって、打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程や機能性フィルムとして使用時に積層フィルムに力がかかった際にも変形を抑制することができ、フィルムの変形に伴う加工不良や使用時の性能変化を抑制することが容易となる。本発明の積層フィルムを用いて再度延伸されたフィルムでは、積層フィルムの最後の延伸した方向とそれと同一の面内で直交する方向のヤング率の比を２以上とすることができるため、等方的に高倍率に延伸した場合と比較して高いヤング率を達成することが容易となる。

また、本発明の積層フィルムを再延伸することにより、再延伸した方向の４０℃から５０℃の温度における線膨張係数の絶対値を、１０ｐｐｍ／℃以下とすることができる。線膨張係数とは、温度を変化させたときのフィルムの大きさの変わりやすさを示す指標であり、熱膨張係数の絶対値が小さくなることにより、打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程時や機能性フィルムとして使用時に積層フィルムの温度が変化した際にも、フィルムの変形を抑制することができ、フィルムの変形に伴う加工不良や使用時の性能変化を抑制することが容易になる。

本発明の積層フィルムを再延伸することにより、偏光反射体を得ることも容易となる。

本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムを長手方向に延伸した際にフィルムが破断する倍率がＸ倍、積層フィルムを長手方向に直交する方向に延伸した際にフィルムが破断する倍率がＸ’倍であったとき、前記積層フィルムを長手方向に（Ｘ－０．２）倍延伸した積層フィルム、あるいは、前記積層フィルムを長手方向に直交する方向に（Ｘ’－０．２）倍延伸した積層フィルムの延伸方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ３、延伸を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ４とした場合、波長５５０ｎｍにおける反射率が下記式（２）および式（３）を満足することが好ましい。下記の式（２）および式（３）を満足することにより、いずれかの偏光を反射し、他方の偏光を透過するという偏光反射特性を付与することが可能となる。下記の式（２）を満足するフィルムを得るためには、積層フィルムの最後の延伸した方向におけるＡ層とＢ層の屈折率差を０．０８以上、より好ましくは、０．１以上、さらに好ましくは、０．１５以上となる樹脂の組合せの選択および製膜条件で調整できる。下記の式（３）を満足するフィルムを得るためには、積層フィルムの最後の延伸した方向に直交する方向におけるＡ層とＢ層の屈折率差を０．０２以下、より好ましくは、０．０１以下、さらに好ましくは、０．００５以下となる樹脂の組合せで調整することができる。その最適な組み合わせの例は前述のとおりである。

Ｒ３（５５０）≧７０％ ・・・式（２）
Ｒ４（５５０）≦４０％ ・・・式（３）。

（特性の測定方法および効果の評価方法）
本発明における特性の測定方法および効果の評価方法は、次のとおりである。

（１）積層数：
積層フィルムの層構成は、ミクロトームを用いて断面を切り出したサンプルについて、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて観察することにより求めた。すなわち、透過型電子顕微鏡Ｈ－７１００ＦＡ型（（株）日立製作所製）を用い、加速電圧７５ｋＶの条件でフィルムの断面写真を撮影し、層数を確認した。

（２）フィルムの結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）、融解エンタルピー（ΔＨｍ）、５Ｊ／ｇ以上である融解ピークの数：
測定する積層フィルムからサンプリングを行い、示差熱量分析（ＤＳＣ）を用いてＪＩＳ－Ｋ－７１２２（１９８７年）に従って、測定サンプルのＤＳＣ曲線を測定した。試験は、２５℃から２９０℃の温度まで２０℃／分で昇温し、その際の結晶化エンタルピーならびに融解エンタルピー、５Ｊ／ｇ以上である融解ピークの数を計測した。用いた装置等は、次のとおりである。
・装置：セイコー電子工業（株）製“ロボットＤＳＣ－ＲＤＣ２２０”
・データ解析”ディスクセッションＳＳＣ／５２００”
・サンプル質量：５ｍｇ
（３）ＭＯＲ
サンプルサイズを１０ｃｍ×１０ｃｍとし、フィルム幅方向中央において、サンプルを切り出した。ＫＳシステムズ(株)製(現王子計測機器(株))の分子配向計ＭＯＡ－２００１を用いて、ＭＯＲを求めた。

（４）偏光成分をもつ入射光に対する反射率と透過率の測定：
積層フィルムにおいては、ヤング率測定にて決定される配向軸方向（長手方向の定義の一つ）の長さが最大となる線分上の配向軸方向中心から５ｃｍ×５ｃｍで切り出した。日立製作所製 分光光度計（Ｕ－４１００ Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍａｔｅｒ）に付属の積分球を用いた基本構成で、装置付属の酸化アルミニウムの副白板を基準として測定した。サンプルは、積層フィルムの配向軸方向を垂直方向にして積分球の後ろに設置した。また、付属のグランテーラ社製偏光子を設置して、偏光成分を０および９０°に偏光させた直線偏光を入射して、波長４００～１４００ｎｍの反射率、透過率を測定した。フィルム長手方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度０°での透過率をＴ１、積層フィルムの長手方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度０°での透過率をＴ２とし、波長４００～１４００ｎｍにおける透過率Ｔ１、Ｔ２の最小値を求めた。
同様に、再延伸積層フィルムにおいては、再延伸した方向と直交する方向中心からから５ｃｍ×５ｃｍで切り出した。切り出したサンプルは、積層フィルムの再延伸した方向を垂直方向にして積分球の後ろに設置した。
ここでいうフィルム長手方向とは、以下のとおり定義される。ロール状に巻かれたフィルムの場合、ロール巻取方向をもってフィルム長手方向とする。フィルムからフィルム製膜時の流れ方向がわかる場合は、流れ方向をもってフィルム長手方向とする。前述２つの方法で判別が付かないサンプルにおいては、フィルムのヤング率をフィルム面内に１０°毎に方向を変えて測定し、そのヤング率が最大になる方向をもってフィルム長手方向とする。

測定条件は、次のとおりである。スリットは、２ｎｍ（可視）／自動制御（赤外）とし、ゲインは２と設定し、走査速度を６００ｎｍ／分で測定し、方位角０～１８０度における反射率を得た。サンプルの反射測定時は、裏面からの反射による干渉をなくすために、マジックインキ（登録商標）で黒塗りした。

また、同様に切り出したサンプルを黒塗りすることなく同様に透過率を測定し、得られた透過率のデータから、次の式（１）によって波長４００～１４００ｎｍの範囲で偏光度Ｐを求めた。
Ｐ（λ）＝（Ｔ２（λ）―Ｔ１（λ））／（Ｔ２（λ）＋Ｔ１（λ））・・式（１）
（５）再延伸フィルムのヤング率：
再延伸した積層フィルムを、長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍの短冊形に切り出し、サンプルとした。引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ－１００）を用いて、初期引張チャック間距離５０ｍｍとし、引張速度を３００ｍｍ／分として引張試験を行った。測定は室温２３℃、相対湿度６５％の雰囲気で実施し、得られた荷重－歪曲線からヤング率を求めた。測定は、各サンプルについて５回ずつ行い、それらの平均値で評価を行った。
（６）積層フィルムの破断伸度：
積層フィルムを、ヤング率測定にて決定される配向軸方向および配向軸方向に直交する方向に長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍの短冊形に切り出し、サンプルとした。１６０℃で温調された恒温槽と引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ－１００）と用いて、初期引張チャック間距離５０ｍｍとし、引張速度を３００ｍｍ／分として引張試験を行った。得られた荷重－歪曲線から最大荷重となる点をもって破断伸度とした。測定は、各サンプルについて５回ずつ行い、それらの平均値で評価を行った。

（７）積層フィルムの長手方向へ再延伸したときの破断倍率
積層フィルムを、幅４００ｍｍにスリットした後、直径２００ｍｍのロール６本にて１２５℃まで加熱した。その後、ラジエーションヒーターにて加熱した後、１６０℃まで加熱された直径１２０ｍｍの２本のロール（延伸ロール）にて上下からニップし、延伸区間長が１２４ｍｍとなるように設置された２５℃に冷却された直径１２０ｍｍのロール（冷却ロール）へとフィルムを通した上で巻き取った。その後、フィルムが破断するまで１．１倍から０．１倍ずつ延伸ロールと冷却ロール間の倍率を上げていき、フィルムが破断した倍率をもって長手方向に延伸した際のフィルムが破断する倍率Ｘとした。

（８）積層フィルムの長手方向に直交する方向へ再延伸したときの破断倍率
積層フィルムを、幅４００ｍｍにスリットした後、テンターのクリップにてフィルムの両端を把持させて、入口から出口に向けてレール幅が１．１倍となるように拡幅・延伸させてテンター出口にて巻き取った。その後、レール幅を０．１倍ずつ拡幅させていき、フィルムが長手方向または長手方向に直交する方向に破れた倍率を持って長手方向に直交する方向に延伸した際のフィルムが破断する倍率Ｘ’とした。

（９）線膨張係数：
再延伸した積層フィルムを、その配向軸方向に長さ２５ｍｍ×幅４ｍｍの短冊形に切り出し、サンプルとした。ＴＭＡ試験機（セイコーインスツルメンツ製ＴＭＡ／ＳＳ６０００）を用いて、初期引張チャック間距離１５ｍｍとし、引張張力を２９．４ｍＮで一定にしたまま、試験機内温度を２５℃から１５０℃の温度まで５℃／分で上昇させ、積層フィルムの配向軸方向についてＴＭＡ測定を行った。得られたＴＭＡ－温度曲線から、４０℃から５０℃の温度における線膨張係数を求めた。線膨張係数は、ＴＭＡおよび温度ともに、測定したい温度の±５℃の値の差分から求めた。

（１０）加工性：
ロール状のフィルムを打ち抜き機に導入し、長さを５００ｍｍとし、フィルム幅に対して９５％の幅長さの矩形状の金型を用いて、打ち抜きを実施した。また、長手方向の打ち抜き間隔は４０ｍｍとした。次のＡ、ＢおよびＣ評価を行った。ＡとＢを合格とした。
Ａ：フィルムが破断なく連続的に搬送し、加工することができた。
Ｂ：フィルムが部分的な破断は起こったものの、長手方向の連続搬送は可能であり、連続的に加工することができた。
Ｃ：フィルムが完全に破断し、長手方向の連続加工連続加工ができなくなった。

（１１）実装テスト：
サンプルとなる積層フィルムを、フィルム幅方向中央部の位置から長手方向１４５０ｍｍ×幅方向８２０ｍｍサイズで切り出した。次いで、ハイセンスジャパン株式会社製３２型液晶ＴＶ ＬＨＤ３２Ｋ１５ＪＰバックライトの上に、５０％拡散板、マイクロレンズシート、偏光反射体、および偏光板の順に設置し、６０℃耐熱試験および６０℃９０％ＲＨでの耐湿熱試験を１２時間行った後の偏光反射体の平面性を目視によって評価した。

平面性の評価は、下記のＡ、ＢおよびＣで判定した。Ａを合格とした。
Ａ：耐熱試験及び耐湿熱試験で外観問題なし
Ｂ：いずれかの試験で外観問題あり。

（１２）ナフタレンジカルボン酸の含有率：
積層フィルムの、結晶性ポリエステルからなるＡ層を重水素化ヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）もしくはＨＦＩＰと重水素化クロロホルムの混合溶媒に溶解し、^１Ｈ－ＮＭＲおよび^１３Ｃ－ＮＭＲを用いて組成分析した。

以下、実施例１～４、９、１０は参考例とする。
（実施例１）
結晶性ポリエステルＡとして、融点が２６６℃で、ガラス転移温度１２２℃の２，６－
ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を用いた。また、熱可塑性樹脂Ｂとして融点を持た
ない非晶性樹脂でありガラス転移温度が１０３℃で、ジカルボン酸成分として２，６－ナ
フタレンジカルボン酸５０ｍｏｌ％と、テレフタル酸５０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分
としてエチレングリコール１００ｍｏｌ％と用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥ
Ｎ１）を用いた。

準備した結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂを、２台の単軸押出機にそれぞれ投入し、２９０℃の温度で溶融させて混練した。次いで、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂを、それぞれＦＳＳタイプのリーフディスクフィルタを５枚介した後、ギアポンプにて計量しながら、スリット数１１個の積層装置にて合流させて、厚み方向に交互に１１層積層された積層体を得た。積層体とする方法は、日本特開２００７－３０７８９３号公報〔００５３〕～〔００５６〕段の記載の方法に従って行った。

ここでは、スリットの長さおよび間隔は、全て一定とした。得られた積層体は、結晶性ポリエステルＡが６層、熱可塑性樹脂Ｂが５層であり、厚み方向に交互に積層された積層構造を有していた。また、口金内部での拡幅比である口金リップのフィルム幅方向長さを口金の流入口部でのフィルム幅方向の長さで割った値が２．５となるようにした。

得られたキャストフィルムを、１２０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１３５℃の温度に設定されたロールで３．３倍に延伸し、その後一旦冷却した。このようにして得られた一軸延伸フィルムをテンターに導き、１１５℃の温度の熱風で予熱後、１３５℃の温度でフィルム幅方向に３．５倍延伸し、二軸延伸フィルムをフィルムロールとして得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は１．６倍であった。そこで、フィルム長手方向に１．４倍に延伸し、再延伸フィルムとした。

得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。一方、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであったが、偏光反射体として用いるには十分な性能は備えていないものであった。

（実施例２）
用いられる積層装置を、スリット数が１０１個である装置を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は１．９倍であった。そこで、フィルム長手方向に１．７倍に延伸し、再延伸フィルムとした。

得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例１と比較しても高い偏光反射特性を示した。

（実施例３）
用いられる積層装置をスリット数が２０１個である装置を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は２．１倍であった。そこで、フィルム長手方向に１．９倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例２と比較しても高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として用いることが可能なレベルのものであった。

（実施例４）
用いられる積層装置をスリット数が４０１個である装置を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は２．４倍であった。そこで、フィルム長手方向に２．２倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例３と比較しても高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。

（実施例５）
結晶性ポリエステルとして、ガラス転移温度が１１９℃で、ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸１００ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコール９０ｍｏｌ％、ネオペンチルグリコール１０ｍｏｌ％を用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ２）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は実施例４よりもさらに小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は２．８倍であった。そこで、フィルム長手方向に２．６倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例４と比較してもさらに高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。

（実施例６）
結晶性ポリエステルとして、ガラス転移温度が１１７℃で、ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸９０ｍｏｌ％、テレフタル酸１０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコール１００ｍｏｌ％を用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ３）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は実施例４よりもさらに小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は３．０倍であった。そこで、フィルム長手方向に２．８倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例４と比較してもさらに高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。

（実施例７）
結晶性ポリエステルとして、ガラス転移温度が１１７℃で、ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸７０ｍｏｌ％、テレフタル酸３０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコール１００ｍｏｌ％を用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ４）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は実施例４よりもさらに小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は４．０倍であった。そこで、フィルム長手方向に３．８倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであったが、実施例４と比較すると結晶性ポリエステルの特性を反映してやや低い偏光反射特性を示した。

（実施例８）
実施例５と同様に得られたキャストフィルムを、以下の製造方法にて二軸延伸フィルムとした。
キャストフィルムは、１２０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１３５℃の温度に設定されたロールで２．８倍に延伸し、その後一旦冷却した。このようにして得られた一軸延伸フィルムをテンターに導き、１１５℃の温度の熱風で予熱後、１３５℃の温度でフィルム幅方向に３．５倍延伸し、二軸延伸フィルムをフィルムロールとして得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は実施例５よりもさらに小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は４．２倍であった。そこで、フィルム長手方向に４．０倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例５と同等レベルの偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。一方で、フィルム長手方向に若干の性能のムラが見られていた。

（実施例９）
実施例５と同様に得られたキャストフィルムを、以下の製造方法にて二軸延伸フィルムとした。
キャストフィルムは、１０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１３５℃の温度に設定されたロールで４．２倍に延伸し、その後一旦冷却した。このようにして得られた一軸延伸フィルムをテンターに導き、１１５℃の温度の熱風で予熱後、１３５℃の温度でフィルム幅方向に３．５倍延伸し、二軸延伸フィルムをフィルムロールとして得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差およびＭＯＲ、透過率も実施例５よりも大きくなっており、
得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は２．０倍であった。そこで、フィルム長手方向に１．８倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すが、実施例５と比較すると偏光反射特性はやや低下していた。

（実施例１０）
実施例５で得られた積層フィルムを用いて、以下のとおり再延伸し、再延伸フィルムを得た。

得られた積層フィルムを、さらにテンターに導き、１１５℃の温度の熱風で予熱後、１６０℃の温度でフィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は２．０倍延伸であった。そこで、フィルム幅方向に１．８倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム幅方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すものであったが、実施例５よりもやや低い数値となっており、製品への加工時や実使用時においても、湿熱試験ではややカールが見られるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであったが、実施例５よりも偏光反射特性は低下していた。

（実施例１１）
結晶性ポリエステルとして、共重合ＰＥＮ１を１０重量％、共重合ＰＥＮ２を９０重量％混合して用いた以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表１に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は実施例５と同様に小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は３．４倍であった。そこで、フィルム長手方向に３．２倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表１に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例５と比較して２種類の樹脂を混合して用いた効果でさらに高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。

（実施例１２）
結晶性ポリエステルとして、ガラス転移温度が１１２℃で、ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸９５ｍｏｌ％、イソフタル酸５ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコール９０ｍｏｌ％、ネオペンチルグリコール１０ｍｏｌ％を用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ５）を、熱可塑性樹脂Ｂとして融点を持たない非晶性樹脂でありガラス転移温度が９８℃で、ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸５０ｍｏｌ％と、テレフタル酸５０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコール９０ｍｏｌ％と、ネオペンチルグリコール１０ｍｏｌ％を用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ６）を用いた以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表２に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は実施例５よりもさらに小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は３．２倍であった。そこで、フィルム長手方向に３．０倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表２に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例４と比較してもさらに高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。

（実施例１３）
熱可塑性樹脂Ｂとして融点を持たない非晶性樹脂でありガラス転移温度が９２℃で、ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸３５ｍｏｌ％と、テレフタル酸６５ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコール９０ｍｏｌ％と、ネオペンチルグリコール１０ｍｏｌ％を用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ６）を用いた以外は、実施例１２と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表２に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は実施例５よりもさらに小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は３．４倍であった。そこで、フィルム長手方向に３．２倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表２に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもので、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例４と比較してもさらに高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。

（実施例１４）
結晶性ポリエステルとして、ガラス転移温度が１１０℃で、ジカルボン酸成分として２，６－ナフタレンジカルボン酸９０ｍｏｌ％、イソフタル酸１０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコール９０ｍｏｌ％、ネオペンチルグリコール１０ｍｏｌ％を用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ８）を用いた以外は、実施例１３と同様にして積層フィルムを得た。

得られた積層フィルムの物性を表２に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は実施例５よりもさらに小さく、ＭＯＲ、透過率ともに低いものとなっていた。

得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は３．０倍であった。そこで、フィルム長手方向に２．８倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表２に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すが、実施例４よりも若干ヤング率は低く、加工時のハンドリング性も若干劣るものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものの、実施例４と比較すると偏光反射特性は若干低下しているものであった。

（比較例１）
キャストフィルムとして、ＰＥＮの単層のフィルムを用いたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム（実施例１の積層フィルムに相当）を得た。 得られたフィルムの物性を表２に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は大きく、ＭＯＲは実施例１対比で高いものとなっていた。

得られたフィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は１．５倍であった。そこで、フィルム長手方向に１．３倍に延伸し、再延伸フィルムとした。

得られた再延伸フィルムの物性を表２に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもの、積層構造を有さないため、特異な反射性能は示さず、さらに実施例１のフィルムと比較するとフィルムが脆くなっているため、ハンドリング性が低下していた。このフィルムは、製品への加工時にフィルム破断が発生し、連続生産性に劣るものであった。

（比較例２）
用いられる積層装置をスリット数が３個である装置を用いたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム（実施例１の積層フィルムに相当）を得た。 得られたフィルムの物性を表２に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差は大きく、ＭＯＲは実施例１対比で高いものとなっていた。

得られたフィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は１．６倍であった。そこで、フィルム長手方向に１．４倍に延伸し、再延伸フィルムとした。

得られた再延伸フィルムの物性を表２に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０～５０℃）を示すもの、積層構造を有さないため、特異な反射性能は示さず、さらに実施例１のフィルムと比較するとフィルムが脆くなっているため、ハンドリング性が低下していた。このフィルムは、製品への加工時にフィルム破断が発生し、連続生産性に劣るものであった。

（比較例３）
実施例５と同様にして得られたキャストフィルムを、１２０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１３５℃の温度に設定されたロールで４．５倍に延伸し、その後一旦冷却した。

このようにして得られた一軸延伸フィルムをテンターに導き、１３５℃の温度の熱風で予熱後、１５０℃の温度でフィルム幅方向に４．５倍延伸し、二軸延伸フィルムをフィルムロールとして得た。

得られた積層フィルムの物性を表２に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差およびＭＯＲ、透過率も実施例５よりも大きくなっており、
得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ延伸倍率（１６０℃での破断伸度Ｘ）は１．５倍であった。そこで、フィルム長手方向に１．３倍に延伸し、再延伸フィルムとした。
得られた再延伸フィルムの物性を表２に示すが、再延伸方向に相当するフィルム長手方向のヤング率、線膨張係数（４０～５０℃）はいずれも実施例５よりも低下しており、製品への加工時にフィルム破断が発生し、連続生産性に劣るものであった。

（比較例４）
実施例５と同様にして得られたキャストフィルムを、１２０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１３５℃の温度に設定されたロールで４．５倍に延伸し、その後一旦冷却した。

このようにして得られた一軸延伸フィルムをテンターに導き、１３５℃の温度の熱風で予熱後、１５０℃の温度でフィルム幅方向に４．５倍延伸し、さらに連続して２２０℃に加熱されたオーブン内を搬送することによって、熱処理を実施した。得られた二軸延伸フィルムの両端をトリミングすることにより、目的とする積層フィルムをフィルムロールとして得た。

得られた積層フィルムの物性を表２に示すが、融解エンタルピーと結晶化エンタルピーの差およびＭＯＲ、透過率も実施例５よりも大きくなっており、
得られた積層フィルムを、さらに１６０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルムが破断するまで延伸したところ、全く延伸することなく直ちに破断し、再延伸フィルムの製造に適さないものであった。

１．フィルム長手方向
２．フィルム長手方向を含む入射面に対して垂直な偏光
３．フィルム長手方向を含む入射面に対して平行な偏光

Claims (7)

1. 結晶性ポリエステルからなるＡ層と前記結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層が交互に合計１１層以上積層されてなる積層フィルムであって、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）において観測される融解エンタルピー（ΔＨｍ）と結晶化エンタルピー（ΔＨｃ）の差（｜ΔＨｃ－ΔＨｍ｜）が３Ｊ／ｇ以上１０Ｊ／ｇ以下であり、前記積層フィルムの長手方向または長手方向に直交する方向における１６０℃での長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍのサンプルの破断伸度が３００％以上であり、前記結晶性ポリエステルを構成するカルボン酸成分のうち、ナフタレンジカルボン酸を５０ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下含み、前記熱可塑性樹脂Ｂが非晶性のポリエチレンナフタレート共重合体樹脂であることを特徴とする積層フィルム。
2. 分子配向計にて測定されるフィルム幅方向中央のＭＯＲが１．５以下であることを特徴とする請求項１に積層フィルム。
3. 積層フィルムのフィルム長手方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度０°での透過率をＴ１、積層フィルムの長手方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度０°での透過率をＴ２とした場合、波長４００～１４００ｎｍにおける透過率Ｔ１、Ｔ２の最小値がいずれも６０％以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の積層フィルム。
4. 下記式（１）から求められる波長４００～１４００ｎｍでの積層フィルムの偏光度Ｐの最大値が２０％以下であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載の積層フィルム。
   Ｐ（λ）＝（Ｔ２（λ）―Ｔ１（λ））／（Ｔ２（λ）＋Ｔ１（λ））・・式（１）
   λ：測定波長（ｎｍ、４００～１４００ｎｍ）
5. 示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による５Ｊ／ｇ以上である融解ピークが一つしか確認されないことを特徴とする請求項１から請求項４のいずれかに記載の積層フィルム。
6. 積層フィルムを長手方向に延伸した際にフィルムが破断する倍率がＸ倍、積層フィルムを長手方向に直交する方向に延伸した際にフィルムが破断する倍率がＸ’倍であったとき、前記積層フィルムを長手方向に（Ｘ－０．２）倍延伸した再延伸フィルム、あるいは、前記積層フィルムを長手方向に直交する方向に（Ｘ’－０．２）倍延伸した再延伸フィルムの延伸方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ３、延伸方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ４とした場合、波長５５０ｎｍにおける反射率が下記式（２）および式（３）を満足すること特徴とする請求項１～５のいずれかに記載の積層フィルム。
   Ｒ３（５５０）≧７０％ ・・・式（２）
   Ｒ４（５５０）≦４０％ ・・・式（３）。
7. 請求項１～６のいずれかに記載の積層フィルムを１．３～４倍延伸し、下記式（２）および式（３）を満足する偏光反射体を製造する偏光反射体の製造方法。
   Ｒ３（５５０）≧７０％ ・・・式（２）
   Ｒ４（５５０）≦４０％ ・・・式（３）。
   

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