JP6917339B2 - Electrochemical reaction unit and electrochemical reaction cell stack - Google Patents
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Description
本明細書によって開示される技術は、電気化学反応単位に関する。 The techniques disclosed herein relate to electrochemical reaction units.
水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の1つとして、固体酸化物形の燃料電池(以下、「SOFC」という)が知られている。SOFCの構成単位である燃料電池発電単位(以下、「発電単位」という)は、燃料電池単セル(以下、「単セル」という)を備える。単セルは、電解質層と、電解質層を挟んで所定の方向に互いに対向する2つの電極(空気極および燃料極)とを含む。 A solid oxide fuel cell (hereinafter referred to as "SOFC") is known as one of the fuel cells that generate electricity by utilizing an electrochemical reaction between hydrogen and oxygen. The fuel cell power generation unit (hereinafter, referred to as “power generation unit”), which is a constituent unit of the SOFC, includes a fuel cell single cell (hereinafter, referred to as “single cell”). A single cell includes an electrolyte layer and two electrodes (air electrode and fuel electrode) that face each other in a predetermined direction with the electrolyte layer in between.
また、発電単位は、隣り合う他の発電単位との電気的接続を確保しつつ反応ガスの混合を防止するインターコネクタと、インターコネクタと電極との間に配置されて両者を電気的に接続する金属製の集電部材とを備える。集電部材は、インターコネクタと電気的に接続されたインターコネクタ対向部と、電極と電気的に接続された電極対向部とを含む。発電単位は、さらに、電極対向部におけるインターコネクタ対向部側の表面に接するように配置されたスペーサを含む(例えば、特許文献1参照)。 Further, the power generation unit is an interconnector that prevents mixing of the reaction gas while ensuring an electrical connection with other adjacent power generation units, and is arranged between the interconnector and the electrode to electrically connect the two. It is equipped with a metal current collecting member. The current collecting member includes an interconnector facing portion electrically connected to the interconnector and an electrode facing portion electrically connected to the electrode. The power generation unit further includes a spacer arranged so as to be in contact with the surface of the electrode facing portion on the side facing the interconnector (see, for example, Patent Document 1).
また、発電単位において、インターコネクタと空気極との間に配置された集電部材に接するように剛体スペーサが配置された技術が知られている(例えば、特許文献2参照)。 Further, in a power generation unit, there is known a technique in which a rigid spacer is arranged so as to be in contact with a current collecting member arranged between an interconnector and an air electrode (see, for example, Patent Document 2).
発電単位には、発電単位に第1の方向の応力が発生した際に、単セルが損傷することを抑制するために、当該応力を緩和可能なマイカで形成されたスペーサを含んでいることが好ましい。しかしながら、マイカで形成されたスペーサからはSi系化合物が放出または拡散するおそれがあり、このSi系化合物が燃料極に付着し、燃料極を汚染するおそれがある。このSiのような燃料極を汚染する物質(以下「汚染物質」ともいう)により燃料極に含まれるNiが被毒すると、発電単位の性能が低下するおそれがある。このため、燃料極がNiを含む発電単位において、第1の方向の応力によって単セルが損傷することを抑制しつつ、発電単位の性能が低下することを抑制することが困難である、という課題がある。 The power generation unit may include a spacer formed of mica that can relieve the stress in order to prevent the single cell from being damaged when the stress in the first direction is generated in the power generation unit. preferable. However, the Si-based compound may be released or diffused from the spacer formed of mica, and the Si-based compound may adhere to the fuel electrode and contaminate the fuel electrode. If Ni contained in the fuel electrode is poisoned by a substance such as Si that contaminates the fuel electrode (hereinafter, also referred to as “pollutant”), the performance of the power generation unit may deteriorate. Therefore, in a power generation unit in which the fuel electrode contains Ni, it is difficult to prevent the single cell from being damaged by the stress in the first direction and to prevent the performance of the power generation unit from deteriorating. There is.
なお、このような課題は、燃料電池発電単位に限らず、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル(以下、「SOEC」という)の構成単位である電解セル単位にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池発電単位と電解セル単位とをまとめて、電気化学反応単位と呼ぶ。また、このような課題は、固体酸化物形に限らず、他のタイプの電気化学反応単位にも共通の課題である。 It should be noted that such a problem is not limited to the fuel cell power generation unit, but is a constituent unit of a solid oxide fuel cell (hereinafter referred to as “SOEC”) that generates hydrogen by utilizing the electrolysis reaction of water. This is also a common issue for electrolytic cell units. In this specification, the fuel cell power generation unit and the electrolytic cell unit are collectively referred to as an electrochemical reaction unit. Moreover, such a problem is common not only to the solid oxide fuel cell but also to other types of electrochemical reaction units.
本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。 This specification discloses a technique capable of solving the above-mentioned problems.
本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。 The techniques disclosed herein can be realized, for example, in the following forms.
(1)本明細書に開示される電気化学反応単位は、電解質層と前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む電気化学反応単セルと、前記電気化学反応単セルの前記燃料極に対向するように配置された第1のインターコネクタと、前記電気化学反応単セルの前記空気極に対向するように配置された第2のインターコネクタと、前記燃料極と前記第1のインターコネクタとの間に配置された導電性の第1の集電部材であって、前記第1のインターコネクタと電気的に接続された第1のインターコネクタ対向部と、前記燃料極と電気的に接続された第1のセル対向部電極対向部と、前記第1のインターコネクタ対向部と前記第1のセル対向部電極対向部とを結ぶ第1の連接部と、を含む、第1の集電部材と、前記第1の集電部材の前記第1のセル対向部電極対向部における前記第1のインターコネクタ対向部側の表面に接するように配置された第1のスペーサと、を備える電気化学反応単位において、さらに、前記空気極と前記第2のインターコネクタとの間に配置された導電性の第2の集電部材であって、前記第2のインターコネクタと電気的に接続された第2のインターコネクタ対向部と、前記空気極と電気的に接続された第2のセル対向部電極対向部と、前記第2のインターコネクタ対向部と前記第2のセル対向部電極対向部とを結ぶ第2の連接部と、を含む、第2の集電部材と、前記第2の集電部材の前記第2のセル対向部電極対向部における前記第2のインターコネクタ対向部側の表面に接するように配置された第2のスペーサと、を備え、前記燃料極は、Niを含有し、前記第1のスペーサは、金属材料から形成されており、前記第2のスペーサは、マイカから形成されている。本電気化学反応単位によれば、燃料極がNiを含有しており、かつ、燃料極と第1のインターコネクタとの間に配置された第1の集電部材に接する第1のスペーサは金属材料から形成されている。このため、燃料極としてNiを含有する材料が用いられている場合であっても、第1のスペーサが燃料極を汚染する汚染物質を揮発しないため、燃料極の被毒を抑制することができる。また、本電気化学反応単位では、第2のスペーサがマイカから形成されている。このため、本電気化学反応単位に第1の方向の応力が発生した際に、第2のスペーサにより応力を緩和することによって電気化学反応単セルが損傷(割れ等)することを抑制することができる。従って、本電気化学反応単位によれば、電気化学反応発電単位の性能低下を抑制することができ、かつ、第1の方向の応力によって電気化学反応単セルが損傷することを抑制することができる。 (1) The electrochemical reaction unit disclosed in the present specification includes an electrochemical reaction single cell including an electrolyte layer and an air electrode and a fuel electrode facing each other in a first direction with the electrolyte layer interposed therebetween, and the electricity. A first interconnector arranged to face the fuel electrode of the chemical reaction single cell, a second interconnector arranged to face the air electrode of the electrochemical reaction single cell, and the fuel. A conductive first current collecting member arranged between the pole and the first interconnector, and a first interconnector facing portion electrically connected to the first interconnector. The first cell facing portion electrode facing portion electrically connected to the fuel electrode, the first connecting portion connecting the first interconnector facing portion and the first cell facing portion electrode facing portion, and the like. A first current collecting member including the above, and a first arranged so as to be in contact with the surface of the first current collecting member on the side facing the first inter-connector facing the electrode of the first cell facing portion. The second interconnector is a conductive second current collecting member arranged between the air electrode and the second interconnector in the electrochemical reaction unit including the spacer of the above. A second interconnector facing portion electrically connected to the air electrode, a second cell facing portion electrode facing portion electrically connected to the air electrode, the second interconnector facing portion and the second A second current collecting member including a second connecting portion connecting the cell facing portion electrode facing portion, and the second current collecting member in the second cell facing portion electrode facing portion of the second current collecting member. The fuel electrode includes a second spacer arranged so as to be in contact with the surface on the side facing the interconnector, the first spacer is formed of a metal material, and the first spacer is formed of a metal material. The spacer 2 is made of mica. According to this electrochemical reaction unit, the fuel electrode contains Ni, and the first spacer in contact with the first current collector member arranged between the fuel electrode and the first interconnector is a metal. It is made of material. Therefore, even when a material containing Ni is used as the fuel electrode, the first spacer does not volatilize the pollutants that contaminate the fuel electrode, so that the poisoning of the fuel electrode can be suppressed. .. Further, in the present electrochemical reaction unit, the second spacer is formed from mica. Therefore, when a stress in the first direction is generated in the electrochemical reaction unit, it is possible to suppress damage (cracking, etc.) of the electrochemical reaction single cell by relaxing the stress with the second spacer. can. Therefore, according to the present electrochemical reaction unit, it is possible to suppress the deterioration of the performance of the electrochemical reaction power generation unit, and it is possible to suppress the damage of the electrochemical reaction single cell due to the stress in the first direction. ..
(2)上記電気化学反応単位において、さらに、前記燃料極に面する燃料室を構成する燃料室用孔が形成された燃料極側フレーム部材、を備え、前記燃料極側フレーム部材は、前記第1のスペーサを形成する金属材料と同一種類の金属材料から形成されている構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、第1の方向における第1のスペーサの熱膨張率と燃料極側フレーム部材の熱膨張率とを略同等とすることができ、両者の熱膨張率の差に起因して電気化学反応単セルが損傷することを抑制することができる。
(2) In the electrochemical reaction unit, a fuel pole side frame member having a hole for a fuel chamber forming a fuel chamber facing the fuel pole is further provided, and the fuel pole side frame member is the first. The configuration may be made of the same type of metal material as the metal material forming the
(3)上記電気化学反応単位において、さらに、前記空気極に面する空気室を構成する空気室用孔が形成された空気極側フレーム部材、を備え、前記空気極側フレーム部材は、マイカから形成されている構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、第1の方向における第2のスペーサの熱膨張率と空気極側フレーム部材の熱膨張率とを略同等とすることができ、両者の熱膨張率の差に起因して電気化学反応単セルが損傷することを抑制することができる。 (3) In the electrochemical reaction unit, an air electrode side frame member having an air chamber hole forming an air chamber facing the air electrode is further provided, and the air electrode side frame member is made of mica. It may be a formed configuration. According to this electrochemical reaction unit, the coefficient of thermal expansion of the second spacer in the first direction and the coefficient of thermal expansion of the frame member on the air electrode side can be made substantially the same, and the difference between the coefficients of thermal expansion of both can be obtained. It is possible to prevent the electrochemical reaction single cell from being damaged due to this.
(4)上記電気化学反応単位において、前記第1の方向視において、前記第1のスペーサの少なくとも一部分は、前記第2のスペーサの少なくとも一部分と重なっている構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、複数の電気化学反応単位を組み立てて電気化学反応セルスタックとして構成する際や、電気化学反応セルスタックの運転中に、電気化学反応単セルにおいて燃料極側スペーサと空気極側スペーサとが対向していない部分に応力が集中することによって電気化学反応単セルが損傷し、ひいては、電気化学反応単位の性能低下が発生することを低減する。また、燃料極側スペーサと空気極側スペーサとの重なっている部分に応力がかかることにより、電気化学反応単セルと第1の集電部材との間、および、電気化学反応単セルと第2の集電部材との間における良好な固着が実現される。 (4) In the electrochemical reaction unit, at least a part of the first spacer may overlap with at least a part of the second spacer in the first direction view. According to this electrochemical reaction unit, when a plurality of electrochemical reaction units are assembled to form an electrochemical reaction cell stack, or during operation of the electrochemical reaction cell stack, in an electrochemical reaction single cell, a spacer on the fuel electrode side is used. It is possible to reduce the damage to the electrochemical reaction single cell due to the concentration of stress in the portion not opposed to the spacer on the air electrode side, and thus the deterioration of the performance of the electrochemical reaction unit. Further, by applying stress to the overlapping portion between the fuel electrode side spacer and the air electrode side spacer, the stress is applied between the electrochemical reaction single cell and the first current collector member, and between the electrochemical reaction single cell and the second current collector member. Good adhesion to the current collector is achieved.
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、電気化学反応単位(燃料電池発電単位または電解セル単位)、複数の電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタック(燃料電池スタックまたは電解セルスタック)、それらの製造方法等の形態で実現することが可能である。 The technique disclosed in the present specification can be realized in various forms, for example, an electrochemical reaction unit (fuel cell power generation unit or an electrolytic cell unit), and electricity having a plurality of electrochemical reaction units. It can be realized in the form of a chemical reaction cell stack (fuel cell stack or electrolytic cell stack), a method for producing them, and the like.
A.第1実施形態:
A−1.装置構成:
(燃料電池スタック100の構成)
図1は、本実施形態における燃料電池スタック100の外観構成を示す斜視図であり、図2は、図1(および後述する図7および図8)のII−IIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図であり、図3は、図1(および後述する図7および図8)のIII−IIIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するXYZ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Z軸正方向を上方向と呼び、Z軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック100は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図4以降についても同様である。また、本明細書では、Z軸方向に直交する方向を、面方向と呼ぶものとする。
A. First Embodiment:
A-1. Device configuration:
(Structure of fuel cell stack 100)
FIG. 1 is a perspective view showing an external configuration of the
燃料電池スタック100は、複数の(本実施形態では7つの)燃料電池発電単位(以下、単に「発電単位」という)102と、一対のエンドプレート104,106とを備える。7つの発電単位102は、所定の配列方向(本実施形態では上下方向)に並べて配置されている。一対のエンドプレート104,106は、7つの発電単位102から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。なお、上記配列方向(上下方向)は、特許請求の範囲における第1の方向に相当する。
The
図1に示すように、燃料電池スタック100を構成する各層(各発電単位102、エンドプレート104,106)のZ軸方向回りの外周の4つの角部周辺には、各層を上下方向に貫通する孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、一方のエンドプレート104から他方のエンドプレート106にわたって上下方向に延びるボルト孔109を構成している。各ボルト孔109にはボルト22が挿入されており、各ボルト22および図示しないナットによって燃料電池スタック100は締結されている。
As shown in FIG. 1, each layer is vertically penetrated around the four corners of the outer circumference of each layer (each
また、図1〜図3に示すように、各発電単位102のZ軸方向回りの外周辺の付近には、各発電単位102を上下方向に貫通する孔が形成されており、各発電単位102に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、複数の発電単位102にわたって上下方向に延びる連通孔108を構成している。以下の説明では、連通孔108を構成するために各発電単位102に形成された孔も、連通孔108と呼ぶ場合がある。
Further, as shown in FIGS. 1 to 3, holes are formed in the vicinity of the outer periphery of each
図1および図2に示すように、燃料電池スタック100のZ軸方向回りの外周における1つの辺(Y軸に平行な2つの辺の内のX軸正方向側の辺)の付近に位置する連通孔108は、燃料電池スタック100の外部から酸化剤ガスOGが導入され、その酸化剤ガスOGを各発電単位102の後述する空気室166に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド161として機能し、該辺の反対側の辺(Y軸に平行な2つの辺の内のX軸負方向側の辺)の付近に位置する連通孔108は、各発電単位102の空気室166から排出されたガスである酸化剤オフガスOOGを燃料電池スタック100の外部へと排出するガス流路である酸化剤ガス排出マニホールド162として機能する。酸化剤ガスOGとしては、例えば空気が使用される。
As shown in FIGS. 1 and 2, the
また、図1および図3に示すように、燃料電池スタック100のZ軸方向回りの外周を構成する辺の内、上述した酸化剤ガス排出マニホールド162として機能する連通孔108に最も近い辺の付近に位置する他の連通孔108は、燃料電池スタック100の外部から燃料ガスFGが導入され、その燃料ガスFGを各発電単位102の後述する燃料室176に供給するガス流路である燃料ガス導入マニホールド171として機能し、上述した酸化剤ガス導入マニホールド161として機能する連通孔108に最も近い辺の付近に位置する他の連通孔108は、各発電単位102の燃料室176から排出されたガスである燃料オフガスFOGを燃料電池スタック100の外部へと排出するガス流路である燃料ガス排出マニホールド172として機能する。燃料ガスFGとしては、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。
Further, as shown in FIGS. 1 and 3, among the sides constituting the outer circumference of the
(エンドプレート104,106の構成)
一対のエンドプレート104,106は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート104は、最も上に位置する発電単位102の上側に配置され、他方のエンドプレート106は、最も下に位置する発電単位102の下側に配置されている。一対のエンドプレート104,106によって複数の発電単位102が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート104は、燃料電池スタック100のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート106は、燃料電池スタック100のマイナス側の出力端子として機能する。図2および図3に示すように、下側のエンドプレート106には、4つの流路用貫通孔107が形成されている。4つの流路用貫通孔107は、それぞれ、酸化剤ガス導入マニホールド161、酸化剤ガス排出マニホールド162、燃料ガス導入マニホールド171、燃料ガス排出マニホールド172に連通している。
(Structure of
The pair of
(ガス通路部材27等の構成)
図2および図3に示すように、燃料電池スタック100は、さらに、下側のエンドプレート106に対して複数の発電単位102とは反対側(すなわち、下側)に配置された4つのガス通路部材27を備える。4つのガス通路部材27は、それぞれ、酸化剤ガス導入マニホールド161、酸化剤ガス排出マニホールド162、燃料ガス導入マニホールド171、燃料ガス排出マニホールド172と上下方向に重なる位置に配置されている。各ガス通路部材27は、下側のエンドプレート106の流路用貫通孔107に連通する孔が形成された本体部28と、本体部28の側面から分岐した筒状の分岐部29とを有している。分岐部29の孔は本体部28の孔と連通している。各ガス通路部材27の分岐部29には、ガス配管(図示せず)が接続される。なお、各ガス通路部材27の本体部28とエンドプレート106との間には、絶縁シート26が配置されている。絶縁シート26は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。
(Structure of
As shown in FIGS. 2 and 3, the
(発電単位102の構成)
図4は、図2に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図であり、図5は、図3に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図であり、図6は、後述する図7および図8のVI−VIの位置における互いに隣接する2つの発電単位102のYZ断面構成を示す説明図である。また、図7は、図4〜図6のVII−VIIの位置における発電単位102のXY断面構成を示す説明図であり、図8は、図4〜図6のVIII−VIIIの位置における発電単位102のXY断面構成を示す説明図である。
(Structure of power generation unit 102)
FIG. 4 is an explanatory view showing an XZ cross-sectional configuration of two
図4〜図6に示すように、発電単位102は、単セル110と、セパレータ120と、空気極側フレーム部材130と、空気極側集電部材134と、燃料極側フレーム部材140と、燃料極側集電部材144と、発電単位102の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ150とを備えている。セパレータ120、空気極側フレーム部材130、燃料極側フレーム部材140、インターコネクタ150におけるZ軸方向回りの周縁部には、上述した各マニホールド161,162,171,172として機能する連通孔108を構成する孔や、各ボルト孔109を構成する孔が形成されている。
As shown in FIGS. 4 to 6, the
一対のインターコネクタ150は、具体的には、ある発電単位102における燃料極116に対向するように配置された第1のインターコネクタ151と、その発電単位102における空気極114に対向するように配置された第2のインターコネクタ152とにより構成されている。以下では、第1のインターコネクタ151と、第2のインターコネクタ152とを、特に区別することを要しない場合には、単にインターコネクタ150ということもある。インターコネクタ150は、Z軸方向視で単セル110より大きい略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ150は、発電単位102間の電気的導通を確保すると共に、発電単位102間での反応ガスの混合を防止する。また、本実施形態では、2つの発電単位102が隣接して配置されている場合、1つのインターコネクタ150は、隣接する2つの発電単位102に共有されている。すなわち、ある発電単位102における第1のインターコネクタ151は、その発電単位102の燃料極116側(下側)に隣接する他の発電単位102における第2のインターコネクタ152と同一部材である。また、燃料電池スタック100は一対のエンドプレート104,106を備えているため、燃料電池スタック100において最も上に位置する発電単位102は上側のインターコネクタ150を備えておらず、最も下に位置する発電単位102は下側のインターコネクタ150を備えていない(図2および図3参照)。
Specifically, the pair of
単セル110は、電解質層112と、電解質層112を挟んで上下方向(発電単位102が並ぶ配列方向)に互いに対向する空気極(カソード)114および燃料極(アノード)116とを備える。なお、本実施形態の単セル110は、燃料極116で電解質層112および空気極114を支持する燃料極支持形の単セルである。
The
電解質層112は、Z軸方向視で略矩形の平板形状部材であり、緻密な層である。電解質層112は、例えば、YSZ(イットリア安定化ジルコニア)、ScSZ(スカンジア安定化ジルコニア)、SDC(サマリウムドープセリア)、GDC(ガドリニウムドープセリア)、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極114は、Z軸方向視で電解質層112より小さい略矩形の平板形状部材であり、多孔質な層である。空気極114は、例えば、ペロブスカイト型酸化物(例えばLSCF(ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物)、LSM(ランタンストロンチウムマンガン酸化物)、LNF(ランタンニッケル鉄))により形成されている。燃料極116は、Z軸方向視で電解質層112と略同一の大きさの略矩形の平板形状部材であり、多孔質な層である。燃料極116は、例えば、Niと酸化物イオン伝導性セラミックス粒子(例えば、YSZ)とからなるサーメットにより形成されている。このように、本実施形態の単セル110(発電単位102)は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池(SOFC)である。
The
セパレータ120は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔121が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、ステンレス等の金属材料により形成されている。セパレータ120における孔121の周囲部分は、電解質層112における空気極114の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ120は、その対向した部分に配置されたロウ材(例えばAgロウ)により形成された接合部124により、電解質層112(単セル110)と接合されている。セパレータ120により、空気極114に面する空気室166と燃料極116に面する燃料室176とが区画され、単セル110の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、単セル110とセパレータ120との接合箇所付近に、空気室166と燃料室176との間をシールするシール部材(例えば、ガラスシール部材)がさらに設けられてもよい。
The
図4〜図7に示すように、空気極側フレーム部材130は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の空気室用孔131が形成されたフレーム状の部材である。空気極側フレーム部材130は、絶縁体であるマイカにより形成されている。空気極側フレーム部材130は、セパレータ120における電解質層112に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ150における空気極114に対向する側の表面の周縁部とに接触している。空気極側フレーム部材130に形成された空気室用孔131によって、空気極114に面する空気室166が構成される。また、空気極側フレーム部材130によって、発電単位102に含まれる一対のインターコネクタ150間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム部材130には、酸化剤ガス導入マニホールド161と空気室166とを連通する酸化剤ガス供給連通流路132と、空気室166と酸化剤ガス排出マニホールド162とを連通する酸化剤ガス排出連通流路133とが形成されている。
As shown in FIGS. 4 to 7, the air electrode
図4〜図6および図8に示すように、燃料極側フレーム部材140は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の燃料室用孔141が形成されたフレーム状の部材である。燃料極側フレーム部材140は、例えばステンレス材やアルミ添加ステンレス材等の金属材料により形成されている。燃料極側フレーム部材140は、セパレータ120における電解質層112に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ150における燃料極116に対向する側の表面の周縁部とに接触している。燃料極側フレーム部材140に形成された燃料室用孔141によって、燃料極116に面する燃料室176が構成される。また、燃料極側フレーム部材140には、燃料ガス導入マニホールド171と燃料室176とを連通する燃料ガス供給連通流路142と、燃料室176と燃料ガス排出マニホールド172とを連通する燃料ガス排出連通流路143とが形成されている。
As shown in FIGS. 4 to 6 and 8, the fuel electrode
図4〜図6および図8に示すように、燃料極側集電部材144は、インターコネクタ150と単セル110の燃料極116との間に配置された導電性部材であり、例えば、ニッケルまたはニッケル合金の箔またはメッシュ等の金属により形成されている。燃料極側集電部材144は、燃料極116における電解質層112に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ150における燃料極116に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック100において最も下に位置する発電単位102は下側のインターコネクタ150を備えていないため、当該発電単位102における燃料極側集電部材144は、下側のエンドプレート106に接触している。燃料極側集電部材144は、このような構成であり、燃料極116とインターコネクタ150(またはエンドプレート106)とを電気的に接続する。燃料極側集電部材144の構成については、後にさらに詳述する。本実施形態における燃料極側集電部材144は、特許請求の範囲における第1の集電部材に相当する。
As shown in FIGS. 4 to 6 and 8, the fuel electrode side current collecting
なお、燃料極側集電部材144と燃料極116とは、導電性の接合層により接合されていてもよく、その場合には、燃料極側集電部材144が燃料極116の表面に接するとは、燃料極側集電部材144と燃料極116との間を接合する接合層を介して両者が接する状態を含む。
The fuel pole side current collecting
図4〜図7に示すように、空気極側集電部材134は、インターコネクタ150と単セル110の空気極114との間に配置された導電性部材であり、例えば、フェライト系ステンレス等の金属により形成されている。空気極側集電部材134は、空気極114における電解質層112に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ150における空気極114に対向する側の表面(換言すれば、インターコネクタ150の表面の内、燃料極側集電部材144が接する一方の面(本実施形態では上面)とは反対側の他方の面(同下面))とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック100において最も上に位置する発電単位102は上側のインターコネクタ150を備えていないため、当該発電単位102における空気極側集電部材134は、上側のエンドプレート104に接触している。空気極側集電部材134は、このような構成であり、空気極114とインターコネクタ150(またはエンドプレート104)とを電気的に接続する。空気極側集電部材134の構成については、後にさらに詳述する。本実施形態における空気極側集電部材134は、特許請求の範囲における第2の集電部材に相当する。
As shown in FIGS. 4 to 7, the air electrode side current collecting
また、本実施形態では、空気極側集電部材134と空気極114とは、導電性の接合層138により接合されている。接合層138は、例えば、Mn2CoO4やMnCo2O4、ZnCo2O4、ZnMnCoO4、CuMn2O4といったスピネル型酸化物により形成されている。接合層138は、例えば、接合層用ペーストを空気極側集電部材134に印刷し、該接合層用ペーストを空気極114の表面に押し付けた状態で所定の条件で焼成を行うことにより、形成することができる。本明細書において、空気極側集電部材134が空気極114の表面に接するとは、空気極側集電部材134と空気極114との間を接合する接合層138を介して両者が接する状態を含む。
Further, in the present embodiment, the air electrode side current collecting
なお、上述したように、本実施形態では、1つのインターコネクタ150が隣接する2つの発電単位102に共有されているため、1つのインターコネクタ150に注目すると、該インターコネクタ150の一方側(例えば上側)の表面上に位置する燃料極側集電部材144は、一の発電単位102を構成する単セル110の燃料極116と電気的に接続されており、該インターコネクタ150の他方側(例えば下側)の表面上に位置する空気極側集電部材134は、他の発電単位102を構成する単セル110の空気極114と電気的に接続されている。
As described above, in the present embodiment, one
A−2.燃料電池スタック100の動作:
図2、図4および図7に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド161の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して酸化剤ガスOGが供給されると、酸化剤ガスOGは、ガス通路部材27の分岐部29、本体部28、および、下側のエンドプレート106の流路用貫通孔107を介して酸化剤ガス導入マニホールド161に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド161から各発電単位102の酸化剤ガス供給連通流路132を介して、空気室166に供給される。また、図3、図5および図8に示すように、燃料ガス導入マニホールド171の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料ガスFGが供給されると、燃料ガスFGは、ガス通路部材27の分岐部29、本体部28、および、下側のエンドプレート106の流路用貫通孔107を介して燃料ガス導入マニホールド171に供給され、燃料ガス導入マニホールド171から各発電単位102の燃料ガス供給連通流路142を介して、燃料室176に供給される。
A-2. Operation of fuel cell stack 100:
As shown in FIGS. 2, 4 and 7, the oxidant gas is passed through a gas pipe (not shown) connected to the
各発電単位102の空気室166に酸化剤ガスOGが供給され、燃料室176に燃料ガスFGが供給されると、単セル110において酸化剤ガスOGに含まれる酸素と燃料ガスFGに含まれる水素との電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。後述するように、各発電単位102において、単セル110の空気極114は空気極側集電部材134を介して一方のインターコネクタ150に電気的に接続され、燃料極116は燃料極側集電部材144を介して他方のインターコネクタ150に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック100に含まれる複数の発電単位102は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック100の出力端子として機能するエンドプレート104,106から、各発電単位102において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、SOFCは、比較的高温(例えば700℃から1000℃)で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック100が加熱器(図示せず)により加熱されてもよい。
When the oxidant gas OG is supplied to the
各発電単位102の空気室166から排出された酸化剤オフガスOOGは、図2、図4および図7に示すように、酸化剤ガス排出連通流路133を介して酸化剤ガス排出マニホールド162に排出され、さらに下側のエンドプレート106の流路用貫通孔107、酸化剤ガス排出マニホールド162の位置に設けられたガス通路部材27の本体部28および分岐部29を経て、当該分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料電池スタック100の外部に排出される。また、各発電単位102の燃料室176から排出された燃料オフガスFOGは、図3、図5および図8に示すように、燃料ガス排出連通流路143を介して燃料ガス排出マニホールド172に排出され、さらに下側のエンドプレート106の流路用貫通孔107、燃料ガス排出マニホールド172の位置に設けられたガス通路部材27の本体部28および分岐部29を経て、当該分岐部29に接続されたガス配管(図示しない)を介して燃料電池スタック100の外部に排出される。
The oxidant off-gas OOG discharged from the
なお、本実施形態の燃料電池スタック100を構成する各発電単位102では、空気室166における酸化剤ガスOGの主たる流れ方向(図7に示すように、X軸正方向側からX軸負方向側に向かう方向)と燃料室176における燃料ガスFGの主たる流れ方向(図8に示すように、X軸負方向側からX軸正方向側に向かう方向)とが、略反対方向(互いに対向する方向)となっている。すなわち、本実施形態の発電単位102(燃料電池スタック100)は、カウンターフロータイプのSOFCである。
In each
A−3.燃料極側集電部材144の詳細構成:
次に、燃料極側集電部材144の詳細構成について説明する。図4〜図6および図8に示すように、燃料極側集電部材144は、インターコネクタ対向部146と、複数の燃料極対向部145と、複数の連接部147とを有している。
A-3. Detailed configuration of the fuel electrode side current collector 144:
Next, the detailed configuration of the fuel electrode side
燃料極側集電部材144のインターコネクタ対向部146は、インターコネクタ150(またはエンドプレート106、以下同様)における燃料極116に対向する側の表面に接する板状部分である。インターコネクタ対向部146には、インターコネクタ対向部146を厚さ方向に貫通する(すなわち、Z軸方向に延びる)複数の貫通孔40が形成されている。燃料極側集電部材144のインターコネクタ対向部146は、特許請求の範囲における第1のインターコネクタ対向部に相当する。
The
燃料極側集電部材144の各燃料極対向部145は、燃料極116における電解質層112に対向する側とは反対側の表面に接し、かつ、燃料極116と電気的に接続された板状部分である。Z軸方向視での各燃料極対向部145の形状は、略矩形である。また、複数の燃料極対向部145は、Z軸方向視で、X方向およびY方向に沿った格子状に配置されている。各燃料極対向部145は、Z軸方向においてインターコネクタ対向部146と重なるように配置されている。各燃料極対向部145のY軸負方向側の端部43は、自由端となっている。燃料極側集電部材144の燃料極対向部145は、特許請求の範囲における第1の電極対向部に相当する。
Each fuel
燃料極側集電部材144の各連接部147は、各燃料極対向部145におけるY軸正方向側の端部42とインターコネクタ対向部146における貫通孔40に面する端部41とを結ぶ板状部分である。燃料極側集電部材144の連接部147は、特許請求の範囲における第1の連接部に相当する。
Each connecting
このような構成の燃料極側集電部材144は、例えば、図8における部分拡大図に示すように、燃料極側集電部材144作製用の平板材料に対して抜き打ち加工を行うことによって、完成状態において各燃料極対向部145および各連接部147となる矩形領域のそれぞれの3辺に切り込みを入れ、次に、抜き打ち加工後の平板材料に対して折り曲げ加工を行うことによって各燃料極対向部145および各連接部147を形成することにより、作製することができる。なお、図8における部分拡大図では、燃料極側集電部材144の作製方法を示すため、一部、折り曲げ加工前の状態が示されている。
The fuel electrode side
燃料極側集電部材144の各燃料極対向部145とインターコネクタ対向部146との間には、燃料極側スペーサ149が配置されている。燃料極側スペーサ149は、例えばステンレス材やアルミ添加ステンレス材等の金属材料により形成されている。すなわち、本実施形態において、燃料極側フレーム部材140は、燃料極側スペーサ149と同一種類の金属材料から形成されている。ここで、燃料極側スペーサ149を形成する金属材料は、燃料極116を汚染する汚染物質(例えば、ケイ素(Si)、リン(P)、ホウ素(B)、塩素(Cl)系の化合物)を揮発しない金属材料であることが好ましい。また、燃料極側スペーサ149を形成する金属材料は、形状維持の観点から、剛体金属であることが好ましい。なお、本明細書において、剛体金属とは、ヤング率(縦弾性係数)が100GPa以上である金属を意味する。燃料極側スペーサ149の存在により、燃料極側集電部材144が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位102の変形に追随し、燃料極側集電部材144を介した燃料極116とインターコネクタ150(またはエンドプレート106)との電気的接続が良好に維持される。
A fuel
A−4.空気極側集電部材134の詳細構成:
次に、空気極側集電部材134の詳細構成について説明する。図4〜図7に示すように、空気極側集電部材134は、インターコネクタ対向部136と、複数の空気極対向部135と、複数の連接部137とを有している。
A-4. Detailed configuration of the air electrode side current collector 134:
Next, the detailed configuration of the air electrode side current collecting
空気極側集電部材134のインターコネクタ対向部136は、インターコネクタ150(またはエンドプレート104、以下同様)における空気極114に対向する側の表面に接する板状部分である。インターコネクタ対向部136には、インターコネクタ対向部136を厚さ方向に貫通する(すなわち、Z軸方向に延びる)複数の貫通孔30が形成されている。図7に示すように、本実施形態では、インターコネクタ対向部136に形成された各貫通孔30は、X軸方向に長い形状の孔である。また、インターコネクタ対向部136において、複数の貫通孔30はY軸方向に並ぶように配置されている。空気極側集電部材134のインターコネクタ対向部136は、特許請求の範囲における第2のインターコネクタ対向部に相当する。
The
空気極側集電部材134の各空気極対向部135は、空気極114における電解質層112に対向する側とは反対側の表面に接し、かつ、空気極114と電気的に接続された板状部分である。Z軸方向視での各空気極対向部135の形状は、略矩形である。また、複数の空気極対向部135は、Z軸方向視で、X方向およびY方向に沿った格子状に配置されている。各空気極対向部135は、Z軸方向においてインターコネクタ対向部136に形成された貫通孔30と重なるように配置されている。各空気極対向部135のY軸正方向側の端部33は、自由端となっている。空気極側集電部材134の空気極対向部135は、特許請求の範囲における第2の電極対向部に相当する。
Each air
空気極側集電部材134の各連接部137は、各空気極対向部135におけるY軸負方向側の端部32と、インターコネクタ対向部136における貫通孔30に面する端部31と、を結ぶ板状部分である。空気極側集電部材134の連接部137は、特許請求の範囲における第2の連接部に相当する。
Each connecting
このような構成の空気極側集電部材134は、例えば、図7における部分拡大図に示すように、空気極側集電部材134作製用の平板部材に対して打ち抜き加工を行うことによって、完成状態において各空気極対向部135および各連接部137となる部分を残しつつ各貫通孔30の外形に対応する孔をあけ、次に、孔あけ後の平板部材に対して折り曲げ加工を行うことによって各空気極対向部135および各連接部137を形成することにより、作製することができる。
The air electrode side current collecting
空気極側集電部材134の各空気極対向部135とインターコネクタ150との間には、空気極側スペーサ139が配置されている。空気極側スペーサ139は、絶縁体であり、かつ、弾性体(弾性材料)であるマイカにより形成されている。すなわち、本実施形態において、空気極側フレーム部材130は、空気極側スペーサ139と同一種類の材料から形成されている。なお、本明細書において、弾性体とは、ヤング率(縦弾性係数)が100GPa未満である材料を意味する。図6および図7に示すように、各空気極側スペーサ139は、略直方体形状の部材であり、Z軸方向において、インターコネクタ150の表面から各空気極対向部135の表面まで延びるような形状となっている。各空気極側スペーサ139におけるインターコネクタ150側の一部分は、空気極側集電部材134のインターコネクタ対向部136に形成された貫通孔30内に収容されている。空気極側スペーサ139の存在により、空気極側集電部材134が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位102の変形に追随し、空気極側集電部材134を介した空気極114とインターコネクタ150(またはエンドプレート104)との電気的接続が良好に維持される。さらに、空気極側スペーサ139の存在により、単セル110にかかるZ軸方向の応力を緩和することができ、単セル110の損傷(割れ等)の発生を抑制することができる。
An air
また、燃料極側スペーサ149の少なくとも一部分は、図6における部分拡大図に示すように、Z軸方向視において、空気極側スペーサ139の少なくとも一部分と重なっている。具体的には、燃料極側スペーサ149の内の一部分である燃料極側重複部分149aの空気極側スペーサ139側の表面は、Z軸方向視における符号Aの範囲内において、空気極側スペーサ139の内の一部分である空気極側重複部分139aの燃料極側スペーサ149側の表面と重なっている。
Further, at least a part of the fuel
A−5.本実施形態の効果:
以上説明したように、本実施形態の燃料電池スタック100を構成する各発電単位102は、単セル110と、第1のインターコネクタ151と、第2のインターコネクタ152と、燃料極側集電部材144と、燃料極側スペーサ149と、空気極側集電部材134と、空気極側スペーサ139とを備える。単セル110は、電解質層112と、電解質層112を挟んでZ軸方向に互いに対向する空気極114および燃料極116とを含む。第1のインターコネクタ151は、単セル110の燃料極116に対向するように配置されており、第2のインターコネクタ152は、単セル110の空気極114に対向するように配置されている。燃料極側集電部材144は、燃料極116と第1のインターコネクタ151との間に配置された導電性の部材であり、インターコネクタ対向部146と、燃料極対向部145と、インターコネクタ対向部146と燃料極対向部145とを結ぶ連接部147とを含む。インターコネクタ対向部146は第1のインターコネクタ151と電気的に接続されている。燃料極対向部145は燃料極116と電気的に接続されている。燃料極側スペーサ149は、燃料極側集電部材144の燃料極対向部145におけるインターコネクタ対向部146側の表面に接するように配置されている。空気極側集電部材134は、空気極114と第2のインターコネクタ152との間に配置された導電性の部材であり、インターコネクタ対向部136と、空気極対向部135と、インターコネクタ対向部136と空気極対向部135とを結ぶ連接部137とを含む。インターコネクタ対向部136は第2のインターコネクタ152と、空気極対向部135は空気極114と、それぞれ、電気的に接続されている。空気極側スペーサ139は、空気極側集電部材134の空気極対向部135におけるインターコネクタ対向部136側の表面に接するように配置されている。また、本実施形態の発電単位102では、燃料極116はNiを含有し、燃料極側スペーサ149は金属材料から形成されており、かつ、空気極側スペーサ139はマイカから形成されている。本実施形態の発電単位102は、上述した構成であるため、以下に説明するように、汚染物質により燃料極116に含まれるNiが被毒すること(燃料極116の被毒)を原因とする発電単位102の性能低下を抑制することができ、かつ、Z軸方向の応力によって単セル110が損傷することを抑制することができる。
A-5. Effect of this embodiment:
As described above, each
上述したように、本実施形態の発電単位102では、燃料極116がNiを含有しており、かつ、燃料極116と第1のインターコネクタ151との間に配置された燃料極側集電部材144に接する燃料極側スペーサ149は金属材料から形成されている。このため、燃料極116としてNiを含有する材料が用いられている場合であっても、燃料極側スペーサ149が燃料極を汚染する汚染物質を揮発しないため、燃料極116の被毒を抑制することができる。また、本実施形態の発電単位102では、空気極側スペーサ139がマイカから形成されている。このため、本実施形態の発電単位102にZ軸方向の応力が発生した際に、空気極側スペーサ139により応力を緩和することによって単セル110が損傷(割れ等)することを抑制することができる。従って、本実施形態の発電単位102によれば、発電単位102の性能低下を抑制することができ、かつ、Z軸方向の応力によって単セル110が損傷することを抑制することができる。
As described above, in the
また、本実施形態の発電単位102では、燃料極116に面する燃料室176を構成する燃料室用孔141が形成された燃料極側フレーム部材140を備え、燃料極側フレーム部材140が燃料極側スペーサ149を形成する金属材料と同一種類の金属材料から形成されている。このような構成とすることにより、Z軸方向における燃料極側スペーサ149の熱膨張率と燃料極側フレーム部材140の熱膨張率とを略同等とすることができ、両者の熱膨張率の差に起因して単セル110が損傷することを抑制することができる。
Further, the
また、本実施形態の発電単位102では、空気極114に面する空気室166を構成する空気室用孔131が形成された空気極側フレーム部材130を備え、空気極側フレーム部材130がマイカから形成されている。このような構成とすることにより、Z軸方向における空気極側スペーサ139の熱膨張率と空気極側フレーム部材130の熱膨張率とを略同等とすることができ、両者の熱膨張率の差に起因して単セル110が損傷することを抑制することができる。
Further, the
また、本実施形態の発電単位102では、Z軸方向視において、燃料極側スペーサ149の少なくとも一部分が、空気極側スペーサ139の少なくとも一部分と重なっている。このような構成を採用することにより、複数の発電単位102を組み立てて燃料電池スタック100として構成する際や、燃料電池スタック100の運転中に、単セル110において燃料極側スペーサ149と空気極側スペーサ139とが対向していない部分に応力が集中することによって単セル110が損傷し、ひいては、発電単位102の性能低下が発生することを低減する。また、燃料極側スペーサ149と空気極側スペーサ139との重なっている部分に応力がかかることにより、単セル110と燃料極側集電部材144との間、および、単セル110と空気極側集電部材134との間における良好な固着が実現される。
Further, in the
B.変形例:
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
B. Modification example:
The technique disclosed in the present specification is not limited to the above-described embodiment, and can be transformed into various forms without departing from the gist thereof, and for example, the following modifications are also possible.
上記実施形態における発電単位102の構成は、あくまで一例であり、種々変更可能である。例えば、上記実施形態の発電単位102では、空気極側集電部材134に対して図9に示す構成を適用してもよい。すなわち、空気極側集電部材134は、空気極対向部135と、インターコネクタ対向部136と、連接部137と、から構成される。具体的には、空気極側集電部材134のインターコネクタ対向部136は、インターコネクタ150(またはエンドプレート104、以下同様)における空気極114に対向する側の表面に接する板状部分である。空気極側集電部材134の空気極対向部135は、空気極114における電解質層112に対向する側とは反対側の表面に接し、かつ、空気極114と電気的に接続された板状部分である。Z軸方向視での各空気極対向部135の形状は、略矩形である。また、複数の空気極対向部135は、Z軸方向視で、X方向およびY方向に沿った格子状に配置されている。空気極側集電部材134は、一の空気極対向部135に対して2つの連接部137を有する。2つの連接部137は、空気極対向部135におけるY軸負方向側の端部32と、インターコネクタ対向部136におけるY軸正方向側の端部31と、を結ぶ板状部分と、空気極対向部135におけるY軸正方向側の端部33と、インターコネクタ対向部136におけるY軸負方向側の端部であり、Y軸方向において端部31と略同軸に位置する端部(図示せず)と、を結ぶ板状部分である。このような構成の空気極側集電部材134は、例えば、空気極側集電部材134作製用の平板部材に対して、完成状態において各空気極対向部135および各連接部137となる部分が残るように、すなわち、空間部34に対応する孔が形成されるように、打ち抜き加工を行い、次に、打ち抜き加工後の平板部材に対して折り曲げ加工を行うことによって各空気極対向部135および各連接部137を形成することにより、作製することができる。このとき、空気極側スペーサ139は、空気極側集電部材134の各空気極対向部135とインターコネクタ150との間に配置される。
The configuration of the
上記実施形態の発電単位102において、空気極側集電部材134に対して燃料極側集電部材144の構造を適用してもよく、また、燃料極側集電部材144に対して空気極側集電部材134の構造を適用してもよい。また、空気極側集電部材134の構造と燃料極側集電部材144の構造とは、同じであってもよく、また、異なっていてもよい。
In the
上記実施形態の発電単位102において、燃料極側フレーム部材140に対して燃料極側スペーサ149を形成する金属材料と同一種類の金属材料を適用したが、これに限定されず、燃料極側フレーム部材140に対して燃料極側スペーサ149を形成する金属材料と異なる種類の金属材料を適用してもよい。
In the
上記実施形態の発電単位102において、空気極側フレーム部材130に対して空気極側スペーサ139を形成する材料と同一種類の材料であるマイカを適用したが、これに限定されず、空気極側フレーム部材130に対して空気極側スペーサ139を形成する材料と異なる種類の材料を適用してもよい。
In the
上記実施形態の発電単位102において、Z軸方向視において、燃料極側スペーサ149の少なくとも一部分が、空気極側スペーサ139の少なくとも一部分と重なっている構成としたが、これに限定されず、燃料極側スペーサ149と空気極側スペーサ139とがZ軸方向において重なっていない構成としてもよい。
In the
なお、本実施形態において、空気極側集電部材134またはインターコネクタ150を、導電性のコートによって覆う構成としてもよい。コートは、例えば、Mn2CoO4やMnCo2O4、ZnCo2O4、ZnMnCoO4、CuMn2O4といったスピネル型酸化物により形成されうる。空気極側集電部材134へのコートの形成は、例えば、スプレーコート、インクジェット印刷、スピンコート、ディップコート、めっき、スパッタリング、溶射等の周知の方法で実行されうる。コートの存在により、空気極側集電部材134に含まれる汚染物質(例えば、Cr)の放出・拡散が抑制され、空気極114の被毒の発生が抑制される。
In this embodiment, the air electrode side current collecting
また、上記実施形態では、空気極側集電部材134と空気極114との間に接合層138が介在しているが、空気極側集電部材134と空気極114との間に接合層138が介在しないとしてもよい。
Further, in the above embodiment, the
また、上記実施形態では、ボルト孔109が、各マニホールド用の連通孔108とは独立して設けられているが、独立したボルト孔109を設けず、各マニホールド用の連通孔108がボルト孔としても用いられるとしてもよい。また、上記実施形態では、空気室166における酸化剤ガスOGの主たる流れ方向と燃料室176における燃料ガスFGの主たる流れ方向とが略反対方向であるカウンターフロータイプを例に挙げて説明しているが、本発明は、他のタイプ(上記2つの流れ方向が略同一方向であるコフロータイプや上記2つの流れ方向が交差するクロスフロータイプ等)にも適用可能である。
Further, in the above embodiment, the bolt holes 109 are provided independently of the communication holes 108 for each manifold, but the independent bolt holes 109 are not provided, and the communication holes 108 for each manifold are used as bolt holes. May also be used. Further, in the above embodiment, a counterflow type in which the main flow direction of the oxidant gas OG in the
また、上記実施形態において、燃料電池スタック100に含まれる発電単位102の個数は、あくまで一例であり、発電単位102の個数は燃料電池スタック100に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。また、上記実施形態において、空気極114と電解質層112との間に中間層が配置されていてもよい。また、上記実施形態における各部材を構成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により構成されていてもよい。
Further, in the above embodiment, the number of
また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うSOFCを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形電解セル(SOEC)の構成単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開2016−81813号に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック100と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック100を電解セルスタックと読み替え、発電単位102を電解セル単位と読み替え、単セル110を電解単セルと読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極114がプラス(陽極)で燃料極116がマイナス(陰極)となるように両電極間に電圧が印加されると共に、連通孔108を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室176で水素ガスが発生し、連通孔108を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックにおいても、上記実施形態と同様の構成の集電部材等の構成を採用すると、汚染物質により燃料極116に含まれるNiが被毒すること(燃料極116の被毒)を原因とする発電単位102の性能低下を抑制することができ、かつ、Z軸方向の応力によって単セル110が損傷することを抑制することができる。
Further, in the above embodiment, the SOFC that generates power by utilizing the electrochemical reaction between hydrogen contained in the fuel gas and oxygen contained in the oxidizing agent gas is targeted, but the present invention comprises an electrolysis reaction of water. It is also applicable to an electrolytic cell unit, which is a constituent unit of a solid oxide fuel cell (SOEC) that uses it to generate hydrogen, and an electrolytic cell stack having a plurality of electrolytic cell units. The configuration of the electrolytic cell stack is not described in detail here because it is known as described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2016-81813, but is generally the same as the
22:ボルト 26:絶縁シート 27:ガス通路部材 28:本体部 29:分岐部 30:貫通孔 31:端部 32:端部 33:端部 34:空間部 40:貫通孔 41:端部 42:端部 43:端部 100:燃料電池スタック 102:燃料電池発電単位 104:エンドプレート 106:エンドプレート 107:流路用貫通孔 108:連通孔 109:ボルト孔 110:単セル 112:電解質層 114:空気極 116:燃料極 120:セパレータ 121:孔 124:接合部 130:空気極側フレーム部材 131:空気室用孔 132:酸化剤ガス供給連通流路 133:酸化剤ガス排出連通流路 134:空気極側集電部材 135:空気極対向部 136:インターコネクタ対向部 137:連接部 138:接合層 139:空気極側スペーサ 139a:空気極側重複部分 140:燃料極側フレーム部材 141:燃料室用孔 142:燃料ガス供給連通流路 143:燃料ガス排出連通流路 144:燃料極側集電部材 145:燃料極対向部 146:インターコネクタ対向部 147:連接部 149:燃料極側スペーサ 149a:燃料極側重複部分 150:インターコネクタ 151:第1のインターコネクタ 152:第2のインターコネクタ 161:酸化剤ガス導入マニホールド 162:酸化剤ガス排出マニホールド 166:空気室 171:燃料ガス導入マニホールド 172:燃料ガス排出マニホールド 176:燃料室 22: Bolt 26: Insulation sheet 27: Gas passage member 28: Main body 29: Branch 30: Through hole 31: End 32: End 33: End 34: Space 40: Through hole 41: End 42: End 43: End 100: Fuel cell stack 102: Fuel cell power generation unit 104: End plate 106: End plate 107: Through hole for flow path 108: Communication hole 109: Bolt hole 110: Single cell 112: Electrolyte layer 114: Air pole 116: Fuel pole 120: Separator 121: Hole 124: Joint 130: Air pole side frame member 131: Air chamber hole 132: Oxidizing agent gas supply communication flow path 133: Oxidizing agent gas discharge communication flow path 134: Air Polar side current collector 135: Air pole facing part 136: Interconnector facing part 137: Connecting part 138: Joint layer 139: Air pole side spacer 139a: Air pole side overlapping part 140: Fuel pole side frame member 141: For fuel chamber Hole 142: Fuel gas supply communication flow path 143: Fuel gas discharge communication flow path 144: Fuel pole side current collecting member 145: Fuel pole facing part 146: Interconnector facing part 147: Connecting part 149: Fuel pole side spacer 149a: Fuel Polar side overlapping part 150: Interconnector 151: First interconnector 152: Second interconnector 161: Oxidizing agent gas introduction manifold 162: Oxidizing agent gas discharge manifold 166: Air chamber 171: Fuel gas introduction manifold 172: Fuel gas Discharge manifold 176: Fuel chamber
Claims (5)
前記電気化学反応単セルの前記燃料極に対向するように配置された第1のインターコネクタと、
前記電気化学反応単セルの前記空気極に対向するように配置された第2のインターコネクタと、
前記燃料極と前記第1のインターコネクタとの間に配置された導電性の第1の集電部材であって、前記第1のインターコネクタと電気的に接続された第1のインターコネクタ対向部と、前記燃料極と電気的に接続された第1の電極対向部と、前記第1のインターコネクタ対向部と前記第1の電極対向部とを結ぶ第1の連接部と、を含む、第1の集電部材と、
前記第1の集電部材の前記第1の電極対向部における前記第1のインターコネクタ対向部側の表面に接するように配置された第1のスペーサと、
を備える電気化学反応単位において、さらに、
前記空気極と前記第2のインターコネクタとの間に配置された導電性の第2の集電部材であって、前記第2のインターコネクタと電気的に接続された第2のインターコネクタ対向部と、前記空気極と電気的に接続された第2の電極対向部と、前記第2のインターコネクタ対向部と前記第2の電極対向部とを結ぶ第2の連接部と、を含む、第2の集電部材と、
前記第2の集電部材の前記第2の電極対向部における前記第2のインターコネクタ対向部側の表面に接するように配置された第2のスペーサと、
を備え、
前記燃料極は、Niを含有し、
前記第1のスペーサは、アルミニウム元素を含むステンレス材料から形成されており、
前記第2のスペーサは、マイカから形成されている、
ことを特徴とする電気化学反応単位。 An electrochemical reaction single cell containing an electrolyte layer and an air electrode and a fuel electrode facing each other in the first direction across the electrolyte layer.
With a first interconnector arranged to face the fuel electrode of the electrochemical reaction single cell,
A second interconnector arranged to face the air electrode of the electrochemical reaction single cell, and
A conductive first current collecting member arranged between the fuel electrode and the first interconnector, and a first interconnector facing portion electrically connected to the first interconnector. A first connecting portion that connects the first electrode facing portion electrically connected to the fuel electrode, the first interconnector facing portion, and the first electrode facing portion. 1 current collecting member and
A first spacer arranged so as to be in contact with the surface of the first current collector member on the side facing the first interconnector in the first electrode facing portion.
In the electrochemical reaction unit, further
A second conductive current collecting member arranged between the air electrode and the second interconnector, and a second interconnector facing portion electrically connected to the second interconnector. A second electrode facing portion electrically connected to the air electrode, and a second connecting portion connecting the second interconnector facing portion and the second electrode facing portion. 2 current collectors and
A second spacer arranged so as to be in contact with the surface of the second current collector member facing the second electrode facing portion on the side facing the second interconnector.
With
The fuel electrode contains Ni and
The first spacer is formed of a stainless steel material containing an aluminum element.
The second spacer is made of mica.
An electrochemical reaction unit characterized by that.
前記燃料極に面する燃料室を構成する燃料室用孔が形成された燃料極側フレーム部材、
を備え、
前記燃料極側フレーム部材は、前記第1のスペーサを形成する金属材料と同一種類の金属材料から形成されている、
ことを特徴とする電気化学反応単位。 In the electrochemical reaction unit according to claim 1, further
A frame member on the fuel electrode side in which a hole for a fuel chamber forming a fuel chamber facing the fuel electrode is formed.
With
The fuel electrode side frame member is formed of the same type of metal material as the metal material forming the first spacer.
An electrochemical reaction unit characterized by that.
前記空気極に面する空気室を構成する空気室用孔が形成された空気極側フレーム部材、
を備え、
前記空気極側フレーム部材は、マイカから形成されている、
ことを特徴とする電気化学反応単位。 In the electrochemical reaction unit according to claim 1 or 2, further
An air electrode side frame member having an air chamber hole forming an air chamber facing the air electrode.
With
The air electrode side frame member is made of mica.
An electrochemical reaction unit characterized by that.
前記第1の方向視において、前記第1のスペーサの少なくとも一部分は、前記第2のスペーサの少なくとも一部分と重なっている、
ことを特徴とする電気化学反応単位。 In the electrochemical reaction unit according to any one of claims 1 to 3.
In the first directional view, at least a portion of the first spacer overlaps at least a portion of the second spacer.
An electrochemical reaction unit characterized by that.
前記複数の電気化学反応単位の少なくとも1つは、請求項1から請求項4までのいずれか一項に記載の電気化学反応単位である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。 In an electrochemical reaction cell stack having a plurality of electrochemical reaction units arranged side by side in the first direction.
At least one of the plurality of electrochemical reaction units is the electrochemical reaction unit according to any one of claims 1 to 4.
It is characterized by an electrochemical reaction cell stack.
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