JP6904809B2 - Composite resin materials, dielectric films, film capacitors and articulated capacitors using them, inverters, electric vehicles - Google Patents

Description

本発明は、複合樹脂材料、誘電体フィルムと、これを用いたフィルムコンデンサおよび連結型コンデンサ、ならびにインバータ、電動車輌に関する。 The present invention relates to a composite resin material, a dielectric film, a film capacitor and a connected capacitor using the same, an inverter, and an electric vehicle.

フィルムコンデンサは、例えば、ポリプロピレン樹脂をフィルム化した誘電体フィルムの表面に、蒸着によって形成された金属膜を電極として有している。このような構成により、誘電体フィルムの絶縁欠陥部で短絡が生じた場合にも、短絡のエネルギーで欠陥部周辺の金属膜が蒸発、飛散して絶縁化し、フィルムコンデンサの絶縁破壊を防止できるという利点を有している（例えば、特許文献１を参照）。 The film capacitor has, for example, a metal film formed by vapor deposition on the surface of a dielectric film made of polypropylene resin as an electrode. With such a configuration, even if a short circuit occurs in the insulation defect portion of the dielectric film, the metal film around the defect portion evaporates and scatters due to the energy of the short circuit to insulate, and it is possible to prevent dielectric breakdown of the film capacitor. It has advantages (see, for example, Patent Document 1).

このため、フィルムコンデンサは電気回路が短絡した際の発火や感電を防止することができる。このような点が注目され、近年、ＬＥＤ（Light Emitting Diode）照明等の電源回路への適用を始め、用途が拡大しつつある。 Therefore, the film capacitor can prevent ignition and electric shock when the electric circuit is short-circuited. This point has attracted attention, and in recent years, its application has begun to be applied to power supply circuits such as LED (Light Emitting Diode) lighting, and its applications are expanding.

ところが、フィルムコンデンサは、各種の電子部品が実装された基板上において、セラミックコンデンサなど他の電子部品に比べて依然としてサイズが大きいことから、当該基板の低背化や実装密度の向上の妨げになっている。そのため、フィルムコンデンサの小型化が検討されている。また、電子機器の小型化、コンデンサの高容量化などにより、電子部品の使用環境が高温化している。これらの電子部品には、高温の環境下でも長時間にわたり安定な電気的特性が得られる耐熱性が要求されている。 However, since the film capacitor is still larger in size than other electronic components such as ceramic capacitors on a substrate on which various electronic components are mounted, it hinders the reduction of the height of the substrate and the improvement of the mounting density. ing. Therefore, miniaturization of film capacitors is being studied. In addition, the environment in which electronic components are used is becoming hotter due to the miniaturization of electronic devices and the increase in the capacity of capacitors. These electronic components are required to have heat resistance so that stable electrical characteristics can be obtained for a long time even in a high temperature environment.

フィルムコンデンサを小型化する手段として、誘電体フィルムを薄層化することや、誘電体フィルムの積層数や巻回数を減らすことが挙げられる。誘電体フィルムを薄層化するためには、誘電体フィルムの耐電圧を向上させる必要がある。例えば、特許文献２では、耐電圧を高めるため、誘電体フィルムに、エポキシ基を有する有機樹脂にセラミック粒子を分散させた複合誘電体材料を適用することが提案されている。 As a means for reducing the size of the film capacitor, thinning the dielectric film and reducing the number of layers and the number of turns of the dielectric film can be mentioned. In order to thin the dielectric film, it is necessary to improve the withstand voltage of the dielectric film. For example, Patent Document 2 proposes applying a composite dielectric material in which ceramic particles are dispersed in an organic resin having an epoxy group to a dielectric film in order to increase the withstand voltage.

また、耐熱性に優れる材料として、例えば特許文献３では、ポリアリレート系材料に金属アルコキシドを導入した有機−無機ハイブリッド高分子材料が提案されている。 Further, as a material having excellent heat resistance, for example, Patent Document 3 proposes an organic-inorganic hybrid polymer material in which a metal alkoxide is introduced into a polyarylate-based material.

特開平９−１２９４７５号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 9-129475 特開２００６−２２５４８４号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2006-225484 特開平１１−２５５８８３号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 11-255883

しかしながら、特許文献２に開示された誘電体フィルムでは、耐熱性が充分でなく、また、有機樹脂とセラミック粒子との界面の有機樹脂側において電界強度が高くなり、誘電体フィルム全体として、耐電圧が低下してしまうという課題があった。また、特許文献３に開示された材料は、耐熱性に優れるが耐電圧（絶縁破壊電界）が最大で３３０Ｖ／μｍ程度であり、誘電体フィルムの薄層化には耐電圧性が不充分であるという課題があった。 However, the dielectric film disclosed in Patent Document 2 does not have sufficient heat resistance, and the electric field strength becomes high on the organic resin side at the interface between the organic resin and the ceramic particles, so that the dielectric film as a whole has a withstand voltage. There was a problem that Further, the material disclosed in Patent Document 3 is excellent in heat resistance, but has a maximum withstand voltage (dielectric breakdown electric field) of about 330 V / μm, and the withstand voltage resistance is insufficient for thinning the dielectric film. There was a problem that there was.

本発明は、上記の課題を解決するためになされたもので、絶縁破壊電界の高い複合樹脂
材料、誘電体フィルムと、これを用いたフィルムコンデンサおよび連結型コンデンサ、ならびにインバータ、電動車輌を提供することを目的とする。 The present invention has been made to solve the above problems, and provides a composite resin material having a high dielectric breakdown electric field, a dielectric film, a film capacitor and a connected capacitor using the same, an inverter, and an electric vehicle. The purpose is.

本発明の複合樹脂材料は、有機樹脂と、Ｔｉ、ＺｒおよびＳｉのうち少なくともいずれか１種である金属元素を含有する粒子とを含み、該粒子の平均粒径（ｄ５０）は、４ｎｍ以下であり、前記有機樹脂が、環状オレフィン系の樹脂材料を含むとともに、断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１０〜２００個の前記粒子を有する、または、前記有機樹脂が、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含むとともに、断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１００〜６００個の前記粒子を有する、または、前記有機樹脂が、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料を含むとともに、断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１００〜７００個の前記粒子を有する。 The composite resin material of the present invention contains an organic resin and particles containing a metal element which is at least one of Ti, Zr and Si, and the average particle size (d50) of the particles is 4 nm or less. Yes, the organic resin contains a cyclic olefin resin material and has 10 to 200 particles per 100 nm × 100 nm area of the cross section, or the organic resin is a resin material having a phenylene ether structure. With 100 to 600 particles per 100 nm × 100 nm area of cross section, or the organic resin contains a resin material having polyester as the main skeleton and per 100 nm × 100 nm area of cross section. , Has 100-700 of the particles.

本発明の誘電体フィルムは、上記の複合樹脂材料からなる。 The dielectric film of the present invention is made of the above-mentioned composite resin material.

本発明のフィルムコンデンサは、上記の誘電体フィルム上に金属膜を備えた金属化フィルムが巻回または積層されてなる本体部と、該本体部に設けられた外部電極とを有する。 The film capacitor of the present invention has a main body portion in which a metallized film having a metal film is wound or laminated on the above-mentioned dielectric film, and an external electrode provided on the main body portion.

本発明の連結型コンデンサは、上記のフィルムコンデンサが、バスバーにより複数個接続されている。 In the articulated capacitor of the present invention, a plurality of the above film capacitors are connected by a bus bar.

本発明のインバータは、スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えるインバータであって、前記容量部が上記のフィルムコンデンサまたは連結型コンデンサである。 The inverter of the present invention is an inverter including a bridge circuit composed of a switching element and a capacitance portion connected to the bridge circuit, and the capacitance portion is the above-mentioned film capacitor or a connected capacitor.

本発明の電動車輌は、電源と、該電源に接続されたインバータと、該インバータに接続されたモータと、該モータにより駆動する車輪と、を備える電動車両であって、前記インバータが上記のインバータである。 The electric vehicle of the present invention is an electric vehicle including a power supply, an inverter connected to the power supply, a motor connected to the inverter, and wheels driven by the motor, and the inverter is the above-mentioned inverter. Is.

本発明によれば、絶縁破壊電界の高い複合樹脂材料、誘電体フィルムと、これを用いたフィルムコンデンサおよび連結型コンデンサ、ならびにインバータ、電動車輌を提供できる。 According to the present invention, it is possible to provide a composite resin material having a high dielectric breakdown electric field, a dielectric film, a film capacitor and a connected capacitor using the same, an inverter, and an electric vehicle.

複合樹脂材料の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真である。It is a transmission electron microscope (TEM) photograph of a composite resin material. 複合樹脂材料中の粒子の分布状態を説明する模式的な断面図である。It is a schematic cross-sectional view explaining the distribution state of the particle in a composite resin material. （ａ）は、誘電体フィルムの表面に金属膜を有する構造を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、積層型のフィルムコンデンサを示す外観斜視図である。(A) is a cross-sectional view schematically showing a structure having a metal film on the surface of a dielectric film, and (b) is an external perspective view showing a laminated film capacitor. 巻回型のフィルムコンデンサの構成を模式的に示した展開斜視図である。It is a developed perspective view which shows the structure of the winding type film capacitor schematically. 連結型コンデンサの一実施形態の構成を模式的に示した斜視図である。It is a perspective view which showed typically the structure of one Embodiment of a connected type capacitor. インバータの一実施形態の構成を説明するための概略構成図である。It is a schematic block diagram for demonstrating the configuration of one Embodiment of an inverter. 電動車輌の一実施形態を示す概略構成図である。It is a schematic block diagram which shows one Embodiment of an electric vehicle.

本実施形態の複合樹脂材料は、有機樹脂と、金属元素を含有する複数の粒子とを含んでいる。粒子は、平均粒径（ｄ５０）が４ｎｍ以下の微小な粒子である。 The composite resin material of the present embodiment contains an organic resin and a plurality of particles containing a metal element. The particles are fine particles having an average particle size (d50) of 4 nm or less.

本実施形態において、金属元素を含有する粒子とは、複数の金属元素が微小な領域に近接して集合したものである。ここでは、図１に示すように、複合樹脂材料の断面を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察したとき、白く見える金属元素が、例えば直径数ｎｍの範囲
内に近接した集合体として見えるものを、金属元素を含有する粒子という。これは、複数の金属元素が微小な範囲に集合し、粒子状をなしているものである。換言すれば、金属元素を含有する粒子とは、複数の金属元素が微小なクラスタを形成したものである。 In the present embodiment, the particles containing a metal element are particles in which a plurality of metal elements are gathered in close proximity to a minute region. Here, as shown in FIG. 1, when a cross section of a composite resin material is observed with a transmission electron microscope (TEM), metal elements that appear white appear as aggregates that are close to each other within a range of, for example, several nm in diameter. , A particle containing a metal element. In this case, a plurality of metal elements are gathered in a minute range to form particles. In other words, a particle containing a metal element is a particle in which a plurality of metal elements form minute clusters.

このように、本実施形態の複合樹脂材料は、そのＴＥＭ写真において、白く見える複数の金属元素が近接して集合したクラスタである粒子を含む。この粒子（クラスタ）は直径の平均（平均粒径、ｄ５０）が４ｎｍ以下、特には０．５〜４ｎｍの範囲であり、このような粒子が複数、有機樹脂中に分散している。以下、このような金属元素を含有する粒子を、金属元素含有粒子と称する場合もある。 As described above, the composite resin material of the present embodiment includes particles that are clusters in which a plurality of metal elements that appear white in the TEM photograph are closely assembled. The particles (clusters) have an average diameter (average particle size, d50) of 4 nm or less, particularly in the range of 0.5 to 4 nm, and a plurality of such particles are dispersed in the organic resin. Hereinafter, such particles containing a metal element may be referred to as metal element-containing particles.

金属元素を含有する微小な粒子の存在は、上述のように複合樹脂材料の断面を透過型電２子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察することにより確認できる。観察する試料は、たとえば厚さ１００ｎｍ以下に加工したものがよい。観察倍率は、たとえば１５０万倍〜３００万倍とすればよい。特に、走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）を用いて、高角環状暗視野（ＨＡＡＤＦ）像を観察するのがよい。 The presence of fine particles containing a metal element can be confirmed by observing the cross section of the composite resin material with a transmission electron microscope (TEM) as described above. The sample to be observed should be, for example, processed to a thickness of 100 nm or less. The observation magnification may be, for example, 1.5 million times to 3 million times. In particular, it is advisable to observe a high angle annular dark field (HAADF) image using a scanning transmission electron microscope (STEM).

このような構成を有する複合樹脂材料は、たとえば平均厚みが５μｍ以下、特には、１〜５μｍの薄層のフィルムとして好適に用いることができる。 The composite resin material having such a structure can be suitably used, for example, as a thin film having an average thickness of 5 μm or less, particularly 1 to 5 μm.

従来より、有機樹脂中に金属元素を含む無機化合物粒子のフィラーを分散させることで、有機樹脂中を移動する電荷が無機化合物粒子にトラップされ、局所的な電界集中を抑制する効果が得られることが知られている。通常は、平均粒径が数十〜数百ｎｍ程度の無機化合物粒子のフィラーを有機樹脂に混合し、分散させている。このような構造において、電荷のトラップに寄与するのは無機化合物粒子に含まれる金属元素であると考えられる。 Conventionally, by dispersing the filler of the inorganic compound particles containing a metal element in the organic resin, the electric charge moving in the organic resin is trapped by the inorganic compound particles, and the effect of suppressing the local electric field concentration can be obtained. It has been known. Usually, a filler of inorganic compound particles having an average particle size of about several tens to several hundreds nm is mixed with an organic resin and dispersed. In such a structure, it is considered that it is the metal element contained in the inorganic compound particles that contributes to the charge trap.

本実施形態では、金属元素を含む微小な粒子（金属元素含有粒子）が有機樹脂中を移動する電荷をトラップし、局所的な電界集中を抑制すると考えられる。 In the present embodiment, it is considered that minute particles containing a metal element (metal element-containing particles) trap the electric charge moving in the organic resin and suppress local electric field concentration.

金属元素含有粒子は、金属元素を含む無機化合物であってもよいが、金属元素を含む有機化合物や、無機化合物と有機化合物との混合物に金属元素が含まれたものであることが好ましい。金属元素含有粒子が、金属元素を含む有機化合物や、無機化合物と有機化合物との混合物に金属元素が含まれたものであることにより、金属元素をより微小な集団として有機樹脂中に分散させることができ、局所的な電界集中を抑制する効果を高めることができる。 The metal element-containing particles may be an inorganic compound containing a metal element, but are preferably an organic compound containing the metal element or a mixture of the inorganic compound and the organic compound containing the metal element. When the metal element-containing particles are an organic compound containing the metal element or a mixture of the inorganic compound and the organic compound containing the metal element, the metal element is dispersed in the organic resin as a finer group. It is possible to enhance the effect of suppressing local electric field concentration.

金属元素含有粒子の平均粒径は、４ｎｍ以下、より好ましくは０．５〜４ｎｍ、特には１〜２ｎｍであることが好ましい。金属元素含有粒子の平均粒径は、例えば透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）や走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）で撮影した断面写真の画像解析や、小角Ｘ線散乱測定により得られたプロファイルを解析することにより確認できる。 The average particle size of the metal element-containing particles is 4 nm or less, more preferably 0.5 to 4 nm, and particularly preferably 1 to 2 nm. For the average particle size of the metal element-containing particles, for example, image analysis of a cross-sectional photograph taken with a transmission electron microscope (TEM) or a scanning transmission electron microscope (STEM), or a profile obtained by small-angle X-ray scattering measurement is analyzed. It can be confirmed by.

このような金属元素含有粒子による、局所的な電界集中抑制効果の発現は、金属元素含有粒子が、複数の金属元素が微小な領域に近接して存在することに起因すると考えられる。例えば、従来より、有機樹脂の官能基と金属アルコキシドとを加水分解および重縮合することにより架橋し、有機樹脂の主骨格に金属元素が導入することが行われている。この場合、主骨格に金属元素が導入されているだけである。このように、有機樹脂の主骨格が金属アルコキシドにより架橋されているだけでは、複合樹脂材料中で、複数の金属元素が微小な領域に近接する状態にはなり得ず、絶縁性の向上効果が得られにくい。 It is considered that the manifestation of the local electric field concentration suppressing effect by such metal element-containing particles is due to the presence of a plurality of metal elements in the vicinity of minute regions in the metal element-containing particles. For example, conventionally, a functional group of an organic resin and a metal alkoxide are crosslinked by hydrolysis and polycondensation, and a metal element is introduced into the main skeleton of the organic resin. In this case, only the metal element is introduced into the main skeleton. In this way, if the main skeleton of the organic resin is simply crosslinked with a metal alkoxide, a plurality of metal elements cannot be in a state of being close to a minute region in the composite resin material, and the effect of improving the insulating property can be obtained. Hard to get.

本実施形態では、複合樹脂材料中に、複数の金属元素が微小な領域に近接する金属元素含有粒子が存在する。そして、それが複合樹脂材料中で所定の分散状態を有していること
で、複合樹脂材料の絶縁性（絶縁破壊電界）をさらに向上することができる。 In the present embodiment, in the composite resin material, there are metal element-containing particles in which a plurality of metal elements are close to minute regions. Then, since it has a predetermined dispersed state in the composite resin material, the insulating property (dielectric breakdown electric field) of the composite resin material can be further improved.

有機樹脂としては、環状オレフィン（ＣＯＰ）系の樹脂材料、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料（たとえば、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）など）、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料（たとえば、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアリレート（ＰＡＲ））等の耐熱性に優れた樹脂材料を用いる。これら耐熱性に優れた樹脂材料を用いることで、耐熱性に優れた複合樹脂材料となる。なお、環状オレフィン（ＣＯＰ）系の樹脂材料、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料からなる樹脂材料群は、有機溶剤に可溶で金属アルコキシドとの混合が容易な点からも好適に使用できる。 Examples of the organic resin include a cyclic olefin (COP) -based resin material, a resin material having a phenylene ether structure (for example, polyphenylene ether (PPE), etc.), and a resin material having a polyester as a main skeleton (for example, polycarbonate (PC), poly). A resin material having excellent heat resistance such as allylate (PAR) is used. By using these resin materials having excellent heat resistance, a composite resin material having excellent heat resistance can be obtained. The resin material group consisting of a cyclic olefin (COP) -based resin material, a resin material having a phenylene ether structure, and a resin material having a polyester as a main skeleton is soluble in an organic solvent and easily mixed with a metal alkoxide. It can also be suitably used from.

本実施形態の複合樹脂材料の有機樹脂は、上述の樹脂材料群のうち少なくともいずれか１種を主成分とすることが好ましい。ここで、主成分とは、複合樹脂材料全体に対して質量比で５０質量％以上を占める成分である。 The organic resin of the composite resin material of the present embodiment preferably contains at least one of the above-mentioned resin material groups as a main component. Here, the main component is a component that occupies 50% by mass or more in terms of mass ratio with respect to the entire composite resin material.

（分散状態の評価）
ここで、有機樹脂に分散した金属元素含有粒子の分散状態について定義する。金属元素含有粒子の密度の指標として、複合樹脂材料の断面１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりに存在する金属元素含有粒子の個数を、ｎ０と定義する。 (Evaluation of distributed state)
Here, the dispersed state of the metal element-containing particles dispersed in the organic resin is defined. As an index of the density of the metal element-containing particles, the number of metal element-containing particles present per area of 100 nm × 100 nm of the cross section of the composite resin material is defined as n0.

また、微小な金属元素含有粒子の分散状態として、微小な金属元素含有粒子を所定の個数含む領域の占有率を、以下のように定義する。図２に示すように、複合樹脂材料１の断面を、１０ｎｍ×１０ｎｍの複数の領域Ｓに分割し、各領域Ｓ中に存在する直径が１０ｎｍよりも小さい金属元素含有粒子３の個数を、ｎ１とする。図２に示す２は有機樹脂である。ｎ１が１〜１０個である領域ＳをＳ１とし、Ｓ１の数（領域の数）をＰ１（図２では８領域）とし、金属元素含有粒子３の個数を測定した領域の全数（領域の数、図２では９領域）をＰ０とする。Ｐ１／Ｐ０を、ｎ１が１〜１０個である領域Ｓ１の占有率Ｐ（図２では８／９）とする。 Further, as the dispersed state of the fine metal element-containing particles, the occupancy rate of the region containing a predetermined number of fine metal element-containing particles is defined as follows. As shown in FIG. 2, the cross section of the composite resin material 1 is divided into a plurality of regions S of 10 nm × 10 nm, and the number of metal element-containing particles 3 having a diameter smaller than 10 nm existing in each region S is n1. And. Reference numeral 2 shown in FIG. 2 is an organic resin. The region S in which n1 is 1 to 10 is S1, the number of S1 (the number of regions) is P1 (8 regions in FIG. 2), and the total number of regions (the number of regions) in which the number of metal element-containing particles 3 is measured is measured. , 9 regions in FIG. 2) is P0. Let P1 / P0 be the occupancy rate P (8/9 in FIG. 2) of the region S1 in which n1 is 1 to 10.

（第１実施形態：ＣＯＰ）
複合樹脂材料１の第１実施形態では、有機樹脂２が、環状オレフィン系の樹脂材料である、または環状オレフィン系の樹脂材料を含む。本実施形態の複合樹脂材料１は、その断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりに、１０〜２００個の金属元素含有粒子３を有する、すなわち、上記のｎ０が１０〜２００個の範囲である。 (First Embodiment: COP)
In the first embodiment of the composite resin material 1, the organic resin 2 is a cyclic olefin-based resin material or contains a cyclic olefin-based resin material. The composite resin material 1 of the present embodiment has 10 to 200 metal element-containing particles 3 per 100 nm × 100 nm area of its cross section, that is, the above n0 is in the range of 10 to 200.

第１実施形態では、環状オレフィン系の樹脂材料を含む有機樹脂２中に、このような密度で金属元素含有粒子３を含むことで、電界集中を効果的に抑制することができる。 In the first embodiment, the electric field concentration can be effectively suppressed by containing the metal element-containing particles 3 at such a density in the organic resin 2 containing the cyclic olefin resin material.

また、第１実施形態では、上記の占有率Ｐが１０％以上であることが好ましい。金属元素含有粒子３がこのように均一に分散していることにより、さらに効果的に電界集中を抑制することができ、複合樹脂材料１の絶縁性（絶縁破壊電界）をより高めることができる。 Further, in the first embodiment, the occupancy rate P is preferably 10% or more. When the metal element-containing particles 3 are uniformly dispersed in this way, the electric field concentration can be suppressed more effectively, and the insulating property (dielectric breakdown electric field) of the composite resin material 1 can be further enhanced.

環状オレフィン系の樹脂材料としては、たとえば一般式（１）に示すようなノルボルネン系モノマーの重合体などが挙げられる。ノルボルネン系モノマーは、環状オレフィンモノマーの一種であり、環状オレフィンモノマーとは、炭素原子で形成される環構造を有するとともに、当該環構造中に炭素−炭素二重結合を有する化合物である。環状オレフィンモノマーとしては、ノルボルネン系モノマーのほか、単環環状オレフィンなどが挙げられる。ノルボルネン系モノマーは、反応式（２）〜（５）にそれぞれ示すような開環重合、ビニル共重合、ビニル重合、またはラジカル重合などにより、環状オレフィン系の有機樹
脂２を形成する。 Examples of the cyclic olefin-based resin material include a polymer of a norbornene-based monomer represented by the general formula (1). The norbornene-based monomer is a kind of cyclic olefin monomer, and the cyclic olefin monomer is a compound having a ring structure formed by carbon atoms and having a carbon-carbon double bond in the ring structure. Examples of the cyclic olefin monomer include norbornene-based monomers and monocyclic cyclic olefins. The norbornene-based monomer forms a cyclic olefin-based organic resin 2 by ring-opening polymerization, vinyl copolymerization, vinyl polymerization, radical polymerization or the like as shown in the reaction formulas (2) to (5), respectively.

式（２）〜（５）中、Ｒ１、Ｒ２、およびＲ３は、任意の官能基である。また、環状オレフィン系の樹脂材料は、通常、単一の種類のノルボルネン系モノマーの重合体であるが、複数の異なる種類のノルボルネン系モノマーの重合体であってもよい。 In formulas (2) to (5), R1, R2, and R3 are arbitrary functional groups. Further, the cyclic olefin-based resin material is usually a polymer of a single type of norbornene-based monomer, but may be a polymer of a plurality of different types of norbornene-based monomers.

ノルボルネン系モノマーの具体例としては、ノルボルネン類、ジシクロペンタジエン類、テトラシクロドデセン類などが挙げられる。これらは、アルキル基、アルケニル基、アルキリデン基、アリール基などの炭化水素基や、カルボキシル基、酸無水物基などの極性基を置換基として含有する場合もあるが、非極性の、すなわち炭素原子と水素原子のみで構成されるノルボルネン系モノマーであることが好ましい。 Specific examples of the norbornene-based monomer include norbornenes, dicyclopentadiene, tetracyclododecene and the like. These may contain a hydrocarbon group such as an alkyl group, an alkenyl group, an alkylidene group or an aryl group as a substituent, or a polar group such as a carboxyl group or an acid anhydride group as a substituent, but they are non-polar, that is, a carbon atom. It is preferable that it is a norbornene-based monomer composed of only hydrogen atoms.

非極性のノルボルネン系モノマーには、非極性のジシクロペンタジエン類、非極性のテトラシクロドデセン類、非極性のノルボルネン類、五環体以上の非極性の環状オレフィン類などがある。 Non-polar norbornene-based monomers include non-polar dicyclopentadiene, non-polar tetracyclododecenes, non-polar norbornenes, and pentacyclic or higher non-polar cyclic olefins.

ノルボルネン系モノマーは、ノルボルネン環の二重結合以外に、さらに二重結合を有していてもよい。 The norbornene-based monomer may have a double bond in addition to the double bond of the norbornene ring.

このような環状オレフィン系の樹脂材料としては、具体的には、ノルボルネン系開環重合体（以下、単に開環重合体という場合もある）であるＪＳＲ株式会社製のＡＲＴＯＮ（登録商標）、日本ゼオン株式会社製のＺＥＯＮＥＸ（登録商標）、ＺＥＯＮＯＲ（登録商標）や、ノルボルネン系のビニル共重合体（以下、単にビニル共重合体という場合もある）である三井化学株式会社製のＡＰＥＬ（登録商標）、ＡＰＯ（登録商標）、ポリプラスチック株式会社製のＴＯＰＡＳ （登録商標）などが市販されている。また、ノルボルネ
ン環を有するモノマーの開環重合体の水素添加物、ノルボルネン環を有するモノマーとα−オレフィン類との付加重合体、環状オレフィンの付加重合体、環状オレフィンの付加重合体の水素添加物、環状ジエンの付加重合体及び環状ジエンの付加重合体の水素添加物などを用いることもできる。これらのなかでも、特に開環重合体、すなわちノルボルネン環を有するモノマーの開環重合体が、フィルム成形性、耐薬品性などの観点から好ましい。 Specific examples of such a cyclic olefin-based resin material include Norbornene-based ring-opening polymer (hereinafter, may be simply referred to as a ring-opening polymer), ARTON (registered trademark) manufactured by JSR Corporation, Japan. ZEONEX (registered trademark) and ZEONOR (registered trademark) manufactured by Zeon Co., Ltd. and APEL (registered trademark) manufactured by Mitsui Kagaku Co., Ltd., which is a norbornene-based vinyl copolymer (hereinafter, may be simply referred to as a vinyl copolymer). ), APO (registered trademark), TOPAS (registered trademark) manufactured by Polyplastics Co., Ltd., etc. are commercially available. Further, a hydrogenated compound of a ring-opened polymer of a monomer having a norbornene ring, an addition polymer of a monomer having a norbornene ring and α-olefins, an addition polymer of a cyclic olefin, and a hydrogenated product of an addition polymer of a cyclic olefin. , A hydrogenated product of a cyclic diene addition polymer, a hydrogenated product of a cyclic diene addition polymer, and the like can also be used. Among these, a ring-opening polymer, that is, a ring-opening polymer of a monomer having a norbornene ring is particularly preferable from the viewpoint of film moldability, chemical resistance and the like.

（第２実施形態：ＰＰＥ）
複合樹脂材料１の第２実施形態では、有機樹脂２が、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料である、またはフェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含む。本実施形態の複合樹脂材料１は、その断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりに、１００〜６００個の金属元素含有粒子３を有する、すなわち、上記のｎ０が１００〜６００個の範囲である。 (Second embodiment: PPE)
In the second embodiment of the composite resin material 1, the organic resin 2 is a resin material having a phenylene ether structure, or includes a resin material having a phenylene ether structure. The composite resin material 1 of the present embodiment has 100 to 600 metal element-containing particles 3 per 100 nm × 100 nm area of its cross section, that is, the above n0 is in the range of 100 to 600.

第２実施形態では、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含む有機樹脂２中に、このような密度で金属元素含有粒子３を含むことで、電界集中を効果的に抑制することができる。 In the second embodiment, the electric field concentration can be effectively suppressed by containing the metal element-containing particles 3 at such a density in the organic resin 2 containing the resin material having a phenylene ether structure.

また、第２実施形態では、上記の占有率Ｐが４０％以上であることが好ましい。金属元素含有粒子３がこのように均一に分散していることにより、さらに効果的に電界集中を抑制することができ、複合樹脂材料１の絶縁性（絶縁破壊電界）をより高めることができる。 Further, in the second embodiment, the occupancy rate P is preferably 40% or more. When the metal element-containing particles 3 are uniformly dispersed in this way, the electric field concentration can be suppressed more effectively, and the insulating property (dielectric breakdown electric field) of the composite resin material 1 can be further enhanced.

フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料としては、例えば、核置換フェノールの重合体または共重合体、および必要に応じてスチレン系重合体、ゴム変性スチレン系重合体を含んだものが挙げられる。これらフェニレンエーテル構造を有する樹脂材料は、耐熱性、絶縁性に優れており、種々の構造部品や電気・電子部品として用いられている。 Examples of the resin material having a phenylene ether structure include those containing a polymer or copolymer of a nuclear-substituted phenol, a styrene-based polymer, and a rubber-modified styrene-based polymer, if necessary. These resin materials having a phenylene ether structure are excellent in heat resistance and insulating properties, and are used as various structural parts and electric / electronic parts.

たとえばポリフェニレンエーテルであれば、一般式（６）で表される繰り返し単位を有するポリマーが挙げられる。 For example, in the case of polyphenylene ether, a polymer having a repeating unit represented by the general formula (6) can be mentioned.

上記一般式（６）中、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７は、それぞれ独立して、水素原子、ハロゲン原子、第一級または第二級の低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基またはハロ炭化水素オキシ基（但し、少なくとも２個の炭素原子がハロゲン原子と酸素原子を隔てている）を示す。 In the above general formula (6), R4, R5, R6, and R7 are independently hydrogen atom, halogen atom, primary or secondary lower alkyl group, phenyl group, haloalkyl group, aminoalkyl group, respectively. Indicates a hydrocarbon oxy group or a halo hydrocarbon oxy group (provided that at least two carbon atoms separate the halogen atom from the oxygen atom).

（第３実施形態：ＰＡＲ）
複合樹脂材料１の第３実施形態では、有機樹脂２が、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料である、またはポリエステルを主骨格とする樹脂材料を含む。本実施形態の複合樹脂材料１は、その断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりに、１００〜７００個の金属元素含有粒子３を有する、すなわち、上記のｎ０が１００〜７００個の範囲である。また、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料は、アルコキシ基を有していてもよい。 (Third Embodiment: PAR)
In the third embodiment of the composite resin material 1, the organic resin 2 is a resin material having a polyester as a main skeleton, or includes a resin material having a polyester as a main skeleton. The composite resin material 1 of the present embodiment has 100 to 700 metal element-containing particles 3 per 100 nm × 100 nm area of its cross section, that is, the above n0 is in the range of 100 to 700. Further, the resin material having polyester as the main skeleton may have an alkoxy group.

本実施形態の複合樹脂材料１は、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料を含む有機樹脂２中に、このような密度で金属元素含有粒子３を含むことで、電界集中を効果的に抑制することができる。 The composite resin material 1 of the present embodiment effectively suppresses electric field concentration by containing metal element-containing particles 3 at such a density in an organic resin 2 containing a resin material having a polyester as a main skeleton. Can be done.

また、第３実施形態では、上記の占有率Ｐが５０％以上であることが好ましい。金属元素含有粒子３がこのように均一に分散していることにより、さらに効果的に電界集中を抑制することができ、複合樹脂材料１の絶縁性（絶縁破壊電界）をより高めることができる。 Further, in the third embodiment, the occupancy rate P is preferably 50% or more. When the metal element-containing particles 3 are uniformly dispersed in this way, the electric field concentration can be suppressed more effectively, and the insulating property (dielectric breakdown electric field) of the composite resin material 1 can be further enhanced.

ポリエステルを主骨格とする樹脂材料としては、例えばポリカーボネート、ポリアリレート、およびこれらの重合体が挙げられる。ポリカーボネートおよびポリアリレートは、耐熱性、機械的特性、電気的特性（絶縁性、誘電特性）に優れ、複合樹脂材料１の有機樹脂２として好適に用いることができる。 Examples of the resin material having polyester as the main skeleton include polycarbonate, polyarylate, and polymers thereof. Polycarbonate and polyarylate are excellent in heat resistance, mechanical properties, and electrical properties (insulating properties, dielectric properties), and can be suitably used as the organic resin 2 of the composite resin material 1.

たとえば、ポリカーボネートであれば一般式（７）、ポリアリレートであれば一般式（８）または（９）で表される繰り返し単位を有するポリマーが、一例として挙げられる。 For example, a polymer having a repeating unit represented by the general formula (7) for polycarbonate and the general formula (8) or (9) for polyarylate can be mentioned as an example.

一般式（７）、（８）、または（９）中、Ｘは、脂肪族の２価基、環状脂肪族の２価基、一般式（１０）で表される２価基から選ばれる少なくとも１種を示す。一般式（９）中、Ｙは、置換もしくは無置換のアリレン基を示す。 In the general formula (7), (8), or (9), X is at least selected from an aliphatic divalent group, a cyclic aliphatic divalent group, and a divalent group represented by the general formula (10). Shows one type. In the general formula (9), Y represents a substituted or unsubstituted arylene group.

一般式（１０）中、Ｒ８、Ｒ９は、それぞれ独立して置換もしくは無置換のアルキル基、アリール基、またはハロゲン原子を示す。Ａは、単結合、炭素原子数１〜１２の直鎖状、分岐状、または環状のアルキレン基を示す。 In the general formula (10), R8 and R9 each independently represent a substituted or unsubstituted alkyl group, aryl group, or halogen atom. A represents a single bond, a linear, branched, or cyclic alkylene group having 1 to 12 carbon atoms.

上記一般式（７）、（８）、（９）中のＸの具体例としては、たとえば一般式（１１ａ）〜（１１ｎ）で表される２価基が挙げられる。 Specific examples of X in the general formulas (7), (8), and (9) include divalent groups represented by the general formulas (11a) to (11n).

このような樹脂材料の主骨格（ポリエステル）に、アルコキシ基が結合していることにより、樹脂材料の絶縁性（絶縁破壊電界）をさらに向上させることができる。 By bonding the alkoxy group to the main skeleton (polyester) of such a resin material, the insulating property (dielectric breakdown electric field) of the resin material can be further improved.

一般的に、電気絶縁性は物質の極性と相関があり、極性が低いほど電気絶縁性（絶縁破壊電界）が高く、極性が高いほど電気絶縁性（絶縁破壊電界）が低い傾向がある。ポリカーボネートやポリアリレートは、比較的極性の高い化学構造を有しており、アルコキシ基は極性の低い官能基である。したがって、ポリカーボネートやポリアリレートの分子中、特に主骨格に、極性の低い官能基であるアルコキシ基を導入することで、ポリカーボネートやポリアリレートの絶縁破壊電界を向上させることができる。 In general, the electrical insulation has a correlation with the polarity of a substance, and the lower the polarity, the higher the electrical insulation (dielectric breakdown electric field), and the higher the polarity, the lower the electrical insulation (dielectric breakdown electric field). Polycarbonate and polyarylate have a relatively highly polar chemical structure, and the alkoxy group is a functional group with low polarity. Therefore, the dielectric breakdown electric field of polycarbonate or polyarylate can be improved by introducing an alkoxy group, which is a functional group having low polarity, into the molecule of polycarbonate or polyarylate, particularly in the main skeleton.

なお、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料であれば、ポリカーボネートおよびポリアリレート以外の樹脂材料についても、主骨格（ポリエステル）に、アルコキシ基が結合していることにより、同様に絶縁破壊電界を向上することができる。 If the resin material has polyester as the main skeleton, the dielectric breakdown electric field of resin materials other than polycarbonate and polyarylate is similarly improved by bonding the alkoxy group to the main skeleton (polyester). be able to.

第３実施形態の樹脂材料がアルコキシ基を有する場合は、樹脂材料の主骨格（ポリエステル）と、アルコキシ基とが、エステル結合により結合していることが好ましい。 When the resin material of the third embodiment has an alkoxy group, it is preferable that the main skeleton (polyester) of the resin material and the alkoxy group are bonded by an ester bond.

重合体と金属アルコキシドとを反応させると、通常は重合体の官能基と金属アルコキシドとが加水分解および重縮合することにより架橋され、分子内の主骨格に金属アルコキシド基を有する有機樹脂２となる。 When the polymer is reacted with the metal alkoxide, the functional group of the polymer and the metal alkoxide are usually crosslinked by hydrolysis and polycondensation to form an organic resin 2 having a metal alkoxide group in the main skeleton in the molecule. ..

一方、本実施形態では、樹脂材料の主骨格には、金属アルコキシドが分解したアルコキシ基が結合しており、樹脂材料の主骨格には金属元素を含まない。したがって、樹脂材料の優れた耐熱性、機械的特性、電気的特性が維持される。この場合、樹脂材料の主骨格とアルコキシ基とはエステル結合により結合することになる。 On the other hand, in the present embodiment, an alkoxy group obtained by decomposing a metal alkoxide is bonded to the main skeleton of the resin material, and the main skeleton of the resin material does not contain a metal element. Therefore, the excellent heat resistance, mechanical properties, and electrical properties of the resin material are maintained. In this case, the main skeleton of the resin material and the alkoxy group are bonded by an ester bond.

有機樹脂２とアルコキシ基との結合状態は、核磁気共鳴分光法（ＮＭＲ）により確認することができる。具体的には、^１Ｈ−ＮＭＲ（プロトンＮＭＲ）測定、^１３Ｃ―ＮＭＲ測定、及び二次元相関ＮＭＲのＨＭＱＣ（Heteronuclear Multiple Quantum Coherence）測定、ＨＭＢＣ（Heteronuclear Multiple Bond Connectivity）測定を行うことにより、確認することができる。 The bonding state between the organic resin 2 and the alkoxy group can be confirmed by nuclear magnetic resonance spectroscopy (NMR). Specifically, it is ^{confirmed by performing 1} H-NMR (proton NMR) measurement, ¹³ C-NMR measurement, HMQC (Heteronuclear Multiple Quantum Coherence) measurement of two-dimensional correlation NMR, and HMBC (Heteronuclear Multiple Bond Connectivity) measurement. can do.

第１実施形態、第２実施形態、第３実施形態の樹脂材料は、１０ｎｍ以上の粒径を有する、金属元素含有粒子３（単に粗大粒子ともいう）または粒子３の凝集体（単に凝集体ともいう）を含んでいる場合がある。凝集体とは、隣接する粒子３同士が互いに１点以上接触している状態にある集合体を意味する。このような粗大粒子および凝集体の比率は、金属元素含有粒子３全体に対して個数基準で０．５％以下であるのがよい。１０ｎｍ以上の粒径を有する、粗大粒および凝集体の比率を０．５％以下とすることにより、金属元素含有粒子３をより均一に分散させることができ、より効果的に電界集中を抑制することができ、複合樹脂材料１の絶縁性（絶縁破壊電界）をさらに高めることができる。 The resin materials of the first embodiment, the second embodiment, and the third embodiment have a particle size of 10 nm or more, and are metal element-containing particles 3 (also simply referred to as coarse particles) or aggregates of the particles 3 (also simply aggregates). May contain). The agglomerate means an aggregate in which adjacent particles 3 are in contact with each other at one or more points. The ratio of such coarse particles and agglomerates is preferably 0.5% or less on a number basis with respect to the entire metal element-containing particles 3. By setting the ratio of coarse particles and aggregates having a particle size of 10 nm or more to 0.5% or less, the metal element-containing particles 3 can be dispersed more uniformly, and the electric field concentration can be suppressed more effectively. This makes it possible to further improve the insulating property (dielectric breakdown electric field) of the composite resin material 1.

（製法）
第１〜第３実施形態の複合樹脂材料１は、例えば以下のようにして得ることができる。 (Manufacturing method)
The composite resin material 1 of the first to third embodiments can be obtained, for example, as follows.

有機樹脂２の樹脂材料を有機溶剤に溶解し、樹脂溶液を作製する。同様に金属アルコキシドを有機溶剤に溶解し、金属アルコキシド溶液を作製する。金属アルコキシド溶液は、例えばろ過精度０．５μｍ以下のフィルタを用いて未溶解成分を除去したものを用いる。不活性雰囲気中において、作製した樹脂溶液に、金属アルコキシド溶液を混合し、２４時間以上撹拌する。これらの工程を不活性雰囲気中（乾燥窒素など）で行うことにより、金属アルコキシドの加水分解を抑制し、金属アルコキシド同士を縮合反応させる。この反応により、金属元素を含有する微小な粒子３が形成され、樹脂材料と、金属元素を含有する平均粒径４ｎｍ以下の微小な粒子３と、を含む複合樹脂溶液が得られる。 The resin material of the organic resin 2 is dissolved in an organic solvent to prepare a resin solution. Similarly, the metal alkoxide is dissolved in an organic solvent to prepare a metal alkoxide solution. As the metal alkoxide solution, for example, a solution in which undissolved components are removed using a filter having a filtration accuracy of 0.5 μm or less is used. In the inert atmosphere, the prepared resin solution is mixed with the metal alkoxide solution and stirred for 24 hours or more. By performing these steps in an inert atmosphere (dry nitrogen or the like), hydrolysis of the metal alkoxide is suppressed and the metal alkoxides are condensed with each other. By this reaction, fine particles 3 containing a metal element are formed, and a composite resin solution containing a resin material and fine particles 3 having an average particle diameter of 4 nm or less containing the metal element is obtained.

第３実施形態、すなわち、ポリエステルを主骨格とするポリカーボネート、ポリアリレートなどの重合体を樹脂材料として用いた場合、金属アルコキシドが重合体のエステル結合を分解し、そのエステル結合が分解した部分に金属アルコキシドのアルコキシ基が付加反応により結合する。 In the third embodiment, that is, when a polymer having a polyester as a main skeleton, such as polycarbonate or polyarylate, is used as the resin material, the metal alkoxide decomposes the ester bond of the polymer, and the metal is formed in the portion where the ester bond is decomposed. The alkoxy group of the alkoxide is bonded by the addition reaction.

この複合樹脂溶液を用いて、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製基材フィルムの上に複合樹脂材料１を成膜すればよい。成膜法としては、ドクターブレード法、ダイコータ法およびナイフコータ法等から選ばれる一種の成形法を用いることができる。また、複合樹脂溶液を用いてディッピング、スプレーなど周知の方法により複合樹脂材料１の被膜を形成することもできる。 Using this composite resin solution, for example, the composite resin material 1 may be formed on a base film made of polyethylene terephthalate (PET). As the film forming method, a kind of molding method selected from a doctor blade method, a die coater method, a knife coater method and the like can be used. It is also possible to form a film of the composite resin material 1 by a well-known method such as dipping or spraying using the composite resin solution.

これら、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリフェニレンエーテル、環状オレフィン系等の樹脂材料は、１種だけでもよいし２種以上を併用してもよい。また、複数成分の共重合体でもよい。さらに、主成分（５０質量%以上の構成成分）が上記の樹脂材料群の
うち少なくともいずれか１種であれば、上記以外の樹脂材料を含んでいてもよい。 These resin materials such as polycarbonate, polyarylate, polyphenylene ether, and cyclic olefins may be used alone or in combination of two or more. Further, a copolymer of a plurality of components may be used. Further, if the main component (component of 50% by mass or more) is at least one of the above resin material groups, a resin material other than the above may be included.

第１〜第３実施形態の複合樹脂材料１に含まれる金属元素の含有量は、０．０５〜５．０質量％、特に０．１〜４．０質量％、さらに０．２〜３．０質量％であることが好ましい。 The content of the metal element contained in the composite resin material 1 of the first to third embodiments is 0.05 to 5.0% by mass, particularly 0.1 to 4.0% by mass, and further 0.2 to 3. It is preferably 0% by mass.

複合樹脂材料１中に含まれる金属元素としては、たとえばＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等が挙げられる。なお、ここで言う金属元素とは、Ｓｉ、Ｇｅを含むものとする。複合樹脂材料１中に含まれる金属元素は、特に、Ｔｉ、Ｚｒ、ＡｌおよびＳｉからなる金属元素群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。これらの金属元素群の金属アルコキシドを用いると、有機樹脂２中で金属元素含有粒子３が形成されやすい。 Examples of the metal element contained in the composite resin material 1 include Mg, Si, Ti, Zr, Fe, Cu, Sn, Al, Ge, Ta, W and the like. The metal element referred to here includes Si and Ge. The metal element contained in the composite resin material 1 is particularly preferably at least one selected from the metal element group consisting of Ti, Zr, Al and Si. When the metal alkoxide of these metal element groups is used, the metal element-containing particles 3 are likely to be formed in the organic resin 2.

複合樹脂材料１中に含まれる金属元素は、１種だけでなく２種以上であってもよい。複合樹脂材料１中に含まれる金属元素の種類および含有量は、たとえば高周波誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析により確認できる。 The metal element contained in the composite resin material 1 may be not only one kind but also two or more kinds. The type and content of the metal element contained in the composite resin material 1 can be confirmed by, for example, high frequency inductively coupled plasma (ICP) emission spectroscopic analysis.

金属アルコキシドとしては、例えば一般式（１２）で表される化合物が挙げられる。
Ｂ_ｐＭ （１２）
ここで、Ｂは炭素数１〜８、好ましくは１〜４のアルコキシ基、ＭはＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等の金属元素、ｐは２〜６の整数を示す。 Examples of the metal alkoxide include compounds represented by the general formula (12).
B _p M (12)
Here, B is an alkoxy group having 1 to 8 carbon atoms, preferably 1 to 4 carbon atoms, M is a metal element such as Mg, Si, Ti, Zr, Fe, Cu, Sn, Al, Ge, Ta, and W, and p is. Indicates an integer of 2-6.

具体的には、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトライソプロポキシシラン、テトラブトキシシラン等のテトラアルコキシシラン類、テトラｎ−プロポキシチタン、テトライソプロポキシチタン（チタニウムイソプロピレート、Ｔｉ−ｉ−Ｐｒ）、テトラブトキシチタン（チタニウム（ＩＶ）ブトキシド、Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）等のテトラアルコキシチタン類、テトラｎ−プロポキシジルコニウム、テトライソプロポキシジルコニウム、テトラブトキシジルコニウム（ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド、Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）等のテトラアルコキシジルコニウム類、およびジエトキシマグネシウム、ジメトキシ銅、トリブトキシアルミニウム、テトラエトキシゲルマニウム、ペンタｎ−プロポキシタンタル、ヘキサエトキシタングステン等の金属アルコキシド類が挙げられる。 Specifically, tetraalkoxysilanes such as tetramethoxysilane, tetraethoxysilane, tetraisopropoxysilane, and tetrabutoxysilane, tetran-propoxytitanium, tetraisopropoxytitanium (titanium isopropylate, Ti-i-Pr), Tetraalkoxytitaniums such as tetrabutoxytitanium (titanium (IV) butoxide, Ti-n-but), tetra-n-propoxyzirconium, tetraisopropoxyzirconium, tetrabutoxyzirconium (zirconium (IV) butoxide, Zr-n-but) Examples thereof include tetraalkoxyzirconiums such as diethoxymagnesium, dimethoxycopper, tributoxyanium, tetraethoxygermanium, pentan-propoxytantal, and metal alkoxides such as hexaethoxytitanium.

金属アルコキシドの他の例としては、例えば一般式（１３）で表される化合物が挙げられる。
Ｒ１０_ｋＢ_ｌＭ（Ｒ１１_ｍＺ）_ｎ （１３）
ここで、Ｒ１０は水素か炭素数１〜１２、好ましくは１〜５のアルキル基またはフェニル基、Ｂは炭素数１〜８、好ましくは１〜４のアルコキシ基、ＭはＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等の金属元素、Ｒ１１は炭素数１〜４、好ましくは２〜４のアルキレン基またはアルキリデン基、Ｚはイソシアネート基、エポキシ基、カルボキシル基、酸ハロゲン化物基、酸無水物基、アミノ基、 チオール基、ビニル基
、メタクリル基、ハロゲン基等の一般的な官能基、ｋは０〜５の整数、ｌは１〜５の整数、ｍは０または１、ｎは０〜５の整数を示す。 Other examples of the metal alkoxide include, for example, the compound represented by the general formula (13).
R10 _{k Bl} M (R11 _m Z) _n (13)
Here, R10 is hydrogen or an alkyl group or phenyl group having 1 to 12 carbon atoms, preferably 1 to 5, B is an alkoxy group having 1 to 8 carbon atoms, preferably 1 to 4 carbon atoms, and M is Mg, Si, Ti. Metal elements such as Zr, Fe, Cu, Sn, Al, Ge, Ta, W, R11 is an alkylene group or alkylidene group having 1 to 4 carbon atoms, preferably 2 to 4 carbon atoms, and Z is an isocyanate group, an epoxy group or a carboxyl group. , Acid halide group, acid anhydride group, amino group, thiol group, vinyl group, methacrylic group, halogen group and other general functional groups, k is an integer of 0 to 5, l is an integer of 1 to 5, m Indicates an integer of 0 or 1, and n indicates an integer of 0 to 5.

樹脂材料および金属アルコキシドを溶解する有機溶剤としては、例えば、メタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、エチレングリコール、エチレングリコールモノプロピルエーテル、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、キシレン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジメチルアセトアミド、シクロヘキサン、トルエン、クロロホルム、テトラヒドロフラン又は、これらから選択された２種以上の混合物を含んだ有機溶剤を用いる。樹脂材料を溶解する有機溶剤、および金属アルコキシドを溶解する有機溶剤は、いずれも同じ有機溶剤を用いることが好ましい。 Examples of the organic solvent that dissolves the resin material and the metal alkoxide include methanol, isopropanol, n-butanol, ethylene glycol, ethylene glycol monopropyl ether, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, xylene, propylene glycol monomethyl ether, and propylene glycol monomethyl ether acetate. , Dimethylacetamide, cyclohexane, toluene, chloroform, tetrahydrofuran, or an organic solvent containing a mixture of two or more selected from these is used. It is preferable to use the same organic solvent as the organic solvent for dissolving the resin material and the organic solvent for dissolving the metal alkoxide.

樹脂溶液における樹脂材料の濃度（樹脂濃度）は、例えば１０〜４０質量％、さらには２０〜３０質量％とするのが好ましく、金属アルコキシド溶液における金属アルコキシドの濃度（金属アルコキシド濃度）は、例えば１〜５０質量％、さらには２〜３０質量％とするのが好ましい。また、樹脂溶液と金属アルコキシド溶液を混合する際、樹脂材料１００質量部に対する金属アルコキシドの比率は、例えば０．２〜１０質量部、さらには０．５〜６．０質量部とするのが好ましい。 The concentration of the resin material in the resin solution (resin concentration) is preferably 10 to 40% by mass, more preferably 20 to 30% by mass, and the concentration of the metal alkoxide in the metal alkoxide solution is, for example, 1. It is preferably ~ 50% by mass, more preferably 2 to 30% by mass. When the resin solution and the metal alkoxide solution are mixed, the ratio of the metal alkoxide to 100 parts by mass of the resin material is preferably, for example, 0.2 to 10 parts by mass, more preferably 0.5 to 6.0 parts by mass. ..

金属元素含有粒子３の大きさは、金属アルコキシド溶液の金属アルコキシド濃度により調整できる。金属アルコキシド濃度が高いほど大きい金属元素含有粒子３が形成される傾向がある。また、金属元素含有粒子３の大きさは、金属アルコキシドの反応性にも影響される。金属アルコキシドは、種類により反応性が異なり、例えばジルコニウムを含むジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）は比較的反応性が低く、小さい金属元素含有粒子３を形成するのに対し、チタニウムを含むチタニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）は比較的反応性が高く、大きい金属元素含有粒子３を形成する傾向がある。 The size of the metal element-containing particles 3 can be adjusted by adjusting the metal alkoxide concentration of the metal alkoxide solution. The higher the metal alkoxide concentration, the larger the metal element-containing particles 3 tend to be formed. The size of the metal element-containing particles 3 is also affected by the reactivity of the metal alkoxide. The reactivity of the metal alkoxide differs depending on the type. For example, zirconium (IV) butoxide (Zr-n-but) containing zirconium has a relatively low reactivity and forms small metal element-containing particles 3, whereas titanium is used. The contained titanium (IV) butoxide (Ti-n-but) is relatively reactive and tends to form large metal element-containing particles 3.

樹脂溶液と金属アルコキシド溶液との混合（撹拌）条件は、例えば温度１０〜３０℃、スターラーやミックスローターなどを用いて回転数１００〜５００ｒｐｍとすればよい。撹拌時間は、２４〜９６時間とすればよい。温度や撹拌条件を適宜調整することでも、種々の大きさの金属元素含有粒子３を得ることができる。これらの工程、すなわち樹脂溶液や金属アルコキシド溶液の作製、混合・撹拌工程は、全て乾燥雰囲気中（例えば、露点−５０℃以下の空気中や窒素中など）で行うのがよい。 The mixing (stirring) conditions of the resin solution and the metal alkoxide solution may be, for example, a temperature of 10 to 30 ° C. and a rotation speed of 100 to 500 rpm using a stirrer or a mix rotor. The stirring time may be 24 to 96 hours. The metal element-containing particles 3 having various sizes can also be obtained by appropriately adjusting the temperature and stirring conditions. All of these steps, that is, the steps of preparing the resin solution and the metal alkoxide solution, and the mixing / stirring steps, should be performed in a dry atmosphere (for example, in air or nitrogen having a dew point of −50 ° C. or lower).

図３（ａ）は、フィルム状の複合樹脂材料１（誘電体フィルム１という場合もある）の表面に金属膜を有する構造を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、積層型のフィルムコンデンサを示す外観斜視図である。 FIG. 3A is a cross-sectional view schematically showing a structure having a metal film on the surface of a film-like composite resin material 1 (sometimes referred to as a dielectric film 1), and FIG. 3B is a laminated type. It is an external perspective view which shows the film capacitor.

図３（ｂ）に示す積層型のフィルムコンデンサＡは、誘電体フィルム１の片面に金属膜４を備えた金属化フィルム５を積層した本体部６に、外部電極７が設けられた構成を、基本的な構成とするものであり、必要に応じてリード線８が設置される。 The laminated film capacitor A shown in FIG. 3B has a configuration in which an external electrode 7 is provided on a main body 6 in which a metallized film 5 having a metal film 4 is laminated on one side of a dielectric film 1. This is a basic configuration, and lead wires 8 are installed as needed.

この場合、本体部６、外部電極７およびリード線８の一部は、必要に応じて絶縁性およ
び耐環境性の点から、外装部材９に覆われていてもよい。図３（ｂ）では、外装部材９の一部を取り除いた状態を示しており、外装部材９の取り除かれた部分を破線で示している。 In this case, a part of the main body 6, the external electrode 7, and the lead wire 8 may be covered with the exterior member 9 from the viewpoint of insulation and environmental resistance, if necessary. FIG. 3B shows a state in which a part of the exterior member 9 is removed, and the removed portion of the exterior member 9 is shown by a broken line.

フィルム状の複合樹脂材料１（誘電体フィルム１）は、図３（ａ）（ｂ）に示した積層型のフィルムコンデンサＡに限らず、巻回型のフィルムコンデンサＢにも適用することができる。 The film-shaped composite resin material 1 (dielectric film 1) can be applied not only to the laminated film capacitor A shown in FIGS. 3 (a) and 3 (b) but also to the wound film capacitor B. ..

図４は、巻回型のフィルムコンデンサＢの構成を模式的に示した展開斜視図である。フィルムコンデンサＢでは、巻回された金属化フィルム５ａ、５ｂにより本体部６が構成され、本体部６の対向する端面に外部電極７ａ、７ｂとしてメタリコン電極が設けられている。 FIG. 4 is a developed perspective view schematically showing the configuration of the winding type film capacitor B. In the film capacitor B, the main body 6 is composed of the wound metallized films 5a and 5b, and metallikon electrodes are provided as external electrodes 7a and 7b on the opposite end faces of the main body 6.

金属化フィルム５ａは、誘電体フィルム１ａの表面に金属膜４ａを有するものであり、金属化フィルム５ｂは、誘電体フィルム１ｂの表面に金属膜４ｂを有するものである。図４では、金属膜４ａ、４ｂは誘電体フィルム１ａ、１ｂの幅方向の一端側に、金属膜４ａ、４ｂが形成されない部分、すなわち誘電体フィルム１ａ、１ｂが露出する部分（以下、金属膜非形成部１０ａ、１０ｂという場合がある）を有している。金属膜非形成部１０ａ、１０ｂは、長手方向に連続して残るように形成されている。 The metallized film 5a has a metal film 4a on the surface of the dielectric film 1a, and the metallized film 5b has a metal film 4b on the surface of the dielectric film 1b. In FIG. 4, the metal films 4a and 4b are portions where the metal films 4a and 4b are not formed on one end side of the dielectric films 1a and 1b in the width direction, that is, portions where the dielectric films 1a and 1b are exposed (hereinafter, metal films). It has non-forming portions 10a and 10b). The metal film non-forming portions 10a and 10b are formed so as to remain continuously in the longitudinal direction.

金属化フィルム５ａと５ｂとは、誘電体フィルム１ａ、１ｂの幅方向の一方の端部に金属膜非形成部１０ａが位置し、もう一方の端部に金属膜非形成部１０ｂが位置するように配置されている。金属化フィルム５ａの金属膜非形成部１０ａとは異なる端部、および金属化フィルム５ｂの金属膜非形成部１０ｂとは異なる端部は、それぞれが幅方向に突出するようにずれた状態で重ねあわされている。 In the metallized films 5a and 5b, the metal film non-forming portion 10a is located at one end of the dielectric films 1a and 1b in the width direction, and the metal film non-forming portion 10b is located at the other end. Is located in. The end portion of the metallized film 5a different from the metal film non-forming portion 10a and the end portion of the metallized film 5b different from the metal film non-forming portion 10b are overlapped in a state of being displaced so as to project in the width direction. I'm in a hurry.

すなわち、フィルムコンデンサＢは、金属化フィルム５ａ（誘電体フィルム１ａと金属膜４ａ）と、金属化フィルム５ｂ（誘電体フィルム１ｂと金属膜４ｂ）とが、図４に示すように重ねられ巻回されている。なお、図４では、フィルムコンデンサＢの構成を見易くするため、誘電体フィルム１ａ、１ｂ、金属膜４ａ、４ｂの厚みを、図４の奥から手前に向けて厚くなるように記載したが、実際にはこれらの厚みは一定である。 That is, in the film capacitor B, the metallized film 5a (dielectric film 1a and metal film 4a) and the metallized film 5b (dielectric film 1b and metal film 4b) are laminated and wound as shown in FIG. Has been done. In FIG. 4, in order to make the configuration of the film capacitor B easier to see, the thicknesses of the dielectric films 1a and 1b and the metal films 4a and 4b are described so as to increase from the back to the front of FIG. These thicknesses are constant.

図５は、連結型コンデンサの一実施形態の構成を模式的に示した斜視図である。図５においては構成を分かりやすくするために、外装部材９（ケースおよびモールド用の樹脂）を省略して記載している。連結型コンデンサＣは、複数個のフィルムコンデンサＢが一対のバスバー２１、２３により並列接続された構成となっている。バスバー２１、２３は、端子部２１ａ、２３ａと、引出端子部２１ｂ、２３ｂと、により構成されている。端子部２１ａ、２３ａは外部接続用であり、引出端子部２１ｂ、２３ｂは、フィルムコンデンサＢの外部電極７ａ、７ｂにそれぞれ接続される。なお、フィルムコンデンサＢに替えてフィルムコンデンサＡを用いて連結型コンデンサＣを構成してもよい。 FIG. 5 is a perspective view schematically showing the configuration of one embodiment of the connected capacitor. In FIG. 5, the exterior member 9 (resin for the case and the mold) is omitted in order to make the configuration easy to understand. The connection type capacitor C has a configuration in which a plurality of film capacitors B are connected in parallel by a pair of bus bars 21 and 23. The bus bars 21 and 23 are composed of terminal portions 21a and 23a and drawer terminal portions 21b and 23b. The terminal portions 21a and 23a are for external connection, and the extraction terminal portions 21b and 23b are connected to the external electrodes 7a and 7b of the film capacitor B, respectively. The connected capacitor C may be configured by using the film capacitor A instead of the film capacitor B.

フィルムコンデンサＡ、Ｂまたは連結型コンデンサＣを構成する誘電体フィルムとして、フィルム状の複合樹脂材料１（誘電体フィルム１）を適用すると、ポリプロピレンやポリエチレンテレフタレートなどによって形成されていた従来の誘電体フィルムよりも厚みを薄くできるため、フィルムコンデンサＡ、Ｂおよび連結型コンデンサＣのサイズの小型化とともに高容量化を図ることができる。 When a film-like composite resin material 1 (dielectric film 1) is applied as the dielectric film constituting the film capacitors A and B or the articulated capacitor C, a conventional dielectric film formed of polypropylene, polyethylene terephthalate, or the like is used. Since the thickness can be made thinner than that of the above, the size of the film capacitors A and B and the connected capacitor C can be reduced and the capacity can be increased.

また、誘電体フィルム１の主成分である環状オレフィン系の樹脂材料、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料は、いずれも耐熱性に優れた有機樹脂２である。したがって、フィルムコンデンサＡ、Ｂおよび連結型コンデン
サＣの耐熱性が高いため、高温域（例えば、温度が８０℃以上の雰囲気）で使用しても静電容量および絶縁抵抗の低下の小さいコンデンサ製品を得ることができる。なお、連結型コンデンサＣは、図５に示したような平面的な配置の他に、フィルムコンデンサＢの平坦な面同士が重なるように積み上げた構造であっても同様の効果を得ることができる。 Further, the cyclic olefin-based resin material which is the main component of the dielectric film 1, the resin material having a phenylene ether structure, and the resin material whose main skeleton is polyester are all organic resins 2 having excellent heat resistance. Therefore, since the film capacitors A and B and the articulated capacitor C have high heat resistance, a capacitor product having a small decrease in capacitance and insulation resistance even when used in a high temperature range (for example, an atmosphere where the temperature is 80 ° C. or higher) can be used. Obtainable. In addition to the planar arrangement shown in FIG. 5, the articulated capacitor C can obtain the same effect even if the film capacitors B are stacked so that the flat surfaces of the film capacitors B overlap each other. ..

図６は、インバータの一実施形態の構成を説明するための概略構成図である。図６には、整流後の直流から交流を作り出すインバータＤの例を示している。本実施形態のインバータＤは、図６に示すように、スイッチング素子（例えば、ＩＧＢＴ（Insulated gate Bipolar Transistor））により構成されるブリッジ回路３１と、電圧安定化のためにブリ
ッジ回路３１の入力端子間に配置された容量部３３とを備えている。ここで、容量部３３として、上記のフィルムコンデンサＡ、Ｂまたは連結型コンデンサＣが適用される。 FIG. 6 is a schematic configuration diagram for explaining the configuration of one embodiment of the inverter. FIG. 6 shows an example of an inverter D that produces an alternating current from a rectified direct current. As shown in FIG. 6, the inverter D of the present embodiment has a bridge circuit 31 composed of a switching element (for example, an IGBT (Insulated gate Bipolar Transistor)) and an input terminal of the bridge circuit 31 for voltage stabilization. It is provided with a capacity unit 33 arranged in. Here, as the capacitance unit 33, the above-mentioned film capacitors A and B or the connection type capacitor C are applied.

なお、このインバータＤは、直流電源の電圧を昇圧する昇圧回路３５に接続される。一方、ブリッジ回路３１は駆動源となるモータジェネレータ（モータＭ）に接続される。 The inverter D is connected to a booster circuit 35 that boosts the voltage of the DC power supply. On the other hand, the bridge circuit 31 is connected to a motor generator (motor M) which is a drive source.

インバータＤの容量部３３に上記のフィルムコンデンサＡ、Ｂまたは連結型コンデンサＣを適用すると、インバータＤに占める容量部３３の体積を小さくすることができる。したがって、より小型化され、かつ静電容量の大きい容量部３３を有するインバータＤを得ることができる。また、高温域においても変調波の変動の小さいインバータＤを得ることができる。 When the above-mentioned film capacitors A and B or the connected capacitor C are applied to the capacitance portion 33 of the inverter D, the volume of the capacitance portion 33 occupying the inverter D can be reduced. Therefore, it is possible to obtain an inverter D having a capacitance unit 33 which is smaller and has a large capacitance. Further, it is possible to obtain the inverter D in which the fluctuation of the modulated wave is small even in the high temperature region.

図７は、電動車輌の一実施形態を示す概略構成図である。図７には、電動車輌Ｅとしてハイブリッド自動車（ＨＥＶ）の例を示している。 FIG. 7 is a schematic configuration diagram showing an embodiment of an electric vehicle. FIG. 7 shows an example of a hybrid electric vehicle (HEV) as the electric vehicle E.

図７における符号４１は駆動用のモータ、４３はエンジン、４５はトランスミッション、４７はインバータ、４９は電源（電池）、５１ａ、５１ｂは前輪および後輪である。 In FIG. 7, reference numeral 41 is a drive motor, 43 is an engine, 45 is a transmission, 47 is an inverter, 49 is a power supply (battery), and 51a and 51b are front wheels and rear wheels.

この電動車輌Ｅは、駆動源としてモータ４１またはエンジン４３、もしくは両方の出力がトランスミッション４５を介して左右一対の前輪５１ａに伝達される機能を主として備えており、電源４９はインバータ４７を介してモータ４１に接続されている。 The electric vehicle E mainly has a function of transmitting the outputs of the motor 41, the engine 43, or both of them as a drive source to the pair of left and right front wheels 51a via the transmission 45, and the power supply 49 is the motor via the inverter 47. It is connected to 41.

また、図７に示した電動車輌Ｅには、電動車輌Ｅ全体の統括的な制御を行う車輌ＥＣＵ５３が設けられている。車輌ＥＣＵ５３には、イグニッションキー５５や図示しないアクセルペダル、ブレーキ等の電動車輌Ｅからの運転者等の操作に応じた駆動信号が入力される。この車輌ＥＣＵ５３は、その駆動信号に基づいて指示信号をエンジンＥＣＵ５７、電源４９、および負荷としてのインバータ４７に出力する。エンジンＥＣＵ５７は、指示信号に応答してエンジン４３の回転数を制御し、電動車輌Ｅを駆動する。 Further, the electric vehicle E shown in FIG. 7 is provided with a vehicle ECU 53 that comprehensively controls the entire electric vehicle E. A drive signal corresponding to the operation of the driver or the like from the electric vehicle E such as the ignition key 55, the accelerator pedal (not shown), and the brake is input to the vehicle ECU 53. The vehicle ECU 53 outputs an instruction signal to the engine ECU 57, the power supply 49, and the inverter 47 as a load based on the drive signal. The engine ECU 57 controls the rotation speed of the engine 43 in response to an instruction signal to drive the electric vehicle E.

本実施形態のフィルムコンデンサＡ、Ｂまたは連結型コンデンサＣを容量部３３として適用し、小型化されたインバータＤを、例えば、図７に示すような電動車輌Ｅに搭載すると、ポリプロピレンやポリエチレンテレフタレートなどによって形成されていた従来の誘電体フィルムを適用したフィルムコンデンサや連結型コンデンサを用いた大型のインバータに比較して、車輌の重量を軽くできる。本実施形態では、このように車輌を軽量化することができ、燃費を向上させることが可能になる。また、エンジンルーム内における自動車の制御装置の占める割合を小さくできる。制御装置の占める割合を小さくすることで、エンジンルーム内に耐衝撃性を高めるための機能を内装させることが可能となり、車輌の安全性をさらに向上させることが可能になる。 When the film capacitors A and B or the concatenated capacitor C of the present embodiment are applied as the capacitance unit 33 and the miniaturized inverter D is mounted on the electric vehicle E as shown in FIG. 7, for example, polypropylene, polyethylene terephthalate, etc. The weight of the vehicle can be reduced as compared with a film capacitor to which a conventional dielectric film is applied or a large-sized inverter using a connected capacitor, which has been formed by. In the present embodiment, the weight of the vehicle can be reduced in this way, and the fuel efficiency can be improved. In addition, the proportion of the control device of the automobile in the engine room can be reduced. By reducing the proportion of the control device, it becomes possible to incorporate a function for enhancing impact resistance in the engine room, and it becomes possible to further improve the safety of the vehicle.

なお、複合樹脂材料１は、上記の誘電体フィルムおよびフィルムコンデンサ以外に、種々の電子部品の絶縁膜や絶縁層、配線の絶縁被覆などにも適用できる。たとえば、プリン
ト配線基板の絶縁層や、電線の被覆として好適に使用できる。また、本実施形態のインバータＤは、上記のハイブリッド自動車（ＨＥＶ）のみならず、電気自動車（ＥＶ）や電動自転車、発電機、太陽電池など種々の電力変換応用製品に適用できる。 In addition to the above-mentioned dielectric film and film capacitor, the composite resin material 1 can also be applied to an insulating film or an insulating layer of various electronic components, an insulating coating of wiring, and the like. For example, it can be suitably used as an insulating layer of a printed wiring board or a coating of an electric wire. Further, the inverter D of the present embodiment can be applied not only to the above-mentioned hybrid electric vehicle (HEV) but also to various power conversion application products such as an electric vehicle (EV), an electric bicycle, a generator, and a solar cell.

（実施例１）
樹脂材料として、環状オレフィン系のノルボルネン系開環重合体であるＺＥＯＮＯＲ（登録商標）（日本ゼオン製）を用いた。金属アルコキシドとして、ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）およびチタニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）を用いた。 (Example 1)
As the resin material, ZEONOR (registered trademark) (manufactured by Zeon Corporation), which is a cyclic olefin-based norbornene-based ring-opening polymer, was used. As the metal alkoxide, zirconium (IV) butoxide (Zr-n-but) and titanium (IV) butoxide (Ti-n-but) were used.

ＺＥＯＮＯＲ（登録商標）をシクロヘキサンに溶解させ、樹脂濃度２５質量％の樹脂溶液を得た。金属アルコキシドをそれぞれシクロヘキサンに溶解させ、０．４５μｍのフィルタを用いてろ過し、金属アルコキシド濃度５質量％の各金属アルコキシド溶液を得た。作製した樹脂溶液に、金属アルコキシド溶液を添加し、混合溶液とした。１００質量部のＺＥＯＮＯＲ（登録商標）に対する金属アルコキシドの比率（質量部）を表１に示す。混合溶液を、スターラーを用いて３００ｒｐｍで２４時間撹拌し、複合樹脂溶液を得た。なお、溶液作製工程はすべて室温の乾燥窒素の雰囲気中で行った。 ZEONOR (registered trademark) was dissolved in cyclohexane to obtain a resin solution having a resin concentration of 25% by mass. Each metal alkoxide was dissolved in cyclohexane and filtered using a 0.45 μm filter to obtain each metal alkoxide solution having a metal alkoxide concentration of 5% by mass. A metal alkoxide solution was added to the prepared resin solution to prepare a mixed solution. Table 1 shows the ratio (parts by mass) of the metal alkoxide to 100 parts by mass of ZEONOR (registered trademark). The mixed solution was stirred at 300 rpm for 24 hours using a stirrer to obtain a composite resin solution. All the solution preparation steps were carried out in an atmosphere of dry nitrogen at room temperature.

この複合樹脂溶液を、コータを用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）の基材フィルム上に塗布し、１８０℃で１時間乾燥して溶剤を除去し、フィルム状の複合樹脂材料（試料Ｎｏ．２〜９）を作製した。なお、試料Ｎｏ．１は、金属アルコキシドを含まない樹脂溶液を用いて作製した。作製した試料はいずれも、厚さが３．５μｍ、比誘電率が約２．３であった。 This composite resin solution was applied onto a polyethylene terephthalate (PET) base film using a coater, dried at 180 ° C. for 1 hour to remove the solvent, and the film-shaped composite resin material (Sample Nos. 2-9). ) Was prepared. In addition, sample No. No. 1 was prepared using a resin solution containing no metal alkoxide. Each of the prepared samples had a thickness of 3.5 μm and a relative permittivity of about 2.3.

（実施例２）
樹脂材料として、ポリフェニレンエーテルであるザイロン（登録商標）のＰＰＥ Ｐｏｗｄｅｒ（旭化成製）を用いた。金属アルコキシドとして、ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）、を用いた。 (Example 2)
As the resin material, PPE Powder (manufactured by Asahi Kasei) of Zylon (registered trademark), which is a polyphenylene ether, was used. Zirconium (IV) butoxide (Zr-n-but) was used as the metal alkoxide.

ザイロン（登録商標）をクロロホルムに溶解させ、樹脂濃度２５質量％の樹脂溶液を得た。金属アルコキシドをそれぞれクロロホルムに溶解させ、０．４５μｍのフィルタを用いてろ過し、金属アルコキシド濃度５質量％の各金属アルコキシド溶液を得た。作製した樹脂溶液に、金属アルコキシド溶液を添加し、混合溶液とした。１００質量部のザイロン（登録商標）に対する金属アルコキシドの比率（質量部）を表１に示す。混合溶液を、スターラーを用いて３００ｒｐｍで２４時間撹拌し、複合樹脂溶液を得た。なお、溶液作製工程はすべて室温の乾燥窒素の雰囲気中で行った。 Zylon (registered trademark) was dissolved in chloroform to obtain a resin solution having a resin concentration of 25% by mass. Each metal alkoxide was dissolved in chloroform and filtered using a 0.45 μm filter to obtain each metal alkoxide solution having a metal alkoxide concentration of 5% by mass. A metal alkoxide solution was added to the prepared resin solution to prepare a mixed solution. Table 1 shows the ratio (parts by mass) of the metal alkoxide to 100 parts by mass of Zylon (registered trademark). The mixed solution was stirred at 300 rpm for 24 hours using a stirrer to obtain a composite resin solution. All the solution preparation steps were carried out in an atmosphere of dry nitrogen at room temperature.

この複合樹脂溶液を、コータを用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）の基材フィルム上に塗布し、１８０℃で１時間乾燥して溶剤を除去し、フィルム状の複合樹脂材料（試料Ｎｏ．１１〜１６）を作製した。なお、試料Ｎｏ．１０は、金属アルコキシドを含まない樹脂溶液を用いて作製した。作製した試料はいずれも、厚さが３．５μｍ、比誘電率が約２．６であった。 This composite resin solution was applied onto a base film of polyethylene terephthalate (PET) using a coater, dried at 180 ° C. for 1 hour to remove the solvent, and the film-shaped composite resin material (Sample Nos. 11 to 16). ) Was prepared. In addition, sample No. 10 was prepared using a resin solution containing no metal alkoxide. Each of the prepared samples had a thickness of 3.5 μm and a relative permittivity of about 2.6.

（実施例３）
樹脂材料として、ポリエステルを主骨格とするポリアリレート（Ｕ−１００、ユニチカ製）を用いた。金属アルコキシドとして、ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）、チタニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）およびテトラエトキシシラン（ＴＥＯＳ）を用いた。 (Example 3)
As the resin material, polyarylate (U-100, manufactured by Unitika Ltd.) having polyester as the main skeleton was used. As the metal alkoxide, zirconium (IV) butoxide (Zr-n-but), titanium (IV) butoxide (Ti-n-but) and tetraethoxysilane (TEOS) were used.

Ｕ−１００をトルエンに溶解させ、樹脂濃度２５質量％の樹脂溶液を得た。また、金属アルコキシドをそれぞれトルエンに溶解させ、０．４５μｍのフィルタを用いてろ過し、金属アルコキシド濃度５質量％の各金属アルコキシド溶液を得た。作製した樹脂溶液に、各金属アルコキシド溶液を添加し、混合溶液とした。１００質量部のＵ−１００に対する金属アルコキシドの比率（質量部）を表１に示す。混合溶液を、スターラーを用いて３００ｒｐｍで２４時間撹拌し、複合樹脂溶液を得た。なお、溶液作製工程はすべて室温の乾燥窒素の雰囲気中で行った。 U-100 was dissolved in toluene to obtain a resin solution having a resin concentration of 25% by mass. Further, each metal alkoxide was dissolved in toluene and filtered using a 0.45 μm filter to obtain each metal alkoxide solution having a metal alkoxide concentration of 5% by mass. Each metal alkoxide solution was added to the prepared resin solution to prepare a mixed solution. Table 1 shows the ratio (parts by mass) of the metal alkoxide to 100 parts by mass of U-100. The mixed solution was stirred at 300 rpm for 24 hours using a stirrer to obtain a composite resin solution. All the solution preparation steps were carried out in an atmosphere of dry nitrogen at room temperature.

この複合樹脂溶液を、コータを用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製の基材フィルム上に塗布し、１８０℃で１時間乾燥して溶剤を除去し、フィルム状の複合樹脂材料（試料Ｎｏ．１８〜２６）を作製した。なお、試料Ｎｏ．１７は金属アルコキシドを含まない樹脂溶液を用いて作製した。作製した試料はいずれも、厚さが３．５μｍ、比誘電率が約３．２であった。 This composite resin solution was applied onto a base film made of polyethylene terephthalate (PET) using a coater, dried at 180 ° C. for 1 hour to remove the solvent, and the film-shaped composite resin material (Sample No. 18 to 18 to 18). 26) was prepared. In addition, sample No. 17 was prepared using a resin solution containing no metal alkoxide. Each of the prepared samples had a thickness of 3.5 μm and a relative permittivity of about 3.2.

作製した試料Ｎｏ．１８〜２６について、^１Ｈ−ＮＭＲ（プロトンＮＭＲ）測定を行った。得られた^１Ｈ−ＮＭＲスペクトルには、ポリアリレートに基くピーク以外にピークが観測され、このピークは二次元相関ＮＭＲ法のＨＭＱＣ測定及びＨＭＢＣ測定により、各アルコキシ基の酸素原子に隣接する炭素原子に結合した水素によるものであること、すなわちアルコキシ基が金属元素を介さずに直接有機樹脂の主骨格にエステル結合していることがわかった。未反応の金属アルコキシドによるピークは確認できなかった。 Prepared sample No. For 18 to 26, ¹ H-NMR (proton NMR) measurement was performed. In the obtained ¹ H-NMR spectrum, a peak other than the peak based on polyallylate was observed, and this peak was found by the HMQC measurement and HMBC measurement of the two-dimensional correlation NMR method, and the carbon atom adjacent to the oxygen atom of each alkoxy group was observed. It was found that the alkoxy group was ester-bonded directly to the main skeleton of the organic resin without the intervention of a metal element. No peak due to unreacted metal alkoxide could be confirmed.

（試料の評価）
実施例１〜３の複合樹脂材料に含まれる金属元素の種類および含有量は、ＩＣＰ発光分光分析により確認した。複合樹脂材料に含まれる金属元素は、有機樹脂に添加した金属アルコキシドを構成する金属元素と同じであった。金属元素の種類および含有量を表１に示す。 (Sample evaluation)
The types and contents of the metal elements contained in the composite resin materials of Examples 1 to 3 were confirmed by ICP emission spectroscopic analysis. The metal element contained in the composite resin material was the same as the metal element constituting the metal alkoxide added to the organic resin. Table 1 shows the types and contents of metal elements.

複合樹脂材料をミクロトームにて１００ｎｍ以下の厚さに加工し、その断面を走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ、日本電子、ＪＥＭ―ＡＲＭ２００Ｆ、ＨＡＡＤＦ像、加速電圧：２００ｋＶ）で倍率３００万倍にて観察した。観察試料の支持膜として、カーボングリッドメッシュを用いた。その結果、試料Ｎｏ．２〜９、１１〜１６、１８〜２６において複合樹脂材料中に金属元素を含む平均粒径４ｎｍ以下の微小な粒子（金属元素含有粒子）が存在することを確認した。金属元素含有粒子の平均粒径、および、粒径が１０ｎｍ以上である、粗大粒子・凝集体の個数比率は、ＳＴＥＭを用いて撮影した断面写真を画像解析することにより確認した。金属元素含有粒子の平均粒径（ｄ５０）、および、粒径が１０ｎｍ以上である、粗大粒子・凝集体の個数比率を表１に示す。なお、測定範囲に、粒径が１０ｎｍ以上である、粗大粒子・凝集体が観測されなかった場合は、「−」で示した。 The composite resin material is processed to a thickness of 100 nm or less with a microtome, and its cross section is observed with a scanning transmission electron microscope (STEM, JEOL, JEM-ARM200F, HAADF image, acceleration voltage: 200 kV) at a magnification of 3 million times. did. A carbon grid mesh was used as a support film for the observation sample. As a result, the sample No. In 2-9, 11-16, and 18-26, it was confirmed that fine particles (metal element-containing particles) having an average particle size of 4 nm or less containing a metal element were present in the composite resin material. The average particle size of the metal element-containing particles and the number ratio of coarse particles / aggregates having a particle size of 10 nm or more were confirmed by image analysis of a cross-sectional photograph taken using STEM. Table 1 shows the average particle size (d50) of the metal element-containing particles and the number ratio of coarse particles / aggregates having a particle size of 10 nm or more. When coarse particles / aggregates having a particle size of 10 nm or more were not observed in the measurement range, they were indicated by “−”.

さらに、複合樹脂材料中の金属元素含有粒子の分散状態を以下のように評価した。複合樹脂材料の断面１００ｎｍ×１００ｎｍの面積中に含まれる金属元素含有粒子の個数を計数した。任意の５か所における１００ｎｍ×１００ｎｍの面積に含まれる金属元素含有粒子の計数値を平均し、ｎ０とした。また、上記の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積を１００分割した、１０ｎｍ×１０ｎｍの各領域Ｓ中に含まれる、粒径が１０ｎｍよりも小さい金属元素含有粒子の個数ｎ１を計数した。ｎ１が１〜１０個である領域Ｓ１の数Ｐ１と、計数を行った領域Ｓの全数Ｐ０との比率Ｐ（Ｐ＝Ｐ１／Ｐ０）を、Ｓ１の占有率とした。ｎ０およびＰを表１に示す。なお、平均粒径、粒子の個数の計数いずれの場合も、凝集粒は１個とカウントした。 Further, the dispersed state of the metal element-containing particles in the composite resin material was evaluated as follows. The number of metal element-containing particles contained in the area of the composite resin material having a cross section of 100 nm × 100 nm was counted. The count values of the metal element-containing particles contained in the area of 100 nm × 100 nm at any five locations were averaged and set to n0. Further, the number n1 of the metal element-containing particles having a particle size smaller than 10 nm contained in each region S of 10 nm × 10 nm obtained by dividing the area of 100 nm × 100 nm into 100 was counted. The ratio P (P = P1 / P0) of the number P1 of the region S1 in which n1 is 1 to 10 and the total number P0 of the counted region S was defined as the occupancy rate of S1. n0 and P are shown in Table 1. In both cases of the average particle size and the counting of the number of particles, the number of agglomerated particles was counted as one.

複合樹脂材料の絶縁破壊電界は、以下のように測定した。複合樹脂材料のフィルムからＰＥＴフィルムを剥がし、フィルム状の試料の両面に真空蒸着法により平均厚みが７５ｎ
ｍのＡｌの電極層を形成して金属化フィルムを作製した。 The dielectric breakdown electric field of the composite resin material was measured as follows. The PET film is peeled off from the film of the composite resin material, and the average thickness is 75 n on both sides of the film-like sample by the vacuum deposition method.
A metallized film was produced by forming an electrode layer of Al of m.

得られた金属化フィルムの絶縁破壊電圧を測定し、絶縁破壊電界を求めた。絶縁破壊電圧は、金属化フィルムの金属膜間に、毎秒１０Ｖの昇圧速度で直流電圧を印加し、漏れ電流値が１．０ｍＡを越えた瞬間の電圧値とした。金属化フィルムの絶縁破壊電界を表１に示す。 The dielectric breakdown voltage of the obtained metallized film was measured to determine the dielectric breakdown electric field. The breakdown voltage was set to the voltage value at the moment when the leakage current value exceeded 1.0 mA by applying a DC voltage between the metal films of the metallized film at a boosting rate of 10 V per second. Table 1 shows the dielectric breakdown electric fields of the metallized film.

試料Ｎｏ．３〜７、９、１１〜１５、１８〜２３、２５および２６は、有機樹脂中に平均粒径４ｎｍ以下の金属元素を含有する微小な粒子を含み、金属含有微粒子の分散状態が所定の範囲であることから、絶縁破壊電界が高く、優れた絶縁性を示すものであった。 Sample No. 3 to 7, 9, 11 to 15, 18 to 23, 25 and 26 contain fine particles containing a metal element having an average particle size of 4 nm or less in the organic resin, and the dispersed state of the metal-containing fine particles is within a predetermined range. Therefore, the dielectric breakdown electric field was high and the insulation was excellent.

一方、試料Ｎｏ．１、１０、１７は、金属元素を含有する微小粒子を含んでいなかった。試料Ｎｏ．２は、金属含有微小粒子の数が少なく十分な効果が得られなかった。また、試料Ｎｏ．８、１６、２４は、金属元素を含有する微小な粒子が凝集して平均粒径が４ｎｍを超えており、１０ｎｍよりも小さい粒子の分布に偏りが生じて絶縁性が低下していた。これは、凝集した金属含有微小粒子（金属元素）間において電荷のホッピングが生じたためと考えられる。 On the other hand, sample No. Nos. 1, 10 and 17 did not contain fine particles containing a metal element. Sample No. In No. 2, the number of metal-containing fine particles was small and a sufficient effect could not be obtained. In addition, sample No. In 8, 16 and 24, fine particles containing a metal element were aggregated and the average particle size exceeded 4 nm, and the distribution of particles smaller than 10 nm was biased and the insulating property was deteriorated. It is considered that this is because charge hopping occurred between the aggregated metal-containing fine particles (metal elements).

Ａ、Ｂ・・・・・・・フィルムコンデンサ
Ｃ・・・・・・・・・連結型コンデンサ
Ｄ、４７・・・・・・インバータ
Ｅ・・・・・・・・・電動車輌
１、１ａ、１ｂ・・・複合樹脂材料（誘電体フィルム）
２・・・・・・・・・有機樹脂
３・・・・・・・・・金属元素を含む粒子
４、４ａ、４ｂ・・・金属膜
５、５ａ、５ｂ・・・金属化フィルム
６・・・・・・・・・本体部
７、７ａ、７ｂ・・・外部電極
８・・・・・・・・・リード線
９・・・・・・・・・外装部材
１０ａ、１０ｂ・・・金属膜非形成部
２１、２３・・・・・バスバー
３１・・・・・・・・ブリッジ回路
３３・・・・・・・・容量部
３５・・・・・・・・昇圧回路
４１・・・・・・・・モータ
４３・・・・・・・・エンジン
４５・・・・・・・・トランスミッション
４７・・・・・・・・インバータ
４９・・・・・・・・電源
５１ａ・・・・・・・前輪
５１ｂ・・・・・・・後輪
５３・・・・・・・・車輌ＥＣＵ
５５・・・・・・・・イグニッションキー
５７・・・・・・・・エンジンＥＣＵ A, B ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Film capacitor C ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Connected capacitor D, 47 ・ ・ ・ ・ ・ ・ Inverter E ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Electric vehicles 1, 1a 1, 1b ... Composite resin material (dielectric film)
2 ·················································································································································‥ ··················································································································································· Metal film non-forming parts 21, 23 ・ ・ ・ ・ ・ Bus bar 31 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Bridge circuit 33 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Capacitance part 35 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Boost circuit 41 ・ ・ ・ ・・ ・ ・ ・ ・ ・ Motor 43 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Engine 45 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Transmission 47 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Inverter 49 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Power supply 51a ・ ・・ ・ ・ ・ ・ Front wheel 51b ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Rear wheel 53 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Vehicle ECU
55 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Ignition key 57 ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ ・ Engine ECU

Claims (15)

有機樹脂と、Ｔｉ、ＺｒおよびＳｉのうち少なくともいずれか１種である金属元素を含有する粒子とを含み、
該粒子の平均粒径（ｄ５０）は、４ｎｍ以下であり、
前記有機樹脂が、環状オレフィン系の樹脂材料を含むとともに、
断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１０〜２００個の前記粒子を有する、複合樹脂材料。 It contains an organic resin and particles containing a metal element which is at least one of Ti, Zr and Si.
The average particle size (d50) of the particles is 4 nm or less.
The organic resin contains a cyclic olefin-based resin material and
A composite resin material having 10 to 200 of the particles per 100 nm x 100 nm area of cross section. 前記断面を１０ｎｍ×１０ｎｍの領域に分割したとき、
粒径が１０ｎｍよりも小さい前記粒子を１〜１０個含む前記領域の比率が、１０％以上である、請求項１に記載の複合樹脂材料。 When the cross section is divided into regions of 10 nm × 10 nm,
The composite resin material according to claim 1, wherein the ratio of the region containing 1 to 10 particles having a particle size smaller than 10 nm is 10% or more. 有機樹脂と、Ｔｉ、ＺｒおよびＳｉのうち少なくともいずれか１種である金属元素を含有する粒子とを含み、
該粒子の平均粒径（ｄ５０）は、４ｎｍ以下であり、
前記有機樹脂が、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含むとともに、
断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１００〜６００個の前記粒子を有する、複合樹脂材料。 It contains an organic resin and particles containing a metal element which is at least one of Ti, Zr and Si.
The average particle size (d50) of the particles is 4 nm or less.
The organic resin contains a resin material having a phenylene ether structure and
A composite resin material having 100 to 600 of the particles per 100 nm x 100 nm area of cross section. 前記断面を１０ｎｍ×１０ｎｍの領域に分割したとき、
粒径が１０ｎｍよりも小さい前記粒子を１〜１０個含む前記領域の比率が、４０％以上である、請求項３に記載の複合樹脂材料。 When the cross section is divided into regions of 10 nm × 10 nm,
The composite resin material according to claim 3, wherein the ratio of the region containing 1 to 10 particles having a particle size smaller than 10 nm is 40% or more. 有機樹脂と、Ｔｉ、ＺｒおよびＳｉのうち少なくともいずれか１種である金属元素を含有する粒子とを含み、
該粒子の平均粒径（ｄ５０）は、４ｎｍ以下であり、
前記有機樹脂が、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料を含むとともに、
断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１００〜７００個の前記粒子を有する、複合樹脂材料。 It contains an organic resin and particles containing a metal element which is at least one of Ti, Zr and Si.
The average particle size (d50) of the particles is 4 nm or less.
The organic resin contains a resin material having polyester as a main skeleton, and
A composite resin material having 100 to 700 of the particles per 100 nm x 100 nm area of cross section. 前記ポリエステルを主骨格とする樹脂材料が、ポリアリレートである、請求項５に記載の複合樹脂材料。 The composite resin material according to claim 5, wherein the resin material having polyester as a main skeleton is polyarylate. 前記断面を１０ｎｍ×１０ｎｍの領域に分割したとき、
粒径が１０ｎｍよりも小さい前記粒子を１〜１０個含む前記領域の比率が、５０％以上である、請求項５または６に記載の複合樹脂材料。 When the cross section is divided into regions of 10 nm × 10 nm,
The composite resin material according to claim 5 or 6, wherein the ratio of the region containing 1 to 10 particles having a particle size smaller than 10 nm is 50% or more. 前記金属元素の含有量が、０．０５〜５質量％である、請求項１〜７のいずれかに記載の複合樹脂材料。 The composite resin material according to any one of claims 1 to 7, wherein the content of the metal element is 0.05 to 5% by mass. 前記粒子のうち、１０ｎｍ以上の粒径を有する、前記粒子および前記粒子の凝集体の比率が、個数基準で０．５％以下である、請求項１〜８のいずれかに記載の複合樹脂材料。 The composite resin material according to any one of claims 1 to 8, wherein the ratio of the particles to the aggregates of the particles having a particle size of 10 nm or more is 0.5% or less based on the number of the particles. .. 請求項１〜９のいずれかに記載の複合樹脂材料からなる、誘電体フィルム。 A dielectric film made of the composite resin material according to any one of claims 1 to 9. 請求項１０に記載の誘電体フィルム上に金属膜を備えた金属化フィルムが巻回または積層されてなる本体部と、該本体部に設けられた外部電極とを有する、フィルムコンデンサ。A film capacitor having a main body portion formed by winding or laminating a metallized film having a metal film on the dielectric film according to claim 10, and an external electrode provided on the main body portion. 請求項１１に記載のフィルムコンデンサが、バスバーにより複数個接続されている、連結型コンデンサ。A connected capacitor in which a plurality of film capacitors according to claim 11 are connected by a bus bar. スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えるインバータであって、前記容量部が請求項１１に記載のフィルムコンデンサである、インバータ。An inverter comprising a bridge circuit composed of a switching element and a capacitance portion connected to the bridge circuit, wherein the capacitance portion is the film capacitor according to claim 11. スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えるインバータであって、前記容量部が請求項１２に記載の連結型コンデンサである、インバータ。An inverter including a bridge circuit composed of a switching element and a capacitance portion connected to the bridge circuit, wherein the capacitance portion is the connected capacitor according to claim 12. 電源と、該電源に接続されたインバータと、該インバータに接続されたモータと、該モータにより駆動する車輪と、を備える電動車両であって、前記インバータが請求項１３または１４に記載のインバータであることを特徴とする電動車輌。An electric vehicle including a power supply, an inverter connected to the power supply, a motor connected to the inverter, and wheels driven by the motor, wherein the inverter is the inverter according to claim 13 or 14. An electric vehicle characterized by being there.

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