JP6886753B2 - 水素生成装置及び水素生成方法 - Google Patents
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Description
水の電気分解による酸素と水素を生成する第1ステップと、
炭化水素を基にするガス又は液体からなる入力物と、前記水の電気分解により生成された酸素との部分酸化により水素を生成する第2ステップと、
前記第2ステップにおいて発生した熱を利用して、前記入力ガスと水蒸気との水蒸気改質により、水素を生成する第3ステップと、
を含む反応を実行させる第1層と、
前記第1ステップ乃至第3ステップの反応により生成された水素を、選択的に透過させることにより水素を回収する第2層と、
を備える。
前記第1層において前記水素をイオン化して、前記第1層から前記第2層にプロトン移動をさせる第2電圧と、
を前記第1層に印加する電力供給部と、
前記第1電圧の印加時間を制御する電力供給制御部と、
をさらに備えることができる。
前記電力供給部は、前記第1電圧と前記第2電圧とを周期的に繰り返すパルス電圧を前記第1層に印加し、
前記電力供給制御部は、前記パルス電圧のデューティ比を制御する、
ことができる。
前記電力供給部は、前記第2ステップのプラズマの発生のための第3電圧を前記第1層にさらに印加し、
前記電力供給部は、前記第3電圧の印加時間をさらに制御する、
ことができる。
前記第2ステップは、炭化水素を基にするガス又は液体からなる入力物と、前記第1ステップの反応により生成された前記オゾンとのオゾン酸化によりギ酸を生成するステップをさらに含み、
前記第3ステップは、前記第2ステップにおいて発生した熱を利用して、前記第2ステップにおいて生成された前記ギ酸を熱分解させることにより水素を生成するステップをさらに含むことができる。
水素生成装置が実行する水素生成方法であって、
水の電気分解による酸素と水素を生成する第1ステップと、
炭化水素を基にするガス又は液体からなる入力物と、前記水の電気分解により生成された酸素との部分酸化により水素を生成する第2ステップと、
前記第2ステップにおいて発生した熱を利用して、前記入力ガスと水蒸気との水蒸気改質により、水素を生成する第3ステップと、
前記第1ステップ乃至第3ステップの反応により生成された水素を、選択的に透過させることにより水素を回収する第4ステップと、
を含む。
図1は、本発明に係る第1実施形態の水素生成装置1の構成の概要を示す図である。
2H2O→2H2+O2 ・・・(1)
CH4+1/2O2→CO+2H2 ・・・(2)
CH4+2H2O→CO2+4H2 ・・・(3)
なお、上述の式(3)の水蒸気改質反応に付随した次式(4)に示す水性ガスシフト、即ち、上述の式(2)により得られた一酸化炭素(CO)と、水蒸気(H2O)による水性ガスシフト反応によっても、二酸化炭素(CO2)と水素(H2)が生成される。
CO+H2O→CO2+H2 ・・・(4)
なお、ステップS4の処理の詳細については、図4を参照して後述する。
2H++2e−→H2 ・・・(5)
改質槽22においてイオン化された水素、即ち水素イオン(2H+)は、プロトン移動して水素回収槽23に供給される。
出力部24は、水素回収槽23において回収された水素(H2)を外部に出力する。
水素回収槽23は、電解質膜32と、触媒付多孔質電極33とを備える。電解質膜32と、触媒付多孔質電極33とは積層している。
なお、本実施形態では、改質触媒付電極31の周囲は上述のように発熱して高温になるため、改質触媒付電極31と電解質膜32とは離間している。しかしながら、水素(H2)の生成の効率等を考慮すると、改質触媒付電極31と電解質膜32とも積層している方が好適である。そこで、電解質膜を、耐熱性素材、例えばリン酸ガラス等で成形することで、改質触媒付電極31と電解質膜32とを積層することが可能になる。
つまり、本実施形態では、電力供給部12は直流電圧(より正確には後述する図5のパルス電圧)を印加する。そこで、電力供給部12の正(+)側が端子41に接続されて、電力供給部12の負(−)側が端子42に接続される。その結果、改質触媒付電極31は陽極(高電位)となり、触媒付多孔質電極33は陰極(低電位)となる。
即ち、改質触媒付電極31は、ステップS1において、電力供給部12から端子41を介して電力の供給を受け、改質槽22に充填された水(2H2O)に対して電気分解するための電圧を印加する。
即ち、改質触媒付電極31は、電力供給部12から端子41を介して電力の供給を受け、入力ガスのメタン(CH4)と、水蒸気(2H2O)との水蒸気改質反応に必要となる熱を供給する。また、改質触媒付電極31には、ステップS3における水蒸気改質反応を促進させるために必要となる触媒が付着されている。つまり、改質触媒付電極31は、ステップS3の水蒸気改質反応における触媒となる。
即ち、改質触媒付電極31は、ステップS1乃至ステップS3の夫々で生成された水素(H2)から電子(2e−)を解離させることで、水素のイオン化(2H+)を促進させる。この隔離された電子(2e−)は、陽極(改質触媒付電極31)から端子41を介して電力供給部12の正(+)側へ移動する。
このような改質触媒付電極31は、水素透過性を有する金属材料によって構成される。
例えば、アルミナ担持ニッケル(Ni/Al2O3)やアルミナ担持ルテニウム(Ru/Al2O3)を用いて構成することができる。
即ち、電解質膜32は、相対的に高電位(陽極)の改質触媒付電極31と相対的に低電位(陰極)の触媒付多孔質電極33との間に配置されることによって、改質槽22側から水素回収槽23側に水素イオン(2H+)を透過させる。
即ち、電力供給部12から水素生成部11に電力が供給されると、電力供給部12の負(−)側から端子42を介して陰極(触媒付多孔質電極33)へ電子(2e−)が移動する。そこで、触媒付多孔質電極33は、ステップS4において、端子42を介して電子(2e−)を受け取り、電解質膜32を透過してきた水素イオン(2H+)に電子(2e−)を供給することで、水素(H2)を生成する支援をする。
例えば、アルミナ担持ニッケル(Ni/Al2O3)やアルミナ担持ルテニウム(Ru/Al2O3)を用いて構成することができる。
ステップS1において、水素生成部11に対して電力供給部12から第1電圧が印加されて、上述の式(1)に示すように、水(2H2O)が電気分解されることによって、水素(2H2)と酸素(O2)が生成される。
ステップS2において、上述の式(2)に示すように、部分酸化による加熱・熱分解反応によって、入力ガスのメタン(CH4)と、ステップS1の電気分解により生成された酸素(1/2O2)とから、一酸化炭素(CO)と水素(2H2)が生成される。
ステップS3において、上述の式(3)に示すように、ステップS2の加熱・熱分解反応で発生した熱を利用した水蒸気改質反応によって、入力ガスのメタン(CH4)と、水蒸気(2H2O)から二酸化炭素(CO2)と水素(4H2)が生成される。
なお、上述の式(3)の水蒸気改質反応に付随した上述の式(4)に示す水性ガスシフト、即ち、上述の式(2)により得られた一酸化炭素(CO)と、水蒸気(H2O)による水性ガスシフト反応によっても、二酸化炭素(CO2)と水素(H2)が生成される。
この場合、イオン化された際に解離した電子(2e−)は、陽極(改質触媒付電極31)から端子41を介して電力供給部12の正(+)側に移動する。
即ち、電力供給部12の負(−)側から端子42を介して陰極(触媒付多孔質電極33)に電子(2e−)は移動する。
上述の式(5)の右辺に示すように、プロトン移動した水素イオン(2H+)が電子(2e−)と結合することで、水素分子(H2)が回収される。
回収された水素分子(H2)は出力部24から出力される。
具体的には例えば、陰極である触媒付多孔質電極33の電位が0V(接地)されているものとすると、陽極である改質触媒付電極31に対して、ハイレベル電圧(1.1V乃至1.5V)とローレベル電圧(0.1V乃至0.2V)とが周期的に交互に繰り返されて印加される。
ここで、ハイレベル電圧が電気分解を行うための第1電圧である。つまり、ハイレベル電圧が印加されている間、ステップS1における水(2H2O)の電気分解が行われる。
一方、ローレベル電圧がプロトン移動を行うための第2電圧である。つまり、ローレベル電圧が印加されている間、ステップS4における水素イオン(2H+)のプロトン移動が行われる。
上述したように、ステップS1乃至S3は連鎖的に行われる一体的なものである。即ち、ステップS2の部分酸化による加熱・熱分解反応は、ステップS1の電気分解により生成された酸素(1/2O2)を用いて行われる。ステップS3においては、ステップS2の加熱・熱分解反応で発生した熱を利用した水蒸気改質反応が行われる。
従って、ハイレベル電圧(第1電圧)の時間を長くすることで、ステップS1の電気分解がより進んで行われ、その結果、ステップS2の部分酸化による加熱・熱分解反応も進み、ステップS3の水蒸気改質反応もより進んで行われる。その結果、ステップS1乃至S3で生成される水素(2H2)の生成量を多くすることができる。
ただし、ハイレベル電圧(第1電圧)の時間を長くし過ぎると、ローレベル電圧(第2電圧)の時間がその分だけ短くなるので注意が必要である。
即ち、水素(H2)の生成の効率の点から考えると、電気分解の時間が短い方が、即ちハイレベル電圧(第1電圧)の時間は短い方が好適である。そこで、電力供給制御部13は、電気分解のためのハイレベル電圧の時間を短時間となるように制御することで、水素(H2)の生成効率を向上させることができる。
以上、本発明に係る第1実施形態の水素生成装置1について説明した。
次に、本発明に係る第2実施形態の水素生成装置1について説明する。
なお、第2実施形態において、上述の第1実施形態と同様の部分については、その説明を省略あるいは簡略化する。
2H2O→2H2+O2 ・・・(11)
CH4+1/2O2→CO+2H2 ・・・(12)
CH4+2H2O→CO2+4H2 ・・・(13)
なお、上述の式(13)の水蒸気改質反応に付随した次式(14)に示す水性ガスシフト、即ち、上述の式(12)により得られた一酸化炭素(CO)と、水蒸気(H2O)による水性ガスシフト反応によっても、二酸化炭素(CO2)と水素(H2)が生成される。
CO+H2O→CO2+H2 ・・・(14)
2H++2e−→H2 ・・・(15)
なお、入力部21と、水素回収槽23と、出力部24との構成についは、本発明に係る第1実施形態と同様である。
電力供給部12は、端子141a及び端子141bの間にプラズマ電圧V2を印加する。これにより、電極131a及び電極131bは、その両極間にプラズマを生じさせる。その結果、ステップS12において、上述の式(12)に示すように、入力部21から供給された入力ガスのメタン(CH4)と、ステップS11において生成された酸素(1/2O2)とのプラズマによる部分酸化反応によって、一酸化炭素(CO)と水素(2H2)が生成される。
上述したように、ステップS11乃至S13は連鎖的に行われる一体的なものである。即ち、ステップS12の部分酸化による加熱・熱分解反応は、ステップS11の電気分解により生成された酸素(1/2O2)を用いて行われる。ステップS13においては、ステップS12の加熱・熱分解反応で発生した熱を利用した水蒸気改質反応が行われる。
従って、プラズマ電圧V1が印加される時間を相対的に長くする(連続して長くする必要はなく、繰り返し頻度を多くしたり、繰り返し間隔を短くしたりすることで相対的に長くする)ことで、ステップS11の電気分解がより進んで行われ、その結果、ステップS12の部分酸化による加熱・熱分解反応も進み、ステップS13の水蒸気改質反応もより進んで行われる。その結果、ステップS11乃至S13で生成される水素(2H2)の生成量を多くすることができる。
ここで、上述したように、水素(H2)の生成の効率の点から考えると、電気分解の時間が短い方が、即ち電圧V2のハイレベル電圧(第1電圧)の時間は短い方が好適である。そこで、電力供給制御部13は、電圧V2のハイレベル電圧(第1電圧)と、プラズマ電圧V1の印加時間を夫々適切に制御することで、第1実施形態に比較してさらに、水素(H2)の生成効率を向上させることができる。
以上、本発明に係る第2実施形態の水素生成装置1について説明した。
次に、本発明に係る第3実施形態の水素生成装置1について説明する。
なお、第3実施形態において、上述の第1実施形態又は第2実施形態と同様の部分については、その説明を省略あるいは簡略化する。
2H2O→2H2+O2 ・・・(21)
3H2O→3H2+O3 ・・・(22)
CH4+1/2O2→CO+2H2 ・・・(23)
CH4+O3→CH2O2+H2O ・・・(24)
CH4+2H2O→CO2+4H2 ・・・(25)
CH2O2→CO2+H2 ・・・(26)
2H++2e−→H2 ・・・(27)
なお、入力部21と、出力部24との構成についは、本発明に係る第1実施形態及び第2実施形態と同様である。
水素回収槽23は、電解質膜32と、触媒付多孔質電極34とを備える。電解質膜32と、触媒付多孔質電極34とは積層している。
触媒付多孔質電極34は、水素透過性を有し、かつ、白金(Pt)を用いた金属材料によって構成される。例えば、白金触媒層を持つ多孔質チタン(Ti)を用いて構成することができる。
上述したように、ステップS21乃至S23は連鎖的に行われる一体的なものである。即ち、ステップS22において、部分酸化による加熱・熱分解反応は、ステップS21の電気分解により生成された酸素(1/2O2)を用いて行われる。また、オゾン酸化反応は、ステップS21の電気分解により生成されたオゾン(O3)を用いて行われる。ステップS23においては、ステップS22の加熱・熱分解反応で発生した熱を利用して、水蒸気改質反応とギ酸(CH2O2)の熱分解反応が行われる。
従って、プラズマ電圧V1が印加される時間を相対的に長くする(連続して長くする必要はなく、繰り返し頻度を多くしたり、繰り返し間隔を短くしたりすることで相対的に長くする)ことで、ステップS21の電気分解がより進んで行われ、その結果、ステップS22における部分酸化による加熱・熱分解反応やオゾン酸化反応も進み、ステップS23の水蒸気改質反応やギ酸(CH2O2)の熱分解反応もより進んで行われる。その結果、ステップS21乃至S23で生成される水素(2H2)の生成量を多くすることができる。
具体的には例えば、陰極である触媒付多孔質電極34の電位が0V(接地)されているものとすると、陽極である電極151a及び電極151bに対して、ハイレベル電圧(1.51V乃至5V)とローレベル電圧(0.1V乃至0.2V)とが周期的に交互に繰り返されて印加される。
ここで、ハイレベル電圧が電気分解を行うための第1電圧である。つまり、ハイレベル電圧が印加されている間、ステップS21における水(2H2O,3H2O)の電気分解が行われる。
一方、ローレベル電圧がプロトン移動を行うための第2電圧である。つまり、ローレベル電圧が印加されている間、ステップS24における水素イオン(2H+)のプロトン移動が行われる。
例えば上述の第1実施形態では改質触媒付電極31は改質槽22内に設けられ、上述の第2実施形態では電極131aと、電極131bとは改質槽22内に設けられ、上述の第3実施形態では電極151aと、電極151bとは改質槽22内に設けられていたが、これらの電極の配置場所は特に限定されず、改質槽22の外であってもよい。
例えば、上述の第1実施形態では、電力供給制御部13における、電力供給部12から水素生成部11への電力供給の制御は、パルス電圧のデューティ比制御(パルス幅制御)が採用されたが、特にこれに限定されない。
例えば、高電位の第1電圧を印加する第1電源と、低電位の第2電圧を印加する第2電源とを個別に用意し、第1電源と第2電源とを選択的に切り替える制御を実行するようにしてもよい。
しかしながら、水素(H2)を生成するためには、このステップS11の工程は必ずしも必須ではない。
即ち、酸素(1/2O2)が存在すれば、プラズマによる部分酸化反応により水素(2H2)を生成することができる。
また例えば、第3実施形態では、ステップS21において、電力供給部12から水素生成部11に対して電圧が印加されて、水(2H2O)の電気分解が行われる。これによりオゾン(O3)が生成される。
しかしながら、オゾン(O3)を生成するためには、このステップS21の工程は必ずしも必須ではない。
即ち、酸素(1/2O2)が存在すれば、無声放電中に空気または酸素を通過させ放電プラズマ中のイオンの持つエネルギーによって酸素(O2)をオゾン化することができる。
このように電気分解を行わない場合には、電力供給制御部13は、電圧V2のハイレベル電圧(第1電圧)の期間を0にする制御、つまり、プロトン移動のためのローレベル電圧(第2電圧)を印加するような制御をすればよい。
或いは、このような電圧V2による電力供給の制御を実行せずに、電圧V2としてローレベル電圧(第2電圧)を常時印加するだけでもよい。
11・・・ 水素生成部
12・・・ 電力供給部
13・・・ 電力供給制御部
21・・・ 入力部
22・・・ 改質槽
23・・・ 水素回収槽
24・・・ 出力部
31・・・ 改質触媒付電極
32・・・ 電解質膜
33・・・ 触媒付多孔質電極
34・・・ 触媒付多孔質電極
131a・・・ 電極
131b・・・ 電極
141a・・・ 端子
141b・・・ 端子
151a・・・ 電極
151b・・・ 電極
Claims (5)
- 水の電気分解による酸素と水素を生成する第1ステップと、
炭化水素を基にするガス又は液体からなる入力物と、前記水の電気分解により生成された酸素との部分酸化により水素を生成する第2ステップと、
前記第2ステップにおいて発生した熱を利用して、前記入力物と水蒸気との水蒸気改質により、水素を生成する第3ステップと、
を含む反応を実行させる第1層と、
前記第1ステップ乃至前記第3ステップの反応により生成された水素を、選択的に透過させることにより水素を回収する第2層と、
前記第1ステップの電気分解を生じさせる第1電圧と、前記第1層において前記水素をイオン化して、前記第1層から前記第2層にプロトン移動をさせる第2電圧とを前記第1層に印加する電力供給部と、
前記第1電圧の印加時間を制御する電力供給制御部と、
を備える水素生成装置。 - 前記第1ステップでは水の電気分解が行われ、
前記電力供給部は、前記第1電圧と前記第2電圧とを周期的に繰り返すパルス電圧を前記第1層に印加し、
前記電力供給制御部は、前記パルス電圧のデューティ比を制御する、
請求項1記載の水素生成装置。 - 前記第2ステップは、プラズマを発生させるステップをさらに含み、
前記電力供給部は、前記第2ステップのプラズマの発生のための第3電圧を前記第1層にさらに印加し、
前記電力供給部は、前記第3電圧の印加時間をさらに制御する、
請求項1又は2に記載の水素生成装置。 - 前記第1ステップは、オゾンを生成させるステップをさらに含み、
前記第2ステップは、炭化水素を基にするガス又は液体からなる入力物と、前記第1ステップの反応により生成された前記オゾンとのオゾン酸化によりギ酸を生成するステップをさらに含み、
前記第3ステップは、前記第2ステップにおいて発生した熱を利用して、前記第2ステップにおいて生成された前記ギ酸を熱分解させることにより水素を生成するステップをさらに含む、
請求項1乃至3のうちいずれか1項に記載の水素生成装置。 - 水素生成装置が実行する水素生成方法であって、
第1層において、水の電気分解による酸素と水素を生成する第1ステップと、
前記第1層において、炭化水素を基にするガス又は液体からなる入力物と、前記水の電気分解により生成された酸素との部分酸化により水素を生成する第2ステップと、
前記第1層において、前記第2ステップで発生した熱を利用して、前記入力物と水蒸気との水蒸気改質により、水素を生成する第3ステップと、
第1層における前記第1ステップ乃至前記第3ステップの反応により生成された水素を、第2層において選択的に透過させることにより水素を回収する第4ステップと、
前記第1ステップの電気分解を生じさせる第1電圧と、前記第1層において前記水素をイオン化して、前記第1層から前記第2層にプロトン移動をさせる第2電圧とを前記第1層に印加する電力供給ステップと、
前記第1電圧の印加時間を制御する電力供給制御ステップと、
を含む水素生成方法。
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