JP6856030B2 - プロピレン系重合体組成物、およびそれからなる射出成形体 - Google Patents
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Description
プロピレン単独重合体(A−1)およびヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)からなる群より選ばれる一種以上のプロピレン系重合体であるプロピレン系重合体(A)とカーボンブラック(D)とを含有するプロピレン系重合体組成物であって、
プロピレン系重合体(A)の合計重量を100重量部として、
カーボンブラック(D)の含有量が0.001重量部以上1.7重量部以下であり、
上記カーボンブラック(D)は、1次粒子径が15nm以上39nm以下であり、下記式(1)で定義されるxが1以上430以下であるプロピレン系重合体組成物に関する。
x=a×S (1)
(式中、aは、カーボンブラック表面において炭素と二重結合している酸素の濃度(単位はatom%)であり、Sは、カーボンブラックの窒素吸着比表面積(単位はm2/g)である。)
1つの態様において、上記カーボンブラック(D)の窒素吸着比表面積が60m2/g以上360m2/g以下であり、揮発成分量が1.1重量%以上10%重量以下である。
1つの態様において、上記プロピレン系重合体(A)は、プロピレン単独重合体(A−1)とヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)とを含み、上記ヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)は、プロピレン単独重合体成分(A−2−1)と、固有粘度が2.0dl/g以上10.0dl/g以下であるプロピレン−エチレン共重合体成分(A−2−2)とからなる。
1つの態様において、前記プロピレン系重合体組成物は、エチレンに由来する単量体単位と炭素原子数4以上のα−オレフィンに由来する単量体単位とを有するエチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)およびエチレン−プロピレン共重合体(B−2)からなる群より選ばれる一種以上のエチレン−α−オレフィン共重合体であるエチレン−α−オレフィン共重合体(B)を更に含有し、
プロピレン系重合体(A)とエチレン−α−オレフィン共重合体(B)の合計重量を100重量部として、
プロピレン系重合体(A)の含有量が86重量部以上99重量部以下であり、
エチレン−α−オレフィン共重合体(B)の含有量が1重量部以上14重量部以下であり、
カーボンブラック(D)の含有量が0.001重量部以上1.5重量部以下であり、
上記エチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)に含有されるエチレンに由来する単量体単位の含有量は40重量%以上99重量%以下であり(ただし、エチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)の全重量を100重量%とする)、
上記エチレン−プロピレン共重合体(B−2)は、固有粘度が0.1dl/g以上2.0dl/g未満である。
本発明は、第2の面において、前記プロピレン系重合体組成物からなる射出成形体に関する。
上記プロピレン系重合体(A)は、プロピレン単独重合体(A−1)およびヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)からなる群より選ばれる一種以上のプロピレン系重合体である。
上記エチレン−α−オレフィン共重合体(B)は、エチレンに由来する単量体単位と炭素原子数4以上のα−オレフィンに由来する単量体単位とを有するエチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)およびエチレン−プロピレン共重合体(B−2)からなる群より選ばれる一種以上のエチレン−α−オレフィン共重合体である。
揮発成分量(%)=100×(加熱前のカーボンブラックの重量−加熱後のカーボンブラックの重量)/加熱前のカーボンブラックの重量
x=a×S (1)
(式中、aは、カーボンブラック表面において炭素と二重結合している酸素の濃度(単位はatom%)であり、Sは、カーボンブラックの窒素吸着比表面積(単位はm2/g)である。)
式(1)で定義されるxは、カーボンブラック単位重量あたり、カーボンブラック表面において炭素と二重結合している酸素の量を表す。上記酸素濃度aは、以下の方法により求められる。
表面酸素濃度(atom%)=100×(c/0.780)/(b/0.278+c/0.780+d/0.668)
(式中、bはC1sスペクトルの全てのピークの合計面積であり、cはO1sスペクトルの全てのピークの合計面積であり、dはS2pスペクトルの全てのピークの合計面積である。)
(1)プロピレン系重合体(A)
ヘテロファジックプロピレン系重合体
特開2004−182981号公報の実施例1に記載の方法によって調製された重合触媒を用いて、液相−気相重合法によって製造した下記(a)プロピレン単独重合体成分77重量部と(b)エチレン−プロピレンランダム共重合体成分23重量部とを含有するヘテロファジックプロピレン系重合体
(a)プロピレン単独重合体成分:
分子量分布 6.6
アイソタクチックペンタッド分率 0.98
固有粘度 1.2 dl/g
(b)エチレン−プロピレンランダム共重合体:
固有粘度 3.7 dl/g
エチレンに由来する単量体単位の含有量 30重量%
デュポンダウエラストマー製、Engage EG8200
エチレン−オクテン−1共重合体
エチレンに由来する単量体単位の含有量 61.7重量%(オクテン−1に由来する単量体単位の含有量 38.3重量%)
タルク 林化成株式会社製(50%相当粒子径D50=2.9μm)
6種類のカーボンブラックD1〜D6を用いた。なお、これらカーボンブラックの物性(pH、1次粒子径、窒素吸着表面積、揮発成分量)、上記式(1)中のa、および上記式(1)で定義されるxを下記表1に示す。
ステアリン酸リチウム
(1−1)評価方法
下に記載する方法で作製したプレス成形体から打ち抜いた試験片を用いてギアオーブンライフ試験を実施した。前記試験片を160℃のギアオーブン中に搬入し、1日ごとに試験片を取り出して指で折り曲げ、割れが生じるか否かを確認した。折り曲げによって試験片に割れが発生した場合に、当該サンプルのGOL試験はその時点で終了とし、この時点までに試験片がオーブン中にあった総時間をギアオーブンライフ(以下GOLと称する;単位は時間)とした。GOLが長いほど、サンプルは熱安定性に優れる。
上記の熱安定性評価のためのプレス成形体は、次の方法に従って作製した。
組成物を、熱プレス機を用いて、230℃で5分間、常圧で加熱し、続いて230℃で5分間、3MPaにて加圧し、さらに常温で5分間、5MPaにて冷却することにより、厚さ1mmのプレスシートであるプレス成形体を得た。このシートを打ち抜き刃で打ち抜き、直径25mm、厚さ1mmの円盤状の試験片を得た。
下記射出成形によって成形された縦100mm×横150mm×厚み3mmの平板の外観を目視によって観察し、下記の基準に従って評価した。
良好:成形体にすじ状の色むらが目立たない場合には、外観良好と判断し、下表において記号〇で表示した。
不良:成形体にすじ状の色むらが目立つ場合には、外観不良と判断し、下表において記号×で表示した。
また必要に応じ、外観の指標の一つである鏡面光沢度を計測した。測定は、上記(1−2)に記載の方法と同様にして製造した円盤状の試験片の中心部において、鏡面光沢度測定器を用いて測定角度60度にて行った。鏡面光沢度の値が大きいほど、成形体表面が光沢良く発色し、艶出しに優れる。
上記の外観評価用の射出成形体は、次の方法に従って作製した。
組成物を熱風乾燥器で十分に乾燥した後、東芝機械製SH100C型射出成形機を用いて、成形温度220℃、金型冷却温度50℃、射出時間10秒、冷却時間20秒で射出成形を行い、縦100mm×横150mm×厚み3mmの射出成形体を得た。
〔プロピレン系重合体組成物の製造〕
プロピレン系重合体組成物を次の方法に従って製造した。
プロピレン系重合体(A)88重量部と、エチレン−α−オレフィン共重合体(B)12重量部と、無機充填剤(C)27重量部と、カーボンブラック(D1)0.5重量部と、顔料分散剤(E)0.4重量部をタンブラーで均一に予備混合した後、押出機を用いて混練押出して、組成物を製造した。該組成物の評価結果を表2に示す。
カーボンブラックを表2に記載のものに変えたこと以外は比較例1と同様にして組成物を製造した。該組成物の評価結果を表2に示す。
[比較例5〜6]
プロピレン系重合体(A)とエチレン−α−オレフィン共重合体(B)の各々を表3に記載のように変えたこと以外は実施例1と同様にして組成物を製造した。該組成物の評価結果を表3に示す。
これに対して、比較例1に記載された組成物に含有されるカーボンブラックは、1次粒子径、窒素吸着比表面積、揮発成分量、および式(1)で定義されるxに関する本発明の要件を満足せず、該組成物の熱安定性は不良であった。比較例2に記載された組成物に含有されるカーボンブラックは、揮発成分量と式(1)で定義されるxとに関する本発明の要件を満足せず、該組成物の熱安定性が不良であった。比較例3に記載された組成物に含有されるカーボンブラックは、1次粒子径、窒素吸着比表面積、および揮発成分量に関する本発明の要件を満足せず、該組成物からなる成形体の外観は不良であった。
実施例5および6に記載された組成物に含有されるエチレン−α−オレフィン共重合体の量は、本発明の好ましい実施態様の要件「エチレン−α−オレフィン共重合体(B)の含有量が1重量部以上14重量部以下である」を満足せず、実施例1に比べて鏡面光沢度は低い。
Claims (2)
- ヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)と、エチレンに由来する単量体単位と炭素原子数4以上8以下のα−オレフィンに由来する単量体単位とを有するエチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)と、カーボンブラック(D)とを含有するプロピレン系重合体組成物であって、
ヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)の合計重量を100重量部として、
カーボンブラック(D)の含有量が0.001重量部以上1.7重量部以下であり、
ヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)とエチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)との合計重量を100重量部として、
ヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)の含有量が86重量部以上99重量部以下であり、
エチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)の含有量が1重量部以上14重量部以下であり、
カーボンブラック(D)の含有量が0.001重量部以上1.5重量部以下であり、
上記ヘテロファジックプロピレン系重合体(A−2)は、プロピレン単独重合体成分(A−2−1)と、固有粘度が2.0dl/g以上10.0dl/g以下であるプロピレン−エチレン共重合体成分(A−2−2)とからなり、
上記エチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)に含有されるエチレンに由来する単量体単位の含有量は40重量%以上99重量%以下であり(ただし、エチレン−α−オレフィン共重合体(B−1)の全重量を100重量%とする)、
上記カーボンブラック(D)は、1次粒子径が15nm以上39nm以下であり、下記式(1)で定義されるxが20以上101以下であり、窒素吸着比表面積が60m2/g以上360m2/g以下であり、揮発成分量が1.1重量%以上10重量%以下であるプロピレン系重合体組成物。
x=a×S 式(1)
(式中、aは、カーボンブラック表面において炭素と二重結合している酸素の濃度(単位はatom%)であり、Sは、カーボンブラックの窒素吸着比表面積(単位はm2/g)である。) - 請求項1に記載のプロピレン系重合体組成物からなる射出成形体。
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