JP6768362B2 - 電池外装用積層体、電池外装用積層体の製造方法、電池外装体及び電池 - Google Patents
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Description
これら電池に用いられる外装体としては、小型化と軽量化とを目的として、金属箔と樹脂層とを積層した電池外装用積層体が用いられている。このような電池外装用積層体を、凹部を有するトレー状となるように絞り成形等によって成形し、外装体容器本体とする。
また、前記外装体容器本体と同様にして、電池外装用積層体を成形して外装体蓋部を得る。この外装体容器本体の凹部に電池本体を収納した後、収納された電池本体を覆うように外装体蓋部を重ね、容器本体と外装体蓋部との側縁部を接着することにより、外装体に電池本体が収納された電池が得られる。
しかしながら、アルミ箔は他の金属箔に比して加工性に優れることから、高い歩留りで積層体を製造することを可能とする一方、他の金属箔に比して突き刺し強度等の機械的強度が劣る。そのため、機械的強度を得るためにはアルミ箔の厚さを一定以下とすることができず、アルミ箔が用いられている現状では電池外装用積層体の薄膜化も困難であった。
具体的には、ドライラミネートが可能な層構成として、ポリプロピレン又はポリエチレンを含む基材層と、比較的低融点のポリオレフィン接着剤層とを用いた構成を見出し、且つ、この構成によれば折れシワのない電池外装用積層体を高い生産性で製造可能であることを見出し、本発明を完成させた。
本発明の第一の態様は、少なくとも、第1基材層、第1接着剤層、第1腐食防止層、ステンレス鋼箔、及び第2基材層をこの順に備えてなる電池外装用積層体であって、前記第1基材層がポリプロピレン又はポリエチレンを含む層であり、前記第1接着剤層が、融点50〜100℃のポリオレフィンを含む接着剤からなり、前記ステンレス鋼箔の厚さが40μm以下であることを特徴とする電池外装用積層体である。
前記第1腐食防止層は、水溶性樹脂を含む層であることが好ましい。
前記第2基材層は、ポリエチレンテレフタレートからなる厚さ3〜11μmの層であって、当該第2基材層と、前記ステンレス鋼箔との間に、第2接着剤層を有することが好ましい。
前記第1接着剤層は、酸変性された融点50〜100℃のポリオレフィン樹脂と、フェノールノボラック型エポキシ樹脂とを含有する接着剤からなる層であることが好ましい。
前記第1腐食防止層は、水溶性樹脂と、ハロゲン化金属化合物と、キレート剤とを含有することが好ましい。
本発明の第二の態様は、前記第一の態様の電池外装用積層体を製造する、電池外装用積層体の製造方法であって、ステンレス鋼箔の片面の側に形成された第1接着剤層と、第1基材層とが接するように配して、当該積層体を70〜150℃でドライラミネートする工程、を有することを特徴とする、電池外装用積層体の製造方法である。
本発明の第三の態様は、前記第一の態様の電池外装用積層体を備える電池外装体であって、電池を収納する内部空間を有し、電池外装用積層体の第1基材層の側が当該内部空間の側となることを特徴とする電池外装体である。
本発明の第四の態様は、前記第三の態様の電池外装体を備えることを特徴とする電池である。
本発明の第一の態様の電池外装用積層体(以下、単に「積層体」ということがある。)は、少なくとも、第1基材層、第1接着剤層、第1腐食防止層、ステンレス鋼箔、及び第2基材層をこの順に備えてなる電池外装用積層体であって、
前記第1基材層がポリプロピレン又はポリエチレンを含む層であり、
前記第1接着剤層が、融点50〜100℃のポリオレフィンを含む接着剤からなり、
前記ステンレス鋼箔の厚さが40μm以下である。
本実施形態に係る積層体10は、第1基材層11と、第1接着剤層12と、第1腐食防止層13と、ステンレス鋼箔14と、第2腐食防止層16と、第2接着剤層17と、第2基材層15と、をこの順に備えてなる。
すなわち、本実施形態に係る積層体10は、ステンレス鋼箔14の両面に形成された第1腐食防止層13及び第2腐食防止層16と、第1腐食防止層13上に第1接着剤層12を介して積層された第1基材層11と、第2腐食防止層16上に第2接着剤層17を介して積層された第2基材層15とを備える、7層構成からなる。
以下、各層について詳述する。
第1基材層11は、単層構造であってもよいし、多層構造であってもよい。多層構造を有する第1基材層11の例として、ポリプロピレンフィルムの上に、ポリエチレンテレフタレート(PET)樹脂フィルムが積層された2層フィルムを挙げることができる。なお、第1基材層11は、3層以上のフィルムが積層された多層構造であってもよい。第1基材層11層が多層構造を有する場合、ポリプロピレン又はポリエチレンを含む層が第1接着剤層12と接するように配されることが好ましい。
第1基材層11の厚さは、例えば、1〜30μmとすることができる。
従来、金属箔と基材樹脂層との積層は、主に熱ラミネートによって行われていた。熱ラミネートによって基材樹脂層表面を高温で溶融させて金属箔と融着させる場合、金属箔と基材樹脂層との間に接着剤層を設ける必要がなく、ひいては接着剤層のエージング時間も不要となるためである。
しかしながら、熱伝導率が低く熱膨張し難いステンレス鋼箔は、アルミ箔等の他の金属箔よりも熱が伝播し難い。そのため、ステンレス鋼箔に高熱を付加した場合、ステンレス鋼箔の幅方向に歪み(カール)が発生しやすくなる。このようなステンレス鋼箔を用いて熱ラミネートを行う場合、面内で十分に熱が伝播せず、幅方向で熱圧着ローラーに接触していない部分が生じたり、ロールに接触していないことや、歪み自体によって熱圧着時に折れやシワが生じたりすることがある。また、ステンレス鋼箔に歪みが発生しない程度の高温まで加熱を行う場合、加工速度の低下や必要な熱量の増大によって生産性が低下し得る。
そこで本発明では、融点が50〜100℃と比較的低融点のポリオレフィンを含む接着剤からなる層を設けることにより、ステンレス鋼箔に歪みが発生しない程度の比較的低温で、すなわち100℃付近又はそれ以下の温度で、第1接着剤層を介して第1腐食防止層を有するステンレス鋼箔と第1基材層とを接着することが可能となる。100℃以下での接着法としては、例えばドライラミネートが挙げられる。そしてドライラミネート等の比較的低温の方法で接着が可能となることにより、ステンレス鋼箔の折れやシワによる歩留りが向上するのみならず、熱ラミネートにかかる時間を短縮することも可能となり、作業効率も向上する。また、接着剤層を設けることにより、熱ラミネートで基材樹脂を溶融させる場合と比べて、第1基材層と(第1腐食防止層を有する)ステンレス鋼箔との接着性も向上するため、積層体全体の強度が高まり、電解液等の薬品や水等に積層体が晒された場合にも積層体が損傷されることがない。
以下、「融点が50〜100℃のポリオレフィンを含む接着剤」(以下、単に「接着剤」ということがある。)について説明する。
本発明において第1接着剤層12を形成する接着剤は、融点50〜100℃のポリオレフィンを含むものであれば特に限定されるものではないが、なかでも、酸変性された融点50〜100℃のポリオレフィン樹脂を含む接着剤ことが好ましい。酸変性されたポリオレフィン樹脂を用いることにより、第1基材層11と(第1腐食防止層13を有する)ステンレス鋼箔14との接着に好適な第1接着剤層12を得ることができる。
以下、「酸変性された融点50〜100℃のポリオレフィン樹脂」を単に「酸変性ポリオレフィン樹脂」ということがある。
本発明において、酸変性ポリオレフィン樹脂とは、不飽和カルボン酸またはその誘導体で変性されたポリオレフィン系樹脂であって、ポリオレフィン系樹脂中に、カルボキシ基や無水カルボン酸基等の酸官能基を有するものである。
酸変性ポリオレフィン樹脂は、不飽和カルボン酸またはその誘導体によるポリオレフィン系樹脂の変性や、酸官能基含有モノマーとオレフィン類との共重合等により得られる。
なかでも酸変性ポリオレフィン樹脂としては、ポリオレフィン系樹脂を酸変性して得られたものが好ましい。
酸変性方法としては、有機過酸化物や脂肪族アゾ化合物等のラジカル重合開始剤の存在下で、ポリオレフィン樹脂と酸官能基含有モノマーとを溶融混練するグラフト変性が挙げられる。
共重合する場合の前記オレフィン類としては、エチレン、プロピレン、1−ブテン、イソブチレン、1−ヘキセン、α−オレフィン等のオレフィン系モノマーが挙げられる。
カルボキシ基を有する酸官能基含有モノマー(カルボキシ基含有モノマー)としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、ナジック酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、テトラヒドロフタル酸、エンド−ビシクロ[2.2.1]−5−ヘプテン−2,3−ジカルボン酸(エンディック酸)などのα,β−不飽和カルボン酸モノマーが挙げられる。
カルボン酸無水物基を有する酸官能基含有モノマー(カルボン酸無水物基含有モノマー)としては、無水マレイン酸、無水ナジック酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、無水エンディック酸などの不飽和ジカルボン酸無水物モノマーが挙げられる。
これらの酸官能基含有モノマーは、酸変性ポリオレフィン樹脂において1種類を単独で用いてもよく、2種類以上を併用してもよい。
酸変性に用いた酸官能基含有モノマーの一部が未反応である場合は、未反応の酸官能基含有モノマーによる接着力の低下を防ぐため、予め未反応の酸官能基含有モノマーを除去したものを酸変性ポリオレフィン樹脂として用いることが好ましい。
エポキシ樹脂としては、エポキシ基を1分子中に2つ以上有する化合物であれば特に限定されるず、例えば、ビスフェノール類とエピクロルヒドリンより合成されるフェノキシ樹脂;フェノールノボラック型エポキシ樹脂;ビスフェノール型エポキシ樹脂等が挙げられる。なかでも、1分子あたりのエポキシ含量が高く、特に緻密な架橋構造を形成できることから、フェノールノボラック型エポキシ樹脂を用いることが好ましい。
ビスフェノールAノボラック型エポキシ樹脂の一例としては、下記一般式(1)で表される樹脂が挙げられる。
式(1)で表される樹脂中は、下記(i)〜(iii)の少なくともいずれか1つを満たすことが好ましい。
(i)R1及びR2の両方がメチル基、(ii)R3及びR4の両方がメチル基、(iii)R5及びR6の両方がメチル基
例えば、上記(i)を満たすことにより、式(1)においてR1及びR2が結合する炭素原子と、当該炭素原子が結合する2つのヒドロキシフェニル基と、がビスフェノールAから誘導される構造を構成することとなる。
N−730A、EPICLON N−740、EPICLON N−770、EPICLON N−775(以上、いずれも商品名)等の市販品を用いることもできる。
また、酸変性ポリオレフィン樹脂の酸官能基の一部と、エポキシ樹脂のエポキシ基の一部とが反応し、酸変性ポリオレフィン樹脂とエポキシ樹脂の架橋構造ができ、この架橋構造により樹脂の強度が補強され、優れた接着性と共に良好な耐久性が得られるものと考えられる。
本発明で用いられる接着剤は、さらに、所望により混和性のある添加剤、付加的な樹脂、可塑剤、安定剤、着色剤等を適宜含有することができる。
有機溶剤を含有して液状の接着剤とすることにより、例えばドライラミネートに好適な接着剤とすることができる。このような液状接着剤を、下層となる層の上に塗布及び乾燥することにより、接着剤層を形成することができ、ドライラミネートにより接着が可能となる。
一方、有機溶剤を含有しない場合、酸変性ポリオレフィン樹脂とエポキシ樹脂とを溶融混練し、その後押出し成形等することにより、熱ラミネート等に好適な接着層を形成することができる。
有機溶剤を含有する場合、用いる有機溶剤としては上述の樹脂を好適に溶解し得るものであれば特に限定されるものではなく、例えばトルエン等を用いることができる。有機溶剤の使用量は特に限定されるものではないが、固形分が3〜30質量%であることが好ましく、5〜25質量%がより好ましく、10〜20質量%がさらに好ましい。
本態様における第1腐食防止層13は、水溶性樹脂と、ハロゲン化金属化合物と、キレート剤とを含有した水溶性塗料を、塗布した後、乾燥・硬化させることによって形成される。
(水溶性樹脂)
水溶性樹脂としては、ポリビニルアルコール系樹脂とポリビニルエーテル系樹脂のうち1種以上を用いるのが好ましい。
ポリビニルアルコール系樹脂とは、ポリビニルアルコール樹脂、及び変性ポリビニルアルコール樹脂から選ばれる少なくとも1種の水溶性樹脂のことである。
ポリビニルアルコール系樹脂は、例えば、ビニルエステル系モノマーの重合体又はその共重合体をケン化することで製造することができる。
ビニルエステル系モノマーの重合体又はその共重合体としては、ギ酸ビニル、酢酸ビニル、酪酸ビニル等の脂肪酸ビニルエステルや、安息香酸ビニル等の芳香族ビニルエステル等のビニルエステル系モノマーの単独重合体又は共重合体、及びこれと共重合可能な他のモノマーの共重合体などが挙げられる。
共重合可能な他のモノマーとしては、例えば、エチレン、プロピレン等のオレフィン類、アルキルビニルエーテル等のエーテル基含有モノマー、ジアセトンアクリルアミド、ジアセトン(メタ)アクリレート、アセト酢酸アリル、アセト酢酸エステル等のカルボニル基(ケトン基)含有モノマー、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸類、塩化ビニルや塩化ビニリデン等のハロゲン化ビニル類、及び不飽和スルホン酸類などが挙げられる。
ポリビニルアルコール系樹脂のケン化度は、通常90〜100モル%が好ましく、95モル%以上がより好ましい。
ポリビニルアルコール系樹脂としては、アルキルエーテル変性ポリビニルアルコール樹脂、カルボニル変性ポリビニルアルコール樹脂、アセトアセチル変性ポリビニルアルコール樹脂、アセトアミド変性ポリビニルアルコール樹脂、アクリルニトリル変性ポリビニルアルコール樹脂、カルボキシル変性ポリビニルアルコール樹脂、シリコーン変性ポリビニルアルコール樹脂、エチレン変性ポリビニルアルコール樹脂などが挙げられる。それらの中でも、アルキルエーテル変性ポリビニルアルコール樹脂、カルボニル変性ポリビニルアルコール樹脂、カルボキシル変性ポリビニルアルコール樹脂、アセトアセチル変性ポリビニルアルコール樹脂が好ましい。
一般に入手可能な、ポリビニルアルコール系樹脂の市販品としては、例えば、日本酢ビ・ポパール(株)製のJ−ポバールDF−20(商品名)、日本カーバイド工業(株)製のクロスマーHシリーズ(商品名)などが挙げられる。ポリビニルアルコール系樹脂は、1種又は2種以上の混合物を用いてもよい。
特に、2−ヒドロキシエチルビニルエーテル、ジエチレングリコールモノビニルエーテル、2−ヒドロキシプロピルビニルエーテル、その他、各種グリコールや多価アルコールのモノビニルエーテル等の、水酸基を有する脂肪族ビニルエーテルをモノマーに含むポリビニルエーテル系樹脂は、水溶性を有し、かつ水酸基に対する架橋反応が可能なので、本発明に好適に用いることができる。
これらのポリビニルエーテル系樹脂は、ビニルエーテルモノマーが樹脂の製造(重合)工程に利用可能であることから、ビニルエステル系ポリマーを経由して製造されるポリビニルアルコール系樹脂とは異なり、ケン化処理を経ることなく、製造可能である。また、ビニルエステル系モノマーとビニルエーテル系モノマーを含む共重合体、又はこれをケン化して得られる、ビニルアルコール−ビニルエーテル共重合体を用いることもできる。ポリビニルエーテル系樹脂以外のポリビニルアルコール系樹脂と、ポリビニルエーテル系樹脂の混合物を用いることもできる。
ハロゲン化金属化合物は、前述の水溶性樹脂と混ぜ合わせる必要があることから、水溶性を有することが好ましい。
ハロゲン化金属化合物としては、例えば、ハロゲン化クロム、ハロゲン化鉄、ハロゲン化ジルコニウム、ハロゲン化チタン、ハロゲン化ハフニウム、チタンハロゲン化水素酸、およびそれらの塩、等が挙げられる。ハロゲン原子としては、塩素、臭素、フッ素が挙げられ、塩素又はフッ素が好ましい。また、特に好ましくはフッ素である。
なかでも、ハロゲン化金属化合物としては、鉄、クロム、マンガン又はジルコニウムの塩化物又はフッ化物が好ましい。
ハロゲン化金属化合物は、耐電解液性等の耐薬品性を向上させる作用を有する。すなわち、ステンレス鋼箔14の表面を不動態化し、電解液に対する耐腐食性を高めることができる。ハロゲン化金属化合物には、前記水溶性樹脂を架橋させる作用もある。
水溶性塗料は、キレート剤を含有する。当該キレート剤は、金属イオンに配位結合し、金属イオン錯体を形成し得る材料である。
キレート剤は、ハロゲン化金属化合物に由来の金属化合物(酸化クロム等)と、前記水溶性樹脂とを結合させて、第1腐食防止層13の圧縮強度を高めるため、第1腐食防止層13の厚みが、例えば0.2μmを越え、1.0μm以下である場合でも、第1腐食防止層13が脆化して割れや剥離が生じることはない。このため、ステンレス鋼箔14とと第1接着剤層12との間の接着強度、および、ステンレス鋼箔14とその上層側の層との間の接着強度を高めることができる。
また、キレート剤は、水溶性樹脂またはハロゲン化金属化合物と化学反応することにより、水溶性樹脂を耐水化する作用を有する。
水溶性塗料中の固形分濃度は、第1腐食防止層13の塗布性等を考慮して適宜決定することができるが、一般に0.1〜10質量%とすることができる。
また、第1腐食防止層13の厚さは、1.0μm以下が好ましく、0.5μm以下がより好ましい。第1腐食防止層13の厚さを1.0μm以下とすることによって、ステンレス鋼箔14と第1接着剤層12との接着強度を高めるとともに、材料コストを抑制することができる。
また、機械的強度が高いことにより、絞り成形によって凹部を形成する際に、ピンホールの発生を低減することができ、結果として積層体で密閉された内容物の漏れ(例えば電池の液漏れ)を低減することが可能となる。加えて、ステンレス鋼箔14は、他の金属箔に比べて耐腐食性に優れるため、腐食による劣化を良好に防ぐことが可能となる。
第2基材層15の厚さは、例えば、1〜50μmとすることができ、1〜30μmが好ましく、3〜11μmがさらに好ましい。
また、図1に示す実施形態において、第2基材層15は最外層となる。そのため、第2基材層は、樹脂に加えて顔料等の着色料を含有することにより、所望の色やデザインを有していてもよい。
コーティング層(第1コーティング層)は、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリ塩化ビニリデン、塩化ビニリデン−塩化ビニル共重合樹脂、無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、フェノキシ樹脂、フッ素樹脂、セルロースエステル樹脂、セルロースエーテル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂(PPE)、ポリフェニレンスルフィド樹脂(PPS)、ポリアリールエーテル樹脂(PAE)、ポリエーテルエーテルケトン樹脂(PEEK)からなる樹脂群より選択された少なくとも1種の樹脂より形成されている。コーティング層は、耐熱性に優れた材料で構成されていることが好ましい。これら樹脂は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
コーティング層は、前記樹脂を一般的な有機溶剤に溶解して調製された溶剤型塗料を塗布・乾燥させて形成された、薄膜硬化層であることが好ましい。
コーティング層の形成により、電池外装用積層体10の絶縁性を高めるとともに、電池外装用積層体10の表面の傷を防止できる。また、電池外装用積層体10が、電解液に触れた場合でも、外観の変化(変色等)を防止することができる。
また、コーティング層を形成する溶剤型塗料に、着色剤や顔料を添加することで、コーティング層を着色することができる。加えて、コーティング層は、文字、図形、画像、模様などを表示するように着色や印刷を加え、意匠性を高めることもできる。
コーティング層の厚さは、例えば、0.1〜20μmとすることができ、2〜10μmが好ましい。
印刷層は、上述したコーティング層と同様の構成とすることができる。
本発明の第二の態様の電池外装用積層体の製造方法(以下、単に「製造方法」ということがある。)は、第一の態様の電池外装用積層体の製造方法であって、例えば、ステンレス鋼箔の片面の側に形成された第1接着剤層と、第1基材層とが接するように配して、当該積層体を70〜150℃でドライラミネートする工程を用いて製造することができる。
より具体的には例えば、ステンレス鋼箔の片面に第1腐食防止層を形成する工程、形成された第1腐食防止層上に、第1接着剤層を形成する工程、及び、第1基材層と、形成された第1接着剤層とが接するように配して、当該積層体を70〜150℃でドライラミネートする工程、を有する方法により製造することができる。
以下、詳細に説明する。
具体的には、上述のような水溶性塗料をステンレス鋼箔14の表面に塗布した後、加熱乾燥する。このとき、ステンレス鋼箔14の片面のみに水溶性塗料を塗布することにより、第1腐食防止層13のみを形成してもよく、図2(a)に示すようにステンレス鋼箔14の両面に水溶性塗料を塗布することにより、第2腐食防止層16を同時に形成してもよい。なお、第2腐食防止層16を設ける場合、第2腐食防止層16は、第1接着剤層12等を形成する前の段階で形成されていることが好ましく、第1腐食防止層13と同時に形成されることがより好ましい。
また、第1腐食防止層13及び第2腐食防止層16を同時に形成する場合、ステンレス鋼箔14を水溶性塗料に浸漬して、ステンレス鋼箔14の両面に水溶性塗料を付着させた後、加熱乾燥することも好ましい。
具体的には、ステンレス鋼箔14の第1腐食防止層13が設けられた面の上に、上述のような接着剤からなる層を形成し、必要に応じて加熱し、乾燥する。例えば、ポリオレフィン樹脂と、必要に応じて含有されるエポキシ樹脂とを、有機溶剤中に溶解させた後、この溶液を第1腐食防止層13上に塗布して乾燥させることにより、第1接着剤層12が形成される。また、第1接着剤層12の形成は、後述する図2(c)の工程と共に、公知のドライラミネータ等を用いて一連の工程として行ってもよい。
具体的には、第1基材層11を構成するフィルムを予め準備し、当該フィルムを第1接着剤層上に配した上で、ドライラミネートを行う。ドライラミネートの温度は、第1接着剤層を介して第1基材層11と、第1腐食防止層13及びステンレス鋼箔14とが良好に接着される温度であれば特に限定されるものではなく、第1接着剤層12を構成する接着剤の材料や融点を考慮して決定することができる。ドライラミネート時の温度は、一般的には70〜150℃であって、80〜120℃が好ましい。ドライラミネート時の圧力は、0.1〜0.5MPaとすることが好ましい。
本態様の製造方法では、第1基材層11と第1腐食防止層13及びステンレス鋼箔14とが第1接着剤層12を介して接着される構成であるため、接着時にドライラミネートを採用することが可能となる。そして、ラミネート時に200℃超の加温が必要となる従来の熱ラミネートに代えてドライラミネートを採用することにより、ラミネート時の温度を大幅に下げることができる。この結果、ステンレス鋼箔に高熱を付与した場合の歪みによる、熱圧着時の折れやシワを考慮する必要がなくなり、金属箔として強度に優れるステンレス鋼箔を採用することが可能となる。また、熱圧着時の折れやシワが発生し難くなるため、熱ラミネートのように高温を必要としないドライラミネートの採用により、歩留りが向上する。
例えば、第2腐食防止層16を設けず、6層構成としてもよい。
また、第1基材層11の第1接着剤層12と接しない側や、第2基材層15の第2接着剤層17と接しない側に、他の層を設けて、7層又は8層以上の構成としてもよい。
本発明の第三の態様の電池外装体は、第一の態様の電池外装用積層体を備える電池外装体であって、電池を収納する内部空間を有し、電池外装用積層体の第1基材層の側が当該内部空間の側となる電池外装体である。具体的には、第1基材層が内部空間に面するように第一の態様の電池外装用積層体を所望の形状に成形し、必要に応じて端部を密封等することにより得られるものである。
電池外装体の形状、大きさ等は特に限定されず、用いられる電池の種類に応じて適宜決定することができる。
電池外装体は、一の部材からなるものであってもよく、図3を用いて後述するように二以上の部材(例えば、容器本体及び蓋部)を組み合わせて形成されるものであってもよい。
本発明の第四の態様の電池は、第三の態様の電池外装体を備えたものである。
電池としては二次電池であるリチウムイオン電池等の二次電池や、電気二重層キャパシタ等のキャパシタなどの、電解液に有機電解質を使用したものが挙げられる。
一例として、二次電池40の斜視図を図3に示す。二次電池40は、電池外装用容器20に、リチウムイオン電池27を内包したものである。
電池外装用容器20は、本発明の第一の態様の電池外装用積層体10からなる容器本体30と、電池外装用積層体10からなる蓋部33とを重ね、周縁部29をヒートシールすることにより形成されている。符号28は、リチウムイオン電池27の正極および負極に接続された電極リードである。
まず、図4(a)に示すように、電池外装用積層体10を、凹部31を有するトレー状となるように、絞り成形などにより成形し、容器本体30を得る。凹部31の深さは、例えば、2mm以上とすることができる。
容器本体30の凹部31に、リチウムイオン電池(図3中のリチウムイオン電池27)を収納する。
次いで、図4(b)に示すように、電池外装用積層体10からなる蓋部33を容器本体30の上に重ね、容器本体30のフランジ部32と蓋部33の周縁部34をヒートシールすることによって、図3に示す二次電池40が得られる。すなわち、図3に示す電池では、容器本体30の上面が蓋部33に覆われることにより、凹部31と蓋部33とによって電池を収容する内部空間が形成される。
まず、図5(a)に示すように、矩形の電池外装用積層体50において長手方向一端側の一部を、絞り成形などにより電池外装用積層体50の第1基材層の側から押圧して成形し、凹部51を有する成形体55を得る。凹部51の深さは、例えば、2mm以上とすることができる。
次いで、図示は省略するが、成形体55の凹部51に、リチウムイオン電池(図2中のリチウムイオン電池27)を収納する。
(実施例1)
まず、厚さ20μmのステンレス鋼箔を用意した。このステンレス鋼箔の両面に、水溶性塗料(塗布量12g/m2)を塗布し、200℃のオーブンにて加熱乾燥し、厚さ約0.2μmの第1腐食防止層、第2腐食防止層をそれぞれ形成した。
水溶性塗料は、水酸基を有するポリビニルアルコール骨格含有非結晶ポリマーの0.2質量%と、FeCl2・4H2Oの0.8質量%と、ニトリロトリス(メチレンホスホン酸)(商品名:キレストPH−320、キレスト(株)製))の0.7質量%を水に溶解してなる水溶液である。
第1の接着剤は、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点50℃)の15質量%と、ビスフェノールA構造を有するフェノールノボラック型エポキシ樹脂(三菱化学(株)製、商品名:jER157S70、粘度=80、エポキシ当量=210)の7質量%とを、固形分量15%となるように、室温で10分間トルエンに溶融混練することにより得られたものである。
○:ステンレス鋼箔にシワや折れが発生しなかった。
×:ステンレス鋼箔にシワ及び/又は折れが発生した。
この第2接着剤層と、上記で得られた積層体における第2腐食防止層とを対向させ、80℃のドライラミネートにより積層し、電池外装用積層体を得た。
3日間の電解液浸漬の後、電解液をふき取ることなく、引張試験を行った。引張試験は、JIS C6471「フレキシブルプリント配線板用銅張積層板試験方法」に規定された、引き剥がし測定方法A(90°方向引き剥がし)に準拠し、引張試験機(日本電産シンポ(株)社製、商品名:FGS−50E−Hを用いて行った。以下の評価基準で評価を行った結果を、「耐電解液性」として表1に示す。
A:4N/15mm以上
B:4N/15mm未満、0.1N/15mm以上
C:完全に剥離してしまっているため、測定不可
A:デラミ(層間の剥がれ)が全く認められない
B:一部デラミが認められるが許容範囲である
C:完全に剥離してしまっている
第1接着剤層を形成する第1の接着剤において、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点50℃)に代えて、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点60℃)を用いた以外は実施例1と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。
結果を表1に示す。
第1接着剤層を形成する第1の接着剤において、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点50℃)に代えて、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点80℃)を用いた以外は実施例1と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。
結果を表1に示す。
第1接着剤層を形成する第1の接着剤において、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点50℃)に代えて、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点100℃)を用いた以外は実施例1と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1接着剤層を形成する第1の接着剤において、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点80℃)のみを有し、フェノールノボラック型エポキシ樹脂を有さない接着剤を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1及び第2腐食防止層を形成する水溶性塗料として、ニトリロトリス(メチレンホスホン酸)(商品名:キレストPH−320、キレスト(株)製)の0.7質量%のみを水に溶解してなる水溶液を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1及び第2腐食防止層を形成する水溶性塗料として、水酸基を有するポリビニルアルコール骨格含有非結晶ポリマーの0.2質量%のみを水に溶解してなる水溶液を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1及び第2腐食防止層を形成する水溶性塗料として、CrF3・3H2Oの0.8質量%のみを水に溶解してなる水溶液を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1及び第2腐食防止層を形成する水溶性塗料として、FeCl3・6H2Oの0.8質量%のみを水に溶解してなる水溶液を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
ステンレス鋼箔を含む積層体における第1接着剤層と、第1基材層とのドライラミネート温度を、表1中に示す温度に変更した以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1及び第2腐食防止層を形成する水溶性塗料として、水酸基を有するポリビニルアルコール骨格含有非結晶ポリマーの0.2質量%と、CrF3・3H2Oの0.8質量%と、ニトリロトリス(メチレンホスホン酸)(商品名:キレストPH−320、キレスト(株)製)の0.7質量%を水に溶解してなる水溶液を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1及び第2腐食防止層を形成する水溶性塗料として、水酸基を有するポリビニルアルコール骨格含有非結晶ポリマーの0.2質量%と、ZrF4の0.8質量%と、ニトリロトリス(メチレンホスホン酸)(商品名:キレストPH−320、キレスト(株)製)の0.7質量%を水に溶解してなる水溶液を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1接着剤層を形成する第1の接着剤において、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点50℃)に代えて、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点140℃)を用いた以外は実施例1と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
金属箔として、ステンレス鋼箔に代えて、厚さ40μmのアルミニウム箔を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。
結果を表1に示す。
金属箔として、ステンレス鋼箔に代えて、厚さ20μmのアルミニウム箔を用いた以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。
結果を表1に示す。
ステンレス鋼箔を含む積層体における第1接着剤層と、第1基材層とのドライラミネートを、表1中に示す温度の熱ラミネートに変更した以外は実施例3と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
ステンレス鋼箔を含む積層体における第1接着剤層と、第1基材層とのドライラミネートを、表1中に示す温度の熱ラミネートに変更した以外は比較例1と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
ステンレス鋼箔を含む積層体における第1接着剤層と、第1基材層とのドライラミネートを、表1中に示す温度の熱ラミネートに変更し、且つ、金属箔として、ステンレス鋼箔に代えて、厚さ40μmのアルミニウム箔を用いた以外は比較例1と同様にして、電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
第1腐食防止層及び第2腐食防止層を設けなかった以外は実施例3と同様にして電池外装用積層体を製造し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示す。
(Ad−PP1):無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点50℃)
(Ad−PP2):無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点60℃)
(Ad−PP3):無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点80℃)
(Ad−PP4):無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点100℃)
(Ad−PP5):無水マレイン酸変性ポリプロピレン(融点140℃)
(Ad−EP1):「jER157S70」(商品名、三菱化学社製)(ビスフェノールA構造を有するフェノールノボラック型エポキシ樹脂;粘度=80;エポキシ当量=210)
(M1):水酸基を有するポリビニルアルコール骨格含有非結晶ポリマーの0.2質量%、FeCl2・4H2Oの0.8質量%、及びニトリロトリス(メチレンホスホン酸)(商品名:キレストPH−320、キレスト(株)製)の0.7質量%を有する水溶液
(M2):ニトリロトリス(メチレンホスホン酸)(商品名:キレストPH−320、キレスト(株)製)の0.7質量%水溶液
(M3):水酸基を有するポリビニルアルコール骨格含有非結晶ポリマーの0.2質量%水溶液
(M4):CrF3・3H2Oの0.8質量%水溶液
(M5):FeCl3・6H2Oの0.8質量%水溶液
(M6):水酸基を有するポリビニルアルコール骨格含有非結晶ポリマーの0.2質量%、CrF3・3H2Oの0.8質量%、ニトリロトリス(メチレンホスホン酸)(商品名:キレストPH−320、キレスト(株)製)の0.7質量%を有する水溶液
(M7):水酸基を有するポリビニルアルコール骨格含有非結晶ポリマーの0.2質量%、ZrF4の0.8質量%、ニトリロトリス(メチレンホスホン酸)(商品名:キレストPH−320、キレスト(株)製)の0.7質量%を有する水溶液
(SUS1):厚さ20μmのステンレス鋼箔
(AL1):厚さ40μmのアルミ箔
(AL2):厚さ20μmのアルミ箔
Claims (8)
- 少なくとも、第1基材層、第1接着剤層、第1腐食防止層、ステンレス鋼箔、及び第2基材層をこの順に備えてなる電池外装用積層体であって、
前記第1基材層がポリプロピレン又はポリエチレンを含む層であり、
前記第1接着剤層が、融点50〜100℃のポリオレフィンを含む接着剤からなり、
前記ステンレス鋼箔の厚さが40μm以下であることを特徴とする電池外装用積層体。 - 前記第1腐食防止層が、水溶性樹脂を含む層である請求項1に記載の電池外装用積層体。
- 前記第2基材層が、ポリエチレンテレフタレートからなる厚さ3〜11μmの層であって、
当該第2基材層と、前記ステンレス鋼箔との間に、第2接着剤層を有する、請求項1又は2に記載の電池外装用積層体。 - 前記第1接着剤層が、酸変性された融点50〜100℃のポリオレフィン樹脂と、フェノールノボラック型エポキシ樹脂とを含有する接着剤からなる層である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の電池外装用積層体。
- 前記第1腐食防止層が、水溶性樹脂と、ハロゲン化金属化合物と、キレート剤とを含有する、請求項2〜4のいずれか一項に記載の電池外装用積層体。
- 請求項1〜5のいずれか一項に記載の電池外装用積層体を製造する、電池外装用積層体の製造方法であって、
ステンレス鋼箔の片面の側に形成された第1接着剤層と、第1基材層とが接するように配して、当該積層体を70〜150℃でドライラミネートする工程、を有することを特徴とする電池外装用積層体の製造方法。 - 請求項1〜5のいずれか一項に記載の電池外装用積層体を備える電池外装体であって、
電池を収納する内部空間を有し、電池外装用積層体の第1基材層の側が当該内部空間の側となることを特徴とする電池外装体。 - 請求項7に記載の電池外装体を備えることを特徴とする電池。
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