JP6762033B2 - Compatible composition, adhesive composition, composite structure, manufacturing method and disassembling method of composite structure, surface processing method of chip, and manufacturing method of composite - Google Patents

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本発明は、特定のグラフト共重合体化合物と媒質とが相溶してなる相溶組成物、前記相溶組成物を含有する接着剤組成物、前記相溶組成物及び／又は接着剤組成物が使用されている複合構造物、前記複合構造物の製造方法及び解体方法、チップの表面加工方法並びに複合体の製造方法に関する。 The present invention relates to a compatible composition in which a specific graft copolymer compound and a medium are compatible with each other, an adhesive composition containing the compatible composition, the compatible composition and / or the adhesive composition. The present invention relates to a composite structure in which the above-mentioned composite structure is used, a method for producing and disassembling the composite structure, a method for surface processing of a chip, and a method for producing a composite.

（接着剤組成物）
液晶表示体及び光学レンズ等の光学系デバイスの構成部材や、電子ペーパ及び電池等の電子系デバイスの構成部材を接着剤で固定し、場合により、その固定を解除できるようにすることを要請される場合がある。 (Adhesive composition)
It is requested that the constituent members of optical devices such as liquid crystal displays and optical lenses and the constituent members of electronic devices such as electronic paper and batteries be fixed with an adhesive so that the fixing can be released in some cases. May occur.

その要請に対して、従来は、固定部分の硬化した接着剤を、加熱して流動化させたり、溶剤を接触させて膨潤させたり、水に浸漬して硬化した接着剤を部材から剥離する方法がとられていた（例えば、特許文献１）。 In response to this request, conventionally, a method of heating and fluidizing a cured adhesive of a fixed portion, contacting with a solvent to swell, or immersing in water to peel off the cured adhesive from a member. (For example, Patent Document 1).

（チップの表面加工方法）
電線モジュール、ＳｏＣ（Ｓｙｓｔｅｍ−ｏｎ−ａ−ｃｈｉｐ）、フラッシュメモリ等の半導体用配線デバイスのようなチップは、例えば、システム基板との接続のためのはんだボールのような電極が配置されている等により、その表面に微細突起を備える場合がある。 (Chip surface processing method)
Chips such as electric wire modules, SOCs (System-on-a-chips), and semiconductor wiring devices such as flash memories are provided with electrodes such as solder balls for connection with a system board, for example. Therefore, the surface may be provided with fine protrusions.

このような微細突起を備えるチップに対して、微細突起を備える表面以外の面に、例えば、スパッタリングによるシールド加工のような表面加工や放熱性向上、断熱性付与、水分透過防止、低抵抗化、ノイズ対策を目的として表面処理をしようとする場合、微細突起である電極が汚染されないように微細突起を備える表面を粘着層の厚みの大きいダイシングテープや仮固定テープで被覆する場合がある（例えば、特許文献２）。 For a chip having such fine protrusions, on a surface other than the surface having fine protrusions, for example, surface treatment such as shielding by sputtering, improvement of heat dissipation, heat insulation, prevention of moisture permeation, reduction of resistance, etc. When surface treatment is attempted for the purpose of noise suppression, the surface provided with the fine protrusions may be covered with a dicing tape or temporary fixing tape having a large adhesive layer so that the electrodes having the fine protrusions are not contaminated (for example). Patent Document 2).

（複合体の製造方法）
光学表示装置等の複合体は、例えば、表示パネル部材と透明面部材とが接着層を介して貼合された貼合体を構成として含み、これらを貼合するための接着層に使用する粘着テープ、硬化性液状樹脂組成物等が種々提案されている（例えば、特許文献３及び４）。 (Manufacturing method of complex)
A composite such as an optical display device includes, for example, a bonded body in which a display panel member and a transparent surface member are bonded via an adhesive layer, and an adhesive tape used for the adhesive layer for bonding these. , Curable liquid resin compositions and the like have been proposed (for example, Patent Documents 3 and 4).

光学表示装置等の複合体は、例えば、表示パネル部材と透明面部材とが接着層を介して貼合された貼合体を構成として含み、これらを貼合するための接着層に使用する粘着テープ、硬化性液状樹脂組成物等が種々提案されている（例えば、特許文献３及び５）。 A composite such as an optical display device includes, for example, a bonded body in which a display panel member and a transparent surface member are bonded via an adhesive layer, and an adhesive tape used for the adhesive layer for bonding these. , Curable liquid resin compositions and the like have been proposed (for example, Patent Documents 3 and 5).

特開２０１０−１００８３１号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2010-100831 特開２０１２−０８４７８０号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2012-084780 特開特開２０１７−１１０１２７号公報JP-A-2017-110127A ＷＯ２０１５／０８７８０７号公報WO2015 / 087807 ＷＯ２０１５／０８７８０７号公報WO2015 / 087807

（接着剤組成物）
しかし、特許文献１に開示されているような従来の接着剤の硬化体は、加熱しても十分に粘度が低減せず、溶剤や水に接触させても固体状態で残存するため、部材の結合を解除できても、一度硬化した接着剤を除去することは容易ではなかった。 (Adhesive composition)
However, the cured product of the conventional adhesive as disclosed in Patent Document 1 does not sufficiently reduce its viscosity even when heated, and remains in a solid state even when it is brought into contact with a solvent or water. Even if the bond could be released, it was not easy to remove the adhesive once cured.

（チップの表面加工方法）
また、微細突起を備える表面を従来のダイシングテープや仮固定テープで被覆する場合、弾性が大きく突起部を十分に埋められないため取扱い難い、微小突起を含む表面との密着性が不十分である等により、当該被覆後になされる表面加工に由来する微小突起を含む表面の汚染の抑止が十分とはいえなかった。 (Chip surface processing method)
Further, when the surface having fine protrusions is covered with a conventional dicing tape or temporary fixing tape, it is difficult to handle because the protrusions cannot be sufficiently filled due to its high elasticity, and the adhesion to the surface including the fine protrusions is insufficient. Therefore, it cannot be said that the suppression of surface contamination including microprojections due to the surface processing performed after the coating is sufficient.

（複合体の製造方法）
また、複数の液晶表示パネル部材が積層する貼合体を製造する場合、一方又は両方の部材に加飾部分、印刷、ＦＰＣ（フレキシブルプリント基板）接続部分、ベゼル、筐体等が部材表面の上又は周辺に配置されるため、部材表面に対して異なる高さを形成してしまう異高部分が形成されている部材が貼合される場合がある。 (Manufacturing method of complex)
Further, when manufacturing a bonded body in which a plurality of liquid crystal display panel members are laminated, a decorative portion, printing, an FPC (flexible printed circuit board) connection portion, a bezel, a housing, etc. are placed on the surface of the member or on one or both of the members. Since they are arranged in the periphery, members having different height portions that form different heights with respect to the surface of the members may be bonded together.

このような異高部分を備える部材の接着層として粘着シートを使用すると、厚みが均一、製造工程が簡便、他の部材への汚染が少ない等の利点があるが、粘着シートの表面に異高部分由来の凹凸が生じて平滑性が損なわれ部材同士の貼合が安定しない、異高部分周囲近傍において気泡が残りやすく応力や歪みが発生しやすい、粘着シートのリペアが困難、薄い粘着シートの取り扱いが困難等の課題がある。 Using an adhesive sheet as an adhesive layer for a member having such a different height has advantages such as uniform thickness, a simple manufacturing process, and less contamination of other members, but the surface of the adhesive sheet has different heights. Unevenness derived from the part occurs and smoothness is impaired, and the bonding between members is not stable, air bubbles are likely to remain in the vicinity of the different height part, stress and distortion are likely to occur, it is difficult to repair the adhesive sheet, and the thin adhesive sheet There are problems such as difficulty in handling.

このような異高部分を備える部材の接着層として硬化性液状樹脂組成物を使用すると、異高部分に由来する表面形状の不均一化に繋がるような凹凸が生じ難いため部材同士の貼合が安定し、段差部分周囲近傍の気泡の残留が低減する等の利点があるが、液状の組成物が貼合時に接着範囲から流れ出すため貼合体周囲の他の部材の汚染や搬送時に硬化性液状樹脂組成物が十分に硬化しておらず貼合体の部材位置がずれてしまうアライメントズレ等の課題がある。 When a curable liquid resin composition is used as an adhesive layer of a member having such a different height portion, unevenness that leads to non-uniformity of the surface shape derived from the different height portion is unlikely to occur, so that the members can be bonded to each other. It has advantages such as stability and reduction of residual air bubbles near the stepped portion, but since the liquid composition flows out from the bonding range during bonding, it contaminates other members around the bonded body and is a curable liquid resin during transportation. There is a problem such as misalignment in which the composition is not sufficiently cured and the positions of the members of the bonded body are displaced.

本発明は、
高温と低温の間で、その状態が液状とゲル状とに可逆的に変化する相溶組成物、
高温下で液状となり容易に部材に塗工でき、低温下でゲル状となり部材同士を接着でき、再度高温にすると液状となって部材同士の接着を容易に解除できる接着剤組成物、
ゲル状となった接着剤組成物で接着された部材を含む複合構造物及びその製造方法、
並びに、
ゲル状となった接着剤組成物を、高温下で液状化して除去する前記複合構造物の解体方法を提供することを課題とする。 The present invention
A compatible composition whose state reversibly changes between liquid and gel between high and low temperatures,
An adhesive composition that becomes liquid at high temperatures and can be easily applied to members, becomes gel-like at low temperatures and can bond members to each other, and becomes liquid at high temperatures again to easily release the adhesion between members.
A composite structure containing a member bonded with a gelled adhesive composition and a method for producing the same,
And
An object of the present invention is to provide a method for disassembling the composite structure, which liquefies and removes the gelled adhesive composition at a high temperature.

また、本発明は、微細突起を備える表面Ｓを含むチップの表面加工をするに際して、表面Ｓを容易にゲル状組成物で密着させて被覆し、表面Ｓの表面加工による汚染を抑止しつつ、表面Ｓ以外の所望の表面を加工できるチップの表面加工方法と、当該チップの表面加工方法に好適なゲル状組成物を提供することを課題とする。 Further, in the present invention, when surface processing of a chip including a surface S having fine protrusions, the surface S is easily adhered and coated with a gel-like composition to suppress contamination of the surface S due to the surface processing. An object of the present invention is to provide a surface processing method for a chip capable of processing a desired surface other than the surface S, and a gel-like composition suitable for the surface processing method for the chip.

また、本発明は、少なくともどちらか一方の表面に異高部分を備える部材１と部材２とが、前記表面と界面を形成した貼合材で貼合された貼合体を含む複合体の製造方法であって、他の部材の汚染や搬送時のアライメントズレの発生を抑制しつつ、部材１の表面Ｓ１及び部材２の表面Ｓ２と貼合材の異高部分近傍の界面又は貼合体の表面に、異高部分に由来する表面形状の不均一化に繋がるような凹凸が生じ難いため部材同士の貼合が安定し、さらに好ましくは気泡の残留を抑制できる、ゲル状組成物を貼合材として使用する複合体の製造方法及び当該製造方法に使用するゲル状組成物を提供することを課題とする。 Further, the present invention is a method for producing a composite including a bonded body in which a member 1 and a member 2 having different height portions on at least one of the surfaces are bonded with a bonding material having an interface with the surface. Therefore, while suppressing the occurrence of contamination of other members and misalignment during transportation, the surface S1 of the member 1 and the surface S2 of the member 2 and the surface of the bonded material near the different height portion of the bonded material or the surface of the bonded body. As a bonding material, a gel-like composition is used as a bonding material, which is less likely to cause irregularities that lead to non-uniformity of the surface shape derived from different heights, so that bonding between members is stable, and more preferably, residual air bubbles can be suppressed. An object of the present invention is to provide a method for producing a composite to be used and a gel-like composition to be used in the production method.

本発明は、
〔１〕グラフト共重合体化合物と媒質とが相溶してなる相溶組成物であって、
前記グラフト共重合体化合物は、
（メタ）アクリレート単位を主体とする重合体ブロックａと、
（メタ）アクリレート単位を主体とする重合体ブロックｂとのグラフト共重合体化合物であり、
前記重合体ブロックａを構成する（メタ）アクリレート単位だけで構成される重合物のガラス転移温度が３０℃超１８０℃以下であり、
前記重合体ブロックｂを構成する（メタ）アクリレート単位だけで構成される重合物のガラス転移温度が−１００℃以上３０℃以下であり、
前記グラフト共重合体化合物は、０〜１５０℃の間で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さず、
前記相溶組成物は、０〜１５０℃の間で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有する相溶組成物、
〔２〕前項〔１〕記載の相溶組成物を配合してなる接着剤組成物、
〔３〕部材１及び部材２を含む複合構造物であって、
前記部材１及び前記部材２が前項〔２〕記載の接着剤組成物を介して接着している複合構造物、
〔４〕部材１及び部材２を含む複合構造物の製造方法であって、
前項〔１〕記載の温度Ｔｃよりも高温の温度環境で、
前記部材１と前記部材２を、前記接着剤組成物を介して貼り合わせる工程１と、
前記工程１の後、前記温度環境を前記温度Ｔｃよりも低温にして前項〔３〕記載の複合構造物を得る工程２とを有する複合構造物の製造方法、
〔５〕前記温度環境を前記温度Ｔｃよりも高温にして、前記部材１及び前記部材２の前記接着剤組成物を介しての接着を解除して、前記部材１と前記部材２とを離隔する、前項〔３〕記載の複合構造物の解体方法、
〔６〕部材１及び部材２を含む複合構造物の製造方法であって、
前記製造方法が、
前項〔１〕記載の温度Ｔｃよりも低温の温度環境で、
前記部材１と前記部材２を、ゲル状の前記相溶組成物が粘着性を有する弾性体で、かつ
熱硬化性、光硬化性及び湿硬化性からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化性を有する相溶組成物を配合してなる前項〔２〕記載の接着剤組成物を介して貼り合わせる工程１’と、
前記工程１’の後、前記接着剤組成物を熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて前項〔３〕記載の複合構造物を得る工程２’とを有する複合構造物の製造方法、
〔７〕部材１及び部材２を含む複合構造物の製造方法であって、
前記製造方法が、
前項〔１〕記載の相溶組成物であって、ゲル状の前記相溶組成物が粘着性を有する弾性体であり、熱硬化性、光硬化性及び湿硬化性からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化性を有する相溶組成物を配合してなる前項〔２〕記載の接着剤組成物を熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて粘着硬化体を得る工程１”と、
前記部材１と前記部材２を、前記粘着硬化体を介して貼り合わせて前項〔３〕記載の複合構造物を得る工程２”とを有する複合構造物の製造方法、
〔８〕微細突起を備える表面Ｓを含むチップの表面加工方法であって、
前記表面Ｓを前項〔１〕記載の相溶組成物又は前項〔２〕記載の接着剤組成物に埋設して前記表面Ｓを前記相溶組成物又は接着剤組成物で被覆する工程１と、
前記ゲル状組成物で被覆された表面Ｓ以外の前記チップの表面を加工する工程２とを含み、
前記相溶組成物又は接着剤組成物の貯蔵剛性率が、
３０℃＜Ｔｃの場合は２５℃で、０℃≦Ｔｃ≦３０℃の場合はＴｃ−２０℃で、０．０１〜１００００ｋＰａであるチップの表面加工方法、及び、
〔９〕部材１の表面Ｓ１と部材２の表面Ｓ２とを貼合材を介して貼合して得られた前記部材１、前記貼合材及び前記部材２が積層した積層体を含む複合体の製造方法であって、
前記貼合材が前項〔１〕記載の相溶組成物又は前項〔２〕記載の接着剤組成物であり、
前記表面Ｓ１及び前記表面Ｓ２の少なくとも一方が異高部分を備え、
前記表面Ｓ１と前記表面Ｓ２の間に、前記異高部分を前記貼合材で被覆するように貼合材を配置し、前記部材１と前記貼合材と前記部材２の積層体を得る前記工程１と、
前記積層体をＴｃ以上の温度範囲で加圧加温する工程２とを含み、
前記工程１及び２において、前記貼合材の温度が、前記加圧加温時以外は、Ｔｃ未満である複合体の製造方法である。 The present invention
[1] A compatible composition in which a graft copolymer compound and a medium are compatible with each other.
The graft copolymer compound is
Polymer block a mainly composed of (meth) acrylate units and
It is a graft copolymer compound with a polymer block b mainly composed of a (meth) acrylate unit.
The glass transition temperature of the polymer composed of only the (meth) acrylate units constituting the polymer block a is more than 30 ° C and 180 ° C or less.
The glass transition temperature of the polymer composed of only the (meth) acrylate units constituting the polymer block b is −100 ° C. or higher and 30 ° C. or lower.
The graft copolymer compound does not have a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C.
The compatible composition is a compatible composition having a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C.
[2] An adhesive composition obtained by blending the compatible composition according to the previous item [1].
[3] A composite structure including a member 1 and a member 2.
A composite structure in which the member 1 and the member 2 are adhered to each other via the adhesive composition according to the preceding item [2].
[4] A method for manufacturing a composite structure including a member 1 and a member 2.
In a temperature environment higher than the temperature Tc described in the previous section [1],
Step 1 in which the member 1 and the member 2 are bonded to each other via the adhesive composition, and
A method for producing a composite structure, which comprises the step 2 of obtaining the composite structure according to the previous item [3] by lowering the temperature environment to a temperature lower than the temperature Tc after the step 1.
[5] The temperature environment is set to a temperature higher than the temperature Tc, the adhesion between the member 1 and the member 2 is released via the adhesive composition, and the member 1 and the member 2 are separated from each other. , The method for disassembling the composite structure described in the previous section [3],
[6] A method for manufacturing a composite structure including a member 1 and a member 2.
The manufacturing method is
In a temperature environment lower than the temperature Tc described in the previous section [1],
The member 1 and the member 2 are at least one type of curability selected from the group consisting of a gel-like compatible composition which is an elastic body having adhesiveness and which is composed of thermosetting, photocurable and wet-curable. 1'in the step 1', which is formed by blending the compatible composition having the above, via the adhesive composition according to the previous item [2].
After the step 1', the adhesive composition is cured at least one selected from the group consisting of thermosetting, photocuring and wet curing to obtain the composite structure according to the preceding item [3]. Manufacturing method of composite structure with
[7] A method for manufacturing a composite structure including a member 1 and a member 2.
The manufacturing method is
The compatible composition according to the preceding item [1], wherein the gel-like compatible composition is an elastic body having adhesiveness, and is at least selected from the group consisting of thermosetting, photocurable and wet-curable. The adhesive composition according to the previous item [2], which is a mixture of a compatible composition having one kind of curability, is subjected to at least one kind of curing selected from the group consisting of thermosetting, photocuring and wet curing to be adhered. Step 1 to obtain a cured product
A method for producing a composite structure, which comprises the step 2 "in which the member 1 and the member 2 are bonded to each other via the adhesive cured body to obtain the composite structure according to the preceding item [3].
[8] A method for surface processing a chip including a surface S having fine protrusions.
Step 1 of embedding the surface S in the compatible composition according to the previous item [1] or the adhesive composition according to the previous item [2] and coating the surface S with the compatible composition or the adhesive composition.
The step 2 of processing the surface of the chip other than the surface S coated with the gel-like composition is included.
The storage rigidity of the compatible composition or the adhesive composition is
A chip surface processing method of 0.01 to 10,000 kPa at 25 ° C. when 30 ° C. <Tc and Tc-20 ° C. when 0 ° C. ≤ Tc ≤ 30 ° C., and
[9] A composite including the member 1, the laminating material, and a laminated body in which the laminating material 2 is laminated, which is obtained by laminating the surface S1 of the member 1 and the surface S2 of the member 2 via a laminating material. It is a manufacturing method of
The laminating material is the compatible composition according to the preceding item [1] or the adhesive composition according to the preceding item [2].
At least one of the surface S1 and the surface S2 has a different height portion.
A laminating material is arranged between the surface S1 and the surface S2 so as to cover the different height portion with the laminating material to obtain a laminate of the member 1, the laminating material, and the member 2. Step 1 and
Including step 2 of pressurizing and heating the laminate in a temperature range of Tc or higher.
In steps 1 and 2, the method for producing a composite in which the temperature of the bonding material is less than Tc except during the pressure heating.

なお、温度Ｔの温度環境とは、相溶組成物の温度が温度Ｔになるような相溶化合物が存在する環境をいい、例えば、相溶組成物が室温に置かれていても、相溶組成物に接触したヒーターによって加温されて相溶組成物の温度が５０℃を超えれば、その場合の温度環境は５０℃超ということになる。以下では、「高温環境」及び「高温の温度環境」を「高温」ともいい、「低温環境」及び「低温の温度環境」を「低温」ともいう。 The temperature environment of the temperature T means an environment in which a compatible compound exists such that the temperature of the compatible composition becomes the temperature T. For example, even if the compatible composition is placed at room temperature, it is compatible. If the temperature of the compatible composition exceeds 50 ° C. by being heated by a heater in contact with the composition, the temperature environment in that case is over 50 ° C. Hereinafter, the "high temperature environment" and the "high temperature environment" are also referred to as "high temperature", and the "low temperature environment" and "low temperature environment" are also referred to as "low temperature".

本発明によれば、
高温と低温の間で、その状態が液状とゲル状とに可逆的に変化する相溶組成物、
高温下で液状となり容易に部材に塗工でき、低温下でゲル状となり部材同士を接着でき、再度高温にすると液状となって部材同士の接着を容易に解除できる接着剤組成物、
ゲル状となった接着剤組成物で接着された部材を含む複合構造物及びその製造方法、
並びに、
ゲル状となった接着剤組成物を、高温下で液状化して除去する前記複合構造物の解体方法を提供することができる。 According to the present invention
A compatible composition whose state reversibly changes between liquid and gel between high and low temperatures,
An adhesive composition that becomes liquid at high temperatures and can be easily applied to members, becomes gel-like at low temperatures and can bond members to each other, and becomes liquid at high temperatures again to easily release the adhesion between members.
A composite structure containing a member bonded with a gelled adhesive composition and a method for producing the same,
And
It is possible to provide a method for disassembling the composite structure in which the gelled adhesive composition is liquefied and removed at a high temperature.

また、本発明によれば、微細突起を備える表面Ｓを含むチップの表面加工をするに際して、表面Ｓを容易にゲル状組成物で密着させて被覆し、表面Ｓの表面加工による汚染を抑止しつつ、表面Ｓ以外の所望の表面を加工できるチップの表面加工方法と、当該チップの表面加工方法に好適なゲル状組成物を提供することができる。 Further, according to the present invention, when surface processing of a chip including a surface S having fine protrusions is performed, the surface S is easily adhered and coated with a gel-like composition to suppress contamination of the surface S due to the surface processing. At the same time, it is possible to provide a surface processing method for a chip capable of processing a desired surface other than the surface S, and a gel-like composition suitable for the surface processing method for the chip.

また、本発明によれば、少なくともどちらか一方の表面に異高部分を備える部材１と部材２とが、前記表面と界面を形成した貼合材で貼合された貼合体を含む複合体の製造方法であって、他の部材の汚染や搬送時のアライメントズレの発生を抑制しつつ、部材１の表面Ｓ１及び部材２の表面Ｓ２と貼合材の異高部分近傍の界面又は貼合体の表面に、異高部分に由来する表面形状の不均一化に繋がるような凹凸が生じ難いため部材同士の貼合が安定し、さらに好ましくは気泡の残留を抑制できる、ゲル状組成物を貼合材として使用する複合体の製造方法及び当該製造方法に使用するゲル状組成物を提供することができる。 Further, according to the present invention, a composite including a bonded body in which a member 1 and a member 2 having different height portions on at least one of the surfaces are bonded with a bonding material forming an interface with the surface. It is a manufacturing method, and while suppressing the occurrence of contamination of other members and misalignment during transportation, the interface between the surface S1 of the member 1 and the surface S2 of the member 2 and the interface or the bonded body near the different height portion of the bonding material. A gel-like composition is laminated on the surface, which is unlikely to cause irregularities that lead to non-uniformity of the surface shape due to different heights, so that the members can be stably bonded to each other, and more preferably, the residual air bubbles can be suppressed. It is possible to provide a method for producing a composite used as a material and a gel-like composition used in the production method.

実施例１の相溶組成物の、２０〜８０℃の範囲における貯蔵剛性率Ｇ‘と損失剛性率Ｇ“の測定結果である。It is a measurement result of the storage rigidity G'and the loss rigidity G'in the range of 20 to 80 ° C. of the compatible composition of Example 1. 複合構造物の製造方法１の模式図である。It is a schematic diagram of the manufacturing method 1 of a composite structure. 複合構造物の製造方法２の模式図である。It is a schematic diagram of the manufacturing method 2 of a composite structure. 複合構造物の製造方法３の模式図である。It is a schematic diagram of the manufacturing method 3 of a composite structure.

〔グラフト共重合体化合物〕
（化合物Ａ）
本発明におけるグラフト共重合体化合物（以下、化合物Ａという）は、
（メタ）アクリレート単位を主体とする重合体ブロックａと、
（メタ）アクリレート単位を主体とする重合体ブロックｂとのグラフト共重合体であり、
前記重合体ブロックａを構成する（メタ）アクリレート単位だけで構成される重合物のガラス転移温度が３０℃超１８０℃以下であり、
前記重合体ブロックｂを構成する（メタ）アクリレート単位だけで構成される重合物のガラス転移温度が−１００℃以上３０℃以下であり、
前記グラフト共重合体化合物は、０〜１５０℃の間で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さない。 [Graft copolymer compound]
(Compound A)
The graft copolymer compound (hereinafter referred to as compound A) in the present invention is
Polymer block a mainly composed of (meth) acrylate units and
It is a graft copolymer with a polymer block b mainly composed of (meth) acrylate units.
The glass transition temperature of the polymer composed of only the (meth) acrylate units constituting the polymer block a is more than 30 ° C and 180 ° C or less.
The glass transition temperature of the polymer composed of only the (meth) acrylate units constituting the polymer block b is −100 ° C. or higher and 30 ° C. or lower.
The graft copolymer compound does not have a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C.

重合体ブロックａを構成する（メタ）アクリレート単位は、それ単体で構成される重合物（以下、重合物ａという）のガラス転移温度が３０℃超１８０℃以下となる（メタ）アクリレート化合物が重合した際に形成される。なお、ガラス転移温度の安定性の観点から、重合物ａの重量平均分子量は、好ましくは１×１０５以上、より好ましくは１×１０５〜１×１０９、更に好ましくは１×１０５〜１×１０７である。 The (meth) acrylate unit constituting the polymer block a is a polymer (meth) acrylate compound having a glass transition temperature of more than 30 ° C. and 180 ° C. or lower of a polymer (hereinafter referred to as polymer a) composed of the polymer block a alone. It is formed when it is polymerized. From the viewpoint of the stability of the glass transition temperature, the weight average molecular weight of the polymer a is preferably 1 × 10 5 or more, more preferably 1 × 10 5 to 1 × 10 9 , and further preferably 1 × 10 5 to 1. it is a 1 × 10 7.

重合体ブロックｂを構成する（メタ）アクリレート単位は、それ単体で構成される重合物（以下、重合物ｂという）のガラス転移温度が−１００℃以上３０℃以下となる（メタ）アクリレート化合物が重合した際に形成される。なお、ガラス転移温度の安定性の観点から、重合物ｂの重量平均分子量は、好ましくは１×１０５以上、より好ましくは１×１０５〜１×１０９、更に好ましくは１×１０５〜１×１０７である。 The (meth) acrylate unit constituting the polymer block b is a (meth) acrylate compound in which the glass transition temperature of the polymer (hereinafter referred to as polymer b) composed of the polymer block b is -100 ° C. or higher and 30 ° C. or lower. It is formed when polymerized. From the viewpoint of the stability of the glass transition temperature, the weight average molecular weight of the polymer b is preferably 1 × 10 5 or more, more preferably 1 × 10 5 to 1 × 10 9 , and further preferably 1 × 10 5 to 1. it is a 1 × 10 7.

なお、重量平均分子量は、ＧＰＣに基づいて測定されたものであり、好ましくは、以下の条件で測定される：
測定装置：島津製作所社製ＧＰＣシステム；
カラムの種類：有機溶媒系ＳＥＣカラム（東ソー社製）；
溶剤の種類：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）。 The weight average molecular weight is measured based on GPC, and is preferably measured under the following conditions:
Measuring device: GPC system manufactured by Shimadzu Corporation;
Column type: Organic solvent-based SEC column (manufactured by Tosoh Corporation);
Solvent type: tetrahydrofuran (THF).

重合体ブロックａ又は重合体ブロックｂを構成可能な（メタ）アクリレート化合物としては、
好ましくは、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート；
メトキシエチル（メタ）アクリレート等のアルコキシ置換アルキル（メタ）アクリレート；
２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシ置換アルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート等；
エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート等のジ（メタ）アクリレート；及び
ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ノルボルネン（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等の脂環構造含有（メタ）アクリレート、アクリロイルモルフォリン、ジエチルアクリルアミド等のアクリルアミドからなる群から選ばれる少なくとも２種の（メタ）アクリレート化合物であり、
より好ましくは、少なくともどちらかがメタクリレート化合物である。 As the (meth) acrylate compound that can form the polymer block a or the polymer block b,
Preferably, methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) acrylate, n-butyl (meth) acrylate, i-butyl (meth) acrylate, t-butyl (meth) acrylate, lauryl (meth). ) Alkyl (meth) acrylate such as acrylate;
Alkoxy-substituted alkyl (meth) acrylates such as methoxyethyl (meth) acrylate;
Hydroxy-substituted alkyl (meth) acrylates such as 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxypropyl (meth) acrylate, 2-hydroxybutyl (meth) acrylate, 4-hydroxybutyl (meth) acrylate;
Benzyl (meth) acrylate, phenyl (meth) acrylate, etc .;
Ethylene glycol di (meth) acrylate, diethylene glycol di (meth) acrylate, triethylene glycol di (meth) acrylate, 1,3-butylene glycol di (meth) acrylate, 1,4-butylene glycol di (meth) acrylate, neopentyl Di (meth) acrylates such as glycol di (meth) acrylate, 1,6-hexanediol di (meth) acrylate; and dicyclopentenyloxyethyl (meth) acrylate, norbornene (meth) acrylate, dicyclopentanyl (meth). It is at least two (meth) acrylate compounds selected from the group consisting of alicyclic structure-containing (meth) acrylates such as acrylates and isobornyl (meth) acrylates, and acrylamides such as acryloylmorpholin and diethylacrylamide.
More preferably, at least one of them is a methacrylate compound.

それぞれの化合物が単独で重合物を構成したときに示すＴｇに基づいて、重合体ブロックａ又は重合体ブロックｂの構成単位とする。 Based on the Tg shown when each compound independently constitutes a polymer, it is used as a constituent unit of the polymer block a or the polymer block b.

重合体ブロックａは、（メタ）アクリレート単位だけで構成されていることが好ましいが、０〜１５０℃の間で、化合物Ａが液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さず、後述する相溶化合物が液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有する限り、共重合可能な他の化合物単位が含まれていることが許容される、（メタ）アクリレート単位を主体とする重合体構造である。 The polymer block a is preferably composed of only (meth) acrylate units, but the compound A does not have a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C., and the phase described later. As long as the dissolved compound has a liquid-gel transition temperature (Tc), it is a polymer structure mainly composed of (meth) acrylate units, which is allowed to contain other copolymerizable compound units.

重合体ブロックａ中の（メタ）アクリレート単位のモル比は、好ましくは９０〜１００モル％、より好ましくは９５〜１００モル％、更に好ましくは９９〜１００モル％である。 The molar ratio of the (meth) acrylate unit in the polymer block a is preferably 90 to 100 mol%, more preferably 95 to 100 mol%, still more preferably 99 to 100 mol%.

重合体ブロックｂは、（メタ）アクリレート単位だけで構成されていることが好ましいが、０〜１５０℃の間で、化合物Ａが液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さず、後述する相溶化合物が液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有する限り、共重合可能な他の化合物単位が含まれていることが許容される、（メタ）アクリレート単位を主体とする重合体構造である。 The polymer block b is preferably composed of only (meth) acrylate units, but the compound A does not have a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C., and is a phase described later. As long as the dissolved compound has a liquid-gel transition temperature (Tc), it is a polymer structure mainly composed of (meth) acrylate units, which is allowed to contain other copolymerizable compound units.

重合体ブロックｂ中の（メタ）アクリレート単位のモル比は、好ましくは９０〜１００モル％、より好ましくは９５〜１００モル％、更に好ましくは９９〜１００モル％である。 The molar ratio of the (meth) acrylate unit in the polymer block b is preferably 90 to 100 mol%, more preferably 95 to 100 mol%, still more preferably 99 to 100 mol%.

化合物Ａ中の重合体ブロックａ及びｂは、それぞれ重合物ａ及びｂとほぼ同等の重合構造を有すると考えられので、化合物Ａのガラス転移点は、重合物ａ及びｂのガラス転移点が含まれる温度範囲、例えば、３０℃超１８０℃以下の温度範囲と、−１００℃以上３０℃以下の温度範囲とにガラス転移温度を有することが好ましい。 Since the polymer blocks a and b in the compound A are considered to have substantially the same polymerization structure as the polymers a and b, respectively, the glass transition point of the compound A includes the glass transition point of the polymers a and b. It is preferable to have a glass transition temperature in a temperature range of more than 30 ° C. and 180 ° C. or lower and a temperature range of -100 ° C. or higher and 30 ° C. or lower.

（重合物ａ、重合物ｂ及び化合物Ａの調整条件）
重合物ａ、重合物ｂ及び化合物Ａのそれぞれについて、２００℃に設定した神藤金属工業株式会社製の油圧式熱プレス機を用い、１０ＭＰａの圧力で０．５ｍｍ厚みにシート成形する。その後、動的粘弾性測定に必要な４５ｍｍ×１０ｍｍ×０．５ｍｍの短冊片を切り出す。 (Adjustment conditions for polymer a, polymer b and compound A)
Each of the polymer a, the polymer b and the compound A is sheet-molded to a thickness of 0.5 mm at a pressure of 10 MPa using a hydraulic heat press machine manufactured by Shinto Metal Industry Co., Ltd. set at 200 ° C. Then, a strip piece of 45 mm × 10 mm × 0.5 mm necessary for dynamic viscoelasticity measurement is cut out.

（ガラス転移点の測定条件）
セイコーインスツルメンツ社製動的粘弾性装置（ＤＭＳ６１００）を使用し、
引っ貼りモードにて、−１００℃〜２００℃の温度範囲（昇温速度３℃／分）、周波数１１Ｈｚなる条件で測定して得られたチャートにおける、
ｔａｎδのピーク温度を読み取って短冊片を構成する重合物ａ、重合物ｂ及び化合物Ａそれぞれのガラス転移点とする。 (Measurement conditions for glass transition point)
Using a dynamic viscoelastic device (DMS6100) manufactured by Seiko Instruments, Inc.
In the chart obtained by measuring in the pulling mode under the conditions of a temperature range of -100 ° C to 200 ° C (heating rate 3 ° C / min) and a frequency of 11 Hz.
The peak temperature of tan δ is read and used as the glass transition point of each of the polymer a, the polymer b and the compound A constituting the strip.

化合物Ａは、重合体ブロックａと重合体ブロックｂとのグラフト共重合体であり、
例えば、重合体ブロックａは（メタ）アクリレート単位が線状に結合した構造で、重合体ブロックａの構成単位の少なくとも一つが、さらに重合体ブロックｂを構成する（メタ）アクリレート単位と結合して重合体ブロックａから枝分かれしたように重合体ブロックｂが結合した構造をとる。 Compound A is a graft copolymer of the polymer block a and the polymer block b.
For example, the polymer block a has a structure in which (meth) acrylate units are linearly bonded, and at least one of the constituent units of the polymer block a is further bonded to the (meth) acrylate unit constituting the polymer block b. It has a structure in which the polymer block b is bonded so as to be branched from the polymer block a.

重合体ブロックａの複数の構成単位のそれぞれに重合体ブロックｂが結合している場合、重合体ブロックａを幹、それぞれの重合体ブロックｂを枝と呼ぶ。 When the polymer block b is bonded to each of the plurality of structural units of the polymer block a, the polymer block a is referred to as a trunk, and each polymer block b is referred to as a branch.

化合物Ａは、重合体ブロックａを幹、重合体ブロックｂを枝とするグラフト共重合体でもよいし、重合体ブロックｂを幹、重合体ブロックａを枝とするグラフト共重合体でもよい。 The compound A may be a graft copolymer having the polymer block a as a stem and a polymer block b as a branch, or a graft copolymer having the polymer block b as a trunk and the polymer block a as a branch.

化合物Ａは、例えば、重合体ブロックａを予め製造し、重合体ブロックａの末端を構成するアクリレート単位ａｅと（メタ）アクリレート単位ｂｅとを共重合して、（メタ）アクリレート単位ｂｅと（メタ）アクリレート単位ａｅとの共重合体で幹が構成される場合がある。
この場合、幹中の（メタ）アクリレート単位ａｅを（メタ）アクリレート単位ｂｅに置き換えた（メタ）アクリレート単位ｂｅの重合物を重合体ブロックｂとみなし、重合体ブロックａから（メタ）アクリレート単位ａｅを除いた重合体ブロックａの部分を枝とみなす。 Compound A may, for example, previously preparing polymer blocks a, polymer and acrylate units a e which constitute the ends of the blocks a and (meth) acrylate units b e copolymerized, (meth) acrylate unit b e and (meth) stem with a copolymer of acrylate units a e is sometimes formed.
In this case, in the stem of the (meth) acrylate unit a e (meth) were replaced with acrylate units b e a (meth) polymer of acrylate units b e deemed polymer block b, a polymer block a (meth) regarded as branch portions of the polymer block a excluding the acrylate units a e.

枝を重合体ａで構成する場合、後述する相溶組成物が液状−ゲル状転移性の観点から、ＧＰＣ法による数平均分子量が好ましくは３０００〜１０００００、好ましくは５０００〜５００００であり、ガラス転移温度は３０℃超１８０℃以下、好ましくは４０℃超１８０℃以下、より好ましくは５０℃超１８０℃以下、更に好ましくは枝の片末端が好ましくは６０℃超１８０℃以下であり、（メタ）アクリロイル基を有する、好ましくはメタクリレート単位、より好ましくはメチルメタクリレート単位（ＭＭＡ）等のメタクリレート単位であり（但し、メタクリル酸、アクリル酸エステル、アクリロニトリルなどのビニルモノマ−単位が少量含まれていてもよい）で構成される。 When the branch is composed of the polymer a, the compatible composition described later has a number average molecular weight of 3,000 to 100,000, preferably 5,000 to 50,000 by the GPC method from the viewpoint of liquid-gel transition, and the glass transition. The temperature is more than 30 ° C. and 180 ° C. or less, preferably more than 40 ° C. and 180 ° C. or less, more preferably more than 50 ° C. and 180 ° C. or less, and more preferably one end of the branch is preferably more than 60 ° C. and 180 ° C. or less, (meth). It has an acryloyl group, preferably a methacrylate unit, more preferably a methacrylate unit such as a methyl methacrylate unit (MMA) (however, a small amount of vinyl monomer units such as methacrylic acid, acrylic acid ester, and acrylonitrile may be contained). Consists of.

幹を重合体ｂで構成する場合、後述する液相溶組成物が液状−ゲル状転移性の観点から、ＧＰＣ法による数平均分子量が好ましくは５０００〜２０００００、好ましくは１００００〜１５００００であり、ガラス転移温度は−１００℃以上３０℃以下、好ましくは−１００℃以上２０℃以下、より好ましくは−１００℃以上１０℃以下、更に好ましくは−１００℃以上０℃以下であり、好ましくはてエチルアクリレート単位（ＥＡ）、ｎ−ブチルアクリレート単位（ｎＢＡ）及びラウリルメタクリレート単位（ＬＭＡ）からなる群から選ばれる少なくとも１種の（メタ）アクリレート単位、より好ましくはエチルアクリレート単位（ＥＡ）及び／又はｎ−ブチルアクリレート単位（ｎ−ＢＡ）で構成される。 When the stem is composed of the polymer b, the liquid phase-soluble composition described later has a number average molecular weight of 5,000 to 20000, preferably 1000 to 150,000 by the GPC method from the viewpoint of liquid-gel transition, and is glass. The transition temperature is -100 ° C or higher and 30 ° C or lower, preferably -100 ° C or higher and 20 ° C or lower, more preferably -100 ° C or higher and 10 ° C or lower, further preferably -100 ° C or higher and 0 ° C or lower, and preferably ethyl acrylate. At least one (meth) acrylate unit selected from the group consisting of units (EA), n-butyl acrylate units (nBA) and lauryl methacrylate units (LMA), more preferably ethyl acrylate units (EA) and / or n- It is composed of a butyl acrylate unit (n-BA).

化合物Ａの合計量Ｗ及び数平均分子量（重量平均分子量）Ｍとから化合物Ａの総モル数ＮをＮ＝Ｗ／Ｍで算出し、
枝を構成する予め合成した重合体ブロックａの合計量ｗａ及び数平均分子量（重量平均分子量）ｍａとから、重合体ブロックａの総モル数ｎａをｎａ＝ｗａ／ｍａで算出して、
幹１本を構成する重合体ブロックｂの数平均分子量（重量平均分子量）ｍｂと幹１本当たりの枝の数ｎｘを、ｍｂ＋ｎｘ・ｍａ＝Ｍ、ｎｘ＝ｎａ／Ｎ と定義して、ｍｂを算出し、これを重合体ブロックｂの数平均分子量（重量平均分子量）としてもよい。 The total number of moles N of compound A is calculated from the total amount W of compound A and the number average molecular weight (weight average molecular weight) M as N = W / M.
The total amount w a and the number average molecular weight of pre-synthesized polymer blocks a constituting the branches and a (weight average molecular weight) m a, the total number of moles n a polymer block a in n a = w a / m a Calculate
The number n x of the branch number-average molecular weight (weight average molecular weight) m b and stem 1 per this polymer block b constituting a single stem, m b + n x · m a = M, n x = n a / It may be defined as N, mb may be calculated, and this may be used as the number average molecular weight (weight average molecular weight) of the polymer block b.

後述する液相溶組成物が液状−ゲル状転移性の観点から、化合物Ａを構成する重合体ブロックａと重合体ブロックｂの質量比（ａ／ｂ）は、好ましくは５〜９５／９５〜５、より好ましくは１０〜９０／９０〜１０、更に好ましくは１５〜８５／８５〜１５である。 The mass ratio (a / b) of the polymer block a and the polymer block b constituting the compound A is preferably from 5 to 95/95 from the viewpoint of the liquid-gel transition property of the liquid phase-soluble composition described later. 5, more preferably 10 to 90/90 to 10, still more preferably 15 to 85/85 to 15.

後述する液相溶組成物が液状−ゲル状転移性の観点から、化合物Ａの重量平均分子量は好ましくは８０００〜３０００００、より好ましくは１５０００〜２８００００、更に好ましくは３００００〜２５００００である。 From the viewpoint of the liquid-gel transition property of the liquid phase-soluble composition described later, the weight average molecular weight of Compound A is preferably 8000 to 30000, more preferably 15000 to 280000, and further preferably 30,000 to 250,000.

化合物Ａは、例えば、特開平５−１７０８３８号公報、特開平６−２３４８２２号公報に記載された瀬映像方法で得ることができ、例えば、表１に記載した三菱レイヨン社の市販品を使用できる。 Compound A can be obtained, for example, by the method of imaging described in JP-A-5-170838 and JP-A-6-234822. For example, a commercially available product of Mitsubishi Rayon Co., Ltd. described in Table 1 can be used. ..

（反応性がさらに付与された化合物Ａ）
化合物Ａは、後述するゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の弾性と粘着性を向上する観点から、重合体ブロックａと重合体ブロックｂとのグラフト共重合体の末端又は側鎖に、ラジカル反応性基、カチオン反応性基、アニオン反応性基及び湿気反応性基からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性官能基を有することによって反応性がさらに付与されていることが好ましい。 (Compound A further imparted with reactivity)
From the viewpoint of improving the elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition described later and the compatible composition at the time of curing, the compound A is the terminal of the graft copolymer of the polymer block a and the polymer block b or Reactivity is further imparted by having at least one reactive functional group selected from the group consisting of a radical reactive group, a cationic reactive group, an anionic reactive group and a moisture reactive group in the side chain. Is preferable.

なお、本明細書では空気中の水分（湿気）によって重合反応する反応性基のことを湿気反応性基といい、硬化性組成物中の湿気反応性基の重合反応による硬化性組成物の硬化を湿硬化という。 In the present specification, a reactive group that undergoes a polymerization reaction due to moisture (moisture) in the air is referred to as a moisture-reactive group, and the curable composition is cured by the polymerization reaction of the moisture-reactive group in the curable composition. Is called wet curing.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の弾性と粘着性を向上する観点から、前述のラジカル反応性基としては、
好ましくは、（メタ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロニトリル、ウレタン（メタ）アクリレート、ビニル基、ビニルエーテル、アリルエーテル、マレイミド及び無水マレイン酸からなる群から選ばれる少なくとも１種の、
より好ましくは、（メタ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド、ウレタン（メタ）アクリレート及びビニルエーテルからなる群から選ばれる少なくとも１種の、
更に好ましくは、（メタ）アクリレート及びウレタン（メタ）アクリレートからなる群から選ばれる少なくとも１種のラジカル反応性基である。 From the viewpoint of improving the elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, the above-mentioned radical reactive group is used.
Preferably, at least one selected from the group consisting of (meth) acrylate, (meth) acrylamide, (meth) acrylonitrile, urethane (meth) acrylate, vinyl group, vinyl ether, allyl ether, maleimide and maleic anhydride.
More preferably, at least one selected from the group consisting of (meth) acrylate, (meth) acrylamide, urethane (meth) acrylate and vinyl ether.
More preferably, it is at least one radical reactive group selected from the group consisting of (meth) acrylate and urethane (meth) acrylate.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の弾性と粘着性を向上する観点から、前述のカチオン反応性基としては、
好ましくは、エポキシ、オキセタン及びビニルエーテルからなる群から選ばれる少なくとも１種のカチオン反応性基である。 From the viewpoint of improving the elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, the above-mentioned cationic reactive group is used.
Preferably, it is at least one cationically reactive group selected from the group consisting of epoxy, oxetane and vinyl ether.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の弾性と粘着性を向上する観点から、前述のアニオン反応性基としては、好ましくはエポキシ、オキセタン及びビニルエーテルからなる群から選ばれる少なくとも１種のアニオン反応性基である。 From the viewpoint of improving the elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, the above-mentioned anionic reactive group is preferably at least one selected from the group consisting of epoxy, oxetane and vinyl ether. It is an anionic reactive group of the species.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の弾性と粘着性を向上する観点から、前述の湿気反応性基としては、好ましくはイソシアネート基及び／又はアルコキシシリル基である。 From the viewpoint of improving the elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, the above-mentioned moisture-reactive group is preferably an isocyanate group and / or an alkoxysilyl group.

〔媒質〕
（化合物Ｂ）
本発明における媒質（以下、化合物Ｂという）は、化合物Ａと相溶して、温度０〜１５０℃の間で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有する本発明の相溶組成物（以下、相溶組成物ともいう）を構成する化合物である。 〔medium〕
(Compound B)
The medium (hereinafter referred to as compound B) in the present invention is compatible with compound A and has a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C. (hereinafter, referred to as compound B). It is a compound that constitutes (also referred to as a compatible composition).

化合物Ｂとしては、化合物Ａとの相溶組成物が流動性を有することができる化合物を目安として選択するとよく、（メタ）アクリレート系モノマー、（メタ）アクリルアミド系モノマー等のラジカル重合性不飽和結合含有モノマー、可塑剤、溶剤などであってよい。 As the compound B, it is preferable to select a compound in which the compatible composition with the compound A can have fluidity as a guide, and a radically polymerizable unsaturated bond such as a (meth) acrylate-based monomer or a (meth) acrylamide-based monomer. It may be a contained monomer, a plasticizer, a solvent, or the like.

化合物Ａとの相溶組成物が流動性を有することができるモノマー化合物としては、
好ましくは、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート；メトキシエチル（メタ）アクリレート等のアルコキシ置換アルキル（メタ）アクリレート；２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシ置換アルキル（メタ）アクリレート；ベンジル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート等；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート等のジ（メタ）アクリレート；４−ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキシルアクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ノルボルネン（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等の脂環構造含有（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロイルモルフォリン、ジエチル（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミドからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物、
より好ましくは、イソデシルアクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレート及び４−ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキシルアクリレートからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物である。 As a monomer compound in which the compatible composition with compound A can have fluidity,
Preferably, methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) acrylate, n-butyl (meth) acrylate, i-butyl (meth) acrylate, t-butyl (meth) acrylate, lauryl (meth). ) Alkyl (meth) acrylates such as acrylates; alkoxy-substituted alkyl (meth) acrylates such as methoxyethyl (meth) acrylates; 2-hydroxyethyl (meth) acrylates, 2-hydroxypropyl (meth) acrylates, 2-hydroxybutyl (meth) ) Hydroxy-substituted alkyl (meth) acrylates such as acrylates; benzyl (meth) acrylates, phenyl (meth) acrylates, etc .; ethylene glycol di (meth) acrylates, diethylene glycol di (meth) acrylates, triethylene glycol di (meth) acrylates, 1 , 3-butylene glycol di (meth) acrylate, 1,4-butylene glycol di (meth) acrylate, neopentyl glycol di (meth) acrylate, 1,6-hexanediol di (meth) acrylate and other di (meth) acrylates. Alicyclic structure-containing (meth) acrylates such as 4-tert-butylcyclohexyl acrylate, dicyclopentenyloxyethyl (meth) acrylate, norbornene (meth) acrylate, dicyclopentanyl (meth) acrylate, and isobornyl (meth) acrylate, At least one compound selected from the group consisting of (meth) acrylamide such as (meth) acryloylmorpholine and diethyl (meth) acrylamide.
More preferably, it is at least one compound selected from the group consisting of isodecyl acrylate, 4-hydroxybutyl acrylate and 4-tert-butylcyclohexyl acrylate.

化合物Ｂとして、後述するゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の強度、弾性及び粘着性を向上する観点から、ラジカル反応性、カチオン反応性、アニオン反応性及び湿気反応性からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性を有する反応性化合物を使用することが好ましい。 As compound B, from the viewpoint of improving the strength, elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition described later and the compatible composition at the time of curing, from the viewpoint of radical reactivity, cation reactivity, anion reactivity and moisture reactivity. It is preferable to use at least one reactive reactive compound selected from the above group.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の強度、弾性及び粘着性を向上する観点から、ラジカル反応性化合物としては、
好ましくは、（メタ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロニトリル、ウレタン（メタ）アクリレート、ビニル基、ビニルエーテル、アリルエーテル、マレイミド及び無水マレイン酸からなる群から選ばれる少なくとも１種の、
より好ましくは、（メタ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド、ウレタン（メタ）アクリレート及びビニルエーテルからなる群から選ばれる少なくとも１種の、
更に好ましくは、（メタ）アクリレート及びウレタン（メタ）アクリレートからなる群から選ばれる少なくとも１種のラジカル反応性基（ラジカル反応の速度と安定性の観点からは好ましくは２官能以上の多官能）を有する反応性化合物である。 From the viewpoint of improving the strength, elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, the radical-reactive compound may be used.
Preferably, at least one selected from the group consisting of (meth) acrylate, (meth) acrylamide, (meth) acrylonitrile, urethane (meth) acrylate, vinyl group, vinyl ether, allyl ether, maleimide and maleic anhydride.
More preferably, at least one selected from the group consisting of (meth) acrylate, (meth) acrylamide, urethane (meth) acrylate and vinyl ether.
More preferably, at least one radical reactive group selected from the group consisting of (meth) acrylate and urethane (meth) acrylate (preferably bifunctional or higher polyfunctional from the viewpoint of radical reaction rate and stability). It is a reactive compound having.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の強度、弾性及び粘着性を向上する観点から、カチオン反応性化合物としては、
好ましくは、エポキシ、オキセタン及びビニルエーテルからなる群から選ばれる少なくとも１種のカチオン反応性を有する反応性化合物である。 From the viewpoint of improving the strength, elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, the cationically reactive compound is used.
Preferably, it is a reactive compound having at least one cationic reactivity selected from the group consisting of epoxy, oxetane and vinyl ether.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の強度、弾性及び粘着性を向上する観点から、アニオン反応性化合物としては、好ましくはエポキシ、オキセタン及びビニルエーテルからなる群から選ばれる少なくとも１種のアニオン反応性化合物である。 From the viewpoint of improving the strength, elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, the anion-reactive compound is preferably at least one selected from the group consisting of epoxy, oxetane and vinyl ether. Species anion-reactive compounds.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の強度、弾性及び粘着性を向上する観点から、湿気反応性化合物としては、好ましくはイソシアネート基及び／又はアルコキシシラン基である。 From the viewpoint of improving the strength, elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, the moisture-reactive compound is preferably an isocyanate group and / or an alkoxysilane group.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の強度、弾性及び粘着性を向上する観点から、好ましくは、
ラジカル反応性基を有する化合物Ａとラジカル反応性化合物である化合物Ｂとの組合せ、
カチオン反応性基を有する化合物Ａとカチオン反応性化合物である化合物Ｂとの組合せ、
アニオン反応性基を有する化合物Ａとアニオン反応性化合物である化合物Ｂとの組合せ、及び、
湿気反応性基を有する化合物Ａと湿気反応性化合物である化合物Ｂとの組合せからなる群から選ばれる少なくとも１の組合せによって相溶性組成物を構成する。 From the viewpoint of improving the strength, elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing, it is preferable.
A combination of compound A having a radical-reactive group and compound B which is a radical-reactive compound,
A combination of compound A having a cationically reactive group and compound B which is a cationically reactive compound,
Combination of compound A having an anionic reactive group and compound B which is an anionic reactive compound, and
A compatible composition is composed of at least one combination selected from the group consisting of a combination of a compound A having a moisture-reactive group and a compound B which is a moisture-reactive compound.

ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の強度、弾性及び粘着性を向上する観点と相溶性組成物の利用し易さの観点から、相溶組成物は、反応性化合物の種類に応じて適切な重合開始剤を含有していることが好ましい。 From the viewpoint of improving the strength, elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing and the ease of use of the compatible composition, the compatible composition is made of a reactive compound. It is preferable to contain an appropriate polymerization initiator depending on the type.

反応性化合物がラジカル反応性化合物の場合は、重合開始剤としては、
好ましくは、１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン、１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン、ベンゾフェノン、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキシド、２，４，６−トリメチルベンゾイルフェニルエトキシホスフィンオキシド、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）ブタノン−１、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン、２−メチル−１−［４−メチルチオ］フェニル］−２−モルホリノプロパンー１−オン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルホスフィンオキシド、２−ヒドロキシ−２−メチル−［４−（１−メチルビニル）フェニル］プロパノールオリゴマー、２−ヒドロキシ−２−メチル−［４−（１−メチルビニル）フェニル］プロパノールオリゴマー、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−１−プロパノン、イソプロピルチオキサントン、ｏ−ベンゾイル安息香酸メチル、［４−（メチルフェニルチオ）フェニル］フェニルメタン、２，４−ジエチルチオキサントン、２ークロロチオキサントン、エチルアントラキノン、ベンゾフェノンアンモニウム塩、チオキサントンアンモニウム塩、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルホスフィンオキシド、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−メチルベンゾフェノン、４，４’−ビスジエチルアミノベンゾフェノン、１，４ジベンゾイルベンゼン、１０−ブチル−２−クロロアクリドン、２，２’ビス（ｏ−クロロフェニル）４，５，４’，５’−テトラキス（３，４，５−トリメトキシフェニル）１，２’−ビイミダゾール、２，２’ビス（ｏ−クロロフェニル）４，５，４’，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、２−ベンゾイルナフタレン、４−ベンゾイル ビフェニル、４−ベンゾイルジフェニルエーテル、アクリル化ベンゾフェノン、ビス（η５−２，４−シクロペンタジエン−１−イル）−ビス（２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）−フェニル）チタニウム、ｏ−メチルベンゾイルベンゾエート、ｐ−ジメチルアミノ安息香酸エチルエステル、ｐ−ジメチルアミノ安息香酸イソアミルエチルエステル、活性ターシャリアミン、カルバゾール・フェノン系光反応開始剤化合物、アクリジン系光反応開始剤化合物、及び、トリアジン系光反応開始剤化合物からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物であり、
より好ましくは、１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン及び／又は２，４，６−トリメチルベンゾイルフェニルエトキシホスフィンオキシドである。 When the reactive compound is a radical reactive compound, the polymerization initiator may be
Preferably, 1- [4- (2-hydroxyethoxy) phenyl] -2-hydroxy-2-methyl-1-propane-1-one, 1-hydroxy-cyclohexyl-phenyl-ketone, benzophenone, 2,2-dimethoxy -1,2-diphenylethane-1-one, 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide, 2,4,6-trimethylbenzoylphenylethoxyphosphine oxide, 2-benzyl-2-dimethylamino-1- (4) -Morholinophenyl) Butanone-1, 2-Hydroxy-2-methyl-1-phenyl-propane-1-one, 2-methyl-1- [4-methylthio] phenyl] -2-morpholinopropan-1-one, benzoyl Methyl ether, benzoin ethyl ether, benzoin isobutyl ether, benzoin isopropyl ether, bis (2,4,6-trimethylbenzoyl) -phenylphosphine oxide, 2-hydroxy-2-methyl- [4- (1-methylvinyl) phenyl] Propanol oligomer, 2-hydroxy-2-methyl- [4- (1-methylvinyl) phenyl] propanol oligomer, 2-hydroxy-2-methyl-1-phenyl-1-propanol, isopropylthioxanthone, methyl o-benzoyl benzoate , [4- (Methylphenylthio) phenyl] phenylmethane, 2,4-diethylthioxanthone, 2-chlorothioxanthone, ethylanthraquinone, benzophenone ammonium salt, thioxanthone ammonium salt, bis (2,6-dimethoxybenzoyl) -2,4 , 4-trimethyl-pentylphosphine oxide, bis (2,6-dimethoxybenzoyl) -2,4,4-trimethyl-pentylphosphine oxide, 2,4,6-trimethylbenzophenone, 4-methylbenzophenone, 4,4'- Bisdiethylaminobenzophenone, 1,4 dibenzoylbenzene, 10-butyl-2-chloroacrydone, 2,2'bis (o-chlorophenyl) 4,5,4', 5'-tetrakis (3,4,5-tri) Methoxyphenyl) 1,2'-biimidazole, 2,2'bis (o-chlorophenyl) 4,5,4', 5'-tetraphenyl-1,2'-biimidazole, 2-benzoylnaphthalene, 4-benzoyl Biphenyl, 4-benzoyldiphenyl ether, acrylicized benzophenone, bis (η5-2,4-cyclopentadiene-1-yl) -bis ( 2,6-Difluoro-3- (1H-pyrrole-1-yl) -phenyl) titanium, o-methylbenzoylbenzoate, p-dimethylaminobenzoic acid ethyl ester, p-dimethylaminobenzoic acid isoamylethyl ester, active tasharia It is at least one compound selected from the group consisting of min, carbazole / phenyl photoreaction initiator compounds, aclysin-based photoreaction initiator compounds, and triazine-based photoreaction initiator compounds.
More preferably, it is 1-hydroxy-cyclohexyl-phenyl-ketone and / or 2,4,6-trimethylbenzoylphenylethoxyphosphine oxide.

反応性化合物がカチオン反応性化合物の場合は、重合開始剤としては、
好ましくはアリールジアゾニウム塩、ジアリールハロニウム塩、トリアリールスルホニウム塩、トリホスホニウム塩、鉄アレン錯体、チタノセン錯体及びアリールシラノールアルミニウム錯体からなる群から選ばれる少なくとも１種のイオン性光酸発生剤化合物、並びに／又は、ニトロベンジルエステル、スルホン酸誘導体、燐酸エステル、フェノールスルホン酸エステル、ジアゾナフトキノン及びＮ−ヒドロキシイミドスルホナートからなる群から選ばれる少なくとも１種の非イオン性光酸発生剤化合物である。 When the reactive compound is a cationically reactive compound, the polymerization initiator is
Preferably, at least one ionic photoacid generator compound selected from the group consisting of aryldiazonium salt, diarylhalonium salt, triarylsulfonium salt, triphosphonium salt, iron allene complex, titanosen complex and arylsilanol aluminum complex, and / Or at least one nonionic photoacid generator compound selected from the group consisting of nitrobenzyl ester, sulfonic acid derivative, phosphoric acid ester, phenol sulfonic acid ester, diazonaphthoquinone and N-hydroxyimide sulfonate.

反応性化合物がアニオン反応性化合物の場合は、重合開始剤としては、
好ましくは、１，１０−ジアミノデカン、４，４’−トリメチレンジピペラジン、カルバメート類化合物及びその誘導体、コバルト−アミン錯体類化合物、アミノオキシイミノ類化合物及びアンモニウムボレート類化合物からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物である。 When the reactive compound is an anionic reactive compound, the polymerization initiator may be
Preferably, it is selected from the group consisting of 1,10-diaminodecane, 4,4'-trimethylene dipiperazine, carbamate compounds and derivatives thereof, cobalt-amine complex compounds, aminooxyimino compounds and ammonium borate compounds. At least one compound.

反応性化合物が湿気反応性化合物の場合は、重合開始剤としては、
好ましくは、シラノール縮合触媒としてテトラブチルチタネート、テトラプロピルチタネート、チタンテトラアセチルアセトナート及びビスアセチルアセトナトジイソプロポキシチタンからなる群から選ばれる少なくとも１種のチタン化合物、
ジブチル錫ジラウレート、ジブチル錫マレエート、ジブチル錫フタレート、ジブチル錫ジオクテート、ジブチル錫ジエチルヘキサノレート、ジブチル錫ジメチルマレエート、ジブチル錫ジエチルマレエート、ジブチル錫ジブチルマレエート、ジブチル錫ジオクチルマレエート、ジブチル錫ジトリデシルマレエート、ジブチル錫ジベンジルマレエート、ジブチル錫ジアセテート、ジオクチル錫ジエチルマレエート、ジオクチル錫ジオクチルマレエート、ジブチル錫ジメトキサイド、ジブチル錫ジノニルフェノキサイド、ジブテニル錫オキサイド、ジブチル錫ジアセチルアセトナート、ジブチル錫ジエチルアセトアセトナート、ジブチル錫オキサイドとシリケート化合物との反応物及びジブチル錫オキサイドとフタル酸エステルとの反応物からなる群から選ばれる少なくとも１種の４価の有機錫化合物、
アルミニウムトリスアセチルアセトナート、アルミニウムトリスエチルアセトアセテート及びジイソプロポキシアルミニウムエチルアセトアセテートからなる群から選ばれる少なくとも１種の有機アルミニウム化合物、
ジルコニウムテトラアセチルアセトナートなどのジルコニウム化合物、
アミン系化合物、酸性リン酸エステル、酸性リン酸エステルとアミン系化合物との反応物、飽和または不飽和の多価カルボン酸またはその酸無水物、カルボン酸化合物とアミン系化合物との塩など反応物、オクチル酸鉛、並びに、
イソシアネート反応触媒からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物である。 When the reactive compound is a moisture-reactive compound, the polymerization initiator may be
Preferably, as the silanol condensation catalyst, at least one titanium compound selected from the group consisting of tetrabutyl titanate, tetrapropyl titanate, titanium tetraacetylacetonate and bisacetylacetonatodiisopropoxytitanium,
Dibutyltin dilaurate, dibutyltin maleate, dibutyltin phthalate, dibutyltin dioctate, dibutyltin diethylhexanolate, dibutyltin dimethylmalate, dibutyltin diethylmaleate, dibutyltin dibutylmaleate, dibutyltin dioctyl maleate, dibutyltin ditridecyl Maleate, Dibutyltin Dibenzylmaleate, Dibutyltin Diacetate, Dioctyltin diethylmaleate, Dioctyltin Dioctylmaleate, Dibutyltin dimethoxide, Dibutyltin dimethoxyside, Dibutenyl tin oxide, Dibutyltin diacetylacetonate, Dibutyltin At least one tetravalent organic tin compound selected from the group consisting of diethylacetoacetonate, a reaction product of dibutyltin oxide and a silicate compound, and a reaction product of dibutyltin oxide and a phthalate ester.
At least one organoaluminum compound selected from the group consisting of aluminum trisacetylacetonate, aluminumtrisethylacetate and diisopropoxyaluminum ethylacetate,
Zirconium compounds such as zirconium tetraacetylacetonate,
Reactants such as amine compounds, acidic phosphate esters, reactants of acidic phosphate esters and amine compounds, saturated or unsaturated polyvalent carboxylic acids or their acid anhydrides, salts of carboxylic acid compounds and amine compounds , Lead octylate, and
It is at least one compound selected from the group consisting of isocyanate reaction catalysts.

イソシアネート反応触媒としては、
好ましくは、トリエチルアミン、ベンジルメチルアミン、Ｎ,Ｎ´,Ｎ´−トリメチルアミノエチルピペラジン、トリエチレンジアミン及びジメチルエタノールアミンからなる群から選ばれる少なくとも１種のアミン類化合物、
トリエチルホスフィンなどのトリアルキルホスフィン類化合物、
ジブチル錫ジラウレート、ジオクチル錫ジラウレート、ジブチル錫ジアセテート、錫オクトエート及びジブチル錫ジエチルヘキサノレートからなる群から選ばれる少なくとも１種の有機スズ化合物、
ジ（２−エチルヘキサン酸）鉛、ナフテン酸鉛、ナフテン酸銅、ナフテン酸コバルト、並びに、ナフテン酸亜鉛から選ばれる少なくとも１種の化合物である。 As an isocyanate reaction catalyst,
Preferably, at least one amine compound selected from the group consisting of triethylamine, benzylmethylamine, N, N', N'-trimethylaminoethylpiperazine, triethylenediamine and dimethylethanolamine,
Trialkylphosphine compounds such as triethylphosphine,
At least one organic tin compound selected from the group consisting of dibutyltin dilaurate, dioctyltin dilaurate, dibutyltin diacetate, tin octate and dibutyltin diethylhexanolate,
It is at least one compound selected from lead di (2-ethylhexanoic acid), lead naphthenate, copper naphthenate, cobalt naphthenate, and zinc naphthenate.

（可塑剤）
化合物Ａとの相溶組成物が流動性を有することができる可塑剤としては、
好ましくは、ジブチルフタレート、ジイソノニルフタレート、ジヘプチルフタレート、ジ（２−エチルヘキシル）フタレート、ジイソデシルフタレート、ブチルベンジルフタレート等のフタル酸エステル；
アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ジイソノニル、セバシン酸ジオクチル、セバシン酸ジイソノニル、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸ジイソノニル等の多価カルボン酸エステル；
安息香酸アルキル；
トリクレジルホスフェート、トリブチルホスフェート等のリン酸エステル；
トリメリット酸エステル；
（水添）ポリイソプレン、水酸基含有（水添）ポリイソプレン、（水添）ポリブタジエン、水酸基含有（水添）ポリブタジエン、ポリブテン等のゴム系ポリマー；
熱可塑性エラストマー；
石油樹脂；
脂環族飽和炭化水素樹脂；
テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂、変性テルペン樹脂、水添テルペン樹脂等のテルペン系樹脂；
ロジンフェノール等のロジン系樹脂；
不均化ロジンエステル系樹脂、重合ロジンエステル系樹脂、水添ロジンエステル系樹脂等のロジンエステル系樹脂；
キシレン樹脂；及び
アクリルポリマー、アクリルコポリマー等のアクリル系樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物、
より好ましくは、多価カルボン酸エステル及びロジンエステル系樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物である。 (Plasticizer)
As a plasticizer in which the compatible composition with compound A can have fluidity,
Preferably, phthalates such as dibutylphthalate, diisononylphthalate, diheptylphthalate, di (2-ethylhexyl) phthalate, diisodecylphthalate, butylbenzylphthalate;
Polyvalent carboxylic acid esters such as dioctyl adipate, diisononyl adipate, dioctyl sebacate, diisononyl sebacate, diisononyl 1,2-cyclohexanedicarboxylic acid;
Alkyl benzoate;
Phosphate esters such as tricresyl phosphate and tributyl phosphate;
Trimellitic acid ester;
Rubber-based polymers such as (hydrogenated) polyisoprene, hydroxylated (hydrogenated) polyisoprene, (hydrogenated) polybutadiene, hydroxylated (hydrogenated) polybutadiene, polybutene;
Thermoplastic elastomer;
Petroleum resin;
Alicyclic saturated hydrocarbon resin;
Terpene resins such as terpene resin, terpene phenol resin, modified terpene resin, hydrogenated terpene resin;
Rosin resin such as rosin phenol;
Rosin ester resins such as disproportionated rosin ester resins, polymerized rosin ester resins, hydrogenated rosin ester resins;
Xylene resin; and at least one compound selected from the group consisting of acrylic resins such as acrylic polymers and acrylic copolymers.
More preferably, it is at least one compound selected from the group consisting of polyvalent carboxylic acid esters and rosin ester-based resins.

化合物Ａに対して溶剤として作用する化合物Ｂとしては、
好ましくは、メタノール、エタノール、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブタノール、ベンジルアルコールなどのアルコール類；
ベンゼン、トルエン、キシレン、ミネラルスピリット、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、メチルシクロヘキサン、スチレンなどの炭化水素類；
ジエチルエーテルなどのエーテル類；
酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、炭酸ジエチル、炭酸ジメチル、炭酸プロピレンなどのエステル類；
アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジイソブチルケトン、ジアセトンアルコールなどのケトン類；
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドンなどの窒素類；
ブチルグリコール、メチルジグリコール、ブチルジグリコール、３−メチル−３−メトキシブタノール、テトラヒドロフランなどのグリコールエーテル類；
塩化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、クロロベンゼンなどの塩素類；
ジメチルスルホキシド；アセトニトリル；ギ酸、酢酸等のカルボン酸類；及び水からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物、
より好ましくは、アルコール類、炭化水素類、エステル類及びケトン類からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物、
更に好ましくは、アセトン、ヘキサン、イソプロピルアルコール及び炭酸ジエチルからなる群から選ぶことができる。 As compound B acting as a solvent with respect to compound A,
Preferably, alcohols such as methanol, ethanol, n-propyl alcohol, isopropyl alcohol, n-butanol, benzyl alcohol;
Hydrocarbons such as benzene, toluene, xylene, mineral spirit, cyclohexane, n-hexane, methylcyclohexane, styrene;
Ethers such as diethyl ether;
Esters such as ethyl acetate, propyl acetate, butyl acetate, diethylene glycol monoethyl ether acetate, diethyl carbonate, dimethyl carbonate, propylene carbonate;
Ketones such as acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, diisobutyl ketone, diacetone alcohol;
Nitrogens such as N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylpyrrolidone;
Glycol ethers such as butyl glycol, methyl diglycol, butyl diglycol, 3-methyl-3-methoxybutanol, tetrahydrofuran;
Chlorines such as methylene chloride, chloroform, carbon tetrachloride, chlorobenzene;
Dimethyl sulfoxide; acetonitrile; carboxylic acids such as formic acid and acetic acid; and at least one compound selected from the group consisting of water.
More preferably, at least one compound selected from the group consisting of alcohols, hydrocarbons, esters and ketones,
More preferably, it can be selected from the group consisting of acetone, hexane, isopropyl alcohol and diethyl carbonate.

化合物Ｂは、化合物Ａとの相溶組成物が流動性を有する化合物であるが、化合物Ａに対してある配合量までは、化合物Ａと相溶して０〜１５０℃の間でＴｃを有する相溶組成物を構成でき、その配合量を超えるとＴｃが０℃未満となり、室温が０℃を超えると相溶組成物であることができなくなり、化合物Ａが化合物Ｂに溶解した溶液になってしまう場合がある。このような場合、化合物Ｂは、Ｔｃが０〜１５０℃にある配合量のときは相溶組成物の媒質であり、Ｔｃが０℃未満になると相溶組成物の溶剤であることになる。 Compound B is a compound in which the compatible composition with compound A has fluidity, but the compound B is compatible with compound A and has Tc between 0 and 150 ° C. up to a certain compounding amount with respect to compound A. A compatible composition can be formed, and if the blending amount is exceeded, Tc becomes less than 0 ° C., and if the room temperature exceeds 0 ° C., the compatible composition cannot be formed, resulting in a solution in which compound A is dissolved in compound B. It may end up. In such a case, compound B is a medium of the compatible composition when Tc is in a blending amount of 0 to 150 ° C., and is a solvent of the compatible composition when Tc is less than 0 ° C.

本発明における溶剤とは、溶剤と溶剤相溶組成物との混合組成物のＴｃが、その溶剤の配合量が一定量を超えると０℃未満になる化合物ということができる。従って、ラジカル重合性不飽和結合含有モノマーや可塑剤であっても、混合組成物のＴｃが、そのラジカル重合性不飽和結合含有モノマーや可塑剤の配合量が一定量を超えると０℃未満になれば、それらは本発明における溶剤であるとみなすことができる。 The solvent in the present invention can be said to be a compound in which the Tc of the mixed composition of the solvent and the solvent-compatible composition becomes less than 0 ° C. when the blending amount of the solvent exceeds a certain amount. Therefore, even if the monomer or plasticizer contains a radically polymerizable unsaturated bond, the Tc of the mixed composition becomes less than 0 ° C. when the amount of the monomer or plasticizer containing the radically polymerizable unsaturated bond exceeds a certain amount. If so, they can be considered to be the solvents in the present invention.

化合物Ｂの粘度は、化合物Ａと相溶して、温度０〜１５０℃の間で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有する本発明の相溶組成物を製造できる範囲であればよいが、
化合物Ａとの相溶組成物を容易に製造する観点から、化合物Ｂの粘度は、
好ましくは０．００１〜１０Ｐａ・ｓであり、より好ましくは０．００１〜１Ｐａ・ｓであり、更に好ましくは０．００１〜０．５Ｐａ・ｓである。 The viscosity of compound B may be within the range in which the compatible composition of the present invention can be produced, which is compatible with compound A and has a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C.
From the viewpoint of easily producing a compatible composition with compound A, the viscosity of compound B is determined.
It is preferably 0.001 to 10 Pa · s, more preferably 0.001 to 1 Pa · s, and further preferably 0.001 to 0.5 Pa · s.

なお、化合物Ｂがオリゴマー等の場合で温度Ｔｃよりも低温環境で高粘度又は固体の場合でも、温度Ｔｃよりも高温環境では低粘度になったり、低粘度の他の化合物Ｂには溶解したり、溶剤に溶解したりするので、これらを組合せて化合物Ａと混錬して相溶組成物を製造できる。 Even if compound B is an oligomer or the like and has a high viscosity or a solid in an environment lower than the temperature Tc, it may have a lower viscosity in an environment higher than the temperature Tc or may be dissolved in another compound B having a lower viscosity. , Since they are dissolved in a solvent, these can be combined and kneaded with compound A to produce a compatible composition.

相溶組成物を、後述する接着剤組成物として使用する場合、部材への塗付性の観点から、液状の相溶組成物の粘度は、
好ましくは０．１〜１００Ｐａ・ｓであり、より好ましくは０．３〜５０Ｐａ・ｓであり、更に好ましくは０．５〜１０Ｐａ・ｓである。 When the compatible composition is used as an adhesive composition described later, the viscosity of the liquid compatible composition is determined from the viewpoint of coatability to the member.
It is preferably 0.1 to 100 Pa · s, more preferably 0.3 to 50 Pa · s, and even more preferably 0.5 to 10 Pa · s.

なお、化合物Ｂ及び相溶組成物の粘度は、実施例に記載した測定条件で測定する。 The viscosities of compound B and the compatible composition are measured under the measurement conditions described in Examples.

〔相溶組成物〕
化合物Ａと化合物Ｂとが相溶してなる相溶組成物は、温度０〜１５０℃の間で、
化合物Ａは液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さず、
相溶組成物は液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有する組成物である。 [Compatible composition]
The compatible composition formed by the compatibility of compound A and compound B has a temperature between 0 and 150 ° C.
Compound A has no liquid-gel transition temperature (Tc) and
The compatible composition is a composition having a liquid-gel transition temperature (Tc).

温度Ｔｃは、相溶組成物の０〜１５０℃の範囲において、以下の条件で測定された貯蔵剛性率Ｇ‘と損失剛性率Ｇ“とが等しくなる温度とする。
相溶組成物の貯蔵剛性率Ｇ‘と損失剛性率Ｇ“は、
レオメータ（Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ社製）を使用し、
コーンローター（φ＝２５ｍｍ、ローター角度２°）、周波数１Ｈｚ、ひずみ１％で、
１５０℃から０℃に向けて、２℃／分で冷却して測定した。 The temperature Tc is a temperature at which the storage rigidity G'measured under the following conditions and the loss rigidity G'are equal to each other in the range of 0 to 150 ° C. of the compatible composition.
The storage rigidity G'and the loss rigidity G'of the compatible composition are
Using a rheometer (manufactured by Antonio Par),
Cone rotor (φ = 25mm, rotor angle 2 °), frequency 1Hz, strain 1%,
The measurement was carried out by cooling at 2 ° C./min from 150 ° C. to 0 ° C.

実施例１の相溶組成物の貯蔵剛性率Ｇ‘と損失剛性率Ｇ“について、温度０〜８０℃の範囲の測定結果を、図１に示す。
実施例１の場合、貯蔵剛性率Ｇ‘と損失剛性率Ｇ“とが等しくなる温度（貯蔵剛性率Ｇ‘曲線と損失剛性率Ｇ“曲線とが交わる温度）３９℃が、相溶組成物についての温度Ｔｃとなる。 FIG. 1 shows the measurement results of the storage rigidity G'and the loss rigidity G'of the compatible composition of Example 1 in the temperature range of 0 to 80 ° C.
In the case of Example 1, the temperature at which the storage rigidity G'and the loss rigidity G'is equal to each other (the temperature at which the storage rigidity G'curve and the loss rigidity G'curve intersect) is 39 ° C. for the compatible composition. Temperature Tc.

相溶組成物は、
温度Ｔｃ以上（好ましくは温度Ｔｃよりも１０℃以上高温、より好ましくは温度Ｔｃよりも１５℃以上高温、更に好ましくは温度Ｔｃよりも２０℃以上高温）の温度では、大気圧下で水平なガラスプレート上に０．０１ｇ以上滴下すると自然流動する液状体であるが、
温度Ｔｃ未満（好ましくは温度Ｔｃよりも１０℃以上低温、より好ましくは温度Ｔｃよりも１５℃以上低温、更に好ましくは温度Ｔｃよりも２０℃以上低温）の温度では、大気圧下で水平なガラスプレート上に０．０１ｇ以上静置しても流動しないゲル状体である。 The compatible composition is
Horizontal glass under atmospheric pressure at temperatures above Tc (preferably 10 ° C or higher above temperature Tc, more preferably 15 ° C or higher above temperature Tc, more preferably 20 ° C or higher above temperature Tc). It is a liquid that naturally flows when 0.01 g or more is dropped on the plate.
At temperatures below the temperature Tc (preferably 10 ° C. or higher lower than the temperature Tc, more preferably 15 ° C. or higher lower than the temperature Tc, more preferably 20 ° C. or higher lower than the temperature Tc), the glass is horizontal under atmospheric pressure. It is a gel-like body that does not flow even if 0.01 g or more is allowed to stand on the plate.

相溶組成物は、温度Ｔｃの前後（好ましくはＴｃ±１０℃の温度範囲、より好ましくはＴｃ±１５℃の温度範囲、更に好ましくはＴｃ±２０℃の温度範囲）の温度で、ゲル状体と液状体に可逆的に変化する。 The compatible composition is a gel-like material at a temperature before and after the temperature Tc (preferably a temperature range of Tc ± 10 ° C., more preferably a temperature range of Tc ± 15 ° C., and further preferably a temperature range of Tc ± 20 ° C.). And reversibly change to liquid.

相溶組成物をゲル状で使用できる温度範囲が広く、あまり高温で液状にする必要がないという観点から、温度Ｔｃは、好ましくは１０〜１００℃、より好ましくは２０〜９０℃、更に好ましくは３０〜８０℃である。 The temperature Tc is preferably 10 to 100 ° C., more preferably 20 to 90 ° C., still more preferably, from the viewpoint that the compatible composition can be used in the form of a gel in a wide temperature range and does not need to be liquefied at a very high temperature. It is 30 to 80 ° C.

温度Ｔｃは、
重合物ａのＴｇが高い（メタ）アクリレート単位でブロック重合体ａを構成するか、化合物Ｂの配合比率を少なくすると、高温側に設定でき、
重合物ａのＴｇが低い（メタ）アクリレート単位でブロック重合体ａを構成するか、化合物Ｂの配合比率を大きくすると、低温側に設定できる。 Temperature Tc is
If the block polymer a is composed of (meth) acrylate units having a high Tg of the polymer a, or if the compounding ratio of the compound B is reduced, the high temperature side can be set.
If the block polymer a is composed of (meth) acrylate units having a low Tg of the polymer a, or if the compounding ratio of the compound B is increased, the low temperature side can be set.

例えば、相溶組成物を後述する接着剤組成物として使用した場合、
温度Ｔｃより高温で液状の相溶組成物を部材上に塗工し、相溶組成物を介して部材同士を貼合せて、温度Ｔｃより低温にすると、部材同士は、ゲル状の相溶組成物を介して安定に接着されるが、再び、温度Ｔｃより高温にすると、相溶組成物がゲル状から液状に変化するため、部材同士を容易に分離した状態にすることができる。 For example, when the compatible composition is used as an adhesive composition described later,
When a liquid compatible composition having a temperature higher than the temperature Tc is applied onto the members, the members are bonded to each other via the compatible composition, and the temperature is lower than the temperature Tc, the members have a gel-like compatible composition. It is stably adhered to the material, but when the temperature is higher than the temperature Tc again, the compatible composition changes from a gel state to a liquid state, so that the members can be easily separated from each other.

（相溶組成物粘弾性体）
相溶性組成物は、ゲル状の相溶組成物及び硬化時の相溶組成物の弾性と粘着性を向上する観点から、化合物Ａ（好ましくは、反応性がさらに付与された化合物Ａ）、化合物Ｂとしてラジカル反応性、カチオン反応性、アニオン反応性及び湿気反応性からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性を有する反応性化合物（好ましくは、更に可塑剤との組合せ）並びに重合開始剤を含有することが好ましい（以下、化合物Ａ（好ましくは、反応性がさらに付与された化合物Ａ）、化合物Ｂとしてラジカル反応性、カチオン反応性、アニオン反応性及び湿気反応性からなる群から選ばれる少なくとも１種の反応性を有する反応性化合物（好ましくは、更に可塑剤との組合せ）並びに重合開始剤を含有するゲル状の相溶性組成物を相溶組成物粘弾性体ともいう）。 (Compatible composition viscoelastic body)
The compatible composition is a compound A (preferably, a compound A further imparted with reactivity) or a compound from the viewpoint of improving the elasticity and adhesiveness of the gel-like compatible composition and the compatible composition at the time of curing. As B, a reactive compound having at least one reactivity selected from the group consisting of radical-reactive, cationic-reactive, anionic-reactive and moisture-reactive (preferably further in combination with a plasticizer) and a polymerization initiator. It is preferably contained (hereinafter, compound A (preferably compound A to which reactivity is further imparted), and compound B is at least selected from the group consisting of radical reactivity, cation reactivity, anion reactivity and moisture reactivity. A gel-like compatible composition containing one type of reactive compound (preferably further in combination with a plasticizer) and a polymerization initiator is also referred to as a compatible composition viscoelastic body).

相溶組成物粘弾性体は、後述する複合構造物を構成する部材上に貼り合わせるためのシートを構成できる程度の弾性及び強度（以下、これらをまとめて粘弾性特性ともいう）を有することが好ましく、このような粘弾性特性を有する相溶組成物粘弾性体は、粘着シートとして使用できる適度の粘性を伴う。 The compatible composition viscoelastic body may have sufficient elasticity and strength (hereinafter, collectively referred to as viscoelastic properties) to form a sheet for bonding on a member constituting a composite structure described later. Preferably, the compatible composition viscoelastic body having such viscoelastic properties has a moderate viscosity that can be used as an adhesive sheet.

シートを構成できる程度の弾性率として、室温（２５℃）おいて、好ましくは０．３〜１０００ｋＰａ、より好ましくは０．５〜５００ｋＰａ、更に好ましくは０．５〜２００ｋＰａであり、
室温（２５℃）おいて、弾性率が０．３ｋＰａ未満の場合は、温度Ｔｃ−２０℃において、好ましくは０．５〜５００ｋＰａ、より好ましくは１〜２００ｋＰａである。 The elastic modulus to the extent that the sheet can be formed is preferably 0.3 to 1000 kPa, more preferably 0.5 to 500 kPa, still more preferably 0.5 to 200 kPa at room temperature (25 ° C.).
When the elastic modulus is less than 0.3 kPa at room temperature (25 ° C.), it is preferably 0.5 to 500 kPa, more preferably 1 to 200 kPa at a temperature of Tc-20 ° C.

なお、相溶組成物粘弾性体の弾性率は、実施例に記載した測定条件で測定する。 The elastic modulus of the viscoelastic body of the compatible composition is measured under the measurement conditions described in the examples.

シートを構成できる程度の伸びとして、
好ましくは１０〜１０００％、より好ましくは３０〜８００％、更に好ましくは５０〜５００％であり、
シートを構成できる程度の破壊強度として、
好ましくは１×１０２〜１×１０7Ｐａ、より好ましくは１×１０２〜１×１０６Ｐａ、更に好ましくは１×１０３〜１×１０５Ｐａである。 As an extension that can form a sheet
It is preferably 10 to 1000%, more preferably 30 to 800%, still more preferably 50 to 500%.
As a breaking strength that can form a sheet
It is preferably 1 × 10 2 to 1 × 10 7 Pa, more preferably 1 × 10 2 to 1 × 10 6 Pa, and even more preferably 1 × 10 3 to 1 × 10 5 Pa.

なお、相溶組成物粘弾性体の伸びと破断強度は、ダンベル引張試験によって測定することができる。具体的には、相溶組成物粘弾性体の弾性率が室温（２５℃）で０．３Ｐａ以上の場合は室温（２５℃）で、０．３Ｐａ未満の場合は温度Ｔｃ−２０℃で、以下の条件で測定できる。 The elongation and breaking strength of the viscoelastic body of the compatible composition can be measured by a dumbbell tensile test. Specifically, when the elastic modulus of the viscoelastic body of the compatible composition is 0.3 Pa or more at room temperature (25 ° C), it is at room temperature (25 ° C), and when it is less than 0.3 Pa, the temperature is Tc-20 ° C. It can be measured under the following conditions.

（１）相溶組成物粘弾性体を温度Ｔｃ＋２０℃で液状にした後ダンベルの型に流し込み温度Ｔｃ未満の温度に冷却（実際は室温）して厚み１ｍｍのダンベル試験片を作製する。
（２）ダンベル試験片を引張試験機（ミネベア製テクノグラフ、ＴＧ−２ｋＮ）にて１０ｍｍ／ｍｉｎの引張り速度で引張り、測定結果から伸び率及び破断強度を読み取る。 (1) Soluble Composition A viscoelastic body is liquefied at a temperature of Tc + 20 ° C. and then poured into a dumbbell mold and cooled to a temperature lower than the temperature of Tc (actually at room temperature) to prepare a dumbbell test piece having a thickness of 1 mm.
(2) The dumbbell test piece is pulled with a tensile tester (Minebea technograph, TG-2 kN) at a tensile speed of 10 mm / min, and the elongation rate and breaking strength are read from the measurement results.

相溶組成物粘弾性体は、上述の粘弾性特性を有する場合、例えば、相溶組成物粘弾性体でシートを形成すると、実施例に記載した測定条件で○と評価できる程度の粘着性を有する粘着シートを構成することができる。 When the compatible composition viscoelastic body has the above-mentioned viscoelastic properties, for example, when a sheet is formed from the compatible composition viscoelastic body, the adhesiveness is such that it can be evaluated as ◯ under the measurement conditions described in the examples. The adhesive sheet to have can be constructed.

相溶組成物粘弾性体はこの粘着性によって、例えば、粘着シートを構成したときに、粘着シートを部材の表面に安定して貼合わせることができる。 Due to this adhesiveness of the compatible composition viscoelastic body, for example, when a pressure-sensitive adhesive sheet is formed, the pressure-sensitive adhesive sheet can be stably attached to the surface of the member.

相溶組成物粘弾性体は後述する複合構造物を製造するに際して、以下のような課題を解決することができる。 The compatible composition viscoelastic body can solve the following problems in producing a composite structure described later.

例えば、光学部品又は光学製品等である複合構造体を構成する一対のプレート状部材が粘着シート、硬化性液状接着剤等の接着剤を介して貼り合わせられた積層体として以下を挙げることができる。 For example, the following can be mentioned as a laminate in which a pair of plate-shaped members constituting a composite structure such as an optical component or an optical product are bonded via an adhesive such as an adhesive sheet or a curable liquid adhesive. ..

（１）フラットパネル（２Ｄ）ディスプレイ周辺部材：
（１−１）破損したガラスの飛散を防止するための飛散防止フィルムと保護ガラスを粘着シートで貼り合わせた積層体；
（１−２）液晶パネルの破損防止および光反射防止のための保護パネルと液晶パネルを粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせた積層体；
（１−３）機能性部材を粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせて積層したタッチセンサーパネル（フィルム）；
（１−４）複数の光学フィルムを粘着シートで貼り合わせて積層したバックライト。 (1) Flat panel (2D) Display peripheral members:
(1-1) A laminate in which a shatterproof film for preventing shattering of broken glass and a protective glass are bonded with an adhesive sheet;
(1-2) A laminate in which a protective panel for preventing damage and light reflection of the liquid crystal panel and the liquid crystal panel are bonded with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive;
(1-3) A touch sensor panel (film) in which functional members are laminated with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive;
(1-4) A backlight in which a plurality of optical films are laminated with an adhesive sheet.

（２）立体パネル（２．５Ｄ、３Ｄ）保護パネル・ディスプレイ。
（３）破損ガラスの飛散防止および衝撃強度改善のために粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせた建築用の防犯ガラスや安全ガラス。
（４）受光面材と裏面材の封止のために粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせた太陽電池モジュール。
（５）強度改善のために粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせた包装用フィルム。 (2) Three-dimensional panel (2.5D, 3D) protective panel display.
(3) Security glass and safety glass for construction, which are bonded with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive to prevent the broken glass from scattering and improve the impact strength.
(4) A solar cell module bonded with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive for sealing the light receiving surface material and the back surface material.
(5) A packaging film bonded with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive to improve strength.

上記のような積層体の製造で使用される従来の粘着シートは、硬化性液状接着剤に比べて、厚みが均一、製造工程が簡便、他の部材への汚染が少ないという利点があるが、以下のような課題を有する：
（Ａ）基材に段差がある場合に気泡が残りやすい。
（Ｂ）リペアが困難である。
（Ｃ）薄いシートの取り扱いが困難である。
（Ｄ）溶剤型粘着剤は厚いシートの作成が困難であるため、耐衝撃性が必要な車載用途での使用に対応が困難である。 The conventional adhesive sheet used in the production of the above-mentioned laminate has advantages that the thickness is uniform, the manufacturing process is simple, and the contamination to other members is small as compared with the curable liquid adhesive. It has the following issues:
(A) Bubbles tend to remain when there is a step on the base material.
(B) Repair is difficult.
(C) It is difficult to handle a thin sheet.
(D) Since it is difficult to prepare a thick sheet for the solvent-based adhesive, it is difficult to use it in an in-vehicle application that requires impact resistance.

上記のような積層体の製造で使用される従来の２段階硬化型粘着シートは、部材に粘着させた段階では、架橋点の少ない低弾性の粘着シートであるため基材段差に追従して気泡が残りにくく、低接着強度のため従来品よりもリペアが容易であり、貼り合せた後、光および熱で硬化することで架橋が進行し、本来の強度を発現するという利点があるが以下のような課題がある。
（Ｅ）粘着シートの厚みに対して部材側の段差が相対的に大きい、例えば、貼り合わせ厚みが薄い場合や段差が大きい場合に積層体の貼り合わせの困難性が解消しない。
（Ｆ）段差吸収のために低弾性化すると粘着シートの取り扱いが困難になる。 The conventional two-stage curable pressure-sensitive adhesive sheet used in the production of the above-mentioned laminate is a low-elasticity pressure-sensitive adhesive sheet having few cross-linking points at the stage of being adhered to the member, so that bubbles follow the step of the base material. It is hard to remain, and it is easier to repair than the conventional product due to its low adhesive strength. After bonding, it is cured by light and heat to promote cross-linking and exhibit the original strength. There is such a problem.
(E) When the step on the member side is relatively large with respect to the thickness of the adhesive sheet, for example, when the bonding thickness is thin or the step is large, the difficulty of bonding the laminated body is not solved.
(F) If the elasticity is lowered to absorb the step, it becomes difficult to handle the adhesive sheet.

上記のような積層体の製造で使用される従来の硬化性液状接着剤は、液状であるため基材段差由来の気泡の心配がなく、部材の厚み公差もキャンセルできるという利点があるが、以下のような課題を有する．
（Ｇ）貼り合わせた時に接着範囲から流れ出すため他部材への汚染や搬送時のアライメントズレの管理がし難い。 Since the conventional curable liquid adhesive used in the production of the above-mentioned laminate is liquid, there is no concern about air bubbles derived from the step of the base material, and there is an advantage that the thickness tolerance of the member can be canceled. It has the following problems.
(G) Since it flows out from the bonding range when bonded, it is difficult to control contamination of other members and misalignment during transportation.

接着工法の観点から、従来の接着剤の課題の解決が試みられている。
（ａ）硬化性液状接着剤の塗工域の外周にダムを形成樹脂の流れ出しを抑止する。
（ｂ）流れてきた硬化性液状接着剤を光で硬化して止める。
（ｃ）外周を封止された基板間に、例えば真空引きで液硬化性液状接着剤を注入する。
（ｄ）チキソ性を付与した硬化性液状接着剤を用いる（ステンシル方式）。
（ｅ）部材上に均一に硬化性液状接着剤の層を形成したあとＵＶを照射して流動性を制御してから貼り合せる。
（ｆ）基材の段差を硬化性液状接着剤でキャンセルした後、粘着シートで貼り合せる。
（ｇ）粘着シート上に硬化性液状接着剤を滴下してから貼り合せる。 From the viewpoint of the adhesive method, attempts are being made to solve the problems of conventional adhesives.
(A) A dam is formed on the outer periphery of the coating area of the curable liquid adhesive to prevent the resin from flowing out.
(B) The flowing curable liquid adhesive is cured with light to stop it.
(C) A liquid-curable liquid adhesive is injected between the substrates whose outer circumference is sealed, for example, by vacuuming.
(D) A curable liquid adhesive imparted with thixotropy is used (stencil method).
(E) A layer of a curable liquid adhesive is uniformly formed on the member, and then UV is irradiated to control the fluidity before bonding.
(F) After canceling the step of the base material with a curable liquid adhesive, it is bonded with an adhesive sheet.
(G) A curable liquid adhesive is dropped onto the adhesive sheet and then bonded.

しかし、これらの工法にも以下のような課題がある。
（Ｈ）工法（ａ）は、ダムの形状が半円状となるためダムの外側に樹脂欠損（空隙）ができる、用いたダムと硬化性液状接着剤によっては境界線が発生して、ダムと硬化性液状接着剤の界面で剥離しやすい。
（Ｉ）工法（ｂ）は、流れてきた樹脂を光で硬化して止める方法は、光が照射できない箇所の流れ出しを止めることができないため、基材の形状や材質に制限がある。
（Ｊ）工法（ｃ）はプロセスが複雑な上に注入工程のタクトタイムの管理が困難である。
（Ｋ）工法（ｄ）は工程が複雑になり、チキソ付与剤にフィラーを使用する場合が多く、外観不良（フィラー凝集、気泡）による歩留まり低下する。
（Ｌ）工法（ｅ）は、流れ出しと気泡と強度を考慮した流動性の制御が困難である。
例えば、以下の困難が発生しうる：
・基材に形成した液状の層は表面張力の影響を受けて端部に盛り上がりが発生するため、貼りあわせ前に層の流動性を低下（硬化）させすぎると、貼り合せた時に盛り上りの段差箇所に気泡が発生する；
・貼りあわせる時、端部の盛り上りがキャンセルされるまで厚み方向に押し込んで貼り合せる必要があるが、層の流動性を低下させすぎた場合はプレスバックによる強度低下が生じ、反対に流動性を残しすぎた場合は流れ出しが発生する；
・ダム方式と同様に樹脂端部が半円状となるため、基材構造によっては外側に樹脂欠損（空隙）が生じうる。
（Ｍ）工法（ｆ）は、液状樹脂組成物および粘着シートが必要であり、工程が複雑なうえ液状樹脂組成物と粘着シートの界面での剥離が発生しやすい。
（Ｎ）工法（ｇ）は、液状樹脂組成物および粘着シートが必要であり、工程が複雑で、液状で貼り合わせるためはみ出しも発生しやすく、さらに液状樹脂組成物と粘着シートの界面での剥離が発生しやすい。 However, these construction methods also have the following problems.
In the method (H) method (a), since the shape of the dam is semicircular, a resin defect (void) is formed on the outside of the dam. Depending on the dam used and the curable liquid adhesive, a boundary line is generated and the dam is formed. Easy to peel off at the interface between the and curable liquid adhesive.
In the method (I) method (b), the method of curing the flowing resin with light to stop it cannot stop the outflow of the portion that cannot be irradiated with light, so that the shape and material of the base material are limited.
(J) Method (c) has a complicated process and it is difficult to control the takt time of the injection process.
In the method (K) method (d), the process becomes complicated, a filler is often used as the thixotropic agent, and the yield is lowered due to poor appearance (filler aggregation, air bubbles).
In the method (L) (e), it is difficult to control the fluidity in consideration of the outflow, air bubbles and strength.
For example, the following difficulties can occur:
-Since the liquid layer formed on the base material is affected by surface tension and swells at the edges, if the fluidity of the layer is reduced (hardened) too much before bonding, the layer will swell when bonded. Bubbles are generated at the steps;
・ When laminating, it is necessary to push in the thickness direction until the swelling of the end is canceled, but if the fluidity of the layer is reduced too much, the strength will be reduced by press back, and on the contrary, the fluidity will be reduced. If too much is left, outflow will occur;
-Since the resin end is semicircular as in the dam method, resin defects (voids) may occur on the outside depending on the base material structure.
The method (M) requires a liquid resin composition and an adhesive sheet, the process is complicated, and peeling at the interface between the liquid resin composition and the adhesive sheet is likely to occur.
(N) Method (g) requires a liquid resin composition and an adhesive sheet, the process is complicated, and sticking out easily occurs because the liquid resin is bonded together, and further, peeling at the interface between the liquid resin composition and the adhesive sheet. Is likely to occur.

以上から、従来の粘着シートおよび硬化性液状接着剤では、近年要請の高まる、デザイン性を求めて遮光印刷部の狭い保護パネルやディスプレイを用いた積層体や、２．５Ｄや３Ｄ形状の保護パネルやディスプレイを用いた積層体を製造するにあたり下の課題を有する。
（Ｏ）デザイン形状に追従し、気泡がなく、樹脂の流れ出しなく貼り合わせることが困難である。 Based on the above, with regard to conventional adhesive sheets and curable liquid adhesives, there have been increasing demands in recent years for designability, such as a protective panel with a narrow light-shielding printing part, a laminate using a display, and a 2.5D or 3D shaped protective panel. It has the following problems in manufacturing a laminate using a display or a display.
(O) It follows the design shape, has no air bubbles, and is difficult to bond without the resin flowing out.

相溶組成物粘弾性体を、温度Ｔｃ以上の高温環境で一方の部材上に塗工すれば、液状であるため段差がある場合でも段差をキャンセルすることができ、その後、急激に温度Ｔｃ未満の低温環境まで冷却して相溶組成物粘弾性体をゲル状にすれば、盛り上がりや肩落ちが小さい相溶組成物粘弾性体の層を一方の部材上に形成することができる。
温度Ｔｃ未満の低温環境のまま、相溶組成物粘弾性体の層で被覆された一方の部材と他方の部材とを貼り合せれば、相溶組成物粘弾性体の層はゲル状であるため流れ出しの少ない積層体を得ることができる。 If the viscoelastic body of the compatible composition is coated on one of the members in a high temperature environment of temperature Tc or higher, the step can be canceled even if there is a step because it is liquid, and then the temperature suddenly falls below Tc. If the compatible composition viscoelastic body is made into a gel by cooling to a low temperature environment of the above, a layer of the compatible composition viscoelastic body with less swelling and shoulder drop can be formed on one member.
If one member coated with the layer of the compatible composition viscoelastic body and the other member are bonded together in a low temperature environment of less than the temperature Tc, the layer of the compatible composition viscoelastic body becomes gel-like. Therefore, a laminated body with less outflow can be obtained.

さらに、上記の積層体を構成する相溶組成物粘弾性体の層に加熱、光照射及び加湿からなる群から選ばれる少なくとも１の処理をして、相溶組成物粘弾性体の層を熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて、液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さない硬化体にすることで、硬化した相溶組成物粘弾性体の層が温度Ｔｃ以上の高温環境でも流動性のない粘弾性体のままとなり、上記の積層体は高温においても安定な積層形態を維持することができる。 Further, the layer of the compatible composition viscoelastic body constituting the above-mentioned laminate is subjected to at least one treatment selected from the group consisting of heating, light irradiation and humidification to heat the layer of the compatible composition viscoelastic body. A cured compatible composition viscoelastic by curing at least one selected from the group consisting of curing, photocuring and wet curing to obtain a cured product having no liquid-gel transition temperature (Tc). The body layer remains a non-fluid viscoelastic body even in a high temperature environment of temperature Tc or higher, and the above-mentioned laminated body can maintain a stable laminated form even at a high temperature.

また、温度Ｔｃ未満の低温環境で、ゲル状の相溶組成物粘弾性体を、一方の部材の表面と他方の部材の表面に沿うような成形粘弾性体とし、成形粘弾性体を加熱、光照射及び加湿からなる群から選ばれる少なくとも１の処理をして、熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて、液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さない粘着硬化体とする。 Further, in a low temperature environment of less than Tc, the gel-like compatible composition viscoelastic body is made into a molded viscoelastic body along the surface of one member and the surface of the other member, and the molded viscoelastic body is heated. At least one treatment selected from the group consisting of light irradiation and humidification is performed to cure at least one selected from the group consisting of thermosetting, photocuring and wet curing, and the liquid-gel transition temperature (Tc) is obtained. It is a viscoelastic body that does not have.

なお、成形粘弾性体は、ゲル状の相溶組成物粘弾性体と同じ粘弾性特性と液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有する。 The molded viscoelastic body has the same viscoelastic properties and liquid-gel transition temperature (Tc) as the gel-like compatible composition viscoelastic body.

例えば、一対の部材がプレート状であれば、相溶組成物粘弾性体をシート状の成形粘弾性体とし、加熱、光照射及び加湿からなる群から選ばれる少なくとも１の処理をして、熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて、液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さないシート状の粘着硬化体とし、これを粘着シートとして使用することができる。 For example, if the pair of members is plate-shaped, the compatible composition viscoelastic body is formed into a sheet-shaped molded viscoelastic body, and at least one treatment selected from the group consisting of heating, light irradiation, and humidification is performed to heat the viscoelastic body. At least one type of curing selected from the group consisting of curing, photocuring and wet curing is performed to obtain a sheet-like adhesive cured product having no liquid-gel transition temperature (Tc), which is used as an adhesive sheet. be able to.

更に、液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さないシート状の粘着硬化体は、相溶組成物粘弾性体における反応性化合物や可塑剤の種類や配合を調整して弾性の程度を制御できるので、ロール状に巻ける程度の弾性に調整することも、ロール状に巻けないほど硬くすることも、薄いシートも成形することも可能であり、前述したように肩落ち、角立ちの小さいシートが成形できるため、プレスバックや欠損のない貼り合わせが可能となる。 Further, in the sheet-like adhesive cured product having no liquid-gel transition temperature (Tc), the degree of elasticity is controlled by adjusting the type and composition of the reactive compound and plasticizer in the viscoelastic body of the compatible composition. Since it can be made, it is possible to adjust the elasticity so that it can be rolled into a roll, to make it so hard that it cannot be rolled into a roll, and to form a thin sheet. As mentioned above, a sheet with small shoulder drop and sharp edges. Can be molded, so pressback and bonding without defects are possible.

相溶組成物粘弾性体によれば厚みの大きなシート状の成形粘弾性体を得ることができるので、結果として粘着硬化体からなる厚みの大きな積層体を得ることができる。 According to the compatible composition viscoelastic body, a sheet-shaped molded viscoelastic body having a large thickness can be obtained, and as a result, a thick laminated body made of an adhesively cured body can be obtained.

以上のように、物理ゲルと考えられる相溶組成物粘着粘弾性体又は粘着硬化体を利用して、光学部品又は光学製品等である複合構造体を構成する一対のプレート状部材を、相溶組成物粘弾性体を温度Ｔｃ未満の低温環境でシート状に成型して得られる成形粘弾性体からなる粘着シートを介して貼り合わせて（必要に応じて、熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて粘着硬化体からなる粘着シートにして）積層体を形成することで、上記課題（Ａ）〜（Ｏ）からなる群より選ばれる少なくとも１以上の課題を解決することができる。 As described above, a pair of plate-shaped members constituting a composite structure such as an optical component or an optical product are compatible with each other by using a compatible composition adhesive viscoelastic body or adhesive cured body considered to be a physical gel. Composition The viscoelastic body is bonded via an adhesive sheet made of a molded viscoelastic body obtained by molding into a sheet in a low temperature environment of less than Tc (from thermosetting, photocuring and wet curing, if necessary). At least one selected from the group consisting of the above tasks (A) to (O) is formed by forming a laminate (by curing at least one kind selected from the group to form an adhesive sheet made of a viscoelastic body). The problem can be solved.

相溶性組成物は、液状時の部材への塗付性及びゲル状時の部材同士の接着性並びに相転移性の観点から、化合物Ａ１００質量部に対して、化合物Ｂの質量部は、好ましくは２００〜１０００質量部、より好ましくは２５０〜８００質量部である。 The compatible composition preferably has 100 parts by mass of compound A and preferably 100 parts by mass of compound B from the viewpoint of coatability to members in liquid state, adhesion between members in gel form, and phase transition. It is 200 to 1000 parts by mass, more preferably 250 to 800 parts by mass.

相溶性組成物が相溶組成物粘弾性体である場合、粘弾性特性の観点から、化合物Ｂ中の反応性化合物の含有割合は、好ましくは２０〜８０質量％、より好ましくは２５〜７０質量％、更に好ましくは３０〜６０質量％である。 When the compatible composition is a viscoelastic body of the compatible composition, the content ratio of the reactive compound in Compound B is preferably 20 to 80% by mass, more preferably 25 to 70% by mass, from the viewpoint of viscoelastic properties. %, More preferably 30 to 60% by mass.

相溶性組成物が相溶組成物粘弾性体である場合、加える重合開始剤は、少なくとも化合物Ａ及び化合物Ｂの合計に対して、好ましく１〜１０質量％、より好ましくは２〜８質量％、更に好ましくは２．５〜７．５質量％である。 When the compatible composition is a compatible composition viscoelastic body, the polymerization initiator to be added is preferably 1 to 10% by mass, more preferably 2 to 8% by mass, based on at least the total of Compound A and Compound B. More preferably, it is 2.5 to 7.5% by mass.

〔溶剤〕
相溶組成物を溶解する溶剤を選ぶことができる。
溶剤に溶解する相溶組成物は、例えば、相溶組成物を後述する接着剤組成物として使用した場合、温度Ｔｃよりも高温にしなくても、ゲル状の相溶組成物を介して接着された部材同士を、ゲル状の相溶組成物に溶剤を接触させて相溶組成物を溶解して、固形分を残すことなくゲル状の相溶組成物を除去することで、部材同士を分離した状態にすることができる。 〔solvent〕
A solvent that dissolves the compatible composition can be selected.
The compatible composition that dissolves in the solvent is adhered via the gel-like compatible composition, for example, when the compatible composition is used as an adhesive composition described later, even if the temperature is not higher than the temperature Tc. The members are separated from each other by contacting the gel-like compatible composition with a solvent to dissolve the compatible composition and removing the gel-like compatible composition without leaving solid content. Can be in a state of

相溶組成物を溶解する溶剤としては、
好ましくは、メタノール、エタノール、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブタノール、ベンジルアルコールなどのアルコール類；
ベンゼン、トルエン、キシレン、ミネラルスピリット、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、メチルシクロヘキサン、スチレンなどの炭化水素類；
ジエチルエーテルなどのエーテル類；
酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、炭酸ジエチル、炭酸ジメチル、炭酸プロピレンなどのエステル類；
アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジイソブチルケトン、ジアセトンアルコールなどのケトン類；
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドンなどの窒素類；
ブチルグリコール、メチルジグリコール、ブチルジグリコール、３−メチル−３−メトキシブタノール、テトラヒドロフランなどのグリコールエーテル類；
塩化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、クロロベンゼンなどの塩素類；
ジメチルスルホキシド；アセトニトリル；ギ酸、酢酸等のカルボン酸類；及び水からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物、
より好ましくは、アルコール類、炭化水素類、エステル類及びケトン類からなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物、
更に好ましくは、アセトン、ヘキサン、イソプロピルアルコール及び炭酸ジエチルからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物、である。 As a solvent for dissolving the compatible composition,
Preferably, alcohols such as methanol, ethanol, n-propyl alcohol, isopropyl alcohol, n-butanol, benzyl alcohol;
Hydrocarbons such as benzene, toluene, xylene, mineral spirit, cyclohexane, n-hexane, methylcyclohexane, styrene;
Ethers such as diethyl ether;
Esters such as ethyl acetate, propyl acetate, butyl acetate, diethylene glycol monoethyl ether acetate, diethyl carbonate, dimethyl carbonate, propylene carbonate;
Ketones such as acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, diisobutyl ketone, diacetone alcohol;
Nitrogens such as N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylpyrrolidone;
Glycol ethers such as butyl glycol, methyl diglycol, butyl diglycol, 3-methyl-3-methoxybutanol, tetrahydrofuran;
Chlorines such as methylene chloride, chloroform, carbon tetrachloride, chlorobenzene;
Dimethyl sulfoxide; acetonitrile; carboxylic acids such as formic acid and acetic acid; and at least one compound selected from the group consisting of water.
More preferably, at least one compound selected from the group consisting of alcohols, hydrocarbons, esters and ketones,
More preferably, it is at least one compound selected from the group consisting of acetone, hexane, isopropyl alcohol and diethyl carbonate.

相溶組成物は、化合物Ａ及び化合物Ｂの相溶性（温度０〜１５０℃の間で、化合物Ａは液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さず、相溶組成物が液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有するという性状）を阻害しない範囲で、後述するような化合物Ｂ以外の添加剤を任意に配合することができ、その場合の化合物Ｂ以外の添加剤の配合量は、配合物の全質量中、好ましくは０〜５０質量％、より好ましくは０〜３０質量％である。 The compatible composition is compatible with compound A and compound B (between temperatures 0 to 150 ° C., compound A does not have a liquid-gel transition temperature (Tc), and the compatible composition is liquid-gel. Additives other than compound B, which will be described later, can be arbitrarily blended as long as the transition temperature (Tc) is not impaired), and the blending amount of the additive other than compound B in that case is blended. It is preferably 0 to 50% by mass, more preferably 0 to 30% by mass, based on the total mass of the compound.

〔接着剤組成物〕
本発明の相溶組成物は、液状で部材に塗工して、ゲル状にすると部材への付着力に優れるため、部材同士を接着するための接着剤組成剤として好適に使用できる。 [Adhesive composition]
When the compatible composition of the present invention is applied to a member in a liquid state to form a gel, the adhesive force to the member is excellent. Therefore, the compatible composition can be suitably used as an adhesive composition for adhering members to each other.

本発明の接着剤組成物（以下、接着剤組成物ともいう）は、本発明の相溶組成物を配合してなるため相溶組成物を含有し、部材への塗付性と、部材同士の安定した接着の観点から、温度Ｔｃの前後の温度（好ましくはＴｃ±１０℃の温度範囲、より好ましくはＴｃ±１５℃の温度範囲、更に好ましくはＴｃ±２０℃の温度範囲）をまたいで、ゲル状体と液状体に可逆的に変化する（接着剤組成物が前述の変化を有することを相転移性ともいう）。 Since the adhesive composition of the present invention (hereinafter, also referred to as an adhesive composition) is made by blending the compatible composition of the present invention, it contains the compatible composition, and has the applicability to the members and the members to each other. From the viewpoint of stable adhesion, the temperature before and after the temperature Tc (preferably a temperature range of Tc ± 10 ° C., more preferably a temperature range of Tc ± 15 ° C., and further preferably a temperature range of Tc ± 20 ° C.) is straddled. , Reversibly changes into a gel-like form and a liquid form (the fact that the adhesive composition has the above-mentioned change is also referred to as phase transition).

接着剤組成物は、液状時の部材への塗付性及びゲル状時の部材同士の接着性（以下、まとめて、接着性ともいう）並びに相転移性を阻害しない範囲で、例えば、酸化防止剤、濡れ剤、界面活性剤、イオン性液体、消泡剤、紫外線吸収剤、光安定剤、無機、有機各種フィラー、ポリマー等の添加剤を含めることができる。 The adhesive composition is, for example, antioxidant, as long as it does not impair the coatability to the members in the liquid state, the adhesiveness between the members in the gel state (hereinafter collectively referred to as adhesiveness), and the phase transition property. Additives such as agents, wetting agents, surfactants, ionic liquids, defoamers, UV absorbers, light stabilizers, inorganic and organic fillers, polymers and the like can be included.

接着剤組成物は、含有する相溶組成物が相溶組成物粘弾性体である場合、さらに、相溶組成物粘弾性体の好適粘弾性特性を有する。 When the compatible composition contained is a viscoelastic body of the compatible composition, the adhesive composition further has suitable viscoelastic properties of the viscoelastic body of the compatible composition.

相溶組成物が相溶組成物粘弾性体である場合、接着剤組成物は、接着性、相転移性及び粘弾性特性を阻害しない範囲で、例えば、酸化防止剤、濡れ剤、界面活性剤、イオン性液体、消泡剤、紫外線吸収剤、光安定剤、無機、有機各種フィラー、ポリマー等の添加剤を含めることができる。 When the compatible composition is a viscoelastic body of the compatible composition, the adhesive composition is, for example, an antioxidant, a wetting agent, a surfactant, as long as it does not impair adhesiveness, phase transferability and viscoelastic properties. Additives such as ionic liquids, defoaming agents, UV absorbers, light stabilizers, inorganic and organic fillers, polymers and the like can be included.

なお、接着剤組成物中の添加剤とは、相溶組成物中に配合される添加剤と、相溶組成物と共に配合される添加剤を併せたものをいう。 The additive in the adhesive composition is a combination of the additive blended in the compatible composition and the additive blended together with the compatible composition.

接着剤組成物は、部材への塗工性の観点から、液状の相溶組成物の粘度が、好ましくはＴｃ＋１０℃以上の温度範囲（より好ましくはＴｃ＋１５℃以上の温度範囲、更に好ましくはＴｃ＋２０℃以上の温度範囲）で、
好ましくは１００Ｐａ・ｓ以下であり、より好ましくは５０Ｐａ・ｓ以下であり、更に好ましくは１０Ｐａ・ｓ以下である。 From the viewpoint of coatability to the member, the adhesive composition has a viscosity of the liquid compatible composition preferably in a temperature range of Tc + 10 ° C. or higher (more preferably in a temperature range of Tc + 15 ° C. or higher, still more preferably Tc + 20 ° C.). In the above temperature range),
It is preferably 100 Pa · s or less, more preferably 50 Pa · s or less, and further preferably 10 Pa · s or less.

接着剤組成物は、接着性及び相転移性の観点から、接着剤組成物全量に対して、相溶組成物に配合される化合物Ａ及びＢの合計量は、
好ましくは５０〜１００質量％、より好ましくは７０〜１００質量％である。 From the viewpoint of adhesiveness and phase transition, the total amount of compounds A and B to be blended in the compatible composition is the total amount of the adhesive composition with respect to the total amount of the adhesive composition.
It is preferably 50 to 100% by mass, more preferably 70 to 100% by mass.

〔複合構造物〕
本発明の複合構造物（以下、複合構造物ともいう）は、部材１及び部材２を含み、部材１及び部材２が接着剤組成物を介して接着している構造物である。 [Composite structure]
The composite structure of the present invention (hereinafter, also referred to as a composite structure) is a structure including a member 1 and a member 2 to which the member 1 and the member 2 are adhered to each other via an adhesive composition.

部材１及び部材２が接着剤組成物を介して接着しているとは、部材１と部材２の表面が接着剤組成物を間に挟んで接着剤組成物に接触して接着している（部材１と部材２の接着剤組成物の近傍の相対的位置が固定されている）ことをいう。 When the member 1 and the member 2 are adhered to each other via the adhesive composition, the surfaces of the member 1 and the member 2 are in contact with and adhere to the adhesive composition with the adhesive composition sandwiched between them ( The relative positions of the member 1 and the member 2 in the vicinity of the adhesive composition are fixed).

複合構造物において、部材１及び２を接着している接着剤組成物が、さらに、その接着剤組成物が、例えば、温度Ｔｃよりも高温にして接着剤組成物を液状にして除去したり、温度Ｔｃよりも低温のままで接着剤組成物に溶剤を接触して接着剤組成物を溶解除去したりして、部材１及び２の接着を解除することを予定している場合、部材１及び部材２が接着剤組成物を介しての接着を仮固定といい、部材１及び２の接着を解除することを予定して使用される場合の接着剤組成物を仮固定剤ともいう。 In the composite structure, the adhesive composition adhering the members 1 and 2 is further heated to a temperature higher than the temperature Tc, for example, to liquefy and remove the adhesive composition. When it is planned to release the adhesion of the members 1 and 2 by contacting the adhesive composition with a solvent at a temperature lower than the temperature Tc to dissolve and remove the adhesive composition, the members 1 and Adhesion of the member 2 via the adhesive composition is referred to as temporary fixing, and an adhesive composition when the members 1 and 2 are used with the intention of releasing the adhesion is also referred to as a temporary fixing agent.

前記部材１及び前記部材２がプレートである場合は、例えば、
好ましくは部材１及び部材２の厚み方向の面が接着剤組成物を介して接着又は仮固定されるか、より好ましくは部材１及び部材２のプレート面が接着剤組成物を介して接着又は仮固定されるかして、
部材１及び部材２が前記接着剤組成物を介して接着して、部材１及び部材２が積層体を構成していてもよい。 When the member 1 and the member 2 are plates, for example,
Preferably, the thickness-wise surfaces of the member 1 and the member 2 are adhered or temporarily fixed via the adhesive composition, or more preferably, the plate surfaces of the member 1 and the member 2 are adhered or temporarily fixed via the adhesive composition. Is it fixed?
The member 1 and the member 2 may be adhered to each other via the adhesive composition, and the member 1 and the member 2 may form a laminated body.

プレートは表裏面の面積に比べて厚みの薄い構造物であるが、板状でもよく、薄膜状でもよく、平面状でも曲面状でもよい。 The plate is a structure that is thinner than the area of the front and back surfaces, but may be plate-shaped, thin-film-shaped, flat-shaped, or curved-shaped.

本発明の複合構造物としては、以下が例示できる。
（１）各種フィルム等の光学部材を備える液晶表示体であって、光学部材が接着又は仮固定されて積層体等を構成している液晶表示体。 The following can be exemplified as the composite structure of the present invention.
(1) A liquid crystal display body including optical members such as various films, wherein the optical members are adhered or temporarily fixed to form a laminated body or the like.

（２）液晶セルを備える液晶表示体であって、液晶セル内が接着又は仮固定されている液晶表示体。 (2) A liquid crystal display body including a liquid crystal cell, wherein the inside of the liquid crystal cell is adhered or temporarily fixed.

（３）ウエハーなどの表面平滑性を要する物品を基材上に複数個仮固定して、表面加工を同時に行い、基材を除去して使用する。 (3) A plurality of articles requiring surface smoothness such as wafers are temporarily fixed on a base material, surface processing is performed at the same time, and the base material is removed before use.

（４）防眩ミラー，電子ペーパ，電池又はコンデンサー等の電解液を用いるデバイスであって、電極やセパレータ、集電体等の部材が接着又は仮固定されているデバイス。仮固定剤として使用する場合、溶解した接着剤組成物が電解液に混入しても電解液の性能が阻害されないように接着剤組成物の構成化合物を選択することが好ましい。 (4) A device that uses an electrolytic solution such as an antiglare mirror, electronic paper, a battery, or a capacitor, to which members such as electrodes, separators, and current collectors are adhered or temporarily fixed. When used as a temporary fixing agent, it is preferable to select a constituent compound of the adhesive composition so that the performance of the electrolytic solution is not impaired even if the dissolved adhesive composition is mixed with the electrolytic solution.

（５）光学レンズを研磨するための研磨装置であって、光学レンズと光学レンズの固定支持台が仮固定された研磨装置。 (5) A polishing device for polishing an optical lens, in which the optical lens and the fixed support of the optical lens are temporarily fixed.

（６）光学レンズ等の原材料を複数個仮固定して所定の形状に機械的加工を行った後接着剤を除去して各々を部品として使用する。 (6) A plurality of raw materials such as optical lenses are temporarily fixed, mechanically processed into a predetermined shape, and then the adhesive is removed and each is used as a part.

（７）フラットパネル（２Ｄ）ディスプレイ周辺部材：
（７−１）破損したガラスの飛散を防止するための飛散防止フィルムと保護ガラスを粘着シートで貼り合わせた積層体；
（７−２）液晶パネルの破損防止および光反射防止のための保護パネルと液晶パネルを粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせた積層体；
（７−３）機能性部材を粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせて積層したタッチセンサーパネル（フィルム）；
（７−４）複数の光学フィルムを粘着シートで貼り合わせて積層したバックライト。 (7) Flat panel (2D) Display peripheral members:
(7-1) A laminate in which a shatterproof film for preventing shattering of broken glass and a protective glass are bonded with an adhesive sheet;
(7-2) A laminate in which a protective panel for preventing damage and light reflection of the liquid crystal panel and the liquid crystal panel are bonded with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive;
(7-3) Touch sensor panel (film) in which functional members are laminated with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive;
(7-4) A backlight in which a plurality of optical films are laminated with an adhesive sheet.

（８）立体パネル（２．５Ｄ、３Ｄ）保護パネル・ディスプレイ。
（９）破損ガラスの飛散防止および衝撃強度改善のために粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせた建築用の防犯ガラスや安全ガラス。
（１０）受光面材と裏面材の封止のために粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせた太陽電池モジュール。
（１１）強度改善のために粘着シートまたは硬化性液状接着剤で貼り合わせた包装用フィルム。 (8) Three-dimensional panel (2.5D, 3D) protective panel display.
(9) Security glass or safety glass for construction, which is bonded with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive to prevent the broken glass from scattering and improve the impact strength.
(10) A solar cell module bonded with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive for sealing the light receiving surface material and the back surface material.
(11) A packaging film bonded with an adhesive sheet or a curable liquid adhesive to improve strength.

複合構造物は、通常、温度Ｔｃ以下で接着剤組成物がゲル状である状態で使用される。 The composite structure is usually used in a state where the adhesive composition is in the form of a gel at a temperature of Tc or less.

温度Ｔｃ以下での接着性の観点から、部材１及び２の材質は、ガラス、ＰＥＴ、ＴＡＣ、ＣＯＰ、ポリイミド、ＰＭＭＡ、ポリカーボネート、塩化ビニル、ＰＶＡ、ポリエチレン、ポリプロピレン、シリコン、グラファイト、アルミニウム、銅、ＳＵＳ等が好ましく、部材の表面に有機ハードコート層や無機ハードコート層が処理されていても良く、導電性を持たせるためにＩＴＯやＩＺＯ、カーボンナノチューブなどの透明導電性材料が処理されていても良く、電極や配線材料として表面に銀、銅などの金属がパターニングされていても良い。 From the viewpoint of adhesiveness at a temperature of Tc or less, the materials of members 1 and 2 are glass, PET, TAC, COP, polyimide, PMMA, polycarbonate, vinyl chloride, PVA, polyethylene, polypropylene, silicon, graphite, aluminum, copper, etc. SUS or the like is preferable, and an organic hard coat layer or an inorganic hard coat layer may be treated on the surface of the member, and a transparent conductive material such as ITO, IZO, or carbon nanotube is treated in order to have conductivity. Also, a metal such as silver or copper may be patterned on the surface as an electrode or a wiring material.

複合構造体が、例えば、好ましくは、部材１及び／又は部材２がプレート状である相溶組成物粘弾性体を介した積層体の場合、より好ましくは、近年、フラットパネル（２Ｄ）の中でもよりデザイン性の要求される遮光印刷部の狭い保護パネルやディスプレイを用いた積層体や、フラットパネル（２Ｄ）に加えてデザイン性がより要請される２．５Ｄや３Ｄ形状の保護パネルやディスプレイを用いた積層体は、相溶組成物粘弾性体がデザイン形状に追従し、部材１及び部材２と部材の間に気泡がなく、樹脂の流れ出しもない状態で貼り合わせられている。 When the composite structure is, for example, preferably a laminated body via a compatible composition viscoelastic body in which the member 1 and / or the member 2 is plate-shaped, more preferably, in recent years, even among flat panels (2D). Laminates using protective panels and displays with narrow light-shielding printing areas that require more design, and 2.5D and 3D-shaped protective panels and displays that require more design in addition to flat panels (2D) In the laminated body used, the viscoelastic body of the compatible composition follows the design shape, and is bonded in a state where there are no bubbles between the member 1 and the member 2 and the member, and the resin does not flow out.

従って、複合構造体が、好ましくは部材１及び／又は部材２がプレート状である相溶組成物粘弾性体を介した積層体の場合、より好ましくは部材１又は部材２の一方が、液晶表示パネル、有機ＥＬ表示パネル、保護パネル、タッチパネル、ガラス又はプラスチック板であり、もう一方が光透過性部材である場合の相溶組成物粘弾性体を介した積層体は、相溶組成物粘弾性体がデザイン形状に追従し、部材１及び部材２と部材の間に気泡がなく、樹脂の流れ出しもない状態で貼り合わせられている。 Therefore, when the composite structure is preferably a laminated body via a compatible composition viscoelastic body in which the member 1 and / or the member 2 is in the form of a plate, one of the member 1 and the member 2 is more preferably displayed as a liquid crystal display. A compatible composition in the case of a panel, an organic EL display panel, a protective panel, a touch panel, a glass or a plastic plate, and the other being a light transmissive member, the laminate via the viscoelastic body is a compatible composition viscoelastic. The body follows the design shape, and is bonded in a state where there are no air bubbles between the member 1 and the member 2 and the member, and there is no outflow of resin.

〔複合構造物の製造方法〕
（製造方法１）
複合構造物は、
温度Ｔｃよりも高温の温度環境で、
部材１と部材２を、接着剤組成物を介して貼り合わせる工程１と、
工程１の後、温度環境を温度Ｔｃよりも低温にして複合構造物を得る工程２とを含む製造方法（以下、製造方法１ともいう）で得ることができる。 [Manufacturing method of composite structure]
(Manufacturing method 1)
The composite structure is
In a temperature environment higher than the temperature Tc,
Step 1 of bonding the member 1 and the member 2 via the adhesive composition, and
After step 1, it can be obtained by a manufacturing method (hereinafter, also referred to as manufacturing method 1) including step 2 of obtaining a composite structure by lowering the temperature environment to a temperature lower than the temperature Tc.

製造方法１では、第１工程では接着剤組成物は液状であるので、
部材１及び部材２の接着部位に液状になった接着剤組成物を容易に塗工でき、
工程２では、塗工された接着剤組成物はゲル状になって、部材１及び部材２を接着又はあり固定できる。 In the production method 1, since the adhesive composition is liquid in the first step,
A liquefied adhesive composition can be easily applied to the adhesive portion of the member 1 and the member 2.
In step 2, the coated adhesive composition becomes a gel, and the member 1 and the member 2 can be adhered or fixed.

第１工程では、接着剤組成物は、ディスペンサー、ジェットディスペンサー、インクジェット、スリットコーター、ダイコーター、スクリーン印刷等使用して、それぞれの方法にとって好適な粘度の温度で塗工することが好ましい。 In the first step, the adhesive composition is preferably applied at a temperature of viscosity suitable for each method using a dispenser, a jet dispenser, an inkjet, a slit coater, a die coater, screen printing and the like.

複合構造物が最終の仕様において、部材１及び部材２の接着が解除されていることが予定されている場合、複合構造物の製造方法には、さらに、工程２の後に、さらに、接着剤組成物に溶剤を接触させて、及び／又は、温度環境を前記温度Ｔｃよりも高温にして、部材１及び部材２の接着剤組成物を介しての接着を解除する工程３を含むことが好ましい。 If the composite structure is expected to be unbonded from the members 1 and 2 in the final specifications, then the method of manufacturing the composite structure further includes, after step 2, an adhesive composition. It is preferable to include a step 3 of bringing the solvent into contact with the object and / or raising the temperature environment to a temperature higher than the temperature Tc to release the adhesion of the members 1 and 2 via the adhesive composition.

（製造方法２）
相溶組成物が相溶組成物粘弾性体である場合、複合構造物は、
温度Ｔｃよりも低温の温度環境で、
部材１と部材２を、相溶組成物粘弾性体を配合してなる接着剤組成物を介して貼り合わせる工程１’と、
工程１’の後、当該接着剤組成物を熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて粘着弾性体を介して貼り合わされた部材１及び部材２を含む複合構造物を得る工程２’とを含む製造方法で得ることができる（以下、製造方法２ともいう）。 (Manufacturing method 2)
When the compatible composition is a compatible composition viscoelastic body, the composite structure is
In a temperature environment lower than the temperature Tc,
Step 1'to attach the member 1 and the member 2 to each other via an adhesive composition containing a compatible composition viscoelastic body.
After the step 1', the adhesive composition includes a member 1 and a member 2 which are bonded via an adhesive elastic body by curing at least one selected from the group consisting of thermosetting, photocuring and wet curing. It can be obtained by a manufacturing method including step 2'of obtaining a composite structure (hereinafter, also referred to as manufacturing method 2).

製造方法２の工程１’における接着剤組成物は、例えばＴｃよりも高温環境で接着剤組成物を液状にした後に冷却してゲル状にする工程で、予め所定の形状（好ましくは、シート状）に成形しておいてもよいし、その工程を、部材１又は部材２の表面で行ってもよい。 The adhesive composition in step 1'of the production method 2 is a step of liquefying the adhesive composition in an environment higher than Tc and then cooling it to form a gel, for example, in a predetermined shape (preferably in the form of a sheet). ), Or the step may be performed on the surface of the member 1 or the member 2.

製造方法２は、接着剤組成物が相溶組成物粘弾性体に由来する粘弾性特性により、上述したように課題（Ａ）〜（Ｏ）からなる群から選ばれる少なくとも１の課題を解決することができ、例えば、好ましくは複合構造体が部材１及び／又は部材２がプレート状である相溶組成物粘弾性体を介した積層体の場合、より好ましくは部材１及び部材２の少なくとも一方がプレート状である相溶組成物粘弾性体を介した積層体の場合、更に好ましくは、近年、フラットパネル（２Ｄ）の中でもよりデザイン性の要求される遮光印刷部の狭い保護パネルやディスプレイを用いた積層体や、フラットパネル（２Ｄ）に加えてデザイン性がより要請される２．５Ｄや３Ｄ形状の保護パネルやディスプレイを用いた積層体を製造する際に、相溶組成物粘弾性体がデザイン形状に追従し、部材１及び部材２と部材の間に気泡がなく、樹脂の流れ出しもない状態で貼り合わせることが可能となる。 The production method 2 solves at least one problem selected from the group consisting of problems (A) to (O) as described above due to the viscoelastic property of the adhesive composition derived from the viscoelastic body of the compatible composition. For example, when the composite structure is preferably a laminated body via a compatible composition viscoelastic body in which the member 1 and / or the member 2 is plate-shaped, at least one of the member 1 and the member 2 is more preferable. In the case of a laminated body via a viscoelastic body of a compatible composition having a plate shape, in recent years, a protective panel or display having a narrow light-shielding printing portion, which requires more design among flat panels (2D), is more preferable. A viscoelastic body of a compatible composition when manufacturing a laminate using a 2.5D or 3D-shaped protective panel or display, which requires more design in addition to the laminate used or a flat panel (2D). Follows the design shape, and it is possible to bond the members 1 and the member 2 with no air bubbles and no resin flowing out.

（製造方法３）
相溶組成物が相溶組成物粘弾性体である場合、複合構造物は、
前記製造方法が、
本発明の相溶組成物粘弾性体を含む接着剤組成物を熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて粘着硬化体を得る工程１”と、
部材１と部材２を、粘着硬化体を介して貼り合わされた部材１及び部材２を含む複合構造物を得工程２”とを有する複合構造物の製造方法でも得ることができる（以下、製造方法３ともいう）。 (Manufacturing method 3)
When the compatible composition is a compatible composition viscoelastic body, the composite structure is
The manufacturing method is
Step 1 "to obtain a pressure-sensitive adhesive composition by curing an adhesive composition containing a viscoelastic body of the present invention at least one selected from the group consisting of thermosetting, photo-curing and wet-curing.
The member 1 and the member 2 can also be obtained by a method for manufacturing a composite structure having the step 2 ”for obtaining a composite structure including the member 1 and the member 2 bonded together via an adhesive cured body (hereinafter, manufacturing method). Also called 3).

製造方法３の工程１”では、例えば接着剤組成物をＴｃよりも高温環境で液状にした後に冷却してゲル状にする工程で、予め所定の形状（好ましくは、シート状）に成形して得た相溶組成物粘弾性体を使用してもよいし、その工程を、部材１又は部材２の表面で行ってもよい。 In step 1 "of the manufacturing method 3, for example, the adhesive composition is liquefied in an environment higher than Tc and then cooled to form a gel, which is previously molded into a predetermined shape (preferably in the form of a sheet). The obtained compatible composition viscoelastic body may be used, or the step may be performed on the surface of the member 1 or the member 2.

製造方法３で、工程２”は、工程１”で予め所定の形状（好ましくは、シート状）に成形して得た成形粘弾性体を予め光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて所定の形状（好ましくは、シート状）の粘着硬化体としてもよいし、工程１”で部材１又は部材２の表面に得た予め所定の形状（好ましくは、シート状）の成形粘弾性体をそのまま部材１又は部材２の表面で光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせてもよい。 In the production method 3, step 2 "is at least one selected from the group consisting of photo-curing and wet-curing in advance of a molded viscoelastic body obtained by pre-molding into a predetermined shape (preferably sheet shape) in step 1". The seeds may be cured to obtain an adhesive cured product having a predetermined shape (preferably sheet-like), or a predetermined shape (preferably sheet-like) obtained on the surface of member 1 or member 2 in step 1 ". The molded viscoelastic body of No. 1 may be cured on the surface of the member 1 or the member 2 as it is at least one selected from the group consisting of photocuring and wet curing.

製造方法３によれば、予め粘着硬化体を製造して、例えば粘着シートとして使用できるため、部材に遮光部分があっても粘着シート全体は硬化しており、従来の硬化性液状接着剤のように、塗工後ぬれ拡がることがなく、塗工制度の制御が容易である。 According to the manufacturing method 3, since the pressure-sensitive adhesive can be manufactured in advance and used as a pressure-sensitive adhesive sheet, for example, the entire pressure-sensitive adhesive sheet is cured even if the member has a light-shielding portion, and is similar to a conventional curable liquid adhesive. In addition, the coating system is easy to control because it does not get wet after coating.

また、相溶組成物が温度Ｔｃよりも高温で思うように粘度が下がらない場合、または温度Ｔｃよりも過剰に高温にしないと粘度が下がらない場合、製造方法３を適用することで、温度Ｔｃ未満の低温の環境のまま粘着硬化体の粘弾性効果を利用することが可能となる。 Further, if the viscosity of the compatible composition does not decrease as expected at a temperature higher than the temperature Tc, or if the viscosity does not decrease unless the temperature is excessively higher than the temperature Tc, the temperature Tc can be applied by applying the production method 3. It is possible to utilize the viscoelastic effect of the adhesive cured product in a low temperature environment of less than.

従って、製造方法２も、接着剤組成物が相溶組成物粘弾性体及び粘着硬化体に由来する粘弾性特性により、上述したように課題（Ａ）〜（Ｏ）からなる群から選ばれる少なくとも１の課題を解決することができ、例えば、好ましくは複合構造体が部材１及び／又は部材２がプレート状である相溶組成物粘弾性体を介した積層体の場合、より好ましくは部材１及び部材２の少なくとも一方がプレート状である相溶組成物粘弾性体を介した積層体の場合、更に好ましくは、近年、フラットパネル（２Ｄ）の中でもよりデザイン性の要求される遮光印刷部の狭い保護パネルやディスプレイを用いた積層体や、フラットパネル（２Ｄ）に加えてデザイン性がより要請される２．５Ｄや３Ｄ形状の保護パネルやディスプレイを用いた積層体を製造する際に、相溶組成物粘弾性体がデザイン形状に追従し、部材１及び部材２と部材の間に気泡がなく、樹脂の流れ出しもない状態で貼り合わせることが可能となる。 Therefore, also in the production method 2, at least the adhesive composition is selected from the group consisting of the problems (A) to (O) as described above due to the viscoelastic properties derived from the compatible composition viscoelastic body and the adhesive cured body. The problem of 1 can be solved, and for example, when the composite structure is a laminated body via a compatible composition viscoelastic body in which the member 1 and / or the member 2 is plate-shaped, the member 1 is more preferable. And in the case of a laminated body via a viscoelastic body of a compatible composition in which at least one of the members 2 is in the form of a plate, more preferably, in recent years, a light-shielding printing portion that requires more design among flat panels (2D). When manufacturing a laminate using a narrow protective panel or display, or a laminate using a 2.5D or 3D-shaped protective panel or display that requires more design in addition to a flat panel (2D), it is a phase. The viscoelastic body of the melt composition follows the design shape, and it is possible to bond the members 1 and the member 2 with no air bubbles and no resin flowing out.

〔複合構造物の製造過程におけるリペア調整〕
従来は、製造方法２における工程１’と工程２’の間において、相溶組成物粘弾性体の代わりに従来の粘着シートを使用していたために、部材の段差由来の気泡が残り易く、この気泡を除去するために工程１’と工程２’の間でリペアする必要が生じる場合があったが、製造方法２によれば、例えば、段差が存在する基材上にＴｃ温度以上で相溶組成物粘弾性体を塗布することで段差をキャンセルすることができ、相溶組成物粘弾性体シートを形成したものを段差が存在する基材に貼り合わせた場合においては、相溶組成物粘弾性体シートの粘着性、強度及び弾性により、組成物粘弾性体シートが部材の段差を有する形状に追従するため、部材の段差由来の気泡が残り難くなり、リペアの頻度を大幅に減らすことが可能となる。 [Repair adjustment in the manufacturing process of composite structures]
Conventionally, since a conventional pressure-sensitive adhesive sheet was used instead of the viscoelastic body of the compatible composition between steps 1'and 2'in the manufacturing method 2, air bubbles derived from the steps of the members tend to remain. In some cases, it was necessary to repair between steps 1'and 2'in order to remove air bubbles, but according to the manufacturing method 2, for example, it is compatible at Tc temperature or higher on a base material having a step. The step can be canceled by applying the composition viscoelastic body, and when the compatible composition viscoelastic body sheet is attached to the base material having the step, the compatible composition viscoelastic body is applied. Due to the adhesiveness, strength and elasticity of the elastic sheet, the composition viscoelastic sheet follows the shape of the member having a step, so that air bubbles derived from the step of the member are less likely to remain, and the frequency of repair can be significantly reduced. It will be possible.

相溶組成物粘弾性体シートの段差をキャンセルする効果は、貼り合わせる基材上で相溶組成物粘弾性体シートを形成して貼り合せる場合、及び、予め組成物粘弾性体シートを形成して基材上に貼りわせる場合のちらでも好適に発現される。 The effect of canceling the step of the compatible composition viscoelastic body sheet is when the compatible composition viscoelastic body sheet is formed and bonded on the substrate to be bonded, and when the composition viscoelastic body sheet is formed in advance. It is also preferably expressed when it is attached onto a substrate.

また、製造方法２において工程１’と工程２’の間でリペアする場合であっても、温度Ｔｃ以上の高温環境でリペアすれば、相溶組成物粘弾性体は液状となるため容易にリペアすることが可能となる。 Further, even when repairing between steps 1'and 2'in the manufacturing method 2, if the repair is performed in a high temperature environment of a temperature Tc or higher, the viscoelastic body of the compatible composition becomes liquid, so that the repair can be easily performed. It becomes possible to do.

〔複合構造物の解体方法〕
工程２で得られた複合構造物は、接着剤組成物に溶剤を接触させて、及び／又は、温度環境を前記温度Ｔｃよりも高温にして、部材１及び部材２の接着剤組成物を介しての接着を解除して、前記部材１と前記部材２とを離隔することで、複合構造物の解体を容易にすることができる。 [Dismantling method of composite structure]
In the composite structure obtained in step 2, the adhesive composition is brought into contact with a solvent and / or the temperature environment is set to a temperature higher than the temperature Tc, and the adhesive composition of the members 1 and 2 is used. By releasing the adhesive and separating the member 1 and the member 2, the disassembly of the composite structure can be facilitated.

〔チップの表面加工方法〕
（チップ）
チップの表面加工方法の適用される微小突起を備える表面Ｓを含むチップとは、例えば、半導体用配線デバイスのようなシステム基板との接続のためにはんだボールのような電極が配置されている等によりその表面に微細突起を備えるチップをいい、好ましくは半導体製造工程で使用される程度の微細なチップであり、その大きさは、
好ましくは長さ０．２〜５０ｍｍ、幅０．２〜５０ｍｍ、厚さ０．１〜２０ｍｍの直方体領域に内包される大きさであり、
より好ましくは長さ０．３〜４５ｍｍ、幅０．３〜４５ｍｍ、厚さ０．２〜１５ｍｍの直方体領域に内包される大きさであり、
更に好ましくは長さ０．４〜４０ｍｍ、幅０．４〜４０ｍｍ、厚さ０．３〜１２ｍｍの直方体領域に内包される大きさであり、
好ましくは長さ０．５〜２０ｍｍ、幅０．５〜２０ｍｍ、厚さ０．４〜１０ｍｍの直方体領域に内包される大きさであり、
より好ましくは長さ０．７〜１０ｍｍ、幅０．７〜１０ｍｍ、厚さ０．５〜５ｍｍの直方体領域に内包される大きさであり、
更に好ましくは長さ１〜５ｍｍ、幅１〜５ｍｍ、厚さ０．５〜３ｍｍの直方体領域に内包される大きさである。 [Chip surface processing method]
(Chip)
A chip including a surface S having microprojections to which the surface processing method of the chip is applied includes, for example, an electrode such as a solder ball is arranged for connection with a system substrate such as a semiconductor wiring device. A chip having fine protrusions on its surface, preferably a fine chip used in a semiconductor manufacturing process, and its size is large.
It is preferably a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 0.2 to 50 mm, a width of 0.2 to 50 mm, and a thickness of 0.1 to 20 mm.
More preferably, it is a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 0.3 to 45 mm, a width of 0.3 to 45 mm, and a thickness of 0.2 to 15 mm.
More preferably, it is a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 0.4 to 40 mm, a width of 0.4 to 40 mm, and a thickness of 0.3 to 12 mm.
It is preferably a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 0.5 to 20 mm, a width of 0.5 to 20 mm, and a thickness of 0.4 to 10 mm.
More preferably, it is a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 0.7 to 10 mm, a width of 0.7 to 10 mm, and a thickness of 0.5 to 5 mm.
More preferably, it is a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 1 to 5 mm, a width of 1 to 5 mm, and a thickness of 0.5 to 3 mm.

チップの材質は、後述する表面加工に適用する観点から、
好ましくはセラミック基板、プラスチック（エポキシ、ビスマレイミドトリアジン、ポリイミド等）基板、シリコン基板である。 The material of the chip is from the viewpoint of being applied to the surface processing described later.
A ceramic substrate, a plastic (epoxy, bismaleimide triazine, polyimide, etc.) substrate, or a silicon substrate is preferable.

チップの材質は、チップの用途によって異なるが、半導体用デバイス用チップでは、
好ましくはセラミック基板、プラスチック（エポキシ、ビスマレイミドトリアジン、ポリイミド等）基板、シリコン基板である。 The material of the chip differs depending on the application of the chip, but for chips for semiconductor devices,
A ceramic substrate, a plastic (epoxy, bismaleimide triazine, polyimide, etc.) substrate, or a silicon substrate is preferable.

表面に微細突起を備える微小なチップとしては半導体用配線デバイスが典型であるが、具体的には、ＢＧＡ（Ball Grid Array）、ＣＳＰ（Chip Size Package）、ＭＣＭ（Multi Chip Module）、ＤＩＰ（Dual In-line Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）等が挙げられる。 A semiconductor wiring device is typical as a minute chip having fine protrusions on the surface. Specifically, BGA (Ball Grid Array), CSP (Chip Size Package), MCM (Multi Chip Module), DIP (Dual) In-line Package), SOP (Small Outline Package) and the like.

表面Ｓに備わる微小突起とは、例えば、チップの平滑な微小表面上に点在する突起物であり、その大きさは、
好ましくは高さが２０〜２０００μｍ、断面直径２０〜１０００μｍの円柱体領域に内包される大きさであり、
より好ましくは高さが１５〜１５００μｍ、断面直径１５〜７００μｍの円柱体領域に内包される大きさであり、
更に好ましくは高さが１０〜１０００μｍ、断面直径１０〜５００μｍの円柱体領域に内包される大きさであり、
突起間の距離は、突起とチップ表面の界面内の重心間の距離が、好ましくは１０〜１０００μｍ、より好ましくは１５〜７００μｍ、更に好ましくは２０〜５００μｍである。 The microprojections provided on the surface S are, for example, protrusions scattered on the smooth microsurface of the chip, and the size thereof is
It is preferably a size contained in a cylindrical region having a height of 20 to 2000 μm and a cross-sectional diameter of 20 to 1000 μm.
More preferably, it is a size contained in a cylindrical region having a height of 15 to 1500 μm and a cross-sectional diameter of 15 to 700 μm.
More preferably, it is a size contained in a cylindrical region having a height of 10 to 1000 μm and a cross-sectional diameter of 10 to 500 μm.
As for the distance between the protrusions, the distance between the protrusions and the center of gravity in the interface of the chip surface is preferably 10 to 1000 μm, more preferably 15 to 700 μm, and further preferably 20 to 500 μm.

チップの表面Ｓに備わる微小突起とは、例えば、
チップがＢＧＡ（Ball Grid Array）であれば、システム基板と電気的に接続をするためのはんだボール、
チップがＭＣＭ（Multi Chip Module）であれば、システム基板と電気的に接続をするための金属バンプ、
チップがＤＩＰ（Dual In-line Package）及びＳＯＰ（Small Outline Package）であれば、外部入出力用のピン等が挙げられる。 The minute protrusions on the surface S of the chip are, for example,
If the chip is a BGA (Ball Grid Array), a solder ball for electrical connection to the system board,
If the chip is an MCM (Multi Chip Module), a metal bump for electrical connection to the system board,
If the chip is a DIP (Dual In-line Package) or SOP (Small Outline Package), pins for external input / output and the like can be mentioned.

（ゲル状組成物）
チップの表面加工方法には、本発明の相溶組成物又は粘着剤組成物（以下「ゲル状組成物」ともいう）を使用するが、ゲル状組成物は、包埋容易性・防汚染性及び表面加工容易性の観点から、０〜１５０℃で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）、及び／又はチキソトロピック性を有することが好ましく、
ゲル状組成物の貯蔵剛性率が、
３０℃＜Ｔｃの場合は２５℃で、０℃≦Ｔｃ≦３０℃の場合はＴｃ−２０℃で、０．０１〜１００００ｋＰａであることが好ましい。 (Gel-like composition)
The compatible composition or the pressure-sensitive adhesive composition of the present invention (hereinafter, also referred to as “gel-like composition”) is used as the surface processing method for the chip, and the gel-like composition is easy to embed and has antifouling property. From the viewpoint of ease of surface processing, it is preferable to have a liquid-gel transition temperature (Tc) at 0 to 150 ° C. and / or thixotropic property.
The storage rigidity of the gel-like composition
When 30 ° C. <Tc, it is 25 ° C., and when 0 ° C. ≦ Tc ≦ 30 ° C., it is Tc-20 ° C., preferably 0.01 to 10000 kPa.

ゲル状組成物が、０〜１５０℃で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）及び／又はチキソトロピック性を有するとは、ゲル状組成物が物理架橋ゲルであることを意味する。 When the gel-like composition has a liquid-gel-like transition temperature (Tc) and / or thixotropic property at 0 to 150 ° C., it means that the gel-like composition is a physically crosslinked gel.

一般に、ゲル状組成物とは、組成物を構成する化合物が架橋されて個々の化合物の熱運動が抑制されるため、組成物全体の流動性が大きく低減した物質であり、架橋の構造・寿命により、化学架橋ゲルと物理架橋ゲルに分類される。
化学架橋ゲルは共有結合で架橋されたゲルで、構成化合物の熱運動では結合が切れず、架橋寿命は実質的に無限大である。化学架橋ゲルの連結構造（トポロジカルな３次元構造）は、ゲルが生成した時点のまま不変に保たれる。一方、
物理架橋ゲルは、水素結合、疎水性凝集、イオン結合などの非共有結合で架橋されているゲルで，温度変化や外力により架橋が生成消滅するため、前者ではＴｃを有し（熱可逆ゲルとも呼ばれる）、後者ではチキソトロピック性を有することになる。 In general, a gel-like composition is a substance in which the fluidity of the entire composition is greatly reduced because the compounds constituting the composition are crosslinked and the thermal motion of each compound is suppressed, and the structure and life of the crosslinks are significantly reduced. It is classified into a chemically crosslinked gel and a physically crosslinked gel.
A chemically crosslinked gel is a gel that is covalently crosslinked, and the bond is not broken by the thermal motion of the constituent compounds, and the crosslinking life is substantially infinite. The linked structure (topological three-dimensional structure) of the chemically crosslinked gel remains unchanged at the time the gel was formed. on the other hand,
Physically crosslinked gels are gels that are crosslinked by non-covalent bonds such as hydrogen bonds, hydrophobic agglomerations, and ionic bonds. Since the crosslinks are generated and disappear due to temperature changes and external forces, the former has Tc (also called thermoreversible gel). In the latter case, it will have thixotropic properties.

チップの表面加工方法に適用できる好適なゲル状組成物は、少なくとも工程１においては、一部化学架橋されていても、全体が物理架橋ゲルであることが好ましく、化学架橋されていない物理架橋ゲルであることがより好ましい。 A suitable gel-like composition applicable to a method for surface processing a chip is preferably a physically crosslinked gel as a whole, even if it is partially chemically crosslinked, and is not chemically crosslinked. Is more preferable.

チップの表面加工方法に適用できるゲル状組成物は、そのような物理架橋ゲル組成物のゲル状態の貯蔵剛性率が、好ましくは３０℃＜Ｔｃの場合は２５℃で、０℃≦Ｔｃ≦３０℃の場合はＴｃ−２０℃で、０．０１〜１００００ｋＰａであることで、包埋容易性・防汚染性及び表面加工容易性を好適に確保している。 A gel-like composition applicable to a method for surface processing a chip has a storage rigidity of such a physically crosslinked gel composition in a gel state, preferably 25 ° C. when <Tc is 30 ° C., and 0 ° C. ≤ Tc ≤ 30. In the case of ° C., the temperature is Tc-20 ° C. and 0.01 to 10,000 kPa, so that the ease of embedding, stain resistance and surface processing are suitably ensured.

ゲル状組成物がＴｃを有するとは、ゲル状組成物はＴｃ以上で液状となり、Ｔｃ未満では自然流動しないゲル状態（即ち、ゲル状組成物）であることを意味する。 When the gel-like composition has Tc, it means that the gel-like composition is in a gel state (that is, a gel-like composition) in which the gel-like composition becomes liquid above Tc and does not naturally flow below Tc.

ゲル状組成物は、包埋容易性・防汚染性及び表面加工容易性の観点から、好ましくは１０〜１００℃の間で、より好ましくは２０〜９０℃の間で、更に好ましくは３０〜８０℃の範囲でＴｃを有する。 From the viewpoint of ease of embedding, stain resistance and surface processing, the gel-like composition is preferably between 10 and 100 ° C., more preferably between 20 and 90 ° C., and even more preferably between 30 and 80 ° C. It has Tc in the range of ° C.

ゲル状組成物がチキソトロピック性を有するとは、ゲル状組成物の剪断速度ｖにおける粘度ηｖが、
３０℃＜Ｔｃの場合は２５℃で、０℃≦Ｔｃ≦３０℃の場合はＴｃ−２０℃で、
η０．１が、１０〜１００００Ｐａ・ｓ、好ましくは３０〜５０００Ｐａ・ｓ、より好ましくは５０〜３０００Ｐａ・ｓであり、
η１０が、３〜５００Ｐａ・ｓ、好ましくは５〜３００Ｐａ・ｓ、より好ましくは５〜１５０Ｐａ・ｓである性状を有することである。 The gel-like composition has thixotropic properties when the viscosity η v at the shear rate v of the gel-like composition is determined.
When 30 ° C <Tc, 25 ° C, and when 0 ° C ≤ Tc ≤ 30 ° C, Tc-20 ° C.
η 0.1 is 10 to 10000 Pa · s, preferably 30 to 5000 Pa · s, and more preferably 50 to 3000 Pa · s.
η 10 has a property of 3 to 500 Pa · s, preferably 5 to 300 Pa · s, and more preferably 5 to 150 Pa · s.

チップの表面加工方法では、工程１におけるチップの包埋容易性と、工程２におけるチップの表面Ｓの被覆安定性及び固定性に加えて部材上での成形性の観点を考慮すると、
η０．１が、１０〜１００００Ｐａ・ｓ、好ましくは３０〜５０００Ｐａ・ｓ、より好ましくは５０〜３０００Ｐａ・ｓであり、
η１が、好ましくは１０〜１０００Ｐａ・ｓ、より好ましくは２０〜７００Ｐａ・ｓ、更に好ましくは３０〜５００Ｐａ・ｓであり、
η１０が、好ましくは３〜５００Ｐａ・ｓ、より好ましくは５〜３００Ｐａ・ｓ、更に好ましくは５〜１５０Ｐａ・ｓであり、
ｘ１＝η０．１／η１が、好ましくは１．１〜２０、より好ましくは１．２〜１５、更に好ましくは１．２５〜１０である。
ｘ２＝η１／η１０が、好ましくは１．１〜２０、より好ましくは１．２〜１５、更に好ましくは１．２５〜１０である。 In the chip surface processing method, considering the ease of embedding the chip in step 1, the coating stability and fixability of the surface S of the chip in step 2, and the viewpoint of moldability on the member,
η 0.1 is 10 to 10000 Pa · s, preferably 30 to 5000 Pa · s, and more preferably 50 to 3000 Pa · s.
η 1 is preferably 10 to 1000 Pa · s, more preferably 20 to 700 Pa · s, and even more preferably 30 to 500 Pa · s.
η 10 is preferably 3 to 500 Pa · s, more preferably 5 to 300 Pa · s, still more preferably 5 to 150 Pa · s.
x 1 = η 0.1 / η 1 is preferably 1.1 to 20, more preferably 1.2 to 15, and even more preferably 1.25 to 10.
x 2 = η 1 / η 10 is preferably 1.1 to 20, more preferably 1.2 to 15, and even more preferably 1.25 to 10 .

ｘ１及びｘ２が１より大きい（好ましくは１．２以上大きい）と、ゲル状組成物を例えばシート状に成形する際に、塗布装置を使用して所定の範囲に塗布したときに、塗布装置から押出されているときは適度に流動し、押出された後は流動が止まるため、所定の範囲からの流出や糸引きなどによる汚染が生じ難く、所定の範囲に均一に塗付することが可能となる。 When x 1 and x 2 are larger than 1 (preferably larger than 1.2), the gel-like composition is applied when it is applied to a predetermined range using a coating device, for example, when molding into a sheet. When extruded from the device, it flows moderately, and after it is extruded, the flow stops, so contamination due to outflow from the specified range or stringing is unlikely to occur, and it is possible to apply evenly to the specified range. It will be possible.

ゲル状組成物の貯蔵剛性率が上記範囲にあると、微細突起を備える表面Ｓを含むチップの表面加工をするに際して、例えばゲル状組成物をシート上に成形し、
工程１において、表面Ｓを当該シート表面に押埋して包埋した際に、表面Ｓ上の微細突起がゲル状組成物で密着して被覆され（包埋容易性に優れ）、チップが当該シートによって安定に固定されるため、
工程２において、表面Ｓの表面加工による汚染を抑止しつつ、ゲル状組成物で被覆されたＳ以外のチップの表面を安定に加工でき（表面加工容易性と防汚染性に優れ）、
さらに表面加工の終了後に、チップを微細突起に汚染物質を付着させることなく当該シートから取り出すことができる（以下「チップ抜脱性」ともいう）。 When the storage rigidity of the gel-like composition is within the above range, for example, when the surface of the chip including the surface S having fine protrusions is processed, the gel-like composition is formed on a sheet.
In step 1, when the surface S is embedded in the surface of the sheet by embedding it, the fine protrusions on the surface S are closely covered with the gel-like composition (excellent in ease of embedding), and the chip is covered. Because it is stably fixed by the seat
In step 2, while suppressing contamination of the surface S due to surface processing, the surface of chips other than S coated with the gel-like composition can be stably processed (excellent in surface processing ease and stain resistance).
Further, after the surface processing is completed, the chip can be taken out from the sheet without adhering contaminants to the fine protrusions (hereinafter, also referred to as "chip removability").

（工程１）
チップの表面加工方法における工程１では、チップの表面Ｓをゲル状組成物に埋設して表面Ｓをゲル状組成物で被覆する。 (Step 1)
In step 1 of the chip surface processing method, the surface S of the chip is embedded in the gel-like composition and the surface S is coated with the gel-like composition.

ゲル状組成物は、好ましくは予めシート状にしておき、ロボットアーム等でチップを握持してチップの表面Ｓをシート表面に押し込む等して表面Ｓの微小突起をシート中に押埋し、その後、少なくともチップの埋設域の近傍を、シート全体をゲル状組成物の硬化反応性に対応した好ましくは加湿、加熱又は光照射、より好ましくは加熱又は光照射、更に好ましくは光照射して硬化させる。 The gel-like composition is preferably formed into a sheet in advance, and the microprojections on the surface S are embedded in the sheet by holding the chip with a robot arm or the like and pushing the surface S of the chip into the sheet surface. After that, at least in the vicinity of the embedded area of the chip, the entire sheet is cured by preferably humidifying, heating or light irradiation, more preferably heating or light irradiation, and further preferably light irradiation corresponding to the curing reactivity of the gel-like composition. Let me.

ゲル状組成物は、温度をＴｃ以上にして液状になったゲル状組成物を型枠に充填するだけで容易にシート化できる。 The gel-like composition can be easily formed into a sheet simply by filling the mold with the gel-like composition which has become liquid at a temperature of Tc or higher.

ゲル状組成物がチキソトロピック性を有する場合、ローラー等でゲル状組成物に応力を加えることでゲル状組成物は容易に変形するので、やはり容易にシート化できる。 When the gel-like composition has thixotropic properties, the gel-like composition is easily deformed by applying stress to the gel-like composition with a roller or the like, so that the gel-like composition can also be easily formed into a sheet.

シート化されたゲル状組成物の貯蔵剛性率の範囲であれば、チップの表面Ｓをシート表面に押し込む等して表面Ｓの微小突起をシート中に押埋するだけで、ゲル状組成物が微小突起の表面に密着して表面Ｓを被覆する。 If the storage rigidity of the sheeted gel-like composition is within the range, the gel-like composition can be obtained by simply pushing the surface S of the chip into the sheet surface and embedding the microprojections on the surface S into the sheet. It adheres to the surface of the microprojections and covers the surface S.

チップの表面加工方法では、工程１においてゲル状組成物で被覆された表面Ｓをそのまま静置すると、チップは表面Ｓだけがシート内に埋設しゲル状組成物で被覆されシートに固定されるが、他の表面は露出するため、工程２において当該他の表面を安定に種々加工することができ、その加工の間、ゲル状組成物で被覆された表面Ｓには当該加工に由来する汚染がされ難い状態に置かれることになる。 In the chip surface processing method, when the surface S coated with the gel-like composition is allowed to stand as it is in step 1, only the surface S of the chip is embedded in the sheet, coated with the gel-like composition, and fixed to the sheet. Since the other surface is exposed, the other surface can be stably processed in various ways in step 2, and during the processing, the surface S coated with the gel-like composition is contaminated due to the processing. It will be placed in a state that is difficult to do.

シート化されたゲル状組成物の貯蔵剛性率の範囲であるか、硬化後のシート化された本発明２のゲル状組成物の弾性率の範囲であれば、埋設されたチップをロボットアーム等で握持して上方に引き上げるだけで、表面Ｓにゲル状組成物が粘着することなくチップを抜脱できる。 If the storage rigidity of the sheeted gel-like composition is within the range, or the elastic modulus of the cured gel-like composition of the present invention 2 is within the range, the embedded chip can be used as a robot arm or the like. The tip can be pulled out without the gel-like composition sticking to the surface S by simply grasping and pulling it upward.

工程１にけるチップの表面Ｓのゲル状組成物への埋設作業は、好ましくは−２０〜１５０℃で、より好ましくは−５〜１００℃で、更に好ましくは５〜７０℃で、更に好ましくは１５〜４０℃で行う。 The work of burying the surface S of the chip surface S in the gel-like composition in step 1 is preferably performed at −20 to 150 ° C., more preferably −5 to 100 ° C., still more preferably 5 to 70 ° C., still more preferably. Perform at 15-40 ° C.

（工程２）
チップの表面加工方法では、ゲル状組成物で被覆された表面Ｓ以外のチップの表面を加工する。 (Step 2)
In the chip surface processing method, the surface of the chip other than the surface S coated with the gel-like composition is processed.

チップの種類、材質、構成の相違に応じて、表面加工としては
銀系塗装、ニッケル系塗装、銅系塗装のような金属等の塗装、化学めっき等のめっき、亜鉛溶射などの溶射、アルミニウム真空蒸着などの蒸着、スパッタリング、金属箔、金属製メッシュの貼付、ダイシング、コーティング、研磨、モールディング等を適宜選択することができる。 Depending on the type, material, and composition of the chip, the surface processing includes silver coating, nickel coating, metal coating such as copper coating, chemical plating, thermal spraying such as zinc spraying, and aluminum vacuum spraying. It is possible to appropriately select vapor deposition such as thermal spraying, sputtering, metal foil, attachment of metal mesh, dying, coating, polishing, molding and the like.

（工程３）
表面加工されたチップは、チップを被覆するゲル状組成物を除去して取り出される。 (Step 3)
The surface-processed chip is taken out by removing the gel-like composition that coats the chip.

チップを被覆するゲル状組成物を除去方法としては、ゲル状組成物の場合は、前述したようにチップを埋設されたゲル状組成物のシートから物理的に抜脱すればよいが、その他の方法として、ゲル状組成物を硬化していない場合は、Ｔｃ以上の温度に加温してゲル状組成物を液状にして除去する、ゲル状組成物のシートを溶剤で溶解して除去すること等が挙げられる。 As a method for removing the gel-like composition covering the chip, in the case of the gel-like composition, the chip may be physically removed from the sheet of the gel-like composition in which the chip is embedded as described above, but other methods may be used. As a method, when the gel-like composition is not cured, the gel-like composition is removed by heating it to a temperature of Tc or higher to make the gel-like composition liquid, and the sheet of the gel-like composition is dissolved with a solvent and removed. And so on.

〔複合体の製造方法〕 [Manufacturing method of composite]

（複合体と貼合体）
複合体の製造方法は、例えば、液晶表示パネル；有機ＥＬ表示パネル；保護パネル；タッチパネル；環境光センサー、近接センサー、指紋センサー、認証センサーなどのセンサー；カメラ；ガラス又はプラスチック板；ラスチックフィルム等の複数の部材を貼合した貼合体を備える複合体である液晶ディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ、タッチパネル表示体、等の情報表示装置が挙げられ、さらに、これらの情報表示装置とその他の電子素子を備える複合体である電子手帳、携帯電話、スマートフォン、携帯オーディオプレーヤー、携帯情報端末（ＰＤＡ）、タブレット端末等の携帯電子端末、パソコン、ＴＶ、カーナビゲーションシステム等の情報処理機器が挙げられる。 (Composite and bonding)
The method for manufacturing the composite is, for example, liquid crystal display panel; organic EL display panel; protective panel; touch panel; sensor such as ambient light sensor, proximity sensor, fingerprint sensor, authentication sensor; camera; glass or plastic plate; Examples include information display devices such as a liquid crystal display, an organic EL display, and a touch panel display, which are composites having a bonded body in which a plurality of members are bonded together, and further, a composite including these information display devices and other electronic elements. Examples thereof include electronic notebooks, mobile phones, smartphones, portable audio players, personal digital assistants (PDAs), portable electronic terminals such as tablet terminals, and information processing devices such as personal computers, TVs, and car navigation systems.

上記の貼合体は、複合体の一層の小型化・薄型化・情報高繊細化に対応し、種々材質の部材が使用される。
例えば、ＬＣＤモジュールや有機ＥＬモジュール等の情報表示モジュールを保護するために、その上に透明な保護パネルが貼合されている場合、保護パネルとしては、従来、ガラスパネルが使用されてきたが、近年では電子機器の軽量化を図るうえで樹脂フィルムや樹脂板等の基材が使用されている。
また、例えば、近年のディスプレイ分野においては、ディスプレイの軽量化や薄厚化、樹脂化等の技術の進展により、落としても割れにくいディスプレイ、折り曲げ・巻き取り可能なディスプレイ、引き伸ばし可能なディスプレイ等の開発が進められている。
例えば、折り曲げ可能なディスプレイとして、液晶ディスプレイや有機ＥＬディスプレイ、電子ペーパーなどが挙げられ、これらはディスプレイ基板に対し、タッチパネルや保護フィルム、偏光板等の部材を貼合した貼合体として作製される。 The above-mentioned bonded body corresponds to further miniaturization, thinning, and high information delicacy of the composite, and members of various materials are used.
For example, when a transparent protective panel is attached to protect an information display module such as an LCD module or an organic EL module, a glass panel has been conventionally used as the protective panel. In recent years, base materials such as resin films and resin plates have been used to reduce the weight of electronic devices.
In addition, for example, in the display field in recent years, due to advances in technologies such as weight reduction, thickness reduction, and resinification of displays, development of displays that are hard to break even if dropped, displays that can be folded and wound, and displays that can be stretched, etc. Is underway.
Examples of the foldable display include a liquid crystal display, an organic EL display, an electronic paper, and the like, and these are manufactured as a bonded body in which members such as a touch panel, a protective film, and a polarizing plate are bonded to a display substrate.

以上のような貼合体及び複合体も考慮すると、貼合体の大きさは、
好ましくは長さ５〜３０００ｍｍ、幅５〜３０００ｍｍ、厚さ０．５〜１００ｍｍの直方体領域に内包される大きさであり、
より好ましくは長さ１０〜２０００ｍｍ、幅１０〜２０００ｍｍ、厚さ１〜７０ｍｍの直方体領域に内包される大きさでありであり、
更に好ましくは長さ２０〜１０００ｍｍ、幅２０〜１０００ｍｍ、厚さ２〜５０ｍｍの直方体領域に内包される大きさである。 Considering the above-mentioned bonded bodies and composites, the size of the bonded bodies is
It is preferably a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 5 to 3000 mm, a width of 5 to 3000 mm, and a thickness of 0.5 to 100 mm.
More preferably, it is a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 10 to 2000 mm, a width of 10 to 2000 mm, and a thickness of 1 to 70 mm.
More preferably, it is a size contained in a rectangular parallelepiped region having a length of 20 to 1000 mm, a width of 20 to 1000 mm, and a thickness of 2 to 50 mm.

（異高部分）
複合体の製造方法における部材１及び部材２は、少なくとも一方の部材の表面に異高部分を備える。異高部分としては、ディスプレイ基板の場合であれば、少なくとも一方の部材の表面に付された加飾部分、印刷、ＦＰＣ接続部分、ベゼル、筐体の凸部等の異高部分を挙げることができる。 (Different height part)
The member 1 and the member 2 in the method for manufacturing a composite are provided with different height portions on the surface of at least one member. In the case of a display board, the extra-height portion may include a decorative portion attached to the surface of at least one member, a printed circuit board, an FPC connection portion, a bezel, a convex portion of a housing, and the like. it can.

複合体の製造方法では、異高部分を備える部材の表面と当該異高部分の境界線で囲まれる平面と、当該平面に平行な面が切り取る異高部分の交面（交点を含む）との最大の距離（以下「異高部分の高さ」という）は、好ましくは０．００１〜５ｍｍ、より好ましくは０．００５〜３ｍｍ、更に好ましくは０．０１〜２ｍｍ、更に好ましくは０．０１〜１ｍｍである。 In the method for manufacturing a composite, a surface of a member having a different height portion, a plane surrounded by a boundary line of the different height portion, and an intersection surface (including an intersection point) of the different height portion cut out by a plane parallel to the plane are used. The maximum distance (hereinafter referred to as "height of the different height portion") is preferably 0.001 to 5 mm, more preferably 0.005 to 3 mm, still more preferably 0.01 to 2 mm, still more preferably 0.01 to. It is 1 mm.

部材１の異高部分を備える表面Ｓと部材２の表面Ｓに対向して貼合される部材２の所定表面の材質は、後述するゲル状組成物の粘着性を考慮すると、ガラス、ＰＥＴ、ＴＡＣ、ＣＯＰ、ポリイミド、ＰＭＭＡ、ポリカーボネート、塩化ビニル、ＰＶＡ、ポリエチレン、ポリプロピレン、シリコン、グラファイト、アルミニウム、銅、ＳＵＳ等が好ましく、部材の表面に有機ハードコート層や無機ハードコート層が処理されていても良く、導電性を持たせるためにＩＴＯやＩＺＯ、カーボンナノチューブなどの透明導電性材料が処理されていても良く、電極や配線材料として表面に銀、銅などの金属がパターニングされていても良い。 The material of the predetermined surface of the member 2 to be bonded to the surface S having the different height portion of the member 1 and the surface S of the member 2 is glass, PET, in consideration of the adhesiveness of the gel-like composition described later. TAC, COP, polyimide, PMMA, polycarbonate, vinyl chloride, PVA, polyethylene, polypropylene, silicon, graphite, aluminum, copper, SUS, etc. are preferable, and an organic hard coat layer or an inorganic hard coat layer is treated on the surface of the member. Also, a transparent conductive material such as ITO, IZO, or carbon nanotube may be treated in order to have conductivity, and a metal such as silver or copper may be patterned on the surface as an electrode or wiring material. ..

部材１の異高部分の材質は、後述するゲル状組成物の粘着性を考慮すると、ガラス、ＰＥＴ、ＴＡＣ、ＣＯＰ、ポリイミド、ＰＭＭＡ、ポリカーボネート、塩化ビニル、ＰＶＡ、ポリエチレン、ポリプロピレン、シリコン、グラファイト、アルミニウム、銅、ＳＵＳ、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、その他インク材料等が好ましく、部材の表面に有機ハードコート層や無機ハードコート層が処理されていても良く、導電性を持たせるためにＩＴＯやＩＺＯ、カーボンナノチューブなどの透明導電性材料が処理されていても良く、電極や配線材料として表面に銀、銅などの金属がパターニングされていても良く、着色として顔料や染料を含有していても良い。
（ゲル状組成物）
複合体の製造方法におけるゲル状組成物は、レベリング性及び気泡低残留性の観点から、
０〜１５０℃で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有し、
前記ゲル状組成物の貯蔵剛性率が、
３０℃＜Ｔｃの場合は２５℃で、０℃≦Ｔｃ≦３０℃の場合はＴｃ−２０℃で、０．０１〜１００００ｋＰａである。 The material of the different height portion of the member 1 is glass, PET, TAC, COP, polyimide, PMMA, polycarbonate, vinyl chloride, PVA, polyethylene, polypropylene, silicon, graphite, in consideration of the adhesiveness of the gel-like composition described later. Aluminum, copper, SUS, epoxy resin, acrylic resin, other ink materials, etc. are preferable, and an organic hard coat layer or an inorganic hard coat layer may be treated on the surface of the member, and ITO or IZO is used to provide conductivity. , A transparent conductive material such as carbon nanotube may be treated, a metal such as silver or copper may be patterned on the surface as an electrode or a wiring material, or a pigment or a dye may be contained as a coloring. ..
(Gel-like composition)
The gel-like composition in the method for producing a composite has a leveling property and a low residual bubble property.
It has a liquid-gel transition temperature (Tc) from 0 to 150 ° C.
The storage rigidity of the gel-like composition is
When 30 ° C. <Tc, the temperature is 25 ° C., and when 0 ° C. ≤ Tc ≤ 30 ° C., the temperature is Tc-20 ° C., which is 0.01 to 10000 kPa.

ゲル状組成物が、０〜１５０℃で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有するとは、ゲル状組成物が物理架橋ゲルであることを意味する。 When the gel-like composition has a liquid-gel-like transition temperature (Tc) at 0 to 150 ° C., it means that the gel-like composition is a physically crosslinked gel.

一般に、ゲル状組成物とは、組成物を構成する化合物が架橋されて個々の化合物の熱運動が抑制されるため、組成物全体の流動性が大きく低減した物質であり、架橋の構造・寿命により、化学架橋ゲルと物理架橋ゲルに分類される。
化学架橋ゲルは共有結合で架橋されたゲルで、構成化合物の熱運動では結合が切れず、架橋寿命は実質的に無限大である。化学架橋ゲルの連結構造（トポロジカルな３次元構造）は、ゲルが生成した時点のまま不変に保たれる。一方、
物理架橋ゲルは、水素結合、疎水性凝集、イオン結合などの非共有結合で架橋されているゲルで，温度変化により架橋が生成消滅するため、Ｔｃを有する（熱可逆ゲルとも呼ばれる）ことになる。 In general, a gel-like composition is a substance in which the fluidity of the entire composition is greatly reduced because the compounds constituting the composition are crosslinked and the thermal motion of each compound is suppressed, and the structure and life of the crosslinks are significantly reduced. It is classified into a chemically crosslinked gel and a physically crosslinked gel.
A chemically crosslinked gel is a gel that is covalently crosslinked, and the bond is not broken by the thermal motion of the constituent compounds, and the crosslinking life is substantially infinite. The linked structure (topological three-dimensional structure) of the chemically crosslinked gel remains unchanged at the time the gel was formed. on the other hand,
A physically crosslinked gel is a gel that is crosslinked by non-covalent bonds such as hydrogen bonds, hydrophobic agglomerations, and ionic bonds. Since the crosslinks are generated and disappear by temperature change, it has Tc (also called thermoreversible gel). ..

複合体の製造方法に適用できる好適なゲル状組成物は、レベリング性と気泡低残留性の観点から、一部化学架橋されていても、全体が物理架橋ゲルであることが好ましく、化学架橋されていない物理架橋ゲルであることがより好ましい。 From the viewpoint of leveling property and low residual air bubbles, the suitable gel-like composition applicable to the method for producing a composite is preferably a physically crosslinked gel even if it is partially chemically crosslinked, and is chemically crosslinked. It is more preferable that the gel is not physically crosslinked.

複合体の製造方法に適用できるゲル状組成物は、そのような物理架橋ゲル組成物のゲル状態の貯蔵剛性率が、３０℃＜Ｔｃの場合は２５℃で、０℃≦Ｔｃ≦３０℃の場合はＴｃ−２０℃で、０．０１〜１００００ｋＰａであることで、レベリング性及び気泡低残留性を好適に確保している。 A gel-like composition applicable to a method for producing a composite has a storage rigidity of such a physically crosslinked gel composition in a gel state of 25 ° C. when <Tc is 30 ° C., and 0 ° C. ≤ Tc ≤ 30 ° C. In the case of Tc-20 ° C., it is 0.01 to 10000 kPa, so that leveling property and low residual air bubbles are suitably ensured.

ゲル状組成物がＴｃを有するとは、ゲル状組成物はＴｃ以上で液状となり、温度Ｔｃ未満では自然流動しないゲル状態（即ち、ゲル状組成物）であることを意味する。 When the gel-like composition has Tc, it means that the gel-like composition is in a gel state (that is, a gel-like composition) in which the gel-like composition becomes liquid above Tc and does not naturally flow below the temperature Tc.

ゲル状組成物は、レベリング性及び気泡低残留性の観点から、好ましくは１０〜１００℃の間で、より好ましくは２０〜９０℃の間で、更に好ましくは３０〜８０℃の範囲でＴｃを有する。 From the viewpoint of leveling property and low bubble persistence, the gel-like composition preferably has Tc in the range of 10 to 100 ° C, more preferably 20 to 90 ° C, and further preferably 30 to 80 ° C. Have.

ゲル状組成物の貯蔵剛性率が上記範囲にあると、以下の効果を奏する：
工程１で、温度Ｔｃ未満で、表面Ｓをゲル状組成物で被覆して部材１とゲル状組成物の積層体を得る際に、ゲル状組成物を表面Ｓ上でシート状に成形することが容易であるが、他の部材に流出して汚染させるほど流動性はなく、ゲル状組成物自体が柔軟であるため、異高部分の周辺に残留気泡の原因となる空隙が生じ難くなるという効果；
工程２で、積層体中のゲル状組成物をＴｃ以上の温度に加温するので、ゲル状組成物が液状となり、工程１で被覆下の異高部分に由来するゲル状組成物状の凹凸が生じていても、ゲル状組成物状の凹凸がレベリングされて平滑なゲル状組成物の外部表面を得ることができ、工程１で残留気泡が発生し難い又は発生しても容易に除去することができるという効果。 When the storage rigidity of the gel-like composition is in the above range, the following effects are obtained:
In step 1, when the surface S is coated with the gel-like composition at a temperature of less than Tc to obtain a laminate of the member 1 and the gel-like composition, the gel-like composition is formed into a sheet on the surface S. However, it is not fluid enough to flow out to other members and contaminate it, and the gel-like composition itself is flexible, so that voids that cause residual bubbles are less likely to occur around the different heights. effect;
In step 2, the gel-like composition in the laminate is heated to a temperature of Tc or higher, so that the gel-like composition becomes liquid, and in step 1, the gel-like composition-like unevenness derived from the different height portion under the coating Is generated, the unevenness of the gel-like composition is leveled to obtain a smooth outer surface of the gel-like composition, and residual bubbles are unlikely to be generated in step 1 or are easily removed even if they are generated. The effect of being able to.

〔実施例１〜７及び比較例１の化合物原料〕
（１）化合物Ａ
重合体ブロックａがメチルメタクリレート単位（ＭＭＡ）で構成され、
重合体ブロックｂがｎ−ブチルアクリレート単位（ｎＢＡ）で構成され、
幹が重合体ブロックｂで、枝が重合体ブロックａであるグラフト共重合体化合物を使用した。
化合物ａ-1：ＮＢ５０１５（三菱レイヨン社）
化合物ａ-2：ＮＢ５０６５（三菱レイヨン社）
化合物ａ-3：ＮＢ５０６６（三菱レイヨン社）
化合物ａ-4：ＮＢ５０７３（三菱レイヨン社）
化合物ａ-5：ＮＢ５０８８（三菱レイヨン社） [Compound raw materials of Examples 1 to 7 and Comparative Example 1]
(1) Compound A
Polymer block a is composed of methyl methacrylate units (MMA) and
The polymer block b is composed of n-butyl acrylate units (nBA).
A graft copolymer compound in which the trunk is the polymer block b and the branches are the polymer block a was used.
Compound a-1: NB5015 (Mitsubishi Rayon)
Compound a-2: NB5065 (Mitsubishi Rayon)
Compound a-3: NB5066 (Mitsubishi Rayon)
Compound a-4: NB5073 (Mitsubishi Rayon)
Compound a-5: NB5088 (Mitsubishi Rayon)

（２）重合物ａ及びｂのガラス転移温度
（２−１）メチルメタクリレートの重合物（重合物ａ）のガラス転移温度：１４０℃
（２−２）ｎ−ブチルアクリレートの重合物（重合物ｂ）のガラス転移温度：−２５℃ (2) Glass transition temperature of polymers a and b (2-1) Glass transition temperature of polymer of methyl methacrylate (polymer a): 140 ° C.
(2-2) Glass transition temperature of polymer of n-butyl acrylate (polymer b): -25 ° C.

（３）化合物Ｂ
化合物ｂ-1：ライトアクリレートＬＡ（ラウリルアクリレート、共栄社化学社）
化合物ｂ-2：ＳＲ３９５（イソデシルアクリレート、サートマー社）
化合物ｂ-3：Ｐｒｏｖｉｐｌａｓｔ１７８３（トリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート、Ｐｒｏｖｉｒｏｎ社）
化合物ｂ-4：ＤＩＮＣＨ（ジイソノニルシクロヘキシルジカルボキシレート、ＢＡＳＦ社） (3) Compound B
Compound b-1: Light acrylate LA (lauryl acrylate, Kyoeisha Chemical Co., Ltd.)
Compound b-2: SR395 (isodecyl acrylate, Sartomer)
Compound b-3: Providelast1783 (triethylene glycol bis (2-ethylhexanoate, Proviron))
Compound b-4: DINCH (diisononylcyclohexyldicarboxylate, BASF)

（４）その他の化合物
化合物ｒ-1：ＴＥ−２０００（ポリブタジエンウレタンアクリレート、日本曹達社）
化合物ｒ-2：ＦＡ５１２Ｍ（ジシクロペンテニルオキシエチルメタクリレート、日立化成社）
化合物ｒ-3：ＨＯ−２５０（２−ヒドロキシエチルメタクリレート、共栄社化学社）
化合物ｒ-4：Ｉ−１８４（１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ＢＡＳＦ社）
化合物ｒ-5：ＵＰ１１１０（アクリルポリマー、東亞合成社） (4) Other compounds Compound r-1: TE-2000 (polybutadiene urethane acrylate, Nippon Soda Co., Ltd.)
Compound r-2: FA512M (dicyclopentenyl oxyethyl methacrylate, Hitachi Chemical Co., Ltd.)
Compound r-3: HO-250 (2-Hydroxyethyl methacrylate, Kyoeisha Chemical Co., Ltd.)
Compound r-4: I-184 (1-hydroxycyclohexylphenylketone, BASF)
Compound r-5: UP1110 (acrylic polymer, Toagosei Co., Ltd.)

〔実施例８〜１４及び比較例２の化合物原料〕
（１）化合物Ａ
化合物ａ-3：ＮＢ５０６６（三菱レイヨン社）
化合物ａ-5：ＮＢ５０８８（三菱レイヨン社） [Compound raw materials of Examples 8 to 14 and Comparative Example 2]
(1) Compound A
Compound a-3: NB5066 (Mitsubishi Rayon)
Compound a-5: NB5088 (Mitsubishi Rayon)

（２）化合物Ｂ１（化合物Ｂ）
化合物ｂ１-1：ＫＥ−３１１（水添ロジンエステル、荒川化学社）
化合物ｂ１-2：ＤＩＮＣＨ（ジイソノニルシクロヘキシルジカルボキシレート、ＢＡＳＦ社） (2) Compound B1 (Compound B)
Compound b1-1: KE-311 (hydrogenated rosin ester, Arakawa Chemical Co., Ltd.)
Compound b1-2: DINCH (diisononylcyclohexyldicarboxylate, BASF)

（３）化合物Ｂ２（化合物Ｂ）
化合物ｂ２-1：ＴＥ−２０００（ポリブタジエンウレタンアクリレート、日本曹達社）
化合物ｂ２-2：ＥＢ２７０（脂肪族ウレタンアクリレート、ダイセルオルネクス社）
（３−３）化合物ｂ２−３：ＵＡ１００００Ｂ（ポリウレタンアクリレート、ＫＳＭ社） (3) Compound B2 (Compound B)
Compound b2-1: TE-2000 (polybutadiene urethane acrylate, Nippon Soda)
Compound b2-2: EB270 (aliphatic urethane acrylate, Daicel Ornex)
(3-3) Compound b2-3: UA10000B (polyurethane acrylate, KSM)

（４）化合物Ｂ３（化合物Ｂ）
化合物ｂ３-1：ライトアクリレートＬＡ（ラウリルアクリレート、共栄社化学社）
化合物ｂ３-2：ＦＡ７１１ＭＭ（ペンタメチルピペリジルメタクリレ−ト、日立化成社）
化合物ｂ３-3：RM1002（イソボルニルアクリレート、日本化薬社） (4) Compound B3 (Compound B)
Compound b3-1: Light acrylate LA (lauryl acrylate, Kyoeisha Chemical Co., Ltd.)
Compound b3-2: FA711MM (Pentamethylpiperidyl Methrate, Hitachi Chemical Co., Ltd.)
Compound b3-3: RM1002 (isobornyl acrylate, Nippon Kayaku Co., Ltd.)

（５）その他の化合物
化合物ｒ-4：Ｉ−１８４（１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ＢＡＳＦ社） (5) Other compounds Compound r-4: I-184 (1-hydroxycyclohexylphenylketone, BASF)

〔相溶条件〕
（１）実施例１
化合物ａ１を１００ｇ及び化合物ｂ１を２００ｇ評量して、容器（材質ＳＵＳ３１６製、容量２０００ｍｌ）に充填し、８０℃、大気圧下で、スリーワンモーター（新東科学社製）を使用して２００回転／分で３６０分間攪拌して、相溶組成物を得た。 [Compatibility conditions]
(1) Example 1
Weigh 100 g of compound a1 and 200 g of compound b1, fill a container (material SUS316, capacity 2000 ml), and rotate 200 times at 80 ° C. and atmospheric pressure using a three-one motor (manufactured by Shinto Kagaku Co., Ltd.). Stirring at / min for 360 minutes gave a compatible composition.

（２）実施例２〜１４
実施例１における化合物ａ１及び化合物ｂ１を、表２及び３記載の化合物に置き換えて、表２及び３記載の配合で、実施例１と同様にして実施例２〜１４を製造した。 (2) Examples 2 to 14
Compounds a1 and b1 in Example 1 were replaced with the compounds shown in Tables 2 and 3, and Examples 2 to 14 were produced in the same manner as in Example 1 with the formulations shown in Tables 2 and 3.

（３）比較例１〜２
実施例１における化合物ａ１及び化合物ｂ１を、表２及び３記載のその他の化合物に置き換えて、表２及び３記載の配合で、実施例１と同様にして比較例１〜２の比較組成物を製造した。 (3) Comparative Examples 1 and 2
The comparative compositions of Comparative Examples 1 and 2 were prepared in the same manner as in Example 1 by substituting the compounds a1 and b1 in Example 1 with the other compounds shown in Tables 2 and 3 and using the formulations shown in Tables 2 and 3. Manufactured.

〔測定項目〕
実施例１〜１４の相溶組成物及び比較例１〜２の比較組成物に対して、以下の物性を測定した。
（１）メチルメタクリレートの重合物（重合物ａ）及びｎ−ブチルアクリレートの重合物（重合物ｂ）のガラス転移点。
（２）相溶組成物の液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）
（３）相溶組成物の粘度が１Ｐａ・ｓ以下となる温度。
（４）溶剤溶解性 〔Measurement item〕
The following physical properties were measured with respect to the compatible composition of Examples 1 to 14 and the comparative composition of Comparative Examples 1 and 2.
(1) The glass transition point of the methyl methacrylate polymer (polymer a) and the n-butyl acrylate polymer (polymer b).
(2) Liquid-gel transition temperature (Tc) of the compatible composition
(3) The temperature at which the viscosity of the compatible composition is 1 Pa · s or less.
(4) Solvent solubility

〔粘度の測定条件〕
レオメータ（Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ社製）を使用し、コーンローター（φ＝２５ｍｍ、ローター角度２°）、周波数１Ｈｚ、ひずみ１％で、１５０℃から０℃に向けて、２℃／分で冷却して測定した。Ｔｃ以上の温度領域で測定された複素粘度の数値を粘度とした。 [Viscosity measurement conditions]
Measured using a rheometer (manufactured by Antonio Par) with a cone rotor (φ = 25 mm, rotor angle 2 °), frequency 1 Hz, strain 1%, cooled from 150 ° C to 0 ° C at 2 ° C / min. did. The value of the complex viscosity measured in the temperature range above Tc was taken as the viscosity.

〔弾性率（貯蔵剛性率）の測定条件〕
レオメータ（Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ社製）を使用し、コーンローター（φ＝２５ｍｍ、ローター角度２°）、周波数１Ｈｚ、ひずみ１％で、１５０℃から０℃に向けて、２℃／分で冷却して測定した。２５℃で測定された貯蔵剛性率の数値を弾性率とした。ただし、２５℃において弾性率が０．３ｋＰａ以下の場合は温度Ｔｃ−２０℃における貯蔵剛性率を弾性率とした。 [Measurement conditions for elastic modulus (storage rigidity)]
Measured using a rheometer (manufactured by Antonio Par) with a cone rotor (φ = 25 mm, rotor angle 2 °), frequency 1 Hz, strain 1%, cooled from 150 ° C to 0 ° C at 2 ° C / min. did. The numerical value of the storage rigidity measured at 25 ° C. was defined as the elastic modulus. However, when the elastic modulus was 0.3 kPa or less at 25 ° C., the storage rigidity at a temperature of Tc-20 ° C. was defined as the elastic modulus.

〔粘着性の測定条件〕
（１）Ｔｃより２０℃高い温度で液状相溶組成物とし、離型処理されたＰＥＴフィルム（ニッパ社製、Ｊ０Ｌ、５０μｍ）上に、後述するディスペンサー１を用いて、幅３ｃｍ、長さ４ｃｍ、厚さ０．１５ｍｍの液層にして室温（２５℃）、又は２５℃において弾性率が０．３ｋＰａ以下の場合は温度Ｔｃ−２０℃まで冷却して成形粘弾性体としてのシートを製造する。
（２）湿度４０〜６０％、室温（２５℃）又は２５℃において弾性率が０．３ｋＰａ以下の場合は温度Ｔｃ−２０℃で、後述するガラス基板２上に密着させて貼り合わせた後、ＰＥＴフィルムを剥離する。
（３）湿度４０〜６０％、室温（２５℃）又は２５℃において弾性率が０．３ｋＰａ以下の場合は温度Ｔｃ−２０℃で、シートが貼られたガラス基板２を、シートが下側になるように空中に水平に静置する。
水平に静置して５分経過後に、粘着シートが落下しなければ○、
水平に静置して５分経過後に、粘着シートが落下すればば×、
とした。
（４）なお、ガラス基板２の表面は、試験前にアセトンに浸漬して清浄後、乾燥してから使用する。 [Measurement conditions for adhesiveness]
(1) A liquid compatible composition prepared at a temperature 20 ° C. higher than Tc, and on a PET film (manufactured by Nipper, J0L, 50 μm) that has been molded and treated, using a dispenser 1 described later, a width of 3 cm and a length of 4 cm When the elastic modulus is 0.3 kPa or less at room temperature (25 ° C.) or 25 ° C., a liquid layer having a thickness of 0.15 mm is cooled to a temperature of Tc-20 ° C. to produce a sheet as a molded viscoelastic body. ..
(2) When the elastic modulus is 0.3 kPa or less at a humidity of 40 to 60%, room temperature (25 ° C.) or 25 ° C., the temperature is Tc-20 ° C., and the glass substrate 2 described later is adhered to the glass substrate 2 and then bonded. Peel off the PET film.
(3) When the elastic modulus is 0.3 kPa or less at a humidity of 40 to 60%, room temperature (25 ° C.) or 25 ° C., the glass substrate 2 to which the sheet is attached is placed on the lower side at a temperature of Tc-20 ° C. Let it stand horizontally in the air so that it becomes.
If the adhesive sheet does not fall after 5 minutes have passed after standing horizontally, ○,
If the adhesive sheet falls after 5 minutes have passed after standing horizontally, ×,
And said.
(4) The surface of the glass substrate 2 is immersed in acetone to clean it before the test, and then dried before use.

〔溶剤溶解性の測定条件〕
実施例１〜１４の相溶組成物及び比較例１〜２の比較組成物のそれぞれに、
溶剤としてアセトン（関東化学社製、特級）を使用して、
ゲル状の相溶組成物０．０２ｇに溶剤を０．７８ｇ加え、２５℃、遮光環境下で２４時間静置する処理をして、以下のように判断した：ゲル状の相溶組成物の残留物の有無を目視で確認し、
ゲル状の組成物の残留物がないと確認された場合、溶剤溶解性は○；
ゲル状の組成物の残留物があると確認された場合、溶剤溶解性は×。 [Solvent solubility measurement conditions]
In each of the compatible compositions of Examples 1 to 14 and the comparative compositions of Comparative Examples 1 and 2,
Using acetone (manufactured by Kanto Chemical Co., Inc., special grade) as a solvent,
0.78 g of a solvent was added to 0.02 g of the gel-like compatible composition, and the mixture was allowed to stand at 25 ° C. for 24 hours in a light-shielded environment, and the following judgment was made: Gel-like compatible composition Visually check for residue and check
If it is confirmed that there is no residue of the gel-like composition, the solvent solubility is ○;
If it is confirmed that there is a residue of the gel-like composition, the solvent solubility is ×.

〔製造実施例（複合構造体）１〜７と比較実施例１（比較構造物１の製造〕
（１）複合構造物１〜７の製造
図２を参照しながら説明する。
スライドガラス１（プレート状の部材１）（１）のプレート面上に厚さ２００μｍのスペーサー（３）を設置したものを用意して（図２（２−１（平面図））（２−２（正面図））、
スライドガラス１上に、実施例１〜７の相溶組成物のそれぞれ（４）を、スパーテルを用いて０．０１５ｇ採取、設置し（図２（２−３））、
Ｔｃより２０℃高い温度に設定されたホットプレート上で３０秒加温後、スライドガラス１上で相溶組成物が液状相溶組成物（５）になったことを目視で確認し（図２（２−４））、
もう一枚のスライドガラス２（プレート状の部材２）（２）のプレート面を貼り合わせ（工程１）、さらに３０秒そのまま放置してから（図２（２−５））、
ホットプレートから取り外すことで温度環境（２５℃）まで温度を下げて、
スライドガラス１とスライドガラス２がそれぞれの組成物を介して積層する積層体（製造実施例１〜７）を得た（工程２）（図２（２−６））。 [Manufacturing Examples (Composite Structures) 1 to 7 and Comparative Example 1 (Manufacturing of Comparative Structure 1]
(1) Production of Composite Structures 1 to 7 This will be described with reference to FIG.
Prepare a slide glass 1 (plate-shaped member 1) (1) in which a spacer (3) having a thickness of 200 μm is installed on the plate surface (FIG. 2 (2-1 (plan view)) (2-2). (Front view)),
On the slide glass 1, 0.015 g of each of the compatible compositions (4) of Examples 1 to 7 was collected and placed using a spatula (FIG. 2 (2-3)).
After heating for 30 seconds on a hot plate set to a temperature 20 ° C. higher than Tc, it was visually confirmed on the slide glass 1 that the compatible composition became the liquid compatible composition (5) (FIG. 2). (2-4)),
The plate surfaces of another slide glass 2 (plate-shaped member 2) (2) are bonded together (step 1), and left as it is for another 30 seconds (FIG. 2 (2-5)).
By removing it from the hot plate, the temperature is lowered to the temperature environment (25 ° C),
A laminate (Production Examples 1 to 7) in which the slide glass 1 and the slide glass 2 are laminated via their respective compositions was obtained (step 2) (FIG. 2 (2-6)).

（２）製造比較例１の製造
複合構造物の製造の工程１で、比較例１の比較組成物１を介して貼り合わされたスライドガラス１とスライドガラス２に、紫外線を３０００ｍＪ／ｃｍ２照射し、比較例１の比較組成物を硬化させ、スライドガラス１とスライドガラス２が相溶組成物の硬化体を介して積層する積層体（比較製造例１）を得た。 (2) Production of Production Comparative Example 1 In the process 1 of manufacturing a composite structure, the slide glass 1 and the slide glass 2 bonded via the comparative composition 1 of Comparative Example 1 were irradiated with ultraviolet rays at 3000 mJ / cm 2. The comparative composition of Comparative Example 1 was cured to obtain a laminate (Comparative Production Example 1) in which the slide glass 1 and the slide glass 2 were laminated via the cured body of the compatible composition.

〔製造実施例１〜７及び製造比較例１の高温下での解体〕
複合構造物の製造で得たスライドガラス１とスライドガラス２がそれぞれの相溶組成物を介して積層する積層体を、Ｔｃより２０℃高い温度に設定したホットプレートに載せ、１分間放置後、積層体のスライドガラス１とスライドガラス２とは手指による軽い剥離操作で離隔でき、積層体を解体することができた（剥離した際に、相溶組成物はいずれも液状だった）。 [Disassembly of Production Examples 1 to 7 and Production Comparative Example 1 at high temperature]
A laminate in which the slide glass 1 and the slide glass 2 obtained in the production of the composite structure are laminated via their respective compatible compositions is placed on a hot plate set to a temperature 20 ° C. higher than Tc and left for 1 minute. The slide glass 1 and the slide glass 2 of the laminated body could be separated from each other by a light peeling operation with fingers, and the laminated body could be disassembled (when peeled, both of the compatible compositions were liquid).

製造比較例１を、１００℃に設定したホットプレートに載せ、５分間放置したが、相溶組成物の硬化体は固体のままで積層体のスライドガラス１とスライドガラス２とを軽い博衛操作では離隔することができなかった。 Production Comparative Example 1 was placed on a hot plate set at 100 ° C. and left for 5 minutes, but the cured product of the compatible composition remained solid, and the slide glass 1 and the slide glass 2 of the laminated body were lightly operated by Hiroe. I couldn't separate them.

〔製造実施例１〜７及び製造比較例１の溶剤の接触による解体〕
製造実施例の製造で得たスライドガラス１とスライドガラス２がそれぞれの相溶組成物を介して積層する積層体を、アセトンに浸漬し、６０分間放置した。
その後、積層体を剥離したら、積層体は容易に剥離し解体することができた（剥離した際に、相溶組成物はいずれも溶解して液状だった）。 [Disassembly of Production Examples 1 to 7 and Comparative Production Example 1 by contact with a solvent]
The laminate in which the slide glass 1 and the slide glass 2 obtained in the production of the production example were laminated via the respective compatible compositions was immersed in acetone and left for 60 minutes.
After that, when the laminate was peeled off, the laminate could be easily peeled off and disassembled (when peeled off, all the compatible compositions were dissolved and liquid).

製造比較例１を、アセトンに浸漬し、６０分間放置しても、相溶組成物の硬化体は硬化したまま、あるいは膨潤しただけで、積層体のスライドガラス１とスライドガラス２とを軽い剥離操作では離隔することができなかった。 Even when Production Comparative Example 1 was immersed in acetone and left for 60 minutes, the cured product of the compatible composition remained cured or only swelled, and the slide glass 1 and the slide glass 2 of the laminated body were lightly peeled off. The operation could not be separated.

〔製造実施例８〜１４及び製造比較例２の製造試験〕
（１）用具
（１−１）ガラス基板１（プレート状の部材１）
外周２ｍｍ、厚み５０μｍの遮光印刷（帝国インキ社製 ＧＬＳ−ＨＦ）を施した縦６０×横８０×厚み０．８ｍｍのガラス基板を使用した。
（１−２）ガラス基板２（プレート状の部材２）
縦６０×横８０×厚み０．８ｍｍの透明なガラス基板を使用した。
（１−３）ディスペンサー１
フラットノズル（武蔵エンジニアリング社製、ＳＨＯＴ ＭＡＳＴＥＲ ３００）を使用した。
（１−４）紫外線照射装置
コンベア型紫外線照射装置（アイグフィック社製、メタルハライドランプ）を使用した。 [Manufacturing test of Manufacturing Examples 8 to 14 and Production Comparative Example 2]
(1) Tool (1-1) Glass substrate 1 (plate-shaped member 1)
A glass substrate having a length of 60 × width of 80 × thickness of 0.8 mm, which had been subjected to light-shielding printing (GLS-HF manufactured by Teikoku Ink Co., Ltd.) having an outer circumference of 2 mm and a thickness of 50 μm, was used.
(1-2) Glass substrate 2 (plate-shaped member 2)
A transparent glass substrate having a length of 60 × width of 80 × thickness of 0.8 mm was used.
(1-3) Dispenser 1
A flat nozzle (SHOT MASTER 300 manufactured by Musashi Engineering Co., Ltd.) was used.
(1-4) Ultraviolet irradiation device A conveyor type ultraviolet irradiation device (Metal halide lamp manufactured by Aigfic) was used.

（２）製造条件
（２−１）製造実施例８〜１４の製造条件（図３を参照）
表２記載の実施例８〜１４の相溶組成物粘弾性体（接着剤組成物）を、
Ｔｃより２０℃高い温度で液状相溶組成物（１０）とし、それぞれ、ガラス基板１（６）上にディスペンサー１（９）を用いて、厚さ０．１５ｍｍの液層にして室温（２５℃）まで冷却して成形粘弾性体（１１）の層に成形した。
Ｔｃよりも低温である室温（２５℃）で、それぞれの成形粘弾性体（１１）が形成されたガラス基板１（６）をガラス基板２（７）上に載せて、ガラス基板１（６）及びガラス基板２（７）を成形粘弾性体（１１）を介して貼り合わせた硬化前の積層体を製造した（工程１’）。
硬化前の積層体を、紫外線照射装置（１５）を用いてピーク照度４００ｍＷ／ｃｍ２、積算光量６０００ｍＪ／ｃｍ２（オーク社製 波長３５０ｎｍ）、反応率１００％で光硬化させて、ガラス基板１及びガラス基板２を粘着硬化体（１２）の層（粘着硬化体）を介して貼り合わせての積層体（製造実施例８〜１４）（１３）を得た（工程２’）。 (2) Manufacturing conditions (2-1) Manufacturing conditions of Production Examples 8 to 14 (see FIG. 3)
The viscoelastic body (adhesive composition) of the compatible composition of Examples 8 to 14 shown in Table 2 was used.
A liquid compatible composition (10) was prepared at a temperature 20 ° C. higher than Tc, and a liquid layer having a thickness of 0.15 mm was formed on a glass substrate 1 (6) using a dispenser 1 (9) at room temperature (25 ° C.). ), And molded into the layer of the molded viscoelastic body (11).
At room temperature (25 ° C.), which is lower than Tc, the glass substrate 1 (6) on which each molded viscoelastic body (11) is formed is placed on the glass substrate 2 (7), and the glass substrate 1 (6) is placed. And the glass substrate 2 (7) was bonded to each other via the molded viscoelastic body (11) to produce a laminated body before curing (step 1').
The laminated body before curing was photocured using an ultraviolet irradiation device (15) at a peak illuminance of 400 mW / cm 2 , an integrated light intensity of 6000 mJ / cm 2 (Oak wavelength 350 nm), and a reaction rate of 100%, and the glass substrate 1 And the glass substrate 2 was bonded to each other via the layer (adhesive cured product) of the adhesive cured product (12) to obtain a laminated body (Production Examples 8 to 14) (13) (step 2').

（２−２）製造比較例２の製造条件
表２記載の実施例８〜１４の相溶組成物粘弾性体（接着剤組成物）を、表２記載の比較例２の比較組成物に置き換えて、室温（２５℃）で塗布した以外は製造実施例８〜１４と同様の条件で製造比較例２の積層体を得た。 (2-2) Production Conditions of Comparative Example 2 Production The viscoelastic body (adhesive composition) of the compatible composition of Examples 8 to 14 shown in Table 2 was replaced with the comparative composition of Comparative Example 2 shown in Table 2. A laminate of Production Comparative Example 2 was obtained under the same conditions as in Production Examples 8 to 14 except that the coating was applied at room temperature (25 ° C.).

（２−３）製造実施例１５（図４を参照）
表３記載の実施例８の相溶組成物粘弾性体（接着剤組成物）を、Ｔｃより２０℃高い温度で液状相溶組成物（１０）とし、ガラス基板１（６）上にディスペンサー１（９）を用いて、厚さ０．１５ｍｍの液層にして室温（２５℃）まで冷却して成形粘弾性体（１１）の層に成形した。
室温（２５℃）で、成形粘弾性体（１１）が形成されたガラス基板１（６）を、紫外線照射装置（１５）を用いてピーク照度４００ｍＷ／ｃｍ２、積算光量６０００ｍＪ／ｃｍ２（オーク社製３５０ｎｍ）、反応率は９５％で成形粘弾性体を光硬化させて粘着硬化体（１２）にする（工程１”）。
室温（２５℃）減圧下で、粘着硬化体（１２）が形成されているガラス基板１（６）をガラス基板２（７）と粘着硬化体（１２）を介して貼り合わされた製造実施例１８の積層体（複合構造物）（１４）を得た（工程２”）。 (2-3) Manufacturing Example 15 (see FIG. 4)
The viscoelastic body (adhesive composition) of Example 8 shown in Table 3 was made into a liquid compatible composition (10) at a temperature 20 ° C. higher than Tc, and the dispenser 1 was placed on the glass substrate 1 (6). Using (9), a liquid layer having a thickness of 0.15 mm was formed and cooled to room temperature (25 ° C.) to form a layer of a molded viscoelastic body (11).
A glass substrate 1 (6) on which a molded viscoelastic body (11) was formed at room temperature (25 ° C.) was subjected to a peak illuminance of 400 mW / cm 2 and an integrated light intensity of 6000 mJ / cm 2 (oak) using an ultraviolet irradiation device (15). (350 nm manufactured by the company), the reaction rate is 95%, and the molded viscoelastic body is photocured to obtain an adhesive cured product (12) (step 1 ″).
Production Example 18 in which the glass substrate 1 (6) on which the adhesive cured product (12) is formed is bonded to the glass substrate 2 (7) via the adhesive cured product (12) under a reduced pressure of room temperature (25 ° C.). (Step 2 ") was obtained from the above-mentioned laminate (composite structure) (14).

（３）積層状態の評価
製造実施例８〜１４及び製造比較例２について、目視および顕微鏡を使用して以下の基準で評価した。 (3) Evaluation of Laminated State Production Examples 8 to 14 and Production Comparative Example 2 were evaluated according to the following criteria visually and using a microscope.

〔積層後の組成物流れ出しの基準〕
積層体中の粘着硬化体又は比較組成物硬化体の最短位置が、
ガラス基板１上に形成した相溶組成物粘弾性体又は比較組成物液槽の最端位置から、
変化していない場合に○、外側に広がっている場合に× とした。 [Criteria for flow-out of composition after lamination]
The shortest position of the adhesive cured product or the comparative composition cured product in the laminate is
From the end position of the compatible composition viscoelastic body or the comparative composition liquid tank formed on the glass substrate 1.
When it did not change, it was marked as ◯, and when it spread outward, it was marked as x.

結果を表２及び表３に示す。 The results are shown in Tables 2 and 3.

〔チップの表面加工方法の実施例〕
ゲル状組成物として実施例８の相溶組成物を使用してチップの表面加工方法の実施例に供した。 [Example of chip surface processing method]
The compatible composition of Example 8 was used as a gel-like composition and used as an example of a method for surface processing of chips.

なお、複合体の製造方法の比較組成物３には、下記の化合物を配合した。
イソデシルアクリレート（ＳＲ３９５、サートマー社製）
イソボルニルアクリレート（ＲＭ１００２、日本化薬社製）
４−ヒドロキシブチルアクリレート（４−ＨＢＡ、日本化成社製）
水添ロジンエステル（ＫＥ−３１１、荒川化学工業社製）
ＰＰＧウレタンアクリレート（ＵＡ１００００Ｂ、ＫＳＭ社製）
１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４、ＢＡＳＦ社製） The following compounds were added to the comparative composition 3 of the method for producing the complex.
Isodecyl acrylate (SR395, manufactured by Sartmer)
Isobornyl acrylate (RM1002, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.)
4-Hydroxybutyl acrylate (4-HBA, manufactured by Nihon Kasei Corporation)
Hydrogenated rosin ester (KE-311, manufactured by Arakawa Chemical Industry Co., Ltd.)
PPG urethane acrylate (UA10000B, manufactured by KSM)
1-Hydroxycyclohexylphenyl ketone (I-184, manufactured by BASF)

（１）素材と機器
（１−１）素材
・ガラスプレート部材
ＮＳＧインテリア 社製、品番ガラス２．９Ｔ、１０ｃｍ×１０ｃｍ、厚み２．７ｍｍ、
・ＰＥＴフィルム部材
パナック社製、品番ルミラー１００Ｔ６０、３８ｍｍ×２５ｍｍ、厚み０．１ｍｍ
・離形フィルム１
東洋紡社製Ｅ７００２、１０ｃｍ×１０ｃｍ、厚み３８μｍ
・離形フィルム２
東洋紡社製Ｅ７００６、１０ｃｍ×１０ｃｍ、厚み５０μｍ
・スペーサー１
アズワン社製、材質シリコーンゴム、品番６−６１２−０２、幅１０ｍｍ、高さ１ｍｍ
・スペーサー２
ミワックス社製、材質塩化ビニール、品番Ｃ−７３Ｓ、幅２ｍｍ、高さ１．８ｍｍ (1) Materials and equipment (1-1) Materials / glass plate members NSG Interior Co., Ltd., product number glass 2.9T, 10cm x 10cm, thickness 2.7mm,
-PET film member, manufactured by Panac, part number Lumirror 100T60, 38 mm x 25 mm, thickness 0.1 mm
・ Release film 1
Toyobo E7002, 10 cm x 10 cm, thickness 38 μm
・ Release film 2
Toyobo E7006, 10 cm x 10 cm, thickness 50 μm
・ Spacer 1
Made by AS ONE, Material Silicone Rubber, Part No. 6-612-02, Width 10 mm, Height 1 mm
・ Spacer 2
Made by Miwax, Material PVC, Part No. C-73S, Width 2mm, Height 1.8mm

（１−２）チップ：ＢＧＡチップ（基板厚み０．９ｍｍ、ハンダ電極高さ０．３４ｍｍ、ハンダ電極径０．５ｍｍ） (1-2) Chip: BGA chip (board thickness 0.9 mm, solder electrode height 0.34 mm, solder electrode diameter 0.5 mm)

（１−３）その他の機器
・押圧用ガラスプレート：３８ｍｍ×２６ｍｍ、厚み１．１ｍｍ、松浪硝子社製、品番Ｓ１１２６、周囲に厚み１．８ｍｍのスペーサーで囲われている。
・紫外線照射装置：コンベア型紫外線照射装置（アイグフィック社製、メタルハライドランプ）
・スプレー塗料：アサヒペン製ラッカースプレー（白）
・顕微鏡：ＫＥＹＥＮＣＥ社製、ＵＨＸ−５００ (1-3) Other equipment ・ Glass plate for pressing: 38 mm × 26 mm, thickness 1.1 mm, manufactured by Matsunami Glass Co., Ltd., product number S1126, surrounded by a spacer with a thickness of 1.8 mm.
・ Ultraviolet irradiation device: Conveyor type ultraviolet irradiation device (Metal halide lamp manufactured by Aigfic)
・ Spray paint: Asahipen lacquer spray (white)
-Microscope: UHX-500 manufactured by KEYENCE

（２）チップの表面加工方法の実施例
（２−１）ゲルシートの成形工程
（２−１−１）ガラスプレート部材１上に外周にスペーサー１を配置した離型フィルム１を設置して組成物充填槽を形成した。 (2) Example of Chip Surface Processing Method (2-1) Gel Sheet Molding Step (2-1-1) A composition in which a release film 1 having a spacer 1 arranged on the outer circumference is placed on a glass plate member 1. A filling tank was formed.

（２−１−２）実施例８の相溶組成物を組成物充填槽の中心にそれぞれ充填し、離型フィルム２で挟み、さらにもう１枚のガラスプレート部材で挟んだ後、
８０℃まで加熱して液状にしてから、
そのまま３時間加温した後に２５℃まで自然放冷して、
離型フィルム１及び２に挟まれた、
実施例８の相溶組成物のゲルシートを作製した。 (2-1-2) The compatible composition of Example 8 was filled in the center of the composition filling tank, sandwiched between the release films 2, and further sandwiched between another glass plate member.
After heating to 80 ° C to make it liquid,
After heating for 3 hours, let it cool naturally to 25 ° C.
Sandwiched between release films 1 and 2,
A gel sheet of the compatible composition of Example 8 was prepared.

（２−１−３）比較組成物３を組成物充填槽の中心に充填し離型フィルム２で挟み、さらにもう１枚のガラスプレート部材で各実施組成物を挟んだ後、ガラスプレート部材側から紫外線照射装置を用いてピーク照度４００ｍＷ／ｃｍ２、積算光量３０００ｍＪ／ｃｍ２（オーク社製、波長３５０ｎｍ）で硬化さて比較粘着シートを作製した。 (2-1-3) The comparative composition 3 is filled in the center of the composition filling tank, sandwiched between the release films 2, and each implementation composition is sandwiched between another glass plate member, and then the glass plate member side. A comparative adhesive sheet was prepared by curing at a peak illuminance of 400 mW / cm 2 and an integrated light intensity of 3000 mJ / cm 2 (manufactured by Oak Co., Ltd., wavelength 350 nm) using an ultraviolet irradiation device.

（２−２）工程１
（２−２−１）ゲルシート及び比較粘着シートを３８ｍｍ×２５ｍｍにカットした後、片面の離型フィルム１を剥離し、同サイズのＰＥＴフィルム部材に貼付け、各シートとＰＥＴフィルム部材との積層体Ａを作製した。 (2-2) Step 1
(2-2-1) After cutting the gel sheet and the comparative adhesive sheet to 38 mm × 25 mm, the release film 1 on one side is peeled off and attached to a PET film member of the same size, and a laminate of each sheet and the PET film member. A was prepared.

（２−２−２）積層体Ａの残った離型フィルム２を剥離した各シートの表面にＢＧＡチップのハンダ電極を備える表面Ｓを配置し、表面Ｓの裏面上に押圧用ガラスプレートを配置して、スペーサーで止まるまで押圧用ガラスプレートを押し下げ、各シートに向けてＢＧＡチップを押し込んで埋設し、表面Ｓを各シートで被覆した。 (2-2-2) A surface S having a solder electrode of a BGA chip is arranged on the surface of each sheet from which the remaining release film 2 of the laminated body A is peeled off, and a pressing glass plate is arranged on the back surface of the surface S. Then, the pressing glass plate was pushed down until it was stopped by the spacer, and the BGA chip was pushed toward each sheet to be embedded, and the surface S was covered with each sheet.

（２−２−３）ゲルシートについては、ＰＥＴフィルム側から紫外線照射装置を用いてピーク照度４００ｍＷ／ｃｍ２、積算光量３０００ｍＪ／ｃｍ２（オーク社製、波長３５０ｎｍ）で光硬化させた。 (2-2-3) The gel sheet was photocured from the PET film side using an ultraviolet irradiator at a peak illuminance of 400 mW / cm 2 and an integrated light intensity of 3000 mJ / cm 2 (manufactured by Oak Co., Ltd., wavelength 350 nm).

（２−３）工程２
表面Ｓ側が各ゲルシート内に埋設され、表面Ｓ以外が各ゲルシートから露出したＢＧＡチップの表面加工として、露出した表面にスプレー塗料でスプレーして着色剤を塗工した。 (2-3) Step 2
As a surface treatment of the BGA chip in which the surface S side was embedded in each gel sheet and the surface other than the surface S was exposed from each gel sheet, the exposed surface was sprayed with a spray paint and coated with a colorant.

（２−４）チップ抜脱工程
表面Ｓが各シートで被覆されたまま、ＰＥＴフィルムを湾曲させることで、各ゲルシートをＰＥＴフィルム部材ごと表面Ｓから剥離させてＢＧＡチップを抜脱した。 (2-4) Chip Removal Step By bending the PET film while the surface S was covered with each sheet, each gel sheet was peeled from the surface S together with the PET film member, and the BGA chip was removed.

（３）表面加工性の評価
（３−１）チップ包埋性
工程１で、各シートに向けてＢＧＡチップを押し込んで埋設した際に、
目視にてシートからチップの浮きが発生していない場合を〇
目視にてシートからチップの浮きが発生している場合を×、とした。 (3) Evaluation of surface processability (3-1) Chip embedding property When the BGA chip is pushed toward each sheet and embedded in step 1, when it is embedded.
The case where the chip did not float from the sheet visually was evaluated as 〇, and the case where the chip did not float from the sheet visually was evaluated as ×.

（３−２）チップ抜脱性
チップ抜脱工程で、ＢＧＡチップを抜脱した際に、表面Ｓ及び電極の表面に、
シート由来の粘着物が付着することなく抜脱できた場合を〇、
シート由来の粘着物が付着した状態で抜脱できた場合を×、とした。 (3-2) Chip removal property When the BGA chip is removed in the chip removal step, the surface S and the surface of the electrode are exposed to
If the sheet-derived adhesive can be removed without sticking, 〇,
The case where the sticky substance derived from the sheet was attached and could be removed was marked with x.

（３−３）防汚染性
チップ抜脱工程で、抜脱後のＢＡＧチップの露出した表面Ｓの電極面を顕微鏡観察し、
表面加工（スプレー塗工）由来の汚染（着色）がない場合を〇、
表面加工（スプレー塗工）由来の汚染（着色）がある場合を×、とした。 (3-3) Antifouling property In the chip removal step, the electrode surface of the exposed surface S of the BAG chip after removal was observed under a microscope.
If there is no contamination (coloring) due to surface processing (spray coating),
The case where there was contamination (coloring) due to surface processing (spray coating) was marked with x.

以上の実施例及び比較例の結果を表４にまとめた。
表４に示されるように、Ｔｃ及びチキソトロピック性を有しない化学架橋ゲルである比例１で形成した比較粘着シートを、チップの表面加工方法の工程１及び２に適用した場合、貯蔵剛性率及びη１０が低い値であっても、チップ包埋性及び防汚染性が十分とはいえないが、
Ｔｃ（好ましくはさらにチキソトロピック性）を有する物理架橋ゲルである実施例８の相溶組成物で形成したゲルシートを、チップの表面加工方法の工程１及び２に適用した場合は、所定の貯蔵剛性率の範囲であれば、チップ包埋性、チップ抜脱性及び防汚染性が良好で、包埋容易性、防汚染性及び表面加工容易性が共に良好である。 The results of the above Examples and Comparative Examples are summarized in Table 4.
As shown in Table 4, when the comparative adhesive sheet formed in proportion 1 which is a chemically crosslinked gel having no Tc and thixotropic properties is applied to steps 1 and 2 of the chip surface processing method, the storage rigidity and the storage rigidity and Even if η10 is a low value, it cannot be said that the chip embedding property and stain resistance are sufficient,
When the gel sheet formed of the compatible composition of Example 8, which is a physically crosslinked gel having Tc (preferably thixotropic property), is applied to steps 1 and 2 of the chip surface processing method, a predetermined storage rigidity Within the range of the rate, the chip embedding property, the chip removal property and the stain resistance are good, and the embedding ease, the stain resistance and the surface processing ease are all good.

〔複合体の製造方法の実施例〕
ゲル状組成物として実施例８の相溶組成物を使用して複合体の製造方法の実施例に、比較組成物３を使用して複合体の製造方法の比較例に供した。 [Example of manufacturing method of composite]
As the gel-like composition, the compatible composition of Example 8 was used as an example of a method for producing a complex, and the comparative composition 3 was used as a comparative example of a method for producing a complex.

なお、複合体の製造方法の比較組成物には、下記の化合物を配合した。
イソデシルアクリレート（ＳＲ３９５、サートマー社製）
イソボルニルアクリレート（ＲＭ１００２、日本化薬社製）
４−ヒドロキシブチルアクリレート（４−ＨＢＡ、日本化成社製）
ＰＰＧウレタンアクリレート（ＵＡ１００００Ｂ、ＫＳＭ社製）
１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４、ＢＡＳＦ社製） The following compounds were added to the comparative composition of the method for producing the complex.
Isodecyl acrylate (SR395, manufactured by Sartmer)
Isobornyl acrylate (RM1002, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.)
4-Hydroxybutyl acrylate (4-HBA, manufactured by Nihon Kasei Corporation)
PPG urethane acrylate (UA10000B, manufactured by KSM)
1-Hydroxycyclohexylphenyl ketone (I-184, manufactured by BASF)

（１）素材と機器
（１−１）素材
（１−１−１）部材１
ガラスプレート（ＮＳＧインテリア 社製、品番ガラス２．９Ｔ、１０ｃｍ×１０ｃｍ、厚み２．７ｍｍ）の中央に異高部分（スペーサー：厚さが７０μｍのフィラーテープ（ＳＫ焼入鋼））を貼り付けて、異高部分を備える部材１とした。
（１−１−２）部材２
透明なＰＥＴフィルム（パナック社製、品番ルミラー１００Ｔ６０）を３８ｍｍ×２５ｍｍ、厚み０．１ｍｍにカットして部材２とした。
（４−１−３）離形フィルム１
東洋紡社製Ｅ７００２、１０ｃｍ×１０ｃｍ、厚み３８μｍ
（４−１−４）離形フィルム２
東洋紡社製Ｅ７００６、１０ｃｍ×１０ｃｍ、厚み５０μｍ
（４−１−５）スペーサー１
セロハンテープ（５０μｍ）を３枚用いて作製した。 (1) Material and equipment (1-1) Material (1-1-1) Member 1
Attach a different height part (spacer: filler tape (SK hardened steel) with a thickness of 70 μm) to the center of the glass plate (manufactured by NSG Interior Co., Ltd., product number glass 2.9T, 10cm × 10cm, thickness 2.7mm). , A member 1 having a different height portion.
(1-1-2) Member 2
A transparent PET film (manufactured by Panac Co., Ltd., product number Lumirror 100T60) was cut into a member 2 having a size of 38 mm × 25 mm and a thickness of 0.1 mm.
(4-1-3) Release film 1
Toyobo E7002, 10 cm x 10 cm, thickness 38 μm
(4-1-4) Release film 2
Toyobo E7006, 10 cm x 10 cm, thickness 50 μm
(4-1-5) Spacer 1
It was prepared using three cellophane tapes (50 μm).

（１−２）機器
（１−２−１）ローラー：品名：ＳＡ−１００３−Ｂテープ圧着ロール手動型（テスラー産業社製、２ｋｇ）
（１−２−２）紫外線照射装置：コンベア型紫外線照射装置（アイグフィック社製、メタルハライドランプ）
（１−２−３）オートクレーブ：東都テック社製、ＰＢＤ−３０
（１−２−４）レーザー顕微鏡：オリンパス社製、ＯＬＳ−４０００
（１−２−５）顕微鏡：キーエンス社製、ＵＨＸ−５００ (1-2) Equipment (1-2-1) Roller: Product name: SA-1003-B Tape crimping roll Manual type (manufactured by Tesla, Inc., 2 kg)
(1-2-2) Ultraviolet irradiation device: Conveyor type ultraviolet irradiation device (Metal halide lamp manufactured by Aigfic)
(1-2-3) Autoclave: PBD-30 manufactured by Toto Tech Co., Ltd.
(1-2-4) Laser microscope: Olympus, OLS-4000
(1-2-5) Microscope: UHX-500 manufactured by KEYENCE CORPORATION

（２）貼合材の成形工程
（２−１）ガラスプレート上に外周にスペーサー１を配置した離型フィルム１を設置して組成物充填槽（型枠）を形成した。 (2) Forming Step of Laminated Material (2-1) A release film 1 having a spacer 1 arranged on the outer periphery was placed on a glass plate to form a composition filling tank (form).

（２−２）実施例８の相溶組成物を組成物充填槽の中心にそれぞれ充填し、離型フィルム２で挟み、さらにもう１枚のガラスプレート部材で）実施例８の相溶組成物を挟んだ後、８０℃まで加熱して液状にしてから、２５℃まで自然放冷して、離型フィルム１及び２に挟まれた、実施例８の相溶組成物のゲルシートを作製し実施貼合材とした。 (2-2) The compatible composition of Example 8 is filled in the center of the composition filling tank, sandwiched between the release films 2, and further with another glass plate member). After sandwiching, the mixture was heated to 80 ° C. to make it liquid, and then naturally allowed to cool to 25 ° C. to prepare a gel sheet of the compatible composition of Example 8 sandwiched between the release films 1 and 2. It was used as a laminating material.

（２−３）比較組成物を組成物充填槽の中心に充填し離型フィルム２で挟み、さらにもう１枚のガラスプレート部材で各実施組成物を挟んだ後、ガラスプレート部材側から紫外線照射装置を用いてピーク照度４００ｍＷ／ｃｍ２、積算光量３０００ｍＪ／ｃｍ２（オーク社製、波長３５０ｎｍ）で硬化さて比較粘着シート８を作製し比較貼合材とした。 (2-3) The comparative composition is filled in the center of the composition filling tank, sandwiched between the release films 2, and each implementation composition is sandwiched between another glass plate member, and then ultraviolet irradiation is performed from the glass plate member side. A comparative adhesive sheet 8 was prepared by curing at a peak illuminance of 400 mW / cm 2 and an integrated light intensity of 3000 mJ / cm 2 (manufactured by Oak Co., Ltd., wavelength 350 nm) using an apparatus, and used as a comparative bonding material.

（３）複合体の製造方法の実施例
（３−１）工程１
（３−１−１）実施貼合材及び比較貼合材を３８ｍｍ×２５ｍｍにカットした後、片面の離型フィルム１を剥離し、同サイズの部材２に貼付け、各貼合材と部材２との積層体Ａを作製した。 (3) Example (3-1) Step 1 of Method for Manufacturing Complex
(3-1-1) Implementation After cutting the bonding material and the comparative bonding material to 38 mm × 25 mm, the release film 1 on one side is peeled off and attached to a member 2 of the same size, and each bonding material and the member 2 are attached. A laminate A with and was produced.

（３−１−２）積層体Ａの残った離型フィルム２を剥離した各貼合材に異高部分（高さ３０μｍ）が対向するように部材１を配置して、部材１、貼合材及び部材２からなる積層体Ｂを得た。 (3-1-2) The member 1 is arranged so that the different height portion (height 30 μm) faces each of the bonding materials from which the remaining release film 2 of the laminated body A has been peeled off, and the member 1 is bonded. A laminated body B composed of a material and a member 2 was obtained.

（３−１−３）積層体Ｂ上をローラーの自重で２回転がし、部材１、貼合材及び部材２の貼合を馴染ませた。 (3-1-3) The laminated body B was rotated twice by the weight of the roller to blend the member 1, the laminating material and the member 2.

（３−２）工程２
積層体Ｂを、部材２側の面を下にして、６０℃に加温したホットプレート上に設置し５分間放置した後、室温２５℃で自然冷却して、加圧加温された積層体Ｂ１を製造した。
積層体Ｂをオートクレーブに投入し、３５℃、０．５ＭＰで１５分加圧した後、室温２５℃で自然冷却して、加圧加温された積層体Ｂ２を製造した。 (3-2) Step 2
The laminate B was placed on a hot plate heated to 60 ° C. with the surface on the member 2 side facing down, left for 5 minutes, then naturally cooled at room temperature of 25 ° C., and pressurized and heated. B1 was manufactured.
The laminate B was put into an autoclave, pressurized at 35 ° C. and 0.5 MP for 15 minutes, and then naturally cooled at room temperature of 25 ° C. to produce a laminate B2 that was pressurized and heated.

（４）レベリング性の評価
レーザー顕微鏡にて、実施ゲルシート及び比較粘着シートを貼り合わせた部材の表面についての加圧加温の前後の高さを測定し、加圧加温前の異高部分に該当する部分で最も高い高さｈＢと加圧加温後の高さ異高部分に該当する部分で最も高い高さｈＡと異高部分が存在しない部分の高さｈ０の比ｈＡ／ｈ０およびｈＢ／ｈ０を算出して、
ｈＡ／ｈ０及びｈＢ／ｈ０＜２０％の場合を〇、
２０％≦ｈＡ／ｈ０及びｈＢ／ｈ０の場合を×、とした。 (4) Evaluation of leveling property The height of the surface of the member to which the gel sheet and the comparative adhesive sheet were attached was measured with a laser microscope before and after pressurization heating, and the height was measured at the different height before pressurization heating. The highest height h B in the corresponding part and the height after pressurization heating The ratio h A of the highest height h A in the part corresponding to the different height part and the height h 0 in the part where the different height part does not exist Calculate / h 0 and h B / h 0 ,
〇, when h A / h 0 and h B / h 0 <20%
The case of 20% ≤ h A / h 0 and h B / h 0 was defined as x.

（５）気泡低残留性の評価
工程２で得た加圧加温後の積層体Ｂについて、
顕微鏡観察をして、加圧加温の前後の異高部分近傍の気泡の残留を観察して、
気泡が消失している場合を〇、
気泡が残留している場合を×、とした。 (5) Evaluation of low residual air bubbles The laminate B obtained in step 2 after pressurization and heating
Observe with a microscope and observe the residual air bubbles near the different heights before and after pressurization heating.
If the air bubbles have disappeared,
The case where air bubbles remained was defined as x.

以上の実施例及び比較例の結果を表５にまとめた。
表５に示されるように、Ｔｃを有しない化学架橋ゲルである比較組成物で形成した比較貼合材を、本発明１の工程１及び２に適用した場合、レベリング性及び気泡低残留性が不十分であるが、
Ｔｃを有する物理架橋ゲルである実施例８の相溶組成物で形成した実施貼合材を、複合体の製造方法に適用した場合は、レベリング性及び気泡低残留性が良好である。 The results of the above Examples and Comparative Examples are summarized in Table 5.
As shown in Table 5, when the comparative laminating material formed of the comparative composition which is a chemically crosslinked gel having no Tc is applied to steps 1 and 2 of the present invention 1, the leveling property and the low residual bubble persistence are obtained. Insufficient, but
When the implementation laminating material formed of the compatible composition of Example 8 which is a physically crosslinked gel having Tc is applied to the method for producing a composite, the leveling property and the low residual bubble persistence are good.

ゲルシートの場合と比較粘着シートの場合について、工程２における加圧加温前後の積層体Ｂの幅方向の厚みを、レーザー顕微鏡を用いてスキャンニングして測定すると、
ゲルシートの場合では、加圧加温前は異高部分に由来する凸部が生じていところ、加圧加温後は凸部が消失して積層体Ｂの表面が平滑になっているが、
比較粘着シートの場合では、加圧加温前に生じている異高部分に由来する凸部が、加圧加温後も消失しない。 Comparison with the case of the gel sheet In the case of the adhesive sheet, the thickness in the width direction of the laminate B before and after pressurization and heating in step 2 is measured by scanning with a laser microscope.
In the case of the gel sheet, the convex portion derived from the different height portion was generated before the pressure heating, but the convex portion disappeared after the pressure heating and the surface of the laminated body B became smooth.
In the case of the comparative adhesive sheet, the convex portion derived from the different height portion generated before the pressure heating does not disappear even after the pressure heating.

ゲルシートの場合と比較粘着シートの場合について、工程２における加圧加温前後の積層体Ｂを部材２（ＰＥＴフィルム）側から平面視して、異高部分の境界近傍の気泡の残留状態を観察すると、異高部分の境界近傍において、
ゲルシートの場合では、加圧加温前に発生した気泡が、加圧加温後は凸部が消失しているが、
比較粘着シートの場合は、加圧加温前に発生した気泡が、加圧加温後は凸部が消失していない。 Comparison with the case of the gel sheet In the case of the adhesive sheet, the laminated body B before and after pressurizing and heating in step 2 is viewed in a plan view from the member 2 (PET film) side, and the residual state of air bubbles near the boundary of the different height portion is observed. Then, in the vicinity of the boundary of the different height part,
In the case of the gel sheet, the bubbles generated before the pressurization heating disappeared, and the convex part disappeared after the pressurization heating.
In the case of the comparative adhesive sheet, the bubbles generated before the pressurization heating do not disappear after the pressurization heating .

１ スライドガラス１（部材１）
２ スライドガラス２（部材２）
３ スペーサー
４ ゲル状相溶組成物
５ 液状相溶組成物
６ ガラス基板１（部材１）
７ ガラス基板２（部材２）
８ 遮光印刷部分
９ ディスペンサー１
１０ 液状相溶組成物
１１ 成形粘弾性体
１２ 粘着硬化体
１３ 硬化前の積層体
１４ 紫外線照射装置 1 Slide glass 1 (member 1)
2 Slide glass 2 (member 2)
3 Spacer 4 Gel-like compatible composition 5 Liquid compatible composition 6 Glass substrate 1 (member 1)
7 Glass substrate 2 (member 2)
8 Light-shielding printing part 9 Dispenser 1
10 Liquid compatible composition 11 Molded viscoelastic body 12 Adhesive cured body 13 Laminated body before curing 14 Ultraviolet irradiation device

Claims (15)

グラフト共重合体化合物と媒質とが相溶してなる相溶組成物であって、
前記グラフト共重合体化合物は、
（メタ）アクリレート単位を主体とする重合体ブロックａと、
（メタ）アクリレート単位を主体とする重合体ブロックｂとのグラフト共重合体化合物であり、
前記重合体ブロックａを構成する（メタ）アクリレート単位だけで構成される重合物のガラス転移温度が３０℃超１８０℃以下であり、
前記重合体ブロックｂを構成する（メタ）アクリレート単位だけで構成される重合物のガラス転移温度が−１００℃以上３０℃以下であり、
前記グラフト共重合体化合物は、０〜１５０℃の間で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有さず、
前記相溶組成物は、０〜１５０℃の間で液状−ゲル状転移温度（Ｔｃ）を有する相溶組成物。 A compatible composition in which a graft copolymer compound and a medium are compatible with each other.
The graft copolymer compound is
Polymer block a mainly composed of (meth) acrylate units and
It is a graft copolymer compound with a polymer block b mainly composed of a (meth) acrylate unit.
The glass transition temperature of the polymer composed of only the (meth) acrylate units constituting the polymer block a is more than 30 ° C and 180 ° C or less.
The glass transition temperature of the polymer composed of only the (meth) acrylate units constituting the polymer block b is −100 ° C. or higher and 30 ° C. or lower.
The graft copolymer compound does not have a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C.
The compatible composition is a compatible composition having a liquid-gel transition temperature (Tc) between 0 and 150 ° C. さらに、ゲル状の前記相溶組成物が溶剤に溶解する請求項１記載の相溶組成物。 The compatible composition according to claim 1, wherein the gel-like compatible composition is dissolved in a solvent. さらに、ゲル状の前記相溶組成物が弾性体である請求項１又は２記載の相溶組成物。 The compatible composition according to claim 1 or 2, wherein the gel-like compatible composition is an elastic body. さらに、熱硬化性、光硬化性及び湿硬化性からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化性を有する請求項１〜３のいずれか１項記載の相溶組成物。 The compatible composition according to any one of claims 1 to 3, which has at least one curability selected from the group consisting of thermosetting, photocurable and wet curable. 請求項１〜４のいずれか１項記載の相溶組成物を配合してなり、
前記相溶組成物の温度Ｔｃの前後の温度をまたいで、ゲル状体と液状体に可逆的に変化する接着剤組成物。 Ri Na by blending compatible composition of any one of claims 1 to 4,
An adhesive composition that reversibly changes into a gel-like body and a liquid body over a temperature before and after the temperature Tc of the compatible composition. 部材１及び部材２を含む複合構造物であって、
前記部材１及び前記部材２が請求項５記載の接着剤組成物を介して接着しており、
前記接着剤組成物が温度Ｔｃの前後の温度をまたいで、ゲル状体と液状体に可逆的に変化する複合構造物。 A composite structure including a member 1 and a member 2.
The member 1 and the member 2 are adhered to each other via the adhesive composition according to claim 5 .
A composite structure in which the adhesive composition reversibly changes into a gel-like body and a liquid body over temperatures around the temperature Tc . 前記部材１及び前記部材２がプレートであり、
前記部材１及び前記部材２が請求項５記載の接着剤組成物を介して接着して、前記部材１及び前記部材２が積層体を構成している請求項６記載の複合構造物。 The member 1 and the member 2 are plates.
The composite structure according to claim 6, wherein the member 1 and the member 2 are adhered to each other via the adhesive composition according to claim 5, and the member 1 and the member 2 form a laminated body. 前記部材１及び前記部材２の一方の部材が、液晶表示パネル、有機ＥＬ表示パネル、保護パネル、タッチパネル、ガラス又はプラスチック板であり、他の一方の部材が光透過性部材である請求項６又は７の複合構造物。 Claim 6 or claim 6, wherein one member of the member 1 and the member 2 is a liquid crystal display panel, an organic EL display panel, a protective panel, a touch panel, a glass or a plastic plate, and the other member is a light transmitting member. 7 composite structures. 部材１及び部材２を含む複合構造物Ａの製造方法であって、
請求項１記載の温度Ｔｃよりも高温の温度環境で、
前記部材１と前記部材２を、前記接着剤組成物を介して貼り合わせる工程１と、
前記工程１の後、前記温度環境を前記温度Ｔｃよりも低温の温度環境にして請求項６〜８のいずれか１項記載の複合構造物を得る工程２とを有する複合構造物Ａの製造方法。 A method for manufacturing a composite structure A including a member 1 and a member 2.
In a temperature environment higher than the temperature Tc according to claim 1,
Step 1 in which the member 1 and the member 2 are bonded to each other via the adhesive composition, and
A method for producing a composite structure A , which comprises the step 2 of obtaining the composite structure according to any one of claims 6 to 8 by setting the temperature environment to a temperature environment lower than the temperature Tc after the step 1. .. さらに、前記接着剤組成物に請求項２記載の溶剤を接触させて、前記部材１及び前記部材２の前記接着剤組成物を介しての接着を解除する工程３を含む、請求項９記載の複合構造物Ａの製造方法。 The ninth aspect of the present invention further comprises a step 3 of bringing the solvent according to claim 2 into contact with the adhesive composition to release the adhesion between the member 1 and the member 2 via the adhesive composition. A method for producing a composite structure A. 前記接着剤組成物に請求項２記載の溶剤を接触させて、及び／又は、前記温度環境を前記温度Ｔｃよりも高温の温度環境にして、前記部材１及び前記部材２の前記接着剤組成物を介しての接着を解除して、前記部材１と前記部材２とを離隔する、請求項６〜８のいずれか１項記載の複合構造物の解体方法。 The adhesive composition of the member 1 and the member 2 is brought into contact with the solvent according to claim 2 and / or the temperature environment is set to a temperature environment higher than the temperature Tc. The method for disassembling a composite structure according to any one of claims 6 to 8, wherein the adhesive is released from the member 1 and the member 2 is separated from each other. 部材１及び部材２を含む複合構造物の製造方法であって、
前記製造方法が、
請求項１記載の温度Ｔｃよりも低温の温度環境で、
前記部材１と前記部材２を、請求項３又は４の相溶組成物を配合してなる請求項５記載の接着剤組成物を介して貼り合わせる工程１’と、
前記工程１’の後、前記接着剤組成物を熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて請求項６〜８のいずれか１項記載の複合構造物を得る工程２’とを有する複合構造物の製造方法。 A method for manufacturing a composite structure including a member 1 and a member 2.
The manufacturing method is
In a temperature environment lower than the temperature Tc according to claim 1,
The step 1'in which the member 1 and the member 2 are bonded to each other via the adhesive composition according to claim 5, which is formed by blending the compatible composition of claim 3 or 4.
The composite structure according to any one of claims 6 to 8, wherein after the step 1', the adhesive composition is cured at least one selected from the group consisting of thermosetting, photocuring and wet curing. A method for producing a composite structure having the steps 2'and. 部材１及び部材２を含む複合構造物の製造方法であって、
前記製造方法が、
請求項３又は４の相溶組成物を配合してなる請求項５記載の接着剤組成物を熱硬化、光硬化及び湿硬化からなる群から選ばれる少なくとも１種の硬化をさせて粘着硬化体を得る工程１”と、
前記部材１と前記部材２を、前記粘着硬化体を介して貼り合わせて請求項６〜８のいずれか１項記載の複合構造物を得る工程２”とを有する複合構造物の製造方法。 A method for manufacturing a composite structure including a member 1 and a member 2.
The manufacturing method is
The adhesive composition according to claim 5, which is a blend of the compatible composition of claim 3 or 4, is cured by at least one selected from the group consisting of thermosetting, photocuring and wet curing to form an adhesive cured product. Step 1 ”and
A method for manufacturing a composite structure according to the step 2 "in which the member 1 and the member 2 are bonded to each other via the adhesive cured body to obtain the composite structure according to any one of claims 6 to 8. 微細突起を備える表面Ｓを含むチップの表面加工方法であって、
前記表面Ｓを請求項１〜４のいずれか１項記載の相溶組成物又は請求項５記載の接着剤組成物に埋設して前記表面Ｓを前記相溶組成物又は接着剤組成物のゲル状体の組成物で被覆する工程１と、
前記ゲル状体の組成物で被覆された表面Ｓ以外の前記チップの表面を加工する工程２とを含み、
前記相溶組成物又は接着剤組成物の貯蔵剛性率が、
３０℃＜Ｔｃの場合は２５℃で、０℃≦Ｔｃ≦３０℃の場合はＴｃ−２０℃で、０．０１〜１００００ｋＰａであるチップの表面加工方法。 A method for processing the surface of a chip including a surface S having fine protrusions.
The surface S is embedded in the compatible composition according to any one of claims 1 to 4 or the adhesive composition according to claim 5, and the surface S is embedded in the compatible composition or a gel of the adhesive composition. Step 1 of coating with the composition of the body ,
The step 2 of processing the surface of the chip other than the surface S coated with the gel-like composition is included.
The storage rigidity of the compatible composition or the adhesive composition is
A method for surface processing a chip at 0.01 to 10000 kPa at 25 ° C. when 30 ° C. <Tc and Tc-20 ° C. when 0 ° C. ≤ Tc ≤ 30 ° C. 部材１の表面Ｓ１と部材２の表面Ｓ２とを貼合材を介して貼合して得られた前記部材１、前記貼合材及び前記部材２が積層した積層体を含む複合体の製造方法であって、
前記貼合材が請求項１〜４のいずれか１項記載の相溶組成物又は請求項５記載の接着剤組成物であり、
前記表面Ｓ１及び前記表面Ｓ２の少なくとも一方が異高部分を備え、
前記表面Ｓ１と前記表面Ｓ２の間に、前記異高部分を前記貼合材で被覆するように貼合材を配置し、前記部材１と前記貼合材と前記部材２の積層体を得る前記工程１と、
前記積層体をＴｃ以上の温度範囲で加圧加温する工程２とを含み、
前記工程１及び２において、前記貼合材の温度が、前記加圧加温時以外は、Ｔｃ未満である複合体の製造方法。 A method for producing a composite including the member 1, the bonding material and a laminated body in which the member 2 is laminated, which is obtained by bonding the surface S1 of the member 1 and the surface S2 of the member 2 via a bonding material. And
The bonding material is the compatible composition according to any one of claims 1 to 4 or the adhesive composition according to claim 5.
At least one of the surface S1 and the surface S2 has a different height portion.
A laminating material is arranged between the surface S1 and the surface S2 so as to cover the different height portion with the laminating material to obtain a laminate of the member 1, the laminating material, and the member 2. Step 1 and
Including step 2 of pressurizing and heating the laminate in a temperature range of Tc or higher.
A method for producing a composite in the steps 1 and 2, wherein the temperature of the laminating material is less than Tc except during the pressure heating.
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