JP6660702B2 - 有機電子素子の製造方法、及び、有機電子素子 - Google Patents

有機電子素子の製造方法、及び、有機電子素子 Download PDF

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Description

本発明は、有機ＥＬ素子、有機太陽電池、有機トランジスタなどの、可撓性を有する有機電子素子の製造方法、及び、可撓性を有する有機電子素子に関する。
有機ＥＬ（Electro Luminescence）素子、有機太陽電池、有機トランジスタなどの有機電子素子が知られている。この種の有機電子素子は、有機材料を含む発光層、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層、活性層、半導体層、絶縁層などの種々の機能層を有する。
この種の有機電子素子は、フィルム状の基板（可撓性を有する基板、フレキシブル基板）上に形成されて、フィルム状をなすことがある。フィルム状の有機電子素子の製造方法として、ロールツーロール方式を用いて各種層を形成する方法が知られている。特許文献１には、この種の有機電子素子の製造方法として有機ＥＬ素子の製造方法が開示されている。
特許文献１に開示の有機ＥＬ素子の製造方法では、各種層形成工程後にフィルム状の基板を巻き取る際、幅方向の両端に、巻き取り補助部材として所定幅の可撓性高分子フィルムを付与して巻き取る。これにより、巻き取り時に、有機ＥＬ素子の膜面が基板に擦れ、有機ＥＬ素子の膜面に傷が付くことを防止することができる。
また、この種の有機電子素子の製造方法では、電極形成方法として、一般に、蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法などが用いられる。この種の電極形成方法では、蒸着装置、スパッタ装置、又は、ＣＶＤ装置にシャドウマスクを配置し、フィルム状の基板とマスクとをアライメントして成膜する。
特開２００６−２９４５３６号公報
ところで、特許文献１に開示の有機ＥＬ素子の製造方法では、フィルム状の基板の幅が広くなると、たるみに起因して、幅方向の中央部において、フィルム状基板の有機ＥＬ素子が形成されている膜面（有機層形成面）と基板裏面との接触を防止しきれない可能性がある。さらには、幅方向の中央部において、膜面（有機層形成面）と、ロールツーロール方式の製造装置におけるロールとの接触を防止しきれない可能性がある。この種の接触が発生してしまうと、有機ＥＬ層にダメージを与えてしまう。これを回避しようとすると、フィルムの搬送機構が複雑になり、生産性が低下する可能性がある。
また、ロールツーロール方式を用いた連続的な工程では、電極形成工程（特に、第２電極形成工程）において、電極形成マスクと基板とのセットに起因して、連続生産性が低下してしまう。
そこで、本発明は、ロールツーロール方式を用いた有機電子素子の製造方法において、膜面の保護と連続生産性の向上とを両立することが可能な有機電子素子の製造方法、及び、有機電子素子を提供することを目的とする。
本発明の有機電子素子の製造方法は、ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、機能層の少なくとも一部上、かつ、機能層を介して第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、第１の電極及び機能層における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を基材上に形成するマスク形成工程とを含む。
この有機電子素子の製造方法によれば、第１の電極及び機能層の形成後に基材をロールに一旦巻き取る場合に、可撓性を有するマスク部材によって、機能層の膜面が基材裏面に接触することを防止することができ、さらには、機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。その結果、機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることを防止することができる（膜面の保護）。
また、この有機電子素子の製造方法によれば、マスク部材を第２の電極形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように第２の電極形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性を向上することができる（連続生産性の向上）。
なお、マスク部材が第１の電極及び機能層における少なくとも１辺の縁部を覆うので、このマスク部材を第２の電極形成のためのマスクとして利用した場合、第１の電極と第２の電極との接触を防止することができると共に、第１の電極の少なくとも１辺の縁部に引き出し配線のための接続部を形成することができる。
上記したマスク形成工程では、開口領域において第１の電極及び機能層の４辺を囲うように、可撓性を有するマスク部材を基材上に形成してもよい。
これによれば、基材上に複数の有機電子素子を２次元状に配列する場合に、長尺基材の長手方向及び幅方向に交差する格子状のマスク部材を形成することができる。したがって、第１の電極及び機能層の形成後に基材をロールに一旦巻き取る場合に、長尺基材の幅が広くても、この格子状のマスク部材によって、たるみの発生を抑制することができ、幅方向の中央部でも機能層の膜面が基材裏面に接触することを防止することができ、さらには、機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。その結果、機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることをより防止することができる（膜面の保護）。
また、上記したマスク形成工程は、第１の再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムと、第２の再剥離可能な離形シートと、キャリアフィルムとを順に貼り合わせ、第１の再剥離可能な離形シート及びマスクフィルムを、開口を有するマスク部材に加工した貼合フィルムを作製する工程と、第１の電極及び機能層における少なくとも１辺の縁部をマスク部材で覆うように、貼合フィルムを基材上に貼り合わせる工程と、貼合フィルムにおける第２の再剥離可能な離形シート及びキャリアフィルムをマスク部材から剥離する工程とを含んでいてもよい。
例えば、マスクフィルムに開口を形成した場合、キャリアフィルムが無ければ、ロールツーロールでは、マスクフィルムの長手方向に張力がかかっているので、マスクフィルムがよれてしまう。しかし、これによれば、キャリアフィルムを裏打ちすることで、テンションがキャリアフィルムに分散され、さらにマスクフィルムの開口箇所にもキャリアフィルムが存在しているので、開口に起因するマスクフィルムのヨレが大幅に緩和される。また、該貼合フィルムを基材上に貼合する前に、マスク部材に加工するので、基材にマスク部材加工によるダメージを与えることがない。さらに、マスク部材に加工された開口により、第１の電極或いは機能層が直接マスク部材、キャリアフィルム、離形シートに接触することを緩和するので、接触によるコンタミ成分の付着及び、擦れ、押し込み、異物の噛み込みなどによる欠陥の発生を抑えることができる。
また、上記したマスク形成工程は、第１の電極及び機能層を覆うように、再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムとを順に基材上に貼り合わせる工程と、再剥離可能な離形シート及びマスクフィルムを、開口を有するマスク部材に加工する工程とを含んでいてもよい。具体的には、マスク部材を直接第１の電極及び機能層を含んだ発光領域にも貼合され、発光領域を含む第２の電極を形成する任意の形状にカットし、その部分を剥離除去する。
これによれば、キャリアフィルムを用いることがないので、経済性に優れるとともに、発光領域にマスク部材が貼合されることにより、マスク部材加工時および基材搬送時に、発光領域に異物が付着することを防ぎ、さらに、剥離除去するときに、貼合前に付着していた異物を一緒に除去することができ、デバイスの故障率を低減することができる。
また、上記した有機電子素子の製造方法は、上記したマスク部材を利用して、機能層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程を更に含んでいてもよい。
また、上記した有機電子素子の製造方法は、上記したマスク部材を利用して、第２の電極上に封止膜を形成する封止膜形成工程を更に含んでいてもよい。これによれば、マスク部材を封止膜形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように封止膜形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性をより向上することができる。
また、上記した有機電子素子の製造方法は、マスク部材を基材から剥離するマスク剥離工程を更に含んでいてもよい。
本発明の別の有機電子素子の製造方法は、ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、第１の電極における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を基材上に形成するマスク形成工程とを含む。この別の有機電子素子の製造方法では、マスク形成工程後に、第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程が行われることとなる。
この別の有機電子素子の製造方法でも、第１の電極及び機能層の形成後に基材をロールに一旦巻き取る場合に、可撓性を有するマスク部材によって、機能層の膜面が基材裏面に接触することを防止することができ、さらには、機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。その結果、機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることを防止することができる（膜面の保護）。
また、この別の有機電子素子の製造方法でも、マスク部材を第２の電極形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように第２の電極形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性を向上することができる（連続生産性の向上）。
なお、マスク部材が第１の電極における少なくとも１辺の縁部を覆うので、このマスク部材を第２の電極形成のためのマスクとして利用した場合、第１の電極と第２の電極との接触を防止することができると共に、第１の電極の少なくとも１辺の縁部に引き出し配線のための接続部を形成することができる。
上記したマスク形成工程では、開口領域において第１の電極の４辺を囲うように、可撓性を有するマスク部材を基材上に形成してもよい。
これによれば、基材上に複数の有機電子素子を２次元状に配列する場合に、長尺基材の長手方向及び幅方向に交差する格子状のマスク部材を形成することができる。したがって、第１の電極及び機能層の形成後に基材をロールに一旦巻き取る場合に、長尺基材の幅が広くても、この格子状のマスク部材によって、たるみの発生を抑制することができ、幅方向の中央部でも機能層の膜面が基材裏面に接触することを防止することができ、さらには、機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。その結果、機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることをより防止することができる（膜面の保護）。
また、上記したマスク形成工程は、第１の再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムと、第２の再剥離可能な離形シートと、キャリアフィルムとを順に貼り合わせ、第１の再剥離可能な離形シート及びマスクフィルムを、開口を有するマスク部材に加工した貼合フィルムを作製する工程と、第１の電極における少なくとも１辺の縁部をマスク部材で覆うように、貼合フィルムを基材上に貼り合わせる工程と、貼合フィルムにおける第２の再剥離可能な離形シート及びキャリアフィルムをマスク部材から剥離する工程とを含んでいてもよい。
これによれば、上記同様に、キャリアフィルムを裏打ちすることで、テンションがキャリアフィルムに分散され、さらにマスクフィルムの開口箇所にもキャリアフィルムが存在しているので、開口に起因するマスクフィルムのヨレが大幅に緩和される。また、該貼合フィルムを基材上に貼合する前に、マスク部材に加工するので、基材にマスク部材加工によるダメージを与えることがない。さらに、マスク部材に加工された開口により、第１の電極が直接マスク部材、キャリアフィルム、離形シートに接触することを緩和するので、接触によるコンタミ成分の付着及び、擦れ、押し込み、異物の噛み込みなどによる欠陥の発生を抑えることができる。
また、上記したマスク形成工程は、第１の電極を覆うように、再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムとを順に基材上に貼り合わせる工程と、再剥離可能な離形シート及びマスクフィルムを、開口を有するマスク部材に加工する工程とを含んでいてもよい。具体的には、マスク部材を直接第１の電極における発光領域にも貼合され、発光領域を含む第２の電極を形成する任意の形状にカットし、その部分を剥離除去する。
これによれば、上記同様に、キャリアフィルムを用いることがないので、経済性に優れるとともに、発光領域にマスク部材が貼合されることにより、マスク部材加工時および基材搬送時に、発光領域に異物が付着することを防ぎ、さらに、剥離除去するときに、貼合前に付着していた異物を一緒に除去することができ、デバイスの故障率を低減することができる。
また、上記した別の有機電子素子の製造方法は、上記したマスク形成工程後に、第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、上記したマスク部材を利用して、機能層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程とを更に含んでいてもよい。
また、上記した別の有機電子素子の製造方法は、上記したマスク部材を利用して、第２の電極上に封止膜を形成する封止膜形成工程を更に含んでいてもよい。これによれば、マスク部材を封止膜形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように封止膜形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性をより向上することができる。
また、上記した別の有機電子素子の製造方法は、マスク部材を基材から剥離するマスク剥離工程を更に含んでいてもよい。
本発明の有機電子素子は、上記した有機電子素子の製造方法又は上記した別の有機電子素子の製造方法によって製造される。
本発明によれば、ロールツーロール方式を用いた有機電子素子の製造方法において、膜面の保護と連続生産性の向上とを両立することができる。
（ａ），（ｂ），（ｃ），（ｄ），（ｅ），（ｆ），（ｇ）本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。 図１（ｅ）に示すマスク形成工程後の有機ＥＬ素子のための中間製造物を上方から示す図である。 図１（ｅ）に示すマスク形成工程後の有機ＥＬ素子のための中間製造物を複数２次元配列する長尺基材（ロール基材）を上方から示す図である。 （ａ）図１（ｅ）に示すマスク形成工程後の有機ＥＬ素子のための中間製造物、及び、（ｂ）図１（ｆ）に示す第２電極形成工程後の有機ＥＬ素子のための中間製造物を、ロール状に巻き取った状態を示す図（断面図）である。 （ａ），（ｂ），（ｃ），（ｄ），（ｅ），（ｆ）本発明の第１の実施形態の変形例に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。 （ａ），（ｂ），（ｃ），（ｄ），（ｅ），（ｆ），（ｇ）本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。 （ａ），（ｂ），（ｃ），（ｄ），（ｅ），（ｆ）本発明の第２の実施形態の変形例に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。 本発明の変形例に係る有機ＥＬ素子のための中間製造物であって、図２相当の中間製造物を上方から示す図である。 本発明の変形例に係る有機ＥＬ素子のための中間製造物であって、図２相当の中間製造物を上方から示す図である。
以下、図面を参照して本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、各図面において同一又は相当の部分に対しては同一の符号を付すこととする。
［第１の実施形態］
図１は、本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）であり、図２は、図１（ｅ）に示す有機ＥＬ素子を上方から示す図である。また、図３は、図１（ｅ）に示す有機ＥＬ素子を複数２次元配列する長尺基材（ロール基材）を上方から示す図である。この一例の有機ＥＬ素子１は、基材１０側を発光面とする。
まず、ロールツーロール方式等の連続搬送方式を用い、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、めっき法、転写法等によって、図１（ａ）、図２及び図３に示すように、フィルム状の基材（可撓性を有する基板、フレキシブル基板）１０上に、有機ＥＬ部２０のための陽極層（第１の電極層）２１をパターン形成する。更に、フィルム状の基材１０上に、後述する陰極層（第２の電極層）に接合する引き出し電極層２２Ａがパターン形成されてもよい。なお、陽極層２１と引き出し電極層２２Ａとは、電気的に絶縁されていればよく、基材１０の長手方向Ｘに空間的に離間していてもよく、また、絶縁層を介して隔離してもよい（第１電極形成工程）。以下では、基材１０の幅方向をＹとする。
フィルム状の基材１０としては、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）等の光透過性を有する材料が挙げられる。陽極層２１及び引き出し電極層２２Ａとしては、特に、陽極層２１の発光エリアとしては、例えば光透過性を示す電極、より具体的にはＩＴＯ（Indium Tin Oxide）、ＩＺＯ（Indium Zinc Oxide）等の比較的透明な材料からなる導電性金属酸化物薄膜が挙げられる。また、陽極層２１の発光エリアには、金属をメッシュ状に形成したメッシュ電極も用いることができる。陽極層２１の発光エリア以外の領域及び引き出し電極層２２Ａは、陽極層２１の発光エリアと同じ材質のものでもよく、また、異なる材質のものでもよく、さらには不透明でもよい。
次に、ロールツーロール方式を用い、塗布法（例えば、インクジェット印刷法、スリットコート法、スプレー法、スクリーン印刷法）によって、陽極層２１上あるいは、陽極層２１及び引き出し電極層２２Ａ上に、有機ＥＬ部２０のための発光層２３をパターン形成する。なお、発光層２３と陽極層２１との間に、正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層などの機能層が設置されていてもよい。また、発光層２３と後述する陰極層２２との間に、電子注入層、電子輸送層、正孔ブロック層などの機能層が設置されてもよい。更に、陽極層２１と陰極層２２との間に、発光領域の発光層と機能層とが積層された領域における積層方向の電気抵抗よりも大きい電気抵抗を有する絶縁層を発光領域以外に設置されていてもよい。
発光層２３あるいは上記機能層の長手方向Ｘにおける一方辺の縁部２３ａは、陽極層２１の長手方向Ｘにおける一方辺の縁部２１ａを露出して引き出し配線接続部を得るように、縁部２１ａよりも短く形成されており、発光層２３あるいは上記機能層の長手方向Ｘにおける他方辺の縁部２３ｂは、引き出し電極層２２Ａの長手方向Ｘにおける他方辺の縁部２２ｂを露出して引き出し配線接続部を得るように、縁部２２ｂよりも短く形成されている。一方、発光層２３あるいは上記機能層の幅方向Ｙにおける一方辺の縁部２３ｃは、陽極層２１の幅方向Ｙにおける一方辺の縁部２１ｃを覆うように、縁部２１ｃよりも長く形成されており、発光層２３の幅方向Ｙにおける他方辺の縁部２３ｄは、陽極層２１の幅方向Ｙにおける他方辺の縁部２１ｄを覆うように、縁部２１ｄよりも長く形成されている。なお、陽極層２１と引き出し電極層２２Ａとの間にも発光層２３が堆積してもよい（機能層形成工程）。
なお、図８に示すように、発光層２３あるいは上記機能層は、陽極層２１の長手方向Ｘにおける一方辺の縁部２１ａ側の陽極層２１の少なくとも一部２１Ａを露出して引き出し配線接続部を得るように、陽極層２１の縁部２１ａ側の少なくとも一部２１Ａを露出させるように形成されていてもよく、また、発光層２３あるいは上記機能層は、引き出し電極層２２Ａの長手方向Ｘにおける他方辺の縁部２２ｂ側の引き出し電極層２２Ａの少なくとも一部２２Ｂを露出して引き出し配線接続部を得るように、引き出し電極層２２Ａの縁部２２ｂ側の少なくとも一部を露出させるように形成されていてもよい。
発光層２３は、低分子型、高分子型などの種々の公知の有機ＥＬ材料を含む。
次に、ロールツーロール方式を用いて、図１（ｂ）〜（ｅ）、図２及び図３に示すように、開口領域において陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層の４辺を囲うように、開口付きマスク部材３０を基材１０上に形成する。換言すれば、開口付きマスク部材３０は、基材１０の長手方向Ｘ及び幅方向Ｙに交差する格子状のマスク部材である。マスク部材３０は、陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層における縁部２１ａ，２３ａを覆うように形成されている。また、マスク部材３０は、発光層２３あるいは上記機能層における縁部２３ｂを囲うように形成されている。
また、マスク部材３０の開口は任意の形状であればよく、例えば図８に示すように円形あるいは楕円形であってもよい。任意の形状の開口を用いる場合は、後述する陰極層２２が開口形状に形成されるので、開口形状によって任意の形状、すなわち、任意の発光パターンを有する発光領域を得ることができる。
また、図８に示すように、引き出し電極層２２Ａ側では、引き出し電極層２２Ａと陰極層２２とが電気的に接続できるように、引き出し電極層２２Ａが露出している部分（引き出し配線接続部）２２Ｂに開口が重なるように、マスク部材３０が形成されていてもよい。また、図８に示すように、陽極層２１の縁部２１ａ側では、陽極層２１が露出している部分（引き出し配線接続部）２１Ａに開口が重ならないように、マスク部材３０が形成されていてもよい。
また、図９に示すように、陰極層２２の引き出し電極層２２Ａが無くてもよい。また、図１，８，９のように、マスク部材３０の開口が陽極層２１の露出部分に重ならない形態であってもよく、マスク部材３０の開口が陽極層２１の露出部分に重なる形態であってもよい。この場合、陽極層２１と陰極層２２との間に絶縁層が設けられればよい。
このように、発光層２３あるいは上記機能層の少なくとも一部上、かつ、発光層２３あるいは上記機能層を介して陽極層２１の少なくとも一部上に開口を有し、陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層における少なくとも１辺の縁部２１ａ，２３ａを覆うようにマスク部材３０を基材１０上に形成すればよい。
具体的には、まず、図１（ｂ）及び（ｃ）に示すように、第１の再剥離可能な離形シート３２Ａと、可撓性を有するマスクフィルム３１と、第２の再剥離可能な離形シート３２Ｂと、キャリアフィルム３３とを順に貼り合わせ、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１をマスク部材３０に加工した貼合フィルム３４を作製する。具体的には、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１から開口領域を切り取ることによって、マスク部材３０を作製する。
次に、図１（ｄ）に示すように、マスク部材３０によって陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層の縁部２１ａ，２３ａを覆うように、また、マスク部材３０によって発光層２３あるいは上記機能層における縁部２３ｂを囲うように、貼合フィルム３４を基材１０上に貼り合わせる。
次に、図１（ｅ）に示すように、貼合フィルム３４における再剥離可能な離形シート３２Ｂ及びキャリアフィルム３３をマスク部材３０から剥離する（マスク形成工程）。
マスクフィルム３１の材料、すなわちマスク部材３０の材料としては、第２電極形成プロセス時の温度により剥離やしわなどが発生しないように、基材と同じ線熱膨張係数をもつ材料を選択することができる。具体的には、マスク部材３０の材料としては、ＰＥＮ、ＰＥＴなどが挙げられる。また、マスク部材３０には、第２電極形成プロセス時の温度よりもガラス転移温度が高いプラスチックフィルムも用いることができる。具体的には、マスク部材３０の材料には、ポリイミド、フッ素樹脂などが挙げられる。また、マスク部材３０には、金属箔、特にＡｌやＣｕなどや金属とプラスチックフィルムなどが積層した複合部材、あるいはガラスクロスなどを用いることができる。再剥離可能な離形シート３２Ａ，３２Ｂとしては、アクリル系、シリコン系、ポリオレフィンなどが挙げられる。キャリアフィルム３３の材料としては、ＰＥＴやＰＣ（ポリカーボネート）、ＰＳ（ポリスチレン）、ＰＥ（ポリエチレン）などが挙げられる。
次に、ロールツーロール方式を用い、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、めっき法、転写法等によって、図１（ｆ）に示すように、発光層２３あるいは上記機能層上に有機ＥＬ部２０のための陰極層２２を形成する。この際、マスク部材３０をマスクとして利用する（第２電極形成工程）。陰極層２２としては、例えば光反射性を示す電極、より具体的には金属材料からなる導電性金属薄膜が挙げられる。特に、光反射性及び導電率の観点から、陰極層２２としては、Ａｌ、Ａｌ合金（ＡｌＮｄなど）、Ａｇ、Ａｇ合金（ＡｇＰａＣｕなど）が好ましい。
次に、ロールツーロール方式を用いて、図１（ｇ）に示すように、マスク部材３０を基材１０から剥離する（マスク剥離工程）。なお、マスク部材３０を利用して、陰極層２２上に封止膜を形成した（封止膜形成工程）後に、マスク部材３０を剥離してもよい。封止膜の材料としては、水分透過バリア性を持つ無機膜として、ＳｉＯｘ、ＳｉＯｘＮｙ、ＳｉＮｘなどの酸化ケイ素、酸窒化ケイ素、窒化ケイ素（組成として炭素が含まれていてよい）やＡｌｘＯｙなどのアルミ酸化物などが挙げられる。封止膜の成膜方法としては、ＣＶＤ法、スパッタ法、蒸着法、プレカーサーをコーティングし光や熱などのエネルギーを与えることで成膜する方法などが挙げられる。また、平坦化するためや上記無機膜のピンホールの貫通を抑制するために、アクリル樹脂などの有機層を形成してもよい。また、この有機層は、金属酸化物や金属錯体、ゼオライトなどの水分捕獲機能を持つゲッター材を含んでいてもよい。
この第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法によれば、陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層の形成後に基材１０をロールに一旦巻き取る場合に（図４（ａ）に示すロール断面を参照）、可撓性を有するマスク部材３０によって、発光層２３あるいは上記機能層の膜面が基材１０の裏面に接触することを防止することができ、さらには、発光層２３あるいは上記機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。特に、基材１０の幅が広くても、格子状のマスク部材３０によって、たるみの発生を抑制することができ、幅方向Ｙの中央部でも発光層２３あるいは上記機能層の膜面が基材１０の裏面に接触することを防止することができる。その結果、発光層２３あるいは上記機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることを防止することができる（膜面の保護）。
同様に、陰極層２２の形成後に基材１０をロールに一旦巻き取る場合にも（図４（ｂ）に示すロール断面を参照）、可撓性を有するマスク部材３０によって、陰極層２２の膜面が基材１０の裏面に接触することを防止することができ、さらには、陰極層２２の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。特に、基材１０の幅が広くても、格子状のマスク部材３０によって、たるみの発生を抑制することができ、幅方向Ｙの中央部でも陰極層２２の膜面が基材１０の裏面に接触することを防止することができる。その結果、陰極層２２の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることを防止することができる。
また、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法によれば、マスク部材３０を陰極層２２の形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように陰極層２２の形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性を向上することができる（連続生産性の向上）。
なお、マスク部材３０が陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層における縁部２１ａ，２３ａを覆うので、このマスク部材３０を陰極層２２の形成のためのマスクとして利用した場合、陽極層２１と陰極層２２との接触を防止することができると共に、陽極層２１の縁部２１ａに引き出し配線のための接続部を形成することができる。また、マスク部材３０が陰極層２２の一部における縁部２２ｂを覆うので、陰極層２２の縁部２２ｂに引き出し配線のための接続部を形成することができる。
［第１の実施形態の変形例］
図５は、本発明の第１の実施形態の変形例に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。この変形例の有機ＥＬ素子の製造方法は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法において図１（ｂ）〜（ｅ）に示すマスク形成工程に代えて図５（ｂ）〜（ｄ）に示すマスク形成工程を含む点で第１の実施形態と異なる。なお、図５（ａ）に示す第１電極形成工程及び機能層形成工程は図１（ａ）に示す第１電極形成工程及び機能層形成工程と同一であり、図５（ｅ）に示す第２電極形成工程は図１（ｆ）に示す第２電極形成工程と同一であり、図５（ｆ）に示すマスク剥離工程は図１（ｇ）に示すマスク剥離工程と同一である。
以下では、図５（ｂ）〜（ｄ）に示すマスク形成工程について説明する。まず、図５（ｂ）に示すように、陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層を覆うように、再剥離可能な離形シート３２Ａと可撓性を有するマスクフィルム３１とを順次に基材１０上に貼り合わせる。
次に、図５（ｃ）及び（ｄ）に示すように、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１をマスク部材３０に加工する。具体的には、マスク部材３０によって陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層の縁部２１ａ，２３ａを覆うように、また、マスク部材３０によって発光層２３あるいは上記機能層における縁部２３ｂを囲うように、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１から開口領域を切り取ることによって、マスク部材３０を作製する。
この変形例の有機ＥＬ素子の製造方法でも、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法と同様の利点を得ることができる。
［第２の実施形態］
図６は、本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。第２の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法において機能層形成工程とマスク形成工程との順序が異なる点で第１の実施形態と異なる。
まず、ロールツーロール方式等の連続搬送方式を用い、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、めっき法、転写法等によって、図６（ａ）に示すように、フィルム状の基材１０上に、有機ＥＬ部２０のための陽極層２１をパターン形成する。更に、フィルム状の基材１０上に、陰極層（第２の電極層）に接合する引き出し電極層２２Ａがパターン形成されてもよい（第１電極形成工程）。
次に、ロールツーロール方式を用いて、図６（ｂ）〜（ｅ）に示すように、開口領域において陽極層２１の４辺を囲うように、開口付きマスク部材３０を基材１０上に形成する。換言すれば、開口付きマスク部材３０は、基材１０の長手方向Ｘ及び幅方向Ｙに交差する格子状のマスク部材である。マスク部材３０は、陽極層２１における縁部２１ａを覆うように、形成されている。
具体的には、まず、図６（ｂ）及び（ｃ）に示すように、第１の再剥離可能な離形シート３２Ａと、可撓性を有するマスクフィルム３１と、第２の再剥離可能な離形シート３２Ｂと、キャリアフィルム３３とを順に貼り合わせ、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１をマスク部材３０に加工した貼合フィルム３４を作製する。具体的には、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１から開口領域を切り取ることによって、マスク部材３０を作製する。
次に、図６（ｄ）に示すように、マスク部材３０によって陽極層２１の縁部２１ａを覆うように、また、マスク部材３０によって陰極層２２の縁部２２ｂを覆うように、貼合フィルム３４を基材１０上に貼り合わせる。
次に、図６（ｅ）に示すように、貼合フィルム３４における再剥離可能な離形シート３２Ｂ及びキャリアフィルム３３をマスク部材３０から剥離する（マスク形成工程）。
次に、ロールツーロール方式を用い、塗布法（例えば、インクジェット印刷法、スリットコート法、スプレー法、スクリーン印刷法）によって、図６（ｆ）に示すように、陽極層２１及び引き出し電極層２２Ａ上に、有機ＥＬ部２０のための発光層２３あるいは上記機能層をパターン形成する。発光層２３あるいは上記機能層の縁部２３ａは、マスク部材３０に当接するように形成されることによって、陽極層２１の縁部２１ａを露出して引き出し配線接続部を得るように、縁部２１ａよりも短く形成されている。一方、発光層２３あるいは上記機能層の縁部２３ｂは、マスク部材３０との間に空間を設けるように形成されることによって、陰極層２２の縁部２２ｂを露出して引き出し配線接続部を得るように、縁部２２ｂよりも短く形成されている。また、発光層２３の縁部２３ｃは、陽極層２１の縁部２１ｃを覆うように、縁部２１ｃよりも長く形成されており、発光層２３の縁部２３ｄは、陽極層２１の縁部２１ｄを覆うように、縁部２１ｄよりも長く形成されている（機能層形成工程）。
次に、ロールツーロール方式を用い、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、めっき法、転写法等によって、図６（ｆ）に示すように、発光層２３上に有機ＥＬ部２０のための陰極層２２を形成する。この際、マスク部材３０をマスクとして利用する（第２電極形成工程）。
次に、ロールツーロール方式を用いて、図６（ｇ）に示すように、マスク部材３０を基材１０から剥離する（マスク剥離工程）。なお、マスク部材３０を利用して、陰極層２２上に封止膜を形成した（封止膜形成工程）後に、マスク部材３０を剥離してもよい。
この第２の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法でも、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法と同様の利点を得ることができる。
［第２の実施形態の変形例］
図７は、本発明の第２の実施形態の変形例に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。この変形例の有機ＥＬ素子の製造方法は、第２の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法において図６（ｂ）〜（ｅ）に示すマスク形成工程に代えて図７（ｂ）〜（ｄ）に示すマスク形成工程を含む点で第２の実施形態と異なる。なお、図７（ａ）に示す第１電極形成工程は図６（ａ）に示す第１電極形成工程と同一であり、図７（ｅ）に示す機能層形成工程及び第２電極形成工程は図６（ｆ）に示す機能層形成工程及び第２電極形成工程と同一であり、図７（ｆ）に示すマスク剥離工程は図６（ｇ）に示すマスク剥離工程と同一である。
以下では、図７（ｂ）〜（ｄ）に示すマスク形成工程について説明する。まず、図７（ｂ）に示すように、陽極層２１を覆うように、再剥離可能な離形シート３２Ａと可撓性を有するマスクフィルム３１とを順次に基材１０上に貼り合わせる。
次に、図７（ｃ）及び（ｄ）に示すように、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１をマスク部材３０に加工する。具体的には、マスク部材３０によって陽極層２１の縁部２１ａを覆うように、また、マスク部材３０によって陰極層２２の縁部２２ｂを覆うように、また、マスク部材３０によって陽極層２１の縁部２１ｃ，２１ｄを囲うように、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１から開口領域を切り取ることによって、マスク部材３０を作製する。
この変形例の有機ＥＬ素子の製造方法でも、第１及び第２の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法と同様の利点を得ることができる。
なお、本発明は上記した本実施形態に限定されることなく種々の変形が可能である。例えば、本実施形態では、一対の電極間に発光層（機能層）を有する有機ＥＬ素子を例示したが、本発明の特徴は、以下に示すような種々の有機ＥＬ素子にも適用可能である。
ａ）陽極／発光層／陰極
ｂ）陽極／正孔注入層／発光層／陰極
ｃ）陽極／正孔注入層／発光層／電子注入層／陰極
ｄ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｅ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／陰極
ｆ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
ｇ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｈ）陽極／発光層／電子注入層／陰極
ｉ）陽極／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ここで、記号「／」は、記号「／」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。
なお、本実施形態では、有機ＥＬ素子として、発光層に対して基板側に陽極層が配置され、発光層に対して基板と反対側に陰極層が配置される形態の製造方法を例示したが、発光層に対して基板側に陰極層が配置され、発光層に対して基板と反対側に陽極層が配置される形態の製造方法にも適用可能である。
また、本実施形態では、有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を例示したが、本発明の特徴は、有機太陽電池（有機電子素子）や有機トランジスタ（有機電子素子）の製造方法にも適用可能である。
１…有機ＥＬ素子（有機電子素子）、１０…基材（長尺基材）、２０…有機ＥＬ部、２１…陽極層（第１の電極）、２１ａ，２１ｃ，２１ｄ…陽極層の各辺の縁部、２２…陰極層（第２の電極）、２２ｂ…陰極層の各辺の縁部、２２Ａ…引き出し電極層、２３…発光層（機能層）、２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄ…発光層の各辺の縁部、３０…マスク部材、３１…マスクフィルム、３２Ａ，３２Ｂ…第１及び第２の離形シート、３３…キャリアフィルム、３４…貼合フィルム、Ｘ…長尺基材の長手方向、Ｙ…長尺基材の幅方向。

Claims (8)

  1. ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、
    可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、
    前記第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、
    前記機能層の少なくとも一部上、かつ、前記機能層を介して前記第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、前記第１の電極及び前記機能層における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を前記基材上に形成するマスク形成工程と、を含み、
    前記マスク形成工程は、
    第１の再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムと、第２の再剥離可能な離形シートと、キャリアフィルムとを順に貼り合わせ、前記第１の再剥離可能な離形シート及び前記マスクフィルムを、前記開口を有する前記マスク部材に加工した貼合フィルムを作製する工程と、
    前記第１の電極及び前記機能層における少なくとも１辺の縁部を前記マスク部材で覆うように、前記貼合フィルムを前記基材上に貼り合わせる工程と、
    前記貼合フィルムにおける前記第２の再剥離可能な離形シート及び前記キャリアフィルムを前記マスク部材から剥離する工程と、を含む、有機電子素子の製造方法。
  2. ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、
    可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、
    前記第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、
    前記機能層の少なくとも一部上、かつ、前記機能層を介して前記第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、前記第１の電極及び前記機能層における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を前記基材上に形成するマスク形成工程と、を含み、
    前記マスク形成工程は、
    前記第１の電極及び前記機能層を覆うように、再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムとを順に前記基材上に貼り合わせる工程と、
    前記再剥離可能な離形シート及び前記マスクフィルムを、前記開口を有する前記マスク部材に加工する工程と、を含む、有機電子素子の製造方法。
  3. 前記マスク部材を利用して、前記機能層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程を更に含む、請求項１又は２に記載の有機電子素子の製造方法。
  4. ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、
    可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、
    前記第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、前記第１の電極における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を前記基材上に形成するマスク形成工程と、を含み、
    前記マスク形成工程は、
    第１の再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムと、第２の再剥離可能な離形シートと、キャリアフィルムとを順に貼り合わせ、前記第１の再剥離可能な離形シート及び前記マスクフィルムを、前記開口を有する前記マスク部材に加工した貼合フィルムを作製する工程と、
    前記第１の電極における少なくとも１辺の縁部を前記マスク部材で覆うように、前記貼合フィルムを前記基材上に貼り合わせる工程と、
    前記貼合フィルムにおける前記第２の再剥離可能な離形シート及び前記キャリアフィルムを前記マスク部材から剥離する工程と、を含む、有機電子素子の製造方法。
  5. ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、
    可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、
    前記第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、前記第１の電極における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を前記基材上に形成するマスク形成工程と、を含み、
    前記マスク形成工程は、
    前記第１の電極を覆うように、再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムとを順に前記基材上に貼り合わせる工程と、
    前記再剥離可能な離形シート及び前記マスクフィルムを、前記開口を有する前記マスク部材に加工する工程と、を含む、有機電子素子の製造方法。
  6. 前記マスク形成工程後に、前記第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、
    前記マスク部材を利用して、前記機能層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程と、を更に含む、請求項４又は５に記載の有機電子素子の製造方法。
  7. 前記マスク部材を利用して、前記第２の電極上に封止膜を形成する封止膜形成工程を更に含む、請求項３又は６に記載の有機電子素子の製造方法。
  8. 前記マスク部材を前記基材から剥離するマスク剥離工程を更に含む、請求項３、６、及び、７の何れか１項に記載の有機電子素子の製造方法。
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