JP6628505B2 - Method and apparatus for manufacturing electrode for secondary battery and method for manufacturing secondary battery - Google Patents

Method and apparatus for manufacturing electrode for secondary battery and method for manufacturing secondary battery Download PDF

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Description

本発明は、二次電池用の電極の製造方法および製造装置と二次電池の製造方法に関する。   The present invention relates to a method and an apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery and a method for manufacturing a secondary battery.

二次電池は、携帯電話、デジタルカメラ、ラップトップコンピュータなどのポータブル機器の電源としてはもちろん、車両用や家庭用の電源として広く普及してきており、なかでも、高エネルギー密度で軽量なリチウムイオン二次電池は、生活に欠かせないエネルギー蓄積デバイスになっている。   Secondary batteries are widely used not only as power sources for portable devices such as mobile phones, digital cameras, and laptop computers, but also as power sources for vehicles and homes. Secondary batteries have become energy storage devices that are indispensable for daily life.

二次電池は大別して捲回型と積層型に分類できる。捲回型二次電池の電池素子は、長尺の正極シートと長尺の負極シートとがセパレータによって隔離されつつ重ね合わされた状態で複数回巻き回された構造を有する。積層型二次電池の電池素子は、複数の正極シートと複数の負極シートとがセパレータによって隔離されながら交互に繰り返し積層された構造を有する。正極シートおよび負極シートは、集電体に活物質（結着剤や導電材などを含む合剤である場合も含む）が塗布された塗布部と、電極端子を接続するために活物質が塗布されていない未塗布部とを備えている。   Secondary batteries can be broadly classified into a wound type and a stacked type. A battery element of a wound type secondary battery has a structure in which a long positive electrode sheet and a long negative electrode sheet are wound a plurality of times in a state of being overlapped while being separated by a separator. The battery element of the stacked secondary battery has a structure in which a plurality of positive electrode sheets and a plurality of negative electrode sheets are alternately and repeatedly stacked while being separated by a separator. The positive electrode sheet and the negative electrode sheet are coated with an active material to connect an electrode part to an application part where an active material (including a mixture including a binder and a conductive material) is applied to a current collector. And an uncoated portion that has not been applied.

捲回型二次電池と積層型二次電池のいずれにおいても、正極端子の一端が正極シートの未塗布部に電気的に接続されて他端が外装容器（外装ケース）の外部に引き出され、負極端子の一端が負極シートの未塗布部に電気的に接続されて他端が外装容器の外部に引き出されるように、電池素子が外装容器内に封入されている。外装容器内には電池素子とともに電解液も封入されている。二次電池は年々大容量化する傾向にあり、これに伴って、仮に短絡が発生した場合の発熱がより大きくなり危険が増すため、電池の安全対策がますます重要になっている。   In any of the wound secondary battery and the stacked secondary battery, one end of the positive electrode terminal is electrically connected to an uncoated portion of the positive electrode sheet, and the other end is drawn out of the outer container (outer case), The battery element is sealed in the outer container so that one end of the negative electrode terminal is electrically connected to an uncoated portion of the negative electrode sheet and the other end is drawn out of the outer container. An electrolytic solution is sealed in the outer container together with the battery element. Secondary batteries tend to have large capacities year by year, and accompanying this, if a short circuit occurs, the heat generation becomes greater and the danger increases, so that battery safety measures are becoming increasingly important.

安全対策の例として、正極と負極との間の短絡を防止するため、塗布部と未塗布部の境界部分に絶縁部材が設けられた構成がある。しかし、例えばテープ状の絶縁部材が設けられることによって電池素子が部分的に厚くなると、体積あたりのエネルギー密度の低下や、電池素子を均等に押さえることができないことに起因する電気特性のばらつきやサイクル特性の低下など、電池の品質低下を生じるおそれがある。そこで、特許文献１には、活物質層の端部を部分的に薄肉に形成して、この薄肉部と未塗布部とにわたって絶縁部材を配置することにより、絶縁部材によって電池素子が部分的に厚くなることを防ぎ、電池の品質低下を抑えている構成が開示されている。そして、特許文献１では、活物質層の薄肉部を形成するために、活物質を集電体上に吐出するダイヘッドの吐出口内にシムを配置して、シムによって吐出口からの活物質の吐出厚さが薄い部分を生じさせて、厚肉部と薄肉部を同時に形成できる構成が採用されている。多数の電極を形成するために、長尺のシート状の集電体をダイヘッドに対向する位置を相対移動させながら、相対移動する集電体に向かってダイヘッドから活物質を含むスラリーを吐出して薄肉部と厚肉部と未塗布部を同時に形成し続ける、いわゆる連続塗工を行う場合には、特許文献１に示すように吐出口内にシムが配置されたダイヘッドを用いて厚肉部と薄肉部を形成できる。   As an example of a safety measure, there is a configuration in which an insulating member is provided at a boundary portion between an applied portion and an uncoated portion in order to prevent a short circuit between a positive electrode and a negative electrode. However, when the battery element is partially thickened by providing a tape-shaped insulating member, for example, the energy density per volume is reduced, and the variation and cycle of the electrical characteristics due to the inability to uniformly hold the battery element are caused. There is a possibility that the quality of the battery is deteriorated, such as deterioration of the characteristics. Therefore, in Patent Document 1, the end of the active material layer is partially formed to be thin, and an insulating member is disposed between the thin portion and the uncoated portion. There is disclosed a configuration in which the battery is prevented from becoming thick and the quality of the battery is prevented from deteriorating. In Patent Literature 1, in order to form a thin portion of an active material layer, a shim is arranged in a discharge port of a die head that discharges an active material onto a current collector, and the shim discharges the active material from the discharge port. A configuration is employed in which a thin portion is formed so that a thick portion and a thin portion can be simultaneously formed. In order to form a large number of electrodes, while moving a long sheet-shaped current collector relative to the position facing the die head, a slurry containing an active material is discharged from the die head toward the relatively moving current collector. When performing so-called continuous coating, in which a thin portion, a thick portion, and an uncoated portion are simultaneously formed, a thick portion and a thin portion are formed by using a die head in which a shim is arranged in a discharge port as shown in Patent Document 1. Part can be formed.

一方、特許文献２〜４には、集電体の相対移動方向に沿って活物質層の未塗布部と塗布部を繰り返し形成する、いわゆる間欠塗工を行う構成が開示されている。間欠塗工において、未塗布部の形成時にはスラリーをダイヘッドから吐出しないが、その際にスラリーを収容部内に保持して動かさないのではなく、ダイヘッドを除く範囲に形成された循環経路内を循環させるのが好ましい。その理由は、スラリーを移動させず停滞させたままであると一部の成分が沈降するなどして粘度が変化し、塗布部の形成を再開する時に吐出性能が変化して、所望の寸法および特性の活物質層を形成できない可能性があるからである。未塗布部の形成時にも、スラリーを、ダイヘッドを除く範囲で移動（循環）させ続けておけば、一部の成分の沈降や粘度の変化が生じにくく、所望の寸法および特性の活物質層を形成しやすい。スラリーをダイヘッドへ供給して塗布部を形成するか、ダイヘッドを除く範囲に構成された循環経路を循環させて未塗布部を形成するかは、ダイヘッドと収容部の間に配置された弁（塗工弁およびリターン弁）によって切り替えることができる。   On the other hand, Patent Literatures 2 to 4 disclose a configuration for performing so-called intermittent coating in which an uncoated portion and a coated portion of the active material layer are repeatedly formed along the relative movement direction of the current collector. In the intermittent coating, the slurry is not discharged from the die head at the time of forming the uncoated portion, but the slurry is circulated in the circulation path formed in the area excluding the die head, instead of holding the slurry in the accommodation portion and not moving it. Is preferred. The reason is that if the slurry is not moved and remains stagnant, the viscosity changes due to the sedimentation of some components, etc., and the discharge performance changes when the formation of the coating section is resumed, resulting in the desired dimensions and characteristics. This is because there is a possibility that the active material layer cannot be formed. Even when the uncoated portion is formed, if the slurry is continuously moved (circulated) in a range excluding the die head, sedimentation of some components and a change in viscosity are unlikely to occur, and an active material layer having desired dimensions and characteristics can be formed. Easy to form. Whether the slurry is supplied to the die head to form the coating portion or the non-coated portion is formed by circulating a circulation path formed in a range excluding the die head is determined by a valve (coating) disposed between the die head and the storage portion. Valve and return valve).

国際公開ＷＯ２０１３／１３７３８５号パンフレットInternational Publication WO2013 / 137385 pamphlet 特開２００１−３８２７６号公報JP 2001-38276 A 特開２０１４−１８８４２６号公報JP 2014-188426 A 特開２０１４−１８８４４９号公報JP 2014-188449 A

特許文献２〜４に記載されているような間欠塗工を行う場合には、特許文献１に示すように吐出口内にシムが配置されたダイヘッドを用いて厚肉部と薄肉部を含む塗布部を形成することはできない。間欠塗工における厚肉部および薄肉部の形成は、ダイヘッドからのスラリーの吐出量の制御によって行われるが、この制御は容易ではなく、所望の厚さの薄肉部を精度良く形成することは困難である。   In the case of performing intermittent coating as described in Patent Documents 2 to 4, an application section including a thick portion and a thin portion using a die head in which a shim is arranged in a discharge port as shown in Patent Document 1 Cannot be formed. The formation of the thick portion and the thin portion in the intermittent coating is performed by controlling the discharge amount of the slurry from the die head, but this control is not easy, and it is difficult to form a thin portion having a desired thickness with high accuracy. It is.

そこで本発明の目的は、前述した課題を解決して、集電体に活物質層の薄肉部と厚肉部とを順次形成する際に容易に精度良く薄肉部および厚肉部を形成することができる二次電池用の電極の製造方法および製造装置と二次電池の製造方法を提供することにある。   Therefore, an object of the present invention is to solve the above-described problems and to easily and accurately form a thin portion and a thick portion when sequentially forming a thin portion and a thick portion of an active material layer on a current collector. It is an object of the present invention to provide a method and apparatus for manufacturing a secondary battery electrode and a method for manufacturing a secondary battery.

本発明の、集電体上に活物質層が形成された塗布部を有する二次電池用の電極の製造方法は、収容部から弁機構を介してダイヘッドに供給された活物質を含むスラリーを、ダイヘッドから集電体に向かって吐出させることにより、塗布部を形成する工程を含む。弁機構は、収容部とダイヘッドとの間に位置し、スラリーを収容部へ戻すためのリターン流路を開閉するリターン弁と、ダイヘッドへスラリーを供給するための吐出側流路を開閉する塗工弁と、リターン弁と塗工弁とを接続する連結流路と、を含む。塗布部を形成する工程は、活物質層の厚さが薄い薄肉部を形成する工程と、活物質層の厚さが厚い厚肉部を形成する工程と、を含む。薄肉部を形成する工程では、塗工弁を全開にしつつ、リターン弁を開くことによって、収容部から供給されたスラリーの一部を収容部に戻し、残りのスラリーをダイヘッドに向けて流れさせる。厚肉部を形成する工程では、塗工弁を全開にしたまま、リターン弁を閉じることによって、収容部から供給されたスラリーをダイヘッドに向けてのみ流れさせて収容部には戻さないか、あるいは、薄肉部を形成する際よりもリターン弁を小さな開度で開くことによって、薄肉部を形成する工程に比べて少量のスラリーを収容部に戻し、残りのスラリーをダイヘッドに向けて流れさせる。 The method of manufacturing an electrode for a secondary battery having a coating portion in which an active material layer is formed on a current collector according to the present invention includes a slurry containing an active material supplied from a housing portion to a die head via a valve mechanism. And forming a coating portion by discharging from the die head toward the current collector. The valve mechanism is located between the storage section and the die head, and is a return valve for opening and closing a return flow path for returning slurry to the storage section, and a coating for opening and closing a discharge side flow path for supplying slurry to the die head. A valve, and a connection passage connecting the return valve and the coating valve. The step of forming the application part includes a step of forming a thin part with a thin active material layer and a step of forming a thick part with a thick active material layer. In the step of forming the thin portion, a part of the slurry supplied from the storage unit is returned to the storage unit by opening the return valve while the coating valve is fully opened, and the remaining slurry is caused to flow toward the die head. In the step of forming the thick portion, while the coating valve is fully opened, by closing the return valve, the slurry supplied from the storage portion is allowed to flow only toward the die head and is not returned to the storage portion, or By opening the return valve at a smaller opening than when forming the thin portion, a smaller amount of slurry is returned to the storage portion than in the step of forming the thin portion, and the remaining slurry flows toward the die head.

本発明の、集電体上に活物質層が形成された塗布部を有する二次電池用の電極の製造装置は、活物質を含むスラリーを集電体に向かって吐出するダイヘッドと、スラリーを収容する収容部と、ダイヘッドと収容部との間に介在する弁機構と、弁機構とダイヘッドとを接続している吐出側流路と、弁機構と収容部とを接続している供給流路およびリターン流路と、吐出側流路へ向かうスラリーの流量とリターン流路へ向かうスラリーの流量とを変化させる弁機構と、弁機構の開度を調整する制御装置と、を含む。弁機構は、リターン流路を開閉するリターン弁と、吐出側流路を開閉する塗工弁と、リターン弁と塗工弁とを接続する連結流路と、を含む。制御装置は、集電体上に活物質層の厚さが薄い薄肉部を形成する際には、塗工弁を全開にしつつ、リターン弁を開くように制御することによって、供給流路から供給されるスラリーを吐出側流路とリターン流路の両方に流れさせる。集電体上に活物質層の厚さが厚い厚肉部を形成する際には、塗工弁を全開にしたまま、リターン弁を閉じるように制御することによって、供給流路から供給されるスラリーを吐出側流路のみに流れさせるか、あるいは、薄肉部を形成する際よりもリターン弁を小さな開度で開くように制御することによって、薄肉部を形成する工程においてリターン流路に流されるスラリーの量よりも少量のスラリーをリターン流路に流し、残りのスラリーをダイヘッドに向けて流れさせるようにリターン弁と前記塗工弁を制御する。 According to the present invention, an apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery having an application portion in which an active material layer is formed on a current collector includes a die head that discharges a slurry containing an active material toward the current collector, An accommodating section for accommodating, a valve mechanism interposed between the die head and the accommodating section, a discharge-side flow path connecting the valve mechanism and the die head, and a supply flow path connecting the valve mechanism and the accommodating section. And a return passage, a valve mechanism for changing a flow rate of the slurry toward the discharge-side flow path and a flow rate of the slurry toward the return flow path, and a control device for adjusting an opening degree of the valve mechanism. The valve mechanism includes a return valve that opens and closes a return flow path, a coating valve that opens and closes a discharge-side flow path, and a connection flow path that connects the return valve and the coating valve. When forming a thin-walled portion having a thin active material layer on the current collector, the control device controls the return valve to be open while the coating valve is fully opened, so that the supply from the supply flow path is performed. The slurry to be flowed flows through both the discharge side flow path and the return flow path. When forming a thick portion where the thickness of the active material layer is thick on the current collector, it is supplied from the supply flow path by controlling the return valve to be closed while the coating valve is fully opened. By allowing the slurry to flow only to the discharge-side flow path, or by controlling the return valve to open with a smaller opening than when forming the thin-walled part, the slurry is flowed to the return flow path in the step of forming the thin-walled part The return valve and the coating valve are controlled so that a smaller amount of slurry than the amount of the slurry flows through the return flow path, and the remaining slurry flows toward the die head.

本発明によると、集電体に活物質層の薄肉部と厚肉部とを順次形成する際に容易に精度良く薄肉部および厚肉部を形成することができる。   According to the present invention, when sequentially forming a thin portion and a thick portion of an active material layer on a current collector, the thin portion and the thick portion can be easily and accurately formed.

（ａ）は本発明によって製造される積層型二次電池の基本構造を表す平面図、（ｂ）はそのＡ−Ａ線断面図である。(A) is a plan view showing a basic structure of a stacked secondary battery manufactured by the present invention, and (b) is a cross-sectional view taken along line AA. （ａ）は図１に示す二次電池の正極の要部を示す拡大平面図、（ｂ）はその拡大断面図である。2A is an enlarged plan view showing a main part of a positive electrode of the secondary battery shown in FIG. 1, and FIG. 2B is an enlarged sectional view thereof. 本発明の二次電池の正極の製造工程を示す平面図である。FIG. 3 is a plan view illustrating a manufacturing process of the positive electrode of the secondary battery of the present invention. 本発明の二次電池の正極の製造工程の、図３に続く工程を示す平面図である。FIG. 4 is a plan view showing a step following the step shown in FIG. 3 in the manufacturing process of the positive electrode of the secondary battery of the present invention. （ａ）は本発明の二次電池の正極の製造工程の、図４に続く工程を示す平面図、（ｂ）はそれにより製造された正極を示す平面図である。FIG. 5A is a plan view showing a step following FIG. 4 in the process of manufacturing the positive electrode of the secondary battery of the present invention, and FIG. 5B is a plan view showing the positive electrode manufactured thereby. 本発明の二次電池の負極の製造工程を示す平面図である。FIG. 4 is a plan view illustrating a manufacturing process of a negative electrode of the secondary battery of the present invention. （ａ）は本発明の二次電池の負極の製造工程の、図６に続く工程を示す平面図、（ｂ）はそれにより製造された負極を示す平面図である。FIG. 7A is a plan view showing a step subsequent to FIG. 6 in the manufacturing process of the negative electrode of the secondary battery of the present invention, and FIG. 7B is a plan view showing the negative electrode manufactured thereby. 本発明の二次電池用の電極の製造装置の一例を模式的に示す概略図である。It is the schematic which shows typically an example of the manufacturing apparatus of the electrode for secondary batteries of this invention. 図８に示す製造装置の弁機構および制御装置を示す概略図である。FIG. 9 is a schematic diagram illustrating a valve mechanism and a control device of the manufacturing apparatus illustrated in FIG. 8. 本発明の二次電池用の電極の製造方法を示すグラフである。4 is a graph showing a method for manufacturing an electrode for a secondary battery of the present invention. 本発明の二次電池用の電極の製造装置の変形例を模式的に示す概略図である。It is the schematic which shows typically the modification of the manufacturing apparatus of the electrode for secondary batteries of this invention. 本発明の二次電池用の電極の製造装置の他の変形例を模式的に示す概略図である。It is the schematic which shows typically the other modification of the manufacturing apparatus of the electrode for secondary batteries of this invention.

以下、本発明の実施形態について図面を用いて説明する。
［二次電池の構成］
図１（ａ），１（ｂ）は、本発明の製造方法によって製造される積層型のリチウムイオン二次電池の構成の一例を模式的に示している。図１（ａ）は二次電池の主面（扁平な面）に対して垂直上方から見た平面図であり、図１（ｂ）は図１（ａ）のＡ−Ａ線断面図である。図２は正極の要部の拡大断面図である。
本発明のリチウムイオン二次電池１は、正極（正極シート）２と負極（負極シート）３とが、セパレータ４を介して交互に複数層積層された電極積層体（電池素子）１７を備えている。この電極積層体１７は電解液５と共に、可撓性フィルム６からなる外装容器に収納されている。電極積層体１７の正極２には正極端子７の一端が、負極３には負極端子８の一端がそれぞれ接続されている。正極端子７の他端側および負極端子８の他端側は、それぞれ可撓性フィルム６の外部に引き出されている。図１（ｂ）では、電極積層体１７を構成する各層の一部（厚さ方向の中間部に位置する層）を図示省略して、電解液５を示している。図１（ｂ）では、見やすくするために、正極２と負極３とセパレータ４とがそれぞれ互いに接触していないように図示しているが、実際にはこれらは密着して積層されている。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
[Configuration of secondary battery]
FIGS. 1A and 1B schematically show an example of the configuration of a stacked lithium ion secondary battery manufactured by the manufacturing method of the present invention. FIG. 1A is a plan view viewed from above perpendicularly to a main surface (flat surface) of the secondary battery, and FIG. 1B is a cross-sectional view taken along line AA of FIG. 1A. . FIG. 2 is an enlarged sectional view of a main part of the positive electrode.
The lithium ion secondary battery 1 of the present invention includes an electrode stack (battery element) 17 in which a positive electrode (positive electrode sheet) 2 and a negative electrode (negative electrode sheet) 3 are alternately stacked via a separator 4. I have. The electrode laminate 17 is housed together with the electrolytic solution 5 in an outer container made of the flexible film 6. One end of a positive electrode terminal 7 is connected to the positive electrode 2 of the electrode stack 17, and one end of a negative electrode terminal 8 is connected to the negative electrode 3. The other end of the positive electrode terminal 7 and the other end of the negative electrode terminal 8 are respectively drawn out of the flexible film 6. In FIG. 1B, a part of each of the layers constituting the electrode laminate 17 (a layer located at an intermediate portion in the thickness direction) is not shown, and the electrolyte 5 is shown. In FIG. 1B, the cathode 2, the anode 3, and the separator 4 are shown not to be in contact with each other for easy viewing, but actually, they are stacked closely.

正極２は、正極用の集電体（正極集電体）９と、その正極集電体９に塗布された正極用の活物質層（正極活物質層）１０とを含む。正極集電体９の表面と裏面には、正極活物質層１０が形成された塗布部と正極活物質層１０が形成されていない未塗布部とが、長手方向に沿って並んで位置する。そして、図２に拡大して示すように、本実施形態の正極集電体９の両面の正極活物質層１０は、厚肉部１０ａと薄肉部１０ｂとからなる。負極３は、負極用の集電体（負極集電体）１１とその負極集電体１１に塗布された負極用の活物質層（負極活物質層）１２とを含む。負極集電体１１の表面と裏面には塗布部と未塗布部とが、長手方向に沿って並んで位置する。   The positive electrode 2 includes a positive electrode current collector (positive electrode current collector) 9 and a positive electrode active material layer (positive electrode active material layer) 10 applied to the positive electrode current collector 9. On the front surface and the back surface of the positive electrode current collector 9, a coated portion on which the positive electrode active material layer 10 is formed and an uncoated portion on which the positive electrode active material layer 10 is not formed are arranged along the longitudinal direction. Then, as shown in an enlarged manner in FIG. 2, the positive electrode active material layers 10 on both surfaces of the positive electrode current collector 9 of the present embodiment include a thick portion 10a and a thin portion 10b. The negative electrode 3 includes a negative electrode current collector (negative electrode current collector) 11 and a negative electrode active material layer (negative electrode active material layer) 12 applied to the negative electrode current collector 11. On the front surface and the back surface of the negative electrode current collector 11, an applied portion and an uncoated portion are located side by side along the longitudinal direction.

正極２と負極３のそれぞれの未塗布部は、電極端子（正極端子７または負極端子８）と接続するためのタブとして用いられる。正極２の正極タブ（正極集電体９）同士は正極端子７上にまとめられ、正極端子７とともに超音波溶接等で互いに接続される。負極３の負極タブ（負極集電体１１）同士は負極端子８上にまとめられ、負極端子８とともに超音波溶接等で互いに接続される。そのうえで、正極端子７の他端部および負極端子８の他端部は、可撓性フィルム６からなる外装容器の外部にそれぞれ引き出されている。   Each uncoated portion of the positive electrode 2 and the negative electrode 3 is used as a tab for connecting to an electrode terminal (the positive electrode terminal 7 or the negative electrode terminal 8). The positive electrode tabs (positive electrode current collectors 9) of the positive electrode 2 are put together on the positive electrode terminal 7, and connected together with the positive electrode terminal 7 by ultrasonic welding or the like. The negative electrode tabs (negative electrode current collectors 11) of the negative electrode 3 are put together on the negative electrode terminal 8, and connected together with the negative electrode terminal 8 by ultrasonic welding or the like. Then, the other end of the positive electrode terminal 7 and the other end of the negative electrode terminal 8 are respectively drawn out of the outer container made of the flexible film 6.

図２に示すように、正極活物質層１０が形成されている塗布部の薄肉部１０ｂと、正極活物質層１０が形成されていない未塗布部とにまたがって、両者の間の境界部分１３（正極活物質層１０の終端位置と一致する）を覆うように、負極端子８との短絡を防止するための絶縁部材１４が配置されている。この絶縁部材１４が薄肉部１０ｂ上に位置する部分における、薄肉部１０ｂの厚さと絶縁部材１４の厚さとの和が、正極活物質層１０の厚肉部１０ａの平均厚さよりも小さい。従って、絶縁部材１４が配置された部分において正極２が部分的に厚くなってはいないので、体積あたりのエネルギー密度の低下が抑えられるとともに、電池素子を固定するために均等に押さえることができ、電気特性のばらつきやサイクル特性の低下などの電池の品質低下を抑制できる。   As shown in FIG. 2, a boundary portion 13 between the thin portion 10b of the coated portion where the positive electrode active material layer 10 is formed and the non-coated portion where the positive electrode active material layer 10 is not formed is formed. An insulating member 14 for preventing a short circuit with the negative electrode terminal 8 is disposed so as to cover (corresponds to the terminal position of the positive electrode active material layer 10). The sum of the thickness of the thin portion 10b and the thickness of the insulating member 14 in a portion where the insulating member 14 is located on the thin portion 10b is smaller than the average thickness of the thick portion 10a of the positive electrode active material layer 10. Therefore, since the positive electrode 2 is not partially thickened in the portion where the insulating member 14 is arranged, a decrease in energy density per volume can be suppressed, and the battery element can be uniformly pressed to fix the battery element. It is possible to suppress deterioration in battery quality such as variation in electric characteristics and deterioration in cycle characteristics.

負極３の塗布部（負極活物質層１２）の外形寸法は正極２の塗布部（正極活物質層１０）の外形寸法よりも大きく、セパレータ４の外形寸法よりも小さいか等しい。
本実施形態の負極３は、負極集電体１１の両面に、薄肉部を持たない一様な厚さの負極活物質層１２が形成されたものであり、絶縁部材１４は設けられていない。 The outer dimensions of the coated part of the negative electrode 3 (negative electrode active material layer 12) are larger than the outer dimensions of the coated part of the positive electrode 2 (positive electrode active material layer 10) and smaller than or equal to the outer dimensions of the separator 4.
The negative electrode 3 of the present embodiment is formed by forming a negative electrode active material layer 12 having a uniform thickness without a thin portion on both surfaces of a negative electrode current collector 11, and is not provided with an insulating member 14.

本実施形態の二次電池において、正極活物質層１０を構成する活物質としては、例えばＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＮｉ(1-x)ＣｏＯ2、ＬｉＮｉx（ＣｏＡｌ）(1-x)Ｏ2、Ｌｉ2ＭＯ3−ＬｉＭＯ2、ＬｉＮｉ1/3Ｃｏ1/3Ｍｎ1/3Ｏ2などの層状酸化物系材料や、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＭｎ1.5Ｎｉ0.5Ｏ4、ＬｉＭｎ(2-x)ＭxＯ4などのスピネル系材料、ＬｉＭＰＯ4などのオリビン系材料、Ｌｉ2ＭＰＯ4Ｆ、Ｌｉ2ＭＳｉＯ4Ｆなどのフッ化オリビン系材料、Ｖ2Ｏ5などの酸化バナジウム系材料などが挙げられ、これらのうちの１種、または２種以上の混合物を使用することができる。 In the secondary battery of the present embodiment, as the active material forming the positive electrode active material layer 10, for example, LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiNi (1-x) CoO 2 , LiNi x (CoAl) (1-x) O 2 , Li 2 MO 3 -LiMO 2 , LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 and other layered oxide materials, LiMn 2 O 4 , LiMn 1.5 Ni 0.5 O 4 , LiMn (2-x) Examples include spinel-based materials such as M x O 4 , olivine-based materials such as LiMPO 4 , fluorinated olivine-based materials such as Li 2 MPO 4 F and Li 2 MSiO 4 F, and vanadium oxide-based materials such as V 2 O 5. It is possible to use one or a mixture of two or more of these.

負極活物質層１２を構成する活物質としては、黒鉛、非晶質炭素、ダイヤモンド状炭素、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーンなどの炭素材料や、リチウム金属材料、シリコンやスズなどの合金系材料、Ｎｂ2Ｏ5やＴｉＯ2などの酸化物系材料、あるいはこれらの複合物を用いることができる。 Examples of the active material constituting the negative electrode active material layer 12 include carbon materials such as graphite, amorphous carbon, diamond-like carbon, fullerene, carbon nanotube, and carbon nanohorn; lithium metal materials; alloy materials such as silicon and tin; An oxide-based material such as Nb 2 O 5 or TiO 2 or a composite thereof can be used.

正極活物質層１０および負極活物質層１２を構成する活物質合剤は、前記したそれぞれの活物質に、結着剤や導電助剤等が適宜加えられたものである。導電助剤としては、カーボンブラック、炭素繊維、または黒鉛などのうちの１種、または２種以上の組み合せを用いることができる。また、結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、カルボキシメチルセルロース、変性アクリロニトリルゴム粒子などを用いることができる。   The active material mixture forming the positive electrode active material layer 10 and the negative electrode active material layer 12 is obtained by appropriately adding a binder, a conductive assistant, and the like to each of the active materials described above. As the conductive aid, one or a combination of two or more of carbon black, carbon fiber, graphite, and the like can be used. Further, as the binder, polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene, carboxymethyl cellulose, modified acrylonitrile rubber particles and the like can be used.

正極集電体９としては、アルミニウム、ステンレス鋼、ニッケル、チタン、またはこれらの合金等を用いることができ、特にアルミニウムが好ましい。負極集電体１１としては、銅、ステンレス鋼、ニッケル、チタン、またはこれらの合金を用いることができる。   As the positive electrode current collector 9, aluminum, stainless steel, nickel, titanium, an alloy thereof, or the like can be used, and aluminum is particularly preferable. As the negative electrode current collector 11, copper, stainless steel, nickel, titanium, or an alloy thereof can be used.

電解液５としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ブチレンカーボネート等の環状カーボネート類や、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）等の鎖状カーボネート類や、脂肪族カルボン酸エステル類や、γ−ブチロラクトン等のγ−ラクトン類や、鎖状エーテル類、環状エーテル類、などの有機溶媒のうちの１種、または２種以上の混合物を使用することができる。さらに、これらの有機溶媒にリチウム塩を溶解させることができる。   Examples of the electrolyte 5 include cyclic carbonates such as ethylene carbonate, propylene carbonate, vinylene carbonate, and butylene carbonate, ethyl methyl carbonate (EMC), diethyl carbonate (DEC), dimethyl carbonate (DMC), and dipropyl carbonate (DPC). Chain carbonates, aliphatic carboxylic acid esters, γ-lactones such as γ-butyrolactone, chain ethers, cyclic ethers, and one or more of organic solvents such as Mixtures can be used. Further, a lithium salt can be dissolved in these organic solvents.

セパレータ４は主に樹脂製の多孔膜、織布、不織布等からなり、その樹脂成分として、例えばポリプロピレンやポリエチレン等のポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、またはナイロン樹脂等を用いることができる。特にポリオレフィン系の微多孔膜は、イオン透過性と、正極と負極とを物理的に隔離する性能に優れているため好ましい。また、必要に応じて、セパレータ４には無機物粒子を含む層、芳香族ポリアミドを主とする層などの耐熱層を形成してもよく、無機物粒子としては、絶縁性の酸化物、窒化物、硫化物、炭化物などを挙げることができ、なかでもＴｉＯ2やＡｌ2Ｏ3を含むことが好ましい。 The separator 4 is mainly made of a porous film made of resin, a woven fabric, a nonwoven fabric, or the like. As the resin component, for example, a polyolefin resin such as polypropylene or polyethylene, a polyester resin, an acrylic resin, a styrene resin, or a nylon resin may be used. it can. In particular, a polyolefin-based microporous membrane is preferable because of its excellent ion permeability and performance of physically separating the positive electrode and the negative electrode. If necessary, a heat-resistant layer such as a layer containing inorganic particles and a layer mainly containing aromatic polyamide may be formed on the separator 4. Examples of the inorganic particles include insulating oxides, nitrides, and the like. Sulfides, carbides, and the like can be given. Among them, TiO 2 and Al 2 O 3 are preferable.

外装容器としては、可撓性フィルム６からなるケースや缶ケース等を用いることができ、電池の軽量化の観点から可撓性フィルム６からなるケースを用いることが好ましい。可撓性フィルム６には、基材となる金属層の表裏面に樹脂層が設けられたものを用いることができる。金属層には、電解液５の漏出や外部からの水分の浸入を防止する等のバリア性を有するものを選択することができ、アルミニウムやステンレス鋼などを用いることができる。金属層の少なくとも一方の面には、変性ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂層が設けられる。可撓性フィルム６の熱融着性樹脂層同士を対向させ、電極積層体１７を収納する部分の周囲を熱融着することで外装容器が形成される。熱融着性の樹脂層が形成された面と反対側の面となる外装体表面にはナイロンフィルム、ポリエステルフィルムなどの樹脂層を設けることができる。   As the outer container, a case or a can case made of the flexible film 6 can be used, and it is preferable to use a case made of the flexible film 6 from the viewpoint of reducing the weight of the battery. As the flexible film 6, a film in which a resin layer is provided on the front and back surfaces of a metal layer serving as a base material can be used. As the metal layer, a material having a barrier property such as preventing leakage of the electrolyte solution 5 or intrusion of moisture from the outside can be selected, and aluminum, stainless steel, or the like can be used. At least one surface of the metal layer is provided with a heat-fusible resin layer such as a modified polyolefin. The exterior container is formed by causing the heat-fusible resin layers of the flexible film 6 to face each other and heat-sealing the periphery of the portion where the electrode laminate 17 is housed. A resin layer such as a nylon film or a polyester film can be provided on the surface of the exterior body, which is the surface opposite to the surface on which the heat-fusible resin layer is formed.

正極端子７としては、アルミニウムやアルミニウム合金で構成されたもの、負極端子８としては、銅や銅合金あるいはそれらにニッケルメッキを施したものなどを用いることができる。それぞれの端子７，８の他端部側は外装容器の外部に引き出される。それぞれの端子７，８の、外装容器の外周部分の熱溶着される部分に対応する箇所には、熱融着性の樹脂をあらかじめ設けておくことができる。   The positive electrode terminal 7 may be made of aluminum or an aluminum alloy, and the negative electrode terminal 8 may be made of copper, a copper alloy, nickel-plated copper or the like, or the like. The other ends of the terminals 7, 8 are drawn out of the outer container. In each of the terminals 7 and 8, a heat-fusible resin can be provided in advance at a portion corresponding to a portion to be thermally welded on the outer peripheral portion of the outer container.

正極活物質層１０の塗布部と未塗布部の境界部分１３を覆うように形成される絶縁部材１４には、ポリイミド、ガラス繊維、ポリエステル、ポリプロピレン、あるいはこれらを含む材料を用いることができる。テープ状の樹脂部材に熱を加えて境界部分１３に溶着させたり、ゲル状の樹脂を境界部分１３に塗布してから乾燥させたりすることで絶縁部材１４を形成することができる。   Polyimide, glass fiber, polyester, polypropylene, or a material containing these can be used for the insulating member 14 formed so as to cover the boundary portion 13 between the coated portion and the uncoated portion of the positive electrode active material layer 10. The insulating member 14 can be formed by applying heat to the tape-shaped resin member and welding it to the boundary portion 13, or by applying a gel-like resin to the boundary portion 13 and then drying it.

正極２および負極３の塗布部と未塗布部との境界部分や端部は、集電体９，１１の延びる方向に直交する直線状でなく丸みを帯びた曲線状であってもよい。正極活物質層１０と負極活物質層１２のいずれにおいても、例えば製造上のばらつきや層形成能力に起因する不可避な各層の傾斜や凹凸や丸み等が生じていても構わない。   A boundary portion or an end portion between the coated portion and the non-coated portion of the positive electrode 2 and the negative electrode 3 may be not a straight line perpendicular to the direction in which the current collectors 9 and 11 extend but a rounded curved line. In any of the positive electrode active material layer 10 and the negative electrode active material layer 12, for example, inevitable inclination, unevenness, roundness, and the like of each layer due to manufacturing variations and layer forming ability may occur.

［二次電池の製造方法］
二次電池の製造にあたって、まず二次電池用の電極を製造する。具体的には、図３に示すように、複数の正極（正極シート）２を製造するための長尺の帯状の正極集電体９に、正極活物質層１０を形成する。この正極活物質層１０を正極集電体９の両面にそれぞれ間欠的に形成する。図３，４ではわかりにくいが、図１，２を参照して説明した通り、正極活物質層１０は、主要部である厚肉部１０ａと、厚肉部１０ａの一端部に連続して設けられている薄肉部１０ｂとからなる。この正極活物質層１０の形成方法の詳細については後述する。未塗布部との境界部分１３における塗布部（正極活物質層１０）の端部は、正極集電体９に対して実質的に垂直に切り立っていても、図２に示すように傾斜していてもよい。そして、薄肉部１０ｂと厚肉部１０ａの境界部分も、正極集電体９に対して実質的に垂直に切り立っていても、傾斜していてもよい。 [Method of Manufacturing Secondary Battery]
In manufacturing a secondary battery, first, an electrode for the secondary battery is manufactured. Specifically, as shown in FIG. 3, a positive electrode active material layer 10 is formed on a long strip-shaped positive electrode current collector 9 for manufacturing a plurality of positive electrodes (positive electrode sheets) 2. This positive electrode active material layer 10 is intermittently formed on both surfaces of the positive electrode current collector 9. Although difficult to understand in FIGS. 3 and 4, as described with reference to FIGS. 1 and 2, the positive electrode active material layer 10 is provided continuously with the thick portion 10 a as a main portion and one end of the thick portion 10 a. And a thin portion 10b. Details of the method for forming the positive electrode active material layer 10 will be described later. The end of the coated portion (positive electrode active material layer 10) at the boundary portion 13 with the uncoated portion is inclined as shown in FIG. You may. The boundary between the thin portion 10b and the thick portion 10a may also be substantially perpendicular to the positive electrode current collector 9 or may be inclined.

次に、図４に示すように、塗布部（正極活物質層１０が形成されている部分）と未塗布部（正極活物質層１０が形成されていない部分）との境界部分１３を覆うように絶縁部材１４を形成する。図２に示すように、絶縁部材１４の一方の端部１４ａは正極活物質層１０の薄肉部１０ｂの上に位置しており、他方の端部１４ｂは未塗布部上に位置している。絶縁部材１４の厚さが小さいと、絶縁性を十分に確保できないおそれがあるので、厚さは１０μｍ以上であることが好ましい。絶縁部材１４を確実に薄肉部１０ｂに固定するために、絶縁部材１４は塗布部と未塗布部との境界部分１３から塗布部側に１．５ｍｍ以上にわたって延伸するように形成されることが好ましく、かつ、体積エネルギー密度の観点から、絶縁部材１４が境界部分１３から塗布部側に延伸する長さは２０ｍｍ以下であることが好ましい。より好ましくは、絶縁部材１４が境界部分１３から塗布部側に延伸する長さは２ｍｍ以上かつ８ｍｍ以下である。また、本発明による電極積層体１７の厚さの増大を抑制する効果を十分に得るためには、絶縁部材１４の厚さが、正極活物質層１０の厚肉部１０ａと薄肉部１０ｂの厚さの差よりも小さいことが好ましい。   Next, as shown in FIG. 4, a boundary portion 13 between the coated portion (the portion where the positive electrode active material layer 10 is formed) and the uncoated portion (the portion where the positive electrode active material layer 10 is not formed) is covered. The insulating member 14 is formed. As shown in FIG. 2, one end 14a of the insulating member 14 is located on the thin portion 10b of the positive electrode active material layer 10, and the other end 14b is located on the uncoated portion. If the thickness of the insulating member 14 is small, the insulating property may not be sufficiently ensured, so the thickness is preferably 10 μm or more. In order to securely fix the insulating member 14 to the thin portion 10b, the insulating member 14 is preferably formed so as to extend over 1.5 mm or more from the boundary portion 13 between the coated portion and the uncoated portion to the coated portion side. In addition, from the viewpoint of volume energy density, it is preferable that the length of the insulating member 14 extending from the boundary portion 13 toward the application portion is 20 mm or less. More preferably, the length of the insulating member 14 extending from the boundary portion 13 toward the application portion is 2 mm or more and 8 mm or less. In order to sufficiently obtain the effect of suppressing an increase in the thickness of the electrode laminate 17 according to the present invention, the thickness of the insulating member 14 must be equal to the thickness of the thick portion 10a and the thin portion 10b of the positive electrode active material layer 10. It is preferable that the difference be smaller than the difference in the height.

その後、個々の積層型電池に使用する正極２を得るために、図５（ａ）に２点鎖線で示す切断線１５に沿って正極集電体９を裁断して分割し、図５（ｂ）に示す所望の大きさの正極２を得る。切断線１５は仮想的な線であって実際には形成されない。   Thereafter, in order to obtain the positive electrode 2 used for each of the stacked batteries, the positive electrode current collector 9 is cut and divided along a cutting line 15 indicated by a two-dot chain line in FIG. 2) to obtain a positive electrode 2 having a desired size. The cutting line 15 is a virtual line and is not actually formed.

また、図６に示すように、複数の負極（負極シート）３を製造するための大面積の負極集電体１１の両面に負極活物質層１２を間欠的に塗布する。負極活物質層１２は、薄肉部を持たず一定の厚さを有している。負極活物質層１２の端部（塗布部の端部）は、僅かに傾斜していても、負極集電体１１に対して実質的に垂直に切り立っていてもよい。その後、個々の積層型電池に使用する負極３を得るために、図７（ａ）に２点鎖線で示す切断線１６に沿って負極集電体１１を裁断して分割し、図７（ｂ）に示す所望の大きさの負極３を得る。切断線１６は仮想的な線であって実際には形成されない。   In addition, as shown in FIG. 6, a negative electrode active material layer 12 is intermittently applied to both surfaces of a large area negative electrode current collector 11 for manufacturing a plurality of negative electrodes (negative electrode sheets) 3. The negative electrode active material layer 12 has a constant thickness without a thin portion. The end of the negative electrode active material layer 12 (the end of the coated portion) may be slightly inclined or may be substantially perpendicular to the negative electrode current collector 11. Thereafter, in order to obtain the negative electrode 3 used for each of the stacked batteries, the negative electrode current collector 11 is cut and divided along a cutting line 16 shown by a two-dot chain line in FIG. The negative electrode 3 having a desired size shown in FIG. The cutting line 16 is a virtual line and is not actually formed.

このようにして形成された、図５（ｂ）に示す正極２と図７（ｂ）に示す負極３とを、セパレータ４を介して交互に積層し、正極端子７および負極端子８を接続することにより、電極積層体１７を形成する。この電極積層体１７を電解液５とともに、可撓性フィルム６からなる外装容器に収容して封止することによって、図１に示す二次電池１が形成される。   The positive electrode 2 shown in FIG. 5 (b) and the negative electrode 3 shown in FIG. 7 (b) thus formed are alternately stacked via the separator 4, and the positive terminal 7 and the negative terminal 8 are connected. Thereby, the electrode laminate 17 is formed. The secondary battery 1 shown in FIG. 1 is formed by housing the electrode laminate 17 together with the electrolytic solution 5 in an outer container made of the flexible film 6 and sealing it.

この二次電池１によると、正極２の塗布部と未塗布部の境界部分１３を覆うように形成された絶縁部材１４による厚さの増加分が、正極活物質層１０の厚肉部１０ａよりも薄い薄肉部１０ｂによって吸収（相殺）され、電極積層体１７を部分的に厚くすることがないため、電極積層体１７を均等に押さえて保持することができ、電気特性のばらつきやサイクル特性の低下などの品質低下を抑えることができる。厚肉部１０ａと薄肉部１０ｂとの厚さの差が、絶縁部材１４の厚さよりも大きければ、絶縁部材１４による電極積層体１７の部分的な厚さの増大を防ぐことができるため、極めて効果的である。ただし、厚肉部１０ａと薄肉部１０ｂの厚さの差が絶縁部材１４の厚さよりも小さくても、薄肉部１０ｂを設けることによって電極積層体１７の局所的な厚さの増大を小さく抑えることができ、ある程度の効果が得られる。   According to the secondary battery 1, the increase in thickness due to the insulating member 14 formed so as to cover the boundary portion 13 between the coated portion and the uncoated portion of the positive electrode 2 is greater than the thick portion 10 a of the positive electrode active material layer 10. Since the thinned portion 10b is absorbed (canceled) by the thin portion 10b and the electrode laminate 17 is not partially thickened, the electrode laminate 17 can be pressed and held evenly, and variations in electrical characteristics and cycle characteristics can be reduced. Quality deterioration such as deterioration can be suppressed. If the difference in thickness between the thick portion 10a and the thin portion 10b is larger than the thickness of the insulating member 14, it is possible to prevent the insulating member 14 from partially increasing the thickness of the electrode laminate 17, so that the thickness is extremely small. It is effective. However, even if the difference between the thickness of the thick portion 10a and the thickness of the thin portion 10b is smaller than the thickness of the insulating member 14, the provision of the thin portion 10b suppresses a local increase in the thickness of the electrode stack 17 to a small value. And a certain effect can be obtained.

図７（ｂ）に示す例では、正極２の未塗布部（正極タブ）に対向する位置に、負極３の未塗布部は存在せず塗布部が終端している。ただし、負極３の、正極２の未塗布部に対向する位置に、未塗布部が存在する構成にすることもできる。負極３の、正極２の未塗布部に対向しない端部には負極タブとなる未塗布部が設けられている。各活物質層１０，１２の終端位置（塗布部の端部の平面的な位置）は、集電体９，１１の両面で異なっていても一致していてもよい。
本発明での各部材の厚さや距離などは、特に断りが無い限りは、任意の３点以上の場所における測定値の平均値を意味する。 In the example shown in FIG. 7B, the uncoated portion of the negative electrode 3 does not exist at the position facing the uncoated portion (positive tab) of the positive electrode 2, and the coated portion is terminated. However, it is also possible to adopt a configuration in which an uncoated portion exists at a position of the negative electrode 3 facing the uncoated portion of the positive electrode 2. An uncoated portion serving as a negative electrode tab is provided at an end of the negative electrode 3 not facing the uncoated portion of the positive electrode 2. The end position of each of the active material layers 10 and 12 (the planar position of the end of the coating portion) may be different or the same on both surfaces of the current collectors 9 and 11.
In the present invention, the thickness and distance of each member mean an average value of measured values at arbitrary three or more points unless otherwise specified.

［電極の詳細な作製方法］
前記した本発明の二次電池の製造方法のうち、電極の詳細な作製方法について説明する。以下の説明は、正極２を製造する例に関するものであるが、負極３を以下の方法で製造することも可能である。 [Detailed production method of electrode]
Among the above-described methods for manufacturing a secondary battery of the present invention, a detailed method for manufacturing an electrode will be described. The following description relates to an example in which the positive electrode 2 is manufactured, but the negative electrode 3 can be manufactured by the following method.

本発明において集電体上に活物質層を形成する方法は、主に、ダイヘッドを含むダイコータを用いて、長尺の集電体の長手方向に沿って活物質合剤の塗布部と未塗布部を交互に繰り返して形成する間欠塗布方式である。図８は、本発明において間欠塗布を行うダイコータ（製造装置）の構成の一例を示す図である。図８に示すように、間欠塗布を行うダイコータには、ダイヘッド２０と、ダイヘッド２０に連結された塗工弁２１と、リターン弁２９と、ポンプ２２と、活物質合剤のスラリー２３を収容する収容部であるメインタンク２４とが設けられている。塗工弁２１とダイヘッド２０を繋ぐ吐出側流路３１と、塗工弁２１とリターン弁２９を繋ぐ連結流路３２が設けられている。また、メインタンク２４と連結流路３２とを繋ぐ供給流路３３が設けられ、この供給流路３３内にポンプ２２が配置されている。さらに、リターン弁２９とメインタンク２４を繋ぐリターン流路３５が形成されている。以上のような構成であるため、メインタンク２４内のスラリー２３は、ポンプ２２によって供給流路３３を通って連結流路３２に導かれ、塗工弁２１が開いている場合には吐出側流路３１を通ってダイヘッド２０に供給される。リターン弁２９が開いている場合には、連結流路３２のスラリー２３がリターン流路３５を通ってメインタンク２４に戻される。このように、本実施形態では、メインタンク２４からなる収容部と、ダイヘッド２０との間に、塗工弁２１とリターン弁２９と連結流路３２からなる弁機構が介在している。ダイヘッド２０と対向する位置には、集電体９をダイヘッド２０に対して相対移動させる相対移動手段が配置されている。本実施形態では、相対移動手段の一例であるローラ２５の回転によって、活物質層を形成すべき集電体９が搬送される。そして、主に塗工弁２１およびリターン弁２９を制御する制御装置（シーケンサ）２６が設けられている。この制御装置２６は、塗工弁２１およびリターン弁２９に加えて、ポンプ２２やダイヘッド２０やローラ２５も制御するものであってもよい。   In the present invention, the method of forming the active material layer on the current collector is mainly performed by using a die coater including a die head, and applying and coating the active material mixture along the longitudinal direction of the long current collector. This is an intermittent coating method in which parts are alternately and repeatedly formed. FIG. 8 is a diagram showing an example of the configuration of a die coater (manufacturing apparatus) for performing intermittent coating in the present invention. As shown in FIG. 8, a die coater for performing intermittent coating contains a die head 20, a coating valve 21 connected to the die head 20, a return valve 29, a pump 22, and a slurry 23 of the active material mixture. A main tank 24 serving as a storage section is provided. A discharge side flow path 31 connecting the coating valve 21 and the die head 20 and a connection flow path 32 connecting the coating valve 21 and the return valve 29 are provided. Further, a supply flow path 33 that connects the main tank 24 and the connection flow path 32 is provided, and the pump 22 is disposed in the supply flow path 33. Further, a return flow path 35 connecting the return valve 29 and the main tank 24 is formed. With the above configuration, the slurry 23 in the main tank 24 is guided by the pump 22 to the connection flow path 32 through the supply flow path 33, and when the coating valve 21 is open, the discharge side flow It is supplied to the die head 20 through the path 31. When the return valve 29 is open, the slurry 23 in the connection flow path 32 returns to the main tank 24 through the return flow path 35. As described above, in the present embodiment, a valve mechanism including the coating valve 21, the return valve 29, and the connection flow path 32 is interposed between the housing section including the main tank 24 and the die head 20. At a position facing the die head 20, a relative moving means for moving the current collector 9 relative to the die head 20 is arranged. In the present embodiment, the current collector 9 on which the active material layer is to be formed is transported by the rotation of the roller 25, which is an example of a relative moving unit. Further, a control device (sequencer) 26 for mainly controlling the coating valve 21 and the return valve 29 is provided. The control device 26 may control the pump 22, the die head 20, and the roller 25 in addition to the coating valve 21 and the return valve 29.

図９に詳細に示す例では、塗工弁２１は、吐出側流路３１と連結流路３２とに連通する弁箱２１ａと、弁箱２１ａの内部に設けられ貫通穴２１ｂを有する弁座２１ｃと、弁座２１ｃ上に配置されて貫通穴２１ｂを開閉する弁体２１ｄと、弁体２９ｄに連結されて弁箱２１ａの外側に突出するシャフト２１ｅを有する。同様に、リターン弁２９は、リターン流路３５と連結流路３２とに連通する弁箱２９ａと、弁箱２９ａの内部に設けられ貫通穴２９ｂを有する弁座２９ｃと、弁座２９ｃ上に配置されて貫通穴２９ｂを開閉する弁体２９ｄと、弁体２９ｄに連結されて弁箱２９ａの外側に突出するシャフト２９ｅを有する。この弁機構を制御する制御装置２６は、塗工弁２１のシャフト２１ｅに接続されてシャフト２１ｅおよび弁体２１ｄを移動させるモータ２６ａと、リターン弁２９のシャフト２９ｅに接続されてシャフト２９ｅおよび弁体２９ｄを移動させるモータ２６ｂと、モータ２６ａ，２６ｂの動作を制御する制御部２６ｃとを含む。   In the example shown in detail in FIG. 9, the coating valve 21 includes a valve box 21a communicating with the discharge side flow path 31 and the connection flow path 32, and a valve seat 21c provided inside the valve box 21a and having a through hole 21b. And a valve body 21d arranged on the valve seat 21c to open and close the through hole 21b, and a shaft 21e connected to the valve body 29d and protruding outside the valve box 21a. Similarly, the return valve 29 is disposed on the valve case 29a communicating with the return flow path 35 and the connection flow path 32, the valve seat 29c provided inside the valve case 29a and having the through hole 29b, and the valve seat 29c. A valve body 29d that opens and closes the through hole 29b and a shaft 29e that is connected to the valve body 29d and protrudes outside the valve box 29a. The control device 26 for controlling the valve mechanism includes a motor 26a connected to the shaft 21e of the coating valve 21 to move the shaft 21e and the valve body 21d, and a control device 26 connected to the shaft 29e of the return valve 29 and the shaft 29e and the valve body. It includes a motor 26b for moving 29d, and a control unit 26c for controlling the operation of the motors 26a and 26b.

このダイコータを用いる本発明の電極の製造方法では、図１０に示すように、未塗布部の形成時には、ポンプ２２を作動させつつ、塗工弁２１を閉じてリターン弁２９を開く。従って、メインタンク２４のスラリー２３は、ポンプ２２によって供給流路３３を通って連結流路３２に導かれた後、リターン弁２９を介してリターン流路３５を通ってメインタンク２４に戻される。一方、塗工弁２１は閉じているので、ダイヘッド２０にはスラリー２３は供給されず、ダイヘッド２０からスラリー２３を吐出することなく、ローラ２５の回転によって集電体９を搬送する。   In the method of manufacturing an electrode according to the present invention using the die coater, as shown in FIG. 10, when forming the uncoated portion, the coating valve 21 is closed and the return valve 29 is opened while operating the pump 22. Accordingly, the slurry 23 in the main tank 24 is guided by the pump 22 to the connection flow path 32 through the supply flow path 33, and then returned to the main tank 24 through the return flow path 35 via the return valve 29. On the other hand, since the coating valve 21 is closed, the slurry 23 is not supplied to the die head 20, and the current collector 9 is conveyed by the rotation of the roller 25 without discharging the slurry 23 from the die head 20.

次に、活物質層１０の薄肉部１０ｂを形成するため、塗工弁２１を開くとともに、リターン弁２９を少し閉じてその開度を小さくする。メインタンク２４から供給流路３３を通って連結流路３２に導かれたスラリー２３は、一部はリターン弁２９を通ってリターン流路３５からメインタンク２４に戻され、残りの部分が塗工弁２１を通って吐出側流路３１からダイヘッド２０へ送られる。従って、ローラ２５の回転によって搬送される集電体９に向かってダイヘッド２０から吐出されるスラリー２３の量は少なく、薄肉部１０ｂが良好に形成できる。   Next, in order to form the thin portion 10b of the active material layer 10, the coating valve 21 is opened and the return valve 29 is slightly closed to reduce the opening. A part of the slurry 23 guided from the main tank 24 to the connection flow path 32 through the supply flow path 33 is returned to the main tank 24 from the return flow path 35 through the return valve 29, and the remaining part is coated. It is sent from the discharge side flow path 31 to the die head 20 through the valve 21. Therefore, the amount of the slurry 23 discharged from the die head 20 toward the current collector 9 conveyed by the rotation of the roller 25 is small, and the thin portion 10b can be favorably formed.

所望の大きさの薄肉部１０ｂを形成したら、塗工弁２１を開いたままでリターン弁２９を閉じることによって、厚肉部１０ａの形成に移行する。メインタンク２４から供給流路３３を通って連結流路３２に導かれたスラリー２３の全てが、リターン流路３５に流れることなく、塗工弁２１を通って吐出側流路３１からダイヘッド２０へ送られる。そして、ローラ２５の回転によって搬送される集電体９に向かってダイヘッド２０から吐出されるスラリー２３の量が多く、薄肉部１０ｂが良好に形成できる。なお、厚肉部１０ａの形成の際には、リターン弁２９を完全に閉じるのではなく僅かに開いておいて、スラリー２３の全てを吐出するのではなく、薄肉部１０ｂの形成時よりも少ない量のスラリー２３をリターン流路３５に戻して残りのスラリー２３を吐出することで、厚肉部１０ａを所望の厚さに制御してもよい。   After the thin portion 10b having a desired size is formed, the return valve 29 is closed while the coating valve 21 is kept open, thereby shifting to the formation of the thick portion 10a. All of the slurry 23 guided from the main tank 24 to the connection flow path 32 through the supply flow path 33 does not flow to the return flow path 35 but passes from the discharge-side flow path 31 to the die head 20 through the coating valve 21. Sent. Then, the amount of the slurry 23 discharged from the die head 20 toward the current collector 9 conveyed by the rotation of the roller 25 is large, and the thin portion 10b can be favorably formed. When forming the thick portion 10a, the return valve 29 is slightly opened instead of completely closed, and the whole of the slurry 23 is not discharged, but is smaller than when the thin portion 10b is formed. The thick portion 10a may be controlled to a desired thickness by returning the amount of the slurry 23 to the return flow path 35 and discharging the remaining slurry 23.

このように、制御装置２６が塗工弁２１およびリターン弁２９の開閉を制御することによって、未塗布部と、塗布部の薄肉部１０ｂと、厚肉部１０ａを良好にできる。具体的には、塗布部の形成を行っていない期間（未塗布部の形成時と電極の形成を行っていない時）は、メインタンク２４と、供給流路３３と、連結流路３２と、リターン弁２９と、リターン流路３５とによって構成される循環経路をスラリー２３が循環する。仮に、スラリー２３が各流路内やメインタンク２４内で停滞して一部の成分が沈降するなどしてスラリー２３の粘度が変動すると、ダイヘッド２０からのスラリー２３の吐出を再開した時に所望の吐出性能が得られず、塗布部１０を良好に形成できない可能性がある。しかし、本発明では、前述した循環経路内をスラリーが循環し続けるため、一部の成分が沈降する可能性が低く、粘度の変動を抑えることができるため、ダイヘッド２０からのスラリー２３の吐出を再開した時に、所望の吐出性能が実現できて塗布部１０を良好に形成できる。   As described above, the control device 26 controls the opening and closing of the coating valve 21 and the return valve 29, so that the uncoated portion, the thin portion 10b of the coating portion, and the thick portion 10a can be improved. Specifically, during a period in which the coated portion is not formed (when the uncoated portion is formed and when the electrode is not formed), the main tank 24, the supply flow channel 33, the connection flow channel 32, The slurry 23 circulates through a circulation path formed by the return valve 29 and the return flow path 35. If the viscosity of the slurry 23 fluctuates due to the fact that the slurry 23 stagnates in each flow path or the main tank 24 and some components settle, for example, when the discharge of the slurry 23 from the die head 20 is resumed, There is a possibility that the ejection performance cannot be obtained and the coating unit 10 cannot be formed favorably. However, in the present invention, since the slurry continues to circulate in the circulation path described above, the possibility that some components settle is low, and the fluctuation of the viscosity can be suppressed. When restarted, the desired ejection performance can be realized, and the application section 10 can be formed satisfactorily.

また、薄肉部１０ｂの形成時には、連結流路３２に供給されたスラリー２３の一部のみをダイヘッド２０に供給して薄肉部１０ｂを形成する。仮に、塗工弁２１の開度の調節によってダイヘッド２０へ供給するスラリー２３の量を調節すると、塗工弁２１の開度の変化時に、吐出側流路３１に向かって移動することで開度を調整する弁体２１ｄによってスラリー２３が押されるなどして、吐出側流路３１内のスラリー２３の流速のばらつきや圧力変動を生じ、塗工弁２１の開閉直後や開度の変更直後に、ダイヘッド２０からのスラリー２３の吐出性能が乱れる可能性がある。その結果、特に薄肉部１０ｂの端部やその近傍において活物質層１０に意図しない凹凸が生じ、そのようにして形成した電極を用いて二次電池を製造した場合には、電池特性にばらつきが生じる可能性がある。それに対し、本発明では、塗工弁２１の開度の調節は行わず全開の状態であり、リターン弁２９の開度の調節によって、ダイヘッド２０へ供給するスラリー２３の量を調節する。リターン弁２９の弁体２９ｄは、ダイヘッド２０へ向かう吐出側流路３１に位置していないため、リターン弁２９の開度の調節時に弁体２９ｄの移動によって吐出側流路３１のスラリー２３が直接押し出されることはなく、流速や圧力の変化を極めて小さくすることができる。従って、ダイヘッド２０からのスラリー２３の吐出性能が乱れることなく、薄肉部１０ａを良好に形成することができる。また、厚肉部１０ａの形成時には、同様に塗工弁２１を全開の状態のままに保ちつつ、リターン弁２９を閉じることによって、吐出側流路３１内のスラリー２３には流量のばらつきや圧力変動はあまり伝わらず、ダイヘッド２０からのスラリー２３の吐出性能が乱れることなく、厚肉部１０ａを形成することができる。   When forming the thin portion 10b, only a part of the slurry 23 supplied to the connection flow path 32 is supplied to the die head 20 to form the thin portion 10b. If the amount of the slurry 23 supplied to the die head 20 is adjusted by adjusting the opening of the coating valve 21, when the opening of the coating valve 21 changes, the opening 23 moves toward the discharge-side flow path 31. For example, the slurry 23 is pushed by the valve body 21d that adjusts the pressure, and the flow velocity of the slurry 23 in the discharge-side flow path 31 varies and the pressure fluctuates. The discharge performance of the slurry 23 from the die head 20 may be disturbed. As a result, unintended irregularities are generated in the active material layer 10 particularly at the end of the thin portion 10b and in the vicinity thereof, and when a secondary battery is manufactured using the electrode formed in such a manner, the battery characteristics vary. Can occur. On the other hand, in the present invention, the opening of the coating valve 21 is not adjusted and is fully opened, and the amount of the slurry 23 supplied to the die head 20 is adjusted by adjusting the opening of the return valve 29. Since the valve element 29d of the return valve 29 is not located in the discharge-side flow path 31 toward the die head 20, the slurry 23 in the discharge-side flow path 31 is directly moved by the movement of the valve element 29d when the opening of the return valve 29 is adjusted. It is not extruded, and changes in flow velocity and pressure can be made extremely small. Therefore, the thin portion 10a can be favorably formed without disturbing the discharge performance of the slurry 23 from the die head 20. When the thick portion 10a is formed, the return valve 29 is closed while the coating valve 21 is kept fully open. The fluctuation is not transmitted so much, and the thick portion 10a can be formed without disturbing the discharge performance of the slurry 23 from the die head 20.

このように、本実施形態では、薄肉部１０ｂの形成と厚肉部１０ａの形成の移行時に、吐出側流路３１に隣接している塗工弁２１は変化させず全開のままにして、ダイヘッド２０および吐出側流路３１に直接影響を与えることが少ないリターン弁２９の開度の調節によって、ダイヘッド２０に供給するスラリー２３の量を間接的に調節して供給量を変えることができる。その結果、安定した吐出性能で、特に端部に意図しない凹凸が生じることを抑えて、薄肉部１０ｂも厚肉部１０ａも良好に形成することができる。   As described above, in the present embodiment, at the transition between the formation of the thin portion 10b and the formation of the thick portion 10a, the coating valve 21 adjacent to the discharge-side flow path 31 is not changed and is kept fully open. By adjusting the opening degree of the return valve 29 that does not directly affect the flow path 20 and the discharge-side flow path 31, the amount of the slurry 23 supplied to the die head 20 can be indirectly adjusted to change the supply amount. As a result, it is possible to form the thin portion 10b and the thick portion 10a satisfactorily with stable ejection performance while suppressing the occurrence of unintended irregularities particularly at the end portions.

［変形例］
本実施形態の変形例として、前述した塗工弁とリターン弁の制御に加えて、図１１に示すように、ダイヘッド２０を集電体９およびローラ２５に対して近づけたり遠ざけたりするように移動させるダイヘッド移動手段（例えばサーボモータ３７）が設けられた構成にしてもよい。その場合、薄肉部１０ｂの形成時には、厚肉部１０ａの形成時に比べてダイヘッド２０を集電体９に近づけ、厚肉部１０ａを形成する際にはダイヘッド２０を、薄肉部１０ｂの形成時よりも集電体９から遠ざけることによって、薄肉部１０ｂからの厚肉部１０ａへの移行を短い距離で行いことができる。ここでは、サーボモータ３７によってダイヘッド２０を移動させ、吐出距離（ダイヘッド２０から集電体９までの間隔）を変えている。 [Modification]
As a modification of the present embodiment, in addition to the control of the coating valve and the return valve described above, the die head 20 is moved so as to move closer to or away from the current collector 9 and the roller 25 as shown in FIG. A configuration may be adopted in which a die head moving means (for example, a servomotor 37) is provided. In this case, the die head 20 is closer to the current collector 9 when the thin portion 10b is formed than when the thick portion 10a is formed, and when forming the thick portion 10a, the die head 20 is moved more than when the thin portion 10b is formed. Also, by moving away from the current collector 9, the transition from the thin portion 10b to the thick portion 10a can be performed at a short distance. Here, the die head 20 is moved by the servomotor 37 to change the discharge distance (the interval from the die head 20 to the current collector 9).

［他の変形例］
さらに他の変形例では、図１２に示すようにリターン流路３５内にサブタンク３６が設けられている。サブタンク３６を設けることによって、特に、リターン流路３５を含む循環経路をスラリー２３が循環する未塗布部形成と、リターン流路３５をスラリー２３が流れない塗布部形成との移行時に、サブタンク３６の液面が変動することによって、メインタンク２４の液面の大きな変動を抑えられる。仮にメインタンク２４の液面が大きく変動すると、ダイヘッド２０へ向かうスラリー２３の流れが不安定になるおそれがあるが、図１２に示す例では、サブタンク３６の液面変動の効果によってメインタンク２４の液面変動を小さく抑えられる。前述したように、薄肉部１０ｂの形成と厚肉部１０ａの形成との移行時に塗工弁２１の開度を変えるのではなくリターン弁２９の開度を変えることによって、スラリー２３の吐出性能を安定させることに加えて、本変形例では、未塗布部の形成と塗布部の形成との移行時のスラリー２３の吐出性能を安定させることもできるので、厚肉部１０ａおよび薄肉部１０ｂをより高精度に形成することが容易に行える。 [Other Modifications]
In still another modification, a sub tank 36 is provided in the return flow path 35 as shown in FIG. By providing the sub-tank 36, the transition of the sub-tank 36 between the formation of the uncoated portion in which the slurry 23 circulates through the circulation path including the return flow passage 35 and the formation of the coated portion in which the slurry 23 does not flow through the return flow passage 35 is performed. Due to the fluctuation of the liquid level, a large fluctuation of the liquid level of the main tank 24 can be suppressed. If the liquid level of the main tank 24 fluctuates greatly, the flow of the slurry 23 toward the die head 20 may become unstable. However, in the example shown in FIG. Fluid level fluctuations can be kept small. As described above, the discharge performance of the slurry 23 is improved by changing the opening of the return valve 29 instead of changing the opening of the coating valve 21 at the transition between the formation of the thin portion 10b and the formation of the thick portion 10a. In addition to stabilization, in the present modification, the discharge performance of the slurry 23 at the time of transition between the formation of the uncoated portion and the formation of the coated portion can be stabilized, so that the thick portion 10a and the thin portion 10b can be further reduced. It can be easily formed with high precision.

以上説明した実施形態は、正極２のみに絶縁部材１４が設けられて負極３には絶縁部材が設けられない構成であって、正極活物質層１０が厚肉部１０ａと薄肉部１０ｂとからなり、負極活物質層１２が厚肉部のみからなる（薄肉部を持たない）構成である。ただし、負極３のみに絶縁部材が設けられて正極２には絶縁部材１４が設けられず、正極活物質層１０が厚肉部１０ａのみからなり、負極活物質層１２が厚肉部と薄肉部とからなる構成にすることもできる。また、正極２と負極３のいずれにも絶縁部材が設けられ、正極活物質層１０と負極活物質層１２のいずれも、厚肉部と薄肉部とを有する構成にすることもできる。いずれの構成であっても、厚肉部と薄肉部とを有する活物質層において、絶縁部材の一部を薄肉部上に配置して、厚肉部と薄肉部の厚さの差によって絶縁部材による厚さの増大の少なくとも一部を吸収（相殺）することにより、電池素子の厚さの増大を抑制する効果が得られる。   The embodiment described above has a configuration in which the insulating member 14 is provided only on the positive electrode 2 and the insulating member is not provided on the negative electrode 3, and the positive electrode active material layer 10 includes a thick portion 10a and a thin portion 10b. And the negative electrode active material layer 12 is constituted only of a thick part (having no thin part). However, only the negative electrode 3 is provided with an insulating member, the positive electrode 2 is not provided with the insulating member 14, the positive electrode active material layer 10 is formed only of the thick portion 10a, and the negative electrode active material layer 12 is formed of the thick portion and the thin portion. And a configuration consisting of In addition, an insulating member may be provided on each of the positive electrode 2 and the negative electrode 3, and each of the positive electrode active material layer 10 and the negative electrode active material layer 12 may have a thick portion and a thin portion. In any configuration, in the active material layer having the thick portion and the thin portion, a part of the insulating member is disposed on the thin portion, and the insulating member is formed by a difference in thickness between the thick portion and the thin portion. By absorbing (cancelling) at least part of the increase in thickness caused by the above, an effect of suppressing an increase in the thickness of the battery element can be obtained.

本発明はリチウムイオン二次電池とその電極の製造方法に有用であるが、リチウムイオン電池以外の二次電池とその電極の製造方法に適用しても有効である。   The present invention is useful for a method of manufacturing a lithium ion secondary battery and its electrode, but is also effective when applied to a secondary battery other than a lithium ion battery and a method of manufacturing its electrode.

１ リチウムイオン二次電池
２ 正極（正極シート）
３ 負極（負極シート）
４ セパレータ
５ 電解液
６ 可撓性フィルム
７ 正極端子
８ 負極端子
９ 正極用の集電体（正極集電体）
１０ 正極用の活物質層（正極活物質層）
１０ａ 厚肉部
１０ｂ 薄肉部
１１ 負極用の集電体（負極集電体）
１２ 負極用の活物質層（負極活物質層）
１３ 境界部分
１４ 絶縁部材
１７ 電極積層体（電池素子）
２０ ダイヘッド
２１ 塗工弁（弁機構）
２１ａ，２９ａ 弁箱
２１ｂ，２９ｂ 貫通穴
２１ｃ，２９ｃ 弁座
２１ｄ，２９ｄ 弁体
２１ｅ，２９ｅ シャフト
２２ ポンプ
２３ 活物質合剤のスラリー
２４ メインタンク（収容部）
２５ 相対移動手段（ローラ）
２６ 制御装置
２６ａ，２６ｂ モータ
２６ｃ 制御部
２９ リターン弁（弁機構）
３１ 吐出側流路
３２ 連結流路（弁機構）
３３ 供給流路
３５ リターン流路
３６ サブタンク（収容部）
３７ ダイヘッド移動手段（サーボモータ） 1 Lithium ion secondary battery 2 Positive electrode (positive electrode sheet)
3 Negative electrode (negative electrode sheet)
Reference Signs List 4 separator 5 electrolytic solution 6 flexible film 7 positive electrode terminal 8 negative electrode terminal 9 current collector for positive electrode (positive electrode current collector)
10 Active material layer for positive electrode (positive electrode active material layer)
10a thick portion 10b thin portion 11 current collector for negative electrode (negative electrode current collector)
12 Active material layer for negative electrode (negative electrode active material layer)
13 Boundary part 14 Insulating member 17 Electrode laminate (battery element)
20 die head 21 coating valve (valve mechanism)
21a, 29a Valve box 21b, 29b Through hole 21c, 29c Valve seat 21d, 29d Valve element 21e, 29e Shaft 22 Pump 23 Active material mixture slurry 24 Main tank (housing section)
25 Relative moving means (roller)
26 Control devices 26a, 26b Motor 26c Control unit 29 Return valve (valve mechanism)
31 discharge side flow path 32 connecting flow path (valve mechanism)
33 supply flow path 35 return flow path 36 sub tank (housing section)
37 Die head moving means (servo motor)

Claims (15)

集電体上に活物質層が形成された塗布部を有する二次電池用の電極の製造方法であって、
収容部から弁機構を介してダイヘッドに供給された活物質を含むスラリーを、ダイヘッドから前記集電体に向かって吐出させることにより、前記塗布部を形成する工程を含み、
前記塗布部を形成する工程は、前記活物質層の厚さが薄い薄肉部を形成する工程と、前記活物質層の厚さが厚い厚肉部を形成する工程と、を含み、
前記弁機構は、前記収容部と前記ダイヘッドとの間に位置し、前記スラリーを前記収容部へ戻すためのリターン流路を開閉するリターン弁と、前記ダイヘッドへ前記スラリーを供給するための吐出側流路を開閉する塗工弁と、前記リターン弁と前記塗工弁とを接続する連結流路と、を含み、
前記薄肉部を形成する工程では、前記塗工弁を全開にしつつ、前記リターン弁を開くことによって、前記収容部から供給された前記スラリーの一部を前記収容部に戻し、残りの前記スラリーを前記ダイヘッドに向けて流れさせ、
前記厚肉部を形成する工程では、
前記塗工弁を全開にしたまま、前記リターン弁を閉じることによって、前記収容部から供給された前記スラリーを前記ダイヘッドに向けてのみ流れさせて前記収容部には戻さないか、
あるいは、前記薄肉部を形成する際よりも前記リターン弁を小さな開度で開くことによって、前記薄肉部を形成する工程に比べて少量の前記スラリーを前記収容部に戻し、残りの前記スラリーを前記ダイヘッドに向けて流れさせる、
二次電池用の電極の製造方法。 A method for manufacturing an electrode for a secondary battery having an application portion on which an active material layer is formed on a current collector,
A step of forming the coating section by discharging a slurry containing the active material supplied to the die head via the valve mechanism from the storage section toward the current collector from the die head,
The step of forming the application section includes a step of forming a thin portion in which the thickness of the active material layer is thin, and a step of forming a thick portion in which the thickness of the active material layer is thick,
The valve mechanism is located between the storage unit and the die head, a return valve for opening and closing a return flow path for returning the slurry to the storage unit, and a discharge side for supplying the slurry to the die head. A coating valve that opens and closes a flow path, including a connection flow path that connects the return valve and the coating valve,
In the step of forming the thin portion, by fully opening the coating valve and opening the return valve, a part of the slurry supplied from the storage unit is returned to the storage unit, the remaining slurry Let it flow towards the die head,
In the step of forming the thick portion,
By keeping the coating valve fully open and closing the return valve, the slurry supplied from the storage section is allowed to flow only toward the die head and is not returned to the storage section,
Alternatively, by opening the return valve at a smaller opening than when forming the thin portion, a smaller amount of the slurry is returned to the storage portion than in the step of forming the thin portion, and the remaining slurry is removed. Let it flow towards the die head,
A method for manufacturing an electrode for a secondary battery. 前記薄肉部を形成する工程では、前記ダイヘッドを、前記厚肉部を形成する工程よりも前記集電体に近づける、請求項１に記載の二次電池用の電極の製造方法。   The method for manufacturing an electrode for a secondary battery according to claim 1, wherein in the step of forming the thin portion, the die head is closer to the current collector than in the step of forming the thick portion. 前記集電体上に前記活物質層が形成されていない未塗布部を形成する工程をさらに含み、
前記未塗布部を形成する工程では、前記塗工弁を閉じて前記リターン弁を開き、
前記薄肉部を形成する工程では、前記塗工弁を、前記厚肉部を形成する際と同等に開くとともに、前記リターン弁を、前記未塗布部を形成する際よりも小さく開く、請求項１または２に記載の二次電池用の電極の製造方法。 Further comprising a step of forming an uncoated portion on which the active material layer is not formed on the current collector,
In the step of forming the uncoated portion, the coating valve is closed and the return valve is opened,
In the step of forming the thin portion, the coating valve, is opened to the equivalent time of forming the thick portion, the return valve opens less than when forming the uncoated portion, claim 1 3. The method for producing an electrode for a secondary battery according to item 2 . 前記収容部は前記弁機構に接続された供給流路および前記リターン流路にそれぞれ接続されたメインタンクからなり、前記リターン流路内にはサブタンクが設けられており、
前記未塗布部を形成する工程では、前記メインタンクから供給された前記スラリーを前記サブタンクに戻し、
前記薄肉部を形成する工程では、前記メインタンクから供給された前記スラリーの前記一部を前記サブタンクに戻すとともに、残りの前記スラリーを前記ダイヘッドに供給し、
前記厚肉部を形成する工程では、前記メインタンクから供給された前記スラリーを前記ダイヘッドに向けてのみ流れさせるか、あるいは、前記薄肉部を形成する工程に比べて少量の前記スラリーを前記サブタンクに戻し、残りの前記スラリーを前記ダイヘッドに供給する、請求項３に記載の二次電池用の電極の製造方法。 The storage section includes a main tank connected to the supply flow path and the return flow path connected to the valve mechanism, and a sub-tank is provided in the return flow path,
In the step of forming the uncoated portion, the slurry supplied from the main tank is returned to the sub tank,
In the step of forming the thin portion, the part of the slurry supplied from the main tank is returned to the sub tank, and the remaining slurry is supplied to the die head,
In the step of forming the thick portion, the slurry supplied from the main tank is allowed to flow only toward the die head, or a smaller amount of the slurry is supplied to the sub tank as compared to the step of forming the thin portion. The method for manufacturing an electrode for a secondary battery according to claim 3 , wherein the slurry is returned and the remaining slurry is supplied to the die head. 前記未塗布部を形成する工程と前記薄肉部を形成する工程では、前記スラリーの少なくとも一部を、前記収容部と前記供給流路と前記リターン弁と前記リターン流路とを含む循環経路を循環させる、請求項４に記載の二次電池用の電極の製造方法。 In the step of forming the uncoated portion and the step of forming the thin portion, at least a part of the slurry is circulated through a circulation path including the storage section, the supply flow path, the return valve, and the return flow path. The method for producing an electrode for a secondary battery according to claim 4 . 前記未塗布部を形成する工程と、前記薄肉部を形成する工程と、前記厚肉部を形成する工程とを、順番に繰り返し実施する、請求項３から５のいずれか１項に記載の二次電池用の電極の製造方法。 The method according to claim 3 , wherein the step of forming the uncoated portion, the step of forming the thin portion, and the step of forming the thick portion are repeatedly performed in order. A method for manufacturing an electrode for a secondary battery. 前記活物質層の前記薄肉部と前記未塗布部とにまたがって絶縁部材を配置する工程をさらに含む、請求項３から６のいずれか１項に記載の二次電池用の電極の製造方法。 The method for manufacturing an electrode for a secondary battery according to any one of claims 3 to 6 , further comprising: arranging an insulating member over the thin portion and the uncoated portion of the active material layer. 正極用の集電体の両面に正極用の活物質層を形成して正極を形成する工程と、負極用の集電体の両面に負極用の活物質層を形成して負極を形成する工程と、前記正極と前記負極とをセパレータを介して積層する工程と、を含む二次電池の製造方法であって、
前記正極を形成する工程と前記負極を形成する工程のいずれか一方または両方が、請求項１から７のいずれか１項に記載の二次電池用の電極の製造方法の各工程を含む、二次電池の製造方法。 Forming a positive electrode by forming an active material layer for the positive electrode on both surfaces of the current collector for the positive electrode, and forming an active material layer for the negative electrode on both surfaces of the current collector for the negative electrode to form the negative electrode And a step of laminating the positive electrode and the negative electrode with a separator interposed therebetween, comprising:
8. One or both of the step of forming the positive electrode and the step of forming the negative electrode include each step of the method for manufacturing an electrode for a secondary battery according to any one of claims 1 to 7. Manufacturing method of secondary battery. 集電体上に活物質層が形成された塗布部を有する二次電池用の電極の製造装置であって、
活物質を含むスラリーを前記集電体に向かって吐出するダイヘッドと、
前記スラリーを収容する収容部と、
前記ダイヘッドと前記収容部との間に介在する弁機構と、
前記弁機構と前記ダイヘッドとを接続している吐出側流路と、
前記弁機構と前記収容部とを接続している供給流路およびリターン流路と、
前記吐出側流路へ向かう前記スラリーの流量と前記リターン流路へ向かう前記スラリーの流量とを変化させる弁機構と、
前記弁機構の開度を調整する制御装置と、
を含み、
前記弁機構は、
前記リターン流路を開閉するリターン弁と、
前記吐出側流路を開閉する塗工弁と、
前記リターン弁と前記塗工弁とを接続する連結流路と、を含み、
前記制御装置は、
前記集電体上に前記活物質層の厚さが薄い薄肉部を形成する際には、前記塗工弁を全開にしつつ、前記リターン弁を開くように制御することによって、前記供給流路から供給される前記スラリーを前記吐出側流路と前記リターン流路の両方に流れさせ、
前記集電体上に前記活物質層の厚さが厚い厚肉部を形成する際には、
前記塗工弁を全開にしたまま、前記リターン弁を閉じるように制御することによって、前記供給流路から供給される前記スラリーを前記吐出側流路のみに流れさせるか、
あるいは、前記薄肉部を形成する際よりも前記リターン弁を小さな開度で開くように制御することによって、前記薄肉部を形成する工程において前記リターン流路に流される前記スラリーの量よりも少量の前記スラリーを前記リターン流路に流し、残りの前記スラリーを前記ダイヘッドに向けて流れさせるように前記リターン弁と前記塗工弁を制御する、
二次電池用の電極の製造装置。 An apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery having a coating portion on which an active material layer is formed on a current collector,
A die head for discharging a slurry containing an active material toward the current collector,
A storage unit for storing the slurry,
A valve mechanism interposed between the die head and the housing,
A discharge-side flow path connecting the valve mechanism and the die head,
A supply flow path and a return flow path connecting the valve mechanism and the housing section,
A valve mechanism for changing the flow rate of the slurry toward the discharge-side flow path and the flow rate of the slurry toward the return flow path,
A control device for adjusting the opening of the valve mechanism;
Only including,
The valve mechanism includes:
A return valve for opening and closing the return flow path;
A coating valve for opening and closing the discharge side flow path,
Including a connection flow path connecting the return valve and the coating valve,
The control device includes:
When forming a thin portion where the thickness of the active material layer is thin on the current collector, while fully opening the coating valve, by controlling to open the return valve, from the supply flow path Causing the supplied slurry to flow through both the discharge-side flow path and the return flow path,
When forming a thick part where the thickness of the active material layer is thick on the current collector,
By controlling the return valve to be closed while the coating valve is fully opened, the slurry supplied from the supply channel is allowed to flow only to the discharge-side channel,
Alternatively, by controlling the return valve to open with a smaller opening than when forming the thin portion, a smaller amount than the amount of the slurry flowing through the return flow path in the step of forming the thin portion. Flow the slurry through the return flow path, control the return valve and the coating valve to flow the remaining slurry toward the die head ,
Equipment for manufacturing electrodes for secondary batteries. 前記制御装置は、前記集電体上に前記活物質層が形成されていない未塗布部を形成する際には前記塗工弁が閉じて前記リターン弁が開くように、かつ、前記薄肉部を形成する際には前記塗工弁が前記厚肉部を形成する際と同等に開くとともに前記リターン弁が前記未塗布部を形成する際よりも小さく開くように、前記塗工弁と前記リターン弁を制御する、請求項９に記載の二次電池用の電極の製造装置。 The control device is configured such that when forming an uncoated portion where the active material layer is not formed on the current collector, the coating valve is closed and the return valve is opened, and the thin portion is When forming, the coating valve and the return valve so that the coating valve is opened in the same manner as when forming the thick portion and the return valve is opened smaller than when forming the uncoated portion. The apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery according to claim 9 , wherein: 前記収容部と、前記供給流路と、前記リターン弁と、前記リターン流路とを含む循環経路が構成されている、請求項９または１０に記載の二次電池用の電極の製造装置。 The apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery according to claim 9 or 10 , wherein a circulation path including the storage section, the supply flow path, the return valve, and the return flow path is configured. 前記収容部は前記供給流路に接続されたメインタンクからなり、前記リターン流路にはサブタンクが設けられている、請求項９から１１のいずれか１項に記載の二次電池用の電極の製造装置。 The electrode for a secondary battery according to any one of claims 9 to 11 , wherein the housing part includes a main tank connected to the supply flow path, and a sub tank is provided in the return flow path. manufacturing device. 前記薄肉部を形成する際に前記ダイヘッドを、前記厚肉部を形成する際よりも前記集電体に近づけるダイヘッド移動手段をさらに有する、請求項９から１２のいずれか１項に記載の二次電池用の電極の製造装置。 The secondary according to any one of claims 9 to 12 , further comprising: a die head moving unit that moves the die head closer to the current collector when forming the thin portion than when forming the thick portion. Equipment for manufacturing electrodes for batteries. 前記集電体を、前記ダイヘッドと対向する位置で相対移動させる相対移動手段と、前記ダイヘッドに前記スラリーを供給するためのポンプと、をさらに有する、請求項９から１３のいずれか１項に記載の二次電池用の電極の製造装置。 14. The apparatus according to claim 9 , further comprising: a relative moving unit configured to relatively move the current collector at a position opposed to the die head; and a pump for supplying the slurry to the die head. 15. For manufacturing secondary battery electrodes. 集電体上に活物質層が形成された複数の塗布部と、前記集電体上に活物質層が形成されていない未塗布部とを間欠的に形成する二次電池用の電極の製造方法であって、
収容部から弁機構を介してダイヘッドに供給された活物質を含むスラリーを、ダイヘッドから前記集電体に向かって吐出させることにより、前記塗布部を形成する工程を含み、
前記弁機構は、前記収容部と前記ダイヘッドとの間に位置し、前記スラリーを前記収容部へ戻すためのリターン流路を開閉するリターン弁と、前記ダイヘッドへ前記スラリーを供給するための吐出側流路を開閉する塗工弁と、前記リターン弁と前記塗工弁とを接続する連結流路と、を含み、
前記塗布部を形成する工程は、前記活物質層の厚さが薄い薄肉部を形成する工程と、前記活物質層の厚さが厚い厚肉部を形成する工程と、を含み、
前記未塗布部を形成する工程では、前記塗工弁を閉じて前記リターン弁を開き、
前記薄肉部を形成する工程では、前記リターン弁を少なくとも部分的に開いたまま、前記塗工弁を全開にした状態で、前記ダイヘッドから前記スラリーを前記集電体に向かって吐出させ、
前記厚肉部を形成する工程では、前記ダイヘッドと前記集電体との距離が前記薄肉部を形成する工程における距離よりも長くなるように前記ダイヘッドと前記集電体を相対移動させるとともに、前記塗工弁を全開にしたまま、前記リターン弁を閉じるか、または前記薄肉部を形成する工程における開度よりも小さい開度で前記リターン弁を開いた状態にし、前記ダイヘッドから前記スラリーを前記集電体に向かって吐出させる、二次電池用の電極の製造方法。 Manufacture of an electrode for a secondary battery in which a plurality of coated portions having an active material layer formed on a current collector and an uncoated portion having no active material layer formed on the current collector are formed intermittently. The method,
A step of forming the coating section by discharging a slurry containing the active material supplied to the die head via the valve mechanism from the storage section toward the current collector from the die head,
The valve mechanism is located between the storage unit and the die head, a return valve for opening and closing a return flow path for returning the slurry to the storage unit, and a discharge side for supplying the slurry to the die head. A coating valve that opens and closes a flow path, including a connection flow path that connects the return valve and the coating valve,
The step of forming the application section includes a step of forming a thin portion in which the thickness of the active material layer is thin, and a step of forming a thick portion in which the thickness of the active material layer is thick,
In the step of forming the uncoated portion, the coating valve is closed and the return valve is opened,
In the step of forming the thin portion, the slurry is discharged from the die head toward the current collector with the coating valve fully opened while the return valve is at least partially opened,
Wherein in the step of forming the thick portion, together with relatively moves the distance between the said to be longer than the distance in the step of forming the thin portion die head said collector of said collector and said die head, said the remains fully opened Nurikoben, close the return valve, or in a state of opening the return valve with a smaller opening than the opening in the step of forming the thin portion, the said slurry prior Symbol die head A method for producing an electrode for a secondary battery, which is discharged toward a current collector.
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