JP6562265B2 - Lithium ion secondary battery - Google Patents

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Description

本発明は、リチウムイオン二次電池に関する。   The present invention relates to a lithium ion secondary battery.

リチウムイオン二次電池は、既存の電池に比べて軽量かつエネルギー密度が高いことから、近年、パソコンや携帯端末等のいわゆるポータブル電源や車両駆動用電源として用いられている。リチウムイオン二次電池は、特に、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＶ）等の車両の駆動用高出力電源として今後ますます普及していくことが期待されている。   Lithium ion secondary batteries are lighter and have a higher energy density than existing batteries, and have recently been used as so-called portable power sources for vehicles and personal computers and power sources for driving vehicles. Lithium-ion secondary batteries are expected to become increasingly popular as high-output power sources for driving vehicles such as electric vehicles (EV), hybrid vehicles (HV), and plug-in hybrid vehicles (PHV). Yes.

リチウムイオン二次電池は、その安全性が高いことが求められている。そのため、リチウムイオン二次電池には、様々な安全策が講じられている。安全策の一つとしては、電池ケースに設けられた安全弁が挙げられる。当該安全弁は、電池ケースの内圧が所定レベル以上に上昇した場合に当該内圧を開放するように構成されている（例えば、特許文献１参照）。リチウムイオン二次電池が内部短絡等によって温度上昇を起こした場合には、電解質や電極の分解ガス、電解質の気化ガス等によって電池ケースの内圧が上昇する。安全弁は、電池ケースの内圧が所定レベル以上に上昇した場合に開弁して、電池ケースの内圧上昇を抑制するように機能する。   Lithium ion secondary batteries are required to have high safety. Therefore, various safety measures are taken for the lithium ion secondary battery. One safety measure is a safety valve provided in the battery case. The safety valve is configured to release the internal pressure when the internal pressure of the battery case rises to a predetermined level or more (see, for example, Patent Document 1). When the temperature of the lithium ion secondary battery rises due to an internal short circuit or the like, the internal pressure of the battery case increases due to the electrolyte, electrode decomposition gas, electrolyte vaporized gas, or the like. The safety valve functions to open when the internal pressure of the battery case rises above a predetermined level, and to suppress an increase in the internal pressure of the battery case.

内部短絡には、デンドライトの形成による軽度なものから、例えば車載されたリチウムイオン二次電池において、事故等により予期せずに金属製の異物がリチウムイオン二次電池に突き刺さることによる甚大なものまである。   For internal short-circuits, from mild ones due to the formation of dendrites, to large ones, for example, in lithium-ion secondary batteries mounted on vehicles, due to unexpectedly foreign metal objects sticking into lithium-ion secondary batteries due to accidents, etc. is there.

特開２０１４−０５６７１６号公報JP 2014-056716 A

金属製の異物がリチウムイオン二次電池に突き刺さることにより生じるような甚大な内部短絡が起きた場合には、温度上昇が急激に起こるため、急激なガスの発生以外にも、電極体を構成する材料の物理的な分解が起こり得る。よって、急激なガスの発生により、電池ケースの安全弁が開弁されるが、高温の電極体を構成する材料の分解物（以下、「電極体分解物」と呼ぶ。）が、ガスと共に安全弁から放出され得る。リチウムイオン二次電池のより高い安全性の観点からは、安全弁から放出される高温の電極体分解物の量は少ないことが望ましい。   When a large internal short circuit occurs as a result of metal foreign objects sticking into the lithium ion secondary battery, the temperature rises rapidly, so that the electrode body is configured in addition to the rapid gas generation. Physical degradation of the material can occur. Therefore, the safety valve of the battery case is opened due to the sudden generation of gas, but the decomposition product of the material constituting the high temperature electrode body (hereinafter referred to as “electrode body decomposition product”) is released from the safety valve together with the gas. Can be released. From the viewpoint of higher safety of the lithium ion secondary battery, it is desirable that the amount of the high-temperature electrode body decomposition product released from the safety valve is small.

そこで本発明は、金属製の異物がリチウムイオン二次電池に突き刺さることにより生じるような甚大な内部短絡が起きた場合でも、高温の電極体分解物の安全弁からの放出が抑制されているリチウムイオン二次電池を提供することを目的とする。   Accordingly, the present invention provides a lithium ion in which release of a high-temperature electrode assembly decomposition product from a safety valve is suppressed even when a large internal short circuit occurs as a result of a metal foreign object sticking into a lithium ion secondary battery. An object is to provide a secondary battery.

ここに開示されるリチウムイオン二次電池は、捲回電極体と、前記捲回電極体を収容する電池ケースとを備える。前記電池ケースは、前記捲回電極体の外周に対向する面において安全弁を備える。前記捲回電極体の捲回軸方向の端面に対向する前記電池ケースの内壁部には、突起群が設けられている。   The lithium ion secondary battery disclosed herein includes a wound electrode body and a battery case that houses the wound electrode body. The battery case includes a safety valve on a surface facing the outer periphery of the wound electrode body. A protrusion group is provided on the inner wall of the battery case facing the end surface of the wound electrode body in the winding axis direction.

このような構成によれば、金属製の異物がリチウムイオン二次電池に突き刺さることにより生じるような甚大な内部短絡が起き、高温の電極体分解物が発生した場合に、捲回電極体の捲回軸方向（当該方向は、高温の電極体分解物が放出されやすい方向である。）の端面に対向する電池ケースの内壁部に設けられた突起群によって、高温の電極体分解物の電池ケース内での滞留時間を長くすることができ、この電極体分解物の温度を下げることができる。これにより、安全弁から放出される高温の電極体分解物の量を低減する、またはなくすことができる。すなわち、このような構成によれば、金属製の異物がリチウムイオン二次電池に突き刺さることにより生じるような甚大な内部短絡が起きた場合でも、高温の電極体分解物の安全弁からの放出が抑制されているリチウムイオン二次電池が提供される。   According to such a configuration, when a large internal short circuit occurs as a result of metal foreign objects sticking into the lithium ion secondary battery and a high-temperature electrode body decomposition product is generated, The battery case of the high-temperature electrode assembly decomposition product is provided by a protrusion group provided on the inner wall portion of the battery case facing the end surface in the rotation axis direction (the direction is a direction in which the high-temperature electrode assembly decomposition product is easily released). The residence time in the inside can be lengthened, and the temperature of the electrode body decomposition product can be lowered. Thereby, the quantity of the high-temperature electrode body decomposition product discharge | released from a safety valve can be reduced or eliminated. That is, according to such a configuration, even when a large internal short circuit occurs as a result of a metal foreign object sticking into the lithium ion secondary battery, the release of the high-temperature electrode body decomposition product from the safety valve is suppressed. A lithium ion secondary battery is provided.

本発明の一実施形態に係るリチウムイオン二次電池の外形を模式的に示す斜視図である。It is a perspective view which shows typically the external shape of the lithium ion secondary battery which concerns on one Embodiment of this invention. （ａ）は、図１中のＩＩ−ＩＩ線に沿う断面構造を模式的に示す縦断面図であり、（ｂ）は、（ａ）の丸枠Ａ内の拡大図である。(A) is a longitudinal cross-sectional view which shows typically the cross-sectional structure which follows the II-II line in FIG. 1, (b) is an enlarged view in the round frame A of (a). 本発明の一実施形態に係るリチウムイオン二次電池に用いられる捲回電極体の構成を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the structure of the wound electrode body used for the lithium ion secondary battery which concerns on one Embodiment of this invention.

以下、図面を参照しながら、本発明による実施の形態を説明する。なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事柄（例えば、本発明を特徴付けないリチウムイオン二次電池の一般的な構成および製造プロセス）は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。また、以下の図面においては、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付して説明している。また、各図における寸法関係（長さ、幅、厚さ等）は実際の寸法関係を反映するものではない。   Embodiments according to the present invention will be described below with reference to the drawings. Note that matters other than the matters specifically mentioned in the present specification and necessary for the implementation of the present invention (for example, a general configuration and manufacturing process of a lithium ion secondary battery that does not characterize the present invention) are as follows. Therefore, it can be grasped as a design matter of those skilled in the art based on the prior art in the field. The present invention can be carried out based on the contents disclosed in this specification and common technical knowledge in the field. Moreover, in the following drawings, the same code | symbol is attached | subjected and demonstrated to the member and site | part which show | plays the same effect | action. In addition, the dimensional relationships (length, width, thickness, etc.) in each drawing do not reflect actual dimensional relationships.

なお、本明細書において「二次電池」とは、繰り返し充放電可能な蓄電デバイス一般をいい、いわゆる蓄電池ならびに電気二重層キャパシタ等の蓄電素子を包含する用語である。また、本明細書において「リチウムイオン二次電池」とは、電荷担体としてリチウムイオンを利用し、正負極間におけるリチウムイオンに伴う電荷の移動により充放電が実現される二次電池をいう。   In the present specification, the “secondary battery” refers to a general power storage device that can be repeatedly charged and discharged, and is a term including a power storage element such as a so-called storage battery and an electric double layer capacitor. Further, in the present specification, the “lithium ion secondary battery” refers to a secondary battery that uses lithium ions as a charge carrier and is charged / discharged by movement of charges accompanying the lithium ions between the positive and negative electrodes.

以下、扁平形状の捲回電極体と扁平形状の電池ケースとを有する扁平角型のリチウムイオン二次電池を例にして、本発明について詳細に説明するが、本発明をかかる実施形態に記載されたものに限定することを意図したものではない。   Hereinafter, the present invention will be described in detail by taking a flat rectangular lithium ion secondary battery having a flat wound electrode body and a flat battery case as an example. However, the present invention is described in this embodiment. It is not intended to be limited to those.

図１および図２に示すリチウムイオン二次電池１００は、扁平形状の捲回電極体２０と非水電解質（図示せず）とが扁平形状（扁平角型）の電池ケース（即ち外装容器）３０に収容されることにより構築される密閉型のリチウムイオン二次電池１００である。電池ケース３０は、図１に示すように、通常の使用状態における、上面３２、底面３４、ならびに側面として一対の幅狭面３６および一対の幅広面３８を有する。電池ケース３０の材質としては、例えば、アルミニウム等の軽量で熱伝導性の良い金属材料が用いられる。   A lithium ion secondary battery 100 shown in FIGS. 1 and 2 includes a battery case (that is, an exterior container) 30 in which a flat wound electrode body 20 and a nonaqueous electrolyte (not shown) are flat (flat rectangular). This is a sealed lithium ion secondary battery 100 constructed by being housed in a battery. As shown in FIG. 1, the battery case 30 has an upper surface 32, a bottom surface 34, and a pair of narrow surfaces 36 and a pair of wide surfaces 38 as side surfaces in a normal use state. As the material of the battery case 30, for example, a light metal material having good thermal conductivity such as aluminum is used.

非水電解質は従来のリチウムイオン二次電池と同様のものを使用可能であり、典型的には有機溶媒（非水溶媒）中に、支持塩を含有させたものを用いることができる。非水溶媒としては、一般的なリチウムイオン二次電池の電解液に用いられる各種のカーボネート類、エーテル類、エステル類、ニトリル類、スルホン類、ラクトン類等の有機溶媒を、特に限定なく用いることができる。具体例として、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、モノフルオロエチレンカーボネート（ＭＦＥＣ）、ジフルオロエチレンカーボネート（ＤＦＥＣ）、モノフルオロメチルジフルオロメチルカーボネート（Ｆ−ＤＭＣ）、トリフルオロジメチルカーボネート（ＴＦＤＭＣ）等が例示される。このような非水溶媒は、１種を単独で、あるいは２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。支持塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４等のリチウム塩（好ましくはＬｉＰＦ６）を好適に用いることができる。支持塩の濃度は、０．７ｍｏｌ／Ｌ以上１．３ｍｏｌ／Ｌ以下が好ましい。 The non-aqueous electrolyte can be the same as that of a conventional lithium ion secondary battery, and typically, an organic solvent (non-aqueous solvent) containing a supporting salt can be used. As the non-aqueous solvent, various organic solvents such as carbonates, ethers, esters, nitriles, sulfones, lactones and the like used in electrolytes of general lithium ion secondary batteries are used without particular limitation. Can do. Specific examples include ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC), diethyl carbonate (DEC), dimethyl carbonate (DMC), ethyl methyl carbonate (EMC), monofluoroethylene carbonate (MFEC), difluoroethylene carbonate (DFEC), Examples thereof include monofluoromethyl difluoromethyl carbonate (F-DMC) and trifluorodimethyl carbonate (TFDMC). Such a non-aqueous solvent can be used individually by 1 type or in combination of 2 or more types as appropriate. As the supporting salt, for example, a lithium salt such as LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 (preferably LiPF 6 ) can be suitably used. The concentration of the supporting salt is preferably 0.7 mol / L or more and 1.3 mol / L or less.

なお、上記非水電解質は、本発明の効果を著しく損なわない限りにおいて、例えば、ビフェニル（ＢＰ）、シクロヘキシルベンゼン（ＣＨＢ）等のガス発生剤；ホウ素原子および／またはリン原子を含むオキサラト錯体化合物、ビニレンカーボナート（ＶＣ）等の被膜形成剤；分散剤；増粘剤等の各種添加剤を含み得る。   In addition, the non-aqueous electrolyte is, for example, a gas generating agent such as biphenyl (BP) or cyclohexylbenzene (CHB); an oxalato complex compound containing a boron atom and / or a phosphorus atom, as long as the effects of the present invention are not significantly impaired. Various additives such as a film forming agent such as vinylene carbonate (VC); a dispersant; a thickener may be included.

電池ケース３０の上面には、外部接続用の正極端子４２および負極端子４４が設けられている。正極端子４２は、正極集電板４２ａと電気的に接続されている。負極端子４４は、負極集電板４４ａと電気的に接続されている。   A positive electrode terminal 42 and a negative electrode terminal 44 for external connection are provided on the upper surface of the battery case 30. The positive terminal 42 is electrically connected to the positive current collector 42a. The negative electrode terminal 44 is electrically connected to the negative electrode current collector plate 44a.

電池ケース３０に収容されている捲回電極体２０は、図２（ａ）および図３に示すように、長尺状の正極集電体５２の片面または両面（図示されてはいないが、ここでは両面）に長手方向に沿って正極活物質層５４が形成された正極シート５０と、長尺状の負極集電体６２の片面または両面（図示されてはいないが、ここでは両面）に長手方向に沿って負極活物質層６４が形成された負極シート６０とが、２枚の長尺状のセパレータシート７０を介して重ね合わされた積層体が、図中に示された矢印の方向ＷＬに沿った軸を捲回軸として、長手方向に捲回された形態を有する。   As shown in FIG. 2A and FIG. 3, the wound electrode body 20 accommodated in the battery case 30 has one or both sides of a long positive electrode current collector 52 (not shown, The positive electrode sheet 50 having the positive electrode active material layer 54 formed along the longitudinal direction on both sides) and the long negative electrode current collector 62 on one or both sides (not shown, but here both sides) A laminate in which the negative electrode sheet 60 on which the negative electrode active material layer 64 is formed along the direction is overlapped via two long separator sheets 70 is formed in the direction WL of the arrow shown in the figure. It has the form wound by the longitudinal direction by making the axis along the winding axis.

正極シート５０および負極シート６０には、従来のリチウムイオン二次電池に用いられているものと同様のものを特に制限なく使用することができる。典型的な一態様を以下に示す。   As the positive electrode sheet 50 and the negative electrode sheet 60, the same ones used in conventional lithium ion secondary batteries can be used without particular limitation. One typical embodiment is shown below.

正極シート５０を構成する正極集電体５２としては、例えばアルミニウム箔等が挙げられる。正極活物質層５４に含まれる正極活物質としては、例えばリチウム遷移金属酸化物（例、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＦｅＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＮｉ０．５Ｍｎ１．５Ｏ４等）、リチウム遷移金属リン酸化合物（例、ＬｉＦｅＰＯ４等）等が挙げられる。正極活物質層５４は、活物質以外の成分、例えば導電材やバインダ等を含み得る。導電材としては、例えばアセチレンブラック（ＡＢ）等のカーボンブラックやその他（例、グラファイト等）の炭素材料を好適に使用し得る。バインダとしては、例えばポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等を使用し得る。 Examples of the positive electrode current collector 52 constituting the positive electrode sheet 50 include aluminum foil. Examples of the positive electrode active material included in the positive electrode active material layer 54 include lithium transition metal oxides (eg, LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 , LiNiO 2 , LiCoO 2 , LiFeO 2 , LiMn 2 O). 4 , LiNi 0.5 Mn 1.5 O 4 etc.), lithium transition metal phosphate compounds (eg, LiFePO 4 etc.) and the like. The positive electrode active material layer 54 can include components other than the active material, such as a conductive material and a binder. As the conductive material, for example, carbon black such as acetylene black (AB) and other (eg, graphite) carbon materials can be suitably used. As the binder, for example, polyvinylidene fluoride (PVDF) can be used.

負極シート６０を構成する負極集電体６２としては、例えば銅箔等が挙げられる。負極活物質層６４に含まれる負極活物質としては、例えば黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素材料を使用し得る。負極活物質層６４は、活物質以外の成分、例えばバインダや増粘剤等を含み得る。バインダとしては、例えばスチレンブタジエンラバー（ＳＢＲ）等を使用し得る。増粘剤としては、例えばカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等を使用し得る。   Examples of the negative electrode current collector 62 constituting the negative electrode sheet 60 include copper foil. As the negative electrode active material contained in the negative electrode active material layer 64, for example, a carbon material such as graphite, hard carbon, or soft carbon can be used. The negative electrode active material layer 64 can include components other than the active material, such as a binder and a thickener. As the binder, for example, styrene butadiene rubber (SBR) can be used. As the thickener, for example, carboxymethyl cellulose (CMC) can be used.

セパレータ７０としては、例えばポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエステル、セルロース、ポリアミド等の樹脂から成る多孔性シート（フィルム）が挙げられる。かかる多孔性シートは、単層構造であってもよく、二層以上の積層構造（例えば、ＰＥ層の両面にＰＰ層が積層された三層構造）であってもよい。セパレータ７０の表面には、耐熱層（ＨＲＬ）が設けられていてもよい。   Examples of the separator 70 include a porous sheet (film) made of a resin such as polyethylene (PE), polypropylene (PP), polyester, cellulose, and polyamide. Such a porous sheet may have a single-layer structure or a laminated structure of two or more layers (for example, a three-layer structure in which PP layers are laminated on both sides of a PE layer). A heat resistant layer (HRL) may be provided on the surface of the separator 70.

捲回電極体２０の捲回軸方向ＷＬの両端から外方にはみ出すように、正極活物質層非形成部分５２ａ（即ち、正極活物質層５４が形成されずに正極集電体５２が露出した部分）と負極活物質層非形成部分６２ａ（即ち、負極活物質層６４が形成されずに負極集電体６２が露出した部分）が形成されている。捲回電極体２０の捲回軸方向ＷＬの両端面２２ａ、２２ｂは、それぞれ、露出した正極集電体５２が積層して一纏まりになって形成される面２２ａ、および、露出した負極集電体６２が積層して一纏まりになって形成される面２２ｂであり、捲回電極体２０の内部と連通する開口端面２２ａ、２２ｂを構成している。正極活物質層非形成部分５２ａおよび負極活物質層非形成部分６２ａには、それぞれ正極集電板４２ａおよび負極集電板４４ａが接合されている。これにより、捲回電極体２０は、正極端子４２および負極端子４４と電気的に接続されている。   The positive electrode active material layer non-formed portion 52a (that is, the positive electrode active material layer 54 is not formed and the positive electrode current collector 52 is exposed so as to protrude outward from both ends of the wound electrode body 20 in the winding axis direction WL. Part) and the negative electrode active material layer non-formation part 62a (that is, the part where the negative electrode current collector 62 is exposed without forming the negative electrode active material layer 64). Both end surfaces 22a and 22b in the winding axis direction WL of the wound electrode body 20 are respectively a surface 22a formed by laminating the exposed positive electrode current collectors 52 and an exposed negative electrode current collector. It is a surface 22b formed by laminating the body 62 and constitutes open end surfaces 22a and 22b communicating with the inside of the wound electrode body 20. A positive electrode current collector plate 42a and a negative electrode current collector plate 44a are joined to the positive electrode active material layer non-formation portion 52a and the negative electrode active material layer non-formation portion 62a, respectively. Thereby, the wound electrode body 20 is electrically connected to the positive terminal 42 and the negative terminal 44.

電池ケース３０の有する面のうち、上面３２、底面３４および一対の幅広面３８が捲回電極体２０の外周に対向している。図２（ａ）に示すように、捲回電極体２０の外周に対向している面の一つである、電池ケース３０の上面３２には、電池ケース３０の内圧が所定レベル以上に上昇した場合に当該内圧を開放するように設定された薄肉の安全弁８０が設けられている。また、当該上面３２には、非水電解液を注入するための注入口（図示せず）が設けられている。   Among the surfaces of the battery case 30, the upper surface 32, the bottom surface 34, and the pair of wide surfaces 38 are opposed to the outer periphery of the wound electrode body 20. As shown in FIG. 2A, the internal pressure of the battery case 30 has risen above a predetermined level on the upper surface 32 of the battery case 30, which is one of the surfaces facing the outer periphery of the wound electrode body 20. In this case, a thin safety valve 80 set to release the internal pressure is provided. In addition, the upper surface 32 is provided with an inlet (not shown) for injecting a nonaqueous electrolytic solution.

図２（ａ）に示すように、電池ケース３０の一対の幅狭面３６はそれぞれ、捲回電極体２０の捲回軸方向ＷＬの両端面２２ａ、２２ｂに対向している。電池ケース３０の一対の幅狭面３６の内壁には、複数の突起９０から形成された突起群が設けられており、各突起９０は、三角柱の形状を有している。なお、図２（ａ）では、突起９０群は、一対の幅狭面３６の両方の内壁に設けられているが、一方の内壁のみに設けられていてもよい。   As shown in FIG. 2A, the pair of narrow surfaces 36 of the battery case 30 are opposed to both end surfaces 22a and 22b in the winding axis direction WL of the wound electrode body 20, respectively. On the inner wall of the pair of narrow surfaces 36 of the battery case 30, a group of protrusions formed from a plurality of protrusions 90 is provided, and each protrusion 90 has a triangular prism shape. In FIG. 2A, the group of protrusions 90 is provided on both inner walls of the pair of narrow surfaces 36, but may be provided only on one inner wall.

金属製の異物がリチウムイオン二次電池に突き刺さることにより生じるような甚大な内部短絡が起きた場合、温度上昇が急激に起こるため、急激なガスの発生以外にも、電極体を構成する材料の物理的な分解が起こり、高温の電極体分解物が発生する。急激なガスの発生によって電池ケースの安全弁が開弁されると、高温の電極体分解物が、ガスと共に安全弁から放出される。ここで、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池１００のように、捲回軸ＷＬ方向の両端面２２ａ、２２ｂに対向する電池ケース３０の一対の幅狭面３６の内壁に、複数の突起９０から形成された突起群が設けられていると、発生した高温の電極体分解物の電池ケース３０内での滞留時間を長くすることができる。すなわち、内部短絡が起きた場合、発生したガスおよび高温の電極体分解物は、開口端面である捲回電極体２０の捲回軸ＷＬ方向の両端面２２ａ、２２ｂから捲回電極体２０外へと噴出される。したがって、発生したガスおよび高温の電極体分解物は、捲回軸ＷＬ方向の両端面２２ａ、２２ｂに対向する電池ケース３０の一対の幅狭面３６に衝突することになる。ここで、捲回軸ＷＬ方向の両端面２２ａ、２２ｂに対向する電池ケース３０の一対の幅狭面３６の内壁に突起９０群があるために、高温の電極体分解物が内壁に衝突した際に跳ね返る方向が変化し、高温の電極体分解物の電池ケース３０内での滞留時間を長くすることができる。また、電池ケース３０の一対の幅狭面３６の内壁に突起９０群があるために、発生したガスの流れに乱れが生じる。高温の電極体分解物は、発生したガスの流れに乗ることによっても安全弁８０から放出されるが、ガスの流れに乱れが生じることによってガスが安全弁８０から排出されるまでの時間が長くなり、これにより高温の電極体分解物の電池ケース３０内での滞留時間を長くすることができる。そして、高温の電極体分解物の電池ケース３０内での滞留時間が長くなることにより、電極体分解物の温度が下がるため、安全弁８０から放出される高温の電極体分解物の量を低減する、またはなくすことができる。   When a large internal short circuit occurs as a result of metal foreign objects sticking into the lithium ion secondary battery, the temperature rises rapidly, so in addition to the sudden gas generation, the material constituting the electrode body Physical decomposition occurs, and a high-temperature electrode body decomposition product is generated. When the safety valve of the battery case is opened due to the sudden generation of gas, a high-temperature electrode assembly decomposition product is released from the safety valve together with the gas. Here, like the lithium ion secondary battery 100 according to the present embodiment, a plurality of protrusions 90 are formed on the inner walls of the pair of narrow surfaces 36 of the battery case 30 facing the both end faces 22a, 22b in the winding axis WL direction. If the projection group formed from is provided, the residence time in the battery case 30 of the generated high-temperature electrode body decomposition product can be lengthened. That is, when an internal short circuit occurs, the generated gas and the high-temperature electrode body decomposition product are out of the wound electrode body 20 from both end faces 22a and 22b in the winding axis WL direction of the wound electrode body 20 that is the opening end face. Is ejected. Therefore, the generated gas and the high-temperature electrode body decomposition product collide with the pair of narrow surfaces 36 of the battery case 30 facing the both end surfaces 22a and 22b in the winding axis WL direction. Here, since there are projections 90 on the inner walls of the pair of narrow surfaces 36 of the battery case 30 facing both end faces 22a and 22b in the winding axis WL direction, when a high-temperature electrode body decomposition product collides with the inner walls Therefore, the residence time of the high-temperature electrode body decomposition product in the battery case 30 can be lengthened. In addition, since there are projections 90 on the inner walls of the pair of narrow surfaces 36 of the battery case 30, the generated gas flow is disturbed. The high-temperature electrode body decomposition product is also released from the safety valve 80 by riding on the generated gas flow, but due to the turbulence in the gas flow, the time until the gas is discharged from the safety valve 80 becomes longer, Thereby, the residence time in the battery case 30 of a high-temperature electrode body decomposition product can be lengthened. And since the temperature of an electrode body decomposition product falls because the residence time in the battery case 30 of a high temperature electrode body decomposition product becomes long, the quantity of the high temperature electrode body decomposition product discharge | released from the safety valve 80 is reduced. Or can be eliminated.

突起９０は、大きな勾配を有する方が本発明の効果を高く得る上で有利である。例えば、図２に示す例では、丸枠Ａで囲われた部分の拡大図である図２（ｂ）において、ａは突起９０である三角柱の高さ、ｂは突起９０である三角柱の底辺の長さを表すが、ａの値が大きい方が好ましく、ｂの値が小さい方が好ましい。また、突起９０の先端部と捲回電極体２０との間の距離（図２（ｂ）におけるｃ）は、小さい方が本発明の効果を高く得る上で有利である。   The protrusion 90 having a large gradient is advantageous in obtaining the effect of the present invention. For example, in the example shown in FIG. 2, in FIG. 2B, which is an enlarged view of the portion surrounded by the round frame A, a is the height of the triangular prism that is the projection 90, and b is the bottom of the triangular prism that is the projection 90. Although the length is represented, a larger value of a is preferable, and a smaller value of b is preferable. Further, a smaller distance (c in FIG. 2B) between the tip end portion of the protrusion 90 and the wound electrode body 20 is advantageous in obtaining the effect of the present invention.

図２に示される例では、突起群の各突起９０は、三角柱の形状を有しているが、突起９０の形状は、電池ケース３０の内部方向に突出している限り、これに限られない。
突起９０群の材質は電池ケース３０と同様にアルミニウム等の軽量で熱伝導性の良い金属材料であってもよく、熱容量の大きいセラミック材料等であってもよい。
突起９０群は、例えば、突起９０群を有するプレートを電池ケースの内壁に設置する等により設けることができる。
なお、リチウムイオン二次電池１００のエネルギー密度が高いほど、内部短絡はより甚大になる。したがって、上記電池ケース３０の内壁への突起９０群の設置は、リチウムイオン二次電池１００が高容量の電池である場合に、特に有利である。
また、捲回軸方向ＷＬの両端面２２ａ、２２ｂに対向する電池ケース３０の一対の幅狭面３６の内壁に突起９０群を設けることにより、内部短絡等が起きた際に、幅狭面３６の高温化を抑制することや、幅狭面３６の損傷の程度を低減することができる。 In the example shown in FIG. 2, each protrusion 90 of the protrusion group has a triangular prism shape, but the shape of the protrusion 90 is not limited to this as long as it protrudes in the battery case 30.
The material of the protrusions 90 group may be a light metal material having good thermal conductivity, such as aluminum, like the battery case 30, or a ceramic material having a large heat capacity.
The protrusion 90 group can be provided, for example, by installing a plate having the protrusion 90 group on the inner wall of the battery case.
The higher the energy density of the lithium ion secondary battery 100, the greater the internal short circuit. Therefore, the installation of the protrusions 90 on the inner wall of the battery case 30 is particularly advantageous when the lithium ion secondary battery 100 is a high-capacity battery.
Further, by providing a group of protrusions 90 on the inner walls of the pair of narrow surfaces 36 of the battery case 30 facing both end surfaces 22a and 22b in the winding axis direction WL, the narrow surface 36 is provided when an internal short circuit or the like occurs. Can be suppressed, and the degree of damage to the narrow surface 36 can be reduced.

以上のようにして構成されるリチウムイオン二次電池１００は、金属製の異物がリチウムイオン二次電池に突き刺さることにより生じるような甚大な内部短絡が起きた場合でも、高温の電極体分解物の安全弁８０からの放出が抑制されたものである。リチウムイオン二次電池１００は、各種用途に利用可能である。好適な用途としては、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＶ）等の車両に搭載される駆動用電源が挙げられる。リチウムイオン二次電池１００は、典型的には複数個を直列および／または並列に接続してなる組電池の形態でも使用され得る。   The lithium ion secondary battery 100 configured as described above has a high-temperature electrode body decomposition product even when a large internal short circuit occurs as a result of metal foreign objects sticking into the lithium ion secondary battery. Release from the safety valve 80 is suppressed. The lithium ion secondary battery 100 can be used for various applications. Suitable applications include driving power sources mounted on vehicles such as electric vehicles (EV), hybrid vehicles (HV), and plug-in hybrid vehicles (PHV). The lithium ion secondary battery 100 can also be used in the form of a battery pack typically formed by connecting a plurality of lithium ion secondary batteries 100 in series and / or in parallel.

以下、本発明に関する実施例を説明するが、本発明をかかる実施例に示すものに限定することを意図したものではない。   EXAMPLES Examples relating to the present invention will be described below, but the present invention is not intended to be limited to those shown in the examples.

＜試験用リチウムイオン二次電池（Ｎｏ．１〜Ｎｏ．６）の作製＞
正極活物質としてのＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２（ＬＮＣＭ）と、導電材としてのアセチレンブラック（ＡＢ）と、バインダとしてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とを、これら材料の質量比がＬＮＣＭ：ＡＢ：ＰＶＤＦ＝９０：８：２となるよう混練機に投入し、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）で粘度を調整しながら混練して、正極スラリーを調製した。このスラリーをアルミニウム箔（正極集電体）の両面に塗布し、乾燥後プレスすることによって、正極集電体の両面に正極活物質層を有する正極シートを作製した。 <Production of test lithium ion secondary batteries (No. 1 to No. 6)>
LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 (LNCM) as a positive electrode active material, acetylene black (AB) as a conductive material, and polyvinylidene fluoride (PVDF) as a binder of these materials The mixture was put into a kneader so that the mass ratio was LNCM: AB: PVDF = 90: 8: 2, and kneaded while adjusting the viscosity with N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) to prepare a positive electrode slurry. The slurry was applied to both surfaces of an aluminum foil (positive electrode current collector), dried and pressed to prepare a positive electrode sheet having a positive electrode active material layer on both surfaces of the positive electrode current collector.

負極活物質としての天然黒鉛（Ｃ）と、バインダとしてのスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）と、分散剤としてのカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）とを、これら材料の質量比がＣ：ＳＢＲ：ＣＭＣ＝９８：１：１となるよう混練機に投入し、イオン交換水で粘度を調整しながら混練して、負極スラリーを調製した。このスラリーを厚み銅箔（負極集電体）の両面に塗布し、乾燥後プレスすることによって、負極集電体の両面に負極活物質層を有する負極シートを作製した。   Natural graphite (C) as a negative electrode active material, styrene butadiene rubber (SBR) as a binder, and carboxymethyl cellulose (CMC) as a dispersant, the mass ratio of these materials is C: SBR: CMC = 98: 1 The negative electrode slurry was prepared by charging into a kneader so as to be 1: 1, and kneading while adjusting the viscosity with ion-exchanged water. This slurry was applied to both sides of a thick copper foil (negative electrode current collector), dried and pressed to prepare a negative electrode sheet having a negative electrode active material layer on both sides of the negative electrode current collector.

上記で作製した正極シートと負極シートとを、２枚のセパレータシート（ここでは、ポリエチレン（ＰＥ）の両面にポリプロピレン（ＰＰ）が積層された多孔質シート）とともに積層し、捲回した後、側面方向から押圧して拉げさせることによって扁平形状の捲回電極体を作製した。次に、捲回電極体に正極端子および負極端子を接続し、上面に安全弁および電解液注入口を有する扁平角型の電池ケースに収容した。このとき、Ｎｏ．２〜Ｎ．６のリチウムイオン二次電池については、電池ケースの側面のうちの一対の幅狭面（捲回電極体の捲回軸方向の両端面に対向している面）の内壁において、図２に示すような三角柱状の複数の突起（突起群）を有する部材を設けた。Ｎｏ．２〜Ｎ．６の三角柱状の突起の高さａ、底辺の長さｂ、および突起の先端部と捲回電極体との間の距離ｃは、表１のように設定した。一方で、Ｎｏ．１のリチウムイオン二次電池には、突起群を有する部材を設けなかった。   The positive electrode sheet and the negative electrode sheet prepared above were laminated together with two separator sheets (here, a porous sheet in which polypropylene (PP) was laminated on both sides of polyethylene (PE)), wound, A flat wound electrode body was produced by pressing and rubbing from the direction. Next, the positive electrode terminal and the negative electrode terminal were connected to the wound electrode body, and the battery was accommodated in a flat rectangular battery case having a safety valve and an electrolyte solution inlet on the upper surface. At this time, no. 2-N. The lithium ion secondary battery 6 is shown in FIG. 2 on the inner wall of a pair of narrow surfaces (surfaces facing both end surfaces in the winding axis direction of the wound electrode body) of the side surfaces of the battery case. A member having a plurality of triangular columnar protrusions (protrusion group) was provided. No. 2-N. The height a of the triangular prism-shaped protrusion 6, the length b of the bottom side, and the distance c between the tip of the protrusion and the wound electrode body were set as shown in Table 1. On the other hand, no. No member having a protrusion group was provided in the lithium ion secondary battery 1.

電池ケース内を減圧した後、電解液注入口から非水電解液を注入して、捲回電極体内に非水電解液を含浸させた。非水電解液としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とをＥＣ：ＤＭＣ：ＥＭＣ＝１：１：１の体積比で含む混合溶媒に、支持塩としてのＬｉＰＦ６を１．１ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解させたものを用いた。続いて、電解液注入口を封止して、Ｎｏ．１〜Ｎｏ．６のリチウムイオン二次電池を得た。 After depressurizing the inside of the battery case, a non-aqueous electrolyte solution was injected from the electrolyte solution inlet, and the wound electrode body was impregnated with the non-aqueous electrolyte solution. As a non-aqueous electrolyte, a mixed solvent containing ethylene carbonate (EC), dimethyl carbonate (DMC), and ethyl methyl carbonate (EMC) at a volume ratio of EC: DMC: EMC = 1: 1: 1 is used as a supporting salt. In which LiPF 6 was dissolved at a concentration of 1.1 mol / L was used. Subsequently, the electrolyte solution inlet was sealed, and 1-No. 6 lithium ion secondary batteries were obtained.

［釘刺し試験］
各リチウムイオン二次電池をＳＯＣ１００％まで充電し、各リチウムイオン二次電池の幅広面の中央部に、直径５ｍｍ、円錐角４５°のスチール釘を２５ｍｍ／ｓｅｃの速度で貫通させて、強制的に内部短絡させた。そして、安全弁から放出された高温（特定の温度以上）の電極体分解物の量を調べた。高温（特定の温度以上）の電極体分解物の量は、Ｎｏ．１のリチウムイオン二次電池についての量を基準とし、Ｎｏ．１のリチウムイオン二次電池に対してどの程度減少したかによって評価した。結果を表１に示す。 [Nail penetration test]
Each lithium ion secondary battery is charged to SOC 100%, and a steel nail having a diameter of 5 mm and a cone angle of 45 ° is penetrated at a center of the wide surface of each lithium ion secondary battery at a speed of 25 mm / sec. Internally short-circuited. And the quantity of the electrode body decomposition product of the high temperature (above a specific temperature) discharge | released from the safety valve was investigated. The amount of the electrode body decomposition product at a high temperature (above a specific temperature) is No. No. 1 lithium ion secondary battery as the standard, No. Evaluation was made based on how much the lithium ion secondary battery of 1 was reduced. The results are shown in Table 1.

Figure 0006562265
Figure 0006562265

Ｎｏ．１のリチウムイオン二次電池と、Ｎｏ．２〜Ｎｏ．６のリチウムイオン二次電池の比較からわかるように、捲回電極体の捲回軸方向の端面に対向する電池ケースの内壁部に突起群を設けることにより、釘刺し試験によって甚大な内部短絡が引き起こされた場合に安全弁から放出される高温の電極体分解物の量を低減できることがわかる。特に、突起の形状および突起先端部と捲回電極体との距離を適切に設定すれば、安全弁から放出される高温の電極体分解物の量をゼロにまで低減できることがわかる。以上のことから、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池によれば、金属製の異物がリチウムイオン二次電池に突き刺さることにより生じるような甚大な内部短絡が起きた場合でも、高温の電極体分解物の安全弁からの放出が抑制されることがわかる。   No. No. 1 lithium ion secondary battery; 2-No. As can be seen from the comparison of the lithium ion secondary battery of FIG. 6, by providing a protrusion group on the inner wall portion of the battery case facing the end surface in the winding axis direction of the wound electrode body, a large internal short circuit is caused by the nail penetration test. It can be seen that the amount of hot electrode body degradation product released from the safety valve when caused can be reduced. In particular, it can be seen that if the shape of the protrusion and the distance between the tip of the protrusion and the wound electrode body are appropriately set, the amount of the high-temperature electrode body decomposition product released from the safety valve can be reduced to zero. From the above, according to the lithium ion secondary battery according to the present embodiment, even when a large internal short circuit occurs as a result of metal foreign objects sticking into the lithium ion secondary battery, the high temperature electrode body It turns out that discharge | release from the safety valve of a decomposition product is suppressed.

以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、請求の範囲を限定するものではない。請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。   As mentioned above, although the specific example of this invention was demonstrated in detail, these are only illustrations and do not limit a claim. The technology described in the claims includes various modifications and changes of the specific examples illustrated above.

２０ 捲回電極体
３０ 電池ケース
４２ 正極端子
４２ａ 正極集電板
４４ 負極端子
４４ａ 負極集電板
５０ 正極シート（正極）
５２ 正極集電体
５２ａ 正極活物質層非形成部分
５４ 正極活物質層
６０ 負極シート（負極）
６２ 負極集電体
６２ａ 負極活物質層非形成部分
６４ 負極活物質層
７０ セパレータシート（セパレータ）
８０ 安全弁
９０ 突起
１００ リチウムイオン二次電池 20 Winding electrode body 30 Battery case 42 Positive electrode terminal 42a Positive electrode current collector plate 44 Negative electrode terminal 44a Negative electrode current collector plate 50 Positive electrode sheet (positive electrode)
52 Positive Electrode Current Collector 52a Positive Electrode Active Material Layer Non-Forming Portion 54 Positive Electrode Active Material Layer 60 Negative Electrode Sheet (Negative Electrode)
62 Negative electrode current collector 62a Negative electrode active material layer non-formed portion 64 Negative electrode active material layer 70 Separator sheet (separator)
80 Safety valve 90 Protrusion 100 Lithium ion secondary battery

Claims (1)

捲回電極体と、
前記捲回電極体を収容する電池ケースと、
を備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記電池ケースは、前記捲回電極体の外周に対向する面において安全弁を備え、
前記捲回電極体の捲回軸方向の端面に対向する前記電池ケースの内壁部には、突起群が設けられており、
前記突起群の突起は、三角形の一つの頂点が前記電池ケースの内部方向に突出した三角柱形状を有する、
リチウムイオン二次電池。 A wound electrode body;
A battery case that houses the wound electrode body;
A lithium ion secondary battery comprising:
The battery case includes a safety valve on a surface facing the outer periphery of the wound electrode body,
On the inner wall portion of the battery case facing the end surface in the winding axis direction of the wound electrode body, a protrusion group is provided ,
The protrusion of the protrusion group has a triangular prism shape in which one apex of a triangle protrudes in an inner direction of the battery case.
Lithium ion secondary battery.
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