JP6561880B2 - Method for producing dye-sensitized solar cell module - Google Patents

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Description

本発明は、色素増感型太陽電池モジュールの製造方法に関するものである。   The present invention relates to a method for producing a dye-sensitized solar cell module.

近年、光エネルギーを電力に変換する光電変換素子として、太陽電池が注目されている。なかでも、色素増感型太陽電池は、シリコン型太陽電池等に比べて軽量化が期待でき、また、広い照度範囲で安定して発電できることや、大掛かりな設備を必要とすることなく、比較的安価な材料を用いて製造し得ることなどから、注目されている。   In recent years, solar cells have attracted attention as photoelectric conversion elements that convert light energy into electric power. In particular, dye-sensitized solar cells can be expected to be lighter than silicon solar cells, etc., can generate power stably over a wide illuminance range, and do not require large-scale equipment. It attracts attention because it can be manufactured using inexpensive materials.

ここで、色素増感型太陽電池は、通常、増感色素を吸着させた多孔質半導体微粒子層を備える光電極と、電解質層と、触媒層を備える対向電極とがこの順に並んでなる構造を有するセルを複数接続してなる太陽電池モジュール、或いは、複数の太陽電池モジュールを直列または並列に接続してなる太陽電池アレイの形態で用いられている。   Here, the dye-sensitized solar cell usually has a structure in which a photoelectrode including a porous semiconductor fine particle layer on which a sensitizing dye is adsorbed, an electrolyte layer, and a counter electrode including a catalyst layer are arranged in this order. It is used in the form of a solar cell module formed by connecting a plurality of cells, or a solar cell array formed by connecting a plurality of solar cell modules in series or in parallel.

そして、色素増感型太陽電池のセルを直列接続してなる色素増感型太陽電池モジュールとしては、例えば、基材上に複数の光電極を並設してなる光電極基板と、基材上に複数の対向電極を並設してなる対向電極基板とを、各セルを形成する光電極と対向電極とが互いに対向するように、且つ、隣接するセル間で一方のセルの光電極と他方のセルの対向電極とが電気的に接続されるように貼り合わせて形成したモジュールが提案されている。   And as a dye-sensitized solar cell module formed by connecting cells of a dye-sensitized solar cell in series, for example, a photoelectrode substrate in which a plurality of photoelectrodes are arranged in parallel on a base material, and a base material A counter electrode substrate having a plurality of counter electrodes arranged side by side so that the photoelectrodes forming each cell and the counter electrode face each other, and between the adjacent cells, the photoelectrode of one cell and the other There has been proposed a module formed by bonding so that the counter electrode of each cell is electrically connected.

また、近年では、上記色素増感型太陽電池モジュールの効率的な製造方法として、光電極基板上または対向電極基板上に各電極を囲繞するようにシール材を配置した後、電解質層を形成する電解液をシール材で囲まれた領域内に注入してから光電極基板と対向電極基板とをシール材を介して貼り合わせることによりモジュールを形成する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。この製造方法によれば、光電極基板と対向電極基板とを貼り合わせた後に基板に穴を開けてセル内に電解液を注入する工程を不要とし、色素増感型太陽電池モジュールを効率的に製造することができる。   In recent years, as an efficient method for producing the dye-sensitized solar cell module, an electrolyte layer is formed after a sealing material is disposed on the photoelectrode substrate or the counter electrode substrate so as to surround each electrode. There has been proposed a method of forming a module by injecting an electrolytic solution into a region surrounded by a sealing material and then bonding the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate through the sealing material (for example, Patent Document 1). reference). According to this manufacturing method, the step of making a hole in the substrate after injecting the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate and injecting the electrolyte into the cell is unnecessary, and the dye-sensitized solar cell module is efficiently manufactured. Can be manufactured.

特開２００７−２２０６０８号公報JP 2007-220608 A

しかし、特許文献１に記載の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法では、シール材に適した材料として液体状の樹脂を用いている。そのため、特許文献１に記載の製造方法には、シール材が電解液に溶解してシール性が低下したり、光電極基板と対向電極基板との貼り合わせ精度が低下したりする虞があった。   However, in the method for producing a dye-sensitized solar cell module described in Patent Document 1, a liquid resin is used as a material suitable for the sealing material. Therefore, in the manufacturing method described in Patent Document 1, there is a possibility that the sealing material is dissolved in the electrolytic solution and the sealing performance is lowered, or the bonding accuracy between the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate is lowered. .

そこで、本発明は、貼り合わせ強度および貼り合わせ精度の高い色素増感型太陽電池モジュールを効率的に製造可能な色素増感型太陽電池モジュールの製造方法を提供することを目的とする。   Then, an object of this invention is to provide the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module which can manufacture efficiently the dye-sensitized solar cell module with high bonding strength and bonding accuracy.

この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法は、光電極と、前記光電極に対向する対向電極と、前記光電極と前記対向電極との間に設けられた電解質層とを備えるセルを複数直列接続してなる色素増感型太陽電池モジュールの製造方法であって、前記電解質層を設ける位置に対応する位置に形成された電解質層用孔と、セル同士を直列接続するセル接続部に対応する位置に形成された接続部用孔とを有する接着性シートを、基材上に複数の光電極を配設してなる光電極基板上または基材上に複数の対向電極を配設してなる対向電極基板上に配置する工程と、前記光電極基板上または前記対向電極基板上に配置された前記接着性シートの前記電解質層用孔内に電解液を充填する工程と、前記電解液の充填後に、前記接着性シートを介して前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせる工程とを含むことを特徴とする。このように、電解質層用孔および接続部用孔を有する接着性シートを使用し、接着性シートの電解質層用孔内に電解液を充填した後に光電極基板と対向電極基板とを貼り合わせて色素増感型太陽電池モジュールを形成すれば、シール性の低下および貼り合わせ精度の低下を抑制しつつ、基板に穴を開けてセル内に電解液を充填する工程を不要として色素増感型太陽電池モジュールを効率的に製造することができる。   An object of the present invention is to advantageously solve the above problems, and a method of manufacturing a dye-sensitized solar cell module according to the present invention includes a photoelectrode, a counter electrode facing the photoelectrode, A method for producing a dye-sensitized solar cell module in which a plurality of cells each including a photoelectrode and an electrolyte layer provided between the counter electrode are connected in series, the position corresponding to the position where the electrolyte layer is provided A plurality of photoelectrodes are disposed on a base material with an adhesive sheet having electrolyte layer holes formed on the substrate and connection portion holes formed at positions corresponding to cell connection portions that connect cells in series. A step of disposing a plurality of counter electrodes on a photoelectrode substrate or a base material, and a step of disposing the adhesive disposed on the photoelectrode substrate or the counter electrode substrate. Electrolyte solution in the electrolyte layer hole of the sheet A step of filling, after filling of the electrolyte, characterized in that it comprises the steps of: via the adhesive sheet bonded to said counter electrode substrate and the photoelectrode substrate. In this way, the adhesive sheet having the electrolyte layer hole and the connection portion hole is used, and after the electrolyte solution is filled in the electrolyte layer hole of the adhesive sheet, the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate are bonded together. If a dye-sensitized solar cell module is formed, the process of making holes in the substrate and filling the cell with an electrolyte solution is unnecessary while suppressing deterioration in sealing performance and bonding accuracy. A battery module can be manufactured efficiently.

ここで、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法は、前記接着性シートが配置される前記光電極基板上または前記対向電極基板上の前記セル接続部を設ける位置に対応する部分の少なくとも一部に金属配線を形成する工程と、前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせる前に、前記光電極基板上または前記対向電極基板上に配置された前記接着性シートの前記接続部用孔内に硬化性の導電性樹脂組成物を充填する工程と、前記接着性シートを介して前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせた後に前記導電性樹脂組成物を硬化させる工程とを更に含むことが好ましい。接続部用孔内に充填した硬化性の導電性樹脂組成物を硬化させてセル接続部を形成すれば、セル同士を良好に直列接続することができる。また、金属配線と導電性樹脂組成物とを用いてセル接続部を形成すれば、導電性樹脂組成物のみを用いてセル接続部を形成した場合と比較してセル接続部の電気抵抗を低減し、色素増感型太陽電池モジュールの光電変換効率を高めることができる。   Here, in the method for producing the dye-sensitized solar cell module of the present invention, the portion corresponding to the position where the cell connection portion is provided on the photoelectrode substrate or the counter electrode substrate on which the adhesive sheet is disposed. A step of forming a metal wiring at least in part, and the connection of the adhesive sheet disposed on or on the photoelectrode substrate before the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate are bonded together Filling the hole for part with a curable conductive resin composition, and bonding the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate through the adhesive sheet, and then curing the conductive resin composition It is preferable that a process is further included. If the cell connection part is formed by curing the curable conductive resin composition filled in the connection part hole, the cells can be well connected in series. Moreover, if the cell connection part is formed using the metal wiring and the conductive resin composition, the electric resistance of the cell connection part is reduced as compared with the case where the cell connection part is formed using only the conductive resin composition. In addition, the photoelectric conversion efficiency of the dye-sensitized solar cell module can be increased.

また、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法は、前記接着性シートが熱可塑性を有し、前記導電性樹脂組成物が熱硬化性を有し、前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせた後に得られた積層体を加熱する工程を更に含むことが好ましい。熱可塑性を有する接着性シートと熱硬化性を有する導電性樹脂組成物とを組み合わせて使用すれば、光電極基板と対向電極基板とを貼り合わせて得た積層体を加熱することにより光電極基板と対向電極基板とを容易に接着することができる。   Further, in the method for producing a dye-sensitized solar cell module of the present invention, the adhesive sheet has thermoplasticity, the conductive resin composition has thermosetting properties, and the photoelectrode substrate and the counter electrode It is preferable that the method further includes a step of heating the laminate obtained after the substrate is bonded. If a thermoplastic adhesive sheet and a thermosetting conductive resin composition are used in combination, a photoelectrode substrate can be obtained by heating a laminate obtained by laminating a photoelectrode substrate and a counter electrode substrate. And the counter electrode substrate can be easily bonded.

更に、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法は、前記接着性シートの前記接続部用孔の幅が前記金属配線の幅の１．１倍以上３．０倍以下であることが好ましい。接着性シートの接続部用孔の幅を上記範囲内とすれば、色素増感型太陽電池モジュールの光電変換効率および長期信頼性を高めることができる。   Furthermore, in the method for producing a dye-sensitized solar cell module of the present invention, the width of the hole for the connection portion of the adhesive sheet is 1.1 times or more and 3.0 times or less of the width of the metal wiring. preferable. If the width | variety of the hole for connection parts of an adhesive sheet is made into the said range, the photoelectric conversion efficiency and long-term reliability of a dye-sensitized solar cell module can be improved.

そして、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法は、前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせる前に、前記接着性シートが配置される前記光電極基板上または前記対向電極基板上の前記接着性シートの外周側にシール材を配置する工程を更に含むことが好ましい。接着性シートの外周側にシール材を配置すれば、色素増感型太陽電池モジュールの長期信頼性を更に高めることができる。   And the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module of this invention WHEREIN: Before bonding the said photoelectrode substrate and the said counter electrode substrate, on the said photoelectrode substrate by which the said adhesive sheet is arrange | positioned, or the said counter electrode It is preferable to further include a step of disposing a sealing material on the outer peripheral side of the adhesive sheet on the substrate. If a sealing material is arrange | positioned on the outer peripheral side of an adhesive sheet, the long-term reliability of a dye-sensitized solar cell module can further be improved.

本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法によれば、貼り合わせ強度および貼り合わせ精度の高い色素増感型太陽電池モジュールを効率的に製造することができる。   According to the method for manufacturing a dye-sensitized solar cell module of the present invention, a dye-sensitized solar cell module having high bonding strength and high bonding accuracy can be efficiently manufactured.

色素増感型太陽電池モジュールの一例の概略構造を示す断面図である。It is sectional drawing which shows schematic structure of an example of a dye-sensitized solar cell module. （ａ）〜（ｄ）は色素増感型太陽電池モジュールの製造工程の一例の前半部分を示す斜視図である。(A)-(d) is a perspective view which shows the first half part of an example of the manufacturing process of a dye-sensitized solar cell module. （ａ）〜（ｄ）は色素増感型太陽電池モジュールの製造工程の一例の後半部分を示す端面図である。(A)-(d) is an end elevation which shows the latter half part of an example of the manufacturing process of a dye-sensitized solar cell module. （ａ）〜（ｄ）は色素増感型太陽電池モジュールの製造工程の他の例の前半部分を示す端面図である。(A)-(d) is an end elevation which shows the first half part of the other example of the manufacturing process of a dye-sensitized solar cell module. （ａ）〜（ｄ）は色素増感型太陽電池モジュールの製造工程の他の例の後半部分を示す端面図である。(A)-(d) is an end elevation which shows the latter half part of the other example of the manufacturing process of a dye-sensitized solar cell module.

以下、本発明の実施の形態を、図面に基づき詳細に説明する。なお、各図において、同一の符号を付したものは、同一の構成要素を示すものとする。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In addition, in each figure, what attached | subjected the same code | symbol shall show the same component.

ここで、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法は、複数のセルを直列接続してなる色素増感型太陽電池モジュール、特にはＺ型の集積構造を有する色素増感型太陽電池モジュールを製造する際に好適に用いることができる。   Here, the method for producing a dye-sensitized solar cell module of the present invention is a dye-sensitized solar cell module formed by connecting a plurality of cells in series, particularly a dye-sensitized solar cell having a Z-type integrated structure. It can be suitably used when manufacturing a module.

そして、本発明の製造方法を用いて好適に製造される、Ｚ型の集積構造を有する色素増感型太陽電池モジュールとしては、特に限定されることなく、例えば図１に厚み方向の断面図を示すような色素増感型太陽電池モジュール１０が挙げられる。   And as a dye-sensitized solar cell module having a Z-type integrated structure, which is preferably manufactured by using the manufacturing method of the present invention, there is no particular limitation. For example, FIG. The dye-sensitized solar cell module 10 as shown is mentioned.

ここで、図１に示す色素増感型太陽電池モジュール１０は、隔壁８により区画された複数の（図示例では４つの）セルを直列接続してなる色素増感型太陽電池モジュールであり、所謂Ｚ型の集積構造を有している。この色素増感型太陽電池モジュール１０は、光電極用基材１および光電極用基材１上に互いに離隔させて設けられた複数の（図示例では４つの）光電極２を備える光電極基板３と、対向電極用基材５および対向電極用基材５上に互いに離隔させて設けられた複数の（図示例では４つの）対向電極６を備える対向電極基板７とが、互いに隣接する光電極２間および対向電極６間に各セルを区画する隔壁８を介在させた状態で、各セルを形成する光電極２と対向電極６とが電解質層４を介して互いに対向するように、且つ、隣接するセル間で一方のセルの光電極２と他方のセルの対向電極６とがセル接続部９を介して電気的に接続されるように貼り合わされた構造を有している。そして、色素増感型太陽電池モジュール１０の各セルは、光電極２と、光電極２に対向する対向電極６と、光電極２と対向電極６との間に設けられた電解質層４とを備えている。   Here, the dye-sensitized solar cell module 10 shown in FIG. 1 is a so-called dye-sensitized solar cell module in which a plurality of (four in the illustrated example) cells partitioned by the partition walls 8 are connected in series. It has a Z-type integrated structure. The dye-sensitized solar cell module 10 includes a photoelectrode substrate including a photoelectrode substrate 1 and a plurality of (four in the illustrated example) photoelectrodes 2 provided on the photoelectrode substrate 1 so as to be separated from each other. 3 and a counter electrode substrate 7 including a counter electrode substrate 5 and a plurality of (four in the illustrated example) counter electrodes 6 provided on the counter electrode substrate 5 so as to be spaced apart from each other. In a state where the partition walls 8 partitioning each cell are interposed between the electrodes 2 and between the counter electrodes 6, the photoelectrode 2 and the counter electrode 6 forming each cell are opposed to each other through the electrolyte layer 4, and The photoelectrode 2 of one cell and the counter electrode 6 of the other cell are bonded to each other between adjacent cells so as to be electrically connected via the cell connection portion 9. Each cell of the dye-sensitized solar cell module 10 includes a photoelectrode 2, a counter electrode 6 facing the photoelectrode 2, and an electrolyte layer 4 provided between the photoelectrode 2 and the counter electrode 6. I have.

なお、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法で製造し得る色素増感型太陽電池モジュールの構造は、図１に示される構造に限定されるものではない。具体的には、図１に示す色素増感型太陽電池モジュール１０は、光電極用基材１上に設けられた光電極用導電層２１と、光電極用導電層２１上の一部に設けられた、増感色素を吸着させた多孔質半導体微粒子層２２とを備える光電極２を有しているが、本発明の製造方法で製造される色素増感型太陽電池モジュールの光電極は、色素増感型太陽電池を形成し得る任意の光電極とすることができる。また、色素増感型太陽電池モジュール１０は、対向電極用基材５上に設けられた対向電極用導電層６１と、対向電極用導電層６１上の一部に設けられた触媒層６２とを備える対向電極６を有しているが、本発明の製造方法で製造される色素増感型太陽電池モジュールの対向電極は、色素増感型太陽電池を形成し得る任意の対向電極とすることができる。更に、色素増感型太陽電池モジュール１０では、触媒層６２よりも幅広の対向電極用導電層６１の表面の一部と、増感色素を吸着させた多孔質半導体微粒子層２２よりも幅広の光電極用導電層２１の表面の一部とをセル接続部９を介して電気的に接続しているが、セル同士を直列接続する構造および位置は図１に示す構造および位置に限定されるものではない。   The structure of the dye-sensitized solar cell module that can be manufactured by the method for manufacturing the dye-sensitized solar cell module of the present invention is not limited to the structure shown in FIG. Specifically, the dye-sensitized solar cell module 10 shown in FIG. 1 is provided on the photoelectrode conductive layer 21 provided on the photoelectrode substrate 1 and on a part of the photoelectrode conductive layer 21. The photoelectrode 2 is provided with the porous semiconductor fine particle layer 22 adsorbed with the sensitizing dye, and the photoelectrode of the dye-sensitized solar cell module manufactured by the manufacturing method of the present invention is It can be set as the arbitrary photoelectrode which can form a dye-sensitized solar cell. The dye-sensitized solar cell module 10 includes a counter electrode conductive layer 61 provided on the counter electrode substrate 5 and a catalyst layer 62 provided on a part of the counter electrode conductive layer 61. The counter electrode of the dye-sensitized solar cell module manufactured by the manufacturing method of the present invention may be any counter electrode that can form a dye-sensitized solar cell. it can. Further, in the dye-sensitized solar cell module 10, a part of the surface of the counter electrode conductive layer 61 wider than the catalyst layer 62 and light wider than the porous semiconductor fine particle layer 22 on which the sensitizing dye is adsorbed. A part of the surface of the electrode conductive layer 21 is electrically connected through the cell connection portion 9, but the structure and position for connecting cells in series are limited to the structure and position shown in FIG. is not.

そして、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の一例によれば、例えば図２〜３に示すようにして、色素増感型太陽電池モジュールを製造することができる。また、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の他の例によれば、例えば図４〜５に示すようにして、色素増感型太陽電池モジュールを製造することができる。
以下、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の一例および他の例について、順次説明する。 And according to an example of the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module of this invention, as shown, for example in FIGS. 2-3, a dye-sensitized solar cell module can be manufactured. Moreover, according to the other example of the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module of this invention, a dye-sensitized solar cell module can be manufactured as shown, for example in FIGS.
Hereinafter, one example and another example of the method for producing the dye-sensitized solar cell module of the present invention will be sequentially described.

（色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の一例）
本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の一例では、まず、図２に製造工程の前半部分を示すように、光電極２を備える光電極基板３を作製した後（光電極基板作製工程）、作製した光電極基板３の上に、電解質層４を設ける位置に対応する位置に形成された電解質層用孔８１と、セル同士を直列接続するセル接続部９に対応する位置に形成された接続部用孔８２とを有する接着性シート８を配置する（シート配置工程）。次に、図３に示すように、光電極基板３上に配置された接着性シート８の接続部用孔８２内に硬化性の導電性樹脂組成物９２を充填し（樹脂組成物充填工程）、更に、接着性シート８の電解質層用孔８１内に電解液を充填する（電解液充填工程）。その後、図３に示すように、対向電極６を備える対向電極基板７を、接着性シート８を介して光電極基板３と貼り合わせ（貼り合わせ工程）、更に、導電性樹脂組成物９２を硬化させてセル接続部９を形成すると共に光電極基板３と対向電極基板７とを強固に接着させる（接着工程）。 (Example of method for producing dye-sensitized solar cell module)
In an example of the method for manufacturing the dye-sensitized solar cell module of the present invention, first, as shown in FIG. 2, the photoelectrode substrate 3 including the photoelectrode 2 is manufactured (photoelectrode substrate manufacturing) as shown in the first half of the manufacturing process. Step), formed on the photoelectrode substrate 3 at a position corresponding to the electrolyte layer hole 81 formed at a position corresponding to the position where the electrolyte layer 4 is provided, and the cell connection portion 9 connecting the cells in series. The adhesive sheet 8 having the connected hole 82 is arranged (sheet arrangement process). Next, as shown in FIG. 3, a curable conductive resin composition 92 is filled into the connection portion hole 82 of the adhesive sheet 8 disposed on the photoelectrode substrate 3 (resin composition filling step). Further, the electrolyte solution is filled into the electrolyte layer hole 81 of the adhesive sheet 8 (electrolyte solution filling step). Thereafter, as shown in FIG. 3, the counter electrode substrate 7 including the counter electrode 6 is bonded to the photoelectrode substrate 3 through the adhesive sheet 8 (bonding step), and the conductive resin composition 92 is cured. Thus, the cell connection portion 9 is formed and the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 are firmly bonded (bonding step).

＜光電極基板作製工程＞
ここで、光電極基板作製工程では、製造する色素増感型太陽電池モジュールが有するセルの数に応じた数の（図示例では４つの）光電極２を光電極用基材１上に形成する。また、光電極基板作製工程では、任意に、セル接続部９の一部を構成し得る配線９１も光電極用基材１上に形成する。 <Photoelectrode substrate manufacturing process>
Here, in the photoelectrode substrate manufacturing step, the number of photoelectrodes 2 (four in the illustrated example) corresponding to the number of cells of the dye-sensitized solar cell module to be manufactured is formed on the photoelectrode substrate 1. . Further, in the photoelectrode substrate manufacturing step, a wiring 91 that can constitute a part of the cell connection portion 9 is also optionally formed on the photoelectrode substrate 1.

具体的には、光電極基板作製工程では、まず、図２（ａ）に示すように、形成するセルの数に応じた複数の（図示例では４つの）光電極用導電層２１を互いに離隔させて光電極用基材１上に形成する。次に、図２（ｂ）に示すように、光電極用基材１上に形成した光電極用導電層２１の上に、配線９１を形成する。その後、図２（ｃ）に示すように、増感色素を吸着させた多孔質半導体微粒子層２２を各光電極用導電層２１の上の一部に形成して、光電極基板３を得る。ここで、配線９１と、多孔質半導体微粒子層２２とは、互いに離隔させて光電極用導電層２１上に形成する。
なお、図２に示す例では、光電極用導電層２１を形成した後、多孔質半導体微粒子層２２を形成する前に配線９１を形成しているが、多孔質半導体微粒子層２２は配線９１を形成する前に光電極用導電層２１上に形成してもよい。更に、配線９１の形成は、シート配置工程を実施した後に行ってもよい。 Specifically, in the photoelectrode substrate manufacturing step, first, as shown in FIG. 2A, a plurality of (four in the illustrated example) photoelectrode conductive layers 21 corresponding to the number of cells to be formed are separated from each other. And formed on the photoelectrode substrate 1. Next, as shown in FIG. 2B, the wiring 91 is formed on the photoelectrode conductive layer 21 formed on the photoelectrode substrate 1. Thereafter, as shown in FIG. 2C, a porous semiconductor fine particle layer 22 having adsorbed a sensitizing dye is formed on a part of each photoelectrode conductive layer 21 to obtain a photoelectrode substrate 3. Here, the wiring 91 and the porous semiconductor fine particle layer 22 are formed on the photoelectrode conductive layer 21 while being separated from each other.
In the example shown in FIG. 2, the wiring 91 is formed after the photoelectrode conductive layer 21 is formed and before the porous semiconductor fine particle layer 22 is formed. You may form on the conductive layer 21 for photoelectrodes before forming. Further, the formation of the wiring 91 may be performed after the sheet placement process is performed.

ここで、光電極用基材１としては、特に限定されることなく、ガラス板やプラスチックフィルム等の可視領域で透明性を有する既知の基材を用いることができる。中でも、薄厚で可撓性に優れる色素増感型太陽電池モジュールを得る観点からは、光電極用基材１としては、可撓性を有するプラスチックフィルムを用いることが好ましい。なお、可撓性を有するプラスチックフィルムとしては、特に限定されることなく、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、フッ素樹脂、シリコーン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ジアセテート樹脂、トリアセテート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリスルフォン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、環状ポリオレフィン樹脂等からなるフィルムが挙げられる。   Here, as the substrate 1 for photoelectrodes, a known substrate having transparency in the visible region such as a glass plate or a plastic film can be used without any particular limitation. Among them, from the viewpoint of obtaining a dye-sensitized solar cell module that is thin and excellent in flexibility, it is preferable to use a flexible plastic film as the substrate 1 for photoelectrodes. In addition, as a plastic film which has flexibility, it is not specifically limited, For example, polyester resins, such as a polyethylene terephthalate (PET) and a polyethylene naphthalate (PEN), an acrylic resin, an epoxy resin, a fluororesin, a silicone resin, Examples include films made of polycarbonate resin, diacetate resin, triacetate resin, polyarylate resin, polyvinyl chloride, polysulfone resin, polyether sulfone resin, polyimide resin, polyamide resin, polyolefin resin, cyclic polyolefin resin, and the like.

また、光電極用導電層２１としては、特に限定されることなく、金属および金属酸化物などの導電性を有する材料から構成される導電層や、金属、金属酸化物、導電性炭素材料などの導電性を有する材料から構成される導電層などの既知の導電層を用いることができる。中でも、光電極用導電層２１としては、透明導電層を用いることが好ましく、フッ素ドープ酸化スズ（ＦＴＯ）や酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等の金属酸化物から構成される透明導電層、或いは、カーボンナノチューブ等の導電性を有する繊維状炭素ナノ材料から構成される透明導電層を用いることがより好ましい。なお、カーボンナノチューブ等の導電性を有する繊維状炭素ナノ材料から構成される透明導電層は、さらに該材料を結着するための結着材を含んでいてもよい。また、光電極用基材１上に光電極用導電層２１を形成する方法としては、スパッタリングとエッチングとを組み合わせた方法や、スクリーン印刷など、既知の形成方法を用いることができる。   In addition, the photoelectrode conductive layer 21 is not particularly limited, and includes a conductive layer made of a conductive material such as a metal and a metal oxide, a metal, a metal oxide, a conductive carbon material, or the like. A known conductive layer such as a conductive layer made of a conductive material can be used. Among these, a transparent conductive layer is preferably used as the photoelectrode conductive layer 21, and a transparent conductive layer made of a metal oxide such as fluorine-doped tin oxide (FTO) or indium tin oxide (ITO), or carbon. It is more preferable to use a transparent conductive layer composed of a fibrous carbon nanomaterial having conductivity such as a nanotube. In addition, the transparent conductive layer comprised from the fibrous carbon nanomaterial which has electroconductivity, such as a carbon nanotube, may further contain the binder for binding this material. Moreover, as a method of forming the photoelectrode conductive layer 21 on the photoelectrode substrate 1, a known forming method such as a method combining sputtering and etching or screen printing can be used.

更に、配線９１としては、特に限定されることなく、金属および金属酸化物などの導電性を有する材料からなる配線を用いることができる。中でも、セル接続部９の抵抗を低減して色素増感型太陽電池モジュールの光電変換効率を高める観点からは、配線９１としては、銅配線、金配線、銀配線、アルミニウム配線などの金属配線を用いることが好ましい。なお、光電極用導電層２１上に配線９１を形成する方法としては、スパッタリングやスクリーン印刷などの既知の形成方法を用いることができる。   Further, the wiring 91 is not particularly limited, and a wiring made of a conductive material such as metal and metal oxide can be used. Among these, from the viewpoint of increasing the photoelectric conversion efficiency of the dye-sensitized solar cell module by reducing the resistance of the cell connection portion 9, the wiring 91 is a metal wiring such as a copper wiring, a gold wiring, a silver wiring, or an aluminum wiring. It is preferable to use it. As a method for forming the wiring 91 on the photoelectrode conductive layer 21, a known forming method such as sputtering or screen printing can be used.

増感色素を吸着させた多孔質半導体微粒子層２２としては、特に限定されることなく、酸化チタンなどの酸化物半導体の粒子を含む多孔質半導体微粒子層に対して有機色素や金属錯体色素などの増感色素を吸着させてなる多孔質半導体微粒子層を用いることができる。なお、光電極用導電層２１上に多孔質半導体微粒子層を形成する方法としては、スクリーン印刷やコーティングなどの既知の形成方法を用いることができる。また、多孔質半導体微粒子層に増感色素を吸着させる方法としては、増感色素を含む溶液中への多孔質半導体微粒子層の浸漬などの既知の方法を用いることができる。   The porous semiconductor fine particle layer 22 on which the sensitizing dye is adsorbed is not particularly limited, and an organic dye, a metal complex dye, or the like can be used for the porous semiconductor fine particle layer containing oxide semiconductor particles such as titanium oxide. A porous semiconductor fine particle layer formed by adsorbing a sensitizing dye can be used. In addition, as a method for forming the porous semiconductor fine particle layer on the photoelectrode conductive layer 21, a known forming method such as screen printing or coating can be used. Further, as a method for adsorbing the sensitizing dye to the porous semiconductor fine particle layer, a known method such as immersion of the porous semiconductor fine particle layer in a solution containing the sensitizing dye can be used.

＜シート配置工程＞
次に、シート配置工程では、図２（ｄ）に示すように、電解質層用孔８１および接続部用孔８２を有する接着性シート８を光電極基板３の上に配置する。具体的には、シート配置工程では、電解質層４を設ける位置に対応する位置に形成された電解質層用孔８１とセル接続部９を設ける位置に対応する位置に形成された接続部用孔８２とを有する接着性シート８を、電解質層用孔８１が電解質層４を設ける場所上に位置するように、且つ、接続部用孔８２がセル接続部９を設ける場所上に位置するように、光電極基板３上に配置する。より具体的には、接着性シート８は、例えば図３（ａ）に示すように、増感色素を吸着させた多孔質半導体微粒子層２２が電解質層用孔８１内に収容されると共に配線９１が接続部用孔８２内に収容され、更に、接続部用孔８２内に設けられるセル接続部９を介して光電極２と対向電極６とが電気的に接続可能なように、光電極基板３上に配置される。 <Sheet arrangement process>
Next, in the sheet arranging step, the adhesive sheet 8 having the electrolyte layer hole 81 and the connecting portion hole 82 is arranged on the photoelectrode substrate 3 as shown in FIG. Specifically, in the sheet arranging step, the electrolyte layer hole 81 formed at a position corresponding to the position where the electrolyte layer 4 is provided and the connection portion hole 82 formed at a position corresponding to the position where the cell connection portion 9 is provided. The adhesive sheet 8 having the above structure is positioned such that the electrolyte layer hole 81 is located on the place where the electrolyte layer 4 is provided, and the connection part hole 82 is located on the place where the cell connection part 9 is provided. Arranged on the photoelectrode substrate 3. More specifically, as shown in FIG. 3A, for example, the adhesive sheet 8 includes a porous semiconductor fine particle layer 22 having adsorbed a sensitizing dye accommodated in an electrolyte layer hole 81 and a wiring 91. Is accommodated in the connection portion hole 82, and the photoelectrode 2 and the counter electrode 6 can be electrically connected via the cell connection portion 9 provided in the connection portion hole 82. 3 is arranged.

ここで、接着性シート８は、後述する貼り合わせ工程において光電極基板３と対向電極基板７とを貼り合わせる際に光電極基板３と対向電極基板７とを接着すると共に、色素増感型太陽電池モジュールの各セルを区画する隔壁となるシートである。また、接着性シート８は、後述する樹脂組成物充填工程および電解液充填工程において、液状の樹脂組成物や電解液を堰き止める堰としても機能し得る。   Here, the adhesive sheet 8 adheres the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 to each other when the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 are bonded in a bonding step described later, and also dye-sensitized solar cells. It is a sheet | seat used as the partition which divides each cell of a battery module. The adhesive sheet 8 can also function as a weir for damming the liquid resin composition or the electrolytic solution in the resin composition filling step and the electrolytic solution filling step described later.

そして、接着性シート８としては、特に限定されることなく、接着性と、色素増感型太陽電池モジュールの形成に用いられる電解液に対する耐久性とを有する樹脂を用いて形成したシートを用いることができる。具体的には、接着性シート８としては、例えば、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、フッ素系樹脂、オレフィン系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイソブチレン樹脂、ポリアミド樹脂、アイオノマー樹脂などの樹脂を用いて形成したシート（例えば、サーリンフィルムなど）を用いることができる。   The adhesive sheet 8 is not particularly limited, and a sheet formed using a resin having adhesiveness and durability against an electrolytic solution used for forming a dye-sensitized solar cell module is used. Can do. Specifically, the adhesive sheet 8 is formed using a resin such as an acrylic resin, an epoxy resin, a fluorine resin, an olefin resin, a silicone resin, a polyisobutylene resin, a polyamide resin, or an ionomer resin. Sheet (for example, Surlyn film) can be used.

ここで、接着性シート８は、熱可塑性シートであってもよいし、活性放射線もしくは紫外線の照射、または、加熱により硬化する硬化性シートであってもよい。中でも、接着性シート８は、熱可塑性シートであることが好ましい。   Here, the adhesive sheet 8 may be a thermoplastic sheet, or may be a curable sheet that is cured by irradiation with actinic radiation or ultraviolet rays, or heating. Especially, it is preferable that the adhesive sheet 8 is a thermoplastic sheet.

なお、電解質層用孔８１、接続部用孔８２および接着性シート８の寸法は、所望のセルおよび色素増感型太陽電池モジュールの寸法に応じて適宜調整し得る。但し、配線９１として金属配線を使用し、配線９１と硬化性の導電性樹脂組成物９２とを用いてセル接続部９を形成する場合には、接続部用孔８２の幅は、配線９１の幅の１．１倍以上であることが好ましく、１．３倍以上であることがより好ましく、３．０倍以下であることが好ましく、２．０倍以下であることがより好ましい。接続部用孔８２の幅が配線９１の幅の１．１倍以上であれば、配線９１と接続部用孔８２の壁面との間に隙間を設け、後述する樹脂組成物充填工程において配線９１と接続部用孔８２の壁面との間に導電性樹脂組成物９２を入り込ませることができる。従って、色素増感型太陽電池モジュールの使用中に電解質層４を形成する電解液が接着性シート８と光電極基板３との間から滲み出した場合であっても、電解液によって配線９１が腐食するのを抑制することができるからである。一方、接続部用孔８２の幅が配線９１の幅の３．０倍以下であれば、セル接続部９の形成に用いられる導電性樹脂組成物９２の量が増大してセル接続部９の抵抗が増大するのを抑制することができるからである。従って、接続部用孔８２の幅を上記範囲内にすれば、長期信頼性および光電変換効率に優れる色素増感型太陽電池モジュールが得られる。   In addition, the dimension of the hole 81 for electrolyte layers, the hole 82 for connection parts, and the adhesive sheet 8 can be suitably adjusted according to the dimension of a desired cell and a dye-sensitized solar cell module. However, when the metal connection is used as the wiring 91 and the cell connection portion 9 is formed using the wiring 91 and the curable conductive resin composition 92, the width of the connection portion hole 82 is the width of the wiring 91. The width is preferably 1.1 times or more, more preferably 1.3 times or more, more preferably 3.0 times or less, and even more preferably 2.0 times or less. If the width of the connecting portion hole 82 is 1.1 times or more of the width of the wiring 91, a gap is provided between the wiring 91 and the wall surface of the connecting portion hole 82, and the wiring 91 is filled in a resin composition filling step described later. The conductive resin composition 92 can be inserted between the contact hole 82 and the wall surface of the connection hole 82. Therefore, even when the electrolytic solution forming the electrolyte layer 4 oozes out between the adhesive sheet 8 and the photoelectrode substrate 3 during use of the dye-sensitized solar cell module, the wiring 91 is formed by the electrolytic solution. This is because corrosion can be suppressed. On the other hand, if the width of the connection hole 82 is 3.0 times or less than the width of the wiring 91, the amount of the conductive resin composition 92 used for forming the cell connection portion 9 increases and the cell connection portion 9 It is because it can suppress that resistance increases. Therefore, when the width of the connection hole 82 is within the above range, a dye-sensitized solar cell module excellent in long-term reliability and photoelectric conversion efficiency can be obtained.

＜樹脂組成物充填工程＞
樹脂組成物充填工程では、図３（ａ）に示すように、光電極基板３上に配置された接着性シート８の接続部用孔８２内に硬化性の導電性樹脂組成物９２を充填する。なお、樹脂組成物充填工程は、後述する電解液充填工程の後に実施してもよい。 <Resin composition filling step>
In the resin composition filling step, as shown in FIG. 3A, a curable conductive resin composition 92 is filled in the connection portion hole 82 of the adhesive sheet 8 disposed on the photoelectrode substrate 3. . In addition, you may implement a resin composition filling process after the electrolyte solution filling process mentioned later.

ここで、硬化性の導電性樹脂組成物９２としては、特に限定されることなく、金属、金属酸化物、導電性炭素材料などの導電性を有する材料と、活性放射線もしくは紫外線の照射、または、加熱により硬化する硬化性樹脂とを含む既知の組成物が挙げられる。中でも、導電性樹脂組成物９２としては、色素増感型太陽電池モジュールの長期信頼性を向上させる観点から、加熱により硬化する硬化性樹脂を含む組成物が好ましい。硬化性樹脂の具体例としては、（メタ）アクリル樹脂；ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、環状エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などのエポキシ樹脂；シリコーン樹脂；などが挙げられる。当該樹脂には、ラジカル開始剤、カチオン硬化剤、アニオン硬化剤などの任意の硬化剤を用いることができ、重合形式も、付加重合、開環重合など、特に限定されない。また、接続部用孔８２内への導電性樹脂組成物９２の充填は、特に限定されることなく、スクリーン印刷装置やディスペンサーなどを用いて行うことができる。   Here, the curable conductive resin composition 92 is not particularly limited, and a conductive material such as a metal, a metal oxide, or a conductive carbon material, irradiation with active radiation or ultraviolet rays, or And a known composition containing a curable resin that is cured by heating. Among these, the conductive resin composition 92 is preferably a composition containing a curable resin that is cured by heating from the viewpoint of improving long-term reliability of the dye-sensitized solar cell module. Specific examples of the curable resin include (meth) acrylic resin; epoxy resin such as bisphenol type epoxy resin, novolac type epoxy resin, cyclic epoxy resin, and alicyclic epoxy resin; silicone resin; Arbitrary hardening agents, such as a radical initiator, a cationic hardening agent, and an anionic hardening agent, can be used for the said resin, and a polymerization form is not specifically limited, such as addition polymerization and ring-opening polymerization. The filling of the conductive resin composition 92 into the connection hole 82 is not particularly limited, and can be performed using a screen printing device, a dispenser, or the like.

なお、上述した接着性シート８として熱可塑性シートを用いる場合には、導電性樹脂組成物９２としては、加熱により硬化する熱硬化性樹脂を含む組成物を使用することが特に好ましい。接着性シート８が熱可塑性を有する場合、導電性樹脂組成物９２として熱硬化性樹脂を含む組成物を使用すれば、後述する接着工程において一度の加熱で導電性樹脂組成物９２の硬化と光電極基板３および対向電極基板７の接着とを達成することができるからである。   When a thermoplastic sheet is used as the adhesive sheet 8 described above, it is particularly preferable to use a composition containing a thermosetting resin that is cured by heating as the conductive resin composition 92. When the adhesive sheet 8 has thermoplasticity, if a composition containing a thermosetting resin is used as the conductive resin composition 92, the conductive resin composition 92 can be cured and lighted by heating once in the bonding step described later. This is because adhesion between the electrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 can be achieved.

＜電解液充填工程＞
電解液充填工程では、図３（ｂ）に示すように、光電極基板３上に配置された接着性シート８の電解質層用孔８１内に電解液を充填して電解質層４を形成する。なお、図３（ｂ）では、電解質層用孔８１の上端まで電解液を充填しているが、電解液の充填量は、形成されるセル内に空気が混入しない範囲内であれば任意に調整することができる。 <Electrolytic solution filling process>
In the electrolytic solution filling step, the electrolytic layer 4 is formed by filling the electrolytic solution into the electrolyte layer hole 81 of the adhesive sheet 8 disposed on the photoelectrode substrate 3 as shown in FIG. In FIG. 3B, the electrolyte solution is filled up to the upper end of the electrolyte layer hole 81, but the amount of the electrolyte solution can be arbitrarily set as long as the air is not mixed into the formed cell. Can be adjusted.

ここで、電解液としては、特に限定されることなく、色素増感型太陽電池において使用し得る任意の液状、ゲル状および固体状の電解液を用いることができる。また、電解質層用孔８１内への電解液の充填は、特に限定されることなく、スクリーン印刷装置やディスペンサーなどを用いて行うことができる。   Here, the electrolytic solution is not particularly limited, and any liquid, gel, or solid electrolytic solution that can be used in the dye-sensitized solar cell can be used. In addition, the filling of the electrolyte solution into the electrolyte layer hole 81 is not particularly limited, and can be performed using a screen printing apparatus, a dispenser, or the like.

＜貼り合わせ工程＞
貼り合わせ工程では、図３（ｃ）に示すように、セルの数に応じた数の（図示例では４つの）対向電極６を備える対向電極基板７を、接着性シート８を介して光電極基板３と貼り合わせる。具体的には、貼り合わせ工程では、対向電極基板７と光電極基板３とを、対向電極６の少なくとも一部と光電極２の少なくとも一部とが電解質層４を挟んで対向する（即ち、セルを形成する）ように貼り合わせる。なお、セル内に空気が混入するのを防止する観点からは、貼り合わせは、減圧環境下で実施することが好ましい。 <Lamination process>
In the bonding step, as shown in FIG. 3C, the counter electrode substrate 7 including the counter electrodes 6 (four in the illustrated example) corresponding to the number of cells is attached to the photoelectrode via the adhesive sheet 8. The substrate 3 is bonded. Specifically, in the bonding step, the counter electrode substrate 7 and the photoelectrode substrate 3 are opposed to each other with at least a part of the counter electrode 6 and at least a part of the photoelectrode 2 sandwiching the electrolyte layer 4 (that is, To form a cell). Note that, from the viewpoint of preventing air from being mixed into the cell, the bonding is preferably performed in a reduced pressure environment.

ここで、対向電極基板７としては、特に限定されることなく、対向電極用基材５と、対向電極用基材５上に互いに離隔させて形成された対向電極６とを備える基板を用いることができる。また、対向電極６としては、対向電極用基材５上に形成された対向電極用導電層６１と、対向電極用導電層６１上に形成された触媒層６２とを備える対向電極を用いることができる。なお、図示例では、対向電極基板７と光電極基板３とは、対向電極６の触媒層６２と光電極２の多孔質半導体微粒子層２２とが電解質層４を挟んで対向するように貼り合わされている。   Here, the counter electrode substrate 7 is not particularly limited, and a substrate including the counter electrode base material 5 and the counter electrode 6 formed on the counter electrode base material 5 so as to be separated from each other is used. Can do. Further, as the counter electrode 6, a counter electrode including a counter electrode conductive layer 61 formed on the counter electrode substrate 5 and a catalyst layer 62 formed on the counter electrode conductive layer 61 is used. it can. In the illustrated example, the counter electrode substrate 7 and the photoelectrode substrate 3 are bonded so that the catalyst layer 62 of the counter electrode 6 and the porous semiconductor fine particle layer 22 of the photoelectrode 2 face each other with the electrolyte layer 4 interposed therebetween. ing.

そして、対向電極用基材５としては、光電極用基材１と同様の基材を用いることができる。   And as the base material 5 for counter electrodes, the base material similar to the base material 1 for photoelectrodes can be used.

また、対向電極用導電層６１としては、光電極用導電層２１と同様の導電層を用いることができる。   As the counter electrode conductive layer 61, a conductive layer similar to the photoelectrode conductive layer 21 can be used.

更に、触媒層６２としては、白金や炭素材料などの触媒として機能し得る成分を含む任意の触媒層を用いることができる。   Furthermore, as the catalyst layer 62, any catalyst layer containing a component that can function as a catalyst such as platinum or a carbon material can be used.

＜接着工程＞
そして、接着工程では、図３（ｄ）に示すように、導電性樹脂組成物９２を硬化させてセル接続部９を形成すると共に、光電極基板３と対向電極基板７とを強固に接着させる。なお、図３（ｄ）に示す例では、配線９１と、導電性樹脂組成物９２を硬化させてなる硬化物９３とで構成されるセル接続部９を介して、一方の（図では左側の）セルの対向電極６の対向電極用導電層６１と、他方の（図では右側の）セルの光電極２の光電極用導電層２１とが電気的に接続される。 <Adhesion process>
In the bonding step, as shown in FIG. 3 (d), the conductive resin composition 92 is cured to form the cell connection portion 9, and the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 are firmly bonded. . In the example shown in FIG. 3D, one (on the left side in the figure) is connected via the cell connection portion 9 formed of the wiring 91 and the cured product 93 obtained by curing the conductive resin composition 92. The conductive layer 61 for the counter electrode of the counter electrode 6 of the cell is electrically connected to the conductive layer 21 for the photoelectrode of the photoelectrode 2 of the other cell (on the right side in the figure).

ここで、導電性樹脂組成物９２を硬化させる方法は、導電性樹脂組成物９２に含まれている硬化性樹脂の種類に応じて適宜選択すればよい。なお、前述したように、接着性シート８として熱可塑性シートを使用し、導電性樹脂組成物９２として熱硬化性樹脂を含む組成物を使用した場合には、一度の加熱で導電性樹脂組成物９２の硬化と光電極基板３および対向電極基板７の接着とを達成することができるので、色素増感型太陽電池モジュールを効率的に製造することができる。更に、接着性シート８として熱可塑性シートを使用すれば、加熱により接着性シート８を光電極基板３および対向電極基板７の形状に良好に追従させることができる。但し、接着性シート８として熱可塑性シートを使用する場合、接着性シート８および導電性樹脂組成物９２を加熱する温度は、導電性樹脂組成物９２に含まれている硬化性樹脂の硬化温度以上であって、接着性シート８の軟化点よりも１０℃高い温度以下であることが好ましい。換言すれば、熱可塑性を有する接着性シート８と組み合わせて使用する硬化性樹脂の硬化温度は、接着性シート８の軟化点よりも１０℃高い温度以下であることが好ましい。過度に高い温度で接着性シート８を加熱した場合、接着性シート８が過度に軟化して接着性が低下したり、電解液が漏洩したりする虞があるからである。なお、軟化点および硬化温度は、示差走査熱量測定および粘弾性測定にて測定することができる。また、接着性シート８および導電性樹脂組成物９２を加熱する温度は、電解質層４内での気泡の発生を抑制する観点からは、電解質層４を形成する電解液の沸点未満であることが好ましい。   Here, the method for curing the conductive resin composition 92 may be appropriately selected according to the type of the curable resin contained in the conductive resin composition 92. As described above, when a thermoplastic sheet is used as the adhesive sheet 8 and a composition containing a thermosetting resin is used as the conductive resin composition 92, the conductive resin composition can be obtained by a single heating. Since the curing of 92 and the adhesion of the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 can be achieved, the dye-sensitized solar cell module can be efficiently manufactured. Furthermore, if a thermoplastic sheet is used as the adhesive sheet 8, the adhesive sheet 8 can be made to follow the shapes of the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 by heating. However, when a thermoplastic sheet is used as the adhesive sheet 8, the temperature at which the adhesive sheet 8 and the conductive resin composition 92 are heated is equal to or higher than the curing temperature of the curable resin contained in the conductive resin composition 92. And it is preferable that it is below the temperature 10 degreeC higher than the softening point of the adhesive sheet 8. FIG. In other words, the curing temperature of the curable resin used in combination with the thermoplastic adhesive sheet 8 is preferably 10 ° C. or lower than the softening point of the adhesive sheet 8. This is because if the adhesive sheet 8 is heated at an excessively high temperature, the adhesive sheet 8 may be excessively softened, resulting in a decrease in adhesiveness or leakage of the electrolyte. The softening point and curing temperature can be measured by differential scanning calorimetry and viscoelasticity measurement. In addition, the temperature at which the adhesive sheet 8 and the conductive resin composition 92 are heated is less than the boiling point of the electrolyte solution that forms the electrolyte layer 4 from the viewpoint of suppressing the generation of bubbles in the electrolyte layer 4. preferable.

そして、上述した色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の一例によれば、接着性シート８の電解質層用孔８１内に電解液を充填した後に光電極基板３と対向電極基板７とを貼り合わせているので、貼り合わせ後に基板に孔を形成して電解液を充填する工程を不要とし、色素増感型太陽電池モジュールを効率的に製造することができる。   And according to an example of the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module described above, the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 are pasted after the electrolyte solution is filled in the hole 81 for the electrolyte layer of the adhesive sheet 8. Therefore, the step of forming holes in the substrate after the bonding and filling the electrolyte solution is unnecessary, and the dye-sensitized solar cell module can be efficiently manufactured.

また、外力が加えられた際に変形し易い液体状のシール材ではなく接着性シート８を使用しているので、光電極基板３と対向電極基板７とを貼り合わせる際の位置精度および高さ精度を十分に高めることができる。更に、光電極基板３と対向電極基板７とを貼り合わせて得た積層体および色素増感型太陽電池モジュールの強度を適度に高めて、積層体および色素増感型太陽電池モジュールのハンドリング性を向上させることができる。また、接着性シート８の電解質層用孔８１内に電解液を充填しているので、液体状のシール材を使用した場合と比較して電解液との接触面での接着性シート８の溶解や変形を抑制し、光電極基板３と対向電極基板７との貼り合わせ強度を高めることができる。   Further, since the adhesive sheet 8 is used instead of the liquid sealing material that is easily deformed when an external force is applied, the positional accuracy and height when the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 are bonded together. The accuracy can be sufficiently increased. Further, the strength of the laminate obtained by bonding the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 and the dye-sensitized solar cell module is moderately increased, and the handling properties of the laminate and the dye-sensitized solar cell module are improved. Can be improved. Further, since the electrolyte solution is filled in the electrolyte layer hole 81 of the adhesive sheet 8, dissolution of the adhesive sheet 8 at the contact surface with the electrolyte solution compared to the case where a liquid sealing material is used. In addition, the bonding strength between the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 can be increased.

更に、上述した色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の一例では金属配線などの配線９１と導電性樹脂組成物９２とを用いてセル接続部９を形成しているので、導電性樹脂組成物９２のみを用いてセル接続部９を形成した場合と比較し、セル接続部９の電気抵抗を低減することができる。また、スクリーン印刷装置やディスペンサーなどを用いて接続部用孔８２内に容易に充填し得る導電性樹脂組成物９２を用いてセル接続部９を容易に形成することができる。更に、導電性樹脂組成物９２を硬化させてなる硬化物９３を介して光電極基板３と対向電極基板７とを強固に、且つ、優れた高さ精度で接着させることができる。   Furthermore, in the example of the method for producing the dye-sensitized solar cell module described above, the cell connection portion 9 is formed using the wiring 91 such as a metal wiring and the conductive resin composition 92, and therefore the conductive resin composition. Compared with the case where the cell connection portion 9 is formed using only 92, the electric resistance of the cell connection portion 9 can be reduced. Moreover, the cell connection part 9 can be easily formed using the conductive resin composition 92 which can be easily filled in the connection part hole 82 by using a screen printing device or a dispenser. Furthermore, the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 can be bonded firmly and with excellent height accuracy via a cured product 93 obtained by curing the conductive resin composition 92.

（色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の他の例）
本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の他の例では、接着性シート８を光電極基板３上ではなく対向電極基板７上に配置し、対向電極基板７上に配置された接着性シート８の電解質層用孔８１内に電解液を充填し、対向電極基板７上に配置された接着性シート８の接続部用孔８２内に硬化性の導電性樹脂組成物９２を充填する以外は、先の一例の製造方法と同様にして色素増感型太陽電池モジュールを製造することができる。
なお、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の他の例で使用する各部材は、先の一例と同様の部材であるので、以下では詳細な説明は省略する。 (Another example of a method for producing a dye-sensitized solar cell module)
In another example of the method for producing the dye-sensitized solar cell module of the present invention, the adhesive sheet 8 is disposed not on the photoelectrode substrate 3 but on the counter electrode substrate 7, and the adhesive disposed on the counter electrode substrate 7. The electrolyte layer hole 81 of the conductive sheet 8 is filled with an electrolytic solution, and the curable conductive resin composition 92 is filled into the connection part hole 82 of the adhesive sheet 8 disposed on the counter electrode substrate 7. Except for the above, a dye-sensitized solar cell module can be manufactured in the same manner as in the above-described manufacturing method.
In addition, since each member used with the other example of the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module of this invention is a member similar to the previous example, detailed description is abbreviate | omitted below.

具体的には、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の他の例では、まず、図４に製造工程の前半部分を示すように、対向電極６を備える対向電極基板７を作製した後（対向電極基板作製工程）、作製した対向電極基板７の上に、電解質層４を設ける位置に対応する位置に形成された電解質層用孔８１と、セル同士を直列接続するセル接続部９に対応する位置に形成された接続部用孔８２とを有する接着性シート８を配置する（シート配置工程）。次に、図５に示すように、接着性シート８の電解質層用孔８１内に電解液を充填し（電解液充填工程）、更に、対向電極基板７上に配置された接着性シート８の接続部用孔８２内に硬化性の導電性樹脂組成物９２を充填する（樹脂組成物充填工程）。その後、図５に示すように、対向電極６を備える対向電極基板７を、接着性シート８を介して光電極基板３と貼り合わせ（貼り合わせ工程）、更に、導電性樹脂組成物９２を硬化させてセル接続部９を形成すると共に光電極基板３と対向電極基板７とを強固に接着させる（接着工程）。   Specifically, in another example of the method for producing a dye-sensitized solar cell module of the present invention, first, as shown in FIG. 4, the counter electrode substrate 7 including the counter electrode 6 is manufactured as shown in the first half of the manufacturing process. After that (counter electrode substrate manufacturing step), on the manufactured counter electrode substrate 7, an electrolyte layer hole 81 formed at a position corresponding to a position where the electrolyte layer 4 is provided, and a cell connection portion for connecting cells in series The adhesive sheet 8 having the connection portion hole 82 formed at a position corresponding to 9 is disposed (sheet disposing step). Next, as shown in FIG. 5, the electrolyte layer hole 81 of the adhesive sheet 8 is filled with an electrolytic solution (electrolyte filling step), and the adhesive sheet 8 disposed on the counter electrode substrate 7 is further filled. A curable conductive resin composition 92 is filled in the connection hole 82 (resin composition filling step). Thereafter, as shown in FIG. 5, the counter electrode substrate 7 including the counter electrode 6 is bonded to the photoelectrode substrate 3 via the adhesive sheet 8 (bonding step), and further the conductive resin composition 92 is cured. Thus, the cell connection portion 9 is formed and the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 are firmly bonded (bonding step).

＜対向電極基板作製工程＞
ここで、対向電極基板作製工程では、製造する色素増感型太陽電池モジュールが有するセルの数に応じた数の（図示例では４つの）対向電極６を対向電極用基材５上に形成する。また、対向電極基板作製工程では、任意に、セル接続部９の一部を構成し得る配線９１も対向電極用基材５上に形成する。 <Counter electrode substrate manufacturing process>
Here, in the counter electrode substrate manufacturing step, the number of (four in the illustrated example) counter electrodes 6 corresponding to the number of cells included in the dye-sensitized solar cell module to be manufactured is formed on the counter electrode substrate 5. . In the counter electrode substrate manufacturing step, a wiring 91 that can constitute a part of the cell connection portion 9 is also optionally formed on the counter electrode substrate 5.

具体的には、対向電極基板作製工程では、まず、図４（ａ）に示すように、形成するセルの数に応じた複数の（図示例では４つの）対向電極用導電層６１を互いに離隔させて対向電極用基材５上に形成する。次に、図４（ｂ）に示すように、触媒層６２を各対向電極用導電層６１の上の一部に形成する。その後、図４（ｃ）に示すように、対向電極用基材５上に形成した対向電極用導電層６１の上に配線９１を形成して、対向電極基板７を得る。なお、配線９１と触媒層６２とは、互いに離隔させて対向電極用導電層６１上に形成する。
ここで、図４に示す例では、触媒層６２を形成した後に配線９１を形成しているが、配線９１は、触媒層６２を形成する前に対向電極用導電層６１上に形成してもよい。更に、配線９１の形成は、シート配置工程を実施した後に行ってもよい。 Specifically, in the counter electrode substrate manufacturing process, first, as shown in FIG. 4A, a plurality of (four in the illustrated example) counter electrode conductive layers 61 corresponding to the number of cells to be formed are separated from each other. And formed on the counter electrode substrate 5. Next, as shown in FIG. 4B, the catalyst layer 62 is formed on a part of each counter electrode conductive layer 61. Thereafter, as shown in FIG. 4C, a wiring 91 is formed on the counter electrode conductive layer 61 formed on the counter electrode substrate 5 to obtain the counter electrode substrate 7. The wiring 91 and the catalyst layer 62 are formed on the counter electrode conductive layer 61 so as to be separated from each other.
In the example shown in FIG. 4, the wiring 91 is formed after the catalyst layer 62 is formed. However, the wiring 91 may be formed on the counter electrode conductive layer 61 before the catalyst layer 62 is formed. Good. Further, the formation of the wiring 91 may be performed after the sheet placement process is performed.

＜シート配置工程＞
シート配置工程では、図４（ｄ）に示すように、電解質層用孔８１および接続部用孔８２を有する接着性シート８を対向電極基板７の上に配置する。具体的には、シート配置工程では、電解質層４を設ける位置に対応する位置に形成された電解質層用孔８１とセル接続部９を設ける位置に対応する位置に形成された接続部用孔８２とを有する接着性シート８を、電解質層用孔８１が電解質層４を設ける場所上に位置するように、且つ、接続部用孔８２がセル接続部９を設ける場所上に位置するように、対向電極基板７上に配置する。より具体的には、接着性シート８は、例えば図４（ｄ）に示すように、触媒層６２が電解質層用孔８１内に収容されると共に配線９１が接続部用孔８２内に収容され、更に、接続部用孔８２内に設けられるセル接続部９を介して対向電極６と光電極２とが電気的に接続可能なように、対向電極基板７上に配置される。 <Sheet arrangement process>
In the sheet arranging step, the adhesive sheet 8 having the electrolyte layer hole 81 and the connection portion hole 82 is arranged on the counter electrode substrate 7 as shown in FIG. Specifically, in the sheet arranging step, the electrolyte layer hole 81 formed at a position corresponding to the position where the electrolyte layer 4 is provided and the connection portion hole 82 formed at a position corresponding to the position where the cell connection portion 9 is provided. The adhesive sheet 8 having the above structure is positioned such that the electrolyte layer hole 81 is located on the place where the electrolyte layer 4 is provided, and the connection part hole 82 is located on the place where the cell connection part 9 is provided. Arranged on the counter electrode substrate 7. More specifically, in the adhesive sheet 8, for example, as shown in FIG. 4 (d), the catalyst layer 62 is accommodated in the electrolyte layer hole 81 and the wiring 91 is accommodated in the connection portion hole 82. Furthermore, the counter electrode 6 and the photoelectrode 2 are arranged on the counter electrode substrate 7 so that they can be electrically connected via the cell connection portion 9 provided in the connection hole 82.

＜電解液充填工程＞
電解液充填工程では、図５（ａ）に示すように、対向電極基板７上に配置された接着性シート８の電解質層用孔８１内に電解液を充填して電解質層４を形成する。なお、電解液の充填は先の一例の電解液充填工程と同様にして行うことができる。また、電解液充填工程は、後述する樹脂組成物充填工程の後に実施してもよい。 <Electrolyte filling process>
In the electrolytic solution filling step, as shown in FIG. 5A, the electrolytic layer 4 is formed by filling the electrolytic solution into the electrolyte layer holes 81 of the adhesive sheet 8 disposed on the counter electrode substrate 7. The electrolytic solution can be filled in the same manner as the electrolytic solution filling step in the previous example. Moreover, you may implement an electrolyte solution filling process after the resin composition filling process mentioned later.

＜樹脂組成物充填工程＞
また、樹脂組成物充填工程では、図５（ｂ）に示すように、対向電極基板７上に配置された接着性シート８の接続部用孔８２内に硬化性の導電性樹脂組成物９２を充填する。なお、導電性樹脂組成物の充填は先の一例の樹脂組成物充填工程と同様にして行うことができる。 <Resin composition filling step>
Further, in the resin composition filling step, as shown in FIG. 5B, a curable conductive resin composition 92 is placed in the connection portion hole 82 of the adhesive sheet 8 disposed on the counter electrode substrate 7. Fill. In addition, the filling of the conductive resin composition can be performed in the same manner as the resin composition filling step of the previous example.

＜貼り合わせ工程および接着工程＞
貼り合わせ工程および接着工程は、図５（ｃ）および図５（ｄ）に示すように、接着性シート８を配置した対向電極基板７に光電極２を備える光電極基板３を貼り合わせること以外は先の一例の貼り合わせ工程および接着工程と同様にして実施することができる。 <Lamination process and bonding process>
As shown in FIGS. 5C and 5D, the bonding step and the bonding step are other than bonding the photoelectrode substrate 3 including the photoelectrode 2 to the counter electrode substrate 7 on which the adhesive sheet 8 is disposed. Can be carried out in the same manner as in the pasting step and bonding step in the previous example.

そして、上述した色素増感型太陽電池モジュールの製造方法の他の例によれば、先の一例と同様に、貼り合わせ後に基板に孔を形成して電解液を充填する工程を不要とし、色素増感型太陽電池モジュールを効率的に製造することができる。   And according to the other example of the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module described above, as in the previous example, the step of forming a hole in the substrate after bonding and filling the electrolyte solution is unnecessary, and the dye A sensitized solar cell module can be efficiently manufactured.

また、先の一例と同様に、光電極基板３と対向電極基板７とを貼り合わせる際の位置精度および高さ精度を十分に高めることができる。更に、先の一例と同様に、積層体および色素増感型太陽電池モジュールのハンドリング性を向上させると共に、光電極基板３と対向電極基板７との貼り合わせ強度を高めることができる。   Further, as in the previous example, the positional accuracy and height accuracy when the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 are bonded together can be sufficiently increased. Furthermore, as with the previous example, the handling properties of the laminate and the dye-sensitized solar cell module can be improved, and the bonding strength between the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 can be increased.

更に、先の一例と同様に、導電性樹脂組成物９２のみを用いてセル接続部９を形成した場合と比較し、セル接続部９の電気抵抗を低減することができると共にセル接続部９を容易に形成することができる。また、導電性樹脂組成物９２を硬化させてなる硬化物９３を介して光電極基板３と対向電極基板７とを強固に、且つ、優れた高さ精度で接着させることができる。   Furthermore, as in the previous example, compared to the case where the cell connection portion 9 is formed using only the conductive resin composition 92, the electric resistance of the cell connection portion 9 can be reduced and the cell connection portion 9 can be reduced. It can be formed easily. In addition, the photoelectrode substrate 3 and the counter electrode substrate 7 can be bonded firmly and with excellent height accuracy through a cured product 93 obtained by curing the conductive resin composition 92.

以上、一例および他の例を用いて本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法について説明したが、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法は、上記一例および他の例に限定されることはなく、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法には、適宜変更を加えることができる。   As mentioned above, although the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module of this invention was demonstrated using the example and the other example, the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module of this invention is the said example and another example. There is no limitation, and the method for producing the dye-sensitized solar cell module of the present invention can be modified as appropriate.

具体的には、上述した一例および他の例の工程の一部は、他の工程と置き換えてもよいし、省略してもよい。例えば、配線の形成を実施することなく、導電性を有する熱可塑性樹脂組成物や熱硬化性樹脂組成物のみを用いてセル接続部９を形成してもよい。また、樹脂組成物充填工程を実施することなく、配線と、配線上に設けられた導電性接着剤とでセル接続部９を形成してもよい。   Specifically, some of the processes of the above-described example and other examples may be replaced with other processes or may be omitted. For example, you may form the cell connection part 9 using only the thermoplastic resin composition and thermosetting resin composition which have electroconductivity, without implementing formation of wiring. Moreover, you may form the cell connection part 9 with a wiring and the conductive adhesive provided on the wiring, without implementing a resin composition filling process.

また、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法では、接着性シートの外周側をシール材で更に囲繞してもよい。具体的には、本発明の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法では、貼り合わせ工程を実施する前に、接着性シートが配置される光電極基板上または対向電極基板上の、接着性シートが配置される位置の外周側にシール材を配置する工程（シール材配置工程）を実施してもよい。シール材配置工程を実施すれば、得られる色素増感型太陽電池モジュールの長期信頼性を更に向上させることができる。なお、シール材としては、色素増感型太陽電池モジュールの製造に使用し得る既知のシール材を使用することができるが、中でも、熱可塑性を有するシール材を用いることが好ましい。   Moreover, in the manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module of this invention, you may further surround the outer peripheral side of an adhesive sheet with a sealing material. Specifically, in the method for producing a dye-sensitized solar cell module of the present invention, before carrying out the bonding step, the adhesive sheet on the photoelectrode substrate or the counter electrode substrate on which the adhesive sheet is disposed. You may implement the process (sealing material arrangement | positioning process) which arrange | positions a sealing material in the outer peripheral side of the position where this is arrange | positioned. If a sealing material arrangement | positioning process is implemented, the long-term reliability of the dye-sensitized solar cell module obtained can be improved further. In addition, as a sealing material, although the known sealing material which can be used for manufacture of a dye-sensitized solar cell module can be used, it is preferable to use the sealing material which has thermoplasticity especially.

以下、本発明について実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、以下の説明において、量を表す「％」及び「部」は、特に断らない限り、質量基準である。
実施例および比較例において、色素増感型太陽電池モジュールの貼り合わせ状態、光電変換効率および信頼性は、それぞれ以下の方法を使用して評価した。 EXAMPLES Hereinafter, although this invention is demonstrated concretely based on an Example, this invention is not limited to these Examples. In the following description, “%” and “part” representing amounts are based on mass unless otherwise specified.
In the examples and comparative examples, the bonding state, photoelectric conversion efficiency, and reliability of the dye-sensitized solar cell module were evaluated using the following methods, respectively.

＜接着工程後の貼り合わせ状態＞
接着工程後の電解液のシール状態を目視およびデジタルマイクロスコープ（倍率：５０倍）で観察し、以下の基準で判断した。電解液で膨潤、溶解または貫通している部分がなければ、シール性に優れていると言える。
Ａ：電解質層の周囲に電解液で膨潤、溶解または貫通している部分がない。
Ｂ：電解質層の周囲に電解液で膨潤、溶解または貫通している部分がある。
＜光電変換効率＞
光源として、１５０Ｗキセノンランプ光源にＡＭ１．５Ｇフィルタを装着した擬似太陽光照射装置（ＰＥＣ−Ｌ１１型、ペクセル・テクノロジーズ社製）を用いた。光量は、１ｓｕｎ（ＡＭ１．５Ｇ、１００ｍＷ／ｃｍ２（ＪＩＳ Ｃ８９１２のクラスＡ））に調整した。作製した色素増感型太陽電池モジュールをソースメータ（２４００型ソースメータ、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ社製）に接続し、以下の電流電圧特性の測定を行なった。
１ｓｕｎの光照射下、バイアス電圧を０Ｖから０．８Ｖまで０．０１Ｖ単位で変化させながら出力電流を測定した。出力電流の測定は、各電圧ステップにおいて、電圧を変化させた後、０．０５秒後から０．１５秒後までの値を積算することで行った。バイアス電圧を、逆方向に０．８Ｖから０Ｖまで変化させる測定も行い、順方向と逆方向の測定の平均値を光電流とした。
上記の電流電圧特性の測定結果より、光電変換効率（％）を算出し、以下の基準で評価した。
Ａ：光電変換効率が３．０％以上
Ｂ：光電変換効率が２．５％以上３．０％未満
Ｃ：光電変換効率が２．５％未満
＜信頼性＞
作製した色素増感型太陽電池モジュールを恒温恒湿槽（６０℃、６０ＲＨ％）に２日間放置した。そして、放置後の色素増感型太陽電池モジュールについて、上記と同様にして、光電変換効率（％）を算出し、以下の基準で評価した。
Ａ：光電変換効率が３．０％以上
Ｂ：光電変換効率が２．５％以上３．０％未満
Ｃ：光電変換効率が２．５％未満 <Lamination state after bonding process>
The sealing state of the electrolyte solution after the bonding step was observed visually and with a digital microscope (magnification: 50 times), and judged according to the following criteria. If there is no portion that is swollen, dissolved or penetrated by the electrolytic solution, it can be said that the sealing property is excellent.
A: There is no portion that is swollen, dissolved or penetrated by the electrolyte solution around the electrolyte layer.
B: There is a portion that swells, dissolves, or penetrates with the electrolytic solution around the electrolyte layer.
<Photoelectric conversion efficiency>
As a light source, a pseudo-sunlight irradiation device (PEC-L11 type, manufactured by Pexel Technologies, Inc.) in which an AM1.5G filter is attached to a 150 W xenon lamp light source was used. The amount of light was adjusted to 1 sun (AM1.5G, 100 mW / cm 2 (JIS C8912 class A)). The produced dye-sensitized solar cell module was connected to a source meter (type 2400 source meter, manufactured by Keithley), and the following current-voltage characteristics were measured.
The output current was measured while changing the bias voltage from 0 V to 0.8 V in units of 0.01 V under 1 sun light irradiation. The output current was measured by integrating the values from 0.05 seconds to 0.15 seconds after changing the voltage in each voltage step. Measurement was also performed by changing the bias voltage from 0.8 V to 0 V in the reverse direction, and the average value of the measurements in the forward direction and the reverse direction was taken as the photocurrent.
The photoelectric conversion efficiency (%) was calculated from the measurement results of the current-voltage characteristics and evaluated according to the following criteria.
A: Photoelectric conversion efficiency is 3.0% or more B: Photoelectric conversion efficiency is 2.5% or more and less than 3.0% C: Photoelectric conversion efficiency is less than 2.5% <Reliability>
The produced dye-sensitized solar cell module was left in a constant temperature and humidity chamber (60 ° C., 60 RH%) for 2 days. Then, the photoelectric conversion efficiency (%) was calculated for the dye-sensitized solar cell module after being left in the same manner as described above, and evaluated according to the following criteria.
A: Photoelectric conversion efficiency is 3.0% or more B: Photoelectric conversion efficiency is 2.5% or more and less than 3.0% C: Photoelectric conversion efficiency is less than 2.5%

（実施例１）
以下のようにして色素増感型太陽電池のセルが５つ直列接続された色素増感型太陽電池モジュールを作製した。そして、色素増感型太陽電池モジュールの貼り合わせ状態、光電変換効率および長期信頼性を評価した。結果を表１に示す。
＜色素増感型太陽電池モジュールの作製＞
［光電極基板作製工程］
ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）フィルムからなる光電極用基材上に酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）からなる導電層を有する厚さ１２５μｍのＩＴＯ−ＰＥＮフィルム（サイズ：１０ｃｍ×１０ｃｍ）を準備した。そして、ＩＴＯ−ＰＥＮフィルムの中央の６ｃｍ×６ｃｍの領域に、左側から、１６ｍｍ、１１ｍｍ、１１ｍｍ、１１ｍｍの間隔となるように、ＩＴＯ用のエッチングペーストを幅０．１３ｍｍ×長さ６ｃｍでスクリーン印刷した。その後、乾燥させたエッチングペーストを剥がすことで、ＰＥＮフィルム上のＩＴＯ層の一部をエッチングし、ＰＥＮフィルムからなる光電極用基材上にＩＴＯからなる光電極用導電層を５つ形成した。更に、光電極用導電層を設けたＰＥＮフィルムを高圧水銀灯で表面処理した後、光電極用導電層上に、濃度５ｍＭのチタンイソプロポキシドのイソプロピルアルコール溶液をバーコート法により塗布し、乾燥させた。その後、１５０度のホットプレート上で１５分間乾燥させることで、バッファ層を製膜した。
次に、光電極用導電層を設けたＰＥＮフィルムの中央の６ｃｍ×６ｃｍの領域に、左側から５ｍｍの部分に幅５ｍｍ×長さ６０ｍｍの銀配線をスクリーン印刷し、更に、エッチングした各領域の左側から０．２ｍｍの部分に、幅０．７ｍｍ×長さ６ｃｍの銀配線（集電配線）をスクリーン印刷した。スクリーン印刷用の銀ペーストは、ペルノックスＫ３１０５を用いた。銀を印刷後、１５０度で３０分間加熱処理することで、銀を定着させた。乾燥後の銀配線の厚みは、８μｍであった。
その後、光電極用導電層および銀配線を設けたＰＥＮフィルムの表面に高圧水銀灯の光を照射し、表面を親水処理した。そして、各光電極用導電層上の、ＩＴＯをエッチングした領域と銀配線を形成した領域との中央に、多孔質半導体微粒子層としての酸化チタン層（幅７ｍｍ×長さ５５ｍｍ）をスクリーン印刷した。スクリーン印刷用のペーストは、水系の酸化チタンペースト（ペクセル・テクノロジーズ（株）社製、ＰＥＣＣ−ＡＷ１−０１）を使用した。酸化チタン層の厚みは、８μｍであった。その後、１５０度で３０分間熱処理した。
光電極用導電層、銀配線および酸化チタン層を設けたＰＥＮフィルムの中央の６ｃｍ×６ｃｍの領域を、カッターナイフで切り取り、６ｃｍ×６ｃｍの基板を得た。そして、濃度０．３ｍＭのＮ７１９色素（立山化成製）のエタノール溶液に基板を浸漬し、４０度の恒温槽内で２時間静置したのち、基板を取り出した。次に、エタノールで洗浄し、窒素雰囲気下で乾燥することで、酸化チタン層に増感色素としてのＮ７１９色素を吸着させ、光電極基板を得た。
［対向電極基板作製工程］
ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）フィルムからなる対向電極用基材上に酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）からなる導電層を有する厚さ１２５μｍのＩＴＯ−ＰＥＮフィルム（サイズ：１０ｃｍ×１０ｃｍ）を準備した。そして、ＩＴＯ−ＰＥＮフィルムの中央の６ｃｍ×６ｃｍの領域に、左側から、１６ｍｍ、１１ｍｍ、１１ｍｍ、１１ｍｍの間隔となるように、ＩＴＯ用のエッチングペーストを幅０．１３ｍｍ×長さ６ｃｍでスクリーン印刷した。その後、乾燥させたエッチングペーストを剥がすことで、ＰＥＮフィルム上のＩＴＯ層の一部をエッチングし、ＰＥＮフィルムからなる対向電極用基材上にＩＴＯからなる対向電極用導電層を５つ形成した。
次に、対向電極用導電層を設けたＰＥＮフィルムの左側から５ｍｍの部分、上側から２．５ｍｍの部分、下側から２．５ｍｍの部分、右側から２．０ｍｍの部分を、スコッチテープでマスクした。ここに、白金ナノコロイド溶液（田中貴金属製）を、バーコートにより塗布し、乾燥した。その後、スコッチテープをはがし、加熱水蒸気で処理することにより、白金触媒を定着させて触媒層を形成した。
対向電極用導電層、触媒層および銀配線を設けたＰＥＮフィルムの中央の６ｃｍ×６ｃｍの領域を、カッターナイフで切り取り、６ｃｍ×６ｃｍの対向電極基板を得た。
［シート配置工程］
熱可塑性を有するシートとして、外形が５５ｍｍ×６０ｍｍのサーリンフィルム（厚み２５μｍ、軟化点１２０℃）を準備した。そして、サーリンフィルムを市販のカッティングマシンによりに切り欠き、各光電極用導電層上に設けた各酸化チタン層に対応する位置に、酸化チタン層とサーリンフィルムとが直接、接しないように電解質用孔を形成した。また、同様にして、各光電極用導電層上に設けた各銀配線に対応する位置に表１に示す幅の接続部用孔を形成して、接着性シートを得た。
そして、光電極基板上に接着性シートを圧着（１２０℃、１５秒間）した。
［電解液充填工程］
電解液（ペクセル・テクノロジーズ（株）社製、ＰＥＣＥ−Ｇ３）をディスペンサーで電解質用孔に充填した。
［樹脂組成物充填工程］
熱硬化性樹脂であるエポキシ系樹脂（スリーエム製、スコッチウェルドＥＷ２０５０、硬化温度１２０℃）に、導電性材料であるミクロパールＡＵ（積水樹脂製、粒子径８μｍ）を３体積％添加し、自転公転ミキサーにより均一に混合して得た樹脂組成物を、ディスペンサーで接続部用孔に充填した。
［貼り合わせ工程］
アルミニウム製の貼り合せ用の治具の下基板に光電極基板を置き、その上に、対向電極基板を重ねた。
［接着工程］
その後、治具の上部を組み合わせてから、１２０℃に加熱したホットプレートに置き、５００ｇの重りをのせて、１５分間熱圧着した。その後、ホットプレートから治具をおろし、圧力をかけたまま放冷した。その後、得られた色素増感型太陽電池モジュールを治具から取り出した。 Example 1
A dye-sensitized solar cell module in which five cells of a dye-sensitized solar cell were connected in series was produced as follows. And the bonding state, photoelectric conversion efficiency, and long-term reliability of a dye-sensitized solar cell module were evaluated. The results are shown in Table 1.
<Preparation of dye-sensitized solar cell module>
[Photoelectrode substrate manufacturing process]
A 125 μm-thick ITO-PEN film (size: 10 cm × 10 cm) having a conductive layer made of indium tin oxide (ITO) on a photoelectrode substrate made of polyethylene naphthalate (PEN) film was prepared. Then, an ITO etching paste is screen-printed at a width of 0.13 mm and a length of 6 cm on the 6 cm × 6 cm area in the center of the ITO-PEN film so that the distance from the left is 16 mm, 11 mm, 11 mm, and 11 mm. did. Then, a part of the ITO layer on the PEN film was etched by removing the dried etching paste, and five photoelectrode conductive layers made of ITO were formed on the photoelectrode substrate made of the PEN film. Further, after surface-treating the PEN film provided with the photoelectrode conductive layer with a high-pressure mercury lamp, an isopropyl alcohol solution of titanium isopropoxide having a concentration of 5 mM is applied onto the photoelectrode conductive layer by a bar coating method and dried. It was. Thereafter, the buffer layer was formed by drying for 15 minutes on a hot plate at 150 degrees.
Next, a silver wiring having a width of 5 mm and a length of 60 mm is screen-printed on a 5 mm portion from the left side in a 6 cm × 6 cm region in the center of the PEN film provided with the photoelectrode conductive layer, and further etched in each region. Silver wiring (current collection wiring) having a width of 0.7 mm and a length of 6 cm was screen-printed on a portion 0.2 mm from the left side. Pernox K3105 was used as the silver paste for screen printing. After printing the silver, the silver was fixed by heat treatment at 150 degrees for 30 minutes. The thickness of the silver wiring after drying was 8 μm.
Thereafter, the surface of the PEN film provided with the photoelectrode conductive layer and the silver wiring was irradiated with light from a high-pressure mercury lamp, and the surface was subjected to a hydrophilic treatment. Then, a titanium oxide layer (width 7 mm × length 55 mm) as a porous semiconductor fine particle layer was screen-printed at the center between the ITO etched region and the silver wiring region on each photoelectrode conductive layer. . As the screen printing paste, an aqueous titanium oxide paste (PECC-AW1-01, manufactured by Pexel Technologies Co., Ltd.) was used. The thickness of the titanium oxide layer was 8 μm. Thereafter, heat treatment was performed at 150 degrees for 30 minutes.
A 6 cm × 6 cm region in the center of the PEN film provided with the photoelectrode conductive layer, silver wiring and titanium oxide layer was cut out with a cutter knife to obtain a 6 cm × 6 cm substrate. Then, the substrate was immersed in an ethanol solution of N719 dye (manufactured by Tateyama Kasei Co., Ltd.) having a concentration of 0.3 mM, and allowed to stand in a constant temperature bath at 40 degrees for 2 hours. Next, it was washed with ethanol and dried under a nitrogen atmosphere, thereby adsorbing N719 dye as a sensitizing dye on the titanium oxide layer to obtain a photoelectrode substrate.
[Counter electrode substrate manufacturing process]
A 125 μm-thick ITO-PEN film (size: 10 cm × 10 cm) having a conductive layer made of indium tin oxide (ITO) on a counter electrode substrate made of a polyethylene naphthalate (PEN) film was prepared. Then, an ITO etching paste is screen-printed at a width of 0.13 mm and a length of 6 cm on the 6 cm × 6 cm area in the center of the ITO-PEN film so that the distance from the left is 16 mm, 11 mm, 11 mm, and 11 mm. did. Then, a part of the ITO layer on the PEN film was etched by removing the dried etching paste, and five counter electrode conductive layers made of ITO were formed on the counter electrode substrate made of the PEN film.
Next, mask the 5mm portion from the left side, the 2.5mm portion from the upper side, the 2.5mm portion from the lower side, and the 2.0mm portion from the right side with the scotch tape on the PEN film provided with the conductive layer for the counter electrode. did. A platinum nano colloid solution (manufactured by Tanaka Kikinzoku) was applied thereto by bar coating and dried. Thereafter, the scotch tape was peeled off and treated with heated steam to fix the platinum catalyst and form a catalyst layer.
A 6 cm × 6 cm region in the center of the PEN film provided with the conductive layer for the counter electrode, the catalyst layer, and the silver wiring was cut out with a cutter knife to obtain a 6 cm × 6 cm counter electrode substrate.
[Sheet placement process]
A Surlyn film (thickness 25 μm, softening point 120 ° C.) having an outer shape of 55 mm × 60 mm was prepared as a sheet having thermoplasticity. Then, cut the Surlyn film with a commercially available cutting machine, and use it for the electrolyte so that the titanium oxide layer and Surlyn film do not directly contact each titanium oxide layer provided on each photoelectrode conductive layer. A hole was formed. In the same manner, a connection portion hole having a width shown in Table 1 was formed at a position corresponding to each silver wiring provided on each photoelectrode conductive layer to obtain an adhesive sheet.
Then, an adhesive sheet was pressure-bonded (120 ° C., 15 seconds) on the photoelectrode substrate.
[Electrolyte filling process]
The electrolyte solution (PECE-G3, manufactured by Pexel Technologies Co., Ltd.) was filled in the electrolyte holes with a dispenser.
[Resin composition filling step]
3% by volume of micropearl AU (made by Sekisui Plastics, particle size 8μm), which is a conductive material, is added to epoxy resin (made by 3M, Scotch Weld EW2050, curing temperature 120 ° C), which is a thermosetting resin. The resin composition obtained by uniformly mixing with a mixer was filled in the connection hole with a dispenser.
[Lamination process]
The photoelectrode substrate was placed on the lower substrate of the aluminum bonding jig, and the counter electrode substrate was stacked thereon.
[Adhesion process]
Then, after combining the upper part of a jig | tool, it put on the hotplate heated at 120 degreeC, put a 500-g weight, and thermocompression bonded for 15 minutes. Thereafter, the jig was removed from the hot plate and allowed to cool with pressure applied. Thereafter, the obtained dye-sensitized solar cell module was taken out from the jig.

（実施例２〜３）
シート配置工程において、サーリンフィルムに形成する接続部用孔の幅を表１に示すように変更した以外は実施例１と同様にして色素増感型太陽電池モジュールを作製した。そして、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。 (Examples 2-3)
A dye-sensitized solar cell module was produced in the same manner as in Example 1 except that, in the sheet arranging step, the width of the connection hole formed in the Surlyn film was changed as shown in Table 1. Then, evaluation was performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.

（実施例４〜５）
シート配置工程において、サーリンフィルムに形成する接続部用孔の幅を表１に示すように変更し、樹脂組成物充填工程において熱硬化性樹脂であるエポキシ系樹脂（スリーエム製、スコッチウェルドＥＷ２０５０）に替えてポリイソブチレン系の光硬化性樹脂を使用し、貼り合わせ工程において加熱後にＵＶランプで４０００ｍＪ/ｃｍ２の紫外線を照射した以外は実施例１と同様にして色素増感型太陽電池モジュールを作製した。そして、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。 (Examples 4 to 5)
In the sheet arranging step, the width of the connection hole formed in the Surlyn film is changed as shown in Table 1, and the epoxy resin (Scotch Weld EW2050, manufactured by 3M) is a thermosetting resin in the resin composition filling step. A dye-sensitized solar cell module was prepared in the same manner as in Example 1 except that a polyisobutylene-based photocurable resin was used instead, and in the bonding step, ultraviolet rays of 4000 mJ / cm 2 were irradiated with a UV lamp after heating. did. Then, evaluation was performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.

（実施例６）
光電極基板作製工程において銀配線（集電配線）の厚みを３０μｍとし、樹脂組成物充填工程を実施することなく、厚み３０μｍの銀配線で光電極基板と対向電極基板とを電気的に接続した（即ち、導電性樹脂組成物を使用せずにセル接続部を形成した）以外は実施例１と同様にして色素増感型太陽電池モジュールを作製した。そして、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。 (Example 6)
In the photoelectrode substrate manufacturing process, the thickness of the silver wiring (collecting wiring) was set to 30 μm, and the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate were electrically connected with the silver wiring having a thickness of 30 μm without performing the resin composition filling process. A dye-sensitized solar cell module was produced in the same manner as in Example 1 except that the cell connection portion was formed without using the conductive resin composition. Then, evaluation was performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.

（比較例１）
シート配置工程に替えて、光電極基板上に脂環式エポキシ系樹脂（液状のシール材、ＥＷ２０５０）を接着性シートの替わりに配置する工程を実施した以外は実施例１と同様にして色素増感型太陽電池モジュールを作製した。そして、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。 (Comparative Example 1)
In the same manner as in Example 1 except that the step of arranging an alicyclic epoxy resin (liquid sealing material, EW2050) instead of the adhesive sheet on the photoelectrode substrate was performed instead of the sheet arranging step. A sensitive solar cell module was produced. Then, evaluation was performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.

Figure 0006561880
Figure 0006561880

本発明によれば、貼り合わせ強度および貼り合わせ精度の高い色素増感型太陽電池モジュールを効率的に製造することができる。   According to the present invention, a dye-sensitized solar cell module having high bonding strength and high bonding accuracy can be efficiently produced.

１ 光電極用基材
２ 光電極
３ 光電極基板
４ 電解質層
５ 対向電極用基材
６ 対向電極
７ 対向電極基板
８ 接着性シート（隔壁）
９ セル接続部
１０ 色素増感型太陽電池モジュール
２１ 光電極用導電層
２２ 増感色素を吸着させた多孔質半導体微粒子層
６１ 対向電極用導電層
６２ 触媒層
８１ 電解質層用孔
８２ 接続部用孔
９１ 配線
９２ 導電性樹脂組成物
９３ 硬化物 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Base material for photoelectrodes 2 Photoelectrode 3 Photoelectrode substrate 4 Electrolyte layer 5 Base material for counter electrodes 6 Counter electrode 7 Counter electrode substrate 8 Adhesive sheet (partition wall)
9 Cell connection part 10 Dye-sensitized solar cell module 21 Photoelectrode conductive layer 22 Porous semiconductor fine particle layer 61 adsorbed with sensitizing dye 61 Counter electrode conductive layer 62 Catalyst layer 81 Electrolyte layer hole 82 Connection part hole 91 Wiring 92 Conductive resin composition 93 Cured product

Claims (5)

光電極と、前記光電極に対向する対向電極と、前記光電極と前記対向電極との間に設けられた電解質層とを備えるセルを複数直列接続してなる色素増感型太陽電池モジュールの製造方法であって、
前記電解質層を設ける位置に対応する位置に形成された電解質層用孔と、セル同士を直列接続するセル接続部に対応する位置に形成された接続部用孔とを有する接着性シートを、基材上に複数の光電極を配設してなる光電極基板上または基材上に複数の対向電極を配設してなる対向電極基板上に配置する工程と、
前記光電極基板上または前記対向電極基板上に配置された前記接着性シートの前記電解質層用孔内に電解液を充填する工程と、
前記電解液の充填後に、前記接着性シートを介して前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせる工程と、
を含む、色素増感型太陽電池モジュールの製造方法。 Manufacture of a dye-sensitized solar cell module in which a plurality of cells each including a photoelectrode, a counter electrode facing the photoelectrode, and an electrolyte layer provided between the photoelectrode and the counter electrode are connected in series A method,
An adhesive sheet having an electrolyte layer hole formed at a position corresponding to the position where the electrolyte layer is provided, and a connection portion hole formed at a position corresponding to a cell connection portion for connecting cells in series, A step of disposing a plurality of photoelectrodes on a photoelectrode substrate formed on a material or a counterelectrode substrate formed by arranging a plurality of counter electrodes on a base material;
Filling an electrolyte in the electrolyte layer hole of the adhesive sheet disposed on the photoelectrode substrate or the counter electrode substrate;
Bonding the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate through the adhesive sheet after the electrolyte solution is filled;
A method for producing a dye-sensitized solar cell module, comprising: 前記接着性シートが配置される前記光電極基板上または前記対向電極基板上の前記セル接続部を設ける位置に対応する部分の少なくとも一部に金属配線を形成する工程と、
前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせる前に、前記光電極基板上または前記対向電極基板上に配置された前記接着性シートの前記接続部用孔内に硬化性の導電性樹脂組成物を充填する工程と、
前記接着性シートを介して前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせた後に前記導電性樹脂組成物を硬化させる工程と、
を更に含む、請求項１に記載の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法。 Forming a metal wiring on at least a part of a portion corresponding to a position where the cell connection portion is provided on the photoelectrode substrate or the counter electrode substrate on which the adhesive sheet is disposed;
Before bonding the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate, a curable conductive resin composition in the connection portion hole of the adhesive sheet disposed on the photoelectrode substrate or the counter electrode substrate Filling the product,
Curing the conductive resin composition after laminating the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate via the adhesive sheet;
The method for producing a dye-sensitized solar cell module according to claim 1, further comprising: 前記接着性シートが熱可塑性を有し、
前記導電性樹脂組成物が熱硬化性を有し、
前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせた後に得られた積層体を加熱する工程を更に含む、請求項２に記載の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法。 The adhesive sheet has thermoplasticity;
The conductive resin composition has thermosetting properties,
The manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module of Claim 2 which further includes the process of heating the laminated body obtained after bonding the said photoelectrode substrate and the said counter electrode substrate. 前記接着性シートの前記接続部用孔の幅が前記金属配線の幅の１．１倍以上３．０倍以下である、請求項２または３に記載の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法。   4. The method for producing a dye-sensitized solar cell module according to claim 2, wherein a width of the connection portion hole of the adhesive sheet is 1.1 to 3.0 times a width of the metal wiring. 5. . 前記光電極基板と前記対向電極基板とを貼り合わせる前に、前記接着性シートが配置される前記光電極基板上または前記対向電極基板上の前記接着性シートの外周側にシール材を配置する工程を更に含む、請求項１〜４の何れかに記載の色素増感型太陽電池モジュールの製造方法。   A step of disposing a sealing material on the photoelectrode substrate on which the adhesive sheet is disposed or on the outer peripheral side of the adhesive sheet on the counter electrode substrate before the photoelectrode substrate and the counter electrode substrate are bonded together. The manufacturing method of the dye-sensitized solar cell module in any one of Claims 1-4 further containing these.
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