JP6541657B2 - アルキルインジウム化合物の製造方法及びその使用 - Google Patents
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Description
R2InCl
の化合物(A)を調製するプロセスであって、
a1)インジウム供与体をアルキル供与体と反応させて、化合物(A)を生成する工程であって、アルキル供与体がアルキルアルミニウムセスキクロリド(R3Al2Cl3)であり、インジウム供与体が三塩化インジウム(InCl3)である、工程と、
a2)任意選択的に、化合物(A)を反応混合物から単離する工程と、の反応工程を含み、
2.式中、Rは、1〜4個の炭素原子を有するアルキル基である、プロセス。アルキル基は分枝状でも非分枝状でもよく、好ましくは非分枝状である。Rがメチル又はエチルである、上記項目の1つに記載のプロセス。
3.Rがメチルである、上記項目の1つに記載のプロセス。
4.反応工程a1)で補助塩基も添加され、この補助塩基が周期表の第1、2又は13(IA、IIA又はIIIA)族の金属のハロゲン化物を少なくとも1つ含む、上記項目のいずれか一項に記載のプロセス。
5.補助塩基が塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化アルミニウム又はこれらの混合物を含む、項目4に記載のプロセス。
6.補助塩基が塩化ナトリウムと塩化カリウムとの混合物であり、塩化ナトリウム対塩化カリウムのモル比が6:3〜8:3である、項目4に記載のプロセス。
7.補助塩基が、塩化アルミニウムと、塩化ナトリウムと、塩化カリウムとの混合物であり、塩化アルミニウム対塩化ナトリウム対塩化カリウムのモル比が45〜55:30〜40:10〜20である、項目4又は5に記載のプロセス。
8.反応工程a1)において、インジウム供与体1当量あたり0.8〜2.5当量の補助塩基が使用される、項目4〜7のいずれか一項に記載のプロセス。
9.反応工程a1)において、インジウム供与体1当量あたり0.6〜2当量のアルキル供与体が使用される、上記項目の少なくとも一項に記載のプロセス。
10.反応工程a1)において、インジウム供与体が最初に反応容器に仕込まれ、続いてアルキル供与体が添加される、上記項目の少なくとも一項に記載のプロセス。
11.反応工程a1)において、インジウム供与体と補助塩基とを含む混合物が最初に仕込まれ、続いてアルキル供与体がこの混合物に添加され、上記補助塩基が周期表の第1、2又は13(IA、IIA又はIIIA)族の金属のハロゲン化物を少なくとも1つ含む、項目10に記載のプロセス。
12.プロセスが、化合物(A)の単離を工程a2)として含み、単離が、反応容器内に存在する反応混合物からの揮発性構成成分の分離と、反応混合物からの化合物(A)の昇華とを含む、上記項目のいずれか一項に記載のプロセス。
13.反応工程a1)が有機溶媒なしで実施される、上記項目のいずれか一項に記載のプロセス。
14.化合物(A)の収率が少なくとも79%である、項目1〜13のいずれか一項に記載のプロセス。
15.化合物(A)の純度が少なくとも95%である、項目1〜14のいずれか一項に記載のプロセス。
16.式R3Inのトリアルキルインジウムを調製するプロセスであって、
−式R2InClのジアルキルインジウムクロリド、化合物(A)を調製する工程、すなわち、
b1)化合物(A)をアルキルリチウムと反応させて、テトラアルキルインジウム酸リチウム(LiInR4)を生成し、LiInR4を反応混合物から単離する工程と、
b2)LiInR4をインジウムクロリド成分と反応させて、次の一般式:
R3In
の化合物(B)を得る工程であって、式中、Rは項目1、2又は3の定義の通りである、工程と、の反応工程を含む、プロセス。
17.インジウムクロリド成分が、一般式:
RaInbClc
を有し、式中、aは0、1、2及び3から選択される数であり、bは1及び2から選択される数であり、cは1、2及び3から選択される数であり、ここでa+b+c=4又は4の倍数であり、Rは項目1、2又は3の定義の通りである、項目16に記載のプロセス。
18.インジウムクロリド成分が、R2InCl、R3In2Cl3、RInCl2及びInCl3から選択される、項目16及び17のいずれかに記載のプロセス。
19.化合物(B)の収率が90%を超える、項目16〜18のいずれか一項に記載のプロセス。
20.化合物(B)の純度が少なくとも99%である、項目16〜19のいずれか一項に記載のプロセス。
21.次の追加の反応工程:
c)化合物(A)をアルキル化剤と反応させて、次の一般式:
R2InR’
を有する化合物(C)を生成する工程であって、式中、R’は、分枝状、非分枝状、置換又は非置換アルキル、置換又は非置換アリールからなる群から選択される求核性基であり、式中、Rは上記の定義の通りである、工程を含む、項目1〜15のいずれか一項に記載のプロセス。
22.アルキル化剤がR’MgX、R’Li及びR’3Alから選択される、項目21に記載のプロセス。
23.Rはメチルであり、R’はMe2N−(CH2)3−基である、項目21及び22のいずれかに記載のプロセス。
24.項目16に記載の化合物(B)を調製するための、項目1に記載の化合物(A)の使用。
25.項目21に記載の化合物(C)を調製するための、項目1に記載の化合物(A)の使用。
26.項目16〜20のいずれか一項に記載のプロセスによって調製された化合物(B)の、有機金属気相成長法(MOCVD)又は有機金属気相エピタキシー法(MOVPE)のための前駆体としての使用。
27.項目21〜23のいずれか一項に記載のプロセスによって調製された化合物(C)の、有機金属気相成長法(MOCVD)又は有機金属気相エピタキシー法(MOVPE)のための前駆体としての使用。
28.項目1〜15のいずれか一項に記載のプロセスによって調製される化合物(A)。
29.項目16〜20のいずれか一項に記載のプロセスによって調製される化合物(B)。
30.項目21〜23のいずれか一項に記載のプロセスによって調製される化合物(C)。
31.次の追加の反応工程:
b1)化合物(A)をアルキルリチウムと反応させて、テトラアルキルインジウム酸リチウム(LiInR4)を生成し、LiInR4を反応混合物から単離する工程と、
b2)LiInR4をインジウムクロリド成分と反応させて、次の一般式:
R3In
の化合物(B)を得る工程であって、式中、Rは項目1、2又は3の定義の通りである、工程と、を含む、上記項目1〜15のいずれか一項に記載のプロセス。
R2InCl
(式中、Rは、低級アルキル基、すなわち1〜4個の炭素原子を有する基である)を有するジアルキルインジウムクロリド(式(A)の化合物)を調製するための新規プロセスによって特に解決される。アルキル基は分枝状でも非分枝状でもよく、好ましくは非分枝状である。したがって、好適なアルキル基は、イソプロピル、シクロプロピル、イソブチル、sec−ブチル、tert−ブチルであるが、特にプロピル、n−ブチル及びエチル又はメチルである。
R3In、
のインジウム含有前駆体は、Rが1〜4個の炭素原子を有する低級アルキル基のものである。アルキル基は分枝状でも非分枝状でもよく、好ましくは非分枝状である。Rは、特にエチル及びメチルから選択され、具体的には、Rはメチルである。本発明によると、次の一般式:
R2InR’、
のインジウム含有前駆体は、Rが1〜4個の炭素原子を有する低級アルキル基であり、このアルキル基は分枝状でも非分枝状でもよく、R’はR以外の求核性基である。R’は、好ましくは分枝状又は非分枝状の置換又は非置換アルキル、分枝状又は非分枝状の置換又は非置換アリールから選択される。R’は、特に、分枝状若しくは非分枝状アルキル若しくはアルコキシ基によって、又はアミン基によって置換されたフェニル又はアルキルであってもよい。
あるいは、R’は、メチル、エチル、n−ブチル、プロピル、sec−ブチル、tert−ブチル、イソブチル、イソプロピル、シクロプロピル、シクロブチル等の分枝状又は非分枝状アルキル基でそれ自身が置換されたアミン基で置換された(特に、一置換、又は二置換)1〜6個の炭素原子を有するアルキル又はアリール基を含む。R’は、例えば、フェニル、トリル、メシチル、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ、ジブチルアミノ、ジイソプロピルアミノ、Et2N−(CH2)3、Me2N−(CH2)2、Me2N−CH2、Et2N−(CH2)2、Et2N−CH2、イソプロピル、シクロプロピル、イソブチル、sec−ブチル、tert−ブチル、シクロプロピルであってもよいが、特にはプロピル、n−ブチル及びエチル又はメチルであってもよい。R及びR’の定義が同じ基を包含する場合、R及びR’は化合物(C)において互いに異なっていなければならない。したがって、Rがメチルの場合、R’はメチルとは異なっていなければならない。
R2InCl、すなわち化合物(A)を調製するための本発明のプロセスは、次の反応工程を含む:
a1)インジウム供与体をアルキル供与体と反応させて、化合物(A)を生成する工程であって、インジウム供与体が三塩化インジウム(InCl3)であり、アルキル供与体がアルキルアルミニウムセスキクロリド(R3Al2Cl3)である工程、及び
a2)任意選択的に、化合物(A)を単離する工程。
本発明によると、インジウム供与体は、インジウムを含む化合物である。本発明によると、インジウム供与体はInCl3である。
MXn
を有し、式中、nは1、2又は3の値を想定してもよく、Xは塩素、臭素、フッ素及びヨウ素から選択され、MはIA族金属、IIA族金属及びIIIA族金属から選択される。好ましいIA族金属は、カリウム、ナトリウム、リチウム、ルビジウム及びセシウムである。好ましいIIA族金属は、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム及びバリウムである。好ましいIIIA族金属は、アルミニウムである。好ましくは、MはIA族及び/又はIIIA族金属である。より好ましくは、Mはナトリウム、カリウム及び/又はアルミニウムである。Xは、好ましくはフッ素及び塩素から選択される。更に好ましくは、Xは塩素である。
化合物(A)の単離は、本発明で任意選択であり、好ましくは、反応容器内に存在する反応混合物からの揮発性構成成分の分離、並びに/又は反応混合物からの化合物(A)の昇華及び反応容器からの化合物(A)の機械的除去から選択されるプロセス工程を含む。より好ましくは、化合物(A)の単離は、反応容器内に存在する反応混合物からの揮発性構成成分の分離と、反応混合物からの化合物(A)の昇華と、を含む。
上記のプロセスによって得られる化合物(A)を、任意選択的に、更に処理して、好ましくは本発明による化合物(B)及び(C)から選択されるインジウム含有前駆体を得ることができる。したがって、本発明はまた、MOCVD又はMOVPEプロセスのための、好ましくは化合物(B)及び(C)から選択されるインジウム含有前駆体を調製するための、本発明のプロセスによって調製される化合物(A)の使用も包含する。
R3In、
のインジウム含有前駆体、すなわち、化合物(B)の調製に特に好適であり、式中、Rは1〜4個の炭素原子を有する低級アルキル基である。アルキル基は分枝状でも非分枝状でもよく、好ましくは非分枝状である。Rは、好ましくはエチル及びメチルから選択され、特に、Rはメチルである。
R2InR’、
のインジウム含有前駆体、すなわち、化合物(C)を調製するために使用でき、式中、Rは1〜4個の炭素原子を有する低級アルキル基であり、このアルキル基は分枝状でも非分枝状でもよく、R’はR以外の求核性基である。
あるいは、R’は、メチル、エチル、n−ブチル、プロピル、sec−ブチル、tert−ブチル、イソブチル、イソプロピル、シクロプロピル、シクロブチル等の分枝状又は非分枝状アルキル基で置換されたアミン基で置換された(特に、一置換、又は二置換)1〜6個の炭素原子を有するアルキル又はアリール基を含む。R’は、例えば、フェニル、トリル、メシチル、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ、ジブチルアミノ、ジイソプロピルアミノ、Et2N−(CH2)3、Me2N−(CH2)2、Me2N−CH2、Et2N−(CH2)2、Et2N−CH2、イソプロピル、シクロプロピル、イソブチル、sec−ブチル、tert−ブチル、シクロプロピルであってもよいが、特にはプロピル、n−ブチル及びエチル又はメチルであってもよい。R及びR’の定義が同じ基を包含する場合、R及びR’は化合物(C)において互いに異なっていなければならない。したがって、Rがメチルの場合、R’はメチルとは異なっていなければならない。
好ましい実施形態において、化合物(A)の調製の後に、化合物(B)が得られる次の更なる反応工程を追加的に実施する:
b1)化合物(A)をアルキルリチウムと反応させて、テトラアルキルインジウム酸リチウムを生成し、LiInR4を反応混合物から単離する工程と、
b2)LiInR4をインジウムクロリド成分と反応させて、化合物(B)を得る工程。
反応工程b1)は、化合物(A)とアルキルリチウムの反応によるテトラアルキルインジウム酸リチウムの生成を含み、このテトラアルキルインジウム酸リチウムは次の一般式:
LiInR4
を満足し、式中、Rは上記の定義の通りである。Rは、好ましくはメチル又はエチル、更により好ましくはメチルである。
RLi
を有し、式中、Rは上記の定義の通りである。最も好ましくは、アルキルリチウムはエチルリチウム(EtLi)及びメチルリチウム(MeLi)から選択され、アルキルリチウムは、更に好ましくはMeLiである。この方法で、式R’Li(式中、R’はRと異なり、上記の定義の通りである)のアルキルリチウムが使用されるとき、式(C)、R2InR’の化合物を得ることもできる。あるいは、RLi及びR’Liは同じ物質分類である。
化合物(B)は、LiInR4とインジウムクロリド成分との反応により、LiInR4から調製できる。
RaInbClc、
を有し、式中、aは0、1、2及び3から選択される数であり、bは1及び2から選択される数であり、cは1、2及び3から選択される数であり、ここでa+b+c=4又は4の倍数であり、より好ましくは、a、b及びcの合計=4又は8である。Rは上記の定義の通りである。
別の実施形態において、本発明のプロセスに、以下を含む追加の更なる反応工程を加えることによって、化合物(A)を更に処理して、化合物(C)を得る:
c)化合物(A)をアルキル化剤と反応させて、化合物(C)を生成する工程。
[実施例]
1.1.三塩化インジウムとメチルアルミニウムセスキクロリドとの反応による、Me2InClの生成(補助塩基の当量対インジウム供与体の当量2:1)
短いリービッヒ冷却管と2個のPTFEバルブを備える100mL 3つ口フラスコに、最初に、アルゴン下で、10g(45.2mmol)のInCl3、3.70g(63.3mmol、InCl3ベースで1.4当量)のNaCl及び2.02g(27.1mmol、0.6当量)のKClを仕込み、十分に混合した。アルゴン下で、滴下漏斗を用いて9.29g(45.2mmol、1当量)のMe3Al2Cl3を上記の塩混合物に滴下により添加した。反応は、温度30℃を超えないわずかな発熱を伴って進行した。添加が完了すると、生成された反応混合物を一晩20時間撹拌した。この途中で、混合物は増粘して、事実上撹拌不可能な塊になった。続いて、装置を室温で高真空下(1×10−2〜1×10−3hPa)に置き、残留する揮発性のメチルアルミニウム化合物を、液体窒素冷却したシュレンク管に0.5時間蒸留した。蒸留が終了した後、冷却器を30℃に冷却し、反応混合物を120℃で2時間加熱した。この間に、Me2InClは反応混合物から昇華した。7.99g(44.3mmol)のMe2InCl(NMRで同定)が得られた。これは、98.3%の収率に相当する。
短いリービッヒ冷却管と2個のPTFEバルブを備える100mL 3つ口フラスコに、最初に、アルゴン下で、10g(45.2mmol)のInCl3、1.85g(31.6mmol、InCl3ベースで0.7当量)のNaCl及び1.02g(13.6mmol、0.3当量)のKClを仕込み、十分に混合した。アルゴン下で、滴下漏斗を用いて9.26g(45.2mmol、1当量)のMe3Al2Cl3を上記の塩混合物に滴下により添加した。反応は、わずかな発熱を伴って進行した。添加が完了すると、生成された反応混合物を一晩20時間撹拌した。この途中で、混合物は増粘して、事実上撹拌不可能な塊になった。続いて、装置を室温で高真空下(10−2〜10−3hPa)に置き、残留する揮発性のメチルアルミニウム化合物を、液体窒素冷却したシュレンク管に1時間蒸留した。蒸留が終了した後、冷却器を30℃に冷却し、反応混合物を120℃で3時間加熱した。この間に、所望の生成物は反応混合物から昇華した。6.46g(35.9mmol)のMe2InCl(NMRで同定)が得られた。これは、79.5%の収率に相当する。
短いリービッヒ冷却管と2個のPTFEバルブを備える100mL 3つ口フラスコに、最初に、アルゴン下で、10g(45.2mmol)のInCl3及び5.29g(90.4mmol、2当量)のNaClを仕込み、十分に混合した。アルゴン下で、滴下漏斗を用いて9.26g(45.2mmol、1当量)のMe3Al2Cl3を上記の塩混合物に滴下により添加した。反応は、わずかな発熱を伴って進行した。添加が完了すると、生成された反応混合物を一晩20時間撹拌した。この途中で、混合物は増粘して、事実上撹拌不可能な塊になった。続いて、装置を室温で高真空下(10−2〜10−3mbar)に置き、残留する揮発性のメチルアルミニウム化合物を、液体窒素冷却したシュレンク管に1.5時間蒸留した。蒸留が終了した後、冷却器を30℃に冷却し、反応混合物を120℃で1.5時間加熱した。この間に、所望の生成物は反応混合物から昇華した。6.27g(34.8mmol)のMe2InCl(NMRで同定)が得られた。これは、76.9%の収率に相当する。
1.22g(45.2mmol、2当量)のアルミニウム、15.90g(119.3mmol、5.3当量)の三塩化アルミニウム及び7.15g(113mmol、5当量)のNa/KClを、最初に、昇華器を取り付けたシュレンク管に仕込み、アルミニウムの上方に透明な溶融物が生成されるまで、反応混合物を130℃に加熱した。続いて、反応混合物を80℃まで冷却し、この温度で、標準圧力下、クロロメタンを反応混合物に導入した。合計で、クロロメタンの導入は、80℃で撹拌しながら、16時間維持した。
2.1.Me2InClとアルキルリチウムの反応によるLiInMe4の生成
実施例1.1で得られたMe2InCl 1441mg(7.8mmol)を、0℃にて、10mLのMeLi溶液(1.565mol/Lジエチルエーテル溶液)に加えた。この懸濁液を室温で一晩撹拌し、濾過した。透明な濾液から溶媒を除去し、1079mgの無色固体を単離した(5.9mmolのLiInMe4、76%に相当)
1079mgのLiInMe4(5.9mmol、実施例2.1より)及び1067mgのMe2InCl(5.9mmol)を、最初に125mLのParr bombに仕込み、20mLのペンタンを加えた。続いて、Parr bombを70℃に予熱した油浴に浸漬し、その温度で一晩撹拌した。70℃で、わずかに濁った懸濁液が観察され、これを室温まで冷却するにつれ、凝固して結晶スラリーになった。Parr bombの揮発性構成成分をコールドトラップに再凝縮し(RT→−78℃)、続いて、ペンタン溶媒を、中真空下、−8℃(塩化ナトリウム/氷混合物)で除去した。1591mgの無色固体が単離された(10.0mmol、収率:81%トリメチルインイジウム)。
3.1.Me2InClとジメチルアミノプロピルマグネシウムクロリドとの反応
500mL 3つ口フラスコに、最初に75mLの乾燥THF及び4.04g(166.4mmol、3当量)の削り屑状マグネシウムを仕込み、内容物を加熱還流した。
500mL 3つ口フラスコに、最初に75mLの乾燥THF及び1.16g(170mmol、3当量)の削り屑状リチウムを仕込み、内容物を加熱還流した。
Claims (19)
- 一般式:
R2InCl
の化合物(A)を調製するプロセスであって、
a1)インジウム供与体をアルキル供与体と50℃以下の温度で反応させて、前記化合物(A)を生成する工程であって、前記アルキル供与体がアルキルアルミニウムセスキクロリド(R3Al2Cl3)であり、前記インジウム供与体が三塩化インジウム(InCl3)である、工程と、
a2)任意選択的に、化合物(A)を反応混合物から単離する工程と、の反応工程を含み、
式中、Rは1〜4個の炭素原子を有するアルキル基であり、Rは分枝状又は非分枝状である、プロセス。 - Rがメチル又はエチルである、請求項1に記載のプロセス。
- 反応工程a1)で補助塩基もまた添加され、前記補助塩基が周期表の第1、2又は13(IA、IIA又はIIIA)族の金属のハロゲン化物を少なくとも1つ含む、請求項1又は2に記載のプロセス。
- 前記補助塩基が、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化アルミニウム又はこれらの混合物を含む、請求項3に記載のプロセス。
- 前記補助塩基が、塩化ナトリウムと塩化カリウムとの混合物であり、塩化ナトリウム対塩化カリウムのモル比が6:3〜8:3である、請求項3に記載のプロセス。
- 前記補助塩基が、塩化アルミニウムと、塩化ナトリウムと、塩化カリウムとの混合物であり、塩化アルミニウム対塩化ナトリウム対塩化カリウムのモル比が45〜55:30〜40:10〜20である、請求項3又は4に記載のプロセス。
- 反応工程a1)において、インジウム供与体1当量あたり0.8〜2.5当量の補助塩基が使用される、請求項3〜6のいずれか一項に記載のプロセス。
- 反応工程a1)において、インジウム供与体1当量あたり0.6〜2当量のアルキル供与体が使用される、請求項1〜7の少なくとも一項に記載のプロセス。
- 前記プロセスが、化合物(A)の単離を工程a2)として含み、前記単離が、反応容器内に存在する反応混合物からの揮発性構成成分の分離と、前記反応混合物からの化合物(A)の昇華と含む、請求項1〜8のいずれか一項に記載のプロセス。
- 式R3Inのトリアルキルインジウムを調製するプロセスであって、
−式R2InClのジアルキルインジウムクロリドである化合物(A)を調製する工程と、
b1)化合物(A)を−10℃から10℃の温度を有するアルキルリチウムと反応させて、テトラアルキルインジウム酸リチウム(LiInR4)を生成し、LiInR4を反応混合物から単離する工程と、
b2)LiInR4をインジウムクロリド成分と反応させて、次の一般式:
R3In
の化合物(B)を得る工程であって、式中、Rは1〜4個の炭素原子を有するアルキル基であり、Rは分枝状又は非分枝状である、工程と、の反応工程を含む、プロセス。 - 前記インジウムクロリド成分が、一般式:
RaInbClc
を有し、式中、aは0、1、2及び3から選択される数であり、bは1及び2から選択される数であり、cは1、2及び3から選択される数であり、ここでa+b+c=4又は4の倍数であり、Rは1〜4個の炭素原子を有するアルキル基であり、Rは分枝状又は非分枝状である、請求項10に記載のプロセス。 - 前記インジウムクロリド成分が、R2InCl、R3In2Cl3、RInCl2及びInCl3から選択される、請求項10及び11のいずれか一項に記載のプロセス。
- 一般式R2InR’を有する化合物(C)を調製するためのプロセスであって、
a1)インジウム供与体をアルキル供与体と反応させて、一般式R2InClを有する化合物(A)を生成する工程であって、前記アルキル供与体がアルキルアルミニウムセスキクロリド(R3Al2Cl3)であり、前記インジウム供与体が三塩化インジウム(InCl3)である、工程と、
a2)化合物(A)を反応混合物から単離する工程と、
c)化合物(A)をアルキル化剤と反応させて化合物(C)を生成する工程と、を含み、
式中、Rは1〜4個の炭素原子を有するアルキル基であり、Rは分枝状又は非分枝状であり、R’は、分枝状、非分枝状、置換又は非置換アルキル、置換又は非置換アリールからなる群から選択される求核性基である、プロセス。 - 前記アルキル化剤がR’MgX、R’Li及びR’3Alから選択される、請求項13に記載のプロセス。
- Rはメチルであり、R’はMe2N−(CH2)3−基である、請求項13及び14のいずれかに記載のプロセス。
- 請求項10に記載のプロセスにおける、請求項1に記載のプロセスの使用。
- 請求項13に記載のプロセスにおける、請求項1に記載のプロセスの使用。
- 請求項10〜12のいずれか一項に記載のプロセスによって前記化合物(B)を調整するステップと、有機金属気相成長法(MOCVD)又は有機金属気相エピタキシー法(MOVPE)のための前駆体として前記化合物(B)を使用するステップとを備える方法。
- 請求項13〜15のいずれか一項に記載のプロセスによって前記化合物(C)を調整するステップと、有機金属気相成長法(MOCVD)又は有機金属気相エピタキシー法(MOVPE)のための前駆体として前記化合物(C)を使用するステップとを備える方法。
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