JP6539305B2 - 固体フィラー材料表面の制御された化学反応方法および表面処理されたフィラー材料生成物を製造するための添加剤 - Google Patents
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Description
鉱物フィラーに固有に関連しており(「固有の揮発性物質」)、特に水と関連し得るおよび/または
例えばポリマー性プラスチック媒体内において鉱物フィラーをより分散性にするために、鉱物フィラーの処理の間に導入され得る(「添加揮発性物質」)、および/または
固有の有機材料および/または添加された有機材料と、鉱物フィラーとの反応によって生じ得る;こうした反応は、特に鉱物フィラーを含むポリマー性材料の導入および/または加工処理の間、例えば押出またはコンパウンド工程の間に到達する温度によって誘導または向上され得る;および/または
固有の有機材料および/または添加された有機材料の分解によって生じ、CO2、水および可能性としてこれらの有機材料の低分子質量のフラクションを形成し得る;こうした分解は、特に鉱物フィラーを含むポリマー性材料の導入および/または加工処理の間、例えば押出またはコンパウンド工程の間に到達する温度によって誘導または向上され得る。
繊維、フィラメントおよび/またはフィルムおよび/またはスレッド用途のために十分疎水性であるように、表面処理されたフィラー材料を調製すること;
湿分吸着が、例えば≦0.8mg/gであるように、低吸湿感受性を有する表面処理されたフィラー材料を調製すること;
上昇した揮発性物質オンセット温度を特徴とする表面処理されたフィラー材料を調製すること;
25℃から350℃で放出される限られた総量の揮発性物質を特徴とする表面処理されたフィラー材料を調製すること;
作業可能な粘度、即ち20℃で1.000mPa.s未満の粘度を特徴とする表面処理剤を用いることによって表面処理されたフィラー材料を調製すること;
同じアルキル置換基を含む脂肪族カルボン酸に比べて少なくとも等価な引火点を特徴とする表面処理剤を同定し、熱曝露下での表面処理中に安全性要件が増大せず、および/または等しい処理温度での安全性の危険性がほぼ同じになるようにすること;
少なくとも1つの表面処理されたフィラー材料が、表面処理されたフィラー材料の表面に対応するカルシウム塩を創出するために表面処理剤と接触した状態で塩交換を行うかどうかに拘わらず、上記を達成する表面処理剤を同定すること;
こうした鉱物フィラー材料を含む繊維、フィラメント、フィルムおよびスレッドが、良好な機械的特性、例えば引張係数、降伏時および破断時の引張試験、破断時の伸びおよび引裂抵抗を示す。
a)以下を有する少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料を提供する工程、
i)0.1μmから7μmの範囲の重量中位粒径d50、
ii)≦15μmのトップカット(d98)、
iii)BET窒素法によって測定される場合の0.5から150m2/gの比表面積(BET)および
iv)少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて0.01から1重量%の残留総湿分含有量、
b)工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて0.1から3重量%の量で少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および場合により少なくとも1つの一置換コハク酸を提供する工程、
c)1つ以上の工程において混合下で、工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の表面を、工程b)の少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸と接触させて、少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸および/またはこれらの塩の反応生成物を含む処理層が、工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の表面に形成される工程、
ここで接触工程c)の前および/または接触工程c)中の温度は、少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸の融点を少なくとも2℃超えるように調整される。
本発明の趣旨上、本発明の意味において用語「フィラー材料」は、紙、プラスチック、ゴム、塗料および接着剤などのような材料に添加されて、より高価な材料、例えばバインダの消費を減らすまたは生成物の技術的特性を向上させる鉱物起源の物質を指す。当業者は、それぞれの分野において使用される通常のフィラー材料について非常によく分かっている。さらに、用語「炭酸カルシウム含有フィラー材料」は、炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて少なくとも80重量%の炭酸カルシウムを含む材料を指す。
a)以下を有する少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料
i)0.1から7μmの範囲の重量中位粒径d50値、
ii)≦15μmのトップカット(d98)、
iii)BET窒素法によって測定される場合の0.5から150m2/gの比表面積(BET)および
iv)少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて1重量%未満の残留総湿分含有量および
b)少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および一置換コハク酸および/またはこれらの塩の反応生成物を含む、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の表面上の処理層、
ここで、表面処理されたフィラー材料生成物は、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて、0.1から3重量%の量で処理層を含む。
本発明の方法の工程a)によれば、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料が提供される。
本発明の方法の工程b)によれば、少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および場合により少なくとも1つの一置換コハク酸が提供される。
本発明の方法の工程c)によれば、工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料を、1つ以上の工程において、工程b)の少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸と混合下で接触させる。
a)以下を有する少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料
i)0.1μmから7μmの範囲の重量中位粒径d50、
ii)≦15μmのトップカット(d98)、
iii)BET窒素法によって測定される場合の0.5から150m2/gの比表面積(BET)および
iv)少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて≦1重量%の残留総湿分含有量、
b)少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および少なくとも1つの一置換コハク酸および/またはこれらの塩の反応生成物を含む、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー剤の表面上の処理層、
ここで、表面処理されたフィラー材料生成物は、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて、0.1から3重量%の量で処理層を含む。
フィルタ圧力テストは、標準EN13900−5に従って市販のCollin Pressure Filter Test,Teach−Line FT−E20T−ISにて行った。使用されたフィルタタイプは、14μmおよび25μmであり、押出は200℃で行われた。
a)上記で規定されるようなポリマー組成物を提供する工程および
b)工程a)のポリマー組成物を、このポリマー組成物が、繊維および/またはフィラメントおよび/またはフィルムおよび/またはスレッドに転換される条件に供する工程。
以下の測定方法は、実施例および特許請求の範囲に与えられるパラメータを評価するために使用される。
本願の目的のために、25から350℃の温度範囲にわたって放出される、鉱物フィラーに関連する「総揮発性物質」は、熱重量(TGA)曲線において読み取られる温度範囲にわたって、鉱物フィラーサンプルの%質量損失に従って特徴付けられる。
本明細書に使用される場合および当該技術分野において一般に規定されるように、「d50」値は、Micromeritics Instrument CorporationのSedigraph(商標)5100を用いることによって得られる測定に基づいて決定され、50%(中位点)の粒子体積または質量が、特定の値に等しい直径を有する粒子が占めるサイズとして定義される。
本明細書にわたって、鉱物フィラーの比表面積(m2/g単位)は、BET方法(吸着ガスとして窒素を用いる。)を用いて決定され、これは当業者に周知である(ISO9277:1995)。鉱物フィラーの総表面積(m2単位)は、次いで処理前の鉱物フィラーの比表面積および質量(g単位)を乗算することによって得られる。
本発明の意味において用語「吸湿感受性」は、鉱物フィラーの表面において吸着された湿分の量を指し、mg湿分/+23℃(±2℃)の温度にて2.5時間、それぞれ10および85%の相対湿度の雰囲気に曝された後の乾燥処理された鉱物フィラー生成物のg単位で決定される。処理された鉱物フィラー生成物は、まず、10%の相対湿度の雰囲気に2.5時間保持され、次いで雰囲気は85%の相対湿度に変更され、ここでサンプルは、さらに2.5時間保持される。10%から85%の相対湿度における重量増加が次いで使用されて、mg湿分/g乾燥処理された鉱物フィラー生成物の単位で、吸湿性を計算する。
鉱物フィラー生成物の「親水性」は、多数の鉱物フィラー生成物の沈降に必要とされる体積/体積ベースの水/エタノール混合物における最小の水とエタノールとの比を決定することによって+23℃にて評価され、ここでこの鉱物フィラー生成物は、家庭用の茶こしを通過させることによってこの水/エタノール−混合物の表面に堆積される。体積/体積ベースは、これらが共にブレンドされる前の両方の別個の液体の体積に関連し、ブレンドの体積収縮を含んでいない。+23℃での評価は、+23℃±1℃の温度を指す。
ダートドロップテストは、ASTM D1709/Aに従って測定される。
フィラーの残留総湿分含有量は、Karl Fischer電量滴定方法に従って測定され、220℃のオーブンにおいて湿分を脱着させ、KF電量計(Mettler オーブンDO 0337と組み合わせたMettler Toledo coulometric KF Titrator C30)に連続的に通過させ、乾燥N2を100ml/分で10分間用いる。水を用いる較正曲線を作成する必要があり、サンプルを有していない10分のガスフローのブラインドが考慮されるべきである。
タイターまたは線密度[dtex]はEN ISO2062に従って測定でき、10’000mヤーンのグラム単位での重量に対応する。25または100メートルのサンプルは、0.5cN/texのプレテンションの下で標準リールに巻き取り、分析規模で計量する。10’000mヤーン長さあたりのグラムを次いで計算する。
ユニット面積「g/m2」あたりの布地重量または質量は、EN ISO9864に従って測定される。
この実施例は、本発明の方法に従う表面処理されたフィラー材料生成物の調製に関する。
500gのスプレー乾燥した炭酸カルシウム含有フィラー材料を、MTI Mixerに添加し、サンプルを180℃で3000rpmにて5分間活性化させた。この後、1600のMnを有するポリスチレンco−無水マレイン酸(Aldrich number 442380)を、表1に示されるような量でミキサに導入した。ミキサの内容物を180℃で3000rpmの撹拌速度下、5分間混合した。
500gのスプレー乾燥した炭酸カルシウム含有フィラー材料を、MTI Mixerに添加し、サンプルを80℃で3000rpmにて5分間活性化させた。この後、1,2−シクロヘキサンジカルボン酸無水物(Aldrich number 123463)を、表1に示されるような量でミキサに導入した。ミキサの内容物を80℃で3000rpmの撹拌速度下、5分間混合した。
500gのスプレー乾燥した炭酸カルシウム含有フィラー材料を、MTI Mixerに添加し、サンプルを80℃で3000rpmにて5分間活性化させた。この後、フェニルコハク酸無水物(Aldrich number 416622)を、表1に示されるような量でミキサに導入した。ミキサの内容物を80℃で3000rpmの撹拌速度下、5分間混合した。
500gのスプレー乾燥した炭酸カルシウム含有フィラー材料を、MTI Mixerに添加し、サンプルを120℃で3000rpmにて10分間活性化させた。この後、≧96.5%の純度を有するn−オクタデセニルコハク酸無水物を、表1に示されるような量でミキサに導入した。ミキサの内容物を120℃で3000rpmの撹拌速度下、10分間混合した。
500gのスプレー乾燥した炭酸カルシウム含有フィラー材料を、MTI Mixerに添加し、サンプルを120℃で3000rpmにて10分間活性化させた。この後、分岐状ヘキサデセニルコハク酸無水物(CAS#32072−96−1)と、コハク酸無水物混合物の総重量に基づいて、約40重量%の分岐状オクタデセニルコハク酸無水物の量を含む分岐状オクタデセニルコハク酸無水物(CAS#28777−98−2)との混合物を、表1に示されるような量でミキサに導入した。ミキサの内容物を120℃で3000rpmの撹拌速度下、10分間混合した。
500gのスプレー乾燥した炭酸カルシウム含有フィラー材料を、MTI Mixerに添加し、サンプルを120℃で3000rpmにて10分間活性化させた。この後、n−ブチルコハク酸無水物(TCI Europe N.V.製品番号B2742)を、表1に示されるような量でミキサに導入した。ミキサの内容物を120℃で3000rpmの撹拌速度下、10分間混合した後、500ppmのポリジメチルシロキサン(Dow Corning 200 Fluid 1000 CS)を添加し、120℃、3000rpmにて、5分間混合した。
500gのスプレー乾燥した炭酸カルシウム含有フィラー材料を、MTI Mixerに添加し、サンプルを120℃で3000rpmにて30分間活性化させた。この後、n−オクテニルコハク酸無水物(シスおよびトランス混合物;TCI Europe N.V.製品番号O0040)を、表1に示されるような量でミキサに導入した。ミキサの内容物を120℃で3000rpmの撹拌速度下、20分間混合した後、500ppmのポリジメチルシロキサン(Dow Corning 200 Fluid 1000CS)を添加し、120℃、3000rpmにて、5分間混合した。
500gのスプレー乾燥した炭酸カルシウム含有フィラー材料を、MTI Mixerに添加し、サンプルを120℃で3000rpmにて10分間活性化させた。この後、分岐状ヘキサデセニルコハク酸無水物(CAS#32072−96−1)と、約40重量%の分岐状オクタデセニルコハク酸無水物の量を含む分岐状オクタデセニルコハク酸無水物(CAS#28777−98−2)との混合物を、表1に示されるような量でミキサに導入した。ミキサの内容物を120℃で3000rpmの撹拌速度下、10分間混合した後、500ppmのポリジメチルシロキサン(Dow Corning 200 Fluid 1000 CS)を添加し、120℃、3000rpmにて、5分間混合した。
この実施例は、本発明に従って調製された表面処理されたフィラー材料生成物および少なくとも1つのポリマー性樹脂を含む吹込みフィルムの調製に関する。
この実施例は、本発明に従って調製された表面処理されたフィラー材料生成物および少なくとも1つのポリマー性樹脂を含む不織布布地の調製に関する。
70%MBの本発明2は、28重量%PP HH450 FBホモポリプロピレン(MFR37g/10分(230℃,2.16kg,ISO 1133)を有するBorealis製)および2重量%のIrgastab FS 301、加工処理および熱安定剤(BASF製)および70重量%の本発明に従うCaCO3の70重量%マスターバッチを指し、ここで処理されたCaCO3は、1.7μmの中位粒径直径d50、6μmのd98のトップカットを有する。
500gのスプレー乾燥された炭酸カルシウム含有フィラー材料をMTI Mixerに添加し、サンプルを120℃で3000rpmにて10分間活性化した。この後、Hydrores AS 1100(Kemira)を0.6重量%の量でミキサに導入した。ミキサの内容物を3000rpmの撹拌速度下、120℃で10分間混合した。
70%のMA PA1は、28重量%PP HH450 FBホモポリプロピレン(MFR37g/10分(230℃,2.16kg,ISO 1133)を有するBorealis製)および2重量%Irgastab FS 301、加工処理および熱安定剤(BASF製)および70重量%の湿式粉砕された先行技術の表面処理されたCaCO3の70重量%マスターバッチを指し、CaCO3は、1.7μmの中位粒径直径d50、6μmのd98のトップカットを有する。
この実施例は、本発明に従って調製された表面処理されたフィラー材料生成物および少なくとも1つのポリマー性樹脂を含むマルチフィラメント繊維の調製に関する。
Claims (28)
- コハク酸無水物を用いて表面処理されたフィラー材料生成物を調製するための方法であって、少なくとも:
a)以下を有する少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料を提供する工程、
i)0.1μmから7μmの範囲の重量中位粒径d50、
ii)≦15μmのトップカット(d98)、
iii)BET窒素法によって測定される場合の0.5から150m2/gの比表面積(BET)および
iv)少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて0.01から1重量%の残留総湿分含有量、
b)工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて0.1から3重量%の量で少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および場合により少なくとも1つの一置換コハク酸を提供する工程であって、少なくとも1つの一置換コハク酸が、少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および少なくとも1つの一置換コハク酸のモル合計に基づいて≦10mol%の量で存在する、工程、
c)1つ以上の工程において混合下で、工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の表面を、工程b)の少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸と接触させて、少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸および/またはこれらの塩の反応生成物を含む処理層が、工程a)の前記少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の表面に形成される工程、
を含み、
ここで接触工程c)の前および/または接触工程c)中の温度は、この温度が少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸の融点を少なくとも2℃超えるように調整され、且つ
工程b)の少なくとも1つの一置換コハク酸無水物が、置換基においてC2からC30の炭素原子総量を有する線状および分岐状アルケニル基から選択される基で一置換された無水コハク酸からなる、
方法。 - 工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料が、粉砕炭酸カルシウム(GCC)、沈澱炭酸カルシウム(PCC)、変性炭酸カルシウム(MCC)およびこれらの混合物から選択される、請求項1に記載の方法。
- 工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料が、大理石、チョーク、ドロマイト、石灰石およびこれらの混合物を含む群から選択される少なくとも1つの粉砕炭酸カルシウム(GCC)および/または1つ以上のアラゴナイト、バテライトおよびカルサイト鉱物学的結晶形態を含む群から選択される少なくとも1つの沈澱炭酸カルシウム(PCC)および/または少なくとも1つ変性炭酸カルシウム(MCC)を含む、請求項1または2に記載の方法。
- 工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料が、0.25μmから5μmの重量中位粒径d50を有する、請求項1から3のいずれか一項に記載の方法。
- 工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料が、≦12.5μmのトップカット(d98)を有する、請求項1から4のいずれか一項に記載の方法。
- 工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料が、BET窒素法によって測定される場合に、0.5から50m2/gの比表面積(BET)を有する、請求項1から5のいずれか一項に記載の方法。
- 工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料が、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて、0.01から0.2重量%の残留総湿分含有量を有する、請求項1から6のいずれか一項に記載の方法。
- 工程b)の少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸が、工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて、0.1から2重量%の総量で接触工程c)において添加される、請求項1から7のいずれか一項に記載の方法。
- 方法がさらに、工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料と、1つ以上の工程において、少なくとも1つの有機材料、例えばポリシロキサンとを接触させる工程d)を含む、請求項1から8のいずれか一項に記載の方法。
- 接触工程d)が、接触工程c)の間および/または接触工程c)の後に行われる、請求項9に記載の方法。
- 接触工程d)が、接触工程c)の後に行われる、請求項9に記載の方法。
- 接触工程d)が、40から200℃の温度において行われる、請求項9から11のいずれか一項に記載の方法。
- 少なくとも1つの有機材料が、工程a)の少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて、100から1000ppmの量で接触工程d)において添加される、請求項9から12のいずれか一項に記載の方法。
- 得られた表面処理されたフィラー材料生成物が、23℃(±2℃)の温度において0.1から0.8mg/gの吸湿性を有する、請求項1から13のいずれか一項に記載の方法。
- 得られた表面処理されたフィラー材料生成物が、≧250℃の揮発性物質オンセット温度を有する、請求項1から14のいずれか一項に記載の方法。
- 得られた表面処理されたフィラー材料生成物が、沈降法を用いて+23℃(±2℃)で測定して、水:エタノール体積比が8:2未満の親水性を有する、請求項1から15のいずれか一項に記載の方法。
- 表面処理されたフィラー材料生成物であって、
a)以下を有する請求項1から7のいずれか一項で規定された少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料、
i)0.1μmから7μmの範囲の重量中位粒径d50値、
ii)≦15μmのトップカット(d98)、
iii)BET窒素法によって測定される場合の0.5から150m2/gの比表面積(BET)および
iv)少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて≦1重量%の残留総湿分含有量ならびに
b)請求項1で規定された少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸およびこれらの塩の反応生成物を含む、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の表面上の処理層であって、少なくとも1つの一置換コハク酸無水物および任意の少なくとも1つの一置換コハク酸とその塩の反応生成物とのモル比が、99.9:0.1から0.1:99.9である処理層
を含み、
ここで、表面処理されたフィラー材料生成物は、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて、0.1から3重量%の量で処理層を含み、且つ
少なくとも1つの一置換コハク酸無水物が、置換基においてC2からC30の炭素原子総量を有する線状および分岐状アルケニル基から選択される基で一置換された無水コハク酸からなる、
表面処理されたフィラー材料生成物。 - 一置換コハク酸および/または少なくとも1つの一置換コハク酸無水物の塩の反応生成物が、1つ以上のそのカルシウムおよび/またはマグネシウム塩である、請求項17に記載の表面処理されたフィラー材料生成物。
- 処理層がさらに、少なくとも1つの有機材料、例えばポリシロキサンを含む、請求項17または18に記載の表面処理されたフィラー材料生成物。
- 表面処理されたフィラー材料生成物が、少なくとも1つの炭酸カルシウム含有フィラー材料の総乾燥重量に基づいて0.1から2.5重量%の量で処理層を含む、請求項17から19のいずれか一項に記載の表面処理されたフィラー材料生成物。
- 少なくとも1つのポリマー性樹脂およびポリマー組成物の総重量に基づいて、1から85重量%の請求項17から20のいずれか一項で規定された表面処理されたフィラー材料生成物を含むポリマー組成物。
- 少なくとも1つのポリマー性樹脂が、少なくとも1つの熱可塑性ポリマーである、請求項21に記載のポリマー組成物。
- 少なくとも1つの熱可塑性ポリマーが、ポリオレフィン、ポリアミド、ハロゲン含有ポリマーおよび/またはポリエステルのホモポリマーおよび/またはコポリマーを含む群から選択される、請求項22に記載のポリマー組成物。
- ポリマー組成物が、マスターバッチである、請求項21から23のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
- 請求項17から20のいずれか一項に記載の表面処理されたフィラー材料生成物および/または請求項21から24のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む繊維またはフィラメントまたはフィルムまたはスレッド。
- 請求項17から20のいずれか一項に記載の表面処理されたフィラー材料生成物および/または請求項21から24のいずれか一項に記載のポリマー組成物および/または請求項25に記載の繊維またはフィラメントまたはフィルムまたはスレッドを含む物品であって、物品が、衛生製品、医療およびヘルスケア製品、フィルタ製品、ジオテキスタイル製品、農業および園芸製品、衣類、履物およびバッグ製品、家庭用および工業用製品、パッケージング製品、建設製品などを含む群から選択される、物品。
- 炭酸カルシウム含有フィラー材料表面の親水性を低下させるための、請求項1で規定された一置換コハク酸無水物の使用。
- エポキシド樹脂の架橋反応を開始するための、請求項17で規定された表面処理されたフィラー材料生成物の使用。
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