JP6418515B2 - electrode - Google Patents

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Description

本発明は、光触媒を用いて水から水素ガスと酸素ガスとを生成するガス生成装置に関するものである。   The present invention relates to a gas generating device that generates hydrogen gas and oxygen gas from water using a photocatalyst.

光触媒（例えば、酸化チタン（ＴｉＯ２）や酸化タングステン（ＷＯ３）等の酸化物半導体）を用いて、水から水素ガスと酸素ガスとを生成する技術が知られている。例えば、光触媒層を有する電極と、金属板を有する電極と、を備える水素生成装置が提案されている。光触媒層を有する電極で、酸素ガスが生成される。金属板を有する電極で、水素ガスが生成される。また、スケールアップのために酸化タングステン（ＷＯ３）を有する電極に銀のグリッドを設ける技術が提案されている（非特許文献１参照）。 A technique for generating hydrogen gas and oxygen gas from water using a photocatalyst (for example, an oxide semiconductor such as titanium oxide (TiO 2 ) or tungsten oxide (WO 3 )) is known. For example, a hydrogen generator including an electrode having a photocatalyst layer and an electrode having a metal plate has been proposed. Oxygen gas is generated at the electrode having the photocatalytic layer. Hydrogen gas is generated by an electrode having a metal plate. A technique for providing a silver grid on an electrode having tungsten oxide (WO 3 ) for scale-up has been proposed (see Non-Patent Document 1).

International Journal of Hydrogen Energy, Vol.36, No.9 (May 2011), p.5262-5270, W.J.Lee et alInternational Journal of Hydrogen Energy, Vol.36, No.9 (May 2011), p.5262-5270, W.J.Lee et al

ところが、上記の文献では、銀のグリッドを設ける技術について議論されているものの、実際に動作可能な電極を提案するには至っていない。このように、光触媒を有する電極の性能を向上することは、容易ではなかった。   However, in the above-mentioned document, although a technique for providing a silver grid is discussed, no electrode that can actually be operated has been proposed. Thus, it was not easy to improve the performance of the electrode having a photocatalyst.

本発明の主な利点は、光触媒を有する電極の性能を向上することである。   The main advantage of the present invention is to improve the performance of an electrode with a photocatalyst.

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の態様または適用例として実現することが可能である。
［態様］
水を含む電解液から光触媒を用いて水素ガスと酸素ガスとを生成するガス生成装置用の、前記電解液から酸素ガスを生成するための電極であって、
透明導電層と、
前記透明導電層上に配置され第１方向に延びる集電線であって、前記第１方向に垂直な第２方向に沿って間隔をあけて配置される複数の集電線と、
前記透明導電層上の領域のうち、前記透明導電層と垂直な方向に前記電極を投影する場合に、隣り合う２本の集電線の間に位置する領域である線間領域であって前記複数の集電線によって規定される複数の線間領域の少なくとも一部分を含む領域に形成される光触媒層と、
前記複数の集電線を被覆する被覆部と、
を備え、
前記複数の集電線のそれぞれの前記第１方向の長さを、長さＬ（ｍ）とし、
前記第２方向に沿って配置される前記複数の集電線のうちの前記第２方向側の端を形成する集電線と前記第２方向とは反対方向側の端を形成する集電線との間の前記第２方向の距離を、幅Ｗ（ｍ）とし、
隣り合う２本の集電線の間の前記第２方向の距離を、距離Ｄ（ｍ）とし、
前記透明導電層のシート抵抗値を、シート抵抗値Ｒ（Ω／□）とし、
前記複数の集電線によって集められる電流値の基準値であって前記電極に予め対応付けられる基準値であり、前記光触媒層のバンドギャップエネルギーと、前記酸素ガスを生成するための前記電極と前記電解液から水素ガスを生成するための電極との間に印加されるバイアス電圧と、前記光触媒層の量子収率と、に応じて特定される基準値を、基準電流値Ｉ（Ａ）とし、
前記基準電流値Ｉは、太陽光の照射エネルギーにおける水素発生のエネルギーに対応する値を前記光触媒層の前記バンドギャップエネルギーに対応する波長以下の波長範囲で積分することによって特定される前記光触媒層で利用可能なエネルギーを水の理論電解電圧から前記バイアス電圧を引いた差分で割って得られる理論上の電流密度に、前記光触媒層の量子収率と前記光触媒層の面積を乗じることによって得られる電流値であり、
前記複数の集電線を用いずに前記透明導電層を通じて前記基準電流値Ｉの電流を集める場合の前記透明導電層による電圧損失である基準電圧損失からの前記複数の集電線を用いることによる電圧損失の改善値の目標値を、目標改善値Δ（Ｖ）とした場合に、
前記距離Ｄは、「Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））」以下である（＊は乗算記号）、
電極。
SUMMARY An advantage of some aspects of the invention is to solve at least a part of the problems described above, and the invention can be implemented as the following aspects or application examples.
[Aspect]
An electrode for generating oxygen gas from the electrolyte for a gas generator that generates hydrogen gas and oxygen gas from an electrolyte containing water using a photocatalyst,
A transparent conductive layer;
A plurality of current collectors disposed on the transparent conductive layer and extending in a first direction, the current collectors being spaced apart along a second direction perpendicular to the first direction;
Among the regions on the transparent conductive layer, when projecting the electrode in a direction perpendicular to the transparent conductive layer, the region is a line region that is located between two adjacent current collectors, and the plurality A photocatalytic layer formed in a region including at least a part of a plurality of inter-line regions defined by the current collector line;
A covering portion for covering the plurality of current collectors;
With
The length of each of the plurality of current collectors in the first direction is a length L (m),
Between the current collection line which forms the end by the side of the 2nd direction among the plurality of current collection lines arranged along the 2nd direction, and the current collection line which forms the end by the side opposite to the 2nd direction The distance in the second direction is the width W (m),
The distance in the second direction between two adjacent collector lines is a distance D (m),
The sheet resistance value of the transparent conductive layer is the sheet resistance value R (Ω / □),
A reference value of a current value collected by the plurality of current collectors and a reference value previously associated with the electrode, the band gap energy of the photocatalyst layer, the electrode for generating the oxygen gas, and the electrolysis A reference value specified according to the bias voltage applied between the electrode for generating hydrogen gas from the liquid and the quantum yield of the photocatalyst layer is a reference current value I (A),
The reference current value I is the photocatalytic layer specified by integrating a value corresponding to the energy of hydrogen generation in the irradiation energy of sunlight in a wavelength range equal to or less than a wavelength corresponding to the band gap energy of the photocatalytic layer. A current obtained by multiplying the theoretical current density obtained by dividing the available energy by the difference obtained by subtracting the bias voltage from the theoretical electrolytic voltage of water, and the quantum yield of the photocatalyst layer and the area of the photocatalyst layer. Value,
Voltage loss due to use of the plurality of current collectors from a reference voltage loss that is a voltage loss due to the transparent conductive layer when collecting the current of the reference current value I through the transparent conductive layer without using the plurality of current collectors. When the target value of the improved value is the target improved value Δ (V),
The distance D is equal to or less than “L − ((2 * W * Δ) / (I * R))” (* is a multiplication symbol).
electrode.

［適用例１］
水を含む電解液から光触媒を用いて水素ガスと酸素ガスとを生成するガス生成装置用の、前記電解液から酸素ガスを生成するための電極であって、
透明導電層と、
前記透明導電層上に配置され第１方向に延びる集電線であって、前記第１方向に垂直な第２方向に沿って間隔をあけて配置される複数の集電線と、
前記透明導電層上の領域のうち、前記透明導電層と垂直な方向に前記電極を投影する場合に、隣り合う２本の集電線の間に位置する領域である線間領域であって前記複数の集電線によって規定される複数の線間領域の少なくとも一部分を含む領域に形成される光触媒層と、
を備え、
前記複数の集電線のそれぞれの前記第１方向の長さを、長さＬ（ｍ）とし、
前記第２方向に沿って配置される前記複数の集電線のうちの前記第２方向側の端を形成する集電線と前記第２方向とは反対方向側の端を形成する集電線との間の前記第２方向の距離を、幅Ｗ（ｍ）とし、
隣り合う２本の集電線の間の前記第２方向の距離を、距離Ｄ（ｍ）とし、
前記透明導電層のシート抵抗値を、シート抵抗値Ｒ（Ω／□）とし、
前記複数の集電線によって集められる電流値の基準値であって前記電極に予め対応付けられる基準値を、基準電流値Ｉ（Ａ）とし、
前記複数の集電線を用いずに前記透明導電層を通じて前記基準電流値Ｉの電流を集める場合の前記透明導電層による電圧損失である基準電圧損失からの前記複数の集電線を用いることによる電圧損失の改善値の目標値を、目標改善値Δ（Ｖ）とした場合に、
前記距離Ｄは、「Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））」以下である（＊は乗算記号）、
電極。 [Application Example 1]
An electrode for generating oxygen gas from the electrolyte for a gas generator that generates hydrogen gas and oxygen gas from an electrolyte containing water using a photocatalyst,
A transparent conductive layer;
A plurality of current collectors disposed on the transparent conductive layer and extending in a first direction, the current collectors being spaced apart along a second direction perpendicular to the first direction;
Among the regions on the transparent conductive layer, when projecting the electrode in a direction perpendicular to the transparent conductive layer, the region is a line region that is located between two adjacent current collectors, and the plurality A photocatalytic layer formed in a region including at least a part of a plurality of inter-line regions defined by the current collector line;
With
The length of each of the plurality of current collectors in the first direction is a length L (m),
Between the current collection line which forms the end by the side of the 2nd direction among the plurality of current collection lines arranged along the 2nd direction, and the current collection line which forms the end by the side opposite to the 2nd direction The distance in the second direction is the width W (m),
The distance in the second direction between two adjacent collector lines is a distance D (m),
The sheet resistance value of the transparent conductive layer is the sheet resistance value R (Ω / □),
A reference value of a current value collected by the plurality of current collectors, and a reference value associated in advance with the electrode is a reference current value I (A),
Voltage loss due to use of the plurality of current collectors from a reference voltage loss that is a voltage loss due to the transparent conductive layer when collecting the current of the reference current value I through the transparent conductive layer without using the plurality of current collectors. When the target value of the improved value is the target improved value Δ (V),
The distance D is equal to or less than “L − ((2 * W * Δ) / (I * R))” (* is a multiplication symbol).
electrode.

この構成によれば、複数の集電線の距離Ｄ（すなわち、隣り合う２本の集電線の間の距離Ｄ）を適切な値に決定することによって、電圧損失の改善値を目標改善値Δに合わせて向上可能である。   According to this configuration, the improvement value of the voltage loss is set to the target improvement value Δ by determining the distance D of the plurality of collector lines (that is, the distance D between two adjacent collector lines) to an appropriate value. It can be improved together.

［適用例２］
適用例１に記載の電極であって、
前記距離Ｄは、前記目標改善値Δが前記基準電圧損失の８５％である場合の「Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））」以下である、電極。 [Application Example 2]
The electrode according to Application Example 1,
The distance D is an electrode that is equal to or less than “L − ((2 * W * Δ) / (I * R))” when the target improvement value Δ is 85% of the reference voltage loss.

この構成によれば、距離Ｄを実用的な値に設定しつつ、透明導電層による電圧損失を大幅に改善可能である。   According to this configuration, it is possible to significantly improve the voltage loss due to the transparent conductive layer while setting the distance D to a practical value.

なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能であり、例えば、ガス生成装置用の電極、その電極を備えるガス生成装置、そのガス生成装置と燃料電池とを備える発電システム、等の態様で実現することができる。   The present invention can be realized in various modes, such as an electrode for a gas generation device, a gas generation device including the electrode, a power generation system including the gas generation device and a fuel cell, and the like. It can be realized in a manner.

本発明の一実施例としてのガス生成システムの概略図である。It is the schematic of the gas production | generation system as one Example of this invention. ガス生成装置８００の構成を示す断面図である。3 is a cross-sectional view showing a configuration of a gas generation device 800. FIG. ガス生成装置８００の分解断面図である。2 is an exploded cross-sectional view of a gas generator 800. FIG. ガス生成装置８００の分解斜視図である。2 is an exploded perspective view of a gas generation device 800. FIG. 第２電極３２０の概略構成を示す斜視図である。3 is a perspective view showing a schematic configuration of a second electrode 320. FIG. 第２電極３２０の断面図である。3 is a cross-sectional view of a second electrode 320. FIG. 電圧値と電流値との対応関係を示すグラフである。It is a graph which shows the correspondence of a voltage value and an electric current value.

Ａ．第１実施例：
Ａ１．ガス生成装置の概要：
図１は、本発明の一実施例としてのガス生成システムの概略図である。ガス生成システム９００は、水の電気分解によって水素ガスと酸素ガスとを生成する。ガス生成システム９００は、ガス生成装置８００と、直流電源４００と、電解液供給装置５００と、を備えている。 A. First embodiment:
A1. Outline of gas generator:
FIG. 1 is a schematic view of a gas generation system as an embodiment of the present invention. The gas generation system 900 generates hydrogen gas and oxygen gas by electrolysis of water. The gas generation system 900 includes a gas generation device 800, a direct current power source 400, and an electrolytic solution supply device 500.

ガス生成装置８００は、水素ガスが生成される第１室２１０を形成する部材（詳細は後述）と、第１室２１０に収容される第１電極３１０と、酸素ガスが生成される第２室２２０を形成する部材（詳細は後述）と、第２室２２０に収容される第２電極３２０と、第１室２１０と第２室２２０との間を仕切る分離膜３３０と、を備えている。   The gas generator 800 includes a member (details will be described later) forming a first chamber 210 in which hydrogen gas is generated, a first electrode 310 accommodated in the first chamber 210, and a second chamber in which oxygen gas is generated. 220 (details will be described later), a second electrode 320 accommodated in the second chamber 220, and a separation membrane 330 that partitions the first chamber 210 and the second chamber 220.

直流電源４００は、２つの電極３１０、３２０の間にバイアス電圧を印加する。第１電極３１０には、直流電源４００の負極が接続され、第２電極３２０には、直流電源４００の正極が接続されている。   The DC power supply 400 applies a bias voltage between the two electrodes 310 and 320. The first electrode 310 is connected to the negative electrode of the DC power source 400, and the second electrode 320 is connected to the positive electrode of the DC power source 400.

電解液供給装置５００は、２つの室２１０、２２０に、水を含む電解液を供給する。電解液供給装置５００は、第１供給路５１０を介して第１室２１０に接続され、第２供給路５２０を介して第２室２２０に接続されている。水を含む電解液としては、プロトン（Ｈ＋。水素イオンとも呼ばれる）の伝導を許容するＮａ２ＳＯ４の水溶液が用いられる。ただし、電解液としては、プロトン（Ｈ＋）の伝導を許容する他の電解液（例えば、ＮａＨＣＯ３の水溶液）を採用してもよい。 The electrolytic solution supply apparatus 500 supplies an electrolytic solution containing water to the two chambers 210 and 220. The electrolytic solution supply apparatus 500 is connected to the first chamber 210 via the first supply path 510 and is connected to the second chamber 220 via the second supply path 520. As the electrolytic solution containing water, an aqueous solution of Na 2 SO 4 that allows conduction of protons (H + , also called hydrogen ions) is used. However, as the electrolytic solution, another electrolytic solution that allows conduction of protons (H + ) (for example, an aqueous solution of NaHCO 3 ) may be employed.

２つの室２１０、２２０の間を仕切る分離膜３３０は、ガスの通過を制限する膜であり、第１電極３１０によって生成された水素ガスが第２室２２０に移動することと、第２電極３２０によって生成された酸素ガスが第１室２１０に移動することを、制限している。これにより、生成された水素ガスと酸素ガスとが分離され、それらのガスの混合が抑制される。また、分離膜３３０は、プロトン（Ｈ＋）の伝導性を有している。本実施例では、このような分離膜３３０として、スルホン酸基を含むフッ素系樹脂（例えば、ナフィオン（デュポン社の商標））の膜が用いられている。このようなフッ素系樹脂の膜は、電解質膜とも呼ばれる。 The separation membrane 330 that partitions between the two chambers 210 and 220 is a membrane that restricts the passage of gas. The hydrogen gas generated by the first electrode 310 moves to the second chamber 220 and the second electrode 320. This restricts the movement of the oxygen gas generated by the first chamber 210 to the first chamber 210. Thereby, the produced | generated hydrogen gas and oxygen gas are isolate | separated, and mixing of those gas is suppressed. Further, the separation membrane 330 has proton (H + ) conductivity. In this embodiment, as such a separation membrane 330, a membrane of a fluoric resin containing a sulfonic acid group (for example, Nafion (trademark of DuPont)) is used. Such a fluororesin film is also called an electrolyte film.

第１電極３１０は、導電性材料（例えば、ステンレス鋼）を用いて構成されている。第２電極３２０は、光を用いて水の電気分解を促進する光触媒としての酸化タングステン（ＷＯ３）を含む材料を用いて構成されている。第２電極３２０に太陽光等の光が照射されると、光触媒の作用により、水（Ｈ２Ｏ）から、酸素ガス（Ｏ２）と、プロトン（Ｈ＋）とが生成され、そして、電子（ｅ−）が、第２電極３２０に生じる。 The first electrode 310 is configured using a conductive material (for example, stainless steel). The second electrode 320 is constructed of a material comprising a ratio of tungsten oxide (WO 3) as a photocatalyst to promote the electrolysis of water using light. When the second electrode 320 is irradiated with light such as sunlight, oxygen (O 2 ) and protons (H + ) are generated from water (H 2 O) by the action of the photocatalyst, and electrons (E − ) is generated in the second electrode 320.

酸素ガスは、第２室２２０に接続された第２ガス流路４２０を通じて、第２室２２０の外に排出される。排出された酸素ガスは、図示しない酸素タンクに貯留される。ただし、酸素ガスを、貯留せずに、所定の空間（例えば、大気中）に解放してもよい。第２電極３２０に生じた電子（ｅ−）は、直流電源４００に移動し、直流電源４００から第１電極３１０へ電子（ｅ−）が供給される。プロトン（Ｈ＋）は、分離膜３３０を通り抜けて、第１室２１０に移動する。 The oxygen gas is discharged out of the second chamber 220 through the second gas flow path 420 connected to the second chamber 220. The discharged oxygen gas is stored in an oxygen tank (not shown). However, the oxygen gas may be released to a predetermined space (for example, in the atmosphere) without storing. The electrons (e − ) generated in the second electrode 320 move to the DC power source 400, and the electrons (e − ) are supplied from the DC power source 400 to the first electrode 310. Protons (H + ) pass through the separation membrane 330 and move to the first chamber 210.

第１室２１０に移動したプロトン（Ｈ＋）は、第１電極３１０で電子（ｅ−）と結合して、水素ガス（Ｈ２）を生成する。生成された水素ガス（Ｈ２）は、第１室２１０に接続された第１ガス流路４１０を通じて、第１室２１０の外に排出される。排出された水素ガス（Ｈ２）は、例えば、図示しない水素タンクに貯留される。また、水素ガスが、図示しない燃料電池に供給されてもよい。 Protons (H + ) moved to the first chamber 210 are combined with electrons (e − ) at the first electrode 310 to generate hydrogen gas (H 2 ). The generated hydrogen gas (H 2 ) is discharged out of the first chamber 210 through the first gas flow path 410 connected to the first chamber 210. The discharged hydrogen gas (H 2 ) is stored, for example, in a hydrogen tank (not shown). Further, hydrogen gas may be supplied to a fuel cell (not shown).

Ａ２．ガス生成装置の詳細：
図２は、ガス生成装置８００の構成を示す断面図であり、図３はガス生成装置８００の分解断面図であり、図４は、ガス生成装置８００の分解斜視図である。図中には、互いに直交する３つの方向Ｄｘ、Ｄｙ、Ｄｚが示されている。図２と図３とは、第２方向Ｄｙと直交する断面図であり、図４（Ａ）に示すＡ−Ａ断面である。図４（Ａ）と図４（Ｂ）との間では、観察する方向が互いに逆方向である。以下、第１方向Ｄｘを「＋Ｄｘ方向」とも呼び、第１方向Ｄｘの反対方向を「−Ｄｘ方向」とも呼ぶ。また、＋Ｄｘ方向側を、単に「＋Ｄｘ側」とも呼び、−Ｄｘ方向側を、単に「−Ｄｘ側」とも呼ぶ。他の方向と、その方向側と、についても同様である（例えば、「−Ｄｙ方向」と「−Ｄｙ側」）。なお、本実施例では、第２方向Ｄｙが鉛直上方向を向くように、ガス生成装置８００の向きが設定される。 A2. Details of gas generator:
2 is a cross-sectional view showing a configuration of the gas generation device 800, FIG. 3 is an exploded cross-sectional view of the gas generation device 800, and FIG. 4 is an exploded perspective view of the gas generation device 800. In the figure, three directions Dx, Dy, and Dz orthogonal to each other are shown. 2 and 3 are cross-sectional views orthogonal to the second direction Dy, and are AA cross-sections shown in FIG. Between FIG. 4 (A) and FIG. 4 (B), the observing directions are opposite to each other. Hereinafter, the first direction Dx is also referred to as “+ Dx direction”, and the opposite direction of the first direction Dx is also referred to as “−Dx direction”. The + Dx direction side is also simply referred to as “+ Dx side”, and the −Dx direction side is also simply referred to as “−Dx side”. The same applies to the other direction and the direction side (for example, “−Dy direction” and “−Dy side”). In the present embodiment, the direction of the gas generation device 800 is set so that the second direction Dy is directed vertically upward.

Ａ２−１．第１室：
図２に示すように、第１室２１０は、容器１１０と分離膜３３０とによって形成される空間である。以下、容器１１０を、「第１室形成部１１０」とも呼ぶ。容器１１０は、−Ｄｚ方向を向いた開口１１１と、開口１１１に連通する凹部である収容室１１２と、を有する有底の容器である。 A2-1. Room 1:
As shown in FIG. 2, the first chamber 210 is a space formed by the container 110 and the separation membrane 330. Hereinafter, the container 110 is also referred to as a “first chamber forming unit 110”. The container 110 is a bottomed container having an opening 111 facing the -Dz direction and a storage chamber 112 which is a recess communicating with the opening 111.

図２、図３に示すように、容器１１０は、収容室１１２の＋Ｄｘ側に形成されて＋Ｄｘ方向に沿って延びる貫通孔１１３を有している。貫通孔１１３は、収容室１１２と容器１１０の外部とを連通する。なお、容器１１０は、絶縁性材料（例えば、樹脂）を用いて形成されている。   As shown in FIGS. 2 and 3, the container 110 has a through hole 113 formed on the + Dx side of the storage chamber 112 and extending along the + Dx direction. The through hole 113 communicates the storage chamber 112 with the outside of the container 110. The container 110 is formed using an insulating material (for example, resin).

図３、図４（Ｂ）に示すように、第１電極３１０は、板状の部分３１１（「基部３１１」と呼ぶ）と、基部３１１の＋Ｄｘ側の端部に固定されたバスバー３１３と、バスバー３１３に固定されて＋Ｄｘ方向に向かって突出する端子３１４と、含んでいる。図４（Ｂ）に示すように、基部３１１は、略矩形状のプレートであり、第３方向Ｄｚと直交するように配置されている。基部３１１は、例えば、多数の孔が形成されたメッシュ状の板である。第１電極３１０の各部３１１、３１３、３１４は、いずれも、ステンレス鋼を用いて形成されている。各部３１１、３１３、３１４を互いに固定する方法としては、例えば、溶接を採用可能である。   As shown in FIGS. 3 and 4B, the first electrode 310 includes a plate-like portion 311 (referred to as “base portion 311”), a bus bar 313 fixed to the + Dx side end portion of the base portion 311, and And a terminal 314 that is fixed to the bus bar 313 and protrudes in the + Dx direction. As shown in FIG. 4B, the base 311 is a substantially rectangular plate and is disposed so as to be orthogonal to the third direction Dz. The base 311 is, for example, a mesh plate in which a large number of holes are formed. All the parts 311, 313, and 314 of the first electrode 310 are formed using stainless steel. As a method of fixing the respective parts 311, 313, and 314 to each other, for example, welding can be adopted.

図２に示すように、第１電極３１０の端子３１４は、収容室１１２内（すなわち、容器１１０内）から、容器１１０の貫通孔１１３に挿入されている。端子３１４と貫通孔１１３との間は、Ｏリング３１５によって、シールされている。Ｏリング３１５は、弾性材料（例えば、ゴム）を用いて形成されている。貫通孔１１３は、端子３１４が貫通孔１１３に挿入されることによって、第１電極３１０を支持している。   As shown in FIG. 2, the terminal 314 of the first electrode 310 is inserted into the through hole 113 of the container 110 from the inside of the accommodation chamber 112 (that is, inside the container 110). The terminal 314 and the through hole 113 are sealed with an O-ring 315. The O-ring 315 is formed using an elastic material (for example, rubber). The through hole 113 supports the first electrode 310 by inserting the terminal 314 into the through hole 113.

図４（Ｂ）に示すように、容器１１０の−Ｄｚ側には、容器１１０の開口１１１を塞ぐ分離膜３３０が配置されている。分離膜３３０と容器１１０との間は、開口１１１を囲むループ状の第１シール部材３９１によってシールされている。第１シール部材３９１は、容器１１０の溝１１８に嵌め込まれている。また、第１シール部材３９１は、弾性材料（例えば、ゴム）を用いて形成されている。 As illustrated in FIG. 4B, a separation membrane 330 that closes the opening 111 of the container 110 is disposed on the −Dz side of the container 110. The separation membrane 330 and the container 110 are sealed with a loop-shaped first seal member 391 surrounding the opening 111. The first seal member 391 is fitted in the groove 118 of the container 110. The first seal member 391 is formed using an elastic material (for example, rubber).

Ａ２−２．第２室：
図２に示すように、第２室２２０は、第２室形成部１４０と分離膜３３０とガラス板３２４とによって形成される空間である。第２室形成部１４０は、第１壁部材１２０と、第１壁部材１２０の−Ｄｚ側に配置される第２壁部材１３０と、を含んでいる。 A2-2. Room 2:
As shown in FIG. 2, the second chamber 220 is a space formed by the second chamber forming part 140, the separation membrane 330, and the glass plate 324. The second chamber forming part 140 includes a first wall member 120 and a second wall member 130 disposed on the −Dz side of the first wall member 120.

図４に示すように、第１壁部材１２０は、第３方向Ｄｚに沿って延びる貫通孔１２２を有するループ状の部材である。図３、図４（Ｂ）に示す様に、第１壁部材１２０は、貫通孔１２２の大きさが互いに異なる第１部分１２０ａ（＋Ｄｚ側の部分）と第２部分１２０ｂ（−Ｄｚ側の部分）との２つの部分に区分される。第２部分１２０ｂによって形成される貫通孔１２２は、第１部分１２０ａによって形成される貫通孔１２２よりも、大きい。なお、第１壁部材１２０は、絶縁性材料（例えば、樹脂）を用いて形成されている。   As shown in FIG. 4, the first wall member 120 is a loop-shaped member having a through hole 122 extending along the third direction Dz. As shown in FIGS. 3 and 4B, the first wall member 120 includes a first portion 120a (+ Dz side portion) and a second portion 120b (−Dz side portion) having different through hole 122 sizes. ) And two parts. The through hole 122 formed by the second portion 120b is larger than the through hole 122 formed by the first portion 120a. The first wall member 120 is formed using an insulating material (for example, resin).

図４に示すように、第２壁部材１３０は、第３方向Ｄｚに沿って延びる貫通孔１３２を有するループ状の部材である。第２壁部材１３０は、絶縁性材料（例えば、樹脂）を用いて形成されている。   As shown in FIG. 4, the second wall member 130 is a loop-shaped member having a through hole 132 extending along the third direction Dz. The second wall member 130 is formed using an insulating material (for example, resin).

図３、図４（Ａ）に示すように、第２電極３２０は、ガラス板３２４と、ガラス板３２４の＋Ｄｚ側の面上の全体に形成された透明導電層３２３と、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面上の縁よりも内側の部分に形成された光触媒層３２２と導電部３２６と、を含んでいる。透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面上には、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面の縁部分と全周に亘って接触する金具３２５が、配置されている。金具３２５は、光触媒層３２２を覆わないように、ループ状に形成されている。図２に示すように、第２電極３２０は、第１壁部材１２０の第２部分１２０ｂに嵌め込まれ、第１壁部材１２０の第１部分１２０ａと第２壁部材１３０とによって挟まれる。第２壁部材１３０の貫通孔１３２は、ガラス板３２４によって閉じられる。第１壁部材１２０の貫通孔１２２のうちガラス板３２４よりも＋Ｄｚ側の空間が、第２室２２０に対応する。   As shown in FIGS. 3 and 4A, the second electrode 320 includes a glass plate 324, a transparent conductive layer 323 formed on the entire surface of the glass plate 324 on the + Dz side, and a transparent conductive layer 323. The photocatalyst layer 322 and the electroconductive part 326 formed in the inner part rather than the edge on the surface on the + Dz side are included. On the + Dz side surface of the transparent conductive layer 323, a metal fitting 325 that is in contact with the entire edge of the + Dz side surface of the transparent conductive layer 323 is disposed. The metal fitting 325 is formed in a loop shape so as not to cover the photocatalyst layer 322. As shown in FIG. 2, the second electrode 320 is fitted into the second portion 120 b of the first wall member 120, and is sandwiched between the first portion 120 a of the first wall member 120 and the second wall member 130. The through hole 132 of the second wall member 130 is closed by the glass plate 324. A space on the + Dz side of the glass plate 324 in the through hole 122 of the first wall member 120 corresponds to the second chamber 220.

図３、図４に示すように、金具３２５の内周側には、ループ状の第３シール部材３９３が配置されている。第３シール部材３９３は、透明導電層３２３と第１壁部材１２０（より具体的には、第１部分１２０ａ）との間に挟まれて、第２電極３２０と第１壁部材１２０との間を、貫通孔１２２の全周に亘って、シールする。第３シール部材３９３は、弾性材料（例えば、ゴム）を用いて形成されている。   As shown in FIGS. 3 and 4, a loop-shaped third seal member 393 is disposed on the inner peripheral side of the metal fitting 325. The third seal member 393 is sandwiched between the transparent conductive layer 323 and the first wall member 120 (more specifically, the first portion 120a), and between the second electrode 320 and the first wall member 120. Is sealed over the entire circumference of the through-hole 122. The third seal member 393 is formed using an elastic material (for example, rubber).

図４（Ａ）に示すように、第１壁部材１２０の＋Ｄｚ側には、第１壁部材１２０の貫通孔１２２を塞ぐ分離膜３３０が配置されている。分離膜３３０と第１壁部材１２０との間は、貫通孔１２２を囲むループ状の第２シール部材３９２によってシールされている。第２シール部材３９２は、第１壁部材１２０の溝１２８に嵌め込まれている。また、第２シール部材３９２は、弾性材料（例えば、ゴム）を用いて形成されている。   As shown in FIG. 4A, a separation membrane 330 that closes the through hole 122 of the first wall member 120 is disposed on the + Dz side of the first wall member 120. The separation membrane 330 and the first wall member 120 are sealed with a loop-shaped second seal member 392 surrounding the through hole 122. The second seal member 392 is fitted in the groove 128 of the first wall member 120. The second seal member 392 is formed using an elastic material (for example, rubber).

Ａ２−３．その他の部分の構成：
図４に示すように、ガス生成装置８００の複数の部材は、複数のボルト３８０によって固定される。また、図示を省略するが、容器１１０には、第１ガス流路４１０（図１）を接続するための接続口と、第１供給路５１０を接続するための接続口と、が設けられている。また、図示を省略するが、第１壁部材１２０には、第２ガス流路４２０を接続するための接続口と、第２供給路５２０を接続するための接続口と、が設けられている。 A2-3. Other parts:
As shown in FIG. 4, the plurality of members of the gas generation device 800 are fixed by a plurality of bolts 380. Although not shown, the container 110 is provided with a connection port for connecting the first gas flow path 410 (FIG. 1) and a connection port for connecting the first supply path 510. Yes. Although not shown, the first wall member 120 is provided with a connection port for connecting the second gas flow path 420 and a connection port for connecting the second supply path 520. .

Ａ３．第２電極について：
Ａ３−１．構成：
図５は、第２電極３２０の概略構成を示す斜視図である。図５（Ａ）は、導電部３２６が形成された状態を示し、図５（Ｂ）は、導電部３２６を被覆する被覆部３２９が形成された状態を示し、図５（Ｃ）は、光触媒層３２２が形成された状態を示している。図５（Ａ）、図５（Ｂ）は、製造の途中の第２電極３２０を示し、図５（Ｃ）は、完成した第２電極３２０を示している。 A3. About the second electrode:
A3-1. Constitution:
FIG. 5 is a perspective view showing a schematic configuration of the second electrode 320. 5A shows a state where the conductive portion 326 is formed, FIG. 5B shows a state where the covering portion 329 covering the conductive portion 326 is formed, and FIG. 5C shows a photocatalyst. The state where the layer 322 is formed is shown. 5A and 5B show the second electrode 320 in the middle of manufacture, and FIG. 5C shows the completed second electrode 320.

図５（Ａ）に示すように、第２電極３２０は、略矩形状のガラス板３２４を有している。ガラス板３２４の＋Ｄｚ側の面（以下「内面３２４ｉ」とも呼ぶ）上の全体に、透明導電層３２３が形成されている。透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面上には、導電部３２６が形成されている。図５（Ａ）では、導電部３２６に、ハッチングが付されている。 As shown in FIG. 5A, the second electrode 320 has a substantially rectangular glass plate 324. A transparent conductive layer 323 is formed on the entire surface of the glass plate 324 on the + Dz side (hereinafter also referred to as “inner surface 324i”). A conductive portion 326 is formed on the surface of the transparent conductive layer 323 on the + Dz side. In FIG. 5A, the conductive portion 326 is hatched.

導電部３２６は、金属材料（例えば、銀や銅）を用いて形成されている。導電部３２６は、第１方向Ｄｘに沿って延びる複数（図５（Ａ）の例では、７本）の第１集電線３２７と、第２方向Ｄｙに沿って延びる２本の第２集電線３２８と、を有している。複数の第１集電線３２７は、第２方向Ｄｙに沿って等間隔に配置されている。２本の第２集電線３２８は、第１方向Ｄｘに沿って間隔をあけて配置されている。＋Ｄｘ側に配置された第２集電線３２８（３２８ａ）は、複数の第１集電線３２７のそれぞれの＋Ｄｘ側の端に接続されている。−Ｄｘ側に配置された第２集電線３２８（３２８ｂ）は、複数の第１集電線３２７のそれぞれの−Ｄｘ側の端に接続されている。＋Ｄｙ側の端の第１集電線３２７（３２７ａ）と、−Ｄｙ側の端の第１集電線３２７（３２７ｂ）と、２本の第２集電線３２８とは、矩形を形成している。残りの５本の第１集電線３２７は、集電線３２７ａ、３２７ｂ、３２８によって囲まれる矩形領域を、第２方向Ｄｙに沿って並ぶ６個の矩形領域３２１に区分している。以下、透明導電層３２３上の領域のうち、透明導電層３２３と垂直な方向（ここでは、第３方向Ｄｚ）に第２電極３２０を投影する場合に、隣り合う２本の第１集電線３２７の間に位置する領域を、線間領域と呼ぶ。図５（Ａ）の例では、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の表面上には、７本の第１集電線３２７によって、６個の線間領域３２１が規定されている。   The conductive portion 326 is formed using a metal material (for example, silver or copper). The conductive portion 326 includes a plurality of (seven in the example of FIG. 5A) first current collecting wires 327 extending along the first direction Dx and two second current collecting wires extending along the second direction Dy. 328. The plurality of first current collecting wires 327 are arranged at equal intervals along the second direction Dy. The two second power collection lines 328 are arranged at intervals along the first direction Dx. The second current collector 328 (328a) arranged on the + Dx side is connected to the + Dx side end of each of the plurality of first current collectors 327. The second current collector 328 (328b) disposed on the −Dx side is connected to the −Dx side ends of the plurality of first current collectors 327, respectively. The first current collector 327 (327a) at the + Dy side end, the first current collector 327 (327b) at the −Dy side end, and the two second current collectors 328 form a rectangle. The remaining five first current collectors 327 divide a rectangular region surrounded by the current collectors 327a, 327b, and 328 into six rectangular regions 321 arranged along the second direction Dy. Hereinafter, when the second electrode 320 is projected in a direction perpendicular to the transparent conductive layer 323 (here, the third direction Dz) in the region on the transparent conductive layer 323, two adjacent first current collecting wires 327 are adjacent to each other. A region located between the two is called an interline region. In the example of FIG. 5A, six line-to-line regions 321 are defined by seven first current collecting wires 327 on the surface of the transparent conductive layer 323 on the + Dz side.

図５（Ａ）には、２個の長さＬ、Ｗが示されている。長さＬは、第１集電線３２７の第１方向Ｄｘの長さである。幅Ｗは、複数の第１集電線３２７のうちの＋Ｄｙ側の端を形成する第１集電線３２７ａと、−Ｄｙ側の端を形成する第１集電線３２７ｂと、の間の第２方向Ｄｙの距離である。この幅Ｗは、集電線３２７ａ、３２７ｂの中心間の距離である。   In FIG. 5A, two lengths L and W are shown. The length L is the length of the first current collector 327 in the first direction Dx. The width W is a second direction Dy between the first current collector 327a that forms the + Dy side end of the plurality of first current collectors 327 and the first current collector 327b that forms the −Dy side end. Is the distance. This width W is the distance between the centers of the current collectors 327a and 327b.

図６は、第２電極３２０の断面図である。この断面は、図５（Ｃ）に示すＣ−Ｃ断面、すなわち、第１方向Ｄｘと垂直な断面である。この断面の位置（Ｃ−Ｃ）は、図５（Ａ）、図５（Ｂ）にも示されている。図中には、複数の第１集電線３２７と交差する断面が示されている。図中には、隣り合う２個の第１集電線３２７を含む部分ＰＡの拡大図も示されている。図示するように、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面上に、第１集電線３２７が形成されている。図中の厚さｔは、透明導電層３２３の厚さ（第３方向Ｄｚの厚さ）を示し、線幅ｗａは、第１集電線３２７の幅（第２方向Ｄｙの幅）を示し、線高ｈａは、第１集電線３２７の高さ（第３方向Ｄｚの高さ）を示している。また、図中の距離Ｄは、隣り合う２本の第１集電線３２７の間の第２方向Ｄｙの距離を示している。この距離Ｄは、第１集電線３２７の中心間の距離である。   FIG. 6 is a cross-sectional view of the second electrode 320. This cross section is a CC cross section shown in FIG. 5C, that is, a cross section perpendicular to the first direction Dx. The position (CC) of this cross section is also shown in FIGS. 5 (A) and 5 (B). In the drawing, a cross section intersecting with the plurality of first current collectors 327 is shown. In the drawing, an enlarged view of a portion PA including two adjacent first current collecting wires 327 is also shown. As shown in the drawing, a first current collector 327 is formed on the surface of the transparent conductive layer 323 on the + Dz side. The thickness t in the figure indicates the thickness of the transparent conductive layer 323 (thickness in the third direction Dz), the line width wa indicates the width of the first current collector 327 (width in the second direction Dy), The line height ha indicates the height of the first current collector 327 (the height in the third direction Dz). In addition, the distance D in the figure indicates the distance in the second direction Dy between the two adjacent first power collection lines 327. This distance D is the distance between the centers of the first current collectors 327.

図５（Ｂ）に示すように、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面上には、集電線３２７、３２８のそれぞれの全体を被覆する被覆部３２９が形成されている。図５（Ｂ）では、被覆部３２９に、ハッチングが付されている。被覆部３２９は、集電線３２７、３２８のそれぞれに沿って形成されている。図６に示すように、被覆部３２９は、第１集電線３２７の表面のうち透明導電層３２３と接する部分を除いた残りの部分の全体を、被覆している。被覆部３２９は、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面のうち、第１集電線３２７の近傍（第１集電線３２７の＋Ｄｙ側と−Ｄｙ側）も被覆している。被覆部３２９は、電解液に対する耐腐食性（例えば、耐酸性と耐アルカリ性）が良好な材料（例えば、ガラス）で形成されている。被覆部３２９は、導電部３２６が電解液に接触することを抑制できる。この結果、通電時に導電部３２６が電解液に溶出することを抑制できる。図６中の被覆幅ｗｂは、第１集電線３２７を被覆する被覆部３２９の第２方向Ｄｙの幅を示し、被覆高ｈｂは、被覆部３２９の第３方向Ｄｚの高さを示している。   As shown in FIG. 5B, a covering portion 329 is formed on the surface of the transparent conductive layer 323 on the + Dz side so as to cover each of the current collectors 327 and 328. In FIG. 5B, the covering portion 329 is hatched. The covering portion 329 is formed along each of the current collecting wires 327 and 328. As shown in FIG. 6, the covering portion 329 covers the entire remaining portion of the surface of the first current collector 327 except the portion in contact with the transparent conductive layer 323. The covering portion 329 also covers the vicinity of the first current collector 327 (the + Dy side and the −Dy side of the first current collector 327) on the + Dz side surface of the transparent conductive layer 323. The covering portion 329 is formed of a material (for example, glass) having good corrosion resistance (for example, acid resistance and alkali resistance) against the electrolytic solution. The covering portion 329 can suppress the conductive portion 326 from coming into contact with the electrolytic solution. As a result, it can suppress that the electroconductive part 326 elutes to electrolyte solution at the time of electricity supply. The covering width wb in FIG. 6 indicates the width in the second direction Dy of the covering portion 329 that covers the first current collector 327, and the covering height hb indicates the height of the covering portion 329 in the third direction Dz. .

図５（Ｃ）に示すように、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面上（すなわち、第１集電線３２７が形成されている面と同じ面上）には、光触媒層３２２が形成されている。図５（Ｃ）では、被覆部３２９に加えて、光触媒層３２２に、ハッチングが付されている。光触媒層３２２は、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面上の、各線間領域３２１に形成されている。なお、光触媒層３２２は、線間領域３２１のうち、被覆部３２９によって覆われていない部分に、形成されている。導電部３２６と光触媒層３２２とは、いずれも、透明導電層３２３と接触している、すなわち、透明導電層３２３に接続されている。   As shown in FIG. 5C, a photocatalytic layer 322 is formed on the surface of the transparent conductive layer 323 on the + Dz side (that is, on the same surface as the surface on which the first current collector 327 is formed). . In FIG. 5C, the photocatalyst layer 322 is hatched in addition to the covering portion 329. The photocatalyst layer 322 is formed in each inter-line region 321 on the + Dz side surface of the transparent conductive layer 323. Note that the photocatalytic layer 322 is formed in a portion of the interline region 321 that is not covered by the covering portion 329. The conductive part 326 and the photocatalyst layer 322 are both in contact with the transparent conductive layer 323, that is, connected to the transparent conductive layer 323.

図６に示すように、光触媒層３２２は、透明導電層３２３の＋Ｄｚ側の面のうち、隣り合う２個の第１集電線３２７の間（換言すれば、隣り合う２個の被覆部３２９の間）に形成されている。光触媒層３２２は、光触媒（例えば、酸化タングステン（ＷＯ３））を膜状に形成したものである。透明導電層３２３は、導電性材料（例えば、ＦＴＯ（フッ素ドープ酸化スズ））を膜状に形成したものであり、光触媒層３２２によって用いられる光を透過可能である。ガラス板３２４も、光触媒層３２２によって用いられる光を透過可能である。図２に示すように、光（例えば、太陽光）は、第２壁部材１３０の貫通孔１３２から入射し、ガラス板３２４と透明導電層３２３を透過して、光触媒層３２２に至る。光を受けた光触媒層３２２は、水の電気分解を促進する。また、光触媒層３２２では、電子（ｅ−）が生じる。生じた電子（ｅ−）は、光触媒層３２２から透明導電層３２３を介して第１集電線３２７に移動する。光触媒層３２２は、第１集電線３２７から離れているので、電子は、光触媒層３２２から第１集電線３２７へ直接的に移動しない。 As shown in FIG. 6, the photocatalyst layer 322 is formed between two adjacent first current collectors 327 (in other words, between two adjacent covering portions 329) on the + Dz side surface of the transparent conductive layer 323. Between). The photocatalyst layer 322 is a film in which a photocatalyst (for example, tungsten oxide (WO 3 )) is formed. The transparent conductive layer 323 is formed by forming a conductive material (for example, FTO (fluorine-doped tin oxide)) into a film shape, and can transmit light used by the photocatalytic layer 322. The glass plate 324 can also transmit light used by the photocatalytic layer 322. As shown in FIG. 2, light (for example, sunlight) enters from the through hole 132 of the second wall member 130, passes through the glass plate 324 and the transparent conductive layer 323, and reaches the photocatalyst layer 322. The photocatalyst layer 322 that has received light promotes electrolysis of water. In the photocatalyst layer 322, electrons (e − ) are generated. The generated electrons (e − ) move from the photocatalyst layer 322 to the first current collector 327 via the transparent conductive layer 323. Since the photocatalyst layer 322 is away from the first current collector 327, electrons do not move directly from the photocatalyst layer 322 to the first current collector 327.

第１集電線３２７は、透明導電層３２３よりも、電流を流しやすいので、電子は、最寄りの第１集電線３２７に集められる。１本の第１集電線３２７は、その第１集電線３２７からの距離が「距離Ｄ／２」の範囲内の光触媒層３２２から、電子を集める。すなわち、光触媒層３２２から第１集電線３２７までの電流の経路長は、「距離Ｄ／２」である。   Since the first current collector 327 is easier to pass current than the transparent conductive layer 323, electrons are collected in the nearest first current collector 327. One first current collector 327 collects electrons from the photocatalyst layer 322 whose distance from the first current collector 327 is within the range of “distance D / 2”. That is, the path length of the current from the photocatalyst layer 322 to the first collector line 327 is “distance D / 2”.

図５（Ａ）に示すように、第１集電線３２７は、透明導電層３２３上の全体に亘っておおよそ均等に配置されているので、透明導電層３２３から電子（ｅ−）を効率よく集めることができる。第１集電線３２７に集められた電子（ｅ−）は、透明導電層３２３を通じて、金具３２５（図２）に集められる。 As shown in FIG. 5A, since the first current collector 327 is arranged approximately evenly over the transparent conductive layer 323, electrons (e − ) are efficiently collected from the transparent conductive layer 323. be able to. The electrons (e − ) collected on the first current collector 327 are collected on the metal fitting 325 (FIG. 2) through the transparent conductive layer 323.

金具３２５（図２）は、導電性材料（例えば、ステンレス鋼）を用いて形成されている。金具３２５は、透明導電層３２３の縁部分と全周に亘って接触しているので、透明導電層３２３から電子（ｅ−）を効率よく集めることができる。また、金具３２５は、金具３２５と透明導電層３２３との間の接触抵抗を低減させるために、弾性を有するように構成されている。本実施例では、金具３２５は、導電性材料の網を折り畳むことによって、形成されている。金具３２５の第３方向Ｄｚの厚さは、第３シール部材３９３のつぶし率を考慮して、透明導電層３２３との十分な接触面積を実現できるように、設定されている。金具３２５には、図示しない端子がガス生成装置８００の外部から接続される。図４（Ｂ）に示すように、第１壁部材１２０の第２部分１２０ｂの＋Ｄｘ側には、図示しない端子を挿入するための切欠１２４が形成されている。 The metal fitting 325 (FIG. 2) is formed using a conductive material (for example, stainless steel). Since the metal fitting 325 is in contact with the edge of the transparent conductive layer 323 over the entire circumference, electrons (e − ) can be efficiently collected from the transparent conductive layer 323. The metal fitting 325 is configured to have elasticity in order to reduce the contact resistance between the metal fitting 325 and the transparent conductive layer 323. In this embodiment, the metal fitting 325 is formed by folding a net of a conductive material. The thickness of the metal fitting 325 in the third direction Dz is set so that a sufficient contact area with the transparent conductive layer 323 can be realized in consideration of the crushing rate of the third seal member 393. A terminal (not shown) is connected to the metal fitting 325 from the outside of the gas generator 800. As shown in FIG. 4B, a notch 124 for inserting a terminal (not shown) is formed on the + Dx side of the second portion 120b of the first wall member 120.

Ａ３−２．製造方法：
第２電極３２０の製造方法としては、種々の方法を採用可能である。例えば、以下の方法を採用可能である。まず、ガラス板３２４（図５（Ａ））の内面３２４ｉ上に透明導電層３２３の材料の層を形成し、焼成することによって、透明導電層３２３を形成する。次に、透明導電層３２３上に、導電部３２６の材料（例えば、銀ペースト）を用いて、導電部３２６の未焼成のパターンを形成する（例えば、未焼成のパターンがスクリーン印刷によって形成される）。次に、透明導電層３２３と未焼成の導電部３２６のパターンの上に、被覆部３２９の材料（例えば、ガラスフリットを溶媒に溶かすことによって得られるガラスペースト）を用いて、被覆部３２９の未焼成のパターンを形成する（例えば、未焼成のパターンがスクリーン印刷によって形成される）。次に、焼成によって、導電部３２６と被覆部３２９とを形成する。次に、透明導電層３２３上の線間領域３２１に光触媒層３２２の材料（例えば、ＷＯ３（酸化タングステン））の層を形成する（例えば、光触媒層３２２材料が、スプレーによって、塗布される）。そして、焼成することによって、光触媒層３２２を形成する。以上により、図５（Ｃ）に示す第２電極３２０が得られる。 A3-2. Production method:
As a manufacturing method of the second electrode 320, various methods can be adopted. For example, the following method can be employed. First, the transparent conductive layer 323 is formed by forming a layer of the material of the transparent conductive layer 323 on the inner surface 324i of the glass plate 324 (FIG. 5A) and baking it. Next, an unfired pattern of the conductive portion 326 is formed on the transparent conductive layer 323 using the material of the conductive portion 326 (for example, silver paste) (for example, the unfired pattern is formed by screen printing). ). Next, on the pattern of the transparent conductive layer 323 and the unfired conductive portion 326, the material of the covering portion 329 (for example, glass paste obtained by dissolving glass frit in a solvent) is used. A fired pattern is formed (for example, an unfired pattern is formed by screen printing). Next, the conductive portion 326 and the covering portion 329 are formed by firing. Next, a layer of a photocatalyst layer 322 material (for example, WO 3 (tungsten oxide)) is formed in the line-to-line region 321 on the transparent conductive layer 323 (for example, the photocatalyst layer 322 material is applied by spraying). . And the photocatalyst layer 322 is formed by baking. Thus, the second electrode 320 illustrated in FIG. 5C is obtained.

上記方法によれば、導電部３２６と被覆部３２９との焼成の後に、未焼成の光触媒層３２２が形成されるので、光触媒の材料に導電部３２６の材料（例えば、銀等の金属）が接触することを抑制できる。この結果、光触媒の劣化を抑制できる。また、導電部３２６の材料と被覆部３２９の材料として、光触媒層３２２の焼成温度よりも高い軟化点を有する材料（例えば、銀とガラス）を採用することによって、上記の焼成順を適切に実現できる。なお、第２電極３２０の製造方法は、上記の方法に限らず、他の任意の方法を採用可能である。例えば、光触媒層３２２の焼成の後に、導電部３２６と被覆部３２９を焼成してもよい。   According to the above method, since the unfired photocatalyst layer 322 is formed after firing the conductive portion 326 and the covering portion 329, the material of the conductive portion 326 (for example, a metal such as silver) contacts the photocatalyst material. Can be suppressed. As a result, deterioration of the photocatalyst can be suppressed. Further, by adopting a material (for example, silver and glass) having a softening point higher than the firing temperature of the photocatalyst layer 322 as the material of the conductive portion 326 and the material of the covering portion 329, the above firing order is appropriately realized. it can. In addition, the manufacturing method of the 2nd electrode 320 is not restricted to said method, Other arbitrary methods are employable. For example, the conductive portion 326 and the covering portion 329 may be fired after the photocatalyst layer 322 is fired.

Ａ４．第２電極３２０での電圧損失と距離Ｄとの関係：
Ａ４−１．計算式：
次に、第２電極３２０（図５（Ｃ））での電圧損失と距離Ｄ（図６）との関係について説明する。電圧損失としては、１本の第２集電線３２８ｂ（図５（Ａ））から、導電部３２６が配置される矩形領域（長さＬ＊幅Ｗの矩形領域）で生じる電流を収集する場合の電圧損失を、採用する（ここで、演算記号「＊」は乗算記号である。以下同じ）。まず、第２電極３２０から全ての第１集電線３２７を省略した状態での電圧損失と、導電部３２６を有する第２電極３２０での電圧損失と、を導出する計算式について説明する。 A4. Relationship between voltage loss at second electrode 320 and distance D:
A4-1. a formula:
Next, the relationship between the voltage loss at the second electrode 320 (FIG. 5C) and the distance D (FIG. 6) will be described. As the voltage loss, the current generated in the rectangular region (length L * width W rectangular region) where the conductive portion 326 is arranged is collected from one second collector 328b (FIG. 5A). Voltage loss is employed (where the operation symbol “*” is a multiplication symbol, the same applies hereinafter). First, a calculation formula for deriving a voltage loss in a state where all the first current collecting lines 327 are omitted from the second electrode 320 and a voltage loss in the second electrode 320 having the conductive portion 326 will be described.

計算式に用いるパラメータは、以下の通りである。透明導電層３２３のシート抵抗値を、シート抵抗値Ｒ（Ω／□）と呼ぶ。第２電極３２０によって集められる電流値の基準値を、基準電流値Ｉ（Ａ）と呼ぶ。基準電流値Ｉは、ガス生成装置８００の通常動作時に第２電極３２０を流れる電流値の基準値であり、第２電極３２０予め対応付けられている。長さＬと幅Ｗと距離Ｄとは、図５（Ａ）、図６で説明したパラメータである。   The parameters used in the calculation formula are as follows. The sheet resistance value of the transparent conductive layer 323 is referred to as a sheet resistance value R (Ω / □). The reference value of the current value collected by the second electrode 320 is referred to as a reference current value I (A). The reference current value I is a reference value of the current value flowing through the second electrode 320 during the normal operation of the gas generator 800, and is associated with the second electrode 320 in advance. The length L, the width W, and the distance D are the parameters described with reference to FIGS.

全ての第１集電線３２７を省略した状態での電圧損失について説明する。一般に、シート抵抗値Ｒを有し、長さＬ＊幅Ｗの矩形の薄膜（ここでは、透明導電層３２３）の両端の間の抵抗値は、「Ｒ＊Ｌ／Ｗ」で算出される。この矩形領域内で均等に電子が生じる場合、全ての電子（電流）に対する平均的な抵抗値は、長さＬの半分に相当する部分の抵抗値によって近似可能と推定される。すなわち、平均的な抵抗値は、「（Ｒ＊Ｌ）／（２＊Ｗ）」で算出される。ここで、電流値が、基準電流値Ｉである場合、平均的な抵抗値によって生じる電圧損失Ｖ１（「第１電圧損失Ｖ１」と呼ぶ）は、「（Ｉ＊Ｒ＊Ｌ）／（２＊Ｗ）」で算出される。   The voltage loss in a state where all the first power collection lines 327 are omitted will be described. In general, the resistance value between both ends of a rectangular thin film (here, transparent conductive layer 323) having a sheet resistance value R and having a length L * width W is calculated as “R * L / W”. When electrons are generated uniformly in this rectangular region, it is estimated that the average resistance value for all electrons (currents) can be approximated by the resistance value of the portion corresponding to half of the length L. That is, the average resistance value is calculated by “(R * L) / (2 * W)”. Here, when the current value is the reference current value I, the voltage loss V1 (referred to as “first voltage loss V1”) caused by the average resistance value is “(I * R * L) / (2 *”). W) ”.

次に、導電部３２６を有する第２電極３２０での電圧損失について説明する。図６で説明したように、光触媒層３２２で生じた電子は、最寄りの第１集電線３２７に集められる。そして、電流の経路長は、「距離Ｄ／２」である。ここで、第１集電線３２７の抵抗値が無視できる程度である、と仮定する。この場合、全ての電子（電流）に対する平均的な抵抗値は、矩形の長さが「距離Ｄ／２」である場合の抵抗値によって近似可能と推定される。すなわち、平均的な抵抗値は、「（Ｒ＊Ｄ／２）／Ｗ＝（Ｒ＊Ｄ）／（２＊Ｗ）」で算出される。ここで、電流値が、基準電流値Ｉである場合、平均的な抵抗値によって生じる電圧損失Ｖ２（「第２電圧損失Ｖ２」と呼ぶ）は、「（Ｉ＊Ｒ＊Ｄ）／（２＊Ｗ）」で算出される。   Next, voltage loss at the second electrode 320 having the conductive portion 326 will be described. As described with reference to FIG. 6, the electrons generated in the photocatalytic layer 322 are collected at the nearest first current collector 327. The path length of the current is “distance D / 2”. Here, it is assumed that the resistance value of the first collector line 327 is negligible. In this case, it is estimated that the average resistance value for all electrons (currents) can be approximated by the resistance value when the length of the rectangle is “distance D / 2”. That is, the average resistance value is calculated by “(R * D / 2) / W = (R * D) / (2 * W)”. Here, when the current value is the reference current value I, the voltage loss V2 (referred to as “second voltage loss V2”) caused by the average resistance value is “(I * R * D) / (2 *”). W) ”.

複数の第１集電線３２７を用いることによる電圧損失の改善値ｄＶは、「Ｖ１−Ｖ２」で算出される。第１電圧損失Ｖ１と第２電圧損失Ｖ２とに上記の計算式を代入すると、改善値ｄＶ＝（（Ｉ＊Ｒ）＊（Ｌ−Ｄ））／（２＊Ｗ）である。   The improvement value dV of the voltage loss by using the plurality of first power collection lines 327 is calculated by “V1−V2”. When the above calculation formula is substituted for the first voltage loss V1 and the second voltage loss V2, the improved value dV = ((I * R) * (LD)) / (2 * W).

ここで、改善値ｄＶの目標値を、目標改善値Δとする。改善値ｄＶが目標改善値Δ以上である場合、第２電極３２０の性能は、目標改善値Δに照らして、良好である。この場合、Δ≦ｄＶ＝（（Ｉ＊Ｒ）＊（Ｌ−Ｄ））／（２＊Ｗ）である。この不等式を距離Ｄについて解くと、Ｄ≦Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））である。従って、複数の第１集電線３２７の距離Ｄを「Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））」以下に設定することによって、目標改善値Δを実現できると推定される。図４（Ａ）に示す実施例のように、複数の方向から電流を収集する場合には、同じ距離Ｄを採用する場合であっても、電圧損失を更に改善できると推定される。   Here, the target value of the improvement value dV is set as a target improvement value Δ. When the improvement value dV is equal to or greater than the target improvement value Δ, the performance of the second electrode 320 is good in light of the target improvement value Δ. In this case, Δ ≦ dV = ((I * R) * (LD)) / (2 * W). When this inequality is solved for the distance D, D ≦ L − ((2 * W * Δ) / (I * R)). Therefore, it is estimated that the target improvement value Δ can be realized by setting the distance D of the plurality of first power collection lines 327 to be “L − ((2 * W * Δ) / (I * R))” or less. . When the current is collected from a plurality of directions as in the embodiment shown in FIG. 4A, it is estimated that the voltage loss can be further improved even when the same distance D is employed.

Ａ４−２．評価試験：
上記の第２電極３２０のサンプルを作成して、上記の計算式を評価する試験を行った。サンプルとしては、全ての第１集電線３２７が省略された第１サンプルと、複数の第１集電線３２７を有する第２サンプルと、作成された。第１サンプルでは、長さＬ＊幅Ｗの矩形領域の全体に、光触媒層３２２が形成された。各サンプルに共通な構成は、以下の通りであった。
透明導電層３２３の材料 ： ＦＴＯ（フッ素ドープ酸化スズ）
光触媒層３２２の材料 ： 酸化チタン（ＴｉＯ２）
導電部３２６の材料 ： 銀（Ａｇ）
長さＬ ： ０．０４ｍ（４０ｍｍ）
幅Ｗ ： ０．０４ｍ（４０ｍｍ）
透明導電層３２３の厚さｔ ： 約１μｍ
透明導電層３２３のシート抵抗値Ｒ ：１０Ω／□ A4-2. Evaluation test:
The sample of said 2nd electrode 320 was created and the test which evaluates said calculation formula was done. As samples, a first sample in which all the first current collectors 327 were omitted, and a second sample having a plurality of first current collectors 327 were created. In the first sample, the photocatalyst layer 322 was formed on the entire rectangular region of length L * width W. The configuration common to each sample was as follows.
Material of transparent conductive layer 323: FTO (fluorine-doped tin oxide)
Photocatalyst layer 322 material: Titanium oxide (TiO 2 )
Material of conductive part 326: Silver (Ag)
Length L: 0.04m (40mm)
Width W: 0.04m (40mm)
Thickness t of transparent conductive layer 323: about 1 μm
Sheet resistance value R of the transparent conductive layer 323: 10Ω / □

第２サンプルの構成は、以下の通りであった。
第１集電線３２７の総数 ： ７本
距離Ｄ ： 約０．００６ｍ（約６ｍｍ）
第１集電線３２７の線幅ｗａ ： 約５００μｍ
第１集電線３２７の線高ｈａ ： 約５μｍ
被覆部３２９の被覆幅ｗｂ ： 約１５００μｍ
被覆部３２９の被覆高ｈｂ ： 約１０μｍ The configuration of the second sample was as follows.
Total number of first power collection line 327: 7 Distance D: About 0.006m (about 6mm)
Line width wa of first collector 327: about 500 μm
Line height ha of first collector 327: about 5 μm
Covering width wb of covering portion 329: about 1500 μm
Covering height hb of covering portion 329: about 10 μm

これらのサンプルを用い、いわゆるサイクリックボルタンメトリーによって、各サンプルの電圧値と電流値との対応関係（サイクリックボルタモグラムと呼ばれる）が、取得された。図７は、電圧値と電流値との対応関係を示すグラフである。横軸は、電圧値Ｖｘ（単位はＶ）を示し、縦軸は、電流値Ｉｘ（単位はＡ）を示している。   Using these samples, the so-called cyclic voltammetry was used to obtain the correspondence between the voltage value and current value of each sample (called a cyclic voltammogram). FIG. 7 is a graph showing the correspondence between the voltage value and the current value. The horizontal axis indicates the voltage value Vx (unit is V), and the vertical axis indicates the current value Ix (unit is A).

この試験では、作用電極としての第２電極３２０のサンプルと、参照電極としての銀／塩化銀電極と、カウンター電極とが、いわゆるポテンショスタットに接続された。具体的には、第２電極３２０のサンプルの１本の第２集電線３２８ｂ（図５（Ａ））が、ポテンショスタットに接続された。また、これら３個の電極は、電解液としての炭酸水素カリウム（ＫＨＣＯ３）の水溶液中に配置された。そして、サンプルの光触媒層３２２に、キセノンランプを用いたソーラーシミュレータ（疑似太陽光光源とも呼ばれる）からの光を照射した。この状態で、電圧値Ｖｘを変化させて、電圧値と電流値との対応関係を取得した。電圧値Ｖｘは、銀／塩化銀電極を基準とする電圧を示している。 In this test, a sample of the second electrode 320 as a working electrode, a silver / silver chloride electrode as a reference electrode, and a counter electrode were connected to a so-called potentiostat. Specifically, one second current collecting wire 328b (FIG. 5A) as a sample of the second electrode 320 was connected to the potentiostat. These three electrodes are placed in an aqueous solution of potassium hydrogen carbonate as an electrolyte solution (KHCO 3). The sample photocatalyst layer 322 was irradiated with light from a solar simulator (also referred to as a pseudo-sunlight source) using a xenon lamp. In this state, the voltage value Vx was changed to obtain the correspondence between the voltage value and the current value. The voltage value Vx indicates a voltage based on the silver / silver chloride electrode.

図７中の第１曲線Ｇ１は、第１サンプルの特性を示し、第２曲線Ｇ２は、第２サンプルの特性を示している。図示するように、電流値Ｉｘが同じ場合、第１集電線３２７を有する第２曲線Ｇ２の方が、第１集電線３２７が省略された第１曲線Ｇ１よりも、電圧値Ｖｘが低い。例えば、電流値Ｉｘが０．０２Ａ（２０ｍＡ）である場合、電圧値Ｖｘの差分ｄＶｘは、おおよそ１００ｍＶであった。この差分ｄＶｘは、上記の電圧損失の改善値ｄＶに対応する。   A first curve G1 in FIG. 7 indicates the characteristics of the first sample, and a second curve G2 indicates the characteristics of the second sample. As shown in the figure, when the current value Ix is the same, the voltage value Vx is lower in the second curve G2 having the first current collection line 327 than in the first curve G1 in which the first current collection line 327 is omitted. For example, when the current value Ix is 0.02 A (20 mA), the difference dVx of the voltage value Vx is approximately 100 mV. This difference dVx corresponds to the voltage loss improvement value dV.

ここで、上記の改善値ｄＶの計算式（ｄＶ＝（（Ｉ＊Ｒ）＊（Ｌ−Ｄ））／（２＊Ｗ））に従って、改善値ｄＶを算出する。基準電流値Ｉは、０．０２Ａと仮定する。また、シート抵抗値Ｒは、１０Ω／□であり、長さＬは、０．０４ｍであり、距離Ｄは、０．００６ｍであり、幅Ｗは、０．０４ｍである。この条件下では、第１電圧損失Ｖ１は、０．１Ｖ（１００ｍＶ）であり、第２電圧損失Ｖ２は、０．０１５Ｖ（１５ｍＶ）であり、改善値ｄＶは、０．０８５Ｖ（８５ｍＶ）である。この値（８５ｍＶ）は、図７のグラフから読み取られた差分ｄＶｘ（１００ｍＶ）と、おおよそ同じである。このように、上記の改善値ｄＶの計算式を用いることによって、おおよその差分ｄＶｘを予測可能である。   Here, the improved value dV is calculated according to the calculation formula (dV = ((I * R) * (LD)) / (2 * W)) of the improved value dV. The reference current value I is assumed to be 0.02A. The sheet resistance value R is 10Ω / □, the length L is 0.04 m, the distance D is 0.006 m, and the width W is 0.04 m. Under this condition, the first voltage loss V1 is 0.1 V (100 mV), the second voltage loss V2 is 0.015 V (15 mV), and the improved value dV is 0.085 V (85 mV). . This value (85 mV) is approximately the same as the difference dVx (100 mV) read from the graph of FIG. As described above, the approximate difference dVx can be predicted by using the calculation formula of the improved value dV.

また、図７のグラフでは、電流値Ｉｘが同じ場合の電圧値Ｖｘの差分ｄＶｘは、電流値Ｉｘが大きいほど、大きい。例えば、電流値Ｉｘが０．０１０Ａ（１０ｍＡ）である場合、電圧値Ｖｘの差分ｄＶｘは、おおよそ５０ｍＶである。電流値Ｉｘが０．０４０Ａ（４０ｍＡ）である場合、電圧値Ｖｘの差分ｄＶｘは、おおよそ２００ｍＶである。また、上記の改善値ｄＶの計算式によれば、シート抵抗値Ｒと長さＬと距離Ｄと幅Ｗとが同じである場合、改善値ｄＶは、基準電流値Ｉに比例する。このように、上記の改善値ｄＶの計算式は、試験結果と整合している。従って、上記の改善値ｄＶの計算式を用いることによって、種々の電流値Ｉｘで、電圧値Ｖｘのおおよその差分ｄＶｘ（すなわち、電圧損失の改善値）を予測可能である。   In the graph of FIG. 7, the difference dVx of the voltage value Vx when the current value Ix is the same is larger as the current value Ix is larger. For example, when the current value Ix is 0.010 A (10 mA), the difference dVx of the voltage value Vx is approximately 50 mV. When the current value Ix is 0.040 A (40 mA), the difference dVx of the voltage value Vx is approximately 200 mV. Further, according to the calculation formula for the improved value dV, when the sheet resistance value R, the length L, the distance D, and the width W are the same, the improved value dV is proportional to the reference current value I. As described above, the calculation formula of the improved value dV is consistent with the test result. Therefore, by using the calculation formula for the improved value dV, it is possible to predict the approximate difference dVx (that is, the improved value of the voltage loss) of the voltage value Vx with various current values Ix.

また、上記の改善値ｄＶの計算式が試験結果と整合するので、改善値ｄＶの計算式から得られる距離Ｄの不等式（Ｄ≦Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ）））も、実際の装置の特性と整合すると推定される。従って、距離Ｄを、「Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））」以下に設定することによって、目標改善値Δを実現可能であると推定される。一般的には、上記の不等式を参照しつつ距離Ｄを決定することによって、電圧損失の改善値を目標改善値Δに合わせて向上可能である。   In addition, since the calculation formula of the improved value dV matches the test result, the inequality of the distance D obtained from the calculated formula of the improved value dV (D ≦ L − ((2 * W * Δ) / (I * R) )) Is also estimated to be consistent with the actual device characteristics. Therefore, it is estimated that the target improvement value Δ can be realized by setting the distance D to be equal to or less than “L − ((2 * W * Δ) / (I * R))”. In general, by determining the distance D while referring to the above inequality, the improvement value of the voltage loss can be improved in accordance with the target improvement value Δ.

変形例：
（１）基準電流値Ｉは、第２電極３２０に予め対応付けられる基準値であり、第２電極３２０を流れる電流値の基準値に対応する。このような基準電流値Ｉは、光触媒層３２２の物性（特に、バンドギャップエネルギー）と、バイアス電圧と、量子収率と、に応じて特定可能である。具体的には、バンドギャップエネルギーに応じて、太陽光のうちの光触媒層３２２で利用可能な波長の範囲を特定可能である。そして、太陽光の照射エネルギースペクトルを、特定された波長範囲で積分することによって、太陽光の全エネルギー（単位は、Ｗ／ｍ２）のうちの光触媒層３２２で利用可能なエネルギーを特定可能である。特定されたエネルギー（単位は、Ｗ／ｍ２）は、光触媒層３２２における電流密度（単位は、Ｉ／ｍ２）と、水の理論電解電圧（１．２３Ｖ）から電極３１０、３２０間に印加されるバイアス電圧を引いた差分（単位は、Ｖ）と、の積に対応する。例えば、光触媒層３２２の材料がバナジン酸ビスマス（ＢｉＶＯ４）である場合、バンドギャップエネルギーが約２．２ｅＶであり、利用可能な波長範囲は、約５１６ｎｍ以下の範囲である。この光触媒層３２２で利用可能なエネルギーは、水素発生（水の分解）に要するエネルギーを考慮すると、おおよそ８％である（量子収率が１００％である場合）。太陽光の全エネルギーとして、晴天時のエネルギーである約１０００Ｗ／ｍ２を用いると、光触媒層３２２で利用可能なエネルギーは、１０００Ｗ／ｍ２＊０．０８＝８０Ｗ／ｍ２である。例えば、バイアス電圧が０．８Ｖである場合には、電流密度＝（８０Ｗ／ｍ２）／（１．２３Ｖ−０．８Ｖ）＝１８６Ａ／ｍ２である。この電流密度は、量子収率が１００％である場合の理論上の電流密度である。この電流密度に、光触媒層３２２に対応付けられた量子収率を乗じることによって、基準となる電流密度が算出される。算出された電流密度に光触媒層３２２の面積を乗じることによって得られる電流値が、基準電流値Ｉに対応する。なお、光触媒層３２２に対応付けられた量子収率は、例えば、光触媒層３２２に関連する文献（例えば、説明書、仕様書等）を参照することによって、特定され得る。 Variation:
(1) The reference current value I is a reference value associated with the second electrode 320 in advance, and corresponds to the reference value of the current value flowing through the second electrode 320. Such a reference current value I can be specified according to the physical properties (in particular, band gap energy) of the photocatalyst layer 322, the bias voltage, and the quantum yield. Specifically, the range of wavelengths that can be used in the photocatalytic layer 322 of sunlight can be specified according to the band gap energy. Then, by integrating the irradiation energy spectrum of sunlight in the specified wavelength range, it is possible to identify energy that can be used in the photocatalytic layer 322 out of the total energy (unit: W / m 2 ) of sunlight. is there. The specified energy (unit: W / m 2 ) is applied between the electrodes 310 and 320 based on the current density (unit: I / m 2 ) in the photocatalyst layer 322 and the theoretical electrolysis voltage of water (1.23 V). Corresponds to the product of the difference obtained by subtracting the applied bias voltage (the unit is V). For example, when the material of the photocatalytic layer 322 is bismuth vanadate (BiVO 4 ), the band gap energy is about 2.2 eV, and the usable wavelength range is about 516 nm or less. The energy that can be used in the photocatalyst layer 322 is approximately 8% in consideration of the energy required for hydrogen generation (water decomposition) (when the quantum yield is 100%). When about 1000 W / m 2 that is the energy in fine weather is used as the total energy of sunlight, the energy that can be used in the photocatalyst layer 322 is 1000 W / m 2 * 0.08 = 80 W / m 2 . For example, when the bias voltage is 0.8 V, current density = (80 W / m 2 ) / (1.23 V−0.8 V) = 186 A / m 2 . This current density is a theoretical current density when the quantum yield is 100%. By multiplying this current density by the quantum yield associated with the photocatalyst layer 322, a reference current density is calculated. A current value obtained by multiplying the calculated current density by the area of the photocatalytic layer 322 corresponds to the reference current value I. In addition, the quantum yield matched with the photocatalyst layer 322 can be specified by referring the literature (for example, description, specification, etc.) relevant to the photocatalyst layer 322, for example.

（２）目標改善値Δとしては、種々の値を採用可能である。目標改善値Δを小さくすれば、距離Ｄの許容範囲の上限が大きくなるので、第１集電線３２７の総数を低減でき、そして、光触媒層３２２の面積を増大できる。目標改善値Δを大きくすれば、第２電極３２０での電圧損失を小さくできる。目標改善値Δは、上記事項のバランスを考慮して任意に決定可能である。例えば、全ての第１集電線３２７が省略された場合の電圧損失である基準電圧損失の８５％を、目標改善値Δとして採用してもよい。ここで、基準電圧損失は、複数の第１集電線３２７を用いずに透明導電層３２３を通じて長さＬ＊幅Ｗの矩形領域から基準電流値Ｉの電流を集める場合の透明導電層３２３による電圧損失である。上記の第１電圧損失Ｖ１は、基準電圧損失に相当する（以下、基準電圧損失Ｖ１とも呼ぶ）。 (2) Various values can be adopted as the target improvement value Δ. If the target improvement value Δ is decreased, the upper limit of the allowable range of the distance D is increased, so that the total number of the first power collecting lines 327 can be reduced and the area of the photocatalytic layer 322 can be increased. If the target improvement value Δ is increased, the voltage loss at the second electrode 320 can be reduced. The target improvement value Δ can be arbitrarily determined in consideration of the balance of the above items. For example, you may employ | adopt 85% of the reference voltage loss which is a voltage loss when all the 1st collector lines 327 are abbreviate | omitted as the target improvement value (DELTA). Here, the reference voltage loss is a voltage generated by the transparent conductive layer 323 when the current of the reference current value I is collected from a rectangular region of length L * width W through the transparent conductive layer 323 without using the plurality of first current collectors 327. It is a loss. The first voltage loss V1 corresponds to a reference voltage loss (hereinafter also referred to as a reference voltage loss V1).

例えば、図７で説明したように、基準電流値Ｉが０．０２Ａである場合、サンプルのパラメータＬ、Ｗ、Ｒと基準電圧損失Ｖ１の計算式とを用いることによって得られる基準電圧損失Ｖ１は、０．１Ｖである。改善値ｄＶが基準電圧損失Ｖ１の８５％である場合、改善値ｄＶは、０．０８５Ｖである。この改善値ｄＶは、評価試験の結果（電流値Ｉｘ＝０．０２０Ａの場合の差分ｄＶｘが約０．１Ｖ）と整合していた。また、この改善値ｄＶを実現する距離Ｄは、６ｍｍである。この距離Ｄ（６ｍｍ）は、小さすぎではないので、第２電極３２０を容易に製造可能であり、さらに、光触媒層３２２の面積が小さくなることを抑制可能な値である。このように、基準電圧損失の８５％である目標改善値Δと上記の不等式とに従って算出される上限値以下の距離Ｄを採用すれば、距離Ｄを実用的な値に設定しつつ、透明導電層による電圧損失を大幅に改善可能である。   For example, as described in FIG. 7, when the reference current value I is 0.02 A, the reference voltage loss V1 obtained by using the parameters L, W, R of the sample and the calculation formula of the reference voltage loss V1 is , 0.1V. When the improved value dV is 85% of the reference voltage loss V1, the improved value dV is 0.085V. This improved value dV was consistent with the result of the evaluation test (the difference dVx when the current value Ix = 0.020 A was about 0.1 V). The distance D for realizing the improved value dV is 6 mm. Since the distance D (6 mm) is not too small, the second electrode 320 can be easily manufactured, and further, the distance D (6 mm) can be suppressed from reducing the area of the photocatalyst layer 322. As described above, when the distance D equal to or less than the upper limit value calculated according to the target improvement value Δ which is 85% of the reference voltage loss and the above inequality is adopted, the transparent conductive film is set while the distance D is set to a practical value. The voltage loss due to the layer can be greatly improved.

なお、上述のように、全ての第１集電線３２７が省略された場合の基準電圧損失Ｖ１は、「（Ｉ＊Ｒ＊Ｌ）／（２＊Ｗ）」で算出される。ここで、基準電圧損失Ｖ１に対する目標改善値Δの割合を、改善割合ｋと呼ぶ（ｋ＝Δ／Ｖ１）。この場合、目標改善値Δは、「（ｋ＊Ｉ＊Ｒ＊Ｌ）／（２＊Ｗ）」で表される。この目標改善値Δを、上記の距離Ｄの上限値を表す計算式「Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））」に代入する。すると、距離Ｄの上限値は、「（１−ｋ）＊Ｌ」で表される。このように、改善割合ｋが同じである場合、距離Ｄの上限値は、長さＬが大きいほど、大きい。従って、８５％の改善割合ｋを目標とする場合、長さＬが２０ｍｍ以上であれば、距離Ｄの上限値が３ｍｍ以上である。３ｍｍ以上の距離Ｄは、小さすぎではないので、第２電極３２０を容易に製造できる。従って、距離Ｄの上限値の計算に用いられる目標改善値Δとして基準電圧損失Ｖ１の８５％の値を採用すれば、２０ｍｍ以上の種々の長さＬにおいて、距離Ｄを実用的な値に設定しつつ、透明導電層による電圧損失を大幅に改善可能である。   As described above, the reference voltage loss V1 when all the first power collection lines 327 are omitted is calculated by “(I * R * L) / (2 * W)”. Here, the ratio of the target improvement value Δ to the reference voltage loss V1 is referred to as an improvement ratio k (k = Δ / V1). In this case, the target improvement value Δ is represented by “(k * I * R * L) / (2 * W)”. This target improvement value Δ is substituted into the calculation formula “L − ((2 * W * Δ) / (I * R))” representing the upper limit value of the distance D. Then, the upper limit value of the distance D is represented by “(1-k) * L”. Thus, when the improvement ratio k is the same, the upper limit value of the distance D is larger as the length L is larger. Therefore, when the improvement rate k of 85% is targeted, if the length L is 20 mm or more, the upper limit value of the distance D is 3 mm or more. Since the distance D of 3 mm or more is not too small, the second electrode 320 can be easily manufactured. Therefore, if a value of 85% of the reference voltage loss V1 is adopted as the target improvement value Δ used for calculation of the upper limit value of the distance D, the distance D is set to a practical value in various lengths L of 20 mm or more. However, the voltage loss due to the transparent conductive layer can be greatly improved.

（３）距離Ｄとしては、基準電流値Ｉと目標改善値Δと上記の不等式とから算出される上限値以下の種々の値を採用可能である。ここで、長さＬと幅Ｗとの組合せが同じである場合には、距離Ｄが小さいほど、第１集電線３２７の総数が増大するので、光触媒層３２２の光を受け得る部分の面積が小さくなり得る。従って、光触媒層３２２の面積を大きくするためには、距離Ｄが大きいことが好ましい。例えば、距離Ｄは、５ｍｍ以上であることが好ましく、６ｍｍ以上であることが特に好ましく、基準電流値Ｉと目標改善値Δと上記の不等式とから算出される上限値と同じであることが最も好ましい。 (3) As the distance D, various values below the upper limit value calculated from the reference current value I, the target improvement value Δ, and the above inequality can be adopted. Here, when the combination of the length L and the width W is the same, the smaller the distance D, the larger the total number of the first current collectors 327, so that the area of the portion of the photocatalyst layer 322 that can receive light is smaller. Can be smaller. Therefore, in order to increase the area of the photocatalyst layer 322, it is preferable that the distance D is large. For example, the distance D is preferably 5 mm or more, particularly preferably 6 mm or more, and most preferably the same as the upper limit value calculated from the reference current value I, the target improvement value Δ, and the above inequality. preferable.

（４）第１集電線３２７の線幅ｗａとしては、種々の値を採用可能である。ここで、線幅ｗａが、１００μｍ未満である場合には、線幅ｗａが１００μｍ以上である場合と比べて、第１集電線３２７の抵抗値が大きくなるので、第２電極３２０での電圧損失が増大する。従って、線幅ｗａは、１００μｍ以上であることが好ましい。また、線幅ｗａが、５００μｍを超える場合には、光触媒層３２２の光を受け得る部分の面積が小さくなり得る。従って、線幅ｗａは、５００μｍ以下であることが好ましい。 (4) Various values can be adopted as the line width wa of the first power collecting line 327. Here, when the line width wa is less than 100 μm, the resistance value of the first power collection line 327 is larger than when the line width wa is 100 μm or more, and thus the voltage loss at the second electrode 320 is increased. Will increase. Therefore, the line width wa is preferably 100 μm or more. Further, when the line width wa exceeds 500 μm, the area of the photocatalytic layer 322 that can receive light can be reduced. Therefore, the line width wa is preferably 500 μm or less.

（５）光触媒層３２２の材料としては、上記の材料に限らず、光を用いて水の電気分解を促進する任意の光触媒（例えば、酸化物半導体光触媒）を採用可能である。例えば、酸化チタン（ＴｉＯ２）と、酸化タングステン（ＷＯ３）と、バナジン酸ビスマス（ＢｉＶＯ４）と、チタン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ３）と、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）と、酸化亜鉛（ＺｒＯ）と、二酸化錫（すず）（ＳｎＯ２）と、（硫化カドミウム）ＣｄＳと、から選択された材料を採用可能である。また、これら複数種類の材料から選択された２種以上の材料の混合物を採用してもよい。 (5) The material of the photocatalyst layer 322 is not limited to the above material, and any photocatalyst (for example, an oxide semiconductor photocatalyst) that promotes electrolysis of water using light can be employed. For example, titanium oxide (TiO 2 ), tungsten oxide (WO 3 ), bismuth vanadate (BiVO 4 ), strontium titanate (SrTiO 3 ), barium titanate (BaTiO 3 ), and zinc oxide (ZrO) And a material selected from tin dioxide (SnO 2 ) and (cadmium sulfide) CdS. Moreover, you may employ | adopt the mixture of 2 or more types of materials selected from these multiple types of materials.

（６）第２電極３２０の構成としては、上記構成とは異なる種々の構成を採用可能である。例えば、第２電極３２０は、第１集電線３２７または第２集電線３２８と、ガス生成装置８００の外部の回路との接続のための端子（図示せず）とを接続する導電部を含んでもよい。また、２本の第２集電線３２８のうちの１本、または、全てを省略してもよい。 (6) As the configuration of the second electrode 320, various configurations different from the above configuration can be adopted. For example, the second electrode 320 may include a conductive portion that connects the first current collector 327 or the second current collector 328 and a terminal (not shown) for connection to a circuit outside the gas generator 800. Good. Further, one or all of the two second current collecting wires 328 may be omitted.

また、長さＬとしては、上記のサンプルの０．０４ｍに限らず、種々の長さを採用可能である。第２電極３２０を容易に製造するためには、例えば、長さＬが０．０３ｍ（３０ｍｍ）以上、２ｍ以下であることが好ましい。同様に、幅Ｗとしても、上記のサンプルの０．０４ｍに限らず、種々の幅を採用可能である。第２電極３２０を容易に製造するためには、例えば、幅Ｗが０．０３ｍ（３０ｍｍ）以上、２ｍ以下であることが好ましい。長さＬと幅Ｗとを上記の範囲内に設定すれば、第２電極３２０の材料（例えば、ガラス板３２４）を、容易に入手できる。   Further, the length L is not limited to 0.04 m of the above sample, and various lengths can be adopted. In order to easily manufacture the second electrode 320, for example, the length L is preferably 0.03 m (30 mm) or more and 2 m or less. Similarly, the width W is not limited to 0.04 m of the above sample, and various widths can be adopted. In order to easily manufacture the second electrode 320, for example, the width W is preferably 0.03 m (30 mm) or more and 2 m or less. If the length L and the width W are set within the above ranges, the material of the second electrode 320 (for example, the glass plate 324) can be easily obtained.

（７）第１電極３１０の構成としては、上記構成とは異なる種々の構成を採用可能である。例えば、基部３１１の形状が円筒状であってもよい。 (7) As the configuration of the first electrode 310, various configurations different from the above configuration can be adopted. For example, the shape of the base 311 may be cylindrical.

（８）分離膜３３０としては、ガス（具体的には、水素ガスと酸素ガス）の通過を制限（好ましくは、防止）する種々の膜を採用可能である。ここで、水素ガスの生成を効率よく行うためには、プロトン（Ｈ＋）の伝導性を有する膜が採用される。例えば、プロトン（Ｈ＋）が通過し得る程度の多数の細孔が設けられたフィルタを採用可能である。また、プロトン（Ｈ＋）の伝導性が良好な膜としては、上述したフッ素系樹脂の膜のほか、例えば、炭化水素系樹脂の膜を採用可能である。 (8) As the separation membrane 330, various membranes that restrict (preferably prevent) the passage of gas (specifically, hydrogen gas and oxygen gas) can be employed. Here, in order to efficiently generate hydrogen gas, a membrane having proton (H + ) conductivity is employed. For example, a filter provided with a large number of pores that allow protons (H + ) to pass therethrough can be employed. In addition to the fluorine resin film described above, for example, a hydrocarbon resin film can be used as the proton (H + ) conductivity film.

（９）第１室２１０を形成する第１室形成部１１０と、第２室２２０を形成する第２室形成部１４０と、のそれぞれの構成としては、図２〜図４で説明した構成に限らず、任意の構成を採用可能である。例えば、第２室形成部１４０が、第２電極３２０を挟む複数の部材１２０、１３０で構成されているのと同様に、第１室形成部１１０が、第１電極３１０を挟む複数の部材で構成されていてもよい。こうすれば、第１室２１０内の端から他の端まで拡がる大きなサイズの第１電極３１０を利用できる。 (9) The configurations of the first chamber forming portion 110 that forms the first chamber 210 and the second chamber forming portion 140 that forms the second chamber 220 are the same as those described with reference to FIGS. Not limited to this, any configuration can be adopted. For example, the first chamber forming portion 110 is composed of a plurality of members that sandwich the first electrode 310, similarly to the case where the second chamber forming portion 140 is composed of a plurality of members 120 and 130 that sandwich the second electrode 320. It may be configured. In this way, the first electrode 310 having a large size extending from the end in the first chamber 210 to the other end can be used.

以上、実施例、変形例に基づき本発明について説明してきたが、上記した発明の実施の形態は、本発明の理解を容易にするためのものであり、本発明を限定するものではない。本発明は、その趣旨並びに特許請求の範囲を逸脱することなく、変更、改良され得ると共に、本発明にはその等価物が含まれる。   As mentioned above, although this invention was demonstrated based on the Example and the modification, Embodiment mentioned above is for making an understanding of this invention easy, and does not limit this invention. The present invention can be changed and improved without departing from the spirit and scope of the claims, and equivalents thereof are included in the present invention.

１１０...第１室形成部（容器）、１１１...開口、１１２...収容室、１１３...貫通孔、１１８...溝、１２０...第１壁部材、１２０ａ...第１部分、１２０ｂ...第２部分、１２２...貫通孔、１２４...切欠、１２８...溝、１３０...第２壁部材、１３２...貫通孔、１４０...第２室形成部、２１０...第１室、２２０...第２室、３１０...第１電極、３１１...基部、３１３...バスバー、３１４...端子、３１５...Ｏリング、３２０...第２電極、３２１...矩形領域（線間領域）、３２２...光触媒層、３２３...透明導電層、３２４...ガラス板、３２４ｉ...内面、３２５...金具、３２６...導電部、３２７、３２７ａ、３２７ｂ...第１集電線、３２８、３２８ａ、３２８ｂ...第２集電線、３２９...被覆部、３３０...分離膜、３８０...ボルト、３９１...第１シール部材、３９２...第２シール部材、３９３...第３シール部材、４００...直流電源、４１０...第１ガス流路、４２０...第２ガス流路、５００...電解液供給装置、５１０...第１供給路、５２０...第２供給路、８００...ガス生成装置、９００...ガス生成システム、Ｄ...距離、Ｗ...幅、Ｇ１...第１曲線、Ｇ２...第２曲線、ＰＡ...部分、ｗａ...線幅、ｈａ...線高、ｗｂ...被覆幅、ｈｂ...被覆高、Ｄｘ...第１方向、Ｄｙ...第２方向、Ｄｚ...第３方向、Ｖｘ...電圧値、Ｉｘ...電流値 110 ... first chamber forming part (container), 111 ... opening, 112 ... receiving chamber, 113 ... through hole, 118 ... groove, 120 ... first wall member, 120a. .. First part, 120b ... Second part, 122 ... Through hole, 124 ... Notch, 128 ... Groove, 130 ... Second wall member, 132 ... Through hole, 140 ... second chamber forming section, 210 ... first chamber, 220 ... second chamber, 310 ... first electrode, 311 ... base, 313 ... bus bar, 314 ... terminal 315 ... O-ring, 320 ... second electrode, 321 ... rectangular region (interline region), 322 ... photocatalytic layer, 323 ... transparent conductive layer, 324 ... glass plate, 324i ... inner surface, 325 ... metal fitting, 326 ... conductive portion, 327, 327a, 327b ... first collector wire, 328, 328a, 328b ... second collector wire, 329 ... covering Part, 330 ... separation membrane, 380 ... bolt, 391 ... first seal member, 3 2 ... second seal member, 393 ... third seal member, 400 ... DC power supply, 410 ... first gas flow path, 420 ... second gas flow path, 500 ... electrolysis Liquid supply apparatus, 510 ... first supply path, 520 ... second supply path, 800 ... gas generation apparatus, 900 ... gas generation system, D ... distance, W ... width, G1 ... first curve, G2 ... second curve, PA ... part, wa ... line width, ha ... line height, wb ... coating width, hb ... coating height, Dx ... first direction, Dy ... second direction, Dz ... third direction, Vx ... voltage value, Ix ... current value

Claims (2)

水を含む電解液から光触媒を用いて水素ガスと酸素ガスとを生成するガス生成装置用の、前記電解液から酸素ガスを生成するための電極であって、
透明導電層と、
前記透明導電層上に配置され第１方向に延びる集電線であって、前記第１方向に垂直な第２方向に沿って間隔をあけて配置される複数の集電線と、
前記透明導電層上の領域のうち、前記透明導電層と垂直な方向に前記電極を投影する場合に、隣り合う２本の集電線の間に位置する領域である線間領域であって前記複数の集電線によって規定される複数の線間領域の少なくとも一部分を含む領域に形成される光触媒層と、
前記複数の集電線を被覆する被覆部と、
を備え、
前記複数の集電線のそれぞれの前記第１方向の長さを、長さＬ（ｍ）とし、
前記第２方向に沿って配置される前記複数の集電線のうちの前記第２方向側の端を形成する集電線と前記第２方向とは反対方向側の端を形成する集電線との間の前記第２方向の距離を、幅Ｗ（ｍ）とし、
隣り合う２本の集電線の間の前記第２方向の距離を、距離Ｄ（ｍ）とし、
前記透明導電層のシート抵抗値を、シート抵抗値Ｒ（Ω／□）とし、
前記複数の集電線によって集められる電流値の基準値であって前記電極に予め対応付けられる基準値であり、前記光触媒層のバンドギャップエネルギーと、前記酸素ガスを生成するための前記電極と前記電解液から水素ガスを生成するための電極との間に印加されるバイアス電圧と、前記光触媒層の量子収率と、に応じて特定される基準値を、基準電流値Ｉ（Ａ）とし、
前記基準電流値Ｉは、太陽光の照射エネルギーにおける水素発生のエネルギーに対応する値を前記光触媒層の前記バンドギャップエネルギーに対応する波長以下の波長範囲で積分することによって特定される前記光触媒層で利用可能なエネルギーを水の理論電解電圧から前記バイアス電圧を引いた差分で割って得られる理論上の電流密度に、前記光触媒層の量子収率と前記光触媒層の面積を乗じることによって得られる電流値であり、
前記複数の集電線を用いずに前記透明導電層を通じて前記基準電流値Ｉの電流を集める場合の前記透明導電層による電圧損失である基準電圧損失からの前記複数の集電線を用いることによる電圧損失の改善値の目標値を、目標改善値Δ（Ｖ）とした場合に、
前記距離Ｄは、「Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））」以下である（＊は乗算記号）、
電極。
An electrode for generating oxygen gas from the electrolyte for a gas generator that generates hydrogen gas and oxygen gas from an electrolyte containing water using a photocatalyst,
A transparent conductive layer;
A plurality of current collectors disposed on the transparent conductive layer and extending in a first direction, the current collectors being spaced apart along a second direction perpendicular to the first direction;
Among the regions on the transparent conductive layer, when projecting the electrode in a direction perpendicular to the transparent conductive layer, the region is a line region that is located between two adjacent current collectors, and the plurality A photocatalytic layer formed in a region including at least a part of a plurality of inter-line regions defined by the current collector line;
A covering portion for covering the plurality of current collectors;
With
The length of each of the plurality of current collectors in the first direction is a length L (m),
Between the current collection line which forms the end by the side of the 2nd direction among the plurality of current collection lines arranged along the 2nd direction, and the current collection line which forms the end by the side opposite to the 2nd direction The distance in the second direction is the width W (m),
The distance in the second direction between two adjacent collector lines is a distance D (m),
The sheet resistance value of the transparent conductive layer is the sheet resistance value R (Ω / □),
A reference value of a current value collected by the plurality of current collectors and a reference value previously associated with the electrode, the band gap energy of the photocatalyst layer, the electrode for generating the oxygen gas, and the electrolysis A reference value specified according to the bias voltage applied between the electrode for generating hydrogen gas from the liquid and the quantum yield of the photocatalyst layer is a reference current value I (A),
The reference current value I is the photocatalytic layer specified by integrating a value corresponding to the energy of hydrogen generation in the irradiation energy of sunlight in a wavelength range equal to or less than a wavelength corresponding to the band gap energy of the photocatalytic layer. A current obtained by multiplying the theoretical current density obtained by dividing the available energy by the difference obtained by subtracting the bias voltage from the theoretical electrolytic voltage of water, and the quantum yield of the photocatalyst layer and the area of the photocatalyst layer. Value,
Voltage loss due to use of the plurality of current collectors from a reference voltage loss that is a voltage loss due to the transparent conductive layer when collecting the current of the reference current value I through the transparent conductive layer without using the plurality of current collectors. When the target value of the improved value is the target improved value Δ (V),
The distance D is equal to or less than “L − ((2 * W * Δ) / (I * R))” (* is a multiplication symbol).
electrode.
請求項１に記載の電極であって、
前記距離Ｄは、前記目標改善値Δが前記基準電圧損失の８５％である場合の「Ｌ−（（２＊Ｗ＊Δ）／（Ｉ＊Ｒ））」以下である、電極。 The electrode according to claim 1,
The distance D is an electrode that is equal to or less than “L − ((2 * W * Δ) / (I * R))” when the target improvement value Δ is 85% of the reference voltage loss.
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