JP6339918B2 - 排ガス浄化用触媒 - Google Patents
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Description
セリウム含有酸化物としては、例えば、酸化セリウム(CeO2)、下記一般式(1)で示されるセリア系複合酸化物などが挙げられる。
一般式(1)
Ce1−(a+b)ZraLbO2−c (1)
(式中、Lは、希土類元素(ただし、Ceを除く。)および/またはアルカリ土類金属を示し、aは、Zrの原子割合を示し、bは、Lの原子割合を示し、1−(a+b)は、Ceの原子割合を示し、cは、酸素欠陥量を示す。)
一般式(1)において、Lで示される希土類元素としては、例えば、Sc(スカンジウム)、Y(イットリウム)、La(ランタン)、Pr(プラセオジム)、Nd(ネオジム)、Pm(プロメチウム)、Sm(サマリウム)、Eu(ユーロピウム)、Gd(ガドリニウム)、Tb(テルビウム)、Dy(ジスプロシウム)、Ho(ホルミウム)、Er(エルビウム)、Tm(ツリウム)、Yb(イッテルビウム)、Lu(ルテチウム)などが挙げられる。
アルミナとしては、例えば、αアルミナ、θアルミナ、γアルミナなどが挙げられ、好ましくは、θアルミナが挙げられる。
3.排ガス浄化触媒
そして、排ガス浄化用触媒は、第1触媒と第2触媒とを粉砕混合することにより調製される。
セリウムメトキシプロピレート[Ce(OCH(CH3)CH2OCH3)3]をCe換算で0.1molと、ジルコニウムメトキシプロピレート[Zr(OCH(CH3)CH2OCH3)3]をZr換算で0.09molと、イットリウムメトキシプロピレート[Y(OCH(CH3)CH2OCH3)3]をY換算で0.01molと、トルエン200mLとを配合して、攪拌して溶解させることにより、混合アルコキシド溶液を調製した。
CZYの粉末21.25質量部に、硝酸銅(II)水溶液(詳しくは、銅含有量26.04質量%の硝酸銅(II)・3水和物塩14.4質量部を水30質量部に溶解して調製した水溶液)44.4質量部を含浸させ、110℃で1昼夜乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、銅を担持するCZY粉末(第1触媒、以下、Cu担持CZYと略する。)25質量部を得た。Cu担持CZYにおいて、銅(金属換算)の担持割合は、15.0質量%であった。
CZYの粉末23.5質量部に、硝酸銅(II)水溶液(詳しくは、銅含有量26.04質量%の硝酸銅(II)・3水和物塩5.8質量部を水30質量部に溶解して調製した水溶液)35.8質量部を含浸させた点以外は、製造例2と同様にして、銅(金属換算)の担持割合が6.0質量%であるCu担持CZYを得た。
CZYの粉末24.25質量部に、硝酸銅(II)水溶液(詳しくは、銅含有量26.04質量%の硝酸銅(II)・3水和物塩2.9質量部を水30質量部に溶解して調製した水溶液)32.9質量部を含浸させた点以外は、製造例2と同様にして、銅(金属換算)の担持割合が3.0質量%であるCu担持CZYを得た。
CZYの粉末24.5質量部に、硝酸銅(II)水溶液(詳しくは、銅含有量26.04質量%の硝酸銅(II)・3水和物塩1.9質量部を水30質量部に溶解して調製した水溶液)31.9質量部を含浸させた点以外は、製造例2と同様にして、銅(金属換算)の担持割合が2.0質量%であるCu担持CZYを得た。
CZYの粉末24.58質量部に、硝酸銅(II)水溶液(詳しくは、銅含有量26.04質量%の硝酸銅(II)・3水和物塩1.6質量部を水30質量部に溶解して調製した水溶液)31.6質量部を含浸させた点以外は、製造例2と同様にして、銅(金属換算)の担持割合が1.67質量%であるCu担持CZYを得た。
θアルミナ25.0質量部に、ジニトロジアンミン白金硝酸溶液(詳しくは、白金含有量4.511質量%のジニトロジアンミン白金硝酸溶液0.155質量部を、水30質量部に溶解して調製した硝酸水溶液)30.155質量部を含浸させ、110℃で1昼夜乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、白金を担持するθアルミナ粉末(第2触媒、以下、Pt担持アルミナと略する。)25質量部を得た。Pt担持アルミナにおいて、白金(金属換算)の担持割合は、0.028質量%であった。
θアルミナ25.0質量部に、ジニトロジアンミン白金硝酸溶液(詳しくは、白金含有量4.511質量%のジニトロジアンミン白金硝酸溶液0.183質量部を、水30質量部に溶解して調製した硝酸水溶液)30.183質量部を含浸させた点以外は、製造例7と同様にして、白金(金属換算)の担持割合が0.033質量%であるPt担持アルミナを得た。
θアルミナ25.0質量部に、ジニトロジアンミン白金硝酸溶液(詳しくは、白金含有量4.511質量%のジニトロジアンミン白金硝酸溶液0.277質量部を、水30質量部に溶解して調製した硝酸水溶液)30.277質量部を含浸させた点以外は、製造例7と同様にして、白金(金属換算)の担持割合が0.05質量%であるPt担持アルミナを得た。
θアルミナ25.0質量部に、ジニトロジアンミン白金硝酸溶液(詳しくは、白金含有量4.511質量%のジニトロジアンミン白金硝酸溶液0.554質量部を、水30質量部に溶解して調製した硝酸水溶液)30.554質量部を含浸させた点以外は、製造例7と同様にして、白金(金属換算)の担持割合が0.1質量%であるPt担持アルミナを得た。
θアルミナ24.9質量部に、ジニトロジアンミン白金硝酸溶液(詳しくは、白金含有量4.511質量%のジニトロジアンミン白金硝酸溶液1.39質量部を、水30質量部に溶解して調製した硝酸水溶液)31.39質量部を含浸させた点以外は、製造例7と同様にして、白金(金属換算)の担持割合が0.25質量%であるPt担持アルミナを得た。
CZYの粉末24.6質量部に、ジニトロジアンミン白金硝酸溶液(詳しくは、白金含有量4.511質量%のジニトロジアンミン白金硝酸溶液0.139質量部を、水30質量部に溶解して調製した硝酸水溶液)30.139質量部、および、硝酸銅(II)水溶液(詳しくは、銅含有量26.04質量%の硝酸銅(II)・3水和物塩1.4質量部を水30質量部に溶解して調製した水溶液)31.4質量部を含浸させた点以外は、製造例2と同様にして、銅および白金を担持するCZY粉末(以下、Cu・Pt担持CZYと略する。)を得た。Cu・Pt担持CZYにおいて、銅(金属換算)の担持割合は、1.5質量%であり、白金(金属換算)の担持割合は、0.025質量%であった。
θアルミナ24.6質量部に、ジニトロジアンミン白金硝酸溶液(詳しくは、白金含有量4.511質量%のジニトロジアンミン白金硝酸溶液0.139質量部を、水30質量部に溶解して調製した硝酸水溶液)30.139質量部、および、硝酸銅(II)水溶液(詳しくは、銅含有量26.04質量%の硝酸銅(II)・3水和物塩1.4質量部を水30質量部に溶解して調製した水溶液)31.4質量部を含浸させた点以外は、製造例2と同様にして、銅および白金を担持するθアルミナ粉末(以下、Cu・Pt担持アルミナと略する。)を得た。Cu・Pt担持アルミナにおいて、銅(金属換算)の担持割合は、1.5質量%であり、白金(金属換算)の担持割合は、0.025質量%であった。
製造例2のCu担持CZY1.00質量部と、製造例7のPt担持アルミナ9.00質量部とを、乳鉢で10分間粉砕混合することで、Cu担持CZYおよびPt担持アルミナの混合粉末である排ガス浄化触媒10.00質量部を得た。つまり、Cu担持CZYの配合割合は、Cu担持CZYとPt担持アルミナとの総和に対して、10質量%であった。
製造例3のCu担持CZY2.50質量部と、製造例8のPt担持アルミナ7.50質量部とを、乳鉢で10分間粉砕混合することで、Cu担持CZYおよびPt担持アルミナの混合粉末である排ガス浄化触媒10.00質量部を得た。つまり、Cu担持CZYの配合割合は、Cu担持CZYとPt担持アルミナとの総和に対して、25質量%であった。
製造例4のCu担持CZY5.0質量部と、製造例9のPt担持アルミナ5.0質量部とを、乳鉢で10分間粉砕混合することで、Cu担持CZYおよびPt担持アルミナの混合粉末である排ガス浄化触媒10.00質量部を得た。つまり、Cu担持CZYの配合割合は、Cu担持CZYとPt担持アルミナとの総和に対して、50質量%であった。
製造例5のCu担持CZY7.5質量部と、製造例10のPt担持アルミナ2.5質量部とを、乳鉢で10分間粉砕混合することで、Cu担持CZYおよびPt担持アルミナの混合粉末である排ガス浄化触媒10.00質量部を得た。つまり、Cu担持CZYの配合割合は、Cu担持CZYとPt担持アルミナとの総和に対して、75質量%であった。
製造例6のCu担持CZY9.0質量部と、製造例11のPt担持アルミナ1.0質量部とを、乳鉢で10分間粉砕混合することで、Cu担持CZYおよびPt担持アルミナの混合粉末である排ガス浄化触媒10.00質量部を得た。つまり、Cu担持CZYの配合割合は、Cu担持CZYとPt担持アルミナとの総和に対して、90質量%であった。
製造例12のCu・Pt担持CZY10質量部のみを排ガス浄化触媒とした。つまり、アルミナを混合しなかった。
製造例13のCu・Pt担持アルミナ10質量部のみを排ガス浄化触媒とした。つまり、CZYを混合しなかった。
1)耐久処理(Air750℃・5h)
各実施例および各比較例において得られた排ガス浄化触媒を、次の条件で高温耐久処理した。
2)浄化率評価(T50)
上記耐久処理後の各実施例および各比較例の排ガス浄化用触媒を、0.5mm〜1.0mmのサイズのペレットに成型して試験片を調製した。
図1に示すように、第1触媒の担持割合が10質量%以上90質量%以下である排ガス浄化用触媒(実施例1〜5)は、第1触媒のみからなる触媒(比較例1)および第2触媒のみからなる触媒(比較例2)のそれぞれと比較して、優れた排ガス浄化率を有していた。
Claims (1)
- セリウム含有酸化物に銅が担持される第1触媒と、
アルミナに白金が担持される第2触媒とを備え、
前記白金の担持割合が、前記第1触媒と前記第2触媒との総和に対して、1質量%未満であり、
前記第1触媒の配合割合が、前記第1触媒と前記第2触媒との総和に対して、10質量%以上90質量%以下であることを特徴とする、排ガス浄化用触媒。
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