JP6313175B2 - 積層型圧電素子、圧電アクチュエータおよびこれを備えたマスフローコントローラ - Google Patents

Description

本発明は、積層型圧電素子、圧電アクチュエータおよびこれを備えたマスフローコントローラに関するものである。

積層型圧電素子として、圧電体層、第１の内部電極層および第２の内部電極層が積層された積層体と、積層体における第１の内部電極層の外縁および第２の内部電極層の外縁の両方が面する側面に設けられたセラミック被覆層とを含む構成のものが知られている（例えば特許文献１を参照）。

上記の特許文献１の構成においては、第１の内部電極層の外縁および第２の内部電極層の外縁の両方が面する側面でのマイグレーションを防止するために、セラミック被覆層が設けられている。

特開２００１−１３５８７２号公報

しかしながら、このような積層型圧電素子では、過酷な条件で長期間ＤＣバイアスが印加されると、セラミック被覆層に接する第１の内部電極層および第２の内部電極層の外縁に電界が集中する。そのため、この部分を起点として、セラミック被覆層において、第１の内部電極層の外縁側や第２の内部電極層の外縁側に、酸素空孔やホールが発生するおそれがあり、時間の経過とともに絶縁抵抗が低下して積層型圧電素子が絶縁破壊するおそれがあった。それゆえ、長期間ＤＣバイアスを印加されるなどの過酷な使用環境にも耐えられる積層型圧電素子が求められている。

同様に、上記の積層型圧電素子を備えた圧電アクチュエータ、さらに圧電アクチュエータを備えたマスフローコントローラにおいても、過酷な使用環境に耐えられることが求められている。

本発明は上記の事情に鑑みてなされたものであり、過酷なＤＣ環境で使用しても、酸素空孔やホールの発生が抑えられ、時間経過による絶縁抵抗の低下が小さい積層型圧電素子、圧電アクチュエータおよびこれを備えたマスフローコントローラを提供することを目的とする。

本発明の積層型圧電素子は、圧電体層、第１の内部電極層および第２の内部電極層が積層された積層体と、該積層体の側面に設けられた外部電極と、当該外部電極の設けられた領域を除く前記積層体の側面に設けられたセラミック被覆層とを含み、前記第１の内部電極層の外縁および第２の内部電極層の外縁のうちの少なくとも一方と前記セラミック被覆層との間には、当該第１の内部電極層の外縁および第２の内部電極層の外縁のうちの少なくとも一方に沿って延びる空隙部があり、前記空隙部は外部へと通じる開口を有し、前記第１の内部電極層がプラス極、前記第２の内部電極層がマイナス極として駆動する圧電素子であって、前記空隙部が前記第２の内部電極層の外縁とセラミック被覆層との間のみにあることを特徴とするものである。

また、本発明の圧電アクチュエータは、上記の積層型圧電素子と、該積層型圧電素子を
内部に収容するケースとを備えていることを特徴とするものである。

また、本発明のマスフローコントローラは、流路と、該流路内を流れる流体の流量を検出する流量センサ部と、上記の圧電アクチュエータを備えた流体の流量を制御する流量制御弁と、制御回路部とを有し、前記流量制御弁は、前記圧電アクチュエータの伸縮により流量制御を行うことを特徴とするものである。

本発明の積層型圧電素子によれば、耐久性を向上させることができる。

また、本発明の圧電アクチュエータおよびこれを備えたマスフローコントローラにおいても、耐久性を向上させることができる。

（ａ）は本発明の積層型圧電素子の実施の形態の一例を示す概略斜視図、（ｂ）は（ａ）に示す積層型圧電素子をＡ−Ａ線で切断した断面の要部（領域Ｘ）の拡大図である。 （ａ）は図１（ａ）に示す積層型圧電素子をＢ−Ｂ線で切断した横断面図、（ｂ）は図１（ａ）に示す積層型圧電素子をＣ−Ｃ線で切断した横断面図である。 図１（ａ）に示すＢ−Ｂ線で切断した断面の他の例の要部拡大図である。 図１（ａ）に示すＡ−Ａ線で切断した断面の他の例の要部拡大図である。 図１（ａ）に示すＢ−Ｂ線で切断した断面の他の例の要部拡大図である。 図１（ａ）に示すＡ−Ａ線で切断した断面の他の例の要部拡大図である。 （ａ）は本発明の積層型圧電素子の実施の形態の他の例を示す概略斜視図、（ｂ）は（ａ）に示すＢ−Ｂ線で切断した横断面図、（ｃ）は（ａ）に示すＣ−Ｃ線で切断した横断面図である。 本発明の圧電アクチュエータの実施の形態の一例を示す概略断面図である。 本発明のマスフローコントローラの実施の形態の一例の構成図である。

以下、本発明の積層型圧電素子について図面を参照して詳細に説明する。

図１（ａ）は本発明の積層型圧電素子の実施の形態の一例を示す概略斜視図、図１（ｂ）は図１（ａ）に示す積層型圧電素子をＡ−Ａ線で切断した断面の要部（領域Ｘ）の拡大図である。また、図２（ａ）は図１（ａ）に示すＢ−Ｂ線で切断した横断面図、図２（ｂ）は図１（ａ）に示すＣ−Ｃ線で切断した横断面図である。

図１および図２に示す本発明の積層型圧電素子１は、圧電体層１１、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２が積層された積層体１３と、該積層体１３の側面に設けられた導体層（外部電極）１５と、当該導体層１５の設けられた領域を除く積層体１３の側面に設けられたセラミック被覆層１４とを含み、第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁のうちの少なくとも一方とセラミック被覆層１４との間には、当該第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁のうちの少なくとも一方に沿って延びる空隙部１６がある。

積層型圧電素子１を構成する積層体１３は、複数の圧電体層１１が積層されるとともに、圧電体層１１の層間に第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２が１層おきに交互に形成されてなるものである。積層体１３は、例えば縦４〜７ｍｍ、横４〜７ｍｍ、高さ２０〜５０ｍｍ程度の直方体状に形成されている。

積層体１３を構成する複数の圧電体層１１は、圧電特性を有する圧電磁器（圧電セラミックス）からなる。圧電体層１１を構成するセラミック粒子は平均粒径が例えば１．７〜４．０μｍに形成されたものである。この圧電磁器としては、例えばチタン酸ジルコン酸鉛（ＰｂＺｒＯ_３−ＰｂＴｉＯ_３）等からなるペロブスカイト型酸化物、ニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ_３）、タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ_３）などを用いることができる。図１および図２に示す積層体１３は、四角柱形状であるが、例えば六角柱形状や八角柱形状などであってもよい。

第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２は、例えば銀、銀−パラジウム合金、銀−白金、銅などからなるものであり、圧電体層１１の層間に交互に形成され、積層順に交互に配置されることにより、それらの間に挟まれた圧電体層１１に駆動電圧を印加するものである。具体的には、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２は、一方が正極で他方が負極となっていて、それぞれ積層体１３の対向する１組の側面に互い違いに導出されて、その端面の一部が露出している。すなわち、対向する１組の側面の一方に第１の内部電極層１２１の端部が導出され、他方に第２の内部電極層１２２の端部が導出されている。

第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２のうちの一方の端部が導出された対向する一対の側面には、それぞれ外部電極としての導体層１５が設けられて、第１の内部電極層１２１または第２の内部電極層１２２と電気的に接続されている。導体層１５は、例えば銀とガラスからなる導体ペーストを塗布して焼き付けて形成されたものである。導体層１５の厚みは、例えば５〜５００μｍとされる。

図示しないが、導体層１５の表面上には導電性接合材を介して外部電極板が取り付けられるのがよい。この場合の外部電極板としては、銅、鉄、ステンレス、リン青銅等からなる板状体であり、例えば幅０．５〜１０ｍｍ、厚み０．０１〜１．０ｍｍに形成されたものである。積層体１３の伸縮により生じる応力を緩和する効果の高い形状として、例えば長手方向（積層方向）に垂直な幅方向にスリットの入った形状、網目状に加工された金属板などであってもよい。また、スリットにかえてまたはスリットとともに孔、特に幅方向に延びる孔が設けられた構成であってもよい。このスリットおよび孔が積層体１３の積層方向に複数配置されているのが好ましく、特に圧電体層１１の層間に第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２が１層おきに交互に形成されて積層された領域（活性部）に対応する位置に複数配置されているのが好ましい。

導電性接合材としては、はんだや、例えばＡｇ粒子やＣｕ粒子など導電性の良好な導電粒子を含んだエポキシ樹脂やポリイミド樹脂であるのが好ましい。導電性接合材は、例えば５〜５００μｍの厚さに形成される。

なお、外部電極板が取り付けられる場合に、導体層１５は設けられていなくてもよい。すなわち、本実施形態における外部電極としては、導電性接合材を介して取り付けられた外部電極板であってもよい。

一対の導体層１５または外部電極板にそれぞれリード線またはリードピンがはんだなどによって取り付けられ、駆動電圧が印加されるようになっている。

外部電極としての導体層１５が設けられた領域を除く積層体１３の側面である対向する他の一対の側面には、第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁の両方が面している。ここで、側面に面しているとは、後述する空隙部１３ｂを除いて側面に達しているかまたは近接していることを意味している。この一対の側面には、第１の内部電極層１２１と第２の内部電極層１２２との間で、当該側面を経て生じる沿面放電
を防止するために、セラミック被覆層１４が設けられている。

セラミック被覆層１４は、積層型圧電素子１を駆動した際の積層体１３の駆動変形（伸縮）に追随でき、セラミック被覆層１４が剥がれて沿面放電が生じるおそれのないように、応力によって変形可能な材料からなることが好ましい。

具体的には、応力が生じると局所的に相変態して体積変化して変形可能な部分安定化ジルコニア、Ｌｎ_１−ＸＳｉ_ＸＡｌＯ_{３＋０．５Ｘ}（Ｌｎは、Ｓｎ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，ＴｍおよびＹｂのうちから選ばれるいずれか少なくとも一種を示す。ｘ＝０．０１〜０．３）などのセラミック材料、あるいは、生じた応力を緩和するように結晶格子内のイオン間距離が変化するチタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸鉛（チタン酸ジルコン酸鉛）などの圧電材料が挙げられる。

セラミック被覆層１４の厚みについては、欠陥を防ぐとともに駆動時の変位量を確保する点で、例えば５μｍ〜３０μｍが好ましい。さらに、圧電体層１１およびセラミック被覆層１４が同じ組成の圧電材料からなるのが好ましい。これらを同じ組成の圧電材料とすることにより、圧電特性が同じなので分極を制御しやすくなる。また、同一組成の為、密着性も良くなり、さらに圧電体層１１の組成ずれが起きることがない為、酸素空孔の発生が抑制されて耐久性も良くなる。

そして、図１および図２に示すように、第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁のうちの少なくとも一方とセラミック被覆層１４との間に、当該第１の内部電極層１２１の外縁または第２の内部電極層１２２の外縁に沿って延びる空隙部１６がある。なお、空隙部１６が第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁のうちの少なくとも一方に沿って延びるとは、第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁の少なくともいずれか一方において、セラミック被覆層１４に面する領域のほぼ全域（９０％以上の領域）にわたって延びて設けられることを意味している。

これによって、積層型圧電素子１の絶縁抵抗が低下しにくくなる。これは、積層型圧電素子１に電界を加えると、第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁に電界が集中するが、空隙部１６があることにより、第１の内部電極層１２１の外縁または第２の内部電極層１２２の外縁とセラミック被覆層１４とが隔離されるようになるため、セラミック被覆層１４において、第１の内部電極層１２１の外縁側や第２の内部電極層の外縁側に、酸素空孔やホールが発生しにくくなる。

第１の内部電極層１２１の外縁または第２の内部電極層１２２の外縁とセラミック被覆層１４とが接していると、マイナス極（負極）となる内部電極層の端部では、電界集中により電子がセラミック被覆層１４へ供給され、電気的中性条件を満たすために酸素が抜けて酸素空孔が発生するものと思われる。一方、プラス極（正極）となる内部電極層の端部では、電界集中によりセラミック被覆層へ導体成分（Ａｇ）が移動してＰｂサイトに入り、電気的中性条件を満たすため、酸素空孔やホールが発生するものと思われる。これに対し、空隙部１６があることにより、セラミック被覆層１４が第１の内部電極層１２１の外縁または第２の内部電極層１２２の外縁から隔離されるため、セラミック被覆層１４の内部での酸素空孔やホールの発生が抑制される。

このため、過酷なＤＣ環境で使用しても、絶縁抵抗の低下が小さくなり、耐久性を向上させて長寿命化させることができる。

なお、第１の内部電極層１２１の外縁または第２の内部電極層１２２の外縁とセラミック被覆層１４と間にある空隙部１６の幅は、内部電極層（第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２）の外縁に沿って延びる形状を効果的に低コストで作製する点から、例えば１μｍ〜５０μｍの範囲が好ましい。

空隙部１６の幅は、測定試料を図１（ａ）に示すＡ−Ａ線をクロスセクションポリッシャーで研磨し、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）にて測定することができる。空隙部１６が内部電極層（第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２）の外縁に沿って延びている状態は、図１（ａ）に示すＢ−Ｂ線あるいはＣ−Ｃ線を同様な方法で研磨し、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）にて観察すれば良い。

ここで、図３に示すように、空隙部１６は、外部へと通じる開口１６１を有しているのが好ましい。第１の内部電極層１２１の外縁または第２の内部電極層１２２の外縁に沿って延びる空隙部１６が開口１６１を有していると、排熱効果により第１の内部電極層１２１の外縁近傍または第２の内部電極層１２２の外縁近傍の温度上昇が抑えられ、絶縁抵抗の低下が起きにくくなる。ここで、開口１６１の距離は、低コストおよび性能維持の点で、例えば１μｍ〜５００μｍの範囲が好ましい。

また、図１〜図３に示すように、セラミック被覆層１４の内側の第１の内部電極層の外縁および第２の内部電極層の外縁の両方の外縁に沿ってそれぞれ空隙部１６があってもよいが、図４に示すようにセラミック被覆層１４の内側の第１の内部電極層の外縁または第２の内部電極層の外縁（いずれか一方）に沿って空隙部１６がある構成であってもよい。この場合において、第１の内部電極層１２１がプラス極、第２の内部電極層１２２がマイナス極として駆動する圧電素子であって、空隙部１６が第２の内部電極層１２２の外縁とセラミック被覆層１４との間にあるのが好ましい。セラミック被覆層１４にある酸素空孔はマイナス極へ、ホールはプラス極へ移動し、それぞれの極の圧電体層１１の絶縁抵抗を低下させるが、特にマイナス極では電子の供給により、酸素空孔が増加する。これは電界の集中する第２の内部電極層１２２の外縁で顕著であり、ここに空隙部１６を設けることにより、酸素空孔の発生を効果的に抑制することができる。

また、図５に示すように、積層体１３の稜部が、傾斜面（Ｃ面）または曲面（Ｒ面）になっているのが好ましい。なお、図５では曲面（Ｒ面）になっている。積層体１３の稜部を傾斜面（Ｃ面）または曲面（Ｒ面）にすることにより、外部へ通じる空隙部１６の開口１６１を傾斜面（Ｃ面）または曲面（Ｒ面）の形成とともに形成でき、かつ空隙部１６の開口１６１を大きな開口として設けることができる。Ｃ面またはＲ面の面取り距離（仮想的な角部から面取りの起点までの距離）は、大きな開口１６１の形成および性能維持の点で例えば１０μｍ〜５００μｍの範囲が好ましい。

また、図６に示すように、空隙部１６が積層体１３の側面よりも内側にあって、セラミック被覆層１４の一部が積層体１３の側面よりも内側に入り込んでいてもよい。セラミック被覆層１４の一部が積層体１３の側面よりも内側に入り込んでいることで、アンカー効果により、セラミック被覆層１４が剥がれにくくなる。この場合、セラミック被覆層１４の一部は積層体１３の側面より例えば０．１〜１０μｍ入り込んでいて、セラミック被覆層１４の一部と内部電極層との間隔（空隙部１６の幅）は例えば０．５〜５０μｍに設定される。

なお、図１および図２に示す積層型圧電素子１は、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２の両方の外縁が面する側面が、導体層１５の形成された側面とは異なる側面であったが、図７に示すように、導体層１５の形成された側面において導体層１５の形成されていない領域に当該導体層１５と導通しないように第１の内部電極層１２１お
よび第２の内部電極層１２２の両方の外縁が面する構成になっていてもよい。この図７に示す形態の場合、導体層１５の設けられた側面と同じ側面における導体層１５の形成されていない領域まで、圧電セラミック被覆層１４が設けられている。そして、第１の内部電極層１２１の外縁または第２の内部電極層１２２の外縁とセラミック被覆層１４との間には、当該第１の内部電極層１２１の外縁または第２の内部電極層１２２の外縁に沿って延びる空隙部１６が形成されている。本発明における積層型圧電素子は、このような形態であってもよい。

次に、本発明の圧電アクチュエータの実施の形態の例について説明する。図８は、本発明の圧電アクチュエータの実施の形態の一例を示す概略断面図であり、図８に示す例の圧電アクチュエータ１０は上述の積層型圧電素子１と、積層型圧電素子１を内部に収容するケース２とを備えている。

ケース２は、例えばＳＵＳ３０４（オーステナイト系ステンレス鋼のＪＩＳ規格）やＳＵＳ３１６Ｌ（オーステナイト系ステンレス鋼のＪＩＳ規格）などの金属材料で形成されたものである。具体的には、上面に積層型圧電素子１の下面が当接された基体２１と、下面に積層型圧電素子１の上面が当接された蓋体２２と、基体２１と蓋体２２とに接合された筒体２３とを有している。

基体２１は、ＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６Ｌなどの金属材料で円板状に形成されたもので、図では周縁部が薄肉のフランジ状になっている。また、基体２１にはリードピン３１を挿通可能な貫通孔２１１が２つ形成されており、リード線３２と電気的に接続されたリードピン３１を貫通孔２１１に挿通させて導体層１５と外部とを電気的に導通させている。そして、貫通孔２１１の隙間には軟質ガラス３４が充填されていて、リードピン３１を固定するとともに、外気の侵入を防いでいる。なお、筒体２３との溶接のために、基体２１の上面に例えば環状の突起が設けられていてもよい。

蓋体２２は、基体２１と同様にＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６Ｌなどの金属材料からなる。そして、蓋体２２は、外径が筒体２３の内径と同じ程度に形成されており、後述する筒体２３の一端側開口に嵌め込まれて、一端側開口の近傍の内壁にその外周が例えばレーザー溶接などの溶接により接合されている。そして、蓋体２２には凹部が形成されていて、この凹部に積層型圧電素子１の上端部が当接している。ここで、凹部の内周壁面を覆うように絶縁材２４が設けられ、導体層１５同士の短絡等が防止されていてもよい。

また、筒体２３は、基体２１および蓋体２２と同様にＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６Ｌなどの金属材料からなるもので、所定の形状のシームレス管を作製した後、圧延加工や静水圧プレスなどにより、例えばベロー（蛇腹）形状などの複数の周方向の溝２３１を有する形状に形成されたものである。具体的には、図に示す筒体２３は、溝２３１の部分で外径および内径が小さくなるように、内側に湾曲して形成されたものである。この筒体２３は、積層型圧電素子１に電圧を印加した際に積層型圧電素子１（積層体１３）の伸縮に追従できるように、所定のバネ定数を有しており、厚み、溝形状および溝数によってそのバネ定数を調整している。例えば、筒体２３の厚みが０．１〜０．２ｍｍで、溝数は積層体１３の高さが２０ｍｍのときは３本程度、積層体１３の高さが４０ｍｍのときは６本程度である。

そして、筒体２３の一端側開口は円筒状に形成され、筒体２３の他端側開口は径方向外側に向かって広がるいわゆるラッパ状に形成されている。このように、筒体２３の他端側開口がラッパ状になっていることで、筒体２３が下端部に鍔部２３２を有する構造になっている。

そして、積層型圧電素子１に圧縮荷重をかけた状態で筒体２３と基体２１との溶接がなされ、積層型圧電素子１は筒体２３、基体２１および蓋体２２によって形成される収納空間に不活性ガスとともに封入されて圧電アクチュエータ１０が構成されている。

このようなケース２にて積層型圧電素子１が封止されているため、例えば腐食性のガス中、水中等でも使用することができる。また、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２のイオンマイグレーションを抑制するために、不活性ガスを用いて封止してもよい。

以上の構成により、絶縁抵抗の低下が抑えられた積層型圧電素子を搭載しているため、過酷なＤＣ環境で使用しても、絶縁抵抗が長期間安定した圧電アクチュエータとすることができる。

次に、本実施の形態の積層型圧電素子１および圧電アクチュエータ１０の製造方法について説明する。

まず、圧電体層１１となるセラミックグリーンシートを作製する。具体的には、圧電セラミックスの仮焼粉末と、アクリル系，ブチラール系等の有機高分子からなるバインダーと、可塑剤とを混合してセラミックスラリーを作製する。そして、ドクターブレード法、カレンダーロール法等のテープ成型法を用いることにより、このセラミックスラリーを用いてセラミックグリーンシートを作製する。圧電セラミックスとしては圧電特性を有するものであればよく、例えば、チタン酸ジルコン酸鉛からなるペロブスカイト型酸化物等を用いることができる。また、可塑剤としては、フタル酸ジブチル（ＤＢＰ），フタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）等を用いることができる。

次に、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２となる導電性ペーストを作製する。具体的には、銀−パラジウムの金属粉末にバインダーおよび可塑剤を添加混合することによって導電性ペーストを作製する。この導電性ペーストを上記のセラミックグリーンシート上に、スクリーン印刷法を用いて第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２のパターンで塗布する。さらに、この導電性ペーストが印刷されたセラミックグリーンシートを複数枚積層し、所定の温度で脱脂処理を行なった後、８５０〜１１００℃の温度で焼成し、平面研削盤等を用いて所定の形状になるよう研削処理を施すことによって、交互に積層された圧電体層１１、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２を備えた積層体１３を作製する。

なお、積層体１３は、上記の製造方法によって作製されるものに限定されるものではなく、圧電体層１１、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２を複数積層してなる積層体１３を作製できれば、どのような製造方法によって作製されてもよい。

次に、第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁と後述するセラミック被覆層１４との間に、当該第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁に沿って延びる空隙部１６を形成するために、第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁の両方が露出する面の内部電極層をエッチング処理する。このときエッチング液として、圧電体層１１を溶かさないアルカリ系（例えばシアン化ナトリウムなど）のエッチング液を用いるのがよい。また、急激にエッチングすると、エッチング深さにばらつきを生じる為、エッチング液の濃度を３０％以下として、液温を３０℃以下にするのが良い。

一方、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２のうちのいずれか一方のみの外縁とセラミック被覆層１４との間に空隙部１６がある形態（図４に示す形態）にす
るには、第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２のうちのいずれか一方の外縁となる部分のみ、レーザーで焼失させれば良い。

次に、積層体１３の第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２（両極）が露出した対向する他の１組の側面に、セラミック被覆層１４となる酸化物のインクを例えばディッピングやスクリーン印刷によって形成する。このとき、導体層１５が形成される領域をマスキングしたうえで酸化物のインクが塗布される。また、焼成後の密着性をより強固にするため、積層体１３の側面の表面を研磨等で粗しておくとよい。その後、８５０〜１１００℃で焼成し、積層体１３の側面に酸化物からなるセラミック被覆層１４を形成する。

酸化物のインクは、例えば、安定化ジルコニアや、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸鉛などからなる酸化物の粉体を溶剤、分散剤、可塑剤およびバインダーの溶液に分散させた後、３本ロールを数回通すことにより、粉体の凝集を解砕するとともに、粉体を分散させて作製可能である。また、溶剤、分散剤、酸化物の粉体が入ったボールミルを回転させ、粉体を粉砕、及び解砕した後、バインダーおよび可塑剤を投入し、更に回転させる方法でも作製可能である。

そして、セラミック被覆層１４は、ディッピングでは、酸化物のインクの中へ、積層体１３の第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２（両極）が露出した側面を浸し、引き上げた後、乾燥させて形成する。このとき、インクの粘度や引き上げ速度を適宜調整することにより、セラミック被覆層１４の厚みを制御することができる。また、スクリーン印刷では積層体１３の大きさに合わせて、製版に印刷開口部を設け、その中にインクを充填し、積層体１３の側面にインクを塗布し、乾燥させて形成する。このとき、インクの粘度、製版メッシュ数、印刷速度等を適宜調整することにより、セラミック被覆層１４の厚みを制御することができる。得られた乾燥膜を８５０〜１１００℃の温度で焼成する。

ここで、空隙部１６が外部へと通じる開口１６１を有している形態（図３に示す形態）にするのは、セラミック被覆層１４を形成する際に、製版の印刷開口部を制御することにより形成することができる。

また、図５に示す形態にするには、焼成後の積層体１３の稜部を、例えば工業用ダイヤモンド等の砥石で研磨すると良い。

また、図６に示す形態にするには、前述の第１の内部電極層１２１の外縁および第２の内部電極層１２２の外縁をエッチングして空隙部１６を設けた後に、内部電極層が露出した側面に、酸化物インクをディッピングもしくはスクリーン印刷する時のインク粘度を調整することで、空隙部１６を維持したまま、セラミック被覆層１４の一部が積層体１３の側面よりも内側に入り込んだ構造をとることができる。

なお、セラミック被覆層１４の形成工程について、積層成形体（積層体１３の生の状態）の内部電極層をレーザーにより焼失させ、酸化物のインクを塗布した後、同時に焼成を行なう方法であってもよい。

次に、必要により、銀を主成分とする導電性粒子とガラスとを混合したものに、バインダー，可塑剤および溶剤を加えて作製した銀ガラス含有導電性ペーストを、導体層１５のパターンで積層体１３の側面にスクリーン印刷法等によって印刷後、乾燥させた後、６５０〜７５０℃の温度で焼き付け処理を行ない、外部電極としての導体層１５を形成する。

そして、導体層１５にそれぞれリード線３２をはんだ３３で取り付けて、積層型圧電素子１が完成する。

次に、貫通孔２１１が形成され、軟質ガラス３４によってこの貫通孔２１１を貫くようにそれぞれリードピン３１が固定された基体２１の上面に積層型圧電素子１を接着剤で固定するとともに、リード線３２とリードピン３１とをはんだ付けで接続する。

次に、ＳＵＳ３０４製のシームレスの円筒を圧延加工により、ベローズ形状を形成した筒体２３とＳＵＳ３０４製の蓋体２２とをレーザー溶接によって溶接する。

次に、筒体２３と蓋体２２とを溶接したものを基体２１に接着した積層型圧電素子１に被せ、所定の荷重で筒体２３を引張り、積層型圧電素子１に荷重を印加する。

次に、筒体２３と基体２１とが重なったところをレーザー溶接で溶接し、積層型圧電素子１を封入（ケース２を封止）する。

次に、ケース２の所定の位置にドリルで不活性ガス注入用の穴を開け、真空チャンバーにて真空引きして、ケース２内の空気を抜いた後、真空チャンバーへ窒素ガスを注入し、ケース２内の窒素パージを行なう。その後、窒素パージ用の穴をレーザー溶接で溶接することにより、穴を塞ぎ、ケース２内への不活性ガスの注入を完了する。

その後、基体２１に取り付けられたリードピン３１に０．１〜３ｋＶ／ｍｍの直流電界を印加し、積層体１３（圧電体層１１）を分極することによって、本実施の形態の圧電アクチュエータ１０が完成する。

完成した圧電アクチュエータ１０は、リードピン３１を介して外部電源と接続して、圧電体層１１に電圧を印加することにより、各圧電体層１１を逆圧電効果によって大きく変位させることができる。これにより、半導体製造装置のガス制御を目的としたマスフローコントローラとして機能させることが可能となる。

なお、本実施の形態の積層型圧電素子は、半導体製造装置等のマスフローコントローラに限らず、自動車エンジンの燃料噴射装置、インクジェット等の液体噴射装置、光学装置等の精密位置決め装置等としても用いることができる。

次に、これまで説明してきた圧電アクチュエータを備えたマスフローコントローラについて説明する。図９は、マスフローコントローラの実施の形態の一例の構成図である。

図９に示すマスフローコントローラ４は、流路４１と、流路４１内を流れる流体の流量を検出する流量センサ部４２と、上述の積層型圧電素子１（圧電アクチュエータ１０）を備えた流体の流量を制御する流量制御弁４３と、制御回路部４４とを有しており、流量制御弁４３は積層型圧電素子１（圧電アクチュエータ１０）の伸縮により流量制御を行うものである。

流路４１には、例えばガスなどの流体が流れるようになっていて、流入口４１１から流入して流出口４１２から流出するようになっている。

流路４１の一部には、流量センサ部４２が例えばバイパス状に接続されていて、この流量センサ部４２が流路４１内を流れる流体の流量（質量流量）を検出するようになっている。

流量センサ部４２で検出された流量信号は、増幅回路にて増幅されるなどして、制御回路部４４へ伝達される。

制御回路部４４では、制御回路部４４へ伝達された流量信号があらかじめ設定された流量信号と比較される。

そして、伝達された流量信号とあらかじめ設定された流量信号との差をなくすような駆動信号（駆動電圧）が流量制御弁４３を形成する圧電アクチュエータ１０に入力される。

積層型圧電素子１（圧電アクチュエータ１０）は、入力された駆動電圧に応じて伸縮し、この伸縮により流量制御弁４３の開閉量が制御され、流路４１を流れる流体の流量を制御するようになっている。

上述したように、絶縁抵抗低下が抑えられた積層型圧電素子を備えているため、過酷なＤＣ環境で使用しても、絶縁抵抗が長期間安定したマスフローコントローラとすることができる。

本発明の実施例の圧電アクチュエータを以下のようにして作製した。

まず、平均粒径が０．４μｍのチタン酸ジルコン酸鉛（ＰｂＺｒＴｉＯ_３）を主成分とする圧電体セラミックスの粉末にバインダー及び可塑剤を混合したセラミックスラリーを作製し、ドクターブレード法で厚み８０μｍの圧電セラミック層となるセラミックグリーンシートを作製した。

次に、銀−パラジウム合金にバインダーを加えて作製した内部電極層となる導電性ペーストを、セラミックグリーンシートにスクリーン印刷法により印刷した印刷体を２６０枚積層し、その上下に導電性ペーストなしのセラミックグリーンシートを各２０枚積層した積層成形体を作製した。

次に、所定の大きさとなるようにダイシングソーマシンで切断した後、積層成形体を４００℃で脱脂し、１０００℃で３時間焼成して積層焼結体を作製した。得られた積層焼結体は直方体状であり、その大きさは、端面が縦５ｍｍ、横５ｍｍであり、高さが３５ｍｍであった。

次に、焼成して得られた積層体に、平面研削盤を用いて所定の形状になるよう側面に研削加工処理をしたのち、シアン化ナトリウム系のアルカリ性エッチング液に積層体を１分間浸漬した後、積層体を純水で３０分間洗浄した。

次に、平均粒径が０．８μｍのチタン酸ジルコン酸鉛を主成分とする圧電セラミックスの仮焼粉末にバインダー及び可塑剤を加えてインクを作製し、セラミック被覆層の厚みが２０μｍとなるように、スクリーン印刷にて、内部電極層の両極が露出している積層体の対向する１組の側面に印刷し、その後、１０００℃で焼成し、積層体の対向する１組の側面に被膜を形成した。

次に、銀粒子およびガラス粉末にバインダーを加えて銀ガラス含有導電性ペーストを作製し、これを積層体の対向する他の１組の側面にスクリーン印刷法によって印刷し、７００℃程度の温度で焼き付け処理して導体層を形成した後、これにはんだ付けにてリード線を接続した。

次に、ＳＵＳ３０４で円板形状の蓋体を作製した。また、同じくＳＵＳ３０４で円板を作製した後、２箇所に穴を開け、軟質ガラスでリードピンを取り付けた基体を作製した。

次に、基体の上面に積層型圧電素子を接着剤で固定し、導体層にはんだ付けしたリード線と基体に取り付けられたリードピンとをはんだ付けで電気的に接続した。

次に、ＳＵＳ３０４製のシームレス管を圧延加工することによりベローズ形状の筒体を作製し、この筒体と蓋体とをレーザー溶接で溶接し、これを基体に接着した積層型圧電素子に被せ、所定の荷重で筒体を基体側に引っ張り、積層型圧電素子に荷重を印加した後、筒体と基体とが重なったところをレーザー溶接で溶接し、積層型圧電素子の封止を行なった。

次に、筒体と蓋体と基体とからなるケースの所定の位置にドリルで不活性ガス注入用の穴を開け、真空チャンバーにて真空引きして、ケース内の酸素を抜いた後、真空チャンバーへ高純度窒素ガスを注入し、ケース内の窒素パージを行なった後、窒素パージ用の穴をレーザー溶接で溶接して、穴を塞ぎ、窒素パージを完了させ、図１に示すような積層型圧電素子を備えた本発明の実施例の圧電アクチュエータを作製した。

なお、本発明の実施例の圧電アクチュエータにおいて、内部電極層の外縁とセラミック被覆層と間にある空隙部の距離は５μｍであり、空隙部は内部電極層の外縁に沿って延びていた。また、開口部の距離は１３μｍであった。

また、比較例として、内部電極層の外縁とセラミック被覆層と間に空隙部のないものを作製した。

これらの圧電アクチュエータに、リード線およびリードピンを介して３ｋＶ／ｍｍの直流電界を１５分間印加して、ポーリング処理を行った。

さらに、ＤＣ３００Ｖ、１５０℃の試験条件でＨＡＬＴ試験を行ったところ、比較例の圧電アクチュエータの故障寿命が１２０時間だったのに対し、実施例の圧電アクチュエータの故障寿命が３８０時間となり、耐久性が向上し、長寿命化していることが確認できた。

１・・・積層型圧電素子
１０・・・圧電アクチュエータ
１１・・・圧電体層
１２１・・・第１の内部電極層
１２２・・・第２の内部電極層
１３・・・積層体
１４・・・セラミック被覆層
１５・・・導体層
１６・・・空隙部
１６１・・・開口
２・・・ケース
２１・・・基体
２２・・・蓋体
２３・・・筒体
２１１・・・貫通孔
３１・・・リードピン
３２・・・リード線
３３・・・はんだ
３４・・・軟質ガラス
４・・・マスフローコントローラ
４１・・・流路
４１１・・・流入口
４１２・・・流出口
４２・・・流量センサ部
４３・・・流量制御弁
４４・・・制御回路部

Claims (5)

1. 圧電体層、第１の内部電極層および第２の内部電極層が積層された積層体と、該積層体の側面に設けられた外部電極と、当該外部電極の設けられた領域を除く前記積層体の側面に設けられたセラミック被覆層とを含み、前記第１の内部電極層の外縁および第２の内部電極層の外縁のうちの少なくとも一方と前記セラミック被覆層との間には、当該第１の内部電極層の外縁および第２の内部電極層の外縁のうちの少なくとも一方に沿って延びる空隙部があり、
   前記空隙部は外部へと通じる開口を有し、
   前記第１の内部電極層がプラス極、前記第２の内部電極層がマイナス極として駆動する圧電素子であって、
   前記空隙部が前記第２の内部電極層の外縁とセラミック被覆層との間のみにあることを特徴とする積層型圧電素子。
2. 前記積層体の稜部が、傾斜面または曲面になっていることを特徴とする請求項１に記載の積層型圧電素子。
3. 前記空隙部が前記積層体の側面よりも内側にあって、前記セラミック被覆層の一部が前記積層体の側面よりも内側に入り込んでいることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の積層型圧電素子。
4. 請求項１乃至請求項３のうちのいずれかに記載の積層型圧電素子と、該積層型圧電素子を内部に収容するケースとを備えていることを特徴とする圧電アクチュエータ。
5. 流路と、該流路内を流れる流体の流量を検出する流量センサ部と、請求項１乃至請求項３のうちのいずれかに記載の積層型圧電素子を備えた流体の流量を制御する流量制御弁と、制御回路部とを有し、前記流量制御弁は、前記積層型圧電素子の伸縮により流量制御を行うことを特徴とするマスフローコントローラ。

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