JP6311759B2 - 保護フィルム付き接着シート、積層体の製造方法、及びプリント配線板の製造方法 - Google Patents
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Description
[1] 支持体及び該支持体と接合している樹脂組成物層からなる接着シートと、該接着シートの樹脂組成物層と接合するように設けられた保護フィルムとを含む保護フィルム付き接着シートであって、
樹脂組成物層が無機充填材及び熱硬化性樹脂を含み、
樹脂組成物層中の無機充填材の含有量が、樹脂組成物層中の不揮発成分を100質量%としたとき、60質量%以上であり、
樹脂組成物層に対する支持体の剥離強度(SA)と、樹脂組成物層に対する保護フィルムの剥離強度(SB)とが、SA−SB≧0.0020[kgf/cm]を満たす、保護フィルム付き接着シート。
[2] SBが0.0080kgf/cm以下である、[1]に記載の保護フィルム付き接着シート。
[3] [(樹脂組成物層の最低溶融粘度温度)−10℃]以下の温度条件下で、樹脂組成物層と接合するように保護フィルムを設けて得られる、[1]又は[2]に記載の保護フィルム付き接着シート。
[4] 支持体及び保護フィルムのそれぞれの厚みが5μm〜75μmであり、保護フィルムが支持体よりも薄い、[1]〜[3]のいずれかに記載の保護フィルム付き接着シート。
[5] 支持体がポリエチレンテレフタレートフィルムである、[1]〜[4]のいずれかに記載の保護フィルム付き接着シート。
[6] 支持体が、樹脂組成物層と接合している側の表面に離型層を有する、[1]〜[5]のいずれかに記載の保護フィルム付き接着シート。
[7] 離型層が、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂及びウレタン樹脂からなる群から選択される1種以上の離型剤を含む、[6]に記載の保護フィルム付き接着シート。
[8] 保護フィルムが、ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリエチレンテレフタレートからなる群から選択される1種以上の材料を含む、[1]〜[7]のいずれかに記載の保護フィルム付き接着シート。
[9] プリント配線板のビルドアップ層用保護フィルム付き接着シートである、[1]〜[8]のいずれかに記載の保護フィルム付き接着シート。
[10] [1]〜[9]のいずれかに記載の保護フィルム付き接着シートがロール状に巻き取られたロール状保護フィルム付き接着シート。
[11] SA及びSBが長手方向の剥離強度である、[10]に記載のロール状保護フィルム付き接着シート。
[12] 下記工程(a−1)乃至(a−4)を含む、カットされた接着シートが回路基板の表面に設けられた積層体の製造方法。
(a−1)[10]又は[11]に記載のロール状保護フィルム付き接着シートから保護フィルム付き接着シートを搬送しながら、保護フィルムを剥離する工程、
(a−2)樹脂組成物層が露出した接着シートを、樹脂組成物層が回路基板と接合するように配置する工程、
(a−3)接着シートの一部を支持体側から加熱及び加圧することで部分的に接着シートを回路基板に接着する工程、及び
(a−4)接着シートを回路基板のサイズに応じてカッターでカットすることにより、カットされた接着シートを回路基板の表面に設ける工程
[13] 工程(a−1)における搬送速度が1m/分〜20m/分である、[12]に記載の方法。
[14] 下記工程(b−1)及び(b−2)を含む、プリント配線板の製造方法。
(b−1)[12]又は[13]の方法で製造された積層体を加熱及び加圧し、回路基板に接着シートをラミネート処理する工程、及び
(b−2)樹脂組成物層を熱硬化し、絶縁層を形成する工程
本発明の保護フィルム付き接着シートは、支持体及び該支持体と接合している樹脂組成物層からなる接着シートと、該接着シートの樹脂組成物層と接合するように設けられた保護フィルムとを含み、樹脂組成物層が無機充填材及び熱硬化性樹脂を含み、樹脂組成物層中の無機充填材の含有量が、樹脂組成物層中の不揮発成分を100質量%としたとき、60質量%以上であり、樹脂組成物層に対する支持体の剥離強度(SA)と、樹脂組成物層に対する保護フィルムの剥離強度(SB)とが、SA−SB≧0.0020[kgf/cm]を満たすことを特徴とする。
本発明の保護フィルム付き接着シートにおいて、樹脂組成物層は、該樹脂組成物層の熱硬化により得られる絶縁層の熱膨張率を低く抑えるために、高い含有量にて無機充填材を含む。詳細には、樹脂組成物層中の無機充填材の含有量は、樹脂組成物層中の不揮発成分を100質量%としたとき、60質量%以上である。絶縁層の熱膨張率を十分に低下させる観点から、樹脂組成物層中の無機充填材の含有量は、樹脂組成物層中の不揮発成分を100質量%としたとき、65質量%以上が好ましく、70質量%以上がより好ましい。
以下、樹脂組成物層の材料として使用し得るエポキシ樹脂、硬化剤、及び添加剤について説明する。
エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビスフェノールAF型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノールエポキシ樹脂、ナフトールノボラックエポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、tert-ブチル-カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂及びトリメチロール型エポキシ樹脂等が挙げられる。エポキシ樹脂は1種単独で用いてもよく、又は2種以上を併用してもよい。
硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化する機能を有する限り特に限定されないが、例えば、フェノール系硬化剤、活性エステル系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、及びシアネートエステル系硬化剤が挙げられる。硬化剤は1種単独で用いてもよく、又は2種以上を併用してもよい。
支持体としては、プラスチック材料からなるフィルムが好適に用いられる。プラスチック材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(以下、「PET」と略称することがある。)、ポリエチレンナフタレート(以下、「PEN」と略称することがある。)等のポリエステル、ポリカーボネート(以下、「PC」と略称することがある。)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース(TAC)、ポリエーテルサルファイド(PES)、ポリエーテルケトン、ポリイミドなどが挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。好適な一実施形態において、支持体は、ポリエチレンテレフタレートフィルムである。
なお、離型層付き支持体における離型層の厚みは、通常、0.01μm〜1μm程度であり、好ましくは0.01μm〜0.2μmである。
保護フィルムは、オートカッター装置に接着シートをセットする際に樹脂組成物層表面を物理的ダメージから守り、またゴミ等の異物付着を防止するなどの利点がある。保護フィルムの材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィン、PET、PEN等のポリエステル、ポリカーボネート(PC)、ポリイミド等が挙げられる。好適な一実施形態において、保護フィルムは、ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリエチレンテレフタレートからなる群から選択される1種以上の材料を含む。
(1)支持体と接合するように樹脂組成物層を設けて接着シートを形成する工程、
(2)上記(1)で得た接着シートの樹脂組成物層と接合するように保護フィルムを設ける工程
樹脂組成物層に対する支持体の剥離強度(SA)と樹脂組成物層に対する保護フィルムの剥離強度(SB)との差(SA−SB)を特定範囲とする観点から、樹脂組成物中の残留溶剤量が、より好ましくは0.2質量%〜5質量%の範囲、さらに好ましくは0.5質量%〜4.5質量%の範囲、特に好ましくは1.6質量%〜4.0質量%の範囲となるように乾燥させる。
工程(1)において、樹脂組成物中の残留溶剤量が0.2質量%〜5質量%の範囲及び樹脂組成物層の最低溶融粘度温度が60℃〜170℃の範囲となるように樹脂ワニスを乾燥して樹脂組成物層を形成し、かつ、工程(2)において、[樹脂組成物層の最低溶融粘度温度−80℃]〜[樹脂組成物層の最低溶融粘度温度−10℃]の範囲の温度にて、圧着圧力0.02kgf/cm2〜11kgf/cm2(0.196×104N/m2〜107.9×104N/m2)の範囲の条件で、樹脂組成物層と接合するように保護フィルムを設けることが好ましく、
工程(1)において、樹脂組成物中の残留溶剤量が0.5質量%〜4.5質量%の範囲及び樹脂組成物層の最低溶融粘度温度が70℃〜160℃の範囲となるように樹脂ワニスを乾燥して樹脂組成物層を形成し、かつ、工程(2)において、[樹脂組成物層の最低溶融粘度温度−55℃]〜[樹脂組成物層の最低溶融粘度温度−20℃]の範囲の温度にて、圧着圧力0.04kgf/cm2〜2kgf/cm2(0.392×104N/m2〜49×104N/m2)の範囲の条件で、樹脂組成物層と接合するように保護フィルムを設けることがより好ましい。
本発明のロール状保護フィルム付き接着シートを用いて、カットされた接着シートが回路基板の表面に設けられた積層体(以下、単に「積層体」ともいう。)を連続的に製造することができる。
(a−1)本発明のロール状保護フィルム付き接着シートから保護フィルム付き接着シートを搬送しながら、保護フィルムを剥離する工程、
(a−2)樹脂組成物層が露出した接着シートを、樹脂組成物層が回路基板と接合するように配置する工程、
(a−3)接着シートの一部を支持体側から加熱及び加圧することで部分的に接着シートを回路基板に接着する工程、及び
(a−4)接着シートを回路基板のサイズに応じてカッターでカットすることにより、カットされた接着シートを回路基板の表面に設ける工程
上記で得られた、カットされた接着シートが回路基板の表面に設けられた積層体を用いて、プリント配線板を製造することができる。
(b−1)本発明の方法で製造された積層体を加熱及び加圧し、回路基板に接着シートをラミネート処理する工程、及び
(b−2)樹脂組成物層を熱硬化し、絶縁層を形成する工程
(1)樹脂組成物層に対する支持体の剥離強度(SA)の測定
実施例及び比較例で製造したロール状保護フィルム付き接着シートを、長手方向に縦長になるように幅30mm、長さ100mmにカットした後、保護フィルムを剥離して、測定試料を得た。得られた試料の樹脂組成物層側表面に幅25mm、長さ95mmの両面テープ(ニチバン株式会社製「ナイスタック」)を貼り付け、幅27mm、長さ100mmにカットした高級厚口用紙(株式会社ジツタ製「こな雪210(超厚)」)に接着した。支持体の一端を剥がしてつかみ具で掴み、室温(23℃)下、50mm/分の速度で垂直方向に支持体を30mmを引き剥がした時の荷重を測定し、剥離強度SAを求めた。測定には、引っ張り試験機((株)TSE製「AC−50C−SL」)を使用した。
実施例及び比較例で製造したロール状保護フィルム付き接着シートを、長手方向に縦長になるように、幅30mm、長さ100mmにカットし、測定試料を得た。得られた試料の支持体側表面に幅25mm、長さ95mmの両面テープ(ニチバン株式会社製「ナイスタック」)を貼り付け、幅27mm、長さ100mmにカットした高級厚口用紙(株式会社ジツタ製「こな雪210(超厚)」)に接着した。保護フィルムの一端を剥がしてつかみ具で掴み、室温(23℃)下、50mm/分の速度で垂直方向に保護フィルムを30mm引き剥がした時の荷重を測定し、剥離強度SBを求めた。測定には、引っ張り試験機((株)TSE製の「AC−50C−SL」)を使用した。
実施例及び比較例で製造したロール状保護フィルム付き接着シートを、オートカッター装置(新栄機工(株)製、「SAC−500」)にセットした。本評価においては、回路基板の上下に1本ずつロール状保護フィルム付き接着シートをセットした。
ロール状保護フィルム付き接着シートから、搬送速度5m/分にて保護フィルム付き接着シートを搬送しながら、保護フィルムを剥離した。樹脂組成物層の露出した接着シートを、その樹脂組成物層が内層回路基板(510×340mmサイズ、0.6mm厚)と接合するように、内層回路基板の両面に、連続して30枚(片面当たり)、仮付けを行った(仮付け時の内層回路基板の搬送速度2m/分、仮付け温度100℃、仮付け時間10秒、仮付け圧力0.15kgf/cm2)。
仮付け時の状態を観察し、下記評価基準に従って、保護フィルム剥離時の樹脂剥がれの評価を行った。
評価基準:
○:異常なし(樹脂剥がれなし)
×:樹脂剥がれあり
実施例及び比較例で製造したロール状保護フィルム付き接着シートにおける樹脂組成物層の最低溶融粘度温度は、動的粘弾性測定装置((株)ユー・ビー・エム社製、「Rheosol−G3000」)を使用して測定した。試料樹脂組成物量1gについて、直径18mmのパラレルプレートを使用して、開始温度60℃から200℃まで昇温速度5℃/分にて昇温し、測定温度間隔2.5℃、振動数1Hz、ひずみ1degの条件にて最低溶融粘度時の温度を測定した。
下記の方法に従ってロール状保護フィルム付き接着シートを製造した。
ナフタレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量144、DIC(株)製「EXA4032SS」)6質量部、ビキシレノール型エポキシ樹脂(エポキシ当量190、三菱化学(株)製「YX4000HK」)12質量部、及びビフェニル型エポキシ樹脂(エポキシ当量約290、日本化薬(株)製「NC3000H」)9質量部を、メチルエチルケトン(MEK)4質量部及びソルベントナフサ25質量部の混合溶剤に撹拌しながら加熱溶解させた。室温にまで冷却した後、そこへ、活性エステル硬化剤(活性基当量約223、DIC(株)製「EXB−9460S−65T」、不揮発成分65質量%のトルエン溶液)45質量部、フェノキシ樹脂(重量平均分子量35000、三菱化学(株)製「YL7553BH30」、固形分30質量%のMEK溶液)5質量部、硬化促進剤として4−ジメチルアミノピリジンの5質量%のMEK溶液5質量部、及びフェニルアミノシラン(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理した球形シリカ((株)アドマテックス製「SC2500SQ」、平均粒子径0.5μm、単位面積当たりのカーボン量0.39mg/m2)160質量部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを調製した。
支持体としてアルキド樹脂系離型層付きポリエチレンテレフタレートフィルム(厚さ38μm、リンテック(株)製、「AL5」)を用意した。上記で得た樹脂ワニスを、該支持体の離型層側表面に、ダイコーターにて均一に塗布し、80℃〜105℃(平均90℃)で4.5分間乾燥させて樹脂組成物層を形成した。樹脂組成物層は、厚み30μm、残留溶剤量2.5質量%、最低溶融粘度温度115℃であった。
上記で得た接着シートの樹脂組成物層側表面に、保護フィルムとしてポリプロピレンフィルム(王子特殊紙(株)製、「アルファンMA−411」の平滑面側、厚み15μm)を、常圧下、60℃、圧着圧力0.06kgf/cm2にてラミネート処理し、保護フィルム付き接着シートを製造した。得られた保護フィルム付き接着シートをロール状に巻き取った(巻き取り長50m)。得られたロール状体を幅507mmにスリットして、ロール状保護フィルム付き接着シートを2本得た。
保護フィルムとして、ポリプロピレンフィルムに代えてアルキド樹脂系離型層付きポリエチレンテレフタレートフィルム(厚さ25μm、リンテック(株)製、「AL5」)を使用した以外は実施例1と同様にして、ロール状保護フィルム付き接着シートを2本得た。
得られたロール状保護フィルム付き接着シートについて、樹脂組成物層に対する支持体及び保護フィルムの剥離強度(SA及びSB)を測定すると共に、オートカッター装置における保護フィルム剥離時の樹脂剥がれについて評価した。結果を表1に示す。
下記の方法に従ってロール状保護フィルム付き接着シートを製造した。
ビスフェノール型エポキシ樹脂(エポキシ当量約165、新日鐵化学(株)製「ZX1059」、ビスフェノールA型とビスフェノールF型の1:1混合品)5部、ビキシレノール型エポキシ樹脂(エポキシ当量約190、三菱化学(株)製「YX4000HK」)10部、ビフェニル型エポキシ樹脂(エポキシ当量約290、日本化薬(株)製「NC3000H」)10部、及びフェノキシ樹脂(重量平均分子量35000、三菱化学(株)製「YL7553BH30」、固形分30質量%のMEK溶液)10部を、ソルベントナフサ30部に撹拌しながら加熱溶解させた。室温にまで冷却した後、そこへ、活性エステル化合物(活性基当量約223、DIC(株)製「HPC−8000−65T」、不揮発分65質量%のトルエン溶液)10部、トリアジン含有クレゾール系硬化剤(水酸基当量151、DIC(株)製「LA−3018−50P」、固形分50質量%のメトキシプロパノール溶液)10部、硬化促進剤(4−ジメチルアミノピリジン、固形分2質量%のMEK溶液)3.5部、難燃剤(三光(株)製「HCA−HQ」、10−(2,5−ジヒドロキシフェニル)−10−ヒドロ−9−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、平均粒径2μm)2部、フェニルアミノシラン(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理された球形シリカ((株)アドマテックス製「SOC1」、平均粒径0.24μm、単位面積当たりのカーボン量0.36mg/m2)110部、を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを調製した。
支持体としてアルキド樹脂系離型層付きポリエチレンテレフタレートフィルム(厚さ38μm、リンテック(株)製、「AL5」)を用意した。上記で得た樹脂ワニスを、該支持体の離型層側表面に、ダイコーターにて均一に塗布し、80℃〜110℃(平均95℃)で4分間乾燥させて樹脂組成物層を形成した。樹脂組成物層は、厚み30μm、残留溶剤量2.9質量%、最低溶融粘度温度119℃であった。
上記で得た接着シートを用いて、実施例1と同様にして、ロール状保護フィルム付き接着シートを2本得た。
樹脂ワニスの乾燥条件を80℃〜110℃(平均95℃)で5.5分間とし、厚み30μm、残留溶剤量1.5質量%、最低溶融粘度温度130℃の樹脂組成物層を得た点、並びに保護フィルムのラミネート処理温度を70℃とした点以外は実施例1と同様にして、ロール状保護フィルム付き接着シートを2本得た。
得られたロール状保護フィルム付き接着シートについて、樹脂組成物層に対する支持体及び保護フィルムの剥離強度(SA及びSB)を測定すると共に、オートカッター装置における保護フィルム剥離時の樹脂剥がれについて評価した。結果を表1に示す。
保護フィルムとして、ポリプロピレンフィルムに代えてアルキド樹脂系離型層付きポリエチレンテレフタレートフィルム(厚さ38μm、リンテック(株)製、「AL5」)を使用した以外は実施例1と同様にして、ロール状保護フィルム付き接着シートを2本得た。
得られたロール状保護フィルム付き接着シートについて、樹脂組成物層に対する支持体及び保護フィルムの剥離強度(SA及びSB)を測定すると共に、オートカッター装置における保護フィルム剥離時の樹脂剥がれについて評価した。結果を表1に示す。
2 支持体
3 樹脂組成物層
4 接着シート
5 保護フィルム
6 回路基板
10 オートカッター装置
11 ロール状保護フィルム付き接着シート
12 保護フィルム巻き取りロール
13 保護フィルム取り出し具
14 カッター
15 コンベア装置
16、17 誘導ロール
18 接触式ヒーター
Claims (15)
- 支持体及び該支持体と接合している樹脂組成物層からなる接着シートと、該接着シートの樹脂組成物層と接合するように設けられた保護フィルムとを含む保護フィルム付き接着シートであって、
樹脂組成物層が無機充填材及び熱硬化性樹脂を含み、
樹脂組成物層中の無機充填材の含有量が、樹脂組成物層中の不揮発成分を100質量%としたとき、76質量%以上であり、
樹脂組成物層に対する支持体の剥離強度(SA)と、樹脂組成物層に対する保護フィルムの剥離強度(SB)とが、SA−SB≧0.0020[kgf/cm]を満たす、保護フィルム付き接着シート。 - 支持体の厚みをD A とし、保護フィルムの厚みをD B とするとき、D B /D A の比が1未満である、請求項1に記載の保護フィルム付き接着シート。
- SBが0.0080kgf/cm以下である、請求項1又は2に記載の保護フィルム付き接着シート。
- 支持体及び保護フィルムのそれぞれの厚みが5μm〜75μmであり、保護フィルムが支持体よりも薄い、請求項1〜3のいずれか1項に記載の保護フィルム付き接着シート。
- 支持体がポリエチレンテレフタレートフィルムである、請求項1〜4のいずれか1項に記載の保護フィルム付き接着シート。
- 支持体が、樹脂組成物層と接合している側の表面に離型層を有する、請求項1〜5のいずれか1項に記載の保護フィルム付き接着シート。
- 離型層が、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂及びウレタン樹脂からなる群から選択される1種以上の離型剤を含む、請求項6に記載の保護フィルム付き接着シート。
- 保護フィルムが、ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリエチレンテレフタレートからなる群から選択される1種以上の材料を含む、請求項1〜7のいずれか1項に記載の保護フィルム付き接着シート。
- プリント配線板のビルドアップ層用保護フィルム付き接着シートである、請求項1〜8のいずれか1項に記載の保護フィルム付き接着シート。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の保護フィルム付き接着シートがロール状に巻き取られたロール状保護フィルム付き接着シート。
- SA及びSBが長手方向の剥離強度である、請求項10に記載のロール状保護フィルム付き接着シート。
- 下記工程(1)及び(2)を含む、請求項1〜9のいずれか1項に記載の保護フィルム付き接着シートの製造方法。
(1)支持体と接合するように、樹脂組成物層を設けて接着シートを形成する工程、
(2)上記(1)で得た接着シートの樹脂組成物層と接合するように、[(樹脂組成物層の最低溶融粘度温度)−10℃]以下の温度条件下で保護フィルムを設ける工程 - 下記工程(a−1)乃至(a−4)を含む、カットされた接着シートが回路基板の表面に設けられた積層体の製造方法。
(a−1)請求項10又は11に記載のロール状保護フィルム付き接着シートから保護フィルム付き接着シートを搬送しながら、保護フィルムを剥離する工程、
(a−2)樹脂組成物層が露出した接着シートを、樹脂組成物層が回路基板と接合するように配置する工程、
(a−3)接着シートの一部を支持体側から加熱及び加圧することで部分的に接着シートを回路基板に接着する工程、及び
(a−4)接着シートを回路基板のサイズに応じてカッターでカットすることにより、カットされた接着シートを回路基板の表面に設ける工程 - 工程(a−1)における搬送速度が1m/分〜20m/分である、請求項13に記載の方法。
- 下記工程(b−1)及び(b−2)を含む、プリント配線板の製造方法。
(b−1)請求項13又は14の方法で製造された積層体を加熱及び加圧し、回路基板に接着シートをラミネート処理する工程、及び
(b−2)樹脂組成物層を熱硬化し、絶縁層を形成する工程
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