JP6263256B2 - フレックス燃料水素発生器 - Google Patents
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Description
本出願は、その全ての開示内容が参照によって本願に組み込むものであって、2012年5月23日に出願された米国特許仮出願番号61/688,853号の利点を主張すると共に、その全ての開示内容が参照によって本願に組み込むものである。
ここに本明細書の一部を構成するものとして特許文献1、特許文献2、特許文献3、特許文献4の内容を援用し、自動車から発生する汚染を減らすため、かつて1970年代に幾つかの車載改質器(reformer)が発明され、ガソリンを通じてH2を製造し、そして発生したリフォーメイト(reformate)内に更に多くのガソリン及び空気を取り込むことで、1つの過薄(lean)(高%のO2)の燃料混合気を形成し、また該混合気をエンジンの燃焼室に注入して、希薄燃焼を行っている。しかしながら、このような均一な部分酸化反応或いは非常に低い活性触媒によるガソリンを通じてH2を生産することを問わず、これら車載改質器は全てが大型で、反応帯内でコークスが生じる状況を避けられていなかった。
近年、ブラウンガス(HHOガスとも呼ばれ、http://www.hydrogen−boost.com、www.hydrogen−generators−usa.com、US 2012/0067304 A1)は、蒸留水の電解によって発生したH2とO2の混合ガスで、現在空気/燃料混合気内に添加されてガソリン或いはディーゼルエンジンの補充燃料となっている。若干の特殊設計された集積回路(IC)チップ、センサーと流量制御器のサポートにより、エンジン吸気燃料混合気の空燃比を化学量論から離れた状況に調節し、内燃機関を希薄燃焼モードにおいて運転させることができる。この操作において、エンジンの燃費は、15〜20%向上でき、また汚染物質量を削減できる。
内燃機関及び/或いはガスタービンの燃焼効率を助けると共に改善するため、特許文献13では、接触自己熱改質(ATR)プロセスを使用した接触EGR酸化装置が各種HCとバイオ物の燃料からH2/COガスを発生する処理過程が記載されている。当該特許の主な目的は接触改質装置が非接触プラズマトロン燃料改質器に取って代わり、移動車両に供給することである。
精密に燃料噴射量、点火タイミング(ignition timings)及び燃料混合気の空燃比をコントローすることにより、電子式燃料噴射(EFI)システムは、1990年以来ほぼ全てのガソリン自動車に使用されてきた。このEFIシステムは、各自動車の燃費を向上できると共に汚染物質の削減に成功した。
希薄燃焼のディーゼルエンジンについて、現在NOxトラップと微粒子フィルタで汚染物質を除去している。ただし、トラップの材料及び/或いはフィルタが飽和に達した時、還元ガスで再生を行うことで、連続使用させることができる。ここに本明細書の一部を構成するものとして特許文献16、特許文献17、特許文献18、特許文献19、特許文献20の内容を援用し、還元性ガスを発生させるため、開発済みの各種装置と使用方法を記載し、異なるタイプの触媒を利用してディーゼル内からH2とCOを発生させる。このほかに、前述で論じられたプラズマトロン燃料プロセッサは、プラズマの部分酸化反応からH2に富むリフォーメイト(Bromberg et al., Diesel Engine Emission Reduction Workshop, Newport,RI,August 24−28,2003)を発生させることができる。しかしながら、これら車載改質器は、やはり幅広く商用されておらず、その原因は、コークスの形成及び/或いはそれらの寿命が余りにも短すぎるからである。
従来、大規模商業生産の工業用水素は、炭化水素類がNi/Al2O3ペレット触媒を通過する時水蒸気改質(SR)反応を行い、また改質器内で低い空間速度及び定常状態の高圧操作条件下(通常は2000〜8000/時間)で製造される。よって、H2を移動設備又は分散型燃料電池の発電ステーションを供給する場合、液体H2或いは高圧H2ガスを遠隔地の中央工場から運んで現地の高圧貯糟内に貯蔵しなければならない。ただし、H2をこれら応用に供給するもっと便利な方式は、より小さい分散型水素改質器1台を使用し、當地において各種気体或いは液体の燃料からH2を生産できる。移動車両又は分散型燃料電池の発電ステーションの使用は、電力に対する需要によって操作するため、車載或いは分散型水素改質器が頻繁にスタートアップ、シャットダウン及びその他過渡運転条件を満たさなければならない。
特許文献13では、車載触媒EGR酸化装置が記載され、また各種炭化水素とバイオ燃料からH2及びCOを生産して内燃機関/ガスタービンに供給する方法が開示されている。1つの成功と耐久な改質器は、コークス形成と触媒失活がなく、及び/或いは溶けない状況において、該ATR改質器の反応温度が終始<1200℃(<1000℃が好適)以内に保たなければならず、且つ改質器の入口部燃料混合物のO2/C比率が0.15〜1.50、H2O/C比率が0.05〜10.0、CO2/C比率を0.00〜0.50に保持する。この種の車載触媒EGR酸化装置の機能を高めるため、本発明では改めて図1に示す車載フレックス燃料水素発生器及び発電システムを設計し直し、この種の車載発電機は実用的装置を提供でき、また、この装置が主に移動車両及び/或いは分散型発電機の設備として、外部電源のなく且つ有限な水源の状況下の操作方法も提供している。これ以外に、本発明に開示されている内容によれば、潜在な簡易フレックス燃料水素発生器及び/或いはその他各種システムの配置と数個の簡易フレックス燃料水素発生器も本発明内容内に含まれ、当業者に各種特定応用の参考例として提供している。
ro GC)(型番:リファイナリガスアナライザ)を使用し、前記入口部の反応混合物と発生したリフォーメイトの組合せ(濃度)の分析に用いられる。使用する触媒は1種のセラミックモノリス触媒(400 CPI)で、80g/ft3の総金属を含有(Pt/Pd/Rh/CeO2−AI2O3−ZrO2,2/1/1金属比)を含有し、且つエタノール、水及び空気の送り速度は10.54,22.50及び23.57モル/hrの比率(つまりH2O/C=1.07、O2/C=2.34)とする。テスト結果は、表2に示すように262℃の入口温度下で実施された。結果から分かるように、本実験は100%のエタノール転化率に達することができ、且つ該反応システムは日常的な操作に使用され、信頼性を有し、また優れた繰り返し性と再現性を有する。
Claims (36)
- (a)1個又は複数のパラレル自己熱型ATR改質器を提供し、担持型及び非担持型の少なくとも一方のPt族金属触媒(supported or unsupported Pt metal grpup)を通じて炭化水素(HC)及びバイオ燃料の少なくとも一方をH2及びCOに転化することと、
(b)制御用コンピュータ及びマイクロプロセッサの少なくとも一方と流量計/制御器とバルブとポンプとセンサーと温度計とを含む自動制御システムを提供することと、
(c)前記ATR改質器の入口部燃料混合物の流れを提供し、前記燃料混合物は反応物を含み、前記反応物は少なくとも1つの酸化剤、少なくとも1つの燃料、及び少なくとも1つの水/蒸気を含有し、
c.1)前記反応物は、液体燃料ループ、ガス燃料ループ、給水ループ、給気ループ、水電解槽ループ、排ガス再循環(EGR)ループ、水再循環ループ及びリフォーメイト再循環ループからなる群から選択されることと、
(d)前記入口部燃料混合物の流れを前記ATR改質器内で前記触媒を通じて反応させ、前記燃料をH2とCOを含有するリフォーメイトに転化することと、
(e)1個又は複数の貯蔵容器/マニホールドを提供して前記改質器用の凝縮水を貯蔵するとともに、前記ATR改質器で発生した、下流の内燃機関/ガスタービンにより使用される前記乾燥リフォーメイトを1〜100気圧(atm)で貯蔵することと、
(f)前記ATR改質器から出力した前記リフォーメイトの%総量と、前記貯蔵容器内のリフォーメイト圧力との関数である複数の流量制御曲線を提供し、また前記貯蔵容器のリフォーメイト圧力を利用して各種反応物の流量、前記乾燥リフォーメイトの組成、前記改質器のスタートアップ/シャットダウン、及び前記改質器の出力流量の総量を調節することと、
を含み、
前記制御曲線は、
f.1)所与の制御曲線上の1つのポイントであって、
i)全ての流量計/制御器に対し予めキャリブレーションされ、予め記憶されたセットポイントのグループであって、各反応物の流量を制御するために前記制御用コンピュータ及び前記マイクロプロセッサの少なくとも一方からダウンロードされるグループと、
ii)前記セットポイントに応じた所与のO2/C、H2O/C及びCO2/Cの比での、ある特定の改質器の入口部燃料混合物と、
iii)前記入口部燃料混合物から前記改質器により生成され、前記貯蔵容器内に貯蔵されるある特定のリフォーメイトの乾燥ガス組成と、
iv)前記制御曲線上の位置に応じた所与の流量で前記改質器により生成される前記リフォーメイトの出力のある特定の量と
を与えるポイントと、
f.2)前記乾燥リフォーメイトの組成が同じ一連の異なる出力流量を生成することができる、同じ前記制御曲線上の複数のポイントと
f.3)異なる改質器の入口部燃料混合物を提供するのに用いられ、同じ前記改質器によって様々な燃料及びバイオ燃料の少なくとも一方からH2及びCOのリフォーメイトを生成するために用いられる、予めキャリブレーションされた複数の異なる制御曲線と
を含む、
ことを特徴とする車載フレックス燃料水素発生器装置の操作方法。 - 前記ATR改質器は、
(a)水、1種又は多種の燃料と不活性ガスを含む或いは含まない酸素含有ガスからなる入口部燃料混合物を受け入れ、且つ前記入口部燃料混合物が混合を経た後そのO2/C、H2O/C及びCO2/Cの比率は、指定範囲内に保持してから前記改質器の第1CPO/SR反応帯に流入するステップと、
(b)前記燃料混合物は前記Pt族金属触媒を通過する時化学反応を起こし、第1CPO/SR反応帯での滞留時間は<300ミリ秒(STPの下で計算)とするステップと、
(c)前記ステップ(b)で発生した前記リフォーメイトは、引き続いて第2SR反応帯内のPt族金属触媒を通過した時、更に反応を起こし、また滞留時間を<5秒に制御するステップと、
(d)ステップ(b)とステップ(c)は、温度150〜1200oCと1〜100気圧の下で迅速に燃料からH2とCOとCO2とN2とO2と未転化燃料とを含むリフォーメイトを製造するステップと、
(e)ステップ(d)で生成したリフォーメイトは第3反応帯に流れ、その滞留時間が<100秒に保持し、Pt族金属を含む又は含まない触媒を通過し、且つ温度50〜500℃の条件下で、一部の給水がCOと反応して水素になるステップと
を実行することを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 前記入口部燃料混合物の流れは、前記Pt族金属触媒を通じて反応し、外部からの熱及び電気なしに前記ATR改質器をスタート又は再スタートさせ、2つ以上のスタートアップ反応物は、燃料、空気、前記内燃機関/ガスタービンのリサイクル排気ガス、前記電解槽からのH2/O2ガス、及び前記貯蔵タンク内の前記リフォーメイトからなる群から選択される、請求項2に記載の方法。
- 前記貯蔵容器/マニホールド内のリフォーメイトの圧力は、1〜100気圧に保つことを特徴とする請求項1又は2に記載の方法。
- 前記所定の流量制御曲線により、前記貯蔵容器内のリフォーメイト圧力を利用して各種反応物の流量を調節することで、前記ATR改質器から発生するリフォーメイト総量を増減することを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 含有量が制御される二次空気と一部の前記貯蔵容器からの高圧リフォーメイトは、含有量が制御される一次燃料と新鮮な一次空気と混合してラムダ(lambda)比が1.01〜1.80の希薄混合物を形成してエンジン/ガスタービンの燃料として供することができ、
前記二次空気は、前記内燃機関/ガスタービンから発生する排気ガスによって回転するターボチャージャーによって前記内燃機関/ガスタービンに送り込まれ、前記一次燃料は、前記液体燃料ループ又は前記ガス燃料ループから供給される、
ることを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 前記貯蔵容器内の高圧リフォーメイトは、前記触媒を利用して酸化反応熱を発生することで、前記ATR改質器を急速起動或いは再起動できることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記貯蔵容器内の高圧リフォーメイトは、担持型Pt族金属触媒の還元又は触媒コンバータ、NOxトラップ及びディーゼル微粒子フィルタ内の触媒の再生に用いることができることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記貯蔵容器内の高圧リフォーメイトは、水素を固体酸化物或いはプロトン交換膜燃料電池を装備する移動電動車両/装置に供給できることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記貯蔵容器内の高圧リフォーメイトは、リフォーメイトを小型ディーゼルエンジン及び触媒燃焼器を装備する補助動力装備の少なくとも一方に供給でき、また熱と電力を局部場所に供給することを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記ATR改質器内の担持型Pt族金属触媒は、1種又は多種の担持型Pt族金属粉末(つまりウォシュコート)の触媒を更に含み、且つ各触媒ウォシュコートが総Pt族金属の0.01〜10.0重量%の酸化物粉末を含有することを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記担持型Pt族金属粉末触媒は、1種又は多種の白金(Pt)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、イリジウム(Ir)、オスミウム(Os)及びルテニウム(Ru)の少なくとも1つから選ばれる金属を含み、酸化アルミニウム(Al2O3)、セリウム酸化物、ジルコニウム酸化物、セリウム−ジルコニウム系複合酸化物、酸化促進剤/熱安定剤及びその混合物からなる群から選択された1種或いは複数種のウォシュコート粉末に浸漬することを特徴とする請求項1又は11に記載の方法。
- 前記酸化促進剤/安定剤は、ランタン、セリウム、プラセオジム、レニウム、亜鉛、錫、カルシウム、カリウム、ジルコニウム、イットリウム、バリウム、ストロンチウム、マグネシウム及びそれらの混合物の1種又は複数種の酸化物とすることができることを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記触媒ウォシュコート粉末は、高温不活性担体の表面に塗られ、前記不活性担体がセラミックモノリス、金属モノリス、ペレット、ワイヤメッシュ、篩、フォーム、板、スタティックミキサー又は炭化ケイ素からなる群から選択され、また総Pt族金属含有量が0.1〜2000g/ft3にあることを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記改質器の触媒温度を1000℃以下に保持するように、前記改質器の入口部燃料混合物のH2O/C比率を0.05〜10.0、O2/C比率を0.15〜0.8、CO2/Cを0.0〜0.5に制御することを特徴とする請求項1又は2に記載の方法。
- 前記燃料は、1種又は多種の次の化学物質からなる群から選択され、C1−C16炭化水素、メタン、天然ガス、メタン水和物、液化石油ガス、C1−C8アルコール、植物油、バイオエタノール、バイオディーゼル、バイオメタン、工業廃液又は揮発性有機化合物(有機溶剤を含むVOC)を含む排ガス及び農業/工業/動物廃棄物から発生したバイオ燃料ガスを含むことを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記貯蔵容器からの再循環リフォーメイト及び水電解槽の少なくとも一方から発生したH2/O2ガスは、システム自体の熱量と電力を利用して前記ATR改質器を起動又は再起動できることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記電解槽から発生したO2は、直接ATR改質器の唯一の酸素源として使用されることで、前記ATRリフォーメイト内のH2含有量を増加できることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記電解槽から発生したO2は、空気中又はエンジンの再循環排ガス内に添加されて前記ATR改質器の入口部燃料混合物のO2含有量を増加させ、且つ>10%とすることができることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記内燃機関/ガスタービンの一部の排ガスは、ATR改質器までに再循環することで、蒸気、O2、CO2及び熱を供給できることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの燃料は、天然ガス、CNG、液化石油ガス、ガソリン、メタノール或いはバイオエタノールからなる群から1種選択された燃料であり、前記改質器に供給されてH 2 とCOを含有する前記リフォーメイトを発生し、
前記リフォーメイトは、ディーゼルエンジン中のNOxトラップ及びディーゼル微粒子フィルタの少なくとも一方を再生できることを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 車載フレックス燃料水素発生器とエンジン/ガスタービンと発電機とバッテリー群とを含むシステムは、電力の発生と蓄積に用いられて独立の分散型モバイル或いは携帯型固定の発電ステーションとすることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記発生した一部の電力は、電解槽中の蒸留水を解離することで、H2とO2を供給して前記改質器を起動及び再起動することの少なくとも一方に用いることができることを特徴とする請求項22に記載の方法。
- 前記燃料から生成され、前記内燃機関/ガスタービンへと注入されるH2流量(217)の、前記液体燃料ループ又は前記ガス燃料ループから前記内燃機関/ガスタービンへと流入する一次燃料流(201A)の流量に対するモル比は、0.05〜0.95とすることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記給気ループにおける二次空気流(208)の、前記H2流量(217)に対するモル比は、与えられた値に制御され、スロットルバルブの位置及び空気流量センサーの少なくとも一方が前記二次空気の注入量を決定し、前記内燃機関/ガスタービンへ供給する最終燃料混合物のラムダ(lambda)比を1.80〜1.01にさせ、
前記二次空気は、前記内燃機関/ガスタービンから発生する排気ガスによって回転するターボチャージャーによって前記内燃機関/ガスタービンに送り込まれることを特徴とする請求項24に記載の方法。 - 前記制御曲線上にある各ポイントは、1グループの完全で且つ予め較正したセットポイントを保存して全ての流量計/制御器に提供でき、前記セットポイントが単独及び同時の少なくとも一方で制御用コンピュータからPLC/マイクロプロセッサにダウンロードされて各反応物の流量を制御できることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記制御曲線上にある各ポイントは、1つの独特な総リフォーメイト流量を提供でき、前記入口部燃料混合物を同じのO2/C、H2O/C及びCO2/Cの比率に維持させ、且つ与えられる燃料を使用した時、同一の制御曲線上にあるいずれかのポインも同じガス組成のリフォーメイトを発生することを特徴とする請求項1に記載の方法。
- O2/C、H2O/C及びCO2/Cの比率が異なる各種制御曲線は、前記制御用コンピュータ或いはPLC/マイクロプロセッサコントローラ内に保存されて異なる燃料の操作手順を制御できることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 大直径金属モノリス触媒内は、取り外し可能な小直径中心部コアと大きな外側環形コアとを含み、一体型触媒ユニットとすることを特徴とする請求項1又は14に記載の方法。
- (a)担持型及び非担持型の少なくとも一方のPt族金属触媒(supported or unsupported Pt metal grpup)を通じて炭化水素及びバイオ燃料の少なくとも一方からH2とCOを生産するための1個又は複数のパラレル自己熱型(ATR)改質器と、
(b)制御用コンピュータ及びマイクロプロセッサの少なくとも一方と流量計/制御器とバルブとポンプとセンサーと温度計とを含む自動制御システムと、
(c)少なくとも1つの酸化剤、少なくとも1つの燃料、及び少なくとも1つの水/蒸気を包括する反応物であって、液体燃料ループ、ガス燃料ループ、給水ループ、給気ループ、水電解槽ループ、排ガス再循環(EGR)ループ、水再循環ループ及びリフォーメイト再循環ループからなる群から選択される反応物を含む、前記ATR改質器の入口部燃料混合物の気流と、
(d)前記改質器用の凝縮水を貯蔵するとともに、前記ATR改質器で発生した、下流の内燃機関、ガスタービン及び燃料電池デバイスの少なくとも1つにより使用される乾燥リフォーメイトを1〜100気圧(atm)で貯蔵する1個又は複数の貯蔵容器/マニホールドと、
を含み、
(e)前記ATR改質器内で前記触媒を通じて前記入口部燃料混合物の気流を反応させて、前記燃料からH2とCOを含有するリフォーメイトを生成し、同時に前記燃料混合物のO2/C、H2O/C及びCO2/C比率を指定範囲内となるように制御して、最大の前記ATRの反応温度を1200℃以下に常に維持できるようにし、
(f)前記貯蔵容器のリフォーメイト圧力を利用して各種反応物の流量、前記乾燥リフォーメイトの組成及び前記改質器の出力流量の総量を調節する複数の流量制御曲線が、前記制御用コンピュータ及びマイクロプロセッサの少なくとも一方に保存され、
前記流量制御曲線は、前記ATR改質器から出力した前記リフォーメイトの%総量と、前記貯蔵容器内のリフォーメイト圧力との関数であり、
前記流量制御曲線は、
f.1)所与の制御曲線上の1つのポイントであって、
i)全ての流量計/制御器に対し予めキャリブレーションされ、予め記憶されたセットポイントのグループであって、各反応物の流量を制御するために前記制御用コンピュータ及び前記マイクロプロセッサの少なくとも一方からダウンロードされるグループと、
ii)前記セットポイントに応じた所与のO 2 /C、H 2 O/C及びCO 2 /Cの比での、ある特定の改質器の入口部燃料混合物と、
iii)前記入口部燃料混合物から前記改質器により生成され、前記貯蔵容器内に貯蔵されるある特定のリフォーメイトの乾燥ガス組成と、
iv)前記制御曲線上の位置に応じた所与の流量で前記改質器により生成される前記リフォーメイトの出力のある特定の量と
を与えるポイントと、
f.2)前記乾燥リフォーメイトの組成が同じ一連の異なる出力流量を生成することができる、同じ前記制御曲線上の複数のポイントと
f.3)異なる改質器の入口部燃料混合物を提供するのに用いられ、同じ前記改質器によって様々な燃料及びバイオ燃料の少なくとも一方からH 2 及びCOのリフォーメイトを生成するために用いられる、予めキャリブレーションされた複数の異なる制御曲線
を含む、
ことを特徴とする車載フレックス燃料水素発生器を備える装置。 - 車載フレックス燃料水素発生器とエンジン/ガスタービンとからなるシステムは、単独で自動車、芝刈り機、フォークリフト、ディーゼルトラック、公共バス及びバイクの駆動装置として使用されることができることを特徴する請求項30に記載の装置。
- 車載フレックス燃料水素発生器と希薄燃焼エンジン/ガスタービンとからなるシステムは、自動車、芝刈り機、フォークリフト、ディーゼルトラック、公共バスのシステム及びバイクの駆動装置として使用されることができることを特徴する請求項30に記載の装置。
- 車載フレックス燃料水素発生器とエンジン/ガスタービンと発電機とバッテリー群とからなるシステムは、電力の発生と蓄積に用いられ、また独立した分散型移動式或いは携帯型固定式発電ステーションとすることができることを特徴とする請求項30に記載の装置。
- 車載フレックス燃料水素発生器と発電機とバッテリー群とからなるシステムは、電力の発生と蓄積に用いられ、また独立した分散型移動式或いは携帯型固定式発電ステーションとすることができることを特徴とする請求項30に記載の装置。
- 前記独立した分散型発電ステーションは、電動自動車、トラック、バイク、フォークリフト、電気ユーティリティビークル、電池充電器及び予備発電機を駆動するために用いることができることを特徴とする請求項33又は34に記載の装置。
- 前記リフォーメイトは、天然ガス,CNG,液化石油ガス,ガソリン,メタノール或いはバイオエタノールからなる群から選択された1種の燃料を利用してH2とCOリフォーメイトを発生して還元剤とすることで、ディーゼルエンジンに装備するNOxトラップ及びディーゼル微粒子フィルタの少なくとも一方を再生できることを特徴とする請求項30に記載の装置。
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