JP6102248B2 - Transparent and flame retardant aromatic polycarbonate resin composition and molded product thereof - Google Patents
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明は、透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に関するものである。詳しくは、芳香族ポリカーボネート樹脂本来の透明性を損なうことなく難燃性に優れた成形品を与える透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物と、この透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる成形品に関するものである。 The present invention relates to a transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition. Specifically, a transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition that gives a molded article excellent in flame retardancy without impairing the original transparency of the aromatic polycarbonate resin, and the transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition It is related with the molded article formed by shape | molding.
芳香族ポリカーボネート樹脂は、透明性、耐衝撃性、耐熱性などに優れ、しかも、得られる成形品は寸法安定性などにも優れることから、電気・電子機器のハウジング類、自動車用部品類や、光ディスク関連の部品などの精密成形品類の製造用原料樹脂として広く使用されている。特に、家電機器、電子機器、画像表示機器の筐体などにおいては、その美麗な外観を活かし、商品価値の高い商品が得られる。 Aromatic polycarbonate resin is excellent in transparency, impact resistance, heat resistance, etc., and the resulting molded product is also excellent in dimensional stability etc., so housings for electrical and electronic equipment, automotive parts, It is widely used as a raw material resin for the production of precision molded products such as optical disk related parts. In particular, in a case of a home appliance, an electronic device, an image display device, or the like, a product with high commercial value can be obtained by making use of its beautiful appearance.
近年、電気・電子機器や家電製品等の用途を中心に、使用する樹脂材料の難燃化が強く要望され、これらの要望に応えるために多数の難燃剤が開発検討なされている。例えば、特許文献１，２には、難燃性の改善を目的として、芳香族ポリカーボネート樹脂にパーフルオロブタンスルホン酸カリウム塩等の有機金属塩系化合物を配合することが提案されている。 In recent years, there has been a strong demand for flame retarding of resin materials used mainly in applications such as electrical / electronic devices and home appliances, and many flame retardants have been developed and studied in order to meet these demands. For example, Patent Documents 1 and 2 propose blending an organometallic salt compound such as potassium perfluorobutanesulfonate with an aromatic polycarbonate resin for the purpose of improving flame retardancy.
しかし、有機金属塩系化合物は、その配合量を増加させても難燃性の向上効果は頭打ちとなり、むしろ、芳香族ポリカーボネート樹脂を分解させて芳香族ポリカーボネート樹脂本来の特性を低下させる原因となることから、難燃性の改善効果にも制限があった。 However, even if the compounding amount of the organic metal salt compound is increased, the effect of improving the flame retardancy reaches its peak, and rather, it causes degradation of the aromatic polycarbonate resin by decomposing the aromatic polycarbonate resin. For this reason, there was a limit to the effect of improving flame retardancy.
このため、難燃剤として有機金属塩系化合物を用いた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、有機金属塩系化合物の配合量を増加させることなく、難燃性をより一層向上させる技術の開発が望まれているが、その場合において、芳香族ポリカーボネート樹脂本来の透明性を低下させないことが極めて重要な要件となる。
即ち、芳香族ポリカーボネート樹脂は、その優れた透明性を利用して、照明カバー、照明看板、透過型のスクリーン、信号機レンズ及びレンズカバー、各種ディスプレイ、液晶表示装置の光拡散シート等の成形材料として用いられており、このような用途において、透明性の低下は大きな問題となり、商品価値を著しく低下させることから、透明性の維持は重要な要件となる。
For this reason, in an aromatic polycarbonate resin composition using an organometallic salt compound as a flame retardant, development of a technique for further improving flame retardancy without increasing the amount of the organometallic salt compound is desired. However, in that case, it is a very important requirement not to lower the original transparency of the aromatic polycarbonate resin.
That is, the aromatic polycarbonate resin is used as a molding material for lighting covers, lighting signs, transmissive screens, traffic light lenses and lens covers, various displays, light diffusion sheets for liquid crystal display devices, etc. by utilizing its excellent transparency. In such applications, a decrease in transparency becomes a big problem, and since the commercial value is remarkably lowered, the maintenance of transparency is an important requirement.
なお、本発明において難燃助剤として用いるジフェニルベンゼンについては、特許文献３において、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の剛性及び流動性向上のための添加剤として配合することが報告されているが、難燃助剤としての機能についての報告はなされていない。 Note that diphenylbenzene used as a flame retardant aid in the present invention is reported in Patent Document 3 as an additive for improving rigidity and fluidity of an aromatic polycarbonate resin composition. There has been no report on its function as a fuel aid.
本発明は上記従来の問題点を解決し、難燃剤として有機金属塩系化合物を用いた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物であって、芳香族ポリカーボネート樹脂本来の透明性を損なうことなく、難燃性がより一層改善された成形品を与える透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物と、この透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる成形品を提供することを課題とする。 The present invention solves the above-mentioned conventional problems, and is an aromatic polycarbonate resin composition using an organometallic salt compound as a flame retardant, and has flame retardancy without impairing the original transparency of the aromatic polycarbonate resin. It is an object of the present invention to provide a transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition that gives a further improved molded product, and a molded product formed by molding the transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition.
本発明者は、上記課題を解決するべく鋭意検討した結果、難燃剤としての有機金属塩系化合物に、難燃助剤として特定の芳香族化合物を併用することにより、芳香族ポリカーボネート樹脂本来の透明性を損なうことなく、難燃性を大きく改善させることができることを見出した。 As a result of intensive studies to solve the above problems, the inventor of the present invention uses a specific aromatic compound as a flame retardant aid in combination with an organic metal salt compound as a flame retardant, and thereby inherent transparency of the aromatic polycarbonate resin. It has been found that flame retardancy can be greatly improved without impairing the properties.
本発明はこのような知見に基づいて達成されたものであり、以下を要旨とする。 The present invention has been achieved based on such findings, and the gist thereof is as follows.
［１］ （Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂９９〜９９．９９質量％と、（Ｂ）有機金属塩系化合物０．０１〜１質量％の合計１００質量部に対して、（Ｃ）芳香族化合物０．５〜３質量部を含有し、（Ｃ）芳香族化合物が１，３，５−トリフェニルベンゼンであることを特徴とする透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。 [1] (A) an aromatic polycarbonate resin from 99 to 99.99% by weight, per 100 parts by weight of (B) an organic metal salt-based compound 0.01 wt%, (C) Kaori aromatic compound A transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition comprising 0.5 to 3 parts by mass, wherein the aromatic compound (C) is 1,3,5 -triphenylbenzene.
［２］ （Ｂ）有機金属塩系化合物が有機アルカリ金属塩化合物及び／又は有機アルカリ土類金属塩化合物である［１］に記載の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。 [2] The transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition according to [1], wherein the (B) organic metal salt compound is an organic alkali metal salt compound and / or an organic alkaline earth metal salt compound.
［３］ （Ｂ）有機金属塩系化合物がパーフルオロアルカンスルホン酸金属塩である［１］又は［２］に記載の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。 [3] The transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition according to [1] or [2], wherein the (B) organometallic salt compound is a perfluoroalkanesulfonic acid metal salt.
［４］ （Ｃ）芳香族化合物の含有量が、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して０．５〜１．５質量部である［１］ないし［３］のいずれかに記載の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。 [4] The content of (C) aromatic compound is 0.5 to 1.5 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total of (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt compound. [1] The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition according to any one of [3].
［５］ ［１］ないし［４］のいずれかに記載の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形品。 [5] A molded product obtained by molding the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition according to any one of [1] to [4].
本発明によれば、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂に（Ｂ）有機金属塩系化合物と共に（Ｃ）特定の芳香族化合物を所定の割合で配合することにより、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂の透明性を損なうことなく、難燃性を大きく改善することができ、透明性、耐衝撃性、耐熱性などの芳香族ポリカーボネート樹脂本来の物性に優れると共に、難燃性にも優れた芳香族ポリカーボネート組成物及びその成形品を提供することができる。 According to the present invention, (A) the aromatic polycarbonate resin can be made transparent by blending (A) the aromatic polycarbonate resin with (B) the organometallic salt compound and (C) the specific aromatic compound at a predetermined ratio. Aromatic polycarbonate composition that can greatly improve the flame retardancy without impairing the properties, has excellent physical properties of aromatic polycarbonate resin such as transparency, impact resistance and heat resistance, and also has excellent flame retardancy Articles and molded articles thereof can be provided.
以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明するが、本発明は以下に示す実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において任意に変更して実施できる。 Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to embodiments and examples, but the present invention is not limited to the embodiments and examples described below, and may be arbitrarily selected without departing from the scope of the present invention. You can change it to
［概要］
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、少なくとも、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物と（Ｃ）特定の芳香族化合物とを所定の割合で含有してなる。また、本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、必要に応じて、更にその他の成分を含有していてもよい。
[Overview]
The transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention contains at least (A) an aromatic polycarbonate resin, (B) an organometallic salt compound, and (C) a specific aromatic compound in a predetermined ratio. Do it. Moreover, the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention may further contain other components as necessary.
本発明によれば、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂に、難燃剤としての（Ｂ）有機金属塩系化合物と、難燃助剤としての（Ｃ）特定の芳香族化合物を所定の割合で配合することにより、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂の透明性を大きく損なうことなく、難燃性を大きく向上させることができる。 According to the present invention, (A) an aromatic polycarbonate resin is blended with a predetermined ratio of (B) an organometallic salt compound as a flame retardant and (C) a specific aromatic compound as a flame retardant aid. Thus, flame retardancy can be greatly improved without significantly impairing the transparency of the (A) aromatic polycarbonate resin.
［（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂］
本発明で使用される（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂（以下「（Ａ）成分」と称す場合がある。）は、芳香族ジヒドロキシ化合物又はこれと少量のポリヒドロキシ化合物を、ホスゲン又は炭酸ジエステルと反応させることによって得られる、分岐していてもよい熱可塑性重合体又は共重合体である。芳香族ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、従来公知のホスゲン法（界面重合法）や溶融法（エステル交換法）により製造したものを使用することができる。また、溶融法を用いた場合には、末端基のＯＨ基量を調整した芳香族ポリカーボネート樹脂を使用することができる。
[(A) aromatic polycarbonate resin]
The (A) aromatic polycarbonate resin used in the present invention (hereinafter sometimes referred to as “component (A)”) reacts an aromatic dihydroxy compound or a small amount thereof with phosgene or a carbonic acid diester. It is the thermoplastic polymer or copolymer which may be branched and is obtained by making it. The production method of the aromatic polycarbonate resin is not particularly limited, and those produced by a conventionally known phosgene method (interfacial polymerization method) or melting method (transesterification method) can be used. Moreover, when the melting method is used, an aromatic polycarbonate resin in which the amount of OH groups in the terminal groups is adjusted can be used.
原料の芳香族ジヒドロキシ化合物としては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（＝ビスフェノールＡ）、テトラメチルビスフェノールＡ、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、ハイドロキノン、レゾルシノール、４，４−ジヒドロキシジフェニル等が挙げられ、好ましくはビスフェノールＡが挙げられる。また、上記の芳香族ジヒドロキシ化合物にスルホン酸テトラアルキルホスホニウムが１個以上結合した化合物を使用することもできる。 As the raw material aromatic dihydroxy compound, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane (= bisphenol A), tetramethylbisphenol A, bis (4-hydroxyphenyl) -p-diisopropylbenzene, hydroquinone, resorcinol, 4 , 4-dihydroxydiphenyl and the like, preferably bisphenol A. In addition, a compound in which one or more tetraalkylphosphonium sulfonates are bonded to the above aromatic dihydroxy compound can also be used.
分岐した芳香族ポリカーボネート樹脂を得るには、上述した芳香族ジヒドロキシ化合物の一部を、以下の分岐剤、即ち、フロログルシン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ヘプテン−２、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、２，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシフェニルヘプテン−３、１，３，５−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリ（４−ヒドロキシフェニル）エタン等のポリヒドロキシ化合物や、３，３−ビス（４−ヒドロキシアリール）オキシインドール（＝イサチンビスフェノール）、５−クロルイサチン、５，７−ジクロルイサチン、５−ブロムイサチン等の化合物で置換すればよい。これら置換する化合物の使用量は、芳香族ジヒドロキシ化合物に対して、通常０．０１〜１０モル％であり、好ましくは０．１〜２モル％である。 In order to obtain a branched aromatic polycarbonate resin, a part of the above-mentioned aromatic dihydroxy compound is mixed with the following branching agents, that is, phloroglucin, 4,6-dimethyl-2,4,6-tri (4-hydroxyphenyl). Heptene-2,4,6-dimethyl-2,4,6-tri (4-hydroxyphenyl) heptane, 2,6-dimethyl-2,4,6-tri (4-hydroxyphenylheptene-3,1, Polyhydroxy compounds such as 3,5-tri (4-hydroxyphenyl) benzene and 1,1,1-tri (4-hydroxyphenyl) ethane, and 3,3-bis (4-hydroxyaryl) oxindole (= isa) Tin bisphenol), 5-chloruisatin, 5,7-dichloroisatin, 5-bromoisatin, etc. Dose, the aromatic dihydroxy compound is usually 0.01 to 10 mol%, preferably 0.1 to 2 mol%.
（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂としては、上述した中でも、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンから誘導されるポリカーボネート樹脂、又は、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンと他の芳香族ジヒドロキシ化合物とから誘導されるポリカーボネート共重合体が好ましい。また、シロキサン構造を有するポリマー又はオリゴマーとの共重合体等の、ポリカーボネート樹脂を主体とする共重合体であってもよい。 (A) As aromatic polycarbonate resin, among the above-mentioned, polycarbonate resin derived from 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, or 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane and other Polycarbonate copolymers derived from aromatic dihydroxy compounds are preferred. Further, it may be a copolymer mainly composed of a polycarbonate resin, such as a copolymer with a polymer or oligomer having a siloxane structure.
上述した芳香族ポリカーボネート樹脂は１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。 The aromatic polycarbonate resin mentioned above may be used individually by 1 type, and 2 or more types may be mixed and used for it.
芳香族ポリカーボネート樹脂の分子量を調節するには、一価の芳香族ヒドロキシ化合物を用いればよく、この一価の芳香族ヒドロキシ化合物としては、例えば、ｍ−及びｐ−メチルフェノール、ｍ−及びｐ−プロピルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−長鎖アルキル置換フェノール等が挙げられる。 In order to adjust the molecular weight of the aromatic polycarbonate resin, a monovalent aromatic hydroxy compound may be used. Examples of the monovalent aromatic hydroxy compound include m- and p-methylphenol, m- and p-. And propylphenol, p-tert-butylphenol, p-long chain alkyl-substituted phenol and the like.
本発明で用いる（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂の分子量は用途により任意であり、適宜選択して決定すればよいが、成形性、強度等の点から（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂の分子量は、粘度平均分子量［Ｍｖ］で、１５，０００〜４０，０００、好ましくは１５，０００〜３０，０００である。この様に、粘度平均分子量を１５，０００以上とすることで機械的強度がより向上する傾向にあり、機械的強度の要求の高い用途に用いる場合により好ましいものとなる。一方、粘度平均分子量を４０，０００以下とすることで流動性の低下がより抑制されて改善される傾向にあり、成形加工性容易の観点からより好ましい。ここでの粘度平均分子量〔Ｍｖ〕は溶液粘度から換算した粘度平均分子量［Ｍｖ］で溶媒としてメチレンクロライドを使用し、ウベローデ粘度計を用いて温度２０℃での極限粘度［η］（単位ｄｌ／ｇ）を求め、Ｓｃｈｎｅｌｌの粘度式、すなわち、η＝１．２３×１０−４Ｍ0.83、から算出される値（粘度平均分子量：Ｍｖ）を意味する。ここで極限粘度［η］とは各溶液濃度［Ｃ］（ｇ／ｄｌ）での比粘度［ηsp］を測定し、下記式により算出した値である。 The molecular weight of the (A) aromatic polycarbonate resin used in the present invention is arbitrary depending on the application and may be appropriately selected and determined. From the viewpoint of moldability, strength, etc., the molecular weight of the (A) aromatic polycarbonate resin is determined by viscosity. The average molecular weight [Mv] is 15,000 to 40,000, preferably 15,000 to 30,000. As described above, when the viscosity average molecular weight is 15,000 or more, the mechanical strength tends to be further improved, which is more preferable in the case of use in applications requiring high mechanical strength. On the other hand, when the viscosity average molecular weight is 40,000 or less, a decrease in fluidity tends to be suppressed and improved, which is more preferable from the viewpoint of easy molding processability. The viscosity average molecular weight [Mv] here is the viscosity average molecular weight [Mv] converted from the solution viscosity, using methylene chloride as a solvent, and using an Ubbelohde viscometer, the intrinsic viscosity [η] (unit dl / g) is obtained and means a value (viscosity average molecular weight: Mv) calculated from Schnell's viscosity formula, that is, η = 1.23 × 10 −4 M 0.83 . Here, the intrinsic viscosity [η] is a value calculated from the following equation by measuring the specific viscosity [η sp ] at each solution concentration [C] (g / dl).
（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量は、中でも１７，０００〜３０，０００、特に１９，０００〜２７，０００であることが好ましい。また粘度平均分子量の異なる２種類以上の芳香族ポリカーボネート樹脂を混合してもよく、この場合には、粘度平均分子量が上記好適範囲外である芳香族ポリカーボネート樹脂を混合してもよい。この場合、混合物の粘度平均分子量は上記範囲となることが望ましい。 (A) The viscosity average molecular weight of the aromatic polycarbonate resin is preferably 17,000 to 30,000, particularly preferably 19,000 to 27,000. Two or more types of aromatic polycarbonate resins having different viscosity average molecular weights may be mixed. In this case, an aromatic polycarbonate resin having a viscosity average molecular weight outside the above-mentioned preferred range may be mixed. In this case, the viscosity average molecular weight of the mixture is preferably within the above range.
［（Ｂ）有機金属塩系化合物］
本発明で用いられる（Ｂ）有機金属塩系化合物としては、有機アルカリ金属塩化合物、有機アルカリ土類金属塩化合物が好ましい（以下、アルカリ金属とアルカリ土類金属を「アルカリ（土類）金属」と称する。）。また、（Ｂ）有機金属塩系化合物としては、スルホン酸金属塩、カルボン酸金属塩、ホウ酸金属塩、リン酸金属塩等が挙げられるが、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂へ添加した場合の熱安定性の点からスルホン酸金属塩が好ましく、特にパーフルオロアルカンスルホン酸金属塩が好ましい。
[(B) Organometallic salt compound]
The organic metal salt compound (B) used in the present invention is preferably an organic alkali metal salt compound or an organic alkaline earth metal salt compound (hereinafter, alkali metal and alkaline earth metal are referred to as “alkali (earth) metal”. Called). Examples of the (B) organometallic salt compound include sulfonic acid metal salts, carboxylic acid metal salts, boric acid metal salts, and phosphoric acid metal salts, but (A) when added to an aromatic polycarbonate resin. From the viewpoint of thermal stability, sulfonic acid metal salts are preferable, and perfluoroalkanesulfonic acid metal salts are particularly preferable.
スルホン酸金属塩としては、スルホン酸リチウム（Ｌｉ）塩、スルホン酸ナトリウム（Ｎａ）塩、スルホン酸カリウム（Ｋ）塩、スルホン酸ルビジウム（Ｒｂ）塩、スルホン酸セシウム（Ｃｓ）塩、スルホン酸マグネシウム（Ｍｇ）塩、スルホン酸カルシウム（Ｃａ）塩、スルホン酸ストロンチウム（Ｓｒ）塩、スルホン酸バリウム（Ｂａ）塩等が挙げられ、この中でも特に、スルホン酸ナトリウム（Ｎａ）塩、スルホン酸カリウム（Ｋ）塩が好ましい。 Examples of metal sulfonates include lithium sulfonate (Li), sodium sulfonate (Na), potassium sulfonate (K), rubidium sulfonate (Rb), cesium sulfonate (Cs), and magnesium sulfonate. (Mg) salt, calcium sulfonate (Ca) salt, strontium sulfonate (Sr) salt, barium sulfonate (Ba) salt, and the like. Among these, sodium sulfonate (Na) salt, potassium sulfonate (K ) Salt is preferred.
このような、スルホン酸金属塩としては、例えばジフェニルスルホン−３，３’−ジスルホン酸ジカリウム、ジフェニルスルホン−３−スルホン酸カリウム、ベンゼンスルホン酸ナトリウム、（ポリ）スチレンスルホン酸ナトリウム、パラトルエンスルホン酸ナトリウム、（分岐）ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、トリクロロベンゼンスルホン酸ナトリウム、ベンゼンスルホン酸カリウム、スチレンスルホン酸カリウム、（ポリ）スチレンスルホン酸カリウム、パラトルエンスルホン酸カリウム、（分岐）ドデシルベンゼンスルホン酸カリウム、トリクロロベンゼンスルホン酸カリウム、ベンゼンスルホン酸セシウム、（ポリ）スチレンスルホン酸セシウム、パラトルエンスルホン酸セシウム、（分岐）ドデシルベンゼンスルホン酸セシウム、トリクロロベンゼンスルホン酸セシウム等の芳香族スルホン酸アルカリ（土類）金属塩化合物、パ−フルオロブタンスルホン酸カリウム等のパーフルオロアルカンスルホン酸アルカリ金属塩等のパーフルオロアルカンスルホン酸金属塩（アルカンの炭素数は好ましくは２〜６）が挙げられる。この中でも特に、ジフェニルスルホン−３，３’−ジスルホン酸ジカリウム、ジフェニルスルホン−３−スルホン酸カリウム、パラトルエンスルホン酸ナトリウム、パラトルエンスルホン酸カリウム、パ−フルオロブタンスルホン酸カリウムが透明性、難燃性のバランスに優れるため、好ましく、特に、パ−フルオロブタンスルホン酸カリウム等のパーフルオロアルカンスルホン酸金属塩が好ましい。 Examples of such a sulfonic acid metal salt include dipotassium diphenylsulfone-3,3′-disulfonate, potassium diphenylsulfone-3-sulfonate, sodium benzenesulfonate, sodium (poly) styrenesulfonate, and paratoluenesulfonic acid. Sodium, (branched) sodium dodecylbenzenesulfonate, sodium trichlorobenzenesulfonate, potassium benzenesulfonate, potassium styrenesulfonate, potassium (poly) styrenesulfonate, potassium paratoluenesulfonate, (branched) potassium dodecylbenzenesulfonate, Potassium trichlorobenzenesulfonate, cesium benzenesulfonate, cesium (poly) styrenesulfonate, cesium p-toluenesulfonate, (branched) dodecylbenzenesulfonate Perfluoroalkanesulfonic acid metal salts (alkanes) such as alkali (earth) metal salts of aromatic sulfonates such as cesium and cesium trichlorobenzenesulfonate, and perfluoroalkanesulfonic acid alkali metal salts such as potassium perfluorobutanesulfonate The number of carbon atoms is preferably 2-6). Among them, diphenylsulfone-3,3′-disulfonate dipotassium, diphenylsulfone-3-sulfonate potassium, sodium paratoluenesulfonate, potassium paratoluenesulfonate, potassium perfluorobutanesulfonate are particularly transparent and flame retardant. In view of excellent balance of properties, a perfluoroalkanesulfonic acid metal salt such as potassium perfluorobutanesulfonate is particularly preferable.
これらの（Ｂ）有機金属塩系化合物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。 These (B) organometallic salt compounds may be used alone or in a combination of two or more.
［（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物の含有割合］
本発明において、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂９９〜９９．９９質量％、（Ｂ）有機金属塩系化合物０．０１〜１質量％（ただし、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計で１００質量％とする。）の割合で用いる。（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂の含有割合が上記上限より多く、（Ｂ）有機金属塩系化合物の含有割合が上記下限よりも少ないと、十分な難燃性を得ることができない。逆に、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂の含有割合が上記下限よりも少なく、（Ｂ）有機金属塩系化合物の含有割合が上記上限よりも多いと、透明性、耐熱性、成形品外観、耐衝撃性等の芳香族ポリカーボネート樹脂本来の特性が損なわれる。より好ましい含有割合は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂９９．５〜９９．９８質量％、（Ｂ）有機金属塩系化合物０．０２〜０．５質量％（ただし、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計で１００質量％とする。）であり、特に好ましくは、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂９９．８〜９９．９５質量％、（Ｂ）有機金属塩系化合物０．０５〜０．２質量％（ただし、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計で１００質量％とする。）である。
[Content ratio of (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt compound]
In the present invention, (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt compound are (A) aromatic polycarbonate resin 99 to 99.99% by mass, (B) organometallic salt compound 0.01 to 1. It is used at a ratio of mass% (however, the total of (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt compound is 100 mass%). When the content ratio of (A) aromatic polycarbonate resin is larger than the above upper limit and the content ratio of (B) organometallic salt compound is smaller than the above lower limit, sufficient flame retardancy cannot be obtained. Conversely, if (A) the content of the aromatic polycarbonate resin is less than the above lower limit and (B) the content of the organometallic salt compound is greater than the above upper limit, the transparency, heat resistance, appearance of the molded product, Original characteristics of the aromatic polycarbonate resin such as impact properties are impaired. More preferable content ratio is (A) aromatic polycarbonate resin 99.5 to 99.98% by mass, (B) organometallic salt compound 0.02 to 0.5% by mass (provided that (A) aromatic polycarbonate resin And (B) a total of 100% by mass of the organic metal salt compound.), (A) 99.8 to 99.95% by mass of the aromatic polycarbonate resin, and (B) the organic metal salt. It is 0.05-0.2 mass% of a system compound (however, the total of (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt compound is 100 mass%).
［（Ｃ）芳香族化合物］
本発明で用いる（Ｃ）芳香族化合物は、下記一般式（１）で示されるものである。
[(C) aromatic compound]
The aromatic compound (C) used in the present invention is represented by the following general formula (1).
（式中、Ｘは、脂肪族炭化水素基で置換されていてもよいフェニル基を表し、Ｒ，Ｒ’はそれぞれ脂肪族炭化水素基を表す。ｎは１〜５の整数であり、ａは０〜４の整数（ただし、ｎ＋ａ≦５）であり、ｂは０〜５の整数である。ａ，ｂが２以上の場合、複数のＲ，Ｒ’は互いに同一であっても異なるものであってもよい。） (In the formula, X represents a phenyl group which may be substituted with an aliphatic hydrocarbon group, R and R ′ each represents an aliphatic hydrocarbon group, n is an integer of 1 to 5, and a is An integer of 0 to 4 (where n + a ≦ 5), and b is an integer of 0 to 5. When a and b are 2 or more, a plurality of R and R ′ may be the same or different from each other. May be.)
上記一般式（１）において、Ｒ，Ｒ’の脂肪族炭化水素基、及びＸのフェニル基が有していてもよい脂肪族炭化水素基としては、炭素数１〜１２の直鎖又は分岐のアルキル基が好ましく、具体的にはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉｓｏ−プロピル基、ｉｓｏ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基等の低級アルキル基が挙げられる。 In the general formula (1), the aliphatic hydrocarbon group represented by R, R ′ and the phenyl hydrocarbon group X may have a linear or branched group having 1 to 12 carbon atoms. Alkyl groups are preferred, and specific examples include lower alkyl groups such as methyl, ethyl, n-propyl, n-butyl, iso-propyl, iso-butyl, sec-butyl, and t-butyl groups. Can be mentioned.
（Ｃ）芳香族化合物としては、脂肪族炭化水素基で置換されていてもよい、ｎ＝１のジフェニルベンゼン、或いはｎ＝２のトリフェニルベンゼン系化合物が好ましく、特に、脂肪族炭化水素基で置換されていてもよい、１，３−ジフェニルベンゼン、１，２−ジフェニルベンゼン、１，４−ジフェニルベンゼン、１，３，５−トリフェニルベンゼンなどが好ましいものとして挙げられ、これらのうち、特に、得られる透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の耐衝撃性、耐熱性、透明性の観点からトリフェニルベンゼンが好ましい。 (C) The aromatic compound is preferably an n = 1 diphenylbenzene or n = 2 triphenylbenzene compound which may be substituted with an aliphatic hydrocarbon group, and particularly an aliphatic hydrocarbon group. 1,3-diphenylbenzene, 1,2-diphenylbenzene, 1,4-diphenylbenzene, 1,3,5-triphenylbenzene and the like, which may be substituted, may be mentioned as preferable ones, and among these, From the viewpoints of impact resistance, heat resistance and transparency of the obtained transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition, triphenylbenzene is preferred.
これらの（Ｃ）芳香族化合物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。 These (C) aromatic compounds may be used individually by 1 type, and 2 or more types may be mixed and used for them.
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、（Ｃ）芳香族化合物の含有量は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して０．５〜３質量部であり、好ましくは０．７〜２．５質量部、より好ましくは１〜２質量部である。（Ｃ）芳香族化合物の含有量が上記下限よりも少ないと、（Ｃ）芳香族化合物を用いたことによる難燃性の改善効果が十分でなく、上記上限を超えると、透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物のガラス移転温度（Ｔｇ）の低下による耐熱性低下、および成形時のガス発生による金型汚染が発生する。また、難燃性、耐衝撃性や透明性も低下するおそれがある。 In the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention, the content of (C) aromatic compound is 100 parts by mass in total of (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt compound. It is 0.5-3 mass parts with respect to it, Preferably it is 0.7-2.5 mass parts, More preferably, it is 1-2 mass parts. When the content of (C) aromatic compound is less than the above lower limit, the effect of improving flame retardancy due to the use of (C) aromatic compound is not sufficient, and when it exceeds the above upper limit, it is transparent and flame retardant. The heat resistance is lowered due to a decrease in the glass transition temperature (Tg) of the aromatic polycarbonate resin composition, and mold contamination due to gas generation during molding occurs. In addition, flame retardancy, impact resistance and transparency may be reduced.
（Ｃ）芳香族化合物の含有量は、特に、（Ｃ）芳香族化合物としてジフェニルベンゼンを用いる場合、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して１〜３質量部とすることが好ましく、また、トリフェニルベンゼンを用いる場合は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して０．５〜１．５質量部とすることが好ましい。 The content of the aromatic compound (C) is, in particular, when diphenylbenzene is used as the aromatic compound (C), with respect to a total of 100 parts by mass of the (A) aromatic polycarbonate resin and the (B) organometallic salt compound. 1 to 3 parts by mass, and when triphenylbenzene is used, it is 0.5 to 100 parts by mass in total of (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt compound. It is preferable to set it as -1.5 mass part.
［その他の添加剤］
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂、（Ｂ）有機金属塩系化合物及び（Ｃ）芳香族化合物に加えて更にその他の成分や種々の添加剤を含有していても良い。このようなその他の成分や添加剤としては、リン系熱安定剤、酸化防止剤、離型剤、紫外線吸収剤、染顔料、帯電防止剤、その他の樹脂成分などが挙げられる。
[Other additives]
The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention is (A) an aromatic polycarbonate resin, (B) an organometallic salt compound and (C) an aromatic compound as long as the effects of the present invention are not impaired. In addition, other components and various additives may be contained. Examples of such other components and additives include phosphorus heat stabilizers, antioxidants, mold release agents, ultraviolet absorbers, dyes and pigments, antistatic agents, and other resin components.
＜リン系熱安定剤＞
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物はリン系熱安定剤を含有することができる。リン系熱安定剤は一般的に、樹脂成分を溶融混練する際、高温下での滞留安定性や樹脂成形品使用時の耐熱安定性向上に有効である。
<Phosphorus heat stabilizer>
The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention may contain a phosphorus heat stabilizer. Phosphorus heat stabilizers are generally effective in improving the residence stability at high temperatures and the heat resistance stability when using resin molded products when melt-kneading resin components.
本発明で用いるリン系熱安定剤としては、亜リン酸、リン酸、亜リン酸エステル、リン酸エステル等が挙げられ、中でも３価のリンを含み、変色抑制効果を発現しやすい点で、ホスファイト、ホスホナイト等の亜リン酸エステルが好ましい。 Examples of the phosphorus-based heat stabilizer used in the present invention include phosphorous acid, phosphoric acid, phosphorous acid ester, phosphoric acid ester, etc. Among them, trivalent phosphorus is included, and it is easy to express a discoloration suppressing effect. Phosphites such as phosphites and phosphonites are preferred.
ホスファイトとしては、例えば、トリフェニルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、ジラウリルハイドロジェンホスファイト、トリエチルホスファイト、トリデシルホスファイト、トリス（２−エチルヘキシル）ホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリステアリルホスファイト、ジフェニルモノデシルホスファイト、モノフェニルジデシルホスファイト、ジフェニルモノ（トリデシル）ホスファイト、テトラフェニルジプロピレングリコールジホスファイト、テトラフェニルテトラ（トリデシル）ペンタエリスリトールテトラホスファイト、水添ビスフェノールＡフェノールホスファイトポリマー、ジフェニルハイドロジェンホスファイト、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルジ（トリデシル）ホスファイト）テトラ（トリデシル）４，４’−イソプロピリデンジフェニルジホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジラウリルペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、水添ビスフェノールＡペンタエリスリトールホスファイトポリマー、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト等が挙げられる。 Examples of the phosphite include triphenyl phosphite, tris (nonylphenyl) phosphite, dilauryl hydrogen phosphite, triethyl phosphite, tridecyl phosphite, tris (2-ethylhexyl) phosphite, tris (tridecyl) phosphite. Phyto, tristearyl phosphite, diphenyl monodecyl phosphite, monophenyl didecyl phosphite, diphenyl mono (tridecyl) phosphite, tetraphenyldipropylene glycol diphosphite, tetraphenyltetra (tridecyl) pentaerythritol tetraphosphite, water Bisphenol A phenol phosphite polymer, diphenyl hydrogen phosphite, 4,4′-butylidene-bis (3-methyl-6-tert-butyl) Ruphenyldi (tridecyl) phosphite) tetra (tridecyl) 4,4'-isopropylidenediphenyldiphosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, bis (nonylphenyl) pentaerythritol diphosphite, dilaurylpentaerythritol diphos Phyto, distearyl pentaerythritol diphosphite, tris (4-tert-butylphenyl) phosphite, tris (2,4-di-tert-butylphenyl) phosphite, hydrogenated bisphenol A pentaerythritol phosphite polymer, bis ( 2,4-di-tert-butylphenyl) pentaerythritol diphosphite, bis (2,6-di-tert-butyl-4-methylphenyl) pentaerythritol diphosphite, , 2'-methylenebis (4,6-di -tert- butylphenyl) octyl phosphite, bis (2,4-dicumylphenyl) pentaerythritol diphosphite and the like.
また、ホスホナイトとしては、テトラキス（２，４−ジ−ｉｓｏ−プロピルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｎ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｉｓｏ−プロピルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｎ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３，３’−ビフェニレンジホスホナイト等が挙げられる。 Examples of phosphonites include tetrakis (2,4-di-iso-propylphenyl) -4,4′-biphenylenediphosphonite, tetrakis (2,4-di-n-butylphenyl) -4,4′-biphenyl. Range phosphonite, tetrakis (2,4-di-tert-butylphenyl) -4,4'-biphenylene diphosphonite, tetrakis (2,4-di-tert-butylphenyl) -4,3'-biphenylene diphospho Knight, tetrakis (2,4-di-tert-butylphenyl) -3,3'-biphenylenediphosphonite, tetrakis (2,6-di-iso-propylphenyl) -4,4'-biphenylenediphosphonite, Tetrakis (2,6-di-n-butylphenyl) -4,4′-biphenylenediphosphonite, tetrakis (2,6- -Tert-butylphenyl) -4,4'-biphenylenediphosphonite, tetrakis (2,6-di-tert-butylphenyl) -4,3'-biphenylenediphosphonite, tetrakis (2,6-di-tert) -Butylphenyl) -3,3'-biphenylenediphosphonite and the like.
また、アシッドホスフェートとしては、例えば、メチルアシッドホスフェート、エチルアシッドホスフェート、プロピルアシッドホスフェート、イソプロピルアシッドホスフェート、ブチルアシッドホスフェート、ブトキシエチルアシッドホスフェート、オクチルアシッドホスフェート、２−エチルヘキシルアシッドホスフェート、デシルアシッドホスフェート、ラウリルアシッドホスフェート、ステアリルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート、ベヘニルアシッドホスフェート、フェニルアシッドホスフェート、ノニルフェニルアシッドホスフェート、シクロヘキシルアシッドホスフェート、フェノキシエチルアシッドホスフェート、アルコキシポリエチレングリコールアシッドホスフェート、ビスフェノールＡアシッドホスフェート、ジメチルアシッドホスフェート、ジエチルアシッドホスフェート、ジプロピルアシッドホスフェート、ジイソプロピルアシッドホスフェート、ジブチルアシッドホスフェート、ジオクチルアシッドホスフェート、ジ−２−エチルヘキシルアシッドホスフェート、ジオクチルアシッドホスフェート、ジラウリルアシッドホスフェート、ジステアリルアシッドホスフェート、ジフェニルアシッドホスフェート、ビスノニルフェニルアシッドホスフェート等が挙げられる。 Examples of the acid phosphate include methyl acid phosphate, ethyl acid phosphate, propyl acid phosphate, isopropyl acid phosphate, butyl acid phosphate, butoxyethyl acid phosphate, octyl acid phosphate, 2-ethylhexyl acid phosphate, decyl acid phosphate, and lauryl phosphate. Phosphate, stearyl acid phosphate, oleyl acid phosphate, behenyl acid phosphate, phenyl acid phosphate, nonyl phenyl acid phosphate, cyclohexyl acid phosphate, phenoxyethyl acid phosphate, alkoxy polyethylene glycol acid phosphate, bisphenol A acid Sulfate, dimethyl acid phosphate, diethyl acid phosphate, dipropyl acid phosphate, diisopropyl acid phosphate, dibutyl acid phosphate, dioctyl acid phosphate, di-2-ethylhexyl acid phosphate, dioctyl acid phosphate, dilauryl acid phosphate, distearyl acid phenyl Acid phosphate, bisnonylphenyl acid phosphate, etc. are mentioned.
亜リン酸エステルの中では、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトが好ましく、耐熱性が良好であることと加水分解しにくいという点で、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイトが特に好ましい。 Among the phosphites, distearyl pentaerythritol diphosphite, tris (2,4-di-tert-butylphenyl) phosphite, bis (2,6-di-tert-butyl-4-methylphenyl) penta Erythritol diphosphite, 2,2′-methylenebis (4,6-di-tert-butylphenyl) octyl phosphite, bis (2,4-dicumylphenyl) pentaerythritol diphosphite are preferable, and heat resistance is good. Tris (2,4-di-tert-butylphenyl) phosphite is particularly preferred in that it is difficult to hydrolyze.
これらのリン系熱安定剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。 These phosphorus heat stabilizers may be used alone or in combination of two or more.
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物がリン系熱安定剤を含む場合、その含有量は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上、好ましくは０．００３質量部以上、より好ましくは０．００５質量部以上であり、通常０．１質量部以下、好ましくは０．０８質量部以下、より好ましくは０．０６質量部以下である。リン系熱安定剤の含有量が上記範囲の下限値未満の場合は、熱安定効果が不十分となる可能性があり、リン系熱安定剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、効果が頭打ちとなり経済的でなくなる可能性がある。 When the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention contains a phosphorus-based heat stabilizer, the content thereof is a total of 100 masses of (A) the aromatic polycarbonate resin and (B) the organometallic salt compound. Part is usually 0.001 part by mass or more, preferably 0.003 part by mass or more, more preferably 0.005 part by mass or more, usually 0.1 part by mass or less, preferably 0.08 part by mass or less. More preferably, it is 0.06 parts by mass or less. If the content of the phosphorus-based heat stabilizer is less than the lower limit of the above range, the thermal stability effect may be insufficient, and if the content of the phosphorus-based heat stabilizer exceeds the upper limit of the above range , There is a possibility that the effect will reach its peak and become less economical.
＜酸化防止剤＞
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、所望によって酸化防止剤を含有することが好ましい。酸化防止剤を含有することで、色相劣化や、熱滞留時の機械物性の低下が抑制できる。
<Antioxidant>
The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention preferably contains an antioxidant as desired. By containing the antioxidant, it is possible to suppress hue deterioration and deterioration of mechanical properties during heat retention.
酸化防止剤としては、例えばヒンダードフェノール系酸化防止剤が挙げられる。その具体例としては、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ’−ヘキサン−１，６−ジイルビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオナミド）、２，４−ジメチル−６−（１−メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３’’，５，５’，５’’−ヘキサ−ｔｅｒｔ−ブチル−ａ，ａ’，ａ’’−（メシチレン−２，４，６−トリイル）トリ−ｐ−クレゾール、４，６−ビス（オクチルチオメチル）−ｏ−クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ｍ−トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン，２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（４，６−ビス（オクチルチオ）−１，３，５−トリアジン−２−イルアミノ）フェノール等が挙げられる。 Examples of the antioxidant include hindered phenol-based antioxidants. Specific examples thereof include pentaerythritol tetrakis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], octadecyl-3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl). ) Propionate, thiodiethylenebis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], N, N′-hexane-1,6-diylbis [3- (3,5-di-) tert-butyl-4-hydroxyphenylpropionamide), 2,4-dimethyl-6- (1-methylpentadecyl) phenol, diethyl [[3,5-bis (1,1-dimethylethyl) -4-hydroxyphenyl ] Methyl] phosphoate, 3,3 ′, 3 ″, 5,5 ′, 5 ″ -hexa-tert-butyl-a, a ′, ''-(Mesitylene-2,4,6-triyl) tri-p-cresol, 4,6-bis (octylthiomethyl) -o-cresol, ethylenebis (oxyethylene) bis [3- (5-tert- Butyl-4-hydroxy-m-tolyl) propionate], hexamethylenebis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], 1,3,5-tris (3,5- Di-tert-butyl-4-hydroxybenzyl) -1,3,5-triazine-2,4,6 (1H, 3H, 5H) -trione, 2,6-di-tert-butyl-4- (4 6-bis (octylthio) -1,3,5-triazin-2-ylamino) phenol and the like.
なかでも、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネートが好ましい。このようなフェノール系酸化防止剤の市販品としては、例えば、ＢＡＳＦ社製「イルガノックス１０１０」、「イルガノックス１０７６」、アデカ社製「アデカスタブＡＯ−５０」、「アデカスタブＡＯ−６０」等が挙げられる。 Among them, pentaerythritol tetrakis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], octadecyl-3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate preferable. Examples of such commercially available phenolic antioxidants include “Irganox 1010”, “Irganox 1076” manufactured by BASF, “Adekastab AO-50”, “Adekastab AO-60” manufactured by Adeka, and the like. It is done.
なお、酸化防止剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。 In addition, 1 type may contain antioxidant and 2 or more types may contain it by arbitrary combinations and a ratio.
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が酸化防止剤を含有する場合、その含有量は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して、通常０．０００１質量部以上、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、また、通常３質量部以下、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．５質量部以下、さらに好ましくは０．３質量部以下である。酸化防止剤の含有量が上記範囲の下限値未満の場合は、酸化防止剤としての効果が不十分となる可能性があり、酸化防止剤の含有量が上記範囲の上限値を超える場合は、効果が頭打ちとなり経済的でなくなる可能性がある。 When the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention contains an antioxidant, the content is 100 parts by mass in total of (A) the aromatic polycarbonate resin and (B) the organometallic salt compound. Is usually 0.0001 parts by mass or more, preferably 0.001 parts by mass or more, more preferably 0.01 parts by mass or more, and usually 3 parts by mass or less, preferably 1 part by mass or less, more preferably. Is 0.5 parts by mass or less, more preferably 0.3 parts by mass or less. When the content of the antioxidant is less than the lower limit of the above range, the effect as an antioxidant may be insufficient, and when the content of the antioxidant exceeds the upper limit of the above range, There is a possibility that the effect reaches its peak and is not economical.
＜離型剤＞
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、離型剤を含有していてもよく、離型剤としては、脂肪族アルコールと脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物が好適に用いられる。
<Release agent>
The transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention may contain a release agent, and as the release agent, a full esterified product of an aliphatic alcohol and an aliphatic carboxylic acid is preferably used. It is done.
フルエステル化物を構成する脂肪族カルボン酸としては、飽和又は不飽和の脂肪族モノカルボン酸、ジカルボン酸又はトリカルボン酸を挙げることができる。ここで脂肪族カルボン酸は、脂環式カルボン酸も包含する。このうち好ましい脂肪族カルボン酸は、炭素数６〜３６のモノ又はジカルボン酸であり、炭素数６〜３６の脂肪族飽和モノカルボン酸がさらに好ましい。このような脂肪族カルボン酸の具体例としては、パルミチン酸、ステアリン酸、吉草酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラトリアコンタン酸、モンタン酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸等を挙げることができる。 Examples of the aliphatic carboxylic acid constituting the fully esterified product include saturated or unsaturated aliphatic monocarboxylic acid, dicarboxylic acid, and tricarboxylic acid. Here, the aliphatic carboxylic acid also includes an alicyclic carboxylic acid. Among these, preferable aliphatic carboxylic acids are mono- or dicarboxylic acids having 6 to 36 carbon atoms, and aliphatic saturated monocarboxylic acids having 6 to 36 carbon atoms are more preferable. Specific examples of such aliphatic carboxylic acids include palmitic acid, stearic acid, valeric acid, caproic acid, capric acid, lauric acid, arachidic acid, behenic acid, lignoceric acid, serotic acid, melicic acid, tetratriacontanoic acid. , Montanic acid, glutaric acid, adipic acid, azelaic acid and the like.
一方、フルエステル化物を構成する脂肪族アルコール成分としては、飽和又は不飽和の１価アルコール、飽和又は不飽和の多価アルコール等を挙げることができる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基等の置換基を有していてもよい。これらのアルコールのうち、炭素数３０以下の１価又は多価の飽和アルコールが好ましく、さらに炭素数３０以下の脂肪族飽和１価アルコール又は多価アルコールが好ましい。ここで脂肪族アルコールは、脂環式アルコールも包含する。 On the other hand, examples of the aliphatic alcohol component constituting the fully esterified product include saturated or unsaturated monohydric alcohols, saturated or unsaturated polyhydric alcohols, and the like. These alcohols may have a substituent such as a fluorine atom or an aryl group. Among these alcohols, monovalent or polyvalent saturated alcohols having 30 or less carbon atoms are preferable, and aliphatic saturated monohydric alcohols or polyhydric alcohols having 30 or less carbon atoms are more preferable. Here, the aliphatic alcohol also includes an alicyclic alcohol.
これらのアルコールの具体例としては、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、２，２−ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等を挙げることができる。 Specific examples of these alcohols include octanol, decanol, dodecanol, stearyl alcohol, behenyl alcohol, ethylene glycol, diethylene glycol, glycerin, pentaerythritol, 2,2-dihydroxyperfluoropropanol, neopentylene glycol, ditrimethylolpropane, dipentaerythritol. Etc.
なお、上記脂肪族アルコールと上記脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物は、そのエステル化率が必ずしも１００％である必要はなく、８０％以上であればよい。本発明にかかるフルエステル化物のエステル化率は好ましくは８５％以上であり、特に好ましくは９０％以上である。 In addition, the esterification rate of the full esterified product of the aliphatic alcohol and the aliphatic carboxylic acid is not necessarily 100%, and may be 80% or more. The esterification rate of the full esterified product according to the present invention is preferably 85% or more, particularly preferably 90% or more.
本発明で用いる脂肪族アルコールと脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物は、特に、モノ脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物の１種又は２種以上と、多価脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物の１種又は２種以上とを含有することが好ましく、モノ脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物と、多価脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物との併用により、離型効果を向上させると共に溶融混練時のガス発生を抑制し、モールドデポジットを低減させる効果が得られる。 The full esterified product of an aliphatic alcohol and an aliphatic carboxylic acid used in the present invention is, in particular, one or more of a full esterified product of a monoaliphatic alcohol and a monoaliphatic carboxylic acid, and a polyhydric aliphatic alcohol. It is preferable to contain 1 type, or 2 or more types of the full esterification product of a mono-aliphatic carboxylic acid, a full esterification product of a mono-aliphatic alcohol and a mono-aliphatic carboxylic acid, Combined use with a fully esterified product with an aliphatic carboxylic acid improves the mold release effect, suppresses gas generation during melt kneading, and reduces the mold deposit.
モノ脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸のフルエステル化物としては、ステアリルアルコールとステアリン酸とのフルエステル化物（ステアリルステアレート）、ベヘニルアルコールとベヘン酸とのフルエステル化物（ベヘニルベヘネート）が好ましく、多価脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物としては、グリセリンセリンとステアリン酸とのフルエステル化物（グリセリントリステアリレート）、ペンタエリスリトールとステアリン酸とのフルエステル化物（ペンタエリスリトールテトラステアリレート）が好ましく、特にペンタエリスリトールテトラステアリレートが好ましい。 As a full esterified product of monoaliphatic alcohol and monoaliphatic carboxylic acid, a full esterified product of stearyl alcohol and stearic acid (stearyl stearate), a full esterified product of behenyl alcohol and behenic acid (behenyl behenate) is preferable. As a full esterified product of a polyaliphatic alcohol and a monoaliphatic carboxylic acid, a full esterified product of glycerol serine and stearic acid (glycerol tristearate), a full esterified product of pentaerythritol and stearic acid (pentaerythritol tetra) Stearylate) is preferred, and pentaerythritol tetrastearate is particularly preferred.
なお、脂肪族アルコールと脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物は、不純物として脂肪族カルボン酸及び／又はアルコールを含有していてもよく、複数の化合物の混合物であってもよい。 The full esterified product of an aliphatic alcohol and an aliphatic carboxylic acid may contain an aliphatic carboxylic acid and / or alcohol as an impurity, or may be a mixture of a plurality of compounds.
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が、脂肪族アルコールと脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物等の離型剤を含有する場合、その含有量は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して、通常２質量部以下であり、好ましくは１質量部以下である。離型剤の含有量が多過ぎると耐加水分解性の低下、射出成形時の金型汚染等の問題がある。 When the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention contains a release agent such as a full esterified product of an aliphatic alcohol and an aliphatic carboxylic acid, the content is (A) an aromatic polycarbonate. It is 2 mass parts or less normally with respect to a total of 100 mass parts of resin and (B) organometallic salt type compound, Preferably it is 1 mass part or less. When there is too much content of a mold release agent, there exist problems, such as a fall of hydrolysis resistance and mold contamination at the time of injection molding.
離型剤として、モノ脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物と、多価脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物とを併用する場合、これらの使用割合（質量比）は、モノ脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物：多価脂肪族アルコールとモノ脂肪族カルボン酸とのフルエステル化物＝１：１〜１０とすることが、これらを併用することによる上記の効果を確実に得る上で好ましい。 When a full esterified product of a monoaliphatic alcohol and a monoaliphatic carboxylic acid and a full esterified product of a polyaliphatic alcohol and a monoaliphatic carboxylic acid are used in combination as a mold release agent, the use ratio (mass) Ratio) is a full esterified product of a monoaliphatic alcohol and a monoaliphatic carboxylic acid: a full esterified product of a polyaliphatic alcohol and a monoaliphatic carboxylic acid = 1: 1 to 10 in combination. It is preferable to obtain the above-mentioned effect with certainty.
＜紫外線吸収剤＞
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、所望によって紫外線吸収剤を含有することが好ましい。紫外線吸収剤を含有することで、本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の耐候性を向上させることができる。
<Ultraviolet absorber>
The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention preferably contains an ultraviolet absorber if desired. By containing the ultraviolet absorber, the weather resistance of the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention can be improved.
紫外線吸収剤としては、例えば、酸化セリウム、酸化亜鉛などの無機紫外線吸収剤；ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、サリシレート化合物、シアノアクリレート化合物、トリアジン化合物、オギザニリド化合物、マロン酸エステル化合物、ヒンダードアミン化合物などの有機紫外線吸収剤などが挙げられる。これらの中では有機紫外線吸収剤が好ましく、ベンゾトリアゾール化合物がより好ましい。有機紫外線吸収剤を選択することで、本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の機械物性が良好なものになる。 Examples of the ultraviolet absorber include inorganic ultraviolet absorbers such as cerium oxide and zinc oxide; organics such as benzotriazole compounds, benzophenone compounds, salicylate compounds, cyanoacrylate compounds, triazine compounds, oxanilide compounds, malonic ester compounds, hindered amine compounds, etc. Examples include ultraviolet absorbers. In these, an organic ultraviolet absorber is preferable and a benzotriazole compound is more preferable. By selecting the organic ultraviolet absorber, the mechanical properties of the transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention are improved.
ベンゾトリアゾール化合物の具体例としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−[２’−ヒドロキシ−３’，５’−ビス（α，α−ジメチルベンジル）フェニル]−ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニル）−ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−アミル）−ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス[４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｎ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール]等が挙げられ、なかでも２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス[４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｎ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール]が好ましく、特に２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾールが好ましい。このようなベンゾトリアゾール化合物としては、具体的には例えば、シプロ化成社製「シーソーブ７０１」、「シーソーブ７０５」、「シーソーブ７０３」、「シーソーブ７０２」、「シーソーブ７０４」、「シーソーブ７０９」、共同薬品社製「バイオソーブ５２０」、「バイオソーブ５８２」、「バイオソーブ５８０」、「バイオソーブ５８３」、ケミプロ化成社製「ケミソーブ７１」、「ケミソーブ７２」、サイテックインダストリーズ社製「サイアソーブＵＶ５４１１」、アデカ社製「ＬＡ−３２」、「ＬＡ−３８」、「ＬＡ−３６」、「ＬＡ−３４」、「ＬＡ−３１」、チバ・スペシャリティケミカルズ社製「チヌビンＰ」、「チヌビン２３４」、「チヌビン３２６」、「チヌビン３２７」、「チヌビン３２８」等が挙げられる。 Specific examples of the benzotriazole compound include, for example, 2- (2′-hydroxy-5′-methylphenyl) benzotriazole, 2- [2′-hydroxy-3 ′, 5′-bis (α, α-dimethylbenzyl). ) Phenyl] -benzotriazole, 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5′-di-tert-butyl-phenyl) -benzotriazole, 2- (2′-hydroxy-3′-tert-butyl-5 ′) -Methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, 2- (2'-hydroxy-3 ', 5'-di-tert-butyl-phenyl) -5-chlorobenzotriazole), 2- (2'-hydroxy-3 ', 5'-di-tert-amyl) -benzotriazole, 2- (2'-hydroxy-5'-tert-octylphenyl) benzotriazole, 2 2'-methylenebis [4- (1,1,3,3-tetramethylbutyl) -6- (2N-benzotriazol-2-yl) phenol] and the like, among others 2- (2'-hydroxy- 5′-tert-octylphenyl) benzotriazole, 2,2′-methylenebis [4- (1,1,3,3-tetramethylbutyl) -6- (2N-benzotriazol-2-yl) phenol] are preferred. In particular, 2- (2′-hydroxy-5′-tert-octylphenyl) benzotriazole is preferred. Specific examples of such a benzotriazole compound include “Seesorb 701”, “Seesorb 705”, “Seesorb 703”, “Seesorb 702”, “Seesorb 704”, and “Seesorb 709” manufactured by Sipro Kasei Co., Ltd. “Biosorb 520”, “Biosorb 582”, “Biosorb 580”, “Biosorb 583” manufactured by Yakuhin Kagaku Co., Ltd. “Chemisorb 71”, “Chemisorb 72” manufactured by Chemipro Kasei Co., Ltd. “Siasorb UV5411” manufactured by Cytec Industries, Inc. “ “LA-32”, “LA-38”, “LA-36”, “LA-34”, “LA-31”, “Tinuvin P”, “Tinubin 234”, “Tinubin 326” manufactured by Ciba Specialty Chemicals, “Tinuvin 327”, “Tinuvin 328” and the like can be mentioned.
ベンゾフェノン化合物の具体例としては、例えば、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−ｎ−ドデシロキシベンゾフェノン、ビス（５−ベンゾイル−４−ヒドロキシ−２−メトキシフェニル）メタン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン等が挙げられ、このようなベンゾフェノン化合物としては、具体的には例えば、シプロ化成社製「シーソーブ１００」、「シーソーブ１０１」、「シーソーブ１０１Ｓ」、「シーソーブ１０２」、「シーソーブ１０３」、共同薬品社製「バイオソーブ１００」、「バイオソーブ１１０」、「バイオソーブ１３０」、ケミプロ化成社製「ケミソーブ１０」、「ケミソーブ１１」、「ケミソーブ１１Ｓ」、「ケミソーブ１２」、「ケミソーブ１３」、「ケミソーブ１１１」、ＢＡＳＦ社製「ユビヌル４００」、ＢＡＳＦ社製「ユビヌルＭ−４０」、ＢＡＳＦ社製「ユビヌルＭＳ−４０」、サイテックインダストリーズ社製「サイアソーブＵＶ９」、「サイアソーブＵＶ２８４」、「サイアソーブＵＶ５３１」、「サイアソーブＵＶ２４」、アデカ社製「アデカスタブ１４１３」、「アデカスタブＬＡ−５１」等が挙げられる。 Specific examples of the benzophenone compound include, for example, 2,4-dihydroxybenzophenone, 2-hydroxy-4-methoxybenzophenone, 2-hydroxy-4-methoxybenzophenone-5-sulfonic acid, 2-hydroxy-4-n-octoxy Benzophenone, 2-hydroxy-n-dodecyloxybenzophenone, bis (5-benzoyl-4-hydroxy-2-methoxyphenyl) methane, 2,2'-dihydroxy-4-methoxybenzophenone, 2,2'-dihydroxy-4 4,4′-dimethoxybenzophenone and the like. Specific examples of such a benzophenone compound include “Seesorb 100”, “Seesorb 101”, “Seesorb 101S”, “Seesorb 102”, and “Seesorb 102” manufactured by Cypro Kasei Co., Ltd. Seesorb 103 ", joint medicine “Biosorb 100”, “Biosorb 110”, “Biosorb 130”, manufactured by Kemipro Kasei Co., Ltd. “Chemisorb 10”, “Chemisorb 11”, “Chemisorb 11S”, “Chemisorb 12”, “Chemsorb 13”, “Chemisorb 111” BASF “Ubinur 400”, BASF “Ubinur M-40”, BASF “Ubinur MS-40”, Cytec Industries “Thiasorb UV9”, “Thiasorb UV284”, “Thiasorb UV531”, “Thiasorb” UV24 "," ADEKA STAB 1413 "," ADEKA STAB LA-51 "manufactured by Adeka Corporation and the like.
サリシレート化合物の具体例としては、例えば、フェニルサリシレート、４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルサリシレート等が挙げられ、このようなサリシレート化合物としては、具体的には例えば、シプロ化成社製「シーソーブ２０１」、「シーソーブ２０２」、ケミプロ化成社製「ケミソーブ２１」、「ケミソーブ２２」等が挙げられる。 Specific examples of the salicylate compound include phenyl salicylate and 4-tert-butylphenyl salicylate. Specific examples of such a salicylate compound include, for example, “Seesorb 201” and “Seesorb” manufactured by Sipro Kasei Co., Ltd. 202 ”,“ Kemisorb 21 ”,“ Kemisorb 22 ”manufactured by Chemipro Kasei Co., Ltd., and the like.
シアノアクリレート化合物の具体例としては、例えば、エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート、２−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート等が挙げられ、このようなシアノアクリレート化合物としては、具体的には例えば、シプロ化成社製「シーソーブ５０１」、共同薬品社製「バイオソーブ９１０」、第一化成社製「ユビソレーター３００」、ＢＡＳＦ社製「ユビヌルＮ−３５」、「ユビヌルＮ−５３９」等が挙げられる。 Specific examples of the cyanoacrylate compound include, for example, ethyl-2-cyano-3,3-diphenyl acrylate, 2-ethylhexyl-2-cyano-3,3-diphenyl acrylate, and the like. Specifically, for example, “Seasorb 501” manufactured by Sipro Kasei Co., Ltd., “Biosorb 910” manufactured by Kyodo Pharmaceutical Co., Ltd., “Ubisolator 300” manufactured by Daiichi Kasei Co., Ltd., “Ubinur N-35” manufactured by BASF, 539 "and the like.
オギザニリド化合物の具体例としては、例えば、２−エトキシ−２’−エチルオキザリニックアシッドビスアリニド等が挙げられ、このようなオキザリニド化合物としては、具体的には例えば、クラリアント社製「サンデュボアＶＳＵ」等が挙げられる。 Specific examples of the oxanilide compound include, for example, 2-ethoxy-2′-ethyl oxalinic acid bis-arinide and the like. Specific examples of such an oxalinide compound include “Sanduboa” manufactured by Clariant Corporation. VSU "etc. are mentioned.
マロン酸エステル化合物としては、２−（アルキリデン）マロン酸エステル類が好ましく、２−（１−アリールアルキリデン）マロン酸エステル類がより好ましい。このようなマロン酸エステル化合物としては、具体的には例えば、クラリアントジャパン社製「ＰＲ−２５」、チバ・スペシャリティケミカルズ社製「Ｂ−ＣＡＰ」等が挙げられる。 As the malonic acid ester compound, 2- (alkylidene) malonic acid esters are preferable, and 2- (1-arylalkylidene) malonic acid esters are more preferable. Specific examples of such a malonic ester compound include “PR-25” manufactured by Clariant Japan, “B-CAP” manufactured by Ciba Specialty Chemicals, and the like.
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が紫外線吸収剤を含有する場合、その含有量は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上、好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．１質量部以上であり、また、通常３質量部以下、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．５質量部以下、さらに好ましくは０．４質量部以下である。紫外線吸収剤の含有量が前記範囲の下限値以下の場合は、耐候性の改良効果が不十分となる可能性があり、紫外線吸収剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、モールドデボジット等が生じ、金型汚染を引き起こす可能性がある。
なお、紫外線吸収剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。
When the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention contains an ultraviolet absorber, the content is 100 parts by mass in total of (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt compound. Is usually 0.001 part by mass or more, preferably 0.01 part by mass or more, more preferably 0.1 part by mass or more, and usually 3 parts by mass or less, preferably 1 part by mass or less, more preferably. Is 0.5 parts by mass or less, more preferably 0.4 parts by mass or less. If the content of the UV absorber is below the lower limit of the above range, the effect of improving the weather resistance may be insufficient, and if the content of the UV absorber exceeds the upper limit of the above range, the mold Debogit etc. may occur and cause mold contamination.
In addition, 1 type may contain the ultraviolet absorber and 2 or more types may contain it by arbitrary combinations and a ratio.
＜染顔料＞
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、所望によって染顔料を含有していてもよい。染顔料を含有することで、本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の隠蔽性、耐候性を向上できるほか、本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形して得られる成形品のデザイン性を向上させることができる。
<Dye and pigment>
The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention may contain a dye / pigment if desired. In addition to improving the concealability and weather resistance of the transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention by containing a dye / pigment, the transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention is molded. The design of the molded product obtained in this way can be improved.
染顔料としては、例えば、無機顔料、有機顔料、有機染料などが挙げられる。 Examples of the dye / pigment include inorganic pigments, organic pigments, and organic dyes.
無機顔料としては、例えば、カーボンブラック、カドミウムレッド、カドミウムイエロー等の硫化物系顔料；群青などの珪酸塩系顔料；酸化チタン、亜鉛華、弁柄、酸化クロム、鉄黒、チタンイエロー、亜鉛−鉄系ブラウン、チタンコバルト系グリーン、コバルトグリーン、コバルトブルー、銅−クロム系ブラック、銅−鉄系ブラック等の酸化物系顔料；黄鉛、モリブデートオレンジ等のクロム酸系顔料；紺青などのフェロシアン系顔料などが挙げられる。 Examples of inorganic pigments include sulfide pigments such as carbon black, cadmium red, and cadmium yellow; silicate pigments such as ultramarine blue; titanium oxide, zinc white, petal, chromium oxide, iron black, titanium yellow, zinc- Oxide pigments such as iron brown, titanium cobalt green, cobalt green, cobalt blue, copper-chromium black and copper-iron black; chromic pigments such as chrome lead and molybdate orange; Examples include Russian pigments.
有機顔料及び有機染料としては、例えば、銅フタロシアニンブルー、銅フタロシアニングリーン等のフタロシアニン系染顔料；ニッケルアゾイエロー等のアゾ系染顔料；チオインジゴ系、ペリノン系、ペリレン系、キナクリドン系、ジオキサジン系、イソインドリノン系、キノフタロン系などの縮合多環染顔料；アンスラキノン系、複素環系、メチル系の染顔料などが挙げられる。 Examples of organic pigments and organic dyes include phthalocyanine dyes such as copper phthalocyanine blue and copper phthalocyanine green; azo dyes such as nickel azo yellow; thioindigo, perinone, perylene, quinacridone, dioxazine, iso Examples thereof include condensed polycyclic dyes such as indolinone and quinophthalone; anthraquinone, heterocyclic and methyl dyes.
これらの中では、熱安定性の点から、酸化チタン、カーボンブラック、シアニン系、キノリン系、アンスラキノン系、フタロシアニン系化合物などが好ましい。 Of these, titanium oxide, carbon black, cyanine-based, quinoline-based, anthraquinone-based, and phthalocyanine-based compounds are preferable from the viewpoint of thermal stability.
なお、染顔料は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。
また、染顔料は、押出時のハンドリング性改良、樹脂組成物中への分散性改良の目的のために、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂又は他の熱可塑性樹脂とマスターバッチ化されたものも用いてもよい。
In addition, 1 type may contain the dye / pigment, and 2 or more types may contain it by arbitrary combinations and a ratio.
In addition, dyes and pigments that are masterbatched with (A) an aromatic polycarbonate resin or other thermoplastic resin are also used for the purpose of improving the handling property during extrusion and improving the dispersibility in the resin composition. May be.
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が染顔料を含有する場合、その含有量は、必要な意匠性に応じて適宜選択すればよいが、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上、好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．１質量部以上であり、また、通常３質量部以下、好ましくは２質量部以下、より好ましくは１質量部以下、さらに好ましくは０．５質量部以下である。染顔料の含有量が前記範囲の下限値以下の場合は、着色効果が十分に得られない可能性があり、染顔料の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、モールドデボジット等が生じ、金型汚染を引き起こす可能性がある。 When the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention contains a dye / pigment, the content may be appropriately selected according to the required design properties. B) 0.001 part by mass or more, preferably 0.01 part by mass or more, more preferably 0.1 part by mass or more, and usually 3 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total with the organometallic salt compound. It is not more than part by mass, preferably not more than 2 parts by mass, more preferably not more than 1 part by mass, still more preferably not more than 0.5 parts by mass. When the content of the dye / pigment is less than or equal to the lower limit of the above range, the coloring effect may not be sufficiently obtained, and when the content of the dye / pigment exceeds the upper limit of the above range, a mold deposit or the like occurs. , May cause mold contamination.
＜帯電防止剤＞
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、所望によって帯電防止剤を含有していてもよい。帯電防止剤は特に限定されないが、好ましくは下記一般式（III）で表されるスルホン酸ホスホニウム塩である。
<Antistatic agent>
The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention may contain an antistatic agent as desired. The antistatic agent is not particularly limited, but is preferably a sulfonic acid phosphonium salt represented by the following general formula (III).
（一般式（III）中、Ｒ11は炭素数１〜４０のアルキル基又はアリール基であり、置換基を有していても良く、Ｒ12〜Ｒ15は、各々独立して水素原子、炭素数１〜１０のアルキル基又はアリール基であり、これらは同じでも異なっていてもよい。） (In the general formula (III), R 11 is an alkyl group or aryl group having 1 to 40 carbon atoms and may have a substituent, and R 12 to R 15 are each independently a hydrogen atom, carbon (It is an alkyl group or an aryl group of formulas 1 to 10, and these may be the same or different.)
前記一般式（III）中のＲ11は、炭素数１〜４０のアルキル基又はアリール基であるが、透明性や耐熱性、ポリカーボネート樹脂への相溶性の観点からアリール基の方が好ましく、炭素数１〜３４、好ましくは５〜２０、特に、１０〜１５のアルキル基で置換されたアルキルベンゼン又はアルキルナフタリン環から誘導される基が好ましい。また、一般式（III）中のＲ12〜Ｒ15は、各々独立して水素原子、炭素数１〜１０のアルキル基又はアリール基であるが、好ましくは炭素数２〜８のアルキルであり、更に好ましくは３〜６のアルキル基であり、特に、ブチル基が好ましい。 R 11 in the general formula (III) is an alkyl group having 1 to 40 carbon atoms or an aryl group, and an aryl group is preferable from the viewpoint of transparency, heat resistance, and compatibility with a polycarbonate resin. A group derived from an alkylbenzene or alkylnaphthalene ring substituted with an alkyl group of 1 to 34, preferably 5 to 20, particularly 10 to 15 is preferable. Further, R 12 to R 15 in the general formula (III) are each independently a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms or an aryl group, preferably an alkyl having 2 to 8 carbon atoms, More preferably, it is a 3-6 alkyl group, and especially a butyl group is preferable.
このようなスルホン酸ホスホニウム塩の具体例としては、ドデシルスルホン酸テトラブチルホスホニウム、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニウム、ドデシルベンゼンスルホン酸トリブチルオクチルホスホニウム、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラオクチルホスホニウム、オクタデシルベンゼンスルホン酸テトラエチルホスホニウム、ジブチルベンゼンスルホン酸トリブチルメチルホスホニウム、ジブチルナフチルスルホン酸トリフェニルホスホニウム、ジイソプロピルナフチルスルホン酸トリオクチルメチルホスホニウム等が挙げられる。中でも、ポリカーボネートとの相溶性及び入手が容易な点で、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニウムが好ましい。
これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
Specific examples of such phosphonium sulfonates include tetrabutylphosphonium dodecylsulfonate, tetrabutylphosphonium dodecylbenzenesulfonate, tributyloctylphosphonium dodecylbenzenesulfonate, tetraoctylphosphonium dodecylbenzenesulfonate, tetraethylphosphonium octadecylbenzenesulfonate. , Tributylmethylphosphonium dibutylbenzenesulfonate, triphenylphosphonium dibutylnaphthylsulfonate, trioctylmethylphosphonium diisopropylnaphthylsulfonate, and the like. Of these, tetrabutylphosphonium dodecylbenzenesulfonate is preferred because it is compatible with polycarbonate and easily available.
These may be used alone or in combination of two or more.
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が帯電防止剤を含有する場合、その含有量は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して、０．１〜５．０質量部であることが好ましく、より好ましくは０．２〜３．０質量部、更に好ましくは０．３〜２．０質量部、特に好ましくは０．５〜１．８質量部である。帯電防止剤の含有量が０．１質量部未満では、帯電防止の効果は得られず、５．０質量部を超えると透明性や機械的強度が低下し、成形品表面にシルバーや剥離が生じて外観不良を引き起こし易い。 When the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention contains an antistatic agent, the content thereof is 100 parts by mass in total of (A) the aromatic polycarbonate resin and (B) the organometallic salt compound. Is preferably 0.1 to 5.0 parts by mass, more preferably 0.2 to 3.0 parts by mass, still more preferably 0.3 to 2.0 parts by mass, and particularly preferably 0. 5 to 1.8 parts by mass. If the content of the antistatic agent is less than 0.1 parts by mass, the antistatic effect cannot be obtained, and if it exceeds 5.0 parts by mass, the transparency and mechanical strength are reduced, and the surface of the molded product has silver and peeling. This is likely to cause poor appearance.
＜その他の樹脂成分＞
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない限りにおいて、樹脂成分として、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂以外の他の樹脂成分を含有していてもよい。配合し得る他の樹脂成分としては、例えば、ポリスチレン樹脂、ハイインパクトポリスチレン樹脂、水添ポリスチレン樹脂、ポリアクリルスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＳＡ樹脂、ＳＭＡ樹脂、ポリアルキルメタクリレート樹脂、ポリメタクリルメタクリレート樹脂、ポリフェニルエーテル樹脂、（Ａ）成分以外のポリカーボネート樹脂、非晶性ポリアルキレンテレフタレート樹脂、ポリエステル樹脂、非晶性ポリアミド樹脂、ポリ−４−メチルペンテン−１、環状ポリオレフィン樹脂、非晶性ポリアリレート樹脂、ポリエーテルサルフォンなどが挙げられ、好ましくは、ポリスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＳＡ樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリメタクリルメタクリレート樹脂、ポリエステル樹脂などが挙げられる。
<Other resin components>
The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention may contain other resin components other than the (A) aromatic polycarbonate resin, as long as the object of the present invention is not impaired. . As other resin components that can be blended, for example, polystyrene resin, high impact polystyrene resin, hydrogenated polystyrene resin, polyacryl styrene resin, ABS resin, AS resin, AES resin, ASA resin, SMA resin, polyalkyl methacrylate resin, Polymethacrylic methacrylate resin, polyphenyl ether resin, polycarbonate resin other than component (A), amorphous polyalkylene terephthalate resin, polyester resin, amorphous polyamide resin, poly-4-methylpentene-1, cyclic polyolefin resin, non Crystalline polyarylate resin, polyether sulfone, etc. are mentioned, preferably polystyrene resin, ABS resin, AS resin, AES resin, ASA resin, polyphenylene ether resin, polymethacryl methacrylate resin, poly Such as ester resins, and the like.
これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよいが、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂を用いることによる本発明の効果を得るために、これらの他の樹脂成分は、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂と（Ｂ）有機金属塩系化合物との合計１００質量部に対して４０質量部以下とすることが好ましい。 These may be used alone or in admixture of two or more. (A) In order to obtain the effects of the present invention by using an aromatic polycarbonate resin, these other resins It is preferable that a component shall be 40 mass parts or less with respect to 100 mass parts in total of (A) aromatic polycarbonate resin and (B) organometallic salt type compound.
＜その他の添加剤＞
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、所望の諸物性を著しく損なわない限り、必要に応じて、上述したもの以外にその他の添加剤を含有していてもよい。その他の添加剤としては、例えば、無機フィラー、滴下防止剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、流動性改良剤、摺動性改質剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤、ＭＢＳ樹脂およびシリコーン／アクリル複合化ゴムに代表されるコアシェル型のエラストマーなどの各種樹脂添加剤などが挙げられる。これらの樹脂添加剤は１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。
<Other additives>
The transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention may contain other additives in addition to those described above, if necessary, as long as the desired physical properties are not significantly impaired. Examples of other additives include inorganic fillers, anti-dripping agents, anti-fogging agents, anti-blocking agents, fluidity improvers, sliding property modifiers, plasticizers, dispersants, antibacterial agents, MBS resins, and silicone / Various resin additives such as core-shell type elastomers typified by acrylic composite rubber can be used. One of these resin additives may be contained, or two or more thereof may be contained in any combination and ratio.
［透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法］
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法に制限はなく、公知の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用することができる。
[Method for producing transparent / flame retardant aromatic polycarbonate resin composition]
There is no restriction | limiting in the manufacturing method of the transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of this invention, The manufacturing method of a well-known aromatic polycarbonate resin composition can be employ | adopted widely.
その具体例を挙げると、本発明に係る（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂、（Ｂ）有機金属塩系化合物、及び（Ｃ）芳香族化合物、並びに、必要に応じて配合されるその他の成分を、例えばタンブラーやヘンシェルミキサー、スーパーミキサーなどの各種混合機を用いて予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。 Specific examples thereof include (A) aromatic polycarbonate resin, (B) organometallic salt compound, and (C) aromatic compound according to the present invention, and other components blended as necessary. For example, after mixing in advance using various mixers such as a tumbler, Henschel mixer, super mixer, etc., it is melt kneaded with a mixer such as a Banbury mixer, roll, brabender, single-screw kneading extruder, twin-screw kneading extruder, kneader, etc. A method is mentioned.
また、例えば、各成分を予め混合せずに、又は、一部の成分のみを予め混合し、フィーダーを用いて押出機に供給して溶融混練して、本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を製造することもできる。 In addition, for example, without mixing each component in advance, or only a part of the components are mixed in advance, and fed to an extruder using a feeder and melt-kneaded, the transparent and flame-retardant aromatic of the present invention A polycarbonate resin composition can also be produced.
また、例えば、一部の成分を予め混合し押出機に供給して溶融混練することで得られる樹脂組成物をマスターバッチとし、このマスターバッチを再度残りの成分と混合し、溶融混練することによって本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を製造することもできる。
また、例えば、分散し難い成分を混合する際には、その分散し難い成分を予め水や有機溶剤等の溶媒に溶解又は分散させ、その溶液又は分散液と混練するようにすることで、分散性を高めることもできる。
Also, for example, by mixing a part of the components in advance and supplying the resulting mixture to an extruder and melt-kneading it as a master batch, this master batch is again mixed with the remaining components and melt-kneaded. The transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention can also be produced.
In addition, for example, when mixing a component that is difficult to disperse, the component that is difficult to disperse is dissolved or dispersed in a solvent such as water or an organic solvent in advance, and kneaded with the solution or the dispersion. It can also improve sex.
上記方法で各成分を予め混合した後、溶融混練する方法としてはバンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどを使用する方法が挙げられる。 Examples of a method for melt-kneading after mixing each component in advance by the above method include a method using a Banbury mixer, roll, Brabender, single-screw kneading extruder, twin-screw kneading extruder, kneader and the like.
［透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物成形品］
本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、通常、任意の形状に成形して芳香族ポリカーボネート樹脂成形品として用いる。この成形品の形状、模様、色彩、寸法などに制限はなく、その成形品の用途に応じて任意に設定すればよい。
[Transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition molded product]
The transparent and flame-retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention is usually molded into an arbitrary shape and used as an aromatic polycarbonate resin molded article. There are no restrictions on the shape, pattern, color, size, etc. of the molded product, and it may be set arbitrarily according to the application of the molded product.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂成形品の製造方法は、特に限定されず、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物について一般に採用されている成形法を任意に採用できる。その例を挙げると、射出成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、二色成形法、ガスアシスト等の中空成形法、断熱金型を使用した成形法、急速加熱金型を使用した成形法、発泡成形（超臨界流体も含む）、インサート成形、ＩＭＣ（インモールドコーティング成形）成形法、押出成形法、シート成形法、熱成形法、回転成形法、積層成形法、プレス成形法などが挙げられる。また、ホットランナー方式を使用した成形法を用いることも出来る。 The manufacturing method of the aromatic polycarbonate resin molded article of the present invention is not particularly limited, and a molding method generally employed for the aromatic polycarbonate resin composition can be arbitrarily adopted. For example, injection molding method, ultra-high speed injection molding method, injection compression molding method, two-color molding method, hollow molding method such as gas assist, molding method using heat insulating mold, rapid heating mold were used. Molding method, foam molding (including supercritical fluid), insert molding, IMC (in-mold coating molding) molding method, extrusion molding method, sheet molding method, thermoforming method, rotational molding method, laminate molding method, press molding method, etc. Is mentioned. A molding method using a hot runner method can also be used.
このようにして製造される本発明の成形品の適用例を挙げると、電気電子機器、ＯＡ機器、情報端末機器、機械部品、家電製品、車輌部品、建築部材、各種容器、レジャー用品・雑貨類、照明機器等の部品が挙げられる。これらの中でも、本発明の成形品は、その優れた難燃性、透明性、耐熱性及び剛性等の機械的物性から、特に電気電子機器、ＯＡ機器、情報端末機器、家電製品、照明機器等の部品へ用いて好適であり、電気電子機器、照明機器の部品、シート部材に用いて特に好適である。 Examples of application of the molded article of the present invention thus manufactured include electrical and electronic equipment, OA equipment, information terminal equipment, machine parts, home appliances, vehicle parts, building members, various containers, leisure goods and miscellaneous goods. And parts such as lighting equipment. Among these, the molded product of the present invention is particularly an electrical / electronic device, OA device, information terminal device, home appliance, lighting device, etc. due to its excellent flame retardancy, transparency, heat resistance and rigidity. And is particularly suitable for use in electrical and electronic equipment, lighting equipment parts, and sheet members.
前記の電気電子機器としては、例えば、パソコン、ゲーム機、テレビ、カーナビ、電子ペーパーなどのディスプレイ装置、プリンター、コピー機、スキャナー、ファックス、電子手帳やＰＤＡ、電子式卓上計算機、電子辞書、カメラ、ビデオカメラ、携帯電話、電池パック、記録媒体のドライブや読み取り装置、マウス、テンキー、ＣＤプレーヤー、ＭＤプレーヤー、携帯ラジオ・オーディオプレーヤー等が挙げられる。なかでも、テレビ、パソコン、カーナビ、電子ペーパー等の筐体の意匠性部品等に好適に用いることができる。 Examples of the electric and electronic devices include display devices such as personal computers, game machines, televisions, car navigation systems, and electronic paper, printers, copiers, scanners, fax machines, electronic notebooks and PDAs, electronic desk calculators, electronic dictionaries, cameras, Examples include a video camera, a mobile phone, a battery pack, a recording medium drive and reading device, a mouse, a numeric keypad, a CD player, an MD player, and a portable radio / audio player. Especially, it can use suitably for the designable parts of housing | casings, such as a television, a personal computer, a car navigation system, and electronic paper.
前記の照明機器の部品としては、ＬＥＤ照明、ＥＬ照明等のカバー等に好適に用いることができる。 As a component of the above-mentioned lighting device, it can be suitably used for a cover of LED lighting, EL lighting or the like.
特に、本発明の透明・難燃性芳香族ポリカーボネート樹脂組成物はその優れた透明性から、照明カバー、照明看板、透過型のスクリーン、信号機レンズ及びレンズカバー、各種ディスプレイ、液晶表示装置の光拡散シート等の成形材料として好適である。 In particular, the transparent and flame retardant aromatic polycarbonate resin composition of the present invention has excellent transparency, so that it can illuminate light covers, lighting signs, transmission screens, traffic light lenses and lens covers, various displays, and liquid crystal display devices. Suitable as a molding material for sheets and the like.
以下、実施例を示して本発明について更に具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において任意に変更して実施することができる。なお、以下の説明において「部」とは、特に断らない限り質量基準に基づく「質量部」を表す。 Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples. However, the present invention is not limited to the following examples, and can be arbitrarily modified and implemented without departing from the gist of the present invention. In the following description, “part” means “part by mass” based on the mass reference unless otherwise specified.
以下の実施例及び比較例で用いた測定・評価法並びに使用材料は、以下の通りである。 Measurement / evaluation methods and materials used in the following Examples and Comparative Examples are as follows.
［測定・評価法］
＜難燃性＞
各樹脂組成物のペレットを１２０℃で５時間乾燥させた後、射出成形機（住友重機械工業社製「ＳＧ７５Ｍｋ−II」）にて、シリンダー温度２７０℃、金型温度６０℃、成形サイクル５０秒の条件で射出成形を行い、ＩＳＯ多目的試験片（４ｍｍ厚）を作製した。得られた試験片について、ＪＩＳ Ｋ−７２０１−２（ＩＳＯ ４５８９−２）の規格に基づいた限界酸素指数を測定した。限界酸素指数は大きい程難燃性に優れる。
[Measurement and evaluation method]
<Flame retardance>
After drying the pellets of each resin composition at 120 ° C. for 5 hours, the cylinder temperature was 270 ° C., the mold temperature was 60 ° C., and the molding cycle was 50 with an injection molding machine (“SG75Mk-II” manufactured by Sumitomo Heavy Industries, Ltd.). Injection molding was performed under the conditions of seconds to produce an ISO multipurpose test piece (4 mm thick). About the obtained test piece, the limiting oxygen index based on the specification of JIS K-7201-2 (ISO 4589-2) was measured. The higher the critical oxygen index, the better the flame retardancy.
＜色相（ＹＩ）及びＨＡＺＥ＞
各樹脂組成物のペレットを用いて、射出成形機（日本製鋼所社製「Ｊ５０」）により、２８０℃の温度で成形したプレート（１１０ｍｍ×３５ｍｍ×厚さ３ｍｍおよび２ｍｍの２段）の２ｍｍ厚部分について、分光式色彩計（日本電色工業社製「ＳＥ−２０００型」）を使用して色相（ＹＩ）を測定した。
また、このプレートについて、濁度計（日本電色工業社製「ＮＤＨ−２０００型」）を用いてＨＡＺＥを測定した。
<Hue (YI) and HAZE>
2 mm thickness of a plate (110 mm × 35 mm × thickness 3 mm and 2 mm, two steps) molded at a temperature of 280 ° C. by an injection molding machine (“J50” manufactured by Nippon Steel Works) using pellets of each resin composition About the part, the hue (YI) was measured using the spectroscopic color meter (Nippon Denshoku Industries Co., Ltd. "SE-2000 type").
Moreover, about this plate, HAZE was measured using the turbidimeter ("NDH-2000 type | mold" by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd.).
＜アイゾット衝撃強度＞
各樹脂組成物のペレットを用いて、射出成形機（名機製作所社製「Ｍ１５０」）により、２８０℃で成形した６４ｍｍ×１２．４ｍｍ×３．２ｍｍの試験片を用い、ＡＳＴＭ Ｄ−２５６に準拠して測定した。測定はノッチ付きで行った。
<Izod impact strength>
Using test pieces of 64 mm × 12.4 mm × 3.2 mm molded at 280 ° C. with an injection molding machine (“M150” manufactured by Meiki Seisakusho) using pellets of each resin composition, ASTM D-256 Measured in conformity. The measurement was performed with a notch.
＜ガラス転移温度（Ｔｇ）＞
示差走査熱量計（エスアイアイ・ナノテクノロジー社製「ＤＳＣ２２０」）を用いて、各樹脂組成物のペレット約１０ｍｇを２０℃／ｍｉｎの昇温速度で加熱してＤＳＣ曲線を測定した。次いで、ＪＩＳ−Ｋ７１２１（１９８７年）に準拠して、低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、ガラス転移の階段状変化部分における曲線の勾配が最大になるような点で引いた接線との交点の温度である補外ガラス転移開始温度を求め、これをガラス転移温度とした。
<Glass transition temperature (Tg)>
Using a differential scanning calorimeter (“DSC220” manufactured by SII Nanotechnology Inc.), about 10 mg of each resin composition pellet was heated at a rate of temperature increase of 20 ° C./min, and the DSC curve was measured. Next, in accordance with JIS-K7121 (1987), a straight line obtained by extending the base line on the low temperature side to the high temperature side, and a tangent line drawn at a point where the gradient of the curve at the stepped change portion of the glass transition is maximized. The extrapolated glass transition start temperature, which is the temperature of the intersection point with, was determined and used as the glass transition temperature.
［使用材料］
＜（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂＞
Ｓ−３０００Ｆ：界面重合法で製造されたビスフェノールＡ型芳香族ポリカーボネート（三菱エンジニアリングプラスチックス（株）製「ユーピロン（登録商標）Ｓ−３０００Ｆ」、粘度平均分子量２１０００）
[Materials used]
<(A) Aromatic polycarbonate resin>
S-3000F: Bisphenol A-type aromatic polycarbonate produced by an interfacial polymerization method ("Iupilon (registered trademark) S-3000F" manufactured by Mitsubishi Engineering Plastics Co., Ltd., viscosity average molecular weight 21000)
＜（Ｂ）有機金属塩系化合物＞
Ｆ１１４Ｐ：パーフルオロブタンスルホン酸カリウム塩（ＤＩＣ（株）製「Ｆ１１４Ｐ」）
ＮＡＴＳ：パラトルエンスルホン酸ナトリウム（ケンブリッジインターナショナル社製「Ｃｈｅｍｇｕａｒｄ−ＮＡＴＳ」）
<(B) Organometallic salt compound>
F114P: Perfluorobutanesulfonic acid potassium salt (“F114P” manufactured by DIC Corporation)
NATS: Sodium p-toluenesulfonate (“Chemguard-NATS” manufactured by Cambridge International)
＜（Ｃ）芳香族化合物＞
ＴＰＢ：下記構造式（１ａ）で表される１，３，５−トリフェニルベンゼン
ＤＰＢ：下記構造式（１ｂ）で表される１，３−ジフェニルベンゼン
<(C) aromatic compound>
TPB: 1,3,5-triphenylbenzene represented by the following structural formula (1a) DPB: 1,3-diphenylbenzene represented by the following structural formula (1b)
＜（Ｄ）リン系熱安定剤＞
ＡＳ２１１２：トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（旭電化工業（株）製「アデカスタブＡＳ２１１２」）
<(D) Phosphorus heat stabilizer>
AS2112: Tris (2,4-di-t-butylphenyl) phosphite (Adeka Stub AS2112 manufactured by Asahi Denka Kogyo Co., Ltd.)
＜（Ｘ）その他の難燃剤（縮合リン酸エステル系難燃剤）＞
ＰＸ−２００：レゾルシノールビス−２，６−キシレニルホスフェート（大八化学工業（株）製「ＰＸ−２００」）
<(X) Other flame retardant (Condensed phosphate ester flame retardant)>
PX-200: Resorcinol bis-2,6-xylenyl phosphate (“PX-200” manufactured by Daihachi Chemical Industry Co., Ltd.)
［実施例１〜７、比較例１〜９、参考例８〜１１］
＜樹脂組成物の調製＞
上記の各成分を、表１及び２に示す質量比で配合し、タンブラーにて２０分混合した後、１ベントを備えた日本製鋼所社製（ＴＥＸ３０ＨＳＳＴ）に供給し、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量２０ｋｇ／時間、バレル温度２８０℃の条件で混練し、ストランド状に押出した溶融樹脂を水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてペレット化して、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物のペレットを用いて前述の評価を行い、結果を表１，２に示した。
[Example 1-7, Comparative Example 1-9, Reference Example 8-11]
<Preparation of resin composition>
Each of the above components was blended in the mass ratios shown in Tables 1 and 2, mixed for 20 minutes with a tumbler, then supplied to Nippon Steel Works (TEX30HSST) equipped with 1 vent, screw rotation speed 200 rpm, discharge The molten resin kneaded under the conditions of an amount of 20 kg / hour and a barrel temperature of 280 ° C., extruded into a strand shape, was rapidly cooled in a water tank and pelletized using a pelletizer to obtain pellets of an aromatic polycarbonate resin composition. The above-described evaluation was performed using the obtained pellets of the resin composition, and the results are shown in Tables 1 and 2.
［評価結果］
表１及び２の結果より次のことがわかる。
実施例１〜７は、いずれも、（Ｂ）有機金属塩系化合物と（Ｃ）芳香族化合物を所定の割合で併用しているため、難燃性、透明性、耐衝撃性に優れ、ガラス転移温度（Ｔｇ）も１３５℃以上と高温である。
From the results in Tables 1 and 2, the following can be understood.
In each of Examples 1 to 7 , since (B) the organometallic salt compound and (C) the aromatic compound are used in a predetermined ratio, the flame retardancy, transparency, and impact resistance are excellent. The transition temperature (Tg) is also as high as 135 ° C. or higher.
これに対して、（Ｂ）有機金属塩系化合物及び（Ｃ）芳香族化合物を含まない比較例１は難燃性が劣る。（Ｂ）有機金属塩系化合物及び（Ｃ）芳香族化合物の一方のみを含む比較例２，３，５，７では難燃性が劣る。
（Ｃ）芳香族化合物の含有量が多過ぎる比較例４，９では、Ｔｇが低いため耐熱性が低く、耐衝撃性、透明性も劣る。（Ｂ）有機金属塩系化合物と他のリン系難燃剤を併用した比較例６では十分な難燃性が得られない。
（Ｃ）芳香族化合物の含有量が少な過ぎる比較例８では難燃性が劣る。
On the other hand, Comparative Example 1 containing no (B) organometallic salt compound and (C) aromatic compound is inferior in flame retardancy. In Comparative Examples 2, 3, 5, and 7 containing only one of (B) an organometallic salt compound and (C) an aromatic compound, the flame retardancy is poor.
(C) In Comparative Examples 4 and 9 in which the content of the aromatic compound is too large, since Tg is low, the heat resistance is low, and the impact resistance and transparency are also inferior. (B) In Comparative Example 6 in which an organometallic salt compound and another phosphorus flame retardant are used in combination, sufficient flame retardancy cannot be obtained.
(C) In Comparative Example 8 in which the content of the aromatic compound is too small, the flame retardancy is inferior.
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