JP6100291B2 - 燃料電池カセット及びその製造方法、燃料電池スタック - Google Patents
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Description
本発明は、単セル、セパレータ、フレーム及びインタコネクタを積層してなる燃料電池カセット、その燃料電池カセットを複数個積層してなる燃料電池スタック、及び燃料電池カセットの製造方法に関するものである。
従来より、燃料電池として、例えば固体電解質層（固体酸化物層）を備えた固体酸化物形燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell；ＳＯＦＣ）が知られている。この燃料電池は、発電の最小単位である単セルを複数積層してなる燃料電池スタックを備えている。単セルは、空気極、燃料極及び固体電解質層を有して構成され、発電反応により電力を発生する。また、燃料電池スタックには、単セルに加えて、フレーム、セパレータ、インタコネクタ等が設けられ、それらが複数個ずつ積層されている。
フレームは、ステンレスなどを用い、単セルの側面を囲むように枠状に形成される。また、セパレータも、ステンレスなどによって形成されており、単セルを配置するための開口部を中央に有する矩形枠状をなしている。そして、セパレータの開口部の内側に単セルを配置した状態で単セルの周縁部にセパレータが接合される。セパレータは、単セル間において、反応ガス（酸化剤ガスや燃料ガス）が供給される空気室や燃料室を区画するための仕切り板として機能する。さらに、インタコネクタも、ステンレスなどの導電性材料によって板状に形成されており、単セルの厚み方向の両側に配置される。そして、各インタコネクタにより単セル間の導通が確保される。
ところで、従来の固体酸化物形燃料電池（例えば、特許文献１参照）では、コンプレッションシールによって、燃料電池スタックにおけるシール性が確保されるのが一般的であった。しかしながら、コンプレッションシールでは、反応ガスがリークし易く、セパレータ等が過度に変形することで、反応ガスの利用率特性が悪化するといったことが懸念されていた。
特許文献２には、セパレータの接合を溶接によって行う燃料電池が開示されている。このように、燃料電池スタックを構成する金属部材（セパレータ、フレーム、インタコネクタ等）を溶接して接合体（燃料電池カセット）を形成することで、反応ガスの外部リークの発生が防止される。
燃料電池スタックには、反応ガスを流すためにマニホールドのガス流路が形成されている。具体的には、ガス流路は、燃料電池スタックにおいて単セルの積層方向に貫通形成されるとともに、それぞれの単セルに繋がる（分岐または集合する）ように形成されている。つまり、セパレータ、フレーム及びインタコネクタには、ガス流路を構成するための複数の穴部が貫通形成されている。そして、これらセパレータ、フレーム及びインタコネクタを接合して燃料電池カセットを構成する際には、各穴部の周囲をレーザ溶接にて封止することでガス流路のシール性が確保される。また、レーザ溶接は、溶接幅が０．１ｍｍ程度と狭いため、熱歪みを抑えつつ各部材を接合することが可能である。
ところで、固体酸化物形燃料電池は、高温タイプのもので１０００℃、中温タイプのもので７００℃〜８００℃で運転される。このような高温の環境化で使用すると、レーザ溶接による溶接部は、溶接幅が狭いため、腐食して穴が開いてしまうことが懸念される。そして、溶接部に穴が開くと、その穴から反応ガスがカセット外部にリークしてしまうといった問題が生じ、効率よく発電できなくなる。
本発明は上記の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、セパレータ、フレーム及びインタコネクタの各部材を接合する溶接部の耐食性を高め、良好な電池特性を維持することができる燃料電池カセット及び燃料電池スタックを提供することにある。また別の目的は、上記燃料電池カセットを製造するのに好適な燃料電池カセットの製造方法を提供することにある。
そして上記課題を解決するための手段（手段１）としては、燃料極、空気極及び電解質層を有する平板状の単セルと、前記単セルの側面を囲むように配置される枠状のフレームと、前記単セルの周縁部に接合されるとともに、前記フレームの一方の表面に配置されて、前記空気極に接する酸化剤ガス及び前記燃料極に接する燃料ガスを分離するセパレータと、前記フレームにおいて前記セパレータが配置される一方の表面の裏面側となる他方の表面に配置される板状のインタコネクタと、を積層してなる燃料電池カセットであって、前記セパレータ、前記フレーム及び前記インタコネクタが溶接にて接合され、前記フレーム及び前記セパレータのうち少なくとも前記フレームが、アルミニウムを含むアルミ含有金属材としてのフェライト系ステンレス鋼を用いて形成されるとともに、前記インタコネクタが、アルミニウム含有率が０．３質量％未満であるアルミ非含有金属材としてのフェライト系合金を用いて形成され、前記セパレータ、前記インタコネクタ及び前記フレームにおいて各部材間を接合する溶接部がアルミニウムを含むことを特徴とする燃料電池カセットがある。
従って、手段１に記載の発明によると、セパレータ、インタコネクタ及びフレームにおいて各部材間を接合する溶接部がアルミニウムを含んでいるので、溶接部の耐食性を高めることができる。また、インタコネクタがアルミ非含有金属材を用いて形成されるので、発電時に燃料電池カセットが高温となった場合でも、インタコネクタの表面にアルミナの酸化皮膜が形成されることはない。従って、インタコネクタが良好な電気抵抗を維持することができ、インタコネクタを介して単セル間の電気的な接続を確実に行うことができる。
なお、本発明において「アルミ非含有金属材」とは、アルミニウムを実質的に含まない金属材のことを指す。ここで、「アルミニウムを実質的に含まない」とは、「ＩＣＰ分析装置を用いて測定したアルミニウムの含有率が０．３ｗｔ％未満である」ことと定義する。これに対し「アルミニウムを含む」とは、「ＩＣＰ分析装置を用いて測定したアルミニウムの含有率が０．３ｗｔ％以上である」ことと定義する。また、金属材の生成時等に不純物として含まれる程度であれば、極微量のアルミニウムが含まれていても、本発明のアルミ非含有金属材として用いることができる。より具体的には、発電時に燃料電池カセットが高温となっても、金属材の表面にアルミナの酸化皮膜が形成されることがなく、電気抵抗が変化しない金属材をアルミ非含有金属材として用いることができる。
溶接部の表面に形成される酸化皮膜は、フレームの表面に形成される酸化皮膜から連続的に繋がった状態で形成されている。このようにすると、溶接部の耐食性をより確実に高めることができる。
アルミ含有金属材は、１質量％以上１０質量％以下の含有率でアルミニウムを含んでいる。ここで、アルミ含有金属材におけるアルミニウムの含有率が１質量％未満となると、溶接部の表面を覆う酸化皮膜が形成できなくなり、溶接部の耐食性が低下してしまう。また、アルミ含有金属材におけるアルミニウムの含有率が１０質量％を超えると、フレームやセパレータが柔らかくなりその強度が低下してしまう。従って、アルミニウムの含有率が１質量％以上１０質量％以下であるアルミ含有金属材を用いてフレームやセパレータを形成することで、溶接部の耐食性を確保しつつ、フレームやセパレータの強度を十分に確保することができる。
フレーム、セパレータ及びインタコネクタを接合する溶接は、レーザによる溶接であってもよい。また、レーザはファイバーレーザを用いてもよい。ファイバーレーザによる溶接では、小さいスポットサイズに焦点を合わせることができるため、溶接痕の線幅を０．２ｍｍ以下とすることができる。従って、熱歪みを抑えつつフレームにセパレータやインタコネクタを確実に溶接することができる。なお、レーザによる溶接以外にも、抵抗溶接等によって溶接を行ってもよい。
フレームとインタコネクタとを接合する溶接部は、アルミ含有金属材とアルミ非含有金属材とが溶融して形成される。従って、溶接部のアルミニウムの含有率は、アルミ含有金属材からなるフレームでのアルミニウムの含有率よりも低くなる。
セパレータ及びフレームがアルミ含有金属材を用いて形成されていてもよい。この場合、インタコネクタ及びフレーム間の溶接部は、セパレータ及びフレーム間の溶接部よりもアルミニウムの含有率が低くなる。具体的には、セパレータ及びフレーム間の溶接部は、アルミ含有金属材のアルミニウムの含有率と等しく、インタコネクタ及びフレーム間の溶接部は、アルミ含有金属材のアルミニウムの含有率の半分程度の含有率となる。
また、上記課題を解決するための別の手段（手段２）としては、手段１に記載の前記燃料電池カセットを、複数個積層したことを特徴とする燃料電池スタックがある。
手段２に記載の発明によると、燃料電池スタックにおいて、各燃料電池カセットでの溶接部における耐食性が高められるため、反応ガスがリークすることがなく、良好な電池特性を維持することができる。
また、上記課題を解決するための別の手段（手段３）としては、手段１に記載の燃料電池カセットを製造する製造方法であって、前記燃料電池カセットには、前記酸化剤ガス及び前記燃料ガスを流すガス流路が形成されており、前記ガス流路を構成する穴部が形成された前記フレーム及び前記インタコネクタを準備し、前記穴部の位置を合わせつつ前記フレーム及び前記インタコネクタを重ね合わせて配置する配置ステップと、前記穴部の周囲に沿ってレーザを照射して前記穴部の周囲を封止する閉回路形状の溶接部を形成する溶接ステップとを含むことを特徴とする燃料電池カセットの製造方法がある。
従って、手段３に記載の発明によると、配置ステップにおいて、ガス流路を構成する穴部の位置を合わせつつフレーム及びインタコネクタが重ね合わせて配置される。そして、溶接ステップにおいて、穴部の周囲に沿ってレーザを照射して穴部の周囲を封止する閉回路形状の溶接部が形成される。このとき、溶接部ではアルミ含有金属材とアルミ非含有金属材とが溶融しそれらが攪拌される結果、アルミニウムを含んだ状態で溶接部が形成される。その後、発電時に燃料電池カセットが高温となると、溶接部に含まれるアルミニウムが表面側に移動しその表面で酸化する。この結果、溶接部の表面にアルミナの酸化皮膜が形成されるため、溶接部における耐食性を高めることができる。
溶接ステップにおいて、インタコネクタ側からレーザを照射して溶接部を形成してもよい。このように、アルミニウムを含まないインタコネクタ側からレーザ溶接を行った場合でも、アルミ含有金属材とアルミ非含有金属材とが溶融しそれらが攪拌される結果、アルミニウムを含んだ状態で溶接部を形成することができる。
配置ステップにおいて、穴部の位置を合わせつつセパレータ、フレーム及びインタコネクタの３枚の部材を重ね合わせて配置してもよい。またこの場合、溶接ステップでは、穴部の周囲に沿ってレーザを照射して、穴部の周囲を封止する閉回路形状の溶接部であって３枚の部材を同時に接合する溶接部を形成してもよい。このようにしても、溶接部ではアルミ含有金属材とアルミ非含有金属材とが溶融しそれらが攪拌される結果、アルミニウムを含んだ状態で溶接部が形成される。このため、溶接部の表面にアルミナの酸化皮膜を形成することができ、溶接部における耐食性を高めることができる。
以下、本発明を燃料電池に具体化した一実施の形態を図面に基づき詳細に説明する。
図１及び図２に示されるように、本実施の形態の燃料電池１は、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。燃料電池１は、燃料電池カセット２を複数個（例えば２０個）積層してなる燃料電池スタック３を備えている。燃料電池スタック３は、縦１８０ｍｍ×横１８０ｍｍ×高さ８０ｍｍの略直方体状をなしている。また、燃料電池スタック３は、同燃料電池スタック３を厚さ方向に貫通する８つの貫通孔４を有している。なお、燃料電池スタック３の四隅にある４つの貫通孔４に締結ボルト５を挿通させ、燃料電池スタック３の下面から突出する締結ボルト５の下端部分にナット（図示略）を螺着させる。また、残り４つの貫通孔４にガス流通用締結ボルト６を挿通させ、燃料電池スタック３の上面及び下面から突出するガス流通用締結ボルト６の両端部分にナット７を螺着させる。その結果、燃料電池スタック３において複数の燃料電池カセット２が固定される。
図２及び図３に示されるように、各燃料電池カセット２は、発電の最小単位である平板状の単セル１１と、セパレータ１２と、燃料極フレーム１３と、インタコネクタ１４とを積層し、各部材を溶接にて接合してなる接合体である。また、隣接する燃料電池カセット２において、一方（図２では下方）の燃料電池カセット２のセパレータ１２と他方（図２では上方）の燃料電池カセット２のインタコネクタ１４との間には空気極絶縁フレーム１５が介在されている。
単セル１１は、空気極２１、燃料極２２及び固体電解質層２３を有して構成され、発電反応により電力を発生する。インタコネクタ１４は、厚さが０．８ｍｍ程度の導電性材料によって略矩形板状に形成されている。インタコネクタ１４は、燃料極フレーム１３においてセパレータ１２が配置される一方の表面３４（図２では上面）の裏面側となる他方の表面３５（図２では下面）側に配置される。燃料電池スタック３において複数の燃料電池カセット２を積層配置した場合、インタコネクタ１４は、単セル１１の厚み方向の両側に一対配置される。
本実施の形態のインタコネクタ１４は、アルミニウムを含まないフェライト系合金（例えば、Ｃｒｏｆｅｒ２２Ｈ等のアルミ非含有金属材）を用いて形成されている。各インタコネクタ１４は、ガス流路を形成するとともに、隣接する単セル１１同士を導通させるようになっている。隣り合う単セル１１の間に配置されるインタコネクタ１４は、隣り合う単セル１１を区分する。また、両エンドプレート８，９は、燃料電池スタック３を挟持しており、燃料電池スタック３から出力される電流の出力端子となっている。なお、エンドプレート８，９は、インタコネクタ１４よりも肉厚になっている。
セパレータ１２は、厚さ０．１ｍｍで形成されており、矩形状の開口部３２を中央部に有する略矩形枠状をなしている。本実施の形態では、セパレータ１２は、３mass％（質量％）の含有率でアルミニウムを含むフェライト系ステンレス鋼（例えば、ＮＣＡ−１等のアルミ含有金属材）を用いて形成されている。セパレータ１２は、銀を含むロウ材を用いたロウ付けによって単セル１１（固体電解質層２３）の周縁部に接合されるとともに、燃料極フレーム１３の一方の表面３４（図２では上面）に配置される。セパレータ１２は、セル１１間の仕切り板として機能し、空気極２１に接する酸化剤ガス（空気）及び燃料極２２に接する燃料ガスを分離する。
空気極絶縁フレーム１５は、厚さ１．０ｍｍ程度のマイカシートによって略矩形枠状に形成されている。空気極絶縁フレーム１５の中央部には、同絶縁フレーム１５を厚さ方向に貫通する矩形状の開口部３７が設けられている。
燃料極フレーム１３は、厚さが２ｍｍ程度（例えばステンレスなどの金属板）によって形成された略矩形枠状の部材であり、単セル１１の側面を囲むように配置される。つまり、燃料極フレーム１３の中央部には、同燃料極フレーム１３を厚さ方向に貫通する矩形状の開口部３１が設けられており、その開口部３１よりも内側に単セル１１が配置されている。本実施の形態において、燃料極フレーム１３は、セパレータ１２と同じ材料によって形成されている。つまり、燃料極フレーム１３は、３mass％（質量％）の含有率でアルミニウムを含むフェライト系ステンレス鋼（例えば、ＮＣＡ−１）を用いて形成されている。
単セル１１を構成する固体電解質層２３は、例えばイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などのセラミック材料（酸化物）によって形成され、厚さ０．０１ｍｍの略矩形板状をなしている。固体電解質層２３は、セパレータ１２の下面に固定されるとともに、セパレータ１２の開口部３２を塞ぐように配置されている。固体電解質層２３は、酸素イオン伝導性固体電解質体として機能するようになっている。
また、固体電解質層２３の上面には、燃料電池スタック３に供給された酸化剤ガスに接する空気極２１が貼付され、固体電解質層２３の下面には、同じく燃料電池スタック３に供給された燃料ガスに接する燃料極２２が貼付されている。即ち、空気極２１及び燃料極２２は、固体電解質層２３の両側に配置されている。また、空気極２１は、セパレータ１２の開口部３２内に配置され、セパレータ１２と接触しないようになっている。なお、本実施の形態では、燃料極フレーム１３の開口部３１、インタコネクタ１４等によってセパレータ１２の下方に燃料室１７が形成されるとともに、空気極絶縁フレーム１５の開口部３７、インタコネクタ１４等によってセパレータ１２の上方に空気室１８が形成されている。
本実施の形態の単セル１１において、空気極２１は、金属の複合酸化物であるＬＳＣＦ（Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３）によって矩形板状に形成されている。また、燃料極２２は、ニッケルとイットリア安定化ジルコニアとの混合物（Ｎｉ−ＹＳＺ）によって矩形板状に形成されている。単セル１１において、空気極２１はカソード層として機能し、燃料極２２はアノード層として機能する。空気極２１は、空気極側集電体３８によってインタコネクタ１４に電気的に接続され、燃料極２２は、燃料極側集電体３９によってインタコネクタ１４に電気的に接続されている。
燃料電池スタック３（各燃料電池カセット２）には、酸化剤ガス及び燃料ガスを流すガス流路が形成されている。具体的には、図２に示されるように、燃料電池スタック３のガス流路として、各単セル１１の燃料室１７に燃料ガスを供給する燃料供給経路５０と、燃料室１７から燃料ガスを排出する燃料排出経路５１とが形成されている。燃料供給経路５０は、ガス流通用締結ボルト６の中心部において軸方向に沿って延びる燃料供給孔５２と、燃料供給孔５２及び燃料室１７を連通させる燃料供給横孔５３とによって構成されている。また、燃料排出経路５１は、ガス流通用締結ボルト６の中心部において軸方向に沿って延びる燃料排出孔５４と、燃料排出孔５４及び燃料室１７を連通させる燃料排出横孔５５とによって構成されている。よって、燃料ガスは、燃料供給孔５２及び燃料供給横孔５３を順番に通過して燃料室１７に供給され、燃料排出横孔５５及び燃料排出孔５４を順番に通過して燃料室１７から排出される。
さらに燃料電池スタック３のガス流路として、各単セル１１の空気室１８に空気を供給する空気供給経路（図示略）と、空気室１８から空気を排出する空気排出経路（図示略）とを備えている。空気供給経路は、燃料供給経路５０と略同様の構造を有しており、ガス流通用締結ボルト６の中心部において軸方向に沿って延びる空気供給孔（図示略）と、空気供給孔及び空気室１８を連通させる空気供給横孔（図示略）とによって構成されている。また、空気排出経路は、燃料排出経路５１と略同様の構造を有しており、ガス流通用締結ボルト６の中心部において軸方向に沿って延びる空気排出孔（図示略）と、空気排出孔及び空気室１８を連通させる空気排出横孔（図示略）とによって構成されている。よって、空気は、空気供給孔及び空気供給横孔を順番に通過して空気室１８に供給され、空気排出横孔及び空気排出孔を順番に通過して空気室１８から排出される。
本実施の形態において、燃料電池カセット２を構成するセパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４などの平板状の金属部材は、レーザ溶接によって各々接合されている。図４には、燃料電池カセット２において、セパレータ１２側から見た燃料極フレーム１３との溶接部７０，７１を示している。
図４に示されるように、セパレータ１２には、中央部の開口部３２に加えて、縁部に複数の穴部６０が貫通形成されている。燃料極フレーム１３、インタコネクタ１４及び空気極絶縁フレーム１５にも、同じ位置に複数の穴部６０が貫通形成されている（図３参照）。各穴部６０は、締結ボルト５やガス流通用締結ボルト６を挿通させる貫通孔４（図２参照）の一部を構成するものであり、円形状の穴部６０ａと楕円形状の穴部６０ｂとを含む。
ここで、セパレータ１２や燃料極フレーム１３等に形成される楕円形状の穴部６０ｂは、上述したガス流路を形成するための穴部である。より詳しくは、図４のセパレータ１２の上下に形成される楕円形状の穴部６０ｂにおいて、上側は燃料ガス供給用のガス流路（燃料供給経路５０）を形成するための穴部であり、下側は燃料ガス排出用のガス流路（燃料排出経路５１）を形成するための穴部である。また、セパレータ１２の左右に形成される楕円形状の穴部６０ｂにおいて、左側は酸化剤ガス供給用のガス流路（空気供給経路）を形成するための穴部であり、右側は酸化剤ガス排出用のガス流路（空気排出経路）を形成するための穴部である。
図４及び図５に示されるように、セパレータ１２の外周部６５には、燃料極フレーム１３と接合するために、レーザ溶接による閉回路形状の溶接部７０（線状のレーザ溶接痕）が形成されている。さらに、セパレータ１２における各穴部６０（６０ａ，６０ｂ）の周囲にも、レーザ溶接による閉回路形状の溶接部７１（線状のレーザ溶接痕）が形成されている。また、インタコネクタ１４にも、燃料極フレーム１３と接合するために、レーザ溶接による閉回路形状の溶接部７２，７３が同様に形成されている。
インタコネクタ１４において、レーザ溶接による溶接部７２，７３が形成される部位の厚さＴ１（＝０．５５ｍｍ）は、他の部位の厚さＴ２（＝０．８ｍｍ）よりも薄く形成されている。インタコネクタ１４は、セパレータ１２よりも厚いため、段差７５を設けて溶接部７２，７３の形成部位を薄くすることでレーザ溶接による接合が確実に行われるようになっている。また、インタコネクタ１４における溶接部７２，７３には、ビード（溶接部７２，７３の盛り上がり）が形成されるが、そのビードの高さは段差よりも低くなる。この構成によって、溶接部７２，７３におけるシール性が確保されるようになっている。なお、インタコネクタ１４の表面及びセパレータ１２の表面における溶接部７０〜７３の線幅は０．１ｍｍ程度であり、燃料極フレーム１３の表面から７０μｍ程度の深さまで溶接部７０〜７３が形成されている。
本実施の形態において、インタコネクタ１４と燃料極フレーム１３との間に存在する溶接部７２，７３は、１．５mass％の含有率でアルミニウムを含む。また、セパレータ１２と燃料極フレーム１３との間の溶接部７０，７１は、３mass％の含有率でアルミニウムを含む。つまり、インタコネクタ１４側の溶接部７２，７３は、燃料極フレーム１３におけるアルミ含有率の半分の含有率であり、セパレータ１２側の溶接部７０，７１はセパレータ１２及び燃料極フレーム１３のアルミ含有率と同じ含有率である。
図５に示されるように、本実施の形態において、インタコネクタ１４と燃料極フレーム１３とを接合する溶接部７２，７３の表面には、アルミナからなる酸化皮膜７６が形成されている。溶接部７２，７３の酸化皮膜７６は、燃料極フレーム１３の表面に形成される酸化皮膜７６から連続的に繋がった状態で形成されている。また、セパレータ１２と燃料極フレーム１３とを接合する溶接部７０，７１の表面にも、同様にアルミナからなる酸化皮膜７６が形成されており、この酸化皮膜７６も燃料極フレーム１３の表面の酸化皮膜７６から連続的に繋がった状態で形成されている。
次に、燃料電池１の製造方法を説明する。
先ず、単セル１１を、従来周知の手法に従って形成する。具体的には、燃料極２２となるグリーンシート上に固体電解質層２３となるグリーンシートを積層し、焼成する。さらに、固体電解質層２３上に空気極２１の形成材料を印刷した後、焼成する。この時点で、単セル１１が形成される。
次に、所定の導電性材料（Ｃｒｏｆｅｒ２２Ｈ）からなる金属板を打ち抜くことにより、穴部６０を有するインタコネクタ１４を形成する。同様に、所定の材料（ＮＣＡ−１）からなる金属板を打ち抜くことにより、穴部６０を有する燃料極フレーム１３及びセパレータ１２を形成する。このようにして、ガス流路を構成する各穴部６０（６０ａ，６０ｂ）が形成されたセパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４を準備する。また、マイカシートを所定形状に形成することにより、空気極絶縁フレーム１５を形成する。具体的には、市販のマイカシート（マイカと成形用樹脂との複合体からなるシート）を切断して他の部材（燃料極フレームなど）と略同じ形状に形成する。なお、マイカシートに含まれている樹脂成分は、他の部材と共に積層された後に行われる熱処理によって蒸発する。さらに、マイカシートは、各燃料電池カセット２を積層方向にボルト締めした際に他の部材（セパレータ１２及びインタコネクタ１４）に挟まれることによって、各部材をシールするようになっている。
次に、セパレータ１２及び燃料極フレーム１３をレーザ溶接により接合する。具体的には、セパレータ１２及び燃料極フレーム１３における各穴部６０の位置合わせを行いつつ、図６に示されるように、セパレータ１２及び燃料極フレーム１３を重ね合わせた状態で溶接治具装置１００（上治具１０１と下治具１０２との間）に配置する（配置ステップ）。そして、図示しない固定部材（ボルト、ナット、クランプ部材など）によって上治具１０１と下治具１０２とを締め付けることでセパレータ１２及び燃料極フレーム１３を固定する。
溶接治具装置１００の上治具１０１には、溶接部位を露呈させる開口部１０３が形成されている。そして、レーザ照射装置１０５を用い、所定の照射条件（例えば、出力が１５０Ｗ、ビーム径が０．１ｍｍ程度）にて上治具１０１の開口部１０３に沿ってレーザＬ１を照射する（溶接ステップ）。ここでは、セパレータ１２側から、穴部６０の周囲や外周部６５に沿ってレーザＬ１が照射される。このレーザＬ１の照射熱によって、セパレータ１２の材料（アルミ含有金属材であるＮＣＡ−１）と燃料極フレーム１３の材料（アルミ含有金属材であるＮＣＡ−１）とを溶融させることで、燃料極フレーム１３にセパレータ１２をレーザ溶接する。この結果、穴部６０の周囲や外周部６５を封止する閉回路形状の溶接部７０，７１が形成される。
なお、レーザ照射装置１０５としては、例えばファイバーレーザなどの照射装置が用いられる。ファイバーレーザは、波長が１０８０ｎｍのレーザＬ１を照射する固体レーザである。また、図示しないＸ−Ｙテーブルを用いて溶接治具装置１００を水平方向に移動させることで、上治具１０１の開口部１０３に沿ってレーザＬ１を照射するように構成している。
レーザ溶接の後、接合したセパレータ１２と燃料極フレーム１３とを溶接治具装置１００から一旦取り出す。そして、セパレータ１２を、ロウ付けによって単セル１１の固体電解質層２３に対して固定する。具体的には、固体電解質層２３とセパレータ１２とのそれぞれにロウ材を配置した後、大気雰囲気下で、例えば８５０〜１１００℃で加熱することでロウ材を溶融させて、固体電解質層２３とセパレータ１２とを接合する。
その後、上記と同様の溶接治具装置を用い、レーザ溶接により燃料極フレーム１３にインタコネクタ１４を接合する。具体的には、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４における各穴部６０の位置合わせを行いつつ燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４を重ね合わせた状態で配置する（配置ステップ）。そして、燃料極フレーム１３の表面３５側（裏面側）にインタコネクタ１４をレーザ溶接する（溶接ステップ）。ここでは、レーザ照射装置１０５により、インタコネクタ１４側から、穴部６０の周囲や外周部６５に沿ってレーザＬ１が照射される。なお、インタコネクタ１４は、セパレータ１２よりも厚いため、レーザ出力を３００Ｗとした状態でレーザＬ１を照射する。そして、レーザＬ１の照射熱によって、インタコネクタ１４の導電性材料（アルミ非含有金属材であるＣｒｏｆｅｒ２２Ｈ）と燃料極フレーム１３の材料（アルミ含有金属材であるＮＣＡ−１）とを溶融させることで、燃料極フレーム１３にインタコネクタ１４をレーザ溶接する。この結果、穴部６０の周囲や外周部６５を封止する閉回路形状の溶接部７２，７３が形成される。このとき、溶接部７２，７３は、アルミ含有金属材とアルミ非含有金属材とが溶融しそれらが攪拌される結果、アルミニウムを含んだ状態で形成される。このように溶接ステップを行うことで、各部材１１〜１４の接合体である燃料電池カセット２が形成される。
そして、燃料電池カセット２と空気極絶縁フレーム１５とを複数積層して一体化することにより、燃料電池スタック３を形成する。さらに、燃料電池スタック３の四隅にある４つの貫通孔４に締結ボルト５を挿通させ、燃料電池スタック３の下面から突出する締結ボルト５の下端部分にナット（図示略）を螺着させる。また、残り４つの貫通孔４にガス流通用締結ボルト６を挿通させ、燃料電池スタック３の上面及び下面から突出するガス流通用締結ボルト６の両端部分にナット７を螺着させる。その結果、燃料電池スタック３において各燃料電池カセット２が固定され、燃料電池１が完成する。
上記のように製造した燃料電池１において、例えば、稼働温度（７００℃程度）に加熱した状態で、燃料供給経路５０から燃料室１７に燃料ガスを導入するとともに、空気供給経路から空気室１８に空気を供給する。その結果、燃料ガス中の水素と空気中の酸素とが固体電解質層２３を介して反応（発電反応）し、空気極２１を正極、燃料極２２を負極とする直流の電力が発生する。なお、本実施の形態の燃料電池スタック３は、単セル１１を複数積層して直列に接続しているため、空気極２１に電気的に接続される上側エンドプレート８が正極となり、燃料極２２に電気的に接続される下側エンドプレート９が負極となる。また、燃料電池１が稼動して高温となると、セパレータ１２や燃料極フレーム１３中のアルミニウムが表面側に移動してその表面で酸化する。溶接部７０〜７３でも、アルミニウムが表面側に移動してその表面で酸化する。この結果、セパレータ１２や燃料極フレーム１３の表面にアルミナの酸化皮膜７６が形成されるとともに、その酸化皮膜７６と連続した状態で溶接部７０〜７３の表面にもアルミナの酸化皮膜７６（図５参照）が形成される。
また、上記のように製造した燃料電池１の各燃料電池カセット２を準備し、各溶接部７２，７３におけるアルミニウムの含有率について、汎用の分析装置であるＥＰＭＡ（電子線マイクロアナライザ）を用いて測定した。図７には、インタコネクタ１４と燃料極フレーム１３との溶接部７２において、ＥＰＭＡを用いて測定した測定結果を示している。ここでは、図８のＳＥＭ写真７７に示されるように、溶接部７２における測定箇所として、インタコネクタ１４と燃料極フレーム１３との接合点（中間点）に位置する測定点Ｐ１と、インタコネクタ１４における表層側の測定点Ｐ２とについてそれぞれ測定した。また、各測定点Ｐ１，Ｐ２でのアルミニウムの含有率を測定し、各測定結果を図７に示している。なお、測定値は、測定点Ｐ１，Ｐ２毎に３回の測定を行い各測定値の平均値として算出している。
図７に示されるように、インタコネクタ１４及び燃料極フレーム１３間の接合部となる測定点Ｐ１においては、約１．５％の含有率でアルミニウムを含んでいた。一方、表層側の測定点Ｐ２では、測定点Ｐ１よりも若干含有率が少なくなっており、約１．１％の含有率でアルミニウムを含んでいた。また、セパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４のアルミ含有率についても、ＥＰＭＡの分析装置を用いて同様に測定した。それらの測定結果により、インタコネクタ１４のアルミ含有率は、装置の検出限界以下であり、アルミ含有率が０％であることを確認した。さらに、セパレータ１２及び燃料極フレーム１３のアルミ含有率は約３％であり、セパレータ１２及び燃料極フレーム１３間の溶接部７０，７１のアルミ含有率も約３％であることを確認した。
従って、本実施の形態によれば以下の効果を得ることができる。
（１）本実施の形態の燃料電池カセット２では、セパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４の各部材間を接合する溶接部７０〜７３がアルミニウムを含み、溶接部７０〜７３の表面にアルミナからなる酸化皮膜７６が形成されている。この場合、溶接部７０〜７３における耐食性を高めることができるため、燃料室１７内の燃料ガスが燃料電池カセット２外部にリークするといった問題を回避することができる。また、インタコネクタ１４がアルミニウムを含まないアルミ非含有金属材を用いて形成されるので、発電時に燃料電池カセット２が高温となった場合でも、インタコネクタ１４の表面にアルミナの酸化皮膜が形成されることはない。従って、インタコネクタ１４が良好な電気抵抗を維持することができ、インタコネクタ１４を介して単セル１１間の電気的な接続を確実に行うことができる。以上のことから、燃料電池１において良好な電池特性を維持することができる。
（２）本実施の形態の燃料電池カセット２では、溶接部７０〜７３の表面に形成される酸化皮膜７６は、燃料極フレーム１３の表面に形成される酸化皮膜７６から連続的に繋がった状態で形成されている。このようにすると、溶接部７０〜７３における耐食性をより確実に高めることができる。
（３）本実施の形態において、セパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４の各部材間を接合する溶接は、ファイバーレーザによる溶接である。この場合、小さいスポットサイズに焦点を合わせることができるため、溶接部７０〜７３の線幅を０．１ｍｍ程度とすることができる。従って、熱歪みを抑えつつ燃料極フレーム１３にセパレータ１２やインタコネクタ１４を確実に溶接することができ、燃料電池カセット２におけるシール性を十分に確保することができる。また、ファイバーレーザを用いることで、レーザ照射装置１０５の小型化が可能となる。
（４）本実施の形態の溶接ステップにおいて、アルミニウムを含まないインタコネクタ１４側からレーザを照射して溶接部７２，７３を形成している。この場合でも、レーザの照射熱によって、燃料極フレーム１３のアルミ含有金属材とインタコネクタ１４のアルミ非含有金属材とが溶融しそれらが攪拌される結果、アルミニウムを含んだ状態で溶接部７２，７３を形成することができる。具体的には、燃料極フレーム１３（アルミ含有金属材としてのＮＣＡ−１）は約３％含有率でアルミニウムを含み、燃料極フレーム１３とインタコネクタ１４との間に存在する溶接部７２，７３は約１．５％の含有率でアルミニウムを含んでいる。このようにすると、溶接部７２，７３の表面にアルミナからなる酸化皮膜７６が形成され、その耐食性を高めることができる。さらに、アルミ含有率が１０％以下であるため、溶接部７２，７３及び燃料極フレーム１３の強度を十分に確保することができる。
なお、本発明の実施の形態は以下のように変更してもよい。
・上記実施の形態では、セパレータ１２及び燃料極フレーム１３のレーザ溶接と燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４のレーザ溶接を別々に行っていたが、これに限定されるものではない。例えば、セパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４の３枚の金属部材を１回のレーザ溶接により同時に接合してもよい。具体的には、配置ステップにおいて、各穴部６０の位置を合わせつつセパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４の３枚の金属部材を重ね合わせて配置する。そして、溶接ステップにおいて、穴部６０の周囲に沿ってレーザを照射し、穴部６０の周囲を封止する閉回路形状の溶接部であって３枚の金属部材を同時に接合する溶接部を形成する。
・上記実施の形態では、ファイバーレーザを用いたレーザ溶接によって溶接部７０〜７３を形成していたが、ファイバーレーザ以外に、炭酸ガスレーザやＹＡＧレーザを用いたレーザ溶接にて溶接部を形成してもよい。さらに、レーザ溶接以外に、例えばシームレス溶接（抵抗溶接）などの他の手法によって溶接部を形成してもよい。
・上記実施の形態では、固体酸化物形燃料電池に具体化するものであったが、これ以外に溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）などの他の燃料電池に具体化してもよい。
次に、特許請求の範囲に記載された技術的思想のほかに、前述した実施の形態によって把握される技術的思想を以下に列挙する。
（１）手段１において、前記溶接部は、レーザ溶接により形成される線状の溶接痕であり、その溶接痕の線幅は、０．２ｍｍ以下であることを特徴とする燃料電池カセット。
（２）手段１において、前記溶接部におけるアルミニウムの含有率は、前記フレームにおけるアルミニウムの含有率よりも低いことを特徴とする燃料電池カセット。
（３）手段１において、前記セパレータ及び前記フレームがアルミニウムを含むアルミ含有金属材を用いて形成され、前記インタコネクタ及び前記フレーム間の前記溶接部は、前記セパレータ及び前記フレーム間の前記溶接部よりも前記アルミニウムの含有率が低いことを特徴とする燃料電池カセット。
（４）手段１において、前記電解質層は、固体酸化物からなる固体電解質層であることを特徴とする燃料電池カセット。
（５）手段１に記載の燃料電池カセットを製造する製造方法であって、前記ガス流路を構成する穴部が形成された前記セパレータ、前記フレーム及び前記インタコネクタを準備し、前記穴部の位置を合わせつつ前記セパレータ、前記フレーム及び前記インタコネクタの３枚の部材を重ね合わせて配置する配置ステップと、前記穴部の周囲に沿ってレーザを照射して、前記穴部の周囲を封止する閉回路形状の溶接部であって前記３枚の部材を同時に接合する溶接部を形成する溶接ステップとを含むことを特徴とする燃料電池カセットの製造方法。
２…燃料電池カセット
３…燃料電池スタック
１１…単セル
１２…セパレータ
１３…フレームとしての燃料極フレーム
１４…インタコネクタ
２１…空気極
２２…燃料極
２３…電解質層としての固体電解質層
３４…フレームの一方の表面
３５…フレームの他方の表面
５０…ガス流路としての燃料供給経路
５１…ガス流路としての燃料排出経路
６０，６０ａ，６０ｂ…穴部
７０〜７３…溶接部
７６…酸化皮膜
Ｌ１…レーザ
３…燃料電池スタック
１１…単セル
１２…セパレータ
１３…フレームとしての燃料極フレーム
１４…インタコネクタ
２１…空気極
２２…燃料極
２３…電解質層としての固体電解質層
３４…フレームの一方の表面
３５…フレームの他方の表面
５０…ガス流路としての燃料供給経路
５１…ガス流路としての燃料排出経路
６０，６０ａ，６０ｂ…穴部
７０〜７３…溶接部
７６…酸化皮膜
Ｌ１…レーザ
Claims (8)
- 燃料極、空気極及び電解質層を有する平板状の単セルと、
前記単セルの側面を囲むように配置される枠状のフレームと、
前記単セルの周縁部に接合されるとともに、前記フレームの一方の表面に配置されて、前記空気極に接する酸化剤ガス及び前記燃料極に接する燃料ガスを分離するセパレータと、
前記フレームにおいて前記セパレータが配置される一方の表面の裏面側となる他方の表面に配置される板状のインタコネクタと、
を積層してなる燃料電池カセットであって、
前記セパレータ、前記フレーム及び前記インタコネクタが溶接にて接合され、
前記フレーム及び前記セパレータのうち少なくとも前記フレームが、アルミニウムを含むアルミ含有金属材としてのフェライト系ステンレス鋼を用いて形成されるとともに、
前記インタコネクタが、アルミニウム含有率が０．３質量％未満であるアルミ非含有金属材としてのフェライト系合金を用いて形成され、
前記セパレータ、前記インタコネクタ及び前記フレームにおいて各部材間を接合する溶接部がアルミニウムを含む
ことを特徴とする燃料電池カセット。 - 前記溶接部の表面にアルミナを含む酸化皮膜が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池カセット。
- 前記溶接部の表面に形成される前記酸化皮膜は、前記フレームの表面に形成される酸化皮膜から連続的に繋がった状態で形成されていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池カセット。
- 前記アルミ含有金属材は、１質量％以上１０質量％以下の含有率でアルミニウムを含むことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の燃料電池カセット。
- 前記溶接は、レーザによる溶接であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の燃料電池カセット。
- 請求項１乃至５のいずれか１項に記載の前記燃料電池カセットを、複数個積層したことを特徴とする燃料電池スタック。
- 請求項１乃至５のいずれか１項に記載の燃料電池カセットを製造する製造方法であって、
前記燃料電池カセットには、前記酸化剤ガス及び前記燃料ガスを流すガス流路が形成されており、
前記ガス流路を構成する穴部が形成された前記フレーム及び前記インタコネクタを準備し、前記穴部の位置を合わせつつ前記フレーム及び前記インタコネクタを重ね合わせて配置する配置ステップと、
前記穴部の周囲に沿ってレーザを照射して前記穴部の周囲を封止する閉回路形状の溶接部を形成する溶接ステップと
を含むことを特徴とする燃料電池カセットの製造方法。 - 前記溶接ステップでは、前記インタコネクタ側から前記レーザを照射して前記溶接部を形成することを特徴とする請求項７に記載の燃料電池カセットの製造方法。
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