JP6075702B2 - 圧電セラミック電子部品 - Google Patents
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Description
本発明は圧電セラミック電子部品に関し、より詳しくは結晶配向性を有する圧電セラミック素体を備えた圧電アクチュエータ等の圧電セラミック電子部品に関する。
今日、様々な電子機器に圧電セラミック電子部品が搭載されているが、これらの圧電セラミック電子部品では、セラミック材料を主成分とするセラミック焼結体が広く使用されている。
また、圧電体に使用されるセラミック材料としては、チタン酸鉛（以下、「ＰＴ」という。）やチタン酸ジルコン酸鉛（以下、「ＰＺＴ」という。）等のペロブスカイト型結晶構造を有する複合酸化物（以下、「ペロブスカイト型化合物」という。）が広く使用されている。
この種のセラミック焼結体では、結晶の配向性を制御することにより、圧電特性等の各種特性が向上することが知られている。そして、配向性セラミックスに関する先行技術としては、例えば、下記特許文献１〜３が知られている。
特許文献１には、一対の対向する主面を有する基板と、前記基板の一方の主面上に配置した下部電極層と、前記下部電極層上に配置した圧電体層と、前記圧電体層上に配置した上部電極層とを有し、前記下部電極層はニッケル酸ランタン系セラミックスからなる圧電体素子が提案されている。
この特許文献１では、下部電極層として擬立方晶系の（１００）面に優先配向したニッケル酸ランタン系セラミックスを用い、液相成長法を使用し前記下部電極上に（００１）面に優先配向したＰＺＴ系セラミックスを形成している。
また、特許文献２には、結晶が所定の結晶面で配向している結晶配向セラミックスであって、前記結晶面に対して直交する方向に含まれている元素の組成分布を有しており、前記結晶配向セラミックスの配向度がロットゲーリング法で２５％以上である結晶配向セラミックスが提案されている。
この特許文献２では、ＴＧＧ（Templated Grain Growth）法を使用して結晶配向セラミックスを作製している。すなわち、ｃ軸配向した異方形状粒子（テンプレート材）と無配向の無機粒子とを混合した後、成形加工を施してセラミック成形体を作製し、該セラミック成形体を焼成して結晶配向セラミックスを作製している。
また、特許文献３には、セラミックス焼成基体と、電極と、前記電極を介して間接的に又は直接的に前記セラミックス焼成基体上に形成され、ガラス成分を含まず、特定の方向に配向している圧電／電歪体とを備えた圧電／電歪膜型素子が提案されている。
この特許文献３では、電界方向に沿って擬立方（１００）軸が配向した圧電／電歪膜型素子が記載されている。
しかしながら、特許文献１では、液相成長法を使用し下部電極上に（００１）面に優先配向したＰＺＴ系セラミックスを形成しており、圧電体層の高さ方向に結晶配向させているが、十分な圧電特性を得ることができない状況にある。
また、特許文献２でも、特許文献１と同様、圧電体層の高さ方向に結晶配向させており、十分な圧電特性を得るのは困難である。しかも、特許文献２では、異方形状粒子を使用したＴＧＧ法でセラミック粒子を配向させていることから、製造工程が煩雑な上、異方形状粒子に起因したクラックが発生しやすく、信頼性にも劣る。
特許文献３も、特許文献１や２と同様、圧電体層の高さ方向に結晶配向させたものであり、十分な圧電特性を得るのが困難な状況にある。
本発明はこのような事情に鑑みなされたものであって、圧電セラミック素体を特定方向に結晶配向させることにより、良好な圧電特性を得ることができる圧電セラミック電子部品を提供することを目的とする。
本発明者らは、圧電材料として広く使用されているＰＺＴ等のペロブスカイト型化合物について、圧電特性の向上を図るべく鋭意研究を行ったところ、結晶軸を圧電セラミック電子部品の高さ方向とは異なる特定方向に｛１００｝ 配向させることにより、電気機械結合係数を向上させることができるという知見を得た。
本発明はこのような知見に基づきなされたものであって、本発明に係る圧電セラミック電子部品は、ペロブスカイト型結晶構造を有する複合酸化物を主成分とし、少なくとも１つの対向面を有する圧電セラミック素体と、前記各対向面の表面に形成された一対の外部電極とを有する圧電セラミック電子部品であって、前記圧電セラミック素体が、複数の結晶粒子からなる多結晶体で構成されると共に、形状異方性を有する多面体形状からなり、前記対向面を形成する各面は、互いに平行な第１の辺と第２の辺とを少なくとも有し、前記対向面を形成する一つの面における前記第１の辺及び前記第２の辺間において、前記面内で前記第１の辺及び前記第２の辺と直交する直交方向の幅寸法が、前記第１及び第２の辺の長さ寸法よりも大きくなるように形成されると共に、前記圧電セラミック素体の結晶軸が、前記第１及び第２の辺と平行方向乃至略平行方向に｛１００｝配向し、かつ、ロットゲーリング法による配向度が、０．４以上であることを特徴としている。
尚、上記した「略平行方向」とは、幾何学的な真の平行方向から、±１５°程度の若干のずれが生じる場合を含むことを意味する。
また、｛１００｝配向という表記は、（１００）面のみ配向しているものを示すものではなく、（１００）面の配向に加えて（０１０）面及び（００１）面が配向しているものも含む。
そして、本発明は、上記特徴を満たす様々な形状に適用可能である。
すなわち、本発明の圧電セラミック電子部品は、前記圧電セラミック素体は、前記多面体形状が直方体形状であるのが好ましい。
さらに、本発明の圧電セラミック電子部品は、前記圧電セラミック素体は、少なくとも前記対向面が平行四辺形形状に形成されているのも好ましい。
また、本発明の圧電セラミック電子部品は、前記圧電セラミック素体は、少なくとも前記対向面が台形形状に形成されているのも好ましい。
また、本発明の圧電セラミック電子部品は、前記圧電セラミック素体には、内部電極が埋設されているのも好ましい。
さらに、本発明の圧電セラミック電子部品は、前記幅寸法は、前記長さ寸法の１．２５倍以上であるのが好ましい。
本発明の圧電セラミック電子部品によれば、ペロブスカイト結晶構造にある結晶軸のうち１軸が特定方向に揃ったことで、結晶軸が揃った方向と、結晶軸が揃った方向に直交する方向とに対する機械的な振動エネルギーの伝わり方に差が生じ、結晶軸が揃った方向への振動エネルギーの伝達が減少したために、結晶軸が揃った方向に直交する方向への振動エネルギーの伝達が集中すると考えられる。
これにより電気機械結合係数等が向上し、良好な圧電特性を得ることができる。
次に、本発明の実施の形態について添付図面を参照しながら詳説する。
図１は、本発明に係る圧電セラミック電子部品の一実施の形態を示す斜視図である。
この圧電セラミック電子部品は、形状異方性を有する六面体形状（多面体形状）、すなわち直方体形状に形成された圧電セラミック素体１と、該セラミック素体１の両主面となる対向面の外表面全域に形成された外部電極２ａ、２ｂとを有している。
そして、本実施の形態では、圧電セラミック素体１は、矢印Ａ方向に分極処理が施されており、外部電極２ａ、２ｂに電圧を印加することにより、矢印Ｂ方向に振動する。
圧電セラミック素体１は、ペロブスカイト型結晶構造（一般式ＡＢＯ３）を有する複合酸化物を主成分としている 。具体的には、ＰＴ、ＰＺＴの他、Ｂサイト成分であるＴｉや（Ｔｉ，Ｚｒ）の一部が（ＭＡII 1/２ＭＢＶ 1/2）で置換されたＰｂＴｉ1-y（ＭＡII 1/２ＭＢＶ 1/2）ｙＯ３やＰｂ（Ｔｉ，Ｚｒ）1-y（ＭＡII 1/２ＭＢＶ 1/2）ｙＯ３、あるいはＴｉや（Ｔｉ，Ｚｒ）の一部が（ＭＡIII 2/3ＭＢVI 1/3）で置換されたＰｂＴｉ1-y（ＭＡIII 2/3ＭＢVI 1/3）ｙＯ３、Ｐｂ（Ｔｉ，Ｚｒ）1-y（ＭＡIII 2/3ＭＢVI 1/3）ｙＯ３等である。
尚、ＭＡIIは、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｍｇ等の２価の価数を取り得る元素、ＭＡIIIは、Ｃｒ等の３価の価数を取り得る元素、ＭＢＶは、Ｎｂ、Ｓｂ等の５価の価数を取り得る元素、ＭＢVIは、Ｗの６価の価数を取り得る元素を示している。
また、ＡサイトとＢサイトとの配合モル比は、化学量論的には１．０００であるが、特性に影響を与えない範囲で必要に応じてＡサイトリッチ又はＢサイトリッチとすることができる。
また、外部電極２ａ、２ｂは、特に限定されるものではないが、比較的安価で良導電性を有するＡｇ、Ｃｕや、これらを主成分としたＡｇ合金、Ｃｕ合金からなることが好ましい。
図２は、圧電セラミック素体１の斜視図である。
この圧電セラミック素体１は、表面に外部電極２ａ、２ｂが形成された対向面３、４は、互いに平行な第１の辺５ａ、６ａと第２の辺５ｂ、６ｂとを有している。そして、対向面３、４のうちの一つの面３における第１の辺５ａ及び第２の辺５ｂ間において、面内で第１の辺５ａ及び第２の辺５ｂと直交する直交方向の幅寸法Ｌ１が、第１及び第２の辺５ａ、６ａ、５ｂ、６ｂの長さ寸法Ｍ１よりも大きくなるように形成されている。この実施の形態では、幅寸法Ｌ１は長辺の長さを示し、第１及び第２の辺５ａ、６ａ、５ｂ、６ｂの長さ寸法Ｍ１は短辺の長さを示している。
そして、この圧電セラミック素体１の結晶軸は、圧電セラミック素体１を擬立方晶としてみた場合に｛１００｝配向している。具体的には、圧電セラミック素体１の結晶軸は、矢印Ｃに示すように、第１及び第２の辺５ａ、６ａ、５ｂ、６ｂと平行方向に｛１００｝配向している。
なお、｛１００｝配向という表記は、（１００）面のみ配向しているものを示すものではなく、（１００）面の配向に加えて（０１０）面及び（００１）面が配向しているものも含む。
このように圧電セラミック素体１の結晶軸を第１及び第２の辺５ａ、６ａ、５ｂ、６ｂ、すなわち短辺と平行方向に｛１００｝配向させることにより、電気機械結合係数を大きくすることができ、圧電特性を向上させることが可能である。
圧電セラミック素体１を構成する結晶粒子の配向方向を特定する方法としては、電子線後方散乱回折法（ＥＢＳＤ）による方法とＸ線回折における極点図測定による方法が広く知られている。
電子線後方散乱回折法を用いる場合、圧電セラミック素体１を適当な断面で切断・研磨し、この面に対して細く絞った電子線を斜めに照射し、後方に散乱された電子線の菊池パターンを得る。この菊池パターンを解析することにより、電子線が当たった箇所の結晶方位が特定される。これを広い範囲、例えば電子顕微鏡（ＳＥＭ）において１００〜１０００個以上の結晶粒子が含まれる範囲に対して実施し、各粒子の結晶方位の分布状態を求め、分布が集中している方向を配向方向とみなすことができる。
Ｘ線回折における極点図測定を用いる場合、圧電セラミック素体１を適当な断面で切断・研磨し、この面に対してＸ線を照射する角度と、この面に反射されたＸ線を検出する角度を独立して駆動する。この測定結果を逆格子空間にマッピングすることにより、圧電セラミック素体１の配向方向を特定することができる。
次に特定された配向方向を法線とする面で圧電セラミック素体１を切断・研磨し、この面においてＸ線回折パターンからロットゲーリング法を用いて配向度を算出する。
ロットゲーリング法は、結晶配向性を評価する指標として広く知られており、ロットゲーリング法によれば配向度Ｆを数式（１）で表すことができる。
ここで、ΣＩ（ＨＫＬ）は、配向試料の特定の結晶面（ＨＫＬ）のＸ線ピーク強度の総和であり、ΣＩ（ｈｋｌ）は、配向試料の全結晶面（ｈｋｌ）のＸ線ピーク強度の総和である。また、ΣＩo（ＨＫＬ）は、基準試料、例えば無配向試料の特定の結晶面（ＨＫＬ）のＸ線ピーク強度の総和であり、ΣＩｏ（ｈｋｌ）は、基準試料の全結晶面（ｈｋｌ）のＸ線ピーク強度の総和である。
そして、十分な電気機械結合係数を得るためには、圧電セラミック素体１の｛１００｝配向の配向度Ｆは、ロットゲーリング法で評価した場合、０．４以上が必要である。
ロットゲーリング法による圧電セラミック素体１の｛１００｝配向の配向度Ｆが０．４未満では、配向不足となって十分な電気機械結合係数を得ることができない。
そこで、本実施の形態では、上述したようにロットゲーリング法による圧電セラミック素体１の｛１００｝配向の配向度Ｆが０．４以上となるように、圧電セラミック素体の結晶軸を第１及び第２の辺５ａ、６ａ、５ｂ、６ｂ、と略平行方向に｛１００｝配向させている。すなわち、圧電セラミック素体の結晶軸を短辺と平行方向に｛１００｝配向させている。
このように上記圧電セラミック電子部品は、圧電セラミック素体１が、下記（１）〜（４）の要件を満たしている。すなわち、（１）表面に外部電極が形成された各面は、互いに平行な第１の辺と第２の辺とを少なくとも有している；（２）対向面を形成する一つの面における前記第１の辺及び前記第２の辺間において、前記面内で前記第１の辺及び前記第２の辺と直交する直交方向の幅寸法が、前記第１及び第２の辺の長さ寸法よりも大きくなるように形成されている；（３）圧電セラミック素体の結晶軸が、前記第１及び第２の辺と平行方向に｛１００｝配向している；及び（４）ロットゲーリング法による配向度Ｆが、０．４以上である；の４要件を満たしている。
このように圧電セラミック素体１の高さ方向とは異なる第１及び第２の辺と平行方向に｛１００｝配向させることにより、電気機械結合係数を大きくすることができ、圧電特性を向上させることができる。
尚、幅寸法Ｌ１と長さ寸法Ｍ１との寸法比Ｌ１／Ｍ１は特に限定されるものではないが、好ましくは１．２５以上である。寸法比Ｌ１／Ｍ１が１．２５未満になると、圧電セラミック素体１は、異方性が小さくなり、電気機械結合係数は、無配向に比べると増加しても増加率が小さくなるおそれがある。
このように本圧電セラミック電子部品は、圧電セラミック素体が上記（１）〜（４）を満たせばよく、種々の変形例が可能である。
以下、各種変形例について、図３〜図７を参照しながら説明する。尚、これら図３〜図７では、いずれも外部電極を省略している。
図３は、第１の変形例を示す平面図であって、外部電極が形成された対向面が平行四辺形に形成されている。
すなわち、この第１の変形例では、圧電セラミック素体１１は、表面に外部電極が形成された対向面１２は、互いに平行な第１の辺１３ａと第２の辺１３ｂとを有している。そして、この図３に示すように、面１２における第１及び第２の辺１３ａ、１３ｂ辺間において、面内で第１の辺１３ａ及び第２の辺１３ｂと直交する直交方向の幅寸法Ｌ２が、第１及び第２の辺１３ａ、１３ｂの長さ寸法Ｍ２よりも大きくなるように形成されている。
そして、この圧電セラミック素体１１の結晶軸は、矢印Ｄに示すように、ロットゲーリング法による配向度Ｆが０．４以上となるように第１及び第２の辺１３ａ、１３ｂと平行方向に｛１００｝配向している。
このように第１の変形例は、圧電セラミック素体１１が、上記（１）〜（４）を満たしている。したがって、電気機械結合係数を向上させることができ、良好な圧電特性を有する圧電セラミック電子部品を得ることができる。
図４は、第２の変形例を示す平面図であって、外部電極が形成される対向面が台形形状に形成されている。
すなわち、この第２の変形例では、圧電セラミック素体１４は、表面に外部電極が形成された対向面１５は、互いに平行な第１の辺１６ａと第２の辺１６ｂとを有している。そして、この図４に示すように、面１５における第１及び第２の辺１６ａ、１６ｂ辺間において、面内で第１の辺１６ａ及び第２の辺１６ｂと直交する直交方向の幅寸法Ｌ３が、第１及び第２の辺１６ａ、１６ｂの長さ寸法Ｍ３、Ｍ３′よりも大きくなるように形成されている。そして、この圧電セラミック素体１４の結晶軸は、矢印Ｅに示すように、ロットゲーリング法による配向度Ｆが０．４以上となるように第１及び第２の辺１６ａ、１６ｂと平行方向に｛１００｝配向している。
このように第２の変形例も、圧電セラミック素体１４が、上記（１）〜（４）を満たしており、したがって、電気機械結合係数を向上させることができ、良好な圧電特性を有する圧電セラミック電子部品を得ることができる。
図５は、第３の変形例を示す斜視図であって、圧電セラミック素体を形成する六面体の各面が全て平行四辺形に形成され、外部電極は両主面の表面に形成されている。
すなわち、この第３の変形例では、圧電セラミック素体１７は、表面に外部電極が形成された対向面１８ａ、１８ｂは、互いに平行な第１の辺１９ａ、１９ｂと第２の辺２０ａ、２０ｂとを有している。そして、この図５に示すように、対向面１８ａ、１８ｂのうちの一つの面１８ａにおける第１の辺１９ａ及び第２の辺２０ａ間において、面内で第１の辺１９ａ及び第２の辺２０ａと直交する直交方向の幅寸法Ｌ４が、第１及び第２の辺１９ａ、１９ｂ、２０ａ、２０ｂの長さ寸法Ｍ４よりも大きくなるように形成されている。そして、この圧電セラミック素体１７の結晶軸は、矢印Ｆに示すように、ロットゲーリング法による配向度Ｆが０．４以上となるように第１及び第２の辺１９ａ、１９ｂ、２０ａ、２０ｂと平行方向に｛１００｝配向している。
このように第３の変形例は、圧電セラミック素体１７が、上記（１）〜（４）を満たしている。したがって、電気機械結合係数を向上させることができ、良好な圧電特性を有する圧電セラミック電子部品を得ることができる。
図６は、第４の変形例を示す斜視図であって、圧電セラミック素体２１は、外部電極が形成された対向面は台形形状に形成され、他の４面はいずれも平行四辺形に形成されている。
すなわち、この第４の変形例では、圧電セラミック素体２１は、表面に外部電極が形成された対向面２２ａ、２２ｂは、互いに平行な第１の辺２３ａ、２３ｂと第２の辺２４ａ、２４ｂとを有している。そして、この図６に示すように、対向面２２ａ、２２ｂのうちの一つの面２２ａにおける第１の辺２３ａ及び第２の辺２４ａ間において、面内で第１の辺２３ａ及び第２の辺２４ａと直交する直交方向の幅寸法Ｌ５が、第１及び第２の辺２３ａ、２３ｂ、２４ａ、２４ｂの長さ寸法Ｍ５よりも大きくなるように形成されている。そして、この圧電セラミック素体２１の結晶軸は、矢印Ｇに示すように、ロットゲーリング法による配向度Ｆが０．４以上となるように第１及び第２の辺２３ａ、２３ｂ、２４ａ、２４ｂと平行方向に｛１００｝配向している。
このように第４の変形例は、圧電セラミック素体１７が、上記（１）〜（４）を満たしており、したがって、電気機械結合係数を向上させることができ、良好な圧電特性を有する圧電セラミック電子部品を得ることができる。
尚、図示は省略するが、この第４の変形例で、対向面を形成する台形形状のうち非平行の直線部をＲ形状又は面取り形状にした場合も、上記（１）〜（４）を満たしており、したがって、電気機械結合係数を向上させることができ、良好な圧電特性を有する圧電セラミック電子部品を得ることができる。
図７は、第５の変形例を示す斜視図である。
すなわち、第５の変形例は、圧電セラミック素体２５は、全体形状が、直方体形状に形成されると共に、平面形状の内部電極２６が埋設された積層構造とされている。
具体的には、圧電セラミック素体２５は、表面に外部電極が形成された対向面２７ａ、２７ｂは、互いに平行な第１の辺２８ａ、２８ｂと第２の辺２９ａ、２９ｂとを有している。そして、この図７に示すように、対向面２７ａ、２７ｂのうちの一つの面２７ａにおける第１の辺２８ａ及び第２の辺２９ａ間において、面内で第１の辺２８ａ及び第２の辺２９ａと直交する幅寸法Ｌ６が、第１及び第２の辺２８ａ、２８ｂ、２９ａ、２９ｂの長さ寸法Ｍ６よりも大きくなるように形成されている。そして、この圧電セラミック素体２５の結晶軸は、矢印Ｈに示すように、ロットゲーリング法による配向度Ｆが０．４以上となるように第１及び第２の辺２８ａ、２８ｂ、２９ａ、２９ｂと平行方向に｛１００｝配向している。
このように第５の変形例は、圧電セラミック素体２５が、上記（１）〜（４）を満たしている。したがって、電気機械結合係数を向上させることができ、良好な圧電特性を有する圧電セラミック電子部品を得ることができる。
尚、この第５の変形例では、内部電極２６を平面形状に形成しているが、内部電極２６の形状は特に限定されるものではなく、例えば、２本以上の線分形状とし、斯かる線分形状の電極のうち、２本以上の電極を電気的に接続するようにしたタイプのものや、渦巻き形状に形成したタイプのものであっても同様である。
次に、この圧電セラミック電子部品の製造方法について詳述する。
Ｐｂ３Ｏ４、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＮｉＯ、Ｎｂ２Ｏ５等のセラミック素原料を用意し、これらセラミック素原料を所定量秤量する。そして、これら秤量物を混合し、純水等の溶媒と共に、ＰＳＺ（部分安定化ジルコニア）ボール等の粉砕媒体が内有されたボールミルに投入し、混合粉砕し、乾燥させた後、１０００〜１２００℃の温度で仮焼し、その後、乾式粉砕してセラミック原料粉末を得る。
次に、このセラミック原料粉末に分散剤等の添加剤、及び純水を再び粉砕媒体と共にボールミルに投入し、十分に混合粉砕し、セラミックスラリー３１を得る。
そしてこの後、磁場中で前記セラミックスラリー３１に成形加工を施し、焼成して圧電セラミック素体を得る。
図８は、圧電セラミック素体を作製する成形体製造装置の一実施の形態を示す斜視図である。
すなわち、この成形体製造装置は、セラミックスラリー３１を貯留するドクターブレードを有するスラリー容器３２と、スラリー容器３２から排出されるセラミックスラリー３１が塗布されるポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等の帯状のキャリアフィルム（搬送フィルム）３３と、キャリアフィルム３３を矢印Ｉで示す搬送方向に搬送する搬送ローラ３４と、キャリアフィルム３３の搬送方向を軸芯方向とする中空状の電磁石３５とを有している。電磁石３５は、具体的には円筒形状の磁石本体３６の中空部３６ａの外周にコイル３７が巻回されている。
このように形成された成形体製造装置では、ドクターブレードにより所定厚みに成形されたセラミックスラリー３１が、スラリー容器３２から排出されてキャリアフィルム３３に塗布され、磁石本体３６の中空部３６ａに供給される。そして、電磁石３５に通電することにより、矢印Ｉで示す搬送方向に磁場が印加されて結晶配向性が付与され、その後乾燥させ、又は所定の磁場を印加しながら乾燥させることにより、例えば、直方体形状の短辺と平行方向に｛１００｝配向された圧電セラミック成形体が作製される。なお、搬送方向はセラミックスラリーの面内に含まれる。ここで、セラミックスラリーの面内とは、図２に示す幅寸法Ｌ１と長さ寸法Ｍ１とで形成される面内を意味する。
次いで、この圧電セラミック成形体を矩形状に打ち抜き、磁場方向が同じ方向になるように積み重ねて圧着したものを焼成し、セラミック素体を得る。
この後、対向面の表面にＡｇ等の外部電極用導電性ペーストを塗布した後焼付け処理を行い、その後、例えば温度８０℃に調整されたシリコンオイル中で所定の電界を印加して分極処理を施し、これにより圧電セラミック電子部品が作製される。
このように本実施の形態では、キャリアフィルム３３と電磁石３５の軸芯方向とを一致させ、キャリアフィルム３３が電磁石３５の軸芯内を搬送させることにより、圧電セラミック素体の面内方向に容易に配向させることができる。そして、キャリアフィルム３３の搬送方向の広い範囲に電磁石３５を配することができ、これにより磁場印加領域を広範囲なものとすることができることから、結晶軸を第１及び第２の辺と平行方向に｛１００｝配向した圧電セラミック素体を大量生産することが可能となり、量産性に適した製造方法を実現することが可能である。
しかも、ＴＧＧ法のように異方形状粒子が不要であり、製造工程の簡素化を図ることができる。また、得られる圧電セラミック素体を構成する粒子形状も形状異方性のように特定方向へのクラックの発生を抑制でき、信頼性を確保することができる。
図９は、圧電セラミック素体を作製する成形体製造装置の第２の実施の形態を示す斜視図である。
すなわち、この第２の実施の形態では、コイル３８ａ、３８ｂを巻回した円筒形状の磁石本体３９ａ、３９ｂからなる電磁石４０ａ、４０ｂが、セラミックスラリー３１の面内に平行な方向においてキャリアフィルム３３を挟んで対向するように配されている。
この第２の実施の形態では、矢印Ｊに示すようにセラミックスラリー３１の面内に平行な方向に磁場を印加することにより、第１及び第２の辺と平行な方向に｛１００｝配向した圧電セラミック素体を得ることができる。そして、電磁石４０ａ、４０ｂが分割して配されているので、使い勝手のよい製造方法を実現することができる。
尚、本発明は上記実施の形態に限定されるものでなく、要旨を逸脱しない範囲で変更可能である。図３〜図７に本発明の変形例を図示したが、上述した（１）〜（４）の要件を満たすものであればよい。
また、上記実施の形態では、製造過程でセラミックスラリーをシート状に成形加工しているが、鋳型にセラミックスラリーを流し込み、乾燥させる鋳込み成型を用いてもよい。
また、上記実施の形態では、結晶軸を第１及び第２の辺と平行方向に｛１００｝配向させているが、幾何学的な真の平行方向でなくても、略平行方向、例えば±１５°程度のずれがあっても、本発明の作用効果に影響を及ぼすものではない。
次に、本発明の実施例を具体的に説明する。
〔試料の作製〕
（試料番号１）
セラミック素原料として、Ｐｂ３Ｏ４、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＮｉＯ、Ｎｂ２Ｏ５を用意した。そして、これらセラミック素原料を所定量秤量し、斯かる秤量物を、溶媒としての純水及び粉砕媒体としてのＰＳＺボールと共にボールミルに投入し、該ボールミル内で十分に混合粉砕した。
（試料番号１）
セラミック素原料として、Ｐｂ３Ｏ４、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＮｉＯ、Ｎｂ２Ｏ５を用意した。そして、これらセラミック素原料を所定量秤量し、斯かる秤量物を、溶媒としての純水及び粉砕媒体としてのＰＳＺボールと共にボールミルに投入し、該ボールミル内で十分に混合粉砕した。
次いで、この混合物を乾燥した後、１１００℃の温度で仮焼し、その後、乾式粉砕し、組成式Ｐｂ{（Ｔｉ0.55Ｚｒ0.45）0.73(Ｎｉ1/3Ｎｂ2/3)0.27}Ｏ３で表されるセラミック原料粉末を得た。
次に、セラミック原料粉末２５ｇに対し、分散剤１．５重量部、純水４０重量部を添加し、ＰＳＺボールの存在下、ボールミルで８時間混合粉砕し、セラミックスラリーを得た。
次に、これらのセラミックスラリーを、ＰＥＴフィルム上に塗布し、シート状に成形加工する際に、１０Ｔの磁場を印加し、その後乾燥させ、これにより圧電セラミック成形体を作製した。
次いで、この圧電セラミック成形体を矩形状に打ち抜き、磁場印加方向が同じ方向になるように積み重ねて圧着したものを １１００℃の焼成温度で３時間焼成し、試料番号１のセラミック焼結体を得た。なお、シート状の成形体に含まれる結晶は焼成時の昇温過程においてキュリー点を超える時に正方晶から立方晶に変化する。これにより、結晶の対称性が高まり、磁場印加方向と同一の方向に対して１８０°回転した方向における結晶学的な構造は等価となる。このため、シート成形体を積み重ねる工程においては、シート成形体をシート成形時に印加した磁場の方向に対して１８０°回転した方向に積み重ねても構わない。
次に、このセラミック焼結体を長辺Ｌが５．５ｍｍ、短辺Ｍが４．４ｍｍ、厚みＴが０．２ｍｍであって、短辺と平行方向に｛１００｝配向となるように切り出した。そして、長辺Ｌと短辺Ｍで形成される対向面の表面にＡｇを主成分としたＡｇペーストを塗布して焼付け処理を行い、８０℃のシリコンオイル中で厚み方向に３ｋＶ／ｍｍの電界を印加し、１０分間分極処理を施し、シリコンオイルを洗浄・乾燥し、試料番号１の圧電セラミック電子部品を作製した。
（試料番号２）
セラミックスラリーに磁場を印加しなかった以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、無配向の試料番号２の圧電セラミック電子部品を作製した。
セラミックスラリーに磁場を印加しなかった以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、無配向の試料番号２の圧電セラミック電子部品を作製した。
（試料番号３）
セラミックスラリーに５Ｔの磁場を印加した以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号３の圧電セラミック電子部品を作製した。
セラミックスラリーに５Ｔの磁場を印加した以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号３の圧電セラミック電子部品を作製した。
（試料番号４）
セラミックスラリーに１Ｔの磁場を印加した以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号４の圧電セラミック電子部品を作製した。
セラミックスラリーに１Ｔの磁場を印加した以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号４の圧電セラミック電子部品を作製した。
〔試料の評価〕
試料番号１〜４について、Ｘ線回折測定装置（特性Ｘ線：ＣｕＫα線）を使用し、短辺方向に対して垂直の面(Ｔ面)のＸ線回折スペクトルを回折角２θが１５〜６５°の範囲で測定した。
試料番号１〜４について、Ｘ線回折測定装置（特性Ｘ線：ＣｕＫα線）を使用し、短辺方向に対して垂直の面(Ｔ面)のＸ線回折スペクトルを回折角２θが１５〜６５°の範囲で測定した。
図１０は、Ｘ線回折スペクトルの測定結果を示している。図中、横軸が回折角２θ、縦軸はＸ線強度（a.u.）である。
この図１０から明らかなように、回折角２θが２１〜２３°で（００１）面及び（１００）面の回折ピークが現れ、回折角２θが３０〜３２°で（１０１）面及び（１１０）面の回折ピークが現れ、さらに回折角２θが３８〜３９°で(１１１)面の回折ピークが現れている。
そして、これらＸ線回折スペクトルから配向度Ｆを求めた。
すなわち、〔発明を実施するための形態〕の項でも述べたように、ロットゲーリング法によると、配向度Ｆは、下記数式（１）で算出される。
そして、本実施例では、全結晶面（ｈｋｌ）のＸ線ピークの強度として、上述した（００１）、（１００）、（１０１）、（１１０）、（１１１）の各結晶面の強度を使用した。また、特定の結晶面（ＨＫＬ）のＸ線ピークの強度として、（００１）、（１００）の各結晶面の強度を使用した。また、基準試料として無配向の試料番号２を使用した。
すなわち、本実施例で使用したＰＺＴ系化合物の場合、圧電セラミック成形体の段階で（１００）配向又は（００１）配向していても、焼成によって昇温することから、結晶系は正方晶系から立方晶系に変化し、（１００）と（００１）との区別が生じなくなる。そして、この状態で室温に降温させると、（１００）と（００１）にランダムに戻る。このため、本実施例では（１００）と（００１）とを区別せず、すべて（１００）に配向しているものとし、｛１００｝配向の配向度Ｆを求めた。
次に、試料番号１〜４の各試料について、インピーダンスアナライザ（アジレント・テクノロジー社製、４２９４Ａ）を用い、共振−***振法を使用して電気機械結合係数ｋ31を測定した。
表１は、試料番号１〜４の配向方向、配向度Ｆ、長辺Ｌ及び短辺Ｍの各寸法、長辺Ｌと短辺の寸法比Ｌ／Ｍ、電気機械結合係数ｋ31、及び無配向試料に対する増加倍率を示している。
試料番号４は、配向度Ｆが０．１８と小さく、このため電気機械結合係数ｋ31が０．３８となって無配向試料と変わらず、電気機械結合係数ｋ31を向上させることができなかった。
これに対し試料番号１及び３は、配向度Ｆが０．４３〜０.６６と大きく、電気機械結合係数ｋ31が０．４０〜０．４２となって無配向試料に対して１．０５〜１．１１倍に増加し、良好な圧電特性が得られることが分かった。これは、ペロブスカイト結晶構造にある結晶軸のうち１軸が特定方向に揃ったことで、結晶軸が揃った方向と、結晶軸が揃った方向に直交する方向とに対する機械的な振動エネルギーの伝わり方に差が生じ、結晶軸が揃った方向への振動エネルギーの伝達が減少したために、結晶軸が揃った方向に直交する方向へ振動エネルギーの伝達が集中するためと考えられる。
〔試料の作製〕
（試料番号１１）
長辺Ｌの長さを５．０ｍｍ、短辺Ｍの長さを２．２ｍｍとした以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号１１の試料を作製した。
（試料番号１１）
長辺Ｌの長さを５．０ｍｍ、短辺Ｍの長さを２．２ｍｍとした以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号１１の試料を作製した。
（試料番号１２）
長辺Ｌの長さを５．０ｍｍ、短辺Ｍの長さを２．２ｍｍとし、長辺Ｌと平行方向に｛１００｝配向となるように磁場を印加した以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号１２の試料を作製した。
長辺Ｌの長さを５．０ｍｍ、短辺Ｍの長さを２．２ｍｍとし、長辺Ｌと平行方向に｛１００｝配向となるように磁場を印加した以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号１２の試料を作製した。
（試料番号１３）
長辺Ｌの長さを５．０ｍｍ、短辺Ｍの長さを２．２ｍｍとした以外は、試料番号２と同様の方法・手順で、試料番号１３の試料を作製した。
長辺Ｌの長さを５．０ｍｍ、短辺Ｍの長さを２．２ｍｍとした以外は、試料番号２と同様の方法・手順で、試料番号１３の試料を作製した。
〔試料の評価〕
試料番号１１〜１３の各試料について、実施例１と同様の方法・手順で配向度Ｆ及び電気機械結合係数ｋ31を測定した。
試料番号１１〜１３の各試料について、実施例１と同様の方法・手順で配向度Ｆ及び電気機械結合係数ｋ31を測定した。
表２は、試料番号１１〜１３の配向方向、配向度Ｆ、長辺Ｌ及び短辺Ｍの各寸法、長辺Ｌと短辺の寸法比Ｌ／Ｍ、電気機械結合係数ｋ31、及び無配向試料に対する増加倍率を示している。
試料番号１２は、結晶軸を長辺Ｌと平行方向に｛１００｝配向させているため、電気機械結合係数ｋ31が０．７５と無配向試料に比べても電気機械結合係数ｋ31が低下した。
これに対し試料番号１１は、短辺Ｍの長さが２．２ｍｍであり、実施例１の試料番号１に比べて比Ｌ／Ｍが２．２７と大きくなったが、電気機械結合係数ｋ31は０．３８となって無配向試料に対して１．１９倍に改善することができた。
（試料番号２１）
長辺Ｌを６．２ｍｍ、短辺Ｍを５．６ｍｍとした以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号２１の試料を作製した。
長辺Ｌを６．２ｍｍ、短辺Ｍを５．６ｍｍとした以外は、試料番号１と同様の方法・手順で、試料番号２１の試料を作製した。
（試料番号２２）
長辺Ｌを６．２ｍｍ、短辺Ｍを５．６ｍｍとした以外は、試料番号２と同様の方法・手順で、試料番号２２の試料を作製した。
長辺Ｌを６．２ｍｍ、短辺Ｍを５．６ｍｍとした以外は、試料番号２と同様の方法・手順で、試料番号２２の試料を作製した。
〔試料の評価〕
試料番号２１〜２２の各試料について、実施例１と同様の方法・手順で配向度Ｆ及び電気機械結合係数ｋ31を測定した。
試料番号２１〜２２の各試料について、実施例１と同様の方法・手順で配向度Ｆ及び電気機械結合係数ｋ31を測定した。
表３は、試料番号２１〜２２の配向方向、配向度Ｆ、長辺Ｌ及び短辺Ｍの各寸法、長辺Ｌと短辺の寸法比Ｌ／Ｍ、電気機械結合係数ｋ31、及び無配向試料に対する増加倍率を示している。
試料番号２１は、寸法比Ｌ／Ｍが１．１１と小さいため、電気機械結合係数ｋ31が０．５６と無配向試料に比べて若干改善されるものの、増加倍率は１．０４倍に留まることが分かった。
〔試料の作製〕
（試料番号３１）
｛１００｝配向させた結晶軸が、短辺方向と長辺方向を含む面内において短辺方向に対し５°傾くような方向となるように、圧電セラミック素体を切り出した以外は、試料番号１３と同様の方法・手順で、試料番号３１の試料を作製した。
（試料番号３１）
｛１００｝配向させた結晶軸が、短辺方向と長辺方向を含む面内において短辺方向に対し５°傾くような方向となるように、圧電セラミック素体を切り出した以外は、試料番号１３と同様の方法・手順で、試料番号３１の試料を作製した。
（試料番号３２）
｛１００｝配向させた結晶軸が、短辺方向と長辺方向を含む面内において短辺方向に対し１５°傾くような方向となるように、圧電セラミック素体を切り出した以外は、試料番号１３と同様の方法・手順で、試料番号３２の試料を作製した。
（試料番号３３）
｛１００｝配向させた結晶軸が、短辺方向と長辺方向を含む面内において短辺方向に対し１５°傾くような方向となるように、圧電セラミック素体を切り出した以外は、試料番号１３と同様の方法・手順で、試料番号３２の試料を作製した。
（試料番号３３）
｛１００｝配向させた結晶軸が、短辺方向と長辺方向を含む面内において短辺方向に対し３０°傾くような方向となるように、圧電セラミック素体を切り出した以外は、試料番号１３と同様の方法・手順で、試料番号３３の試料を作製した。
（試料番号３４）
（試料番号３４）
｛１００｝配向させた結晶軸が、長辺方向に垂直な面内において短辺方向に対し１５°傾くような方向となるように、圧電セラミック素体を切り出した以外は、試料番号１３と同様の方法・手順で、試料番号３４の試料を作製した。
（試料番号３５）
（試料番号３５）
｛１００｝配向させた結晶軸が、長辺方向に垂直な面内において短辺方向に対し３０°傾くような方向となるように、圧電セラミック素体を切り出した以外は、試料番号１３と同様の方法・手順で、試料番号３５の試料を作製した。
（試料番号３６）
（試料番号３６）
｛１００｝配向させた結晶軸が、長辺方向に垂直な面内において短辺方向に対し１５°傾いた方向から、更に短辺方向と長辺方向を含む面の法線を回転軸として１５°回転した方向となるように、圧電セラミック素体を切り出した以外は、試料番号１３と同様の方法・手順で、試料番号３６の試料を作製した。
〔試料の評価〕
〔試料の評価〕
試料番号３１〜３６の各試料について、実施例１と同様の方法・手順で配向度Ｆ及び電気機械結合係数ｋ31を測定した。
表４は、試料番号３１〜３６の配向度Ｆ、長辺Ｌ及び短辺Ｍの各寸法、長辺Ｌと短辺の寸法比Ｌ／Ｍ、結晶軸の短辺方向に対する傾き角度、電気機械結合係数ｋ31、及び無配向試料に対する増加倍率を示している。
尚、表中、増加倍率の算出基準となる無配向試料は、実施例２の試料番号１３を使用した。
試料番号３３は、｛１００｝配向された結晶軸の方向が、短辺方向と長辺方向を含む面内において短辺方向に対し、３０°と大きく傾いているため、電気機械結合係数ｋ31が０．３３と無配向試料（ｋ31＝０．３２）に比べて若干改善されるものの、増加倍率は１．０５未満と低かった。
また、試料番号３５は、｛１００｝配向された結晶軸の方向が、長辺方向に垂直な面内において短辺方向に対し３０°と大きく傾いているため、電気機械結合係数ｋ31は０．３２となり無配向試料と変わらないことが分かった。
これに対し試料番号３１、３２、３４は、｛１００｝配向された結晶軸の方向が、短辺方向と長辺方向を含む面内又は長辺方向に垂直な面内において短辺方向に対し傾き角度が５〜１５°と小さく略平行であるので、電気機械結合係数ｋ31が０．３６〜０．３８と大きく、無配向試料である試料番号１３に対し増加倍率は１．１２〜１．１９となった。また、試料番号３６も、電気機械結合係数ｋ31が０．３５となり、増加倍率は１．０９となって電気機械結合係数ｋ31が向上することが分かった。
このように圧電セラミック素体の結晶軸が、短辺方向に対し、±１５°程度の若干のずれが生じる略平行状態であっても、電気機械結合係数ｋ31が向上した圧電特性の良好な各種セラミック電子部品を得ることができる。
電気機械結合係数が改善された圧電特性の良好な各種セラミック電子部品を得ることが可能である。
１、１１、１４、１７、２１、２５ 圧電セラミック素体
２ａ、２ｂ 外部電極
３、４、１２、１５、１８ａ、１８ｂ、２２ａ、２２ｂ、２７ａ、２７ｂ 対向面
５ａ、６ａ、１３ａ、１６ａ、１９ａ、１９ｂ、２３ａ、２３ｂ、２８ａ、２８ｂ 第１の辺
５ｂ、６ｂ、１３ｂ、１６ｂ、２０ａ、２０ｂ、２４ａ、２４ｂ、２９ａ、２９ｂ 第２の辺
２６ 内部電極
３１ セラミックスラリー
３３ キャリアフィルム（搬送フィルム）
３５ 電磁石
４０ａ、４０ｂ 電磁石
２ａ、２ｂ 外部電極
３、４、１２、１５、１８ａ、１８ｂ、２２ａ、２２ｂ、２７ａ、２７ｂ 対向面
５ａ、６ａ、１３ａ、１６ａ、１９ａ、１９ｂ、２３ａ、２３ｂ、２８ａ、２８ｂ 第１の辺
５ｂ、６ｂ、１３ｂ、１６ｂ、２０ａ、２０ｂ、２４ａ、２４ｂ、２９ａ、２９ｂ 第２の辺
２６ 内部電極
３１ セラミックスラリー
３３ キャリアフィルム（搬送フィルム）
３５ 電磁石
４０ａ、４０ｂ 電磁石
Claims (6)
- ペロブスカイト型結晶構造を有する複合酸化物を主成分とし、少なくとも１つの対向面を有する圧電セラミック素体と、前記各対向面の表面に形成された一対の外部電極とを有する圧電セラミック電子部品であって、
前記圧電セラミック素体が、複数の結晶粒子からなる多結晶体で構成されると共に、形状異方性を有する多面体形状からなり、
前記対向面を形成する各面は、互いに平行な第１の辺と第２の辺とを少なくとも有し、
前記対向面を形成する一つの面における前記第１の辺及び前記第２の辺間において、前記面内で前記第１の辺及び前記第２の辺と直交する直交方向の幅寸法が、前記第１及び第２の辺の長さ寸法よりも大きくなるように形成されると共に、
前記圧電セラミック素体の結晶軸が、前記第１及び第２の辺と平行方向乃至略平行方向に｛１００｝配向し、
かつ、ロットゲーリング法による配向度が、０．４以上であることを特徴とする圧電セラミック電子部品。 - 前記圧電セラミック素体は、前記多面体形状が直方体形状であることを特徴とする請求項１記載の圧電セラミック電子部品。
- 前記圧電セラミック素体は、少なくとも前記対向面が平行四辺形形状に形成されていることを特徴とする請求項１記載の圧電セラミック電子部品。
- 前記圧電セラミック素体は、少なくとも前記対向面が台形形状に形成されていることを特徴とする請求項１記載の圧電セラミック電子部品。
- 前記圧電セラミック素体は、内部電極が埋設されていることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の圧電セラミック電子部品。
- 前記幅寸法は、前記長さ寸法の１．２５倍以上であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の圧電セラミック電子部品。
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