JP6065847B2 - リチウム二次電池及びリチウム二次電池用電解液 - Google Patents
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Description
電解液が、式(1)
2 負極集電体
3 負極
4 正極活物質層
5 正極集電体
6 正極
7 セパレーター
8 外装体
11 リチウム二次電池
負極は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出可能なケイ素系負極活物質を含み、負極活物質が負極結着剤により一体化された負極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。
正極は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出可能な正極活物質を含み、正極活物質が正極結着剤により一体化された正極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。
電解液は、充放電時に正極負極においてリチウムの吸蔵放出を可能とするため、正極と負極を漬浸してリチウムイオンを溶解可能な非水系の有機溶媒に、電解質を溶解したものである。
H−(CX1X2−CX3X4)n−CH2O−CX5X6−CX7X8−H
で表されるものが好ましい。式中、nは1、2、3又は4を示し、X1〜X8は独立してフッ素原子又は水素原子を示す。但し、X1〜X4の少なくとも1つはフッ素原子を示し、X5〜X8の少なくとも1つはフッ素原子を示す。
H−(CF2−CF2)n−CH2O−CF2−CF2−H
で表されるものがより好ましい。式中、nは1又は2であることがより好ましい。
セパレーターは、正極及び負極の導通を抑制し、荷電体の透過を阻害せず、電解液に対して耐久性を有するものであれば、いずれであってもよい。セパレーターの材質としては、具体的には、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィン系微多孔膜、セルロース、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリフッ化ビニリデン等を採用することができる。これらは、多孔質フィルム、織物、不織布等として用いることができる。
外装体としては、上記正極及び負極、セパレーター、電解液を安定して保持可能な強度を有し、これらの物質に対して電気化学的に安定で、水密性を有するものが好ましい。外装体の材質としては、具体的には、例えば、ステンレス、ニッケルメッキを施した鉄、アルミニウム、シリカ、アルミナをコーティングしたラミネートフィルムを用いることができ、ラミネートフィルムに用いる樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート等を用いることができる。これらは、1層又は2層以上の構造体であってもよい。
上記二次電池の形状は、上記円筒型、扁平捲回角型、積層角型、コイン型、扁平捲回ラミネート型、又は積層ラミネート型のいずれでもよい。
[リチウム二次電池の作製]
負極活物質として、ケイ素が非晶質酸化ケイ素(SiOx、0<x≦2)中に分散したケイ素系粒子表面に炭素被覆が形成されたケイ素系負極活物質を得た。ケイ素系負極活物質の、ケイ素、非晶質酸化ケイ素、炭素の質量比は29:61:10であった。この負極活物質と、負極用結着剤としてのポリイミドの前駆体であるポリアミック酸とを、90:10の質量比で計量し、それらをn−メチルピロリドンと混合して、負極スラリーとした。負極スラリーを厚さ10μmの銅箔に塗布した後に乾燥し、さらに窒素雰囲気300℃の熱処理を行い、負極を作製した。
得られたリチウム二次電池を60℃の恒温槽中で2.5Vから4.2Vの電圧範囲で重充放電を反復して行った。充放電サイクル100回目と、250回目の放電容量を測定した。初回の放電量に対する、100回サイクル後の放電容量比、250回サイクル後の放電容量比を算出し、容量維持率を得た。結果を表1に示す。
電解液中のトリエチニルベンゼンの含有量を表1に示すように変更したこと以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製し、充放電サイクル特性の評価を行った。結果を表1に示す。
末端不飽和化合物として、トリエチニルベンゼンに替えて式(3)で示されるトリプロパルギルアミン(化合物(B))を1質量%含有する電解液を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製し、充放電サイクル特性の評価を行った。結果を表1に示す。
末端不飽和化合物を用いなかったこと以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を作製し、充放電サイクル特性の評価を行った。結果を表1に示す。
Claims (7)
- 式(1)中、R1〜R3が同一であることを特徴とする請求項1記載のリチウム二次電池。
- 電解液が、炭酸エステル及びエーテル化合物から選ばれる何れか1種以上を含むことを特徴とする請求項1又は2に記載のリチウム二次電池。
- 負極が、粒子状のケイ素系負極活物質を含む負極活物質層を有し、充放電に伴い粒子状のケイ素系負極活物質に前記不飽和化合物の重合体を含む被膜が形成されることを特徴とする請求項1から3の何れかに記載のリチウム二次電池。
- 式(1)中、R 1 〜R 3 が同一であることを特徴とする請求項5記載のリチウム二次電池用電解液。
- 炭酸エステル及びエーテル化合物から選ばれる何れか1種以上を含むことを特徴とする請求項5又は6に記載のリチウム二次電池用電解液。
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