JP5987449B2 - Thermoelectric conversion element and manufacturing method thereof - Google Patents
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Description
本発明は、電気エネルギーを熱エネルギーに変換する熱電変換素子及びその製造方法に関する。 The present invention relates to a thermoelectric conversion element that converts electrical energy into thermal energy and a method for manufacturing the same.
近年では、二酸化炭素（ＣＯ2）の削減及び環境保護の観点から、熱電変換素子が注目されている。熱電変換素子を使用することにより、今まで廃棄されていた熱エネルギーを電気エネルギーに変換して再利用することができる。また、コンピュータのＣＰＵ等において局所的に発生する熱を冷却するためのデバイスとしても熱電変換素子が注目されている。 In recent years, thermoelectric conversion elements have attracted attention from the viewpoint of reducing carbon dioxide (CO 2 ) and protecting the environment. By using the thermoelectric conversion element, it is possible to convert the thermal energy that has been discarded so far into electric energy and reuse it. In addition, thermoelectric conversion elements are attracting attention as devices for cooling heat generated locally in a CPU of a computer.
熱電変換素子をコンピュータのＣＰＵ等の冷却に用いる場合には、高い熱伝導性を有することが望ましい。また、熱電変換薄膜を用いた熱電変換素子では、その高い電圧を得るために微細化した素子を直列接続することが望まれる。この熱電変換素子を製造するには、先ず基板上に熱電変換薄膜を形成し、その後、熱電変換薄膜をエッチング等で加工して非導電部を形成する。そのため、熱電変換薄膜は表面が凹凸状となり、熱伝導性を低下させる要因となっている。 When the thermoelectric conversion element is used for cooling a CPU of a computer or the like, it is desirable to have high thermal conductivity. Moreover, in the thermoelectric conversion element using the thermoelectric conversion thin film, in order to obtain the high voltage, it is desired to connect the elements miniaturized in series. In order to manufacture this thermoelectric conversion element, a thermoelectric conversion thin film is first formed on a substrate, and then the non-conductive portion is formed by processing the thermoelectric conversion thin film by etching or the like. For this reason, the surface of the thermoelectric conversion thin film becomes uneven, which is a factor of reducing thermal conductivity.
本発明は、上記の課題に鑑みてなされたものであり、導電部及び非導電部を共に表面平坦に（共に表面が略同一平面となるように）形成し、熱伝導性に優れた信頼性の高い熱電変換素子及びその製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above-described problems, and has a conductive portion and a non-conductive portion that are both flat on the surface (both have a substantially coplanar surface), and have excellent thermal conductivity. An object of the present invention is to provide a thermoelectric conversion element having a high temperature and a method for producing the same.
熱電変換素子の一態様は、基板と、前記基板上の所定領域に形成された絶縁層と、前記基板上の前記絶縁層の非形成部位に形成された熱電変換特性を有する導電部と、前記絶縁層上に形成された絶縁部とを含み、前記導電部及び前記絶縁部は、前記導電部が前記基板上で結晶化し、前記絶縁部が前記絶縁層上で結晶化しない同じ材料からなり、共に表面平坦に形成される。 One aspect of the thermoelectric conversion element is a substrate, an insulating layer formed in a predetermined region on the substrate, a conductive portion having a thermoelectric conversion characteristic formed in a non-formation portion of the insulating layer on the substrate, look including an insulating portion formed on the insulating layer, the conductive portion and the insulating portion, the conductive portion is crystallized on the substrate, the same material that the insulating portion does not crystallize on the insulating layer , Both are formed flat on the surface .
熱電変換素子の製造方法の一態様は、基板上の所定領域に絶縁層を形成する工程と、前記絶縁層上を含む基板上に、熱電変換特性を有する材料からなる膜を成膜する工程とを含み、前記膜は、前記基板上の前記絶縁層の非形成部位が結晶化して導電部となり、前記絶縁層上の部位が結晶化しない絶縁部となるものである。 One aspect of a method for manufacturing a thermoelectric conversion element includes a step of forming an insulating layer in a predetermined region on a substrate, and a step of forming a film made of a material having thermoelectric conversion characteristics on a substrate including the insulating layer. only containing the membrane is non-forming site of the insulating layer on the substrate is a conductive portion is crystallized, sites on the insulating layers are made an insulating portion which does not crystallize.
上記の諸態様によれば、導電部及び非導電部が共に表面平坦に（共に表面が略同一平面となるように）形成され、熱伝導性に優れた信頼性の高い熱電変換素子が実現する。 According to the above aspects, the conductive portion and the non-conductive portion are both formed to be flat on the surface (both surfaces are substantially in the same plane), thereby realizing a highly reliable thermoelectric conversion element with excellent thermal conductivity. .
以下、熱電変換素子及びその製造方法の具体的な実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。
図１は、本実施形態による熱電変換素子の概略構成を示す模式図であり、（ａ）が平面図、（ｂ）が（ａ）の破線Ｉ−Ｉ'に沿った断面図、（ｃ）が（ａ）の破線ＩＩ−ＩＩ'に沿った断面図である。
Hereinafter, specific embodiments of the thermoelectric conversion element and the manufacturing method thereof will be described in detail with reference to the drawings.
1A and 1B are schematic views showing a schematic configuration of the thermoelectric conversion element according to the present embodiment, in which FIG. 1A is a plan view, FIG. 1B is a cross-sectional view taken along a broken line II ′ in FIG. FIG. 4 is a cross-sectional view taken along a broken line II-II ′ in FIG.
（熱電変換素子の構成）
この熱電変換素子は、基板１と、基板１上の所定領域に形成された絶縁層２と、基板１上で絶縁層２の非形成部位に形成された導電部３と、絶縁層２上に形成された非導電部（絶縁部）４と、導電部３及び絶縁部４上に形成された電極５と、ヒートシンク１１，１２とを備えて構成されている。
(Configuration of thermoelectric conversion element)
The thermoelectric conversion element includes a
基板１は、ＬａＡｌＯ3［ＬＡＯ］、(ＬａＡｌＯ3)0.3−(ＳｒＡｌ0.5Ｔａ0.5Ｏ3)0.7［ＬＳＡＴ］、ＳｒＴｉＯ3［ＳＴＯ］、ＮａＧａＯ3、及びＤｙＳｃＯ3から選ばれた１種からなる基板である。本実施形態では、基板１は例えばＬＳＡＴ基板である。
Substrate made of (SrAl 0.5 Ta 0.5 O 3) 0.7 [LSAT], SrTiO 3 [STO], NaGaO 3, and one selected from DyScO 3 - substrate 1, LaAlO 3 [LAO], ( LaAlO 3) 0.3 It is. In the present embodiment, the
絶縁層２は、基板１上で絶縁部４の形成予定領域に形成されるものであり、酸化マグネシウム酸化物（ＭｇＯ）、シリコン酸化物（ＳｉＯ2）、シリコン窒化物（ＳｉＮ）及びシリコン酸窒化物（ＳｉＯＮ）等から選ばれた１種から形成されている。本実施形態では、絶縁層２は例えばＭｇＯを材料として形成される。
The
導電部３及び絶縁部４は、絶縁層２上を含む基板１上に成膜された熱電変換薄膜を構成する。熱電変換薄膜は、絶縁層２上を含む基板１上に、スパッタ法又はパルスレーザーデポジション（Pulsed Laser Deposition：ＰＬＤ）法により、例えばＬａ又はＮｂを導入したＳＴＯから形成された薄膜である。熱電変換薄膜は、基板１上で絶縁層２の非形成部位では熱電変換特性を有する結晶部分である導電部３が、絶縁層２上では非結晶部分である絶縁部４が形成されてなる薄膜である。導電部３及び絶縁部４は、１層の熱電変換薄膜で形成されるため、共に表面平坦に（共に表面が略同一平面となるように）形成される。
The
電極５は、導電部３と電気的に接続されるように、導電部３及び絶縁部４に導電材料、例えばクロム（Ｃｒ）と金（Ａｕ）の積層膜として形成されている。
ヒートシンク１１，１２は、基板１の上面の両側にＣｕ又はＡｌ等を材料として形成されている。本実施形態では、ヒートシンク１１が高温側、ヒートシンク１２が低温側とされており、ヒートシンク１１に接続された電極５が正極、ヒートシンク１２に接続された電極５が負極となる。
The
The heat sinks 11 and 12 are formed of Cu or Al or the like on both sides of the upper surface of the
（熱電変換素子の製造方法）
図２は、本実施形態による熱電変換素子の製造方法を工程順に示す概略断面図である。図２の各図は、図１（ｃ）と同様に、図１の破線ＩＩ−ＩＩ'に沿った断面に対応している。
(Method for manufacturing thermoelectric conversion element)
FIG. 2 is a schematic cross-sectional view illustrating the manufacturing method of the thermoelectric conversion element according to the present embodiment in the order of steps. Each figure in FIG. 2 corresponds to a cross section taken along the broken line II-II ′ in FIG. 1, as in FIG.
先ず、図２（ａ）に示すように、基板１上における絶縁部の形成予定領域に絶縁層２を形成する。
例えば、基板１としてＬＳＡＴ基板を用意する。
基板１の例えば（１００）面上に、基板１の表面で絶縁部の形成予定領域を露出する開口２１ａを有するメタルマスク２１を配置する。
メタルマスク２１を用いて、絶縁材料として例えばＭｇＯを、スパッタ法により開口２１ａ内に選択的に成膜する。以上により、基板１上における絶縁部の形成予定領域にＭｇＯからなる絶縁層２が形成される。その後、メタルマスク２１は除去される。
First, as shown in FIG. 2A, the
For example, an LSAT substrate is prepared as the
For example, on the (100) plane of the
Using the
続いて、図２（ｂ）に示すように、熱電変換薄膜を成膜して導電部３及び絶縁部４を形成する。
成膜チャンバー内で基板１を６００℃程度まで加熱し、例えばＡｒガスを成膜チャンバー内に導入する。熱電変換薄膜のターゲットとして、Ｌａを例えば２at％含有するＳＴＯ（(Ｌａ0.02，Ｓｒ0.98)ＴｉＯ3）の多結晶体ターゲットを用いる。スパッタ法により、絶縁層２上を含む基板１上に熱電変換薄膜を、例えば１００ｎｍ〜１ｍ程度の厚みに成膜する。このとき、熱電変換薄膜の基板１上（即ち絶縁層２の非形成部位）の部分は結晶化し、導電部３が形成される。導電部３は、導電性と共に熱電変換特性を有する。熱電変換薄膜の絶縁層２上の部分は結晶化せずに絶縁部４が形成される。このように、導電部３及び絶縁部４は、１層の熱電変換薄膜で形成されるため、共に表面平坦に（共に表面が略同一平面となるように）形成される。
Subsequently, as shown in FIG. 2B, a
The
なお、熱電変換薄膜は、スパッタ法の代わりにＰＬＤ法で形成しても良い。この場合、成膜チャンバー内に上記の多結晶体ターゲットを設置し、この多結晶体ターゲットにレーザ光を照射することで多結晶体ターゲットから分子を引き剥がし（アブレーション）、上記と同様に導電部３及び絶縁部４からなる熱電変換薄膜を形成する。
また、熱電変換薄膜のターゲットとしては、ＳＴＯの代わりに、Ｌａ又はＮｂ等を導入した、例えば（ＬａxＳｒ1-x)ＴｉＯ3-δ，Ｓｒ（ＮｂxＴｉ1-x）Ｏ3-δ等を用いても良い。
The thermoelectric conversion thin film may be formed by the PLD method instead of the sputtering method. In this case, the polycrystalline target is placed in the film forming chamber, and the polycrystalline target is irradiated with laser light to peel off molecules from the polycrystalline target (ablation). 3 and the thermoelectric conversion thin film which consists of the
Further, as a target of the thermoelectric conversion thin film, La or Nb or the like is introduced instead of STO, for example, (La x Sr 1-x ) TiO 3-δ , Sr (Nb x Ti 1-x ) O 3-δ Etc. may be used.
続いて、図２（ｃ）に示すように、電極５を形成する。
熱電変換薄膜上に、電極の形成予定領域を露出する開口２２ａを有するメタルマスク２２を配置する。
メタルマスク２１を用いて、導電材料としてＣｒ及びＡｕを、スパッタ法又は蒸着法により、開口２２ａ内に選択的に成膜する。以上により、導電部３及び絶縁部４上における電極の形成予定領域にＣｒ／Ａｕの積層構成の電極５が形成される。その後、メタルマスク２２は除去される。
Subsequently, as shown in FIG. 2C, the
On the thermoelectric conversion thin film, a
Using the
しかる後、Ｃｕ又はＡｌからなるヒートシンク１１，１２をそれぞれ電極５と電気的に接続されるように配置する。
以上により、図１（ａ）〜（ｃ）に示す熱電変換素子が形成される。
Thereafter, the heat sinks 11 and 12 made of Cu or Al are arranged so as to be electrically connected to the
Thus, the thermoelectric conversion elements shown in FIGS. 1A to 1C are formed.
ここで、上記の熱電変換薄膜を構成する導電部及び絶縁部について、Ｘ線回折（X‐Ray Diffraction：ＸＲＤ）法により測定した。測定結果を図３に示す。ここでは、ＳＴＯ基板及びＭｇＯ基板を用い、ＳＴＯ基板上に形成した、ＬａをドーピングしたＳＴＯ膜と、ＭｇＯ基板上に形成した、ＬａをドーピングしたＳＴＯ膜とについて測定した。図示のように、前者のＳＴＯ膜については強度ピークが確認され、結晶化されていることが判る。これに対して後者のＳＴＯ膜については強度ピークが確認されず、結晶化していない（非結晶状態である）ことが判る。 Here, the conductive part and the insulating part constituting the thermoelectric conversion thin film were measured by an X-ray diffraction (XRD) method. The measurement results are shown in FIG. Here, an STO substrate and an MgO substrate were used, and an STO film doped with La formed on the STO substrate and an STO film doped with La formed on the MgO substrate were measured. As shown in the figure, the former STO film has an intensity peak, which indicates that it is crystallized. On the other hand, in the latter STO film, no intensity peak is confirmed, and it can be seen that the latter is not crystallized (non-crystalline state).
以上説明したように、本実施形態によれば、導電部３及び絶縁部４が共に表面平坦に（共に表面が略同一平面となるように）形成され、熱伝導性に優れた信頼性の高い熱電変換素子が実現する。
As described above, according to the present embodiment, both the
以下、熱電変換素子及びその製造方法の諸態様を付記としてまとめて記載する。 Hereinafter, various aspects of the thermoelectric conversion element and the manufacturing method thereof are collectively described as supplementary notes.
（付記１）基板と、
前記基板上の所定領域に形成された絶縁層と、
前記基板上の前記絶縁層の非形成部位に形成された熱電変換特性を有する導電部と、
前記絶縁層上に形成された絶縁部と
を含むことを特徴とする熱電変換素子。
(Appendix 1) a substrate;
An insulating layer formed in a predetermined region on the substrate;
A conductive part having thermoelectric conversion characteristics formed in a non-formation portion of the insulating layer on the substrate;
A thermoelectric conversion element comprising: an insulating portion formed on the insulating layer.
（付記２）前記絶縁層は、酸化マグネシウム酸化物、シリコン酸化物、シリコン窒化物、及びシリコン酸窒化物から選ばれた１種からなることを特徴とする付記１に記載の熱電変換素子。
(Supplementary note 2) The thermoelectric conversion element according to
（付記３）前記基板は、ＬａＡｌＯ3、(ＬａＡｌＯ3)0.3−(ＳｒＡｌ0.5Ｔａ0.5Ｏ3)0.7、ＳｒＴｉＯ3、ＮａＧａＯ3、及びＤｙＳｃＯ3から選ばれた１種からなることを特徴とする付記１又は２に記載の熱電変換素子。
Appendix, characterized in that it consists of (SrAl 0.5 Ta 0.5 O 3) 0.7,
（付記４）前記導電部及び前記絶縁部は、同一の材料から形成されることを特徴とする付記１〜３のいずれか１項に記載の熱電変換素子。 (Additional remark 4) The said electroconductive part and the said insulating part are formed from the same material, The thermoelectric conversion element of any one of Additional remarks 1-3 characterized by the above-mentioned.
（付記５）前記導電部及び前記絶縁部は、Ｌａ又はＮｂが導入されていることを特徴とする付記１〜４のいずれか１項に記載の熱電変換素子。 (Additional remark 5) La or Nb is introduce | transduced into the said electroconductive part and the said insulating part, The thermoelectric conversion element of any one of Additional remark 1-4 characterized by the above-mentioned.
（付記６）基板上の所定領域に絶縁層を形成する工程と、
前記絶縁層上を含む基板上に、熱電変換特性を有する材料を成膜し、前記基板上の前記絶縁層の非形成部位には導電部を、前記絶縁層上には絶縁部をそれぞれ形成する工程と
を含むことを特徴とする熱電変換素子の製造方法。
(Appendix 6) A step of forming an insulating layer in a predetermined region on the substrate;
A material having thermoelectric conversion characteristics is formed on a substrate including the insulating layer, and a conductive portion is formed on a portion of the substrate where the insulating layer is not formed, and an insulating portion is formed on the insulating layer. The process of manufacturing a thermoelectric conversion element characterized by including these processes.
（付記７）前記絶縁層は、酸化マグネシウム酸化物、シリコン酸化物、シリコン窒化物、及びシリコン酸窒化物から選ばれた１種からなることを特徴とする付記６に記載の熱電変換素子の製造方法。 (Additional remark 7) The said insulating layer consists of 1 type chosen from magnesium oxide oxide, silicon oxide, silicon nitride, and silicon oxynitride, The manufacture of the thermoelectric conversion element of Additional remark 6 characterized by the above-mentioned. Method.
（付記８）前記基板は、ＬａＡｌＯ3、(ＬａＡｌＯ3)0.3−(ＳｒＡｌ0.5Ｔａ0.5Ｏ3)0.7、ＳｒＴｉＯ3、ＮａＧａＯ3、及びＤｙＳｃＯ3から選ばれた１種からなることを特徴とする付記６又は７に記載の熱電変換素子の製造方法。
(Supplementary Note 8) The substrate, LaAlO 3, (LaAlO 3) 0.3 - characterized in that it consists of (SrAl 0.5 Ta 0.5 O 3) 0.7,
（付記９）前記導電部及び前記絶縁部は、同一の材料から形成されることを特徴とする付記６〜８のいずれか１項に記載の熱電変換素子の製造方法。 (Additional remark 9) The said electroconductive part and the said insulating part are formed from the same material, The manufacturing method of the thermoelectric conversion element of any one of Additional remarks 6-8 characterized by the above-mentioned.
（付記１０）前記導電部及び前記絶縁部は、Ｌａ又はＮｂが導入されることを特徴とする付記６〜９のいずれか１項に記載の熱電変換素子の製造方法。 (Additional remark 10) La or Nb is introduce | transduced into the said electroconductive part and the said insulating part, The manufacturing method of the thermoelectric conversion element of any one of Additional remark 6-9 characterized by the above-mentioned.
１ 基板
２ 絶縁層
３ 導電部
４ 絶縁部
５ 電極
１１，１２ ヒートシンク
２１，２２ メタルマスク
２１ａ，２２ａ 開口
DESCRIPTION OF
Claims (5)
前記基板上の所定領域に形成された絶縁層と、
前記基板上の前記絶縁層の非形成部位に形成された熱電変換特性を有する導電部と、
前記絶縁層上に形成された絶縁部と
を含み、
前記導電部及び前記絶縁部は、前記導電部が前記基板上で結晶化し、前記絶縁部が前記絶縁層上で結晶化しない同じ材料からなり、共に表面平坦に形成されることを特徴とする熱電変換素子。 A substrate,
An insulating layer formed in a predetermined region on the substrate;
A conductive part having thermoelectric conversion characteristics formed in a non-formation portion of the insulating layer on the substrate;
Look containing a formed on the insulating layer the insulating portion,
The conductive portion and the insulating portion are formed of the same material that the conductive portion is crystallized on the substrate and the insulating portion is not crystallized on the insulating layer, and both are formed to have a flat surface. Conversion element.
前記絶縁層上を含む基板上に、熱電変換特性を有する材料からなる膜を成膜する工程と
を含み、
前記膜は、前記基板上の前記絶縁層の非形成部位が結晶化して導電部となり、前記絶縁層上の部位が結晶化しない絶縁部となるものであることを特徴とする熱電変換素子の製造方法。 Forming an insulating layer in a predetermined region on the substrate;
Wherein the substrate including on the insulating layer, seen including a step of forming a film made of a material having thermoelectric conversion properties,
A non-crystallized portion of the insulating layer on the substrate is crystallized to become a conductive portion, and a portion on the insulating layer is an insulating portion that is not crystallized. Method.
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