JP5954481B1 - 軟磁性金属圧粉磁心、及び、リアクトル - Google Patents

Abstract

【課題】直流重畳特性に優れた軟磁性金属圧粉磁心を提供する。【解決手段】軟磁性金属粉末１１、窒化ホウ素１３およびケイ素化合物１２が含まれることを特徴とする軟磁性金属圧粉磁心１０であり、軟磁性金属圧粉磁心１０の断面を研磨して観察した場合に、軟磁性金属圧粉磁心１０の断面の面積に対する軟磁性金属粉末１１が占有する面積の割合が９０％以上９５％以下であり、かつ、軟磁性金属粉末１１を構成する８０％以上の粒子の断面の円形度が０．７５以上１．０以下であり、かつ、軟磁性金属圧粉磁心１０の断面に存在する多粒子間空隙のうち、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素１３が存在する。【選択図】図１

Description

本発明は、軟磁性金属粉末を用いた軟磁性金属圧粉磁心に関するものである。

電気、電子機器の小型化が進んでおり、それにつれて小型で高効率の軟磁性金属圧粉磁心が要求されている。大電流を印加する用途で使用されるリアクトルやインダクタ用の磁心材料として、フェライトコア、積層電磁鋼板、軟磁性金属圧粉磁心（金型成形、射出成形、シート成形などで作られたコア）などが用いられる。積層電磁鋼板は飽和磁束密度が高いものの、電源回路の駆動周波数が数十ｋＨｚを超えると鉄損が大きくなり、効率の低下を招くという問題があった。一方、フェライトコアは高周波損失の小さい磁心材料であるが、飽和磁束密度が低いことから、形状が大型化するという問題があった。

軟磁性金属圧粉磁心は高周波の鉄損が積層電磁鋼板よりも小さく、飽和磁束密度がフェライトコアよりも大きいことから、広く用いられるようになっている。磁心の小型化のためには、特に直流を重畳した高磁界での透磁率に優れている、すなわち直流重畳特性が優れることが必要とされる。優れた直流重畳特性を得るためには飽和磁束密度の高い軟磁性金属圧粉磁心を用いることが有効であり、高密度な軟磁性金属圧粉磁心とすることが必要である。また、軟磁性金属圧粉磁心内部の均一性を高めることも直流重畳特性の改善に効果がある。

そこで、特許文献１では、平均粒径が１μｍ以上７０μｍ以下で、粒径の標準偏差と平均粒径との比である変動係数Ｃｖが０．４０以下で、円計度が０．８以上１．０以下であるリアクトルコアを用いれば成形体内部の均一性を向上でき、直流重畳特性を改善できると記載されている。

また、先行文献２では、窒化ホウ素を軟磁性金属粉末の表面に被覆することにより、変形性の富んだ被膜となり、高密度化が達成され、磁気特性の向上といった効果を奏すると記載されている。

特開２００９−７０８８５ 特開２０１０−２３６０２１

特許文献１の技術では、軟磁性金属粉末の平均粒径が１μｍ以上７０μｍ以下で、円形度が０．８以上１．０以下、粒径の標準偏差と平均粒径との比である変動係数Ｃｖを０．４０以下とすることで、直流重畳特性を改善できるとしている。しかし、変動係数をこの範囲にしようとする場合、粒度分布を非常に鋭くする必要があるため、軟磁性金属圧粉磁心を成形する場合、充填密度が必然的に低下するという問題がある。結果として、得られる軟磁性金属圧粉磁心の密度が低下してしまうため、直流重畳特性が悪化するという課題があった。

特許文献２の技術では、軟磁性粉末に窒化ホウ素を含有する絶縁層が被覆された軟磁性材料を用いると、絶縁層を破壊することなく高密度にすることができるとしている。これは窒化ホウ素を含有する被膜が軟磁性金属粉末の変形に追従するために、高密度にしても窒化ホウ素被膜が存在し、絶縁に寄与することを特徴としている。しかし、高密度にすることで飽和磁束密度が大きくなり、直流重畳特性の改善が期待されるが、実際には窒化ホウ素の被膜が粒子間に存在することで粒子間距離が広がって透磁率が低下するため、良好な直流重畳特性は得られないという課題があった．

このように従来の技術では、良好な直流重畳特性が得られないという問題があった。したがって、直流重畳特性に優れるような軟磁性金属圧粉磁心が求められている。

本発明では、上記の問題を解決するために案出されたものであって、軟磁性金属圧粉磁心において、直流重畳特性に優れるような軟磁性金属圧粉磁心を得ることを課題とする。

前記課題を解決するために、本発明の軟磁性金属圧粉磁心は、軟磁性金属粉末、窒化ホウ素およびケイ素化合物が含まれることを特徴とする軟磁性金属圧粉磁心であり、前記軟磁性金属圧粉磁心の断面を研磨して観察した場合に、前記軟磁性金属圧粉磁心の断面の面積に対する前記軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％以上９５％以下であり、かつ、前記軟磁性金属粉末を構成する８０％以上の粒子の断面の円形度が０．７５以上１．０以下であり、かつ、前記軟磁性金属圧粉磁心の断面に存在する多粒子間空隙のうち、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が存在することを特徴とする。このようにすることで、直流重畳特性が優れた軟磁性金属圧粉磁心とすることができる。ここで、ケイ素化合物はケイ素（Ｓｉ），酸素（Ｏ）および炭素（Ｃ）を含むものであることが好ましい。このようなケイ素化合物は、シリコーン樹脂に由来するものであることがより好ましい。シリコーン樹脂とは、シロキサン結合を構造単位として主骨格を成し、その側鎖にメチル基やフェニル基などの官能基を有する樹脂である。その構造単位は、一官能性、二官能性、三官能性、四官能性に分類でき、それらが複合したものとなっている。また、多粒子間空隙とは、軟磁性金属圧粉磁心の断面において軟磁性金属粒子３個以上によって囲まれて成る空隙のことである（２粒子間の空隙は含まない）。また、軟磁性金属粒子４個以上に囲まれて成る空隙の場合は、隣接しない対面する粒子との最近接距離を１μｍ以上有する空隙のこととする。

本発明の軟磁性金属圧粉磁心は、請求項１または請求項２に記載の軟磁性金属圧粉磁心であって、前記軟磁性金属圧粉磁心に対して、ホウ素（Ｂ）が０．１７質量％以上０．８０質量％以下含まれること、窒素（Ｎ）が０．２２質量％以上１．００質量％以下含まれることを特徴とする。このようにすることで，直流重畳特性をさらに改善することができる。

本発明の軟磁性金属圧粉磁心は、請求項１から請求項３に記載の軟磁性金属圧粉磁心であって、前記軟磁性金属粉末の粒度分布において、小さい方から個数を累積して５０％の個数となる粒径をｄ５０％とした場合、ｄ５０％が３０μｍ以上６０μｍ以下であることを特徴とする。このようにすることで，直流重畳特性をさらに改善することでできる。

本発明の軟磁性金属圧粉磁心は、請求項１から請求項４に記載の軟磁性金属圧粉磁心であって、前記軟磁性金属圧粉磁心の断面を研磨して観察した場合に、軟磁性金属粒子は、隣接する少なくとも１つ以上の粒子とは窒化ホウ素の存在しない部分で対向している構造を特徴とする。このようにすることで、直流重畳をさらに改善することができる。ここで窒化ホウ素が存在しないとは、現在の電子線マイクロプローブアナライザ（ＥＰＭＡ）等の検出器の限界でも検出できないということである。

本発明の軟磁性金属圧粉磁心を用いて作製されたリアクトルは、直流重畳特性を改善することができる。

本発明によれば、直流重畳特性に優れた軟磁性金属圧粉磁心を得ることができる。

図１は、本発明の一実施形態に係る軟磁性金属圧粉磁心の構造を示す断面の模式図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る軟磁性金属圧粉磁心の構造を示す断面の模式図であり、多粒子間空隙を示したものである。 図３は、実施例１−１の軟磁性金属圧粉磁心の断面をＥＤＳにて測定したケイ素（Ｓｉ）、酸素（Ｏ）、炭素（Ｃ）の面内濃度分布を示したものである。 図４は、実施例１−１の軟磁性金属圧粉磁心の断面を電子線マイクロプローブアナライザ（ＥＰＭＡ）にて観察した組成像を示したものである。 図５は、実施例１−１の軟磁性金属圧粉磁心の断面のホウ素（Ｂ）、窒素（Ｎ）、ケイ素（Ｓｉ）の面内濃度分布を電子線マイクロプローブアナライザ（ＥＰＭＡ）にて測定した結果である。 図６は、実施例１−７の軟磁性金属圧粉磁心の断面のホウ素（Ｂ）、窒素（Ｎ）、ケイ素（Ｓｉ）の面内濃度分布を電子線マイクロプローブアナライザ（ＥＰＭＡ）にて測定した結果である。 図７は、本発明の軟磁性金属圧粉磁心を用いて作製したリアクトルの模式的な図面を示したものである。

本発明の軟磁性金属圧粉磁心は、軟磁性金属粉末、窒化ホウ素およびケイ素化合物が含まれることを特徴とする軟磁性金属圧粉磁心であり、前記軟磁性金属圧粉磁心の断面を研磨して観察した場合に、前記軟磁性金属圧粉磁心の断面の面積に対する前記軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％以上９５％以下であり、かつ、前記軟磁性金属粉末を構成する８０％以上の粒子の断面の円形度が０．７５以上１．０以下であり、前記軟磁性金属圧粉磁心の断面に存在する多粒子間空隙のうち、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が存在することを特徴とする。

以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態について説明する。

図１は、軟磁性金属圧粉磁心１０の断面構造を示す模式図である。軟磁性金属圧粉磁心１０は軟磁性金属粉末１１と、それを構成する大部分の粒子表面を被覆するケイ素化合物１２と、多粒子間空隙に存在する窒化ホウ素１３で構成される。軟磁性金属粉末１１は鉄を主成分とする軟磁性金属であり、純鉄、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｎｉ合金などを用いることができる。良好な直流重畳特性を得るためには飽和磁化が高い軟磁性金属粉末を用いることが好ましいことから、純鉄、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ｎｉ合金を用いることが好ましい。

軟磁性金属圧粉磁心１０の断面において、軟磁性金属圧粉磁心の断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合を算出した場合、軟磁性金属圧粉磁心断面のうち９０％以上９５％以下が軟磁性金属粉末で占められている。軟磁性金属圧粉磁心の断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合の算出には、例えば、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて組成像を観察し、金属部分と非金属部分のコントラストから画像解析を用いて算出することができる。また、電子線マイクロプローブアナライザ（ＥＰＭＡ）による面内元素分布像においてＦｅ元素の占める部分から画像解析を用いて算出することもできる。

軟磁性金属圧粉磁心１０の断面において、軟磁性金属圧粉磁心の断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％に満たない場合には、軟磁性金属圧粉磁心の飽和磁束密度が低くなりすぎるため、直流重畳特性が悪化する。一方、軟磁性金属圧粉磁心には一定量の窒化ホウ素やケイ素化合物が含まれるため、軟磁性金属圧粉磁心の断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９５％を超えるものを得るのは困難である。よって、軟磁性金属圧粉磁心の断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％以上９５％以下とすることにより、軟磁性金属圧粉磁心は高い飽和磁束密度を有し、直流重畳特性を改善することができる。

軟磁性金属圧粉磁心１０の断面を観察し、軟磁性金属粉末１１の円形度を測定した場合、軟磁性金属粉末１１を構成する粒子のうち、８０％以上の粒子の円形度が０．７５〜１．０である。円形度の一例としてはＷａｄｅｌｌの円形度を用いることができ、粒子断面に外接する円の直径に対する粒子断面の投影面積に等しい円の直径の比で定義される。真円の場合にはＷａｄｅｌｌの円形度は１となり、１に近いほど真円度が高い。観察には光学顕微鏡やＳＥＭを用い、円形度の算出には画像解析を用いることができる。

円形度が低い粒子は、粒子表面の曲率が一定ではないことから、成形時の応力のかかり方が不均一になる。したがって、円形度が低い粒子が多く含まれる場合には、塑性変形量が大きい部分とそうでない部分が生じるため、磁化過程が不均一となり、結果として直流重畳特性が悪化する。すなわち、８０％以上の粒子の円形度を０．７５〜１．０とすることにより、良好な直流重畳特性を得ることができる。より好ましくは、８５％以上の粒子の円形度を０．７５〜１．０とすることにより、より優れた直流重畳特性を得ることができる。

また、円形度の高い軟磁性金属粉末を用いることにより、窒化ホウ素を成形時に流動させ、多粒子間空隙に濃縮させる効果を高めることができる。後述のように窒化ホウ素が多粒子間空隙に濃縮した組織とする作用により、良好な直流重畳特性を得ることができる。

ケイ素化合物１２は、軟磁性金属粉末の粒子間に存在することにより、複数の軟磁性金属粒子間を強固に接合するとともに、電気的な絶縁性を与える。このため、軟磁性金属圧粉磁心の強度を向上させ、さらに渦電流損失を低減させることができる。

また、ケイ素化合物を形成させる成分としてシリコーン樹脂を用いることが好ましい。シリコーン樹脂を用いた場合、シリコーン樹脂は加圧成形時に適度な流動性を有することから、後述のように、窒化ホウ素を成形時に流動させ、多粒子間空隙に濃縮させる効果を助長する。窒化ホウ素が多粒子間空隙に濃縮した組織を形成する作用により、さらに良好な直流重畳特性を得ることができる。

窒化ホウ素１３は、六方晶の窒化ホウ素が層状に連なった構造を有しており、層間の結合力が弱いことから、互いに滑りやすいという性質を持つ。よって、加圧成形時に応力が加わることによって剥離しやすいことから、成形の初期段階で窒化ホウ素が軟磁性金属粉末の表面から剥離し、多粒子間空隙を優先的に充填することができる。軟磁性金属粒子の表面から窒化ホウ素が剥離して減少することから、粒子間距離を十分に微小にすることができるため、高い透磁率を得ることができる。一方で、多粒子間空隙に窒化ホウ素が充填されることで、多粒子間空隙に充填された窒化ホウ素がくさびのような役割を果たし、高密度に成形しても軟磁性金属粒子の密着を防止する作用がある。すなわち、窒化ホウ素が多粒子間空隙に濃縮した組織を形成させることにより、粒子間を密着させることなく均一で微小な粒子間距離を保つような組織を形成することができ、それによって磁束の流れが均一になるため良好な直流重畳特性を得ることができる。

図２は、軟磁性金属圧粉磁心１０の断面に存在する多粒子間空隙を示す模式図である。多粒子間空隙は、軟磁性金属圧粉磁心の断面において軟磁性金属粒子３個以上によって囲まれて成る空隙のことである（２粒子間の空隙は含まない）。また、空隙１４の隣接しない対面する粒子の最近接距離は１μｍ以上であり、この空隙は４粒子に囲まれて成る多粒子間空隙といえる。しかし、空隙１５の隣接しない対面する粒子の最近接距離は１μｍ未満であり、この空隙は４粒子に囲まれたと言えず、各々３粒子に囲まれて成る多粒子間空隙であるといえる。空隙１６は、２粒子に囲まれて成る空隙であるので、多粒子間空隙とはいえない。一方、粒子間距離が１μｍ未満の金属粒子対向部分を粒界１７とする。

軟磁性金属圧粉磁心１０の断面に存在する多粒子間空隙のうち、窒化ホウ素が存在する多粒子間空隙が７０％に満たない場合には、窒化ホウ素が存在しない多粒子間空隙の周辺の軟磁性金属粉末同士が密着することから、その部分では粒子間距離が小さくなって磁化過程が不均一になり、直流重畳特性が悪化する。よって、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が充填されることで、軟磁性金属圧粉磁心全体において粒子間距離を均一に形成する作用があり、磁化過程が均一になることから良好な直流重畳特性を得ることができる。また８０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が充填されると、粒子間距離をより均一に形成することができる。よって８０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素を充填されることが好ましい。

軟磁性金属圧粉磁心に対して、Ｂが０．１７質量％以上０．８０質量％以下含まれること、Ｎが０．２２質量％以上１．００質量％以下含まれることが好ましい。Ｂが０．１７質量％以上０．８０質量％以下、Ｎが０．２２質量％以上１．００質量％以下であれば、粒子間距離をより均一に形成することができ、Ｂの含有量とＮの含有量をこの範囲にすることで、より良好な直流重畳特性を得ることができる。また、軟磁性金属圧粉磁心に対して、Ｂが０．２６質量％以上０．６０質量％以下、Ｎが０．３４質量％以上０．８０質量％以下含まれると、特に良好な直流重畳特性を得ることができる。

軟磁性金属圧粉磁心の断面の窒化ホウ素の分布はＥＰＭＡを用いて、ＢとＮの分布状態から知ることができる。また、軟磁性金属圧粉磁心に対するＢ、Ｎの含有量は、Ｂ含有量とＮ含有量を定量分析することにより求めることができる。Ｂ含有量は誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ−ＡＥＳ）を使用して測定することができる。Ｎ含有量は窒素量分析装置を使用して測定することができる。

軟磁性金属粉末１１の粒度分布を測定し、小さい方から個数を累積して、５０％となる粒径をｄ５０％とした場合、ｄ５０％の範囲は３０μｍ以上６０μｍ以下であることが好ましい。ｄ５０％の範囲を３０μｍ以上６０μｍ以下とすることによって、初透磁率を公的な範囲に調整することが容易になるため、優れた直流重畳特性を得ることができる。

前記軟磁性金属圧粉磁心の断面を研磨して観察した場合に、軟磁性金属粒子は、隣接する少なくとも１つ以上の粒子とは窒化ホウ素の存在しない部分で対向していることが好ましい。少なくとも１つ以上の粒界に窒化ホウ素が存在しないことによって、粒子間距離をより微小にしつつ、均一に形成することができ、良好な直流重畳特性を得ることができる。

原料粉末は、鉄を主成分とする軟磁性金属粉末であってＢを含む。原料粉末中のＢ含有量は、０．１質量％以上２．０質量％以下とするのが好ましい。Ｂ含有量が０．１質量％未満であると、窒化熱処理後に形成される窒化ホウ素が少なくなり、多粒子間空隙に充填される窒化ホウ素が不十分となる。Ｂ含有量が２．０％を超えると非磁性成分である窒化ホウ素量が過剰となり、飽和磁束密度が低くなりすぎる。

軟磁性金属粉末の原料粉の作製方法は、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法などの方法を用いることができる。ガスアトマイズ法を用いることで円形度の高い粒子が得られやすい。また、Ｂはアトマイズ粉の円形度を高める作用があり、水アトマイズ法を用いても噴霧条件などの調整により円形度の高い粒子を得ることができる。

原料粉末に対して、窒素を含む非酸化雰囲気中、昇温速度は５℃／ｍｉｎ以下、温度は１０００〜１５００℃で、保持時間は３０〜６００ｍｉｎで窒化熱処理を行う。窒化熱処理を行うことで、雰囲気中の窒素と、原料粉末中のＢが反応して、窒化ホウ素の被膜を金属粒子表面に均一に形成することができる。熱処理温度が１０００℃に満たない場合には、原料粉末中のＢの窒化反応が不十分となり、Ｆｅ_２Ｂなどの強磁性相が残留して、保磁力が大きくなり、損失が大きくなる。熱処理温度が１５００℃を超えると、窒化が速やかに進行して反応が完了するので、温度をそれ以上上げても効果がない。窒化熱処理は、窒素を含む非酸化性雰囲気で行う。非酸化性雰囲気で熱処理を行うのは、軟磁性金属粉末の酸化を防ぐためである。昇温速度が速すぎると、十分な量の窒化ホウ素が生成される前に原料粉末粒子が焼結する温度に到達し、原料粉末が焼結してしまうため、昇温速度は５℃／ｍｉｎ以下とする。

均一な窒化ホウ素被膜が形成された軟磁性金属粉末に対して、シリコーン樹脂を被覆し、顆粒状の造粒物を得る。シリコーン樹脂は成形時の保形性と電気的な絶縁性を有するもので、軟磁性金属粉末表面に均一に塗布できるものが好ましい。シリコーン樹脂の溶液を所定の量だけ軟磁性金属粉末に添加し、ニーダーなどで混練したのち、乾燥して得られた凝集物を解砕して、顆粒を得ることができる。得られた軟磁性金属粉末に対し、窒化ホウ素、シリコーン樹脂の順序で被覆されている。

得られた顆粒を所望の形状の金型に充填し、加圧成形して成形体を得る。成形圧力は軟磁性金属粉末の組成や所望の成形密度により適宜選択することができるが、概ね６００〜１６００ＭＰａの範囲である。必要に応じて潤滑剤を用いてもよい。顆粒は円形度の高い軟磁性金属粉末が、均一な窒化ホウ素で被覆され、さらにシリコーン樹脂で被覆されたものである。加圧成形の初期に軟磁性金属粉末の接触面は応力が集中するため、その部分から窒化ホウ素が剥離する。剥離した窒化ホウ素は軟磁性金属粉末の塑性変形に応じて空隙部に流動するため、窒化ホウ素が軟磁性金属粒子間の多粒子間空隙を充填する。ここで、粒子の円形度が高いと、窒化ホウ素が加圧により流動するのが阻害されにくく、窒化ホウ素が均一に多粒子間空隙に充填される。また、シリコーン樹脂が存在すると、シリコーン樹脂の流動性が窒化ホウ素の流動を助長するため、窒化ホウ素が均一に多粒子間空隙に充填される。さらに窒化熱処理後に窒化ホウ素被膜が均一に形成されていることから、多粒子間空隙に充填される窒化ホウ素量も均一になる。窒化ホウ素が均一に多粒子間空隙に充填することにより、高密度な成形体とした場合であっても、軟磁性金属粉末の粒子間の距離を均一に保つ効果があり、結果として良好な直流重畳特性を得ることができる。
また、窒化ホウ素が多粒子間空隙に流動し、粒界に存在する窒化ホウ素は微量となるため、粒子間距離が大きくなりすぎて透磁率を低下させることもない。このように成形時に窒化ホウ素を多粒子間空隙に十分に流動させることで、隣接する少なくとも１つ以上の粒子とは窒化ホウ素の存在しない部分で対向している構造とすることができる。軟磁性金属粉末の粒子は隣接する少なくとも１つ以上の粒子、好ましくは半数以上の粒子とは窒化ホウ素の存在しない部分で対向している構造となる。さらに、窒化ホウ素が剥離した軟磁性金属粒子の粒界にはシリコーン樹脂が薄く残留するため、これが絶縁層として働き、渦電流損失を十分に抑制することができる。

得られた成形体は、熱硬化させて軟磁性金属圧粉磁心とする。あるいは成形時の歪を除去するために熱処理を行って、軟磁性金属圧粉磁心とする。熱処理の温度は５００〜８００℃で、窒素雰囲気やアルゴン雰囲気などの非酸化性雰囲気中で行うことが望ましい。シリコーン樹脂自体はＳｉ、Ｏ、Ｃが含まれるケイ素化合物であるが、この熱処理において、シリコーン樹脂の一部が分解してもＳｉ、Ｏ、Ｃが含まれるケイ素化合物となる。

このようにすることで、本発明の構造を有する軟磁性金属圧粉磁心を得ることができる。

以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。

原料粉末として、ガスアトマイズ法にてＦｅ−３．０Ｓｉ、Ｆｅ−４．５ＳｉおよびＦｅ−６．５Ｓｉ合金粉末に、所望の窒化ホウ素を得るためのＢを含有する粉末を作製した。これらを管状炉に入れ、熱処理温度１３００℃、保持時間３０ｍｉｎで、窒素雰囲気下の窒化熱処理を行い、表面に均一な窒化ホウ素が形成された軟磁性金属粉末を準備した。軟磁性金属粉末のｄ５０％はレーザー回折式粒度分布測定装置（ＨＥＬＯＳシステム、Ｓｙｍｐａｔｅｃ社製）により測定し、表１にｄ５０％、Ｂ含有量および原料粉末の製法を示した。

表１の軟磁性金属粉末が１００質量％に対し、シリコーン樹脂が０．５、０．７５、１．２５質量％となるようにキシレンにて希釈して添加し、ニーダーで混練し、乾燥して得られた凝集物を３５５μｍ以下となるように整粒して、顆粒を得た。顆粒は、軟磁性金属粉末に、窒化ホウ素、シリコーン樹脂の順序で被覆されている。これを外径１７．５ｍｍ、内径１１．０ｍｍのトロイダル形状の金型に充填し、成形圧１１８０ＭＰａで加圧し成形体を得た。コア重量は５ｇとした。得られた成形体をベルト炉にて７５０℃で３０ｍｉｎ、窒素雰囲気中で熱処理して軟磁性金属圧粉磁心とした（実施例１−１〜１−１１）。

実施例１−５と同様にして、成形圧だけを７８０ＭＰａに変更して作製したものを準備した（比較例１−１）。実施例１−２と同様にして、原料粉末の製造法を水アトマイズ法に変更して作製したものを準備した（比較例１−２、１−３）。実施例１−４と同様にして、シリコーン樹脂を添加しないで作製したものを準備した（比較例１−４）。

原料粉末として、ガスアトマイズ法にてＦｅ−４．５Ｓｉ合金粉末を作製した。これを管状炉に入れ、熱処理温度９００℃、保持時間６０ｍｉｎで、窒素雰囲気下の窒化熱処理を行い、軟磁性金属粉末を準備した。この軟磁性金属粉末を実施例１−１〜１−１１と同様の方法で造粒、成形、熱処理を行い、軟磁性金属圧粉磁心とした（比較例１−５）。また比較例１−４と同様にして、成形時に顆粒に対して１．０、１．５質量％の窒化ホウ素粉末を潤滑剤として添加したものについても準備した（比較例１−６、１−７）。

ＬＣＲメータ（アジレント・テクノロジー社製４２８４Ａ）と直流バイアス電源（アジレント・テクノロジー社製４２８４１Ａ）を用いて、周波数１００ｋＨｚにおける軟磁性金属圧粉磁心のインダクタンスを測定し、インダクタンスから軟磁性金属圧粉磁心の透磁率を算出した。直流重畳磁界が０Ａ／ｍの場合と８０００Ａ／ｍの場合について測定し、それぞれの透磁率をμ０、μ（８ｋＡ／ｍ）として表１に示した。ただし、シリコーン樹脂量を変えた３つの試料のうち、μ（８ｋＡ／ｍ）が最も高いものを選択して結果を示した。

また、軟磁性金属圧粉磁心を冷間埋め込み樹脂で固定し、断面を切り出し、鏡面研磨を行った。粒子の断面をランダムに１００個観察し、各粒子のＷａｄｅｌｌの円形度を測定し、円形度が０．７５以上である粒子の割合を算出した。また、軟磁性金属圧粉磁心の断面を電子顕微鏡で観察し、組成像を撮影した。画像のコントラストから、視野面積に対する金属相の占める面積の比率を算出した。結果を表１に示した。

電子線プローブマイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）を用いて、軟磁性金属圧粉磁心の断面の組成像、ならびにＢ、Ｎ、Ｓｉ、Ｏの面内分布を観察した。それぞれ数視野について軟磁性金属圧粉磁心の断面の組成像および、Ｂ、Ｎの面内分布を観察し、組成像より多粒子間空隙の個数を算出し、ＢおよびＮの面内分布よりその多粒子間空隙のうち窒化ホウ素が存在する割合を算出した。その結果を表１に示した。

軟磁性金属圧粉磁心を解砕し、２５０μｍ以下の粉末を作製した。この粉末のＢの含有量をＩＣＰ−ＡＥＳ（島津製作所社製ＩＣＰＳ−８１００ＣＬ）にて測定し、軟磁性金属圧粉磁心に対するＢの含有量とした。また、この粉末の窒素含有量を窒素量分析装置（ＬＥＣＯ社製ＴＣ６００）を用いて測定し、軟磁性金属圧粉磁心に対するＮの含有量とした。結果を表１に示した。

表１より、実施例１−１〜１−１１は、いずれもμ（８ｋＡ／ｍ）が４０を超える良好な直流重畳特性を示すことがわかる。したがって、窒化ホウ素とケイ素化合物を含み、軟磁性金属圧粉磁心断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％以上９５％以下であり、軟磁性金属粉末を構成する８０％以上の粒子の断面の円形度が０．７５以上１．０以下であり、軟磁性金属圧粉磁心の断面に存在する多粒子間空隙のうち、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が存在することによって、良好な直流重畳特性が得られ、優れた軟磁性金属圧粉磁心とすることができることが確認できる。

実施例１−１の軟磁性金属圧粉コアの断面の研磨面において、粒子が脱落した部分を走査電子顕微鏡で観察し、エネルギー分散型Ｘ線分析装置（ＥＤＳ）にてＳｉ、Ｏ、Ｃの濃度分布を測定した結果を図３に示した。Ｓｉ、Ｏ、Ｃの分布を比較、対応させるとＳｉが高濃度に観察される場所と同位置にＯ、Ｃが高濃度に分布していることがわかる。Ｆｅの存在しない部分にＳｉ、Ｏ、Ｃを含むケイ素化合物が分布しており、シリコーン樹脂に由来するケイ素化合物が存在することが確認できる。

実施例１−１の軟磁性金属圧粉コアの断面の研磨面において、ＥＰＭＡにて観察した組成像を図４に、Ｂ，Ｎ，Ｓｉの各元素の濃度分布を図５に示した。図５において、明るい部分で各成分の濃度が高いことを示す。図４の組成像にて観察される粒子間空隙の分布と、図５の各元素の分布を比較、対応させると、ＢとＮは多粒子間空隙に集中して分布しているのがわかる。よって、実施例１−１では多粒子間空隙に窒化ホウ素が集中しているのが確認できる。また、軟磁性金属粒子の粒界部にはＢとＮがほとんど検出されず、ほとんどの粒子は窒化ホウ素を介さない粒界を挟んで隣接する粒子と対向している。軟磁性金属粒子は、隣接する少なくとも一つ以上の粒子とは窒化ホウ素の存在しない部分で対向している構造となっている。一方、Ｓｉは合金成分由来のＳｉが金属粒子内で検出されているが、それよりも高濃度のＳｉが金属粒子間に存在しているのがわかる。金属粒子間の高濃度のＳｉはシリコーン樹脂に由来するものであり、ケイ素化合物が粒界部に均一に分布していることがわかる。よって、窒化ホウ素が多粒子間空隙を充填する構造とすることによって、粒界部には窒化ホウ素がほとんど存在せず、ケイ素化合物が粒界部に均一に分布する構造とすることができる。このような構造にすることによって、磁化過程が均一になることから大きなμ（８ｋＡ／ｍ）が得られており、軟磁性金属圧粉磁心の断面に存在する多粒子間空隙のうち、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が存在することが直流重畳特性の改善に有効であることがわかる。

実施例１−７、１−９はμ（８ｋＡ／ｍ）が４１以下であるのに対し、実施例１−１、１−２、１−３、１−４は、μ（８ｋＡ／ｍ）が４５を超える特に良好な直流重畳特性が得られている。これらは軟磁性金属圧粉磁心に対して、Ｂが０．１７質量％以上０．８質量％以下、Ｎが０．２２質量％以上１．００質量％以下となっており、こうすることによって粒子間距離をより均一に形成することができるため、窒化ホウ素の含有量をこの範囲に調整することが好ましいといえる。特に実施例１−１、１−２はＢが０．２６質量％以上０．６０質量％以下、Ｎが０．３４質量％以上０．８０質量％以下の範囲となっており、窒化ホウ素の含有量をこの範囲にすることによりμ（８ｋＡ／ｍ）が４８という良好な直流重畳特性を得ることができる。

実施例１−８、１−９はμ（８ｋＡ／ｍ）が４０であるのに対し、実施例１−２、１−３は、μ（８ｋＡ／ｍ）が４５を超える特に良好な直流重畳特性が得られている。これらはｄ５０％が３０μｍ以上６０μｍ以下の範囲となっており、こうすることによってμ０を適度に調整できるため、ｄ５０％をこの範囲に調整することが好ましいといえる。

実施例１−７はμ（８ｋＡ／ｍ）が４１であるのに対し、実施例１−１はμ（８ｋＡ／ｍ）が４８と特に良好な直流重畳特性が得られている。図６に実施例１−７の軟磁性金属圧粉磁心の断面の研磨面におけるＢ、Ｎ、Ｓｉの各元素の分布をＥＰＭＡにて測定した結果を示した。図５と図６のＢとＮの分布を比較すると、、隣接する粒子との粒界に窒化ホウ素が存在している金属粒子は、実施例１−７の方が実施例１−１よりも多く見られることがわかる。よって、隣接する粒子との粒界に窒化ホウ素が存在していない部分を多く有する方が良好な直流重畳特性を得られやすい。

比較例１−１は、軟磁性金属圧粉磁心断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％以下であり、軟磁性金属圧粉磁心の飽和磁束密度が低くなりすぎるため、直流重畳特性が悪化する。結果としてμ（８ｋＡ／ｍ）が４０に満たない小さなものしか得られない。実施例１−１から実施例１−１１は、軟磁性金属圧粉磁心断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％以上であるのでμ（８ｋＡ／ｍ）が４０を超えており、軟磁性金属圧粉磁心断面の面積に対する軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％以上である必要があることがわかる。

比較例１−２、１−３は円形度０．７５以上の粒子の割合が８０％に満たない。比較例１−２、１−３は円形度が低い粒子が多すぎるため、μ０が大きくなりすぎてしまい、結果としてμ（８ｋＡ／ｍ）が４０に満たない小さなものしか得られない。実施例１−１〜１−１１は円形度０．７５以上の粒子の割合が８０％以上であることから、μ（８ｋＡ／ｍ）が４０を超えており、円形度０．７５以上の粒子の割合が８０％以上である必要があることがわかる。

比較例１−４はシリコーン樹脂を含有しないいために、軟磁性金属粉末の粒子間にケイ素化合物が存在せず、電気的な絶縁性が劣るために渦電流の発生が顕著となるため、１００ｋＨｚでの透磁率が低下してしまう。さらに、シリコーン樹脂による窒化ホウ素の多粒子間空隙への流動の作用がないため、粒界部に窒化ホウ素が存在する部分が多くなり、粒子間距離が不均一になってしまう。そのためにμ０が小さくなるとともに直流重畳特性も悪化してしまい、μ（８ｋＡ／ｍ）が４０に満たない小さなものしか得られない。実施例１−１〜１−１１は、ケイ素化合物が存在するために、μ（８ｋＡ／ｍ）が４０を超えており、ケイ素化合物を含有することが必要であることがわかる。

比較例１−５は、軟磁性金属圧粉磁心の断面に存在する多粒子間空隙には窒化ホウ素が存在していない。また、比較例１−６、１−７のように、加圧成形時に潤滑剤として窒化ホウ素粉末を添加しても、成形前の窒化ホウ素の分布が不均一であることから、３５、６３％の多粒子間空隙にしか窒化ホウ素は存在しない。窒化ホウ素が存在しない多粒子間空隙の周辺では、粒子間距離を保つ窒化ホウ素によるくさびの作用がないために軟磁性金属粉末同士が密着してしまう。したがって、その部分では粒子間距離が過小になって磁化過程が不均一になる。そのためにμ（８ｋＡ／ｍ）が４０に満たない小さなものしか得られない。実施例１−１〜１−１１は、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が存在するためにμ（８ｋＡ／ｍ）が４０を超えており、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が存在する必要があることがわかる。

以上説明した通り、本発明の軟磁性金属圧粉磁心は、損失を低減するとともに直流電流重畳下でも高いインダクタンスを有することから、高効率化および小型化を実現できるので、電源回路などのインダクタやリアクトルなどの電気・磁気デバイスに広く且つ有効に利用可能である。

１０：軟磁性金属圧粉磁心
１１：軟磁性金属粉末
１２：ケイ素化合物
１３：窒化ホウ素
１４：４粒子から成る多粒子間空隙
１５：３粒子から成る多粒子間空隙
１６：２粒子から成る空隙
１７：粒界
１８：コイル

Claims (6)

1. 軟磁性金属粉末、窒化ホウ素およびケイ素化合物が含まれることを特徴とする軟磁性金属圧粉磁心であり、
   前記軟磁性金属圧粉磁心の断面を研磨して観察した場合に、前記軟磁性金属圧粉磁心の断面の面積に対する前記軟磁性金属粉末が占有する面積の割合が９０％以上９５％以下であり、
   かつ、前記軟磁性金属粉末を構成する８０％以上の粒子の断面の円形度が０．７５以上１．０以下であり、
   かつ、軟磁性金属圧粉磁心の断面に存在する多粒子間空隙のうち、７０％以上の多粒子間空隙に窒化ホウ素が存在することを、特徴とする軟磁性金属圧粉磁心。
2. 前記ケイ素化合物は、シリコーン樹脂に由来し，ケイ素（Ｓｉ），酸素（Ｏ）および炭素（Ｃ）を含むことを特徴とする請求項１に記載の軟磁性金属圧粉磁心。
3. 前記軟磁性金属圧粉磁心に対して、ホウ素（Ｂ）が０．１７質量％以上０．８０質量％以下含まれること、窒素（Ｎ）が０．２２質量％以上１．００質量％以下含まれることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の軟磁性金属圧粉磁心。
4. 前記軟磁性金属粉末の粒度分布において、小さい方から個数を累積して５０％の個数となる粒径をｄ５０％とした場合、ｄ５０％が３０μｍ以上６０μｍ以下であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載の軟磁性金属圧粉磁心。
5. 前記軟磁性金属圧粉磁心の断面を研磨して観察した場合に、前記軟磁性金属粉末を構成する粒子は、隣接する少なくとも１つ以上の粒子と窒化ホウ素の存在しない部分で対向している構造を有することを特徴とする請求項１から請求項４に記載の軟磁性金属圧粉磁心。
6. 請求項１から請求項５のいずれかに記載の軟磁性金属圧粉磁心を用いて作製されたリアクトル。

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