JP5818176B2 - 活性種照射装置、活性種照射方法 - Google Patents

活性種照射装置、活性種照射方法 Download PDF

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Description

本発明は、活性種照射装置、及び活性種照射方法に関する。
大気圧低温プラズマの活用例の一つとして殺菌消毒への活用がある。生体は濡れ環境にあるために液体中での殺菌が重要となるが、これまでに液体のｐＨを下げて液体にプラズマを照射することでＤ値（生菌数を１／１０にするために必要な時間）を１／１００以下にする高い殺菌力が得られることがわかっており（特許文献１）、これを生体に応用することを試みている。また、プラズマ照射源として機能するプラズマ放電装置として、ＬＦプラズマジェット（特許文献２）を用いることができる。更にプラズマ放電装置において、プラズマ生成に先立って予め放電用のプラズマ生成ガスに酸素を混ぜておく方式（先混ぜ方式）が用いられている（特許文献３）。
ＷＯ２００９／０４１０４９公報 ＷＯ２００８／０７２３９０公報 特開２００２−３１３５９９号公報
しかし、プラズマと生体とが接触すると、プラズマ中に含まれる自由電子により、予想しない化学反応がおこり得る。従って、生体の安全性を担保するためには、プラズマと生体との接触は好ましくない。特許文献１に記載の低ｐＨ法により画期的な殺菌力が得られ、その物理化学的メカニズムがわかってきたが、プラズマ放電装置としては、特許文献２に記載のＬＦプラズマジェットを用い、殺菌活性種を生成しているだけであり、プラズマ放電装置としては特に凝ったものではなかった。
更に、特許文献３に記載のプラズマ放電装置においては、電界が印加される部分でプラズマ生成ガスの純度が下がってしまい、放電がおこりにくくなる。
本発明は、被照射物に対して非接触なプラズマ源で活性種（活性酸素や活性窒素）を効率よく照射させることができる活性種照射装置を提供すること、活性種照射方法を提供することを目的とする。
上記課題を解決するために、本発明に係る活性種照射装置の特徴構成は、プラズマ生成ガスと活性種生成ガスとが流れ込むチャンバであって、活性種が照射される活性種照射口を有するチャンバと、前記チャンバの一部分であって、前記プラズマ生成ガスの流れの上流部分に位置する上流電極と、前記チャンバの一部分であって、前記上流電極よりも前記プラズマ生成ガスの流れの下流部分に位置し、前記上流電極との間において前記プラズマ生成ガスからプラズマを生成させる下流電極とを備えた活性種照射装置であって、前記チャンバは、前記プラズマ生成ガスの流入口を有し前記上流電極が位置する第１管部と、前記活性種生成ガスの流入口を有する第２管部と、前記活性種照射口を有し前記下流電極が位置する第３管部とを含み、前記第１管部と前記第２管部と前記第３管部とが一か所で繋がり非同軸の多方管を形成するように構成されている。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記第２管部と前記第３管部との繋がり箇所から前記活性種照射口までの間の少なくとも一部において、前記プラズマ生成ガスと前記活性種生成ガスとの混相流が形成される。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記チャンバはガラス管から形成されており、前記上流電極は、前記第１管部の外周縁上に設けられている。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記第１管部の前記上流電極は、前記第１管部と前記第２管部との繋がり箇所から離れて位置している。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記チャンバは、前記プラズマが生成するプラズマ生成領域を包有し、前記プラズマ生成領域内に前記活性種生成ガスが流入するように構成されている。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記チャンバは、前記プラズマ生成ガスの流入口と、前記活性種生成ガスの流入口とを有するように構成されている。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記活性種照射口に接続可能な針部材を更に備え、前記針部材の先端から、前記活性種が照射される。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記活性種は、ヒドロキシラジカル、スーパーオキシドアニオンラジカル、ヒドロペルオキシルラジカル、一重項酸素、酸素原子およびパーオキシナイトライト（ＯＮＯＯ - ／ＯＮＯＯＨ）のうちの少なくとも一種である。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記上流電極に対しては、前記下流電極に対するよりも高電圧が印加される。
本発明の活性種照射装置の好適な態様によれば、前記チャンバは、前記上流電極と前記下流電極との間に前記活性種生成ガスが流入するように構成されている。
上記課題を解決するために、本発明に係る活性種照射方法の特徴構成は、プラズマ生成ガスと活性種生成ガスとが流れ込むチャンバであって、活性種が照射される活性種照射口を有するチャンバと、前記チャンバの一部分であって、前記プラズマ生成ガスの流れの上流部分に位置する上流電極と、前記チャンバの一部分であって、前記上流電極よりも前記プラズマ生成ガスの流れの下流部分に位置し、前記上流電極との間において前記プラズマ生成ガスからプラズマを生成させる下流電極とを備えた活性種照射装置を用いて活性種を照射する方法であって、前記チャンバは、前記プラズマ生成ガスの流入口を有し前記上流電極が位置する第１管部と、前記活性種生成ガスの流入口を有する第２管部と、前記活性種照射口を有し前記下流電極が位置する第３管部とを含み、前記第１管部と前記第２管部と前記第３管部とが一か所で繋がり非同軸の多方管を形成するように構成されており、前記プラズマ生成ガスを流入し、プラズマを生成するプラズマ生成工程と、前記プラズマの生成されたプラズマ生成ガスに前記活性種生成ガスを流入し、前記活性種を生成する活性種生成工程と、前記活性種照射口から前記活性種を照射する活性種照射工程とを包含するところにある。
本発明の活性種照射方法の好適な態様によれば、前記活性種生成工程において、前記第２管部と前記第３管部との繋がり箇所から前記活性種照射口までの間の少なくとも一部において、前記プラズマ生成ガスと前記活性種生成ガスとの混相流が形成される。
本発明の活性種照射方法の好適な態様によれば、前記チャンバはガラス管から形成されており、前記上流電極は、前記第１管部の外周縁上に設けられている。
本発明の活性種照射方法の好適な態様によれば、前記第１管部の前記上流電極は、前記第１管部と前記第２管部との繋がり箇所から離れて位置している。
本発明の活性種照射方法の好適な態様によれば、前記チャンバは、前記プラズマが生成するプラズマ生成領域を包有し、前記プラズマ生成領域内に前記活性種生成ガスが流入するように構成されている。
本実施形態による活性種照射装置１００の模式図を示す。 本実施形態による活性種照射装置１００を用いた活性種照射方法を示すフローチャートである。 活性種照射装置１００を用いた活性種生成量と従来装置を用いた活性種生成量とを示すグラフを示す。 活性種照射装置１００を用いた殺菌の進捗を示すグラフを示す。 本実施形態に係る活性種照射装置２００の模式図を示す。 本実施形態による活性種照射装置３００の模式図を示す。 活性種照射装置３００を用いた活性種生成量と従来装置を用いた活性種生成量とを示すグラフを示す。 本実施形態に係る活性種照射装置４００の模式図を示す。 活性種照射装置１００への酸素供給量と殺菌力との関係を示すグラフを示す。 従来方式（先混ぜ方式）と本発明に基づく方式（中混ぜ方式、後混ぜ方式）との比較を示すグラフを示す。
図１〜図１０を参照して、本発明の活性種照射装置、活性種照射方法及び活性種被照射物作製方法を説明する。本発明は、以下に説明する実施形態や図面に記載される構成に限定されることを意図せず、当該構成と均等な構成も含む。
［活性種照射装置１００］
図１は、本実施形態による活性種照射装置１００の模式図を示す。活性種照射装置１００によって対象物Ａに活性種を照射し、活性種被照射物を作製することができる。活性種照射装置１００は、チャンバ１１０と上流電極１２０と下流電極１３０とプラズマ電源１４０とを備える。
チャンバ１１０には、プラズマ生成ガスと活性種生成ガスとが流れ込む。プラズマ生成ガスはヘリウムガスであり、活性種生成ガスは酸素ガスである。チャンバ１１０は、プラズマ生成ガスの流入口１１０ａと、活性種生成ガスの流入口１１０ｂと活性種照射口１１０ｃとを有する。活性種照射口１１０ｃからは活性種が照射される。活性種はスーパーオキシドアニオンラジカルである。活性種照射口１１０ｃから対象物Ａに活性種を照射し、活性種被照射物を作製する。例えば、対象物Ａは水であり、活性種被照射物は水よりも多量の活性種を含む活性種含有水である。
チャンバ１１０は、第１管部１１０Ａと第２管部１１０Ｂと第３管部１１０Ｃとを含む。第１管部１１０Ａはプラズマ生成ガスの流入口１１０ａを有し、第２管部１１０Ｂは活性種生成ガスの流入口１１０ｂを有し、第３管部１１０Ｃは活性種照射口１１０ｃを有する。チャンバ１１０は、第１管部１１０Ａと第２管部１１０Ｂと第３管部１１０Ｃとが一か所（接合部分）で繋がりＴ字管を形成するように構成されている。チャンバ１１０は、Ｔ字状のガラス管である。チャンバ１１０の管の外径は４ｍｍであり、内径は２ｍｍである。第１管部１１０Ａの長さは１０ｃｍであり、第２管部１１０Ｂの長さは１０ｃｍであり、第３管部１１０Ｃの長さは２０ｃｍである。
第１管部１１０Ａはプラズマ生成ガスの流れの上流部分であり、第３管部１１０Ｃはプラズマ生成ガスの流れの下流部分である。第２管部１１０Ｂは活性種生成ガスの流れの上流部分であり、第３管部１１０Ｃは活性種生成ガスの流れの下流部分である。第１管部１１０Ａのプラズマ生成ガスの流入口１１０ａには、プラズマ生成ガスが入ったガスボンベがガスチューブを介して繋がっており、ガスボンベから第１管部１１０Ａに順次プラズマ生成ガスが流入する。第２管部１１０Ｂの活性種生成ガスの流入口１１０ｂには、活性種生成ガスが入ったガスボンベがガスチューブを介して繋がっており、ガスボンベから第２管部１１０Ｂに順次活性種生成ガスが流入する。例えば、プラズマ生成ガスのチャンバ１１０への流入量と活性種生成用ガスのチャンバ１１０への流入量との相対比を制御することで活性種生成用ガスの混合比を調整し得る。
上流電極１２０は、チャンバ１１０の一部分（第１管部１１０Ａ）に位置する。上流電極１２０は、第１管部１１０Ａの外周上に同軸状に設けられている。下流電極１３０は、チャンバ１１０の一部分（第３管部１１０Ｃ）に位置する。下流電極１３０は、第３管部１１０Ｃの外周上に同軸状に設けられている。下流電極１３０は、上流電極１２０よりもプラズマ生成ガスの流れの下流部分に位置する。チャンバ１１０の構成物として石英管やセラミック管など誘電体（絶縁物）を採用することで、上流電極１２０と下流電極１３０との両電極が誘電体でバリアされたような電極形状となる。プラズマ生成ガスとしてヘリウムなどの希ガスを採用し、希ガスをチャンバ１１０に流すことで、大気圧グロープラズマと呼ばれる安定したプラズマの生成が可能となる。
プラズマ電源１４０は、上流電極１２０と下流電極１３０とに電圧を印加する。プラズマ電源１４０は、所定周波数のパルス列状の正電圧を上流電極１２０と下流電極１３０とに印加することができる。プラズマ電源１４０により印加するパルス列状の正電圧の電圧値を例えば上流電極１２０に対して７ｋＶに設定し、周波数を例えば１０ｋＨｚ程度に設定する。下流電極１３０はグランドとなるようにする。
なお、プラズマ電源１４０は、上流電極１２０と下流電極１３０とに電圧を印加する限りは、上流電極１２０と下流電極１３０との電圧の大きさは限定されない。上流電極１２０への印加電圧が下流電極１３０への印加電圧より低いことがあり得る。上流電極１２０に対して、下流電極１３０に対するよりも高電圧が印加される場合には、プラズマを安定して生成し得る。
以下、チャンバ１１０の構成を更に詳細に説明する。プラズマ生成ガスの流入口１１０ａからプラズマ生成ガスを流入し、プラズマ電源１４０が、上流電極１２０と下流電極１３０とに電圧を印加することで、プラズマ生成ガスからプラズマが生成される。チャンバは、プラズマが生成された領域（プラズマ生成領域Ｂ）を包有する。チャンバは、上流電極１２０と下流電極１３０との間に活性種生成ガスが流入するように構成されている。より具体的には、チャンバ１１０は、プラズマ生成領域Ｂに活性種生成ガスが流入するように構成されている。
［活性種照射方法］
図２は、本実施形態による活性種照射装置１００を用いた活性種照射方法を示すフローチャートである。本発明の活性種照射方法は活性種照射装置１００を用い、ステップ１〜ステップ４を実行することで実現され得る。
ステップ１（印加工程）：上流電極１２０と下流電極１３０とに電圧を印加する。プラズマ電源１４０により印加するパルス列状の正電圧の電圧値をプラズマ電源１４０により印加するパルス列状の正電圧の電圧値を例えば上流電極１２０に対して７ｋＶに設定し、周波数を例えば１０ｋＨｚ程度に設定する。下流電極１３０はグランドとなるようにする。
ステップ２（プラズマ生成工程）：チャンバ１１０のプラズマ生成ガスの流入口１１０ａからプラズマ生成ガスを流入し、プラズマを生成する。プラズマ生成工程の実行によってプラズマ生成領域Ｂが形成される。
ステップ３（活性種生成工程）：上流電極１２０と下流電極１３０との間に活性種生成ガスを流入し、活性種を生成する。
ステップ４（活性種照射工程）：活性種照射口１１０ｃから活性種が照射される。活性種照射口１１０ｃを対象物Ａに向け、活性種を対象物Ａに照射する。
ステップ１〜ステップ４を実行することで、対象物から活性種被照射物を作製することができるが、活性種が生成され、活性種を対象物に照射し得る限りは、上記ステップの実行順序を問わない。例えば、プラズマ生成工程は、印加工程を含み得る。ただし、ステップ２を実行した後（プラズマ生成領域Ｂにおいてプラズマ生成ガスのみが存在する状態にしてプラズマを生成した後）に、ステップ３を実行することで、放電開始電圧を低く抑えることが可能となる。
図３は、活性種照射装置１００を用いた活性種生成量と従来装置を用いた活性種生成量とを示すグラフである。活性種生成量を電子スピン共鳴（ＥＳＲ：Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｓｐｉｎ Ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）測定装置によって測定した。図３において、横軸は磁場（ｍＴ）を示す。
グラフＡは、従来装置を用いることによって生成された活性種の生成量を示す。従来装置は、上流電極の上流で活性種生成ガスが流入するように構成されている。グラフＢは活性種照射装置１００を用いることによって生成された活性種の生成量を示し、グラフＣは他の活性種照射装置を用いることによって生成された活性種の生成量を示す。他の活性種照射装置の構成は活性種照射装置１００の構成と同様であるが、他の活性種照射装置におけるプラズマ生成領域Ｂから活性種照射口１１０ｃまでの距離は、活性種照射装置１００におけるプラズマ生成領域Ｂから活性種照射口１１０ｃまでの距離よりも長い。
グラフＡ、グラフＢ及びグラフＣを比較して判断し得るように、活性種照射装置１００を用いた場合は、少なくともヒドロキシラジカル（ＯＨラジカル）とスーパーオキシドアニオンラジカル（Ｏ２アニオンラジカル）とが生成している。ヒドロキシラジカルとスーパーオキシドアニオンラジカルとの生成量は、従来装置を用いることにより生成したこれらの活性種の生成量よりも多い。また、プラズマ生成領域Ｂから活性種照射口１１０ｃまでの距離が短い方が、長い方より高効率で活性種を照射物に導入することが可能となる。
[活性種被照射物]
本発明の活性種照射装置１００を用い、本発明の活性種照射方法を実行することで、対象物Ａに活性種照射処理を施すことができ、対象物Ａ（例えば、水）から活性種被照射物（例えば、水よりも多量の活性種を含む活性種含有水）を作製することができる。以下、活性種被照射物（活性種処理済対象物）の詳細を説明する。
図４は、活性種照射装置１００を用いた殺菌の進捗を示すグラフである。対象物Ａとして大腸菌の菌懸濁液(１０7ＣＦＵ/ｍｌ)を採用し、プラズマ生成ガスとして４５０ｓｃｃｍのヘリウムガスを用いて、活性種生成用ガスとして５０ｓｃｃｍの酸素ガスを用いて、大腸菌の生菌数を評価した。活性種照射装置１００を用いて大腸菌の菌懸濁液に活性種を照射した場合、菌懸濁液のｐＨが３．７の時、Ｄ値（菌数を１／１０にするのに必要な時間）は５．６ｓｅｃであった。さらに、菌懸濁液のｐＨが４．２の時は、Ｄ値は９．６ｓｅｃであった。菌懸濁液のｐＨが４．８の時は、Ｄ値は１５．７ｓｅｃであった。菌懸濁液のｐＨが６．５の時は、Ｄ値は４４．８ｓｅｃであった。菌懸濁液のｐＨを下げることで高い殺菌力が得られた。
以上、図１〜図４を参照して本発明の活性種照射装置１００を説明した。プラズマ生成部の中間部でプラズマ生成ガスと活性種生成ガスとの混相流を生成することで殺菌活性種を大量に生成し得た。液面に非接触であるにもかかわらずＬＦプラズマジェットを液面に接触させた場合と同程度の殺菌力を得ることができた。また、プラズマ生成領域Ｂ（プラズマ源）から活性種照射口（照射部）までパイプを接続することで４ｍ程度にしても高い殺菌力が得られており、装置作成面で有利である。
なお、活性種照射装置１００によれば、上流電極と下流電極との間に活性種生成ガスを流入する方式（中混ぜ方式）を実行し得るが、チャンバが上流電極と活性種照射口との間に活性種生成ガスが流入するように構成されている限りは、チャンバの構造はＴ字状に限定されない。例えば、チャンバの構造は同軸状であり得る。
[活性種照射装置２００]
図５は、本発明の実施形態に係る活性種照射装置２００の模式図を示す。活性種照射装置２００が備えたチャンバの構造は同軸状である。活性種照射装置２００から対象物Ａに活性種を照射し、活性種被照射物を作製することができる。
活性種照射装置２００は、チャンバ２１０と上流電極１２０と下流電極１３０とプラズマ電源１４０とを備える。上流電極１２０と下流電極１３０とプラズマ電源１４０とは、活性種照射装置１００が有する構成要素と同様の機能であるので、詳細な説明は省略する。
チャンバ２１０には、プラズマ生成ガスと活性種生成ガスとが流れ込む。プラズマ生成ガスはヘリウムガスであり、活性種生成ガスは酸素ガスである。チャンバ２１０は、プラズマ生成ガスの流入口２１０ａと、活性種生成ガスの流入口２１０ｂと活性種照射口２１０ｃとを有する。活性種照射口２１０ｃからは活性種が照射される。活性種はスーパーオキシドアニオンラジカルである。図２を参照して説明したようにステップ１〜ステップ４を実行することで、活性種照射口２１０ｃから対象物Ａに活性種を照射し、活性種被照射物を作製する。例えば、対象物Ａは水であり、活性種被照射物は水よりも多量の活性種を含む活性種含有水である。
チャンバ２１０は、第４管部２１０Ｄと第５管部２１０Ｅとを含む。第４管部２１０Ｄはプラズマ生成ガスの流入口２１０ａと活性種照射口２１０ｃとを有し、第５管部２１０Ｅは活性種生成ガスの流入口２１０ｂと活性種生成ガスの流出口２１０ｄとを有する。チャンバ２１０は、第５管部２１０Ｅの有する活性種生成ガスの流出口２１０ｄ部分を第４管部２１０Ｄが内部に包有するように構成されている。チャンバ２１０は、同軸状のガラス管である。第４管部２１０Ｄの管の外径は８ｍｍであり、内径は６ｍｍである。第５管部２１０Ｅの管の外径は４ｍｍであり、内径は２ｍｍである。さらに、第４管部２１０Ｄの長さは２０ｃｍであり、第５管部２１０Ｅの長さは１５ｃｍである。
チャンバ２１０は、上流電極１２０と下流電極１３０との間に活性種生成ガスが流入するように構成されている。以下、チャンバ２１０と上流電極１２０と下流電極１３０との具体的な位置関係を詳細に説明する。
第４管部２１０Ｄのプラズマ生成ガスの流入口２１０ａはプラズマ生成ガスの流れの上流部分であり、第４管部２１０Ｄの活性種照射口２１０ｃはプラズマ生成ガスの流れの下流部分である。第５管部２１０Ｅの活性種生成ガスの流入口２１０ｂは活性種生成ガスの流れの上流部分であり、第５管部２１０Ｅの活性種生成ガスの流出口２１０ｄは活性種生成ガスの流れの下流部分である。
第４管部２１０Ｄのプラズマ生成ガスの流入口２１０ａには、プラズマ生成ガスが入ったガスボンベが繋がっており、ガスボンベから第４管部２１０Ｄに順次プラズマ生成ガスが流入する。第５管部２１０Ｅの活性種生成ガスの流入口２１０ｂには、活性種生成ガスが入ったガスボンベが繋がっており、ガスボンベから第５管部２１０Ｅに順次活性種生成ガスが流入する。例えば、プラズマ生成ガスのチャンバ２１０への流入量と活性種生成用ガスのチャンバ２１０への流入量との相対比を制御することで活性種生成用ガスの混合比を調整し得る。
上流電極１２０は、第４管部２１０Ｄのうちプラズマ生成ガスの流れの上流部分に設けられており、下流電極１３０は、第４管部２１０Ｄのうちプラズマ生成ガスの流れの下流部分（上流電極１２０よりも下流部分）に設けられている。第５管部２１０Ｅの活性種生成ガスの流出口２１０ｄは上流電極１２０と下流電極１３０との間に位置する。この構成により、活性種照射装置２００は、上流電極１２０と下流電極１３０との間に活性種生成ガスを流入する方式（中混ぜ方式）を実行し得る。
以上、図１〜図５を参照して、本発明による実施の形態の活性種照射装置１００と活性種照射装置２００とを説明した。活性種照射装置１００と活性種照射装置２００とは「中混ぜ方式」であるが、チャンバが上流電極と活性種照射口との間に活性種生成ガスが流入するように構成されている限りは、「中混ぜ方式」に限定されない。チャンバが下流電極と活性種照射口との間に活性種生成ガスが流入するように構成された方式（後混ぜ方式）であり得る。
[活性種照射装置３００]
図６は、本実施形態による活性種照射装置３００の模式図を示す。活性種照射装置３００によって対象物Ａに活性種を照射し、活性種被照射物を作製することができる。活性種照射装置３００は、チャンバ３１０と上流電極１２０と下流電極１３０とプラズマ電源１４０とを備える。上流電極１２０と下流電極１３０とプラズマ電源１４０とは、活性種照射装置１００が有する構成要素と同様の機能であるので、詳細な説明は省略する。
チャンバ３１０には、プラズマ生成ガスと活性種生成ガスとが流れ込む。プラズマ生成ガスはヘリウムガスであり、活性種生成ガスは酸素ガスである。チャンバ３１０は、プラズマ生成ガスの流入口１１０ａと、活性種生成ガスの流入口１１０ｂと活性種照射口１１０ｃとを有する。活性種照射口１１０ｃからは活性種が照射される。活性種はスーパーオキシドアニオンラジカルである。図２を参照して説明したようにステップ１〜ステップ４を実行することで、活性種照射口１１０ｃから対象物Ａに活性種を照射し、活性種被照射物を作製する。例えば、対象物Ａは水であり、活性種被照射物は水よりも多量の活性種を含む活性種含有水である。
チャンバ３１０は、第１管部１１０Ａと第２管部１１０Ｂと第３管部１１０Ｃとを含む。第１管部１１０Ａはプラズマ生成ガスの流入口１１０ａを有し、第２管部１１０Ｂは活性種生成ガスの流入口１１０ｂを有し、第３管部１１０Ｃは活性種照射口１１０ｃを有する。チャンバ１１０は、第１管部１１０Ａと第２管部１１０Ｂと第３管部１１０Ｃとが一か所で繋がりＴ字管を形成するように構成されている。チャンバ１１０は、Ｔ字状のガラス管である。チャンバ１１０の管の外径は４ｍｍであり、内径は２ｍｍである。第１管部１１０Ａの長さは２０ｃｍであり、第２管部１１０Ｂの長さは１０ｃｍであり、第３管部１１０Ｃの長さは１０ｃｍである。
第１管部１１０Ａはプラズマ生成ガスの流れの上流部分であり、第３管部１１０Ｃはプラズマ生成ガスの流れの下流部分である。第２管部１１０Ｂは活性種生成ガスの流れの上流部分であり、第３管部１１０Ｃは活性種生成ガスの流れの下流部分である。第１管部１１０Ａのプラズマ生成ガスの流入口１１０ａには、プラズマ生成ガスが入ったガスボンベがガスチューブを介して繋がっており、ガスボンベから第１管部１１０Ａに順次プラズマ生成ガスが流入する。第２管部１１０Ｂの活性種生成ガスの流入口１１０ｂには、活性種生成ガスが入ったガスボンベがガスチューブを介して繋がっており、ガスボンベから第２管部１１０Ｂに順次活性種生成ガスが流入する。例えば、プラズマ生成ガスのチャンバ３１０への流入量と活性種生成用ガスのチャンバ３１０への流入量との相対比を制御することで活性種生成用ガスの混合比を調整し得る。
上流電極１２０は、チャンバ１１０の一部分（第１管部１１０Ａ）に位置する。上流電極１２０は、第１管部１１０Ａの外周上に同軸状に設けられている。下流電極１３０は、チャンバ１１０の一部分（第１管部１１０Ａ）に位置する。下流電極１３０は、第１管部１１０Ａの外周上に同軸状に設けられている。下流電極１３０は、上流電極１２０よりもプラズマ生成ガスの流れの下流部分に位置する。下流電極１３０よりもさらに下流部分で、第１管部１１０Ａと第２管部１１０Ｂと第３管部１１０Ｃとが一か所で繋がる。
プラズマ電源１４０は、上流電極１２０と下流電極１３０とに電圧を印加する。プラズマ電源１４０は、所定周波数のパルス列状の正電圧を上流電極１２０と下流電極１３０とに印加することができる。プラズマ電源１４０により印加するパルス列状の正電圧の電圧値を例えば上流電極１２０に対して７ｋＶに設定し、周波数を例えば１０ｋＨｚ程度に設定する。下流電極１３０はグランドとなるようにする。
なお、プラズマ電源１４０は、上流電極１２０と下流電極１３０とに電圧を印加する限りは、上流電極１２０と下流電極１３０との電圧の大きさは限定されない。上流電極１２０への印加電圧が下流電極１３０への印加電圧より低いことがあり得る。上流電極１２０に対して、下流電極１３０に対するよりも高電圧が印加される場合には、プラズマを安定して生成し得る。
以下、チャンバ３１０の構成を更に詳細に説明する。プラズマ生成ガスの流入口１１０ａからプラズマ生成ガスを流入し、プラズマ電源１４０が、上流電極１２０と下流電極１３０とに電圧を印加することで、プラズマ生成ガスからプラズマが生成される。チャンバ３１０は、プラズマが生成された領域（プラズマ生成領域Ｂ）を規定する。チャンバ３１０は、下流電極１３０と第３管部１１０Ｃの活性種照射口１１０ｃとの間に活性種生成ガスが流入するように構成されている。より具体的には、チャンバ３１０は、プラズマ生成領域Ｂと第３管部１１０Ｃの活性種照射口１１０ｃとの間に活性種生成ガスが流入するように構成されている。
図７は、活性種照射装置３００を用いた活性種生成量と従来装置を用いた活性種生成量とを示すグラフである。活性種生成量をＥＳＲ測定装置によって測定した。図７において、横軸は磁場（ｍＴ）を示す。
グラフＤは、従来装置を用いた活性種生成量を示す。従来装置は、上流電極の上流で活性種生成ガスが流入するように構成されている。グラフＥは、活性種照射装置３００を用いた活性種生成量を示す。
活性種照射装置３００を用いた場合は、少なくともヒドロキシラジカル（ＯＨラジカル）とスーパーオキシドアニオンラジカル（Ｏ２アニオンラジカル）とが生成している。スーパーオキシドアニオンラジカルの生成量は、従来装置を用いた活性種生成量よりも多い。また、活性種照射装置３００を用いた場合は、活性種照射装置１００を用いた場合と比較すると、ヒドロキシラジカルの生成量よりもスーパーオキシドアニオンラジカルの生成量の方が圧倒的に多い。
以上、図６及び図７を参照して本発明の活性種照射装置３００を説明した。活性種照射装置３００によれば、チャンバが下流電極と活性種照射口との間に活性種生成ガスが流入するように構成された方式（後混ぜ方式）を実行し得るが、チャンバが下流電極と活性種照射口との間に活性種生成ガスが流入するように構成されている限りは、チャンバの構造はＴ字状に限定されない。例えば、チャンバの構造は同軸状であり得る。
[活性種照射装置４００]
図８は、本発明の実施形態に係る活性種照射装置４００の模式図を示す。活性種照射装置４００が備えたチャンバの構造は同軸状である。活性種照射装置４００から対象物Ａに活性種を照射し、活性種被照射物を作製することができる。
活性種照射装置４００は、チャンバ４１０と上流電極１２０と下流電極１３０とプラズマ電源１４０とを備える。上流電極１２０と下流電極１３０とプラズマ電源１４０とは、活性種照射装置２００が有する構成要素と同様の機能であるので、詳細な説明は省略する。さらに、チャンバ４１０は、活性種照射装置２００が有するチャンバ２１０と同様の機能であるので、構成以外の詳細な説明は省略する。
チャンバ４１０は、下流電極１３０と活性種照射口１１０ｃとの間に活性種生成ガスが流入するように構成されている。上流電極１２０は、第４管部２１０Ｄのうちプラズマ生成ガスの流れの上流部分に設けられており、下流電極１３０は、第４管部２１０Ｄのうちプラズマ生成ガスの流れの下流部分（上流電極１２０よりも下流部分）に設けられている。第５管部２１０Ｅの活性種生成ガスの流出口２１０ｄは、下流電極１３０と活性種照射口１１０ｃとの間に位置する。この構成により、活性種照射装置２００は、下流電極１３０と活性種照射口１１０ｃとの間に活性種生成ガスを流入する方式（後混ぜ方式）を実行し得る。図２を参照して説明したようにステップ１〜ステップ４を実行することで、活性種照射口１１０ｃから対象物Ａに活性種を照射し、活性種被照射物を作製する。
以上、図１〜図８を参照して本発明の実施形態の活性種照射装置、活性種照射、活性種照射物作製方法を説明したが、本発明は、上記に説明した実施形態や図面に記載される構成に限定されることを意図せず、当該構成と均等な構成も含む。
本実施形態において、プラズマ生成ガスは、プラズマを生成する原料ガスである限りは、ヘリウムガスに限定されない。アルゴンガス、キセノンガス又はネオンガスであり得る。活性種は、スーパーオキシドアニオンラジカルに限定されない。活性種は、活性酸素種や活性窒素種であり得る。例えば、ヒドロキシラジカル（ＯＨラジカル）、スーパーオキシドアニオンラジカル（Ｏ２アニオンラジカル）、ヒドロペルオキシルラジカル、一重項酸素、酸素原子、パーオキシナイトライト（ＯＮＯＯ-/ＯＮＯＯＨ）のうちの少なくとも一種の活性種を想定し得る。
活性種照射装置の構成は、上流電極と活性種照射口との間に活性種生成ガスが流入するように構成し得る限りは、Ｔ字状、同軸状に限定されない。種々構成を想定し得る。例えば、活性種照射装置に備えられたチャンバは、Ｔ字状の三方管（Ｔ字管）以外にＹ字状等の三方管であり得る。また、チャンバは４つ以上の管部から構成された多方管であり得る。さらに、チャンバのサイズも任意である。
本実施形態において、上流電極１２０と下流電極１３０への電圧印加の極性は限定されない。例えば、上流電極１２０に対しては、下流電極１３０に対するよりも高電圧が印加され得る。また、上流電極１２０に対しては、下流電極１３０に対するよりも低電圧が印加され得る。
本実施形態において、上流電極１２０と下流電極１３０の形状は、チャンバの一部分に位置し得る限りは、管部に対して同軸状に限定されない。上流電極１２０と下流電極１３０の形状は、多角形状であり得る。
本実施形態において、活性種生成ガスは、活性種を生成する原料ガスである限りは、酸素ガスに限定されない。空気であり得る。更に酸素２０％と窒素８０％とを混合したガスであり得る。更に活性種生成ガスにおいて、酸素の混合比を１％〜２０％に調整し得る。更に活性種生成ガスは、酸素ガスをヘリウムガスで希釈したガスでもあり得る。
図９は、活性種照射装置１００への酸素供給量と殺菌力との関係を示すグラフである。対象物Ａとして大腸菌の菌懸濁液(１０7ＣＦＵ／ｍｌ、ｐＨは３．７)を採用し、プラズマ生成ガスとしてヘリウムガスを採用し、活性種生成用ガスとして酸素ガスを採用した。プラズマ生成ガスと活性種生成用ガスとの総流量が５００ｓｃｃｍになるように流量を調整し、更に酸素混合比を０．０４％から２０％まで変更して、大腸菌の生菌数を評価した。酸素混合比が０．０４％の場合は、Ｄ値は５３．５ｓｅｃであった。酸素混合比が０．２％の場合は、Ｄ値は５１．０ｓｅｃであった。酸素混合比が２％の場合は、Ｄ値は２４．２ｓｅｃであった。酸素混合比が５％の場合は、Ｄ値は８．５ｓｅｃであった。酸素混合比が１０％の場合は、Ｄ値は８．３ｓｅｃであった。酸素混合比を上げることで高い殺菌力が得られた。
図１０は、従来方式（先混ぜ方式）と本発明に基づく方式（活性種照射装置１００を用いた中混ぜ方式、活性種照射装置３００を用いた後混ぜ方式）との比較を示すグラフを示す。対象物Ａとして大腸菌の菌懸濁液(１０7ＣＦＵ/ｍｌ、ｐＨは３．５)を採用した。プラズマ生成ガスと活性種生成用ガスとの総流量が２０００ｓｃｃｍになるように流量を調整し、プラズマ生成ガスとして１９５０ｓｃｃｍのヘリウムガスを用いて、活性種生成用ガスとして５０ｓｃｃｍの酸素ガスを用いて、大腸菌の生菌数を評価した。
従来方式を用いて大腸菌の菌懸濁液に活性種を照射した場合、Ｄ値は１４４ｓｅｃであった。一方、活性種照射装置１００を用いて大腸菌の菌懸濁液に活性種を照射した場合（即ち、中混ぜ方式の場合）、Ｄ値は６７ｓｅｃであった。活性種照射装置３００を用いて大腸菌の菌懸濁液に活性種を照射した場合（即ち、後混ぜ方式の場合）、Ｄ値は２４ｓｅｃであった。つまり、活性種生成用ガスの混合比が同じ場合でも中混ぜ方式のＤ値は先混ぜ方式のＤ値の４５％程度になり、殺菌力が増した。また、活性種生成用ガスの混合比が同じ場合でも後混ぜ方式のＤ値は先混ぜ方式のＤ値の１５％程度になり、殺菌力が更に増した。
本発明によれば、上流電極と活性種照射口との間に活性種生成ガスを導入することで、対象物に対して非接触なプラズマ源を用いて殺菌に必要な活性酸素を効率よく発生させ得る。チャンバの下流部においては、プラズマ生成ガスと活性種生成ガスとの混相流になっており、プラズマ生成ガスの純度が高い領域が存在している。この領域において、短絡放電が生じるために密度の高いプラズマが効率よく発生する。密度の高いプラズマが分圧の高い酸素ガスと接触することで高い殺菌力が得られる。
さらに、本発明の方式（中混ぜ方式や後混ぜ方式）では、活性種生成用ガスの混合比を上げることが容易である。つまり、プラズマ生成に先立って予め放電用のプラズマ生成ガスに酸素を混ぜておく従来方式「先混ぜ方式」は、電界が印加される部分でヘリウム純度が下がってしまうため、放電がおこりにくくなる。従って、従来方式（先混ぜ方式）では数％程度の酸素混合比までしか放電が行えない。
一方、本発明の方式（中混ぜ方式や後混ぜ方式）では、混相流を生成することで、放電電圧の高い活性種生成ガスが、放電電圧の低い（放電がしやすい）プラズマ生成ガスと混合するのを回避しているために、放電が比較的生じやすい。そのため、図９を参照して説明したように、本発明の方式では、酸素混合比を２０％以上に上げていくことが可能であり、数％程度の酸素混合比の場合と比較して、さらに高い殺菌力を得ることが出来る。このように、本発明では高い酸素混合比で安定した放電を行うことができ、従来方法と比べて圧倒的に高い殺菌力を得ることが可能となった。
また、本発明による活性種照射装置を使用の際、プラズマ生成ガスのチャンバへの流入量と活性種生成用ガスのチャンバへの流入量との相対比を制御することで活性種生成用ガスの混合比を調整し得る。従って、所望の殺菌力を得ることができない場合には、使用中に活性種生成用ガスの混合比を調整し、殺菌力を高めることができる。
なお、混相流に対して効率よく放電を行うためには、プラズマ生成ガスの流れ方向に対して平行に電圧を印加する電極配置が好ましい。また、中混ぜ方式では、活性種生成ガスが混入してくるために、活性種生成ガス混入部分（チャンバが三方管の場合は第１管部１１０Ａと第２管部１１０Ｂと第３管部１１０Ｃとの接合部分。チャンバが同軸状の場合は活性種生成ガスの流出口２１０ｄ近辺。）より下流部分では上流部分と比べて放電が比較的起こりにくいが、下流電極を高電圧にし、下流部分での電界強度を上流部分での電界強度よりも高くすることで、全体としての放電が起こり易くなる。
本発明の「中混ぜ方式」では、プラズマ生成ガスの純度が保たれている領域が充分にあるため、活性酸素の生成効率が良い。プラズマ生成ガスのみで放電した後に活性種生成ガスを混ぜる「後混ぜ方式」でも、プラズマ生成ガスの純度が保たれている領域が充分にある。従って、放電後のガス中においても、高エネルギー状態のヘリウムのメタステーブル原子が消滅しにくく、メタステーブル原子が活性種生成ガスに接触するため、活性酸素の生成効率が良い。
また、プラズマ生成ガスの純度が保たれている領域が充分にある条件下では、高エネルギー電子を含むプラズマそのものが活性種生成ガスに直接触れないために、オゾンの生成を抑えることができる。その結果、必要とされる活性種（例えば、スーパーオキシドアニオンラジカル）を選択的に生成することが可能となる。ガラス管内でのみ放電することで、安定した活性主の生成が可能となり、高い殺菌力も得られる。
非接触のプラズマ源であることから、プラズマ生成領域を患部の近くに設置する必要もなく、離れたところで設置できるため、実施上のメリットは大きい。本実施形態に記載のように、プラズマと液体とが非接触な活性種発生源を利用することで、多量の活性種を含んだ水を製造することも可能となる。
なお、本実施形態に係る活性種照射装置によれば、対象物として歯根管を採用することができる。本実施形態に係る活性種照射装置は、活性種照射口に接続可能な針部材を更に備え得る。針部材の先端から、活性種が照射される。針部材の先端を歯根管内に挿入することによって、歯根管の内部への活性種照射を効率よく実行することができ、活性種被照射物として活性種処理済歯根管を作製し得る。
本実施形態に係る活性種照射装置によれば、針部材の先端に複数のパイプを接続することも可能である。複数のパイプを接続した場合には、根管内へ挿入した系のコンダクタンスが悪化し圧力上昇が起こるような状況になったとしても、別の系からガスが歯根管の外部に放出されて歯根管内の圧力上昇を防ぐことが可能になり、根管内でのガス圧上昇に起因する気腫発症を予防し得る。
以上、図１〜図１０を参照して本発明の実施形態の活性種照射装置、活性種照射、活性種照射物作製方法を説明した。本発明の実施形態によれば、対象物として、歯や生体、医療機器を採用することで、活性種被照射物として、活性種処理済みの歯や活性種処理済みの生体、活性種処理済みの医療機器を作り得る。活性種による滅菌作用によって、歯や生体、医療機器には消毒処理や滅菌処理がなされることになり、本発明の活性種照射装置、活性種照射方法は殺菌用途に用いる事が可能である。
さらに、対象物として、水や油等の液体を採用することで、活性種被照射物として、多くの活性種を含有させた液体（活性種照射処理済みの液体）が作られる。活性種照射処理済みの液体を処理対象に塗布することで処理対象に対して消毒処理や滅菌処理がなされる。処理対象に対して直接的に活性種照射を照射する方法と異なり、活性種照射処理済みの液体を処理対象に塗布する方法は、処理対象に対して間接的に活性種照射を照射する方法であるが、直接的に活性種照射を照射する方法と同等の消毒効果、滅菌効果、及び殺菌効果を期待することができる。
本発明の活性種照射装置、活性種照射方法によれば、被照射物に対して非接触なプラズマ源で活性種（活性酸素や活性窒素）を効率よく照射させることができるため、被照射物の殺菌等に好適に用いられる。
Ａ 対象物
Ｂ プラズマ生成領域
１００ 活性種照射装置
１１０ チャンバ
１１０ａ プラズマ生成ガスの流入口
１１０ｂ 活性種生成ガスの流入口
１１０ｃ 活性種照射口
１１０Ａ 第１管部
１１０Ｂ 第２管部
１１０Ｃ 第３管部
１２０ 上流電極
１３０ 下流電極
１４０ プラズマ電源
２００ 活性種照射装置
２１０ チャンバ
２１０ａ プラズマ生成ガスの流入口
２１０ｂ 活性種生成ガスの流入口
２１０ｃ 活性種照射口
２１０Ｄ 第４管部
２１０Ｅ 第５管部
３００ 活性種照射装置
３１０ チャンバ
４００ 活性種照射装置
４１０ チャンバ

Claims (14)

  1. プラズマ生成ガスと活性種生成ガスとが流れ込むチャンバであって、活性種が照射される活性種照射口を有するチャンバと、
    前記チャンバの一部分であって、前記プラズマ生成ガスの流れの上流部分に位置する上流電極と、
    前記チャンバの一部分であって、前記上流電極よりも前記プラズマ生成ガスの流れの下流部分に位置し、前記上流電極との間に電圧を印加することによって前記上流電極との間において前記プラズマ生成ガスからプラズマを生成させる下流電極と
    を備えた活性種照射装置であって、
    前記チャンバは、前記プラズマ生成ガスの流入口を有し前記上流電極が位置し前記第１方向に延びる第１管部と、前記活性種生成ガスの流入口を有し前記第１方向と交差する第２方向に延びる第２管部と、前記活性種照射口を有し前記下流電極が位置し前記第１方向と平行な第３方向に延びる第３管部とを含み、前記第１管部と前記第２管部と前記第３管部とが一か所で繋がり非同軸の三方管を形成するように構成されており、
    前記上流電極は、前記第１管部の外周上に同軸状に設けられており、
    前記下流電極は、前記第３管部の外周上に同軸状に設けられている、活性種照射装置。
  2. 前記第２管部と前記第３管部との繋がり箇所から前記活性種照射口までの間の少なくとも一部において、前記プラズマ生成ガスと前記活性種生成ガスとの混相流が形成される、請求項１に記載の活性種照射装置。
  3. 前記チャンバはガラス管から形成されている、請求項１又は請求項２に記載の活性種照射装置。
  4. 前記第１管部の前記上流電極は、前記プラズマ生成ガスの流れのうち前記活性種生成ガスが流れ込む前の領域において前記プラズマ生成ガスからプラズマが生成されるように前記第１管部と前記第２管部との繋がり箇所から離れて位置している、請求項１〜請求項３のうちの一項に記載の活性種照射装置。
  5. 前記チャンバは、前記プラズマが生成するプラズマ生成領域を包有し、前記プラズマ生成領域内に前記活性種生成ガスが流入するように構成されている、請求項１〜請求項４のうちの一項に記載の活性種照射装置。
  6. 前記活性種照射口に接続可能な針部材を更に備え、
    前記針部材の先端から、前記活性種が照射される、請求項１〜請求項５のうちの一項に記載の活性種照射装置。
  7. 前記活性種は、ヒドロキシラジカル、スーパーオキシドアニオンラジカル、ヒドロペルオキシルラジカル、一重項酸素、酸素原子およびパーオキシナイトライト（ＯＮＯＯ-／ＯＮＯＯＨ）のうちの少なくとも一種である、請求項１〜請求項６のうちの一項に記載の活性種照射装置。
  8. 前記上流電極に対しては、前記下流電極に対するよりも高電圧が印加される、請求項１〜請求項７のうちの一項に記載の活性種照射装置。
  9. 前記チャンバは、前記上流電極と前記下流電極との間に前記活性種生成ガスが流入するように構成されている、請求項１〜請求項８のうちの一項に記載の活性種照射装置。
  10. プラズマ生成ガスと活性種生成ガスとが流れ込むチャンバであって、活性種が照射される活性種照射口を有するチャンバと、
    前記チャンバの一部分であって、前記プラズマ生成ガスの流れの上流部分に位置する上流電極と、
    前記チャンバの一部分であって、前記上流電極よりも前記プラズマ生成ガスの流れの下流部分に位置し、前記上流電極との間に電圧を印加することによって前記上流電極との間において前記プラズマ生成ガスからプラズマを生成させる下流電極と
    を備えた活性種照射装置を用いて活性種を照射する方法であって、
    前記チャンバは、前記プラズマ生成ガスの流入口を有し前記上流電極が位置し第１方向に延びる第１管部と、前記活性種生成ガスの流入口を有し前記第１方向と交差する第２方向に延びる第２管部と、前記活性種照射口を有し前記下流電極が位置し前記第１方向と平行な第３方向に延びる第３管部とを含み、前記第１管部と前記第２管部と前記第３管部とが一か所で繋がり非同軸の三方管を形成するように構成されており、
    前記上流電極は、前記第１管部の外周上に同軸状に設けられており、
    前記下流電極は、前記第３管部の外周上に同軸状に設けられており、
    前記プラズマ生成ガスを流入し、プラズマを生成するプラズマ生成工程と、
    前記プラズマ生成工程において前記プラズマ生成ガスから生成された前記プラズマに前記活性種生成ガスを流入し、前記活性種を生成する活性種生成工程と、
    前記活性種照射口から前記活性種を照射する活性種照射工程と
    を包含する、活性種照射方法。
  11. 前記活性種生成工程において、前記第２管部と前記第３管部との繋がり箇所から前記活性種照射口までの間の少なくとも一部において、前記プラズマ生成ガスと前記活性種生成ガスとの混相流が形成される、請求項１０に記載の活性種照射方法。
  12. 前記チャンバはガラス管から形成されている、請求項１０又は請求項１１に記載の活性種照射方法。
  13. 前記第１管部の前記上流電極は、前記プラズマ生成ガスの流れのうち前記活性種生成ガスが流れ込む前の領域において前記プラズマ生成ガスからプラズマが生成されるように前記第１管部と前記第２管部との繋がり箇所から離れて位置している、請求項１０〜請求項１２のうちの一項に記載の活性種照射方法。
  14. 前記チャンバは、前記プラズマが生成するプラズマ生成領域を包有し、
    前記プラズマ生成領域内に前記活性種生成ガスが流入するように構成されている、請求項１０〜請求項１３のうちの一項に記載の活性種照射方法。
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