JP5793452B2 - Fuel cell separator - Google Patents

Description

本発明は、家庭用燃料電池コージェネレーションシステム（エネファーム）や、家庭用燃料電池システムに用いられる固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）などにおいて好適に使用される燃料電池セパレータに関するものである。   The present invention relates to a fuel cell separator suitably used in a household fuel cell cogeneration system (ENE-FARM), a polymer electrolyte fuel cell (PEFC) used in a household fuel cell system, and the like.

節電を目的とする家庭用燃料電池コージェネレーションシステムにおいては、都市ガス・ＬＰガス・灯油などから、改質器を用いて燃料となる水素を取り出し、空気中の酸素と反応させて発電するシステムで、発電時の排熱を給湯に利用する。なお、発電の際には水素を用いるため二酸化炭素が発生しないが、改質で水素を取り出す過程では二酸化炭素が排出される。燃料電池には、主に固体高分子形燃料電池が使用される。   A household fuel cell cogeneration system for power saving is a system that generates electricity by taking out hydrogen as fuel from city gas, LP gas, kerosene, etc., and reacting it with oxygen in the air. The waste heat generated during power generation is used for hot water supply. Note that carbon dioxide is not generated because hydrogen is used during power generation, but carbon dioxide is discharged in the process of taking out hydrogen by reforming. As the fuel cell, a polymer electrolyte fuel cell is mainly used.

家庭用燃料電池コージェネレーションシステムには、下記１．〜６．のような利点があり、今後の展望が期待されている。
１．発電で発生した排熱を直接利用できるため、排熱を利用しないタイプの火力発電や原子力発電と比べて発電時のエネルギー利用効率が高い。
２．自宅で発電をするため、送電ロスがほぼない。
３．ガス会社によっては専用料金メニューを用意しており、ガス料金の割引を受けられる。
４．給湯時の発電により家庭で使用する４〜６割程度の電力量をまかなえるため、電気料金が安くなる。
５．補助熱源機を組み合わせて使用するため、湯切れの心配がない。 The household fuel cell cogeneration system includes the following 1. ~ 6. There are advantages like this, and future prospects are expected.
1. Since the exhaust heat generated by power generation can be used directly, the energy use efficiency during power generation is higher than thermal power generation and nuclear power generation that do not use exhaust heat.
2. Since power is generated at home, there is almost no transmission loss.
3. Some gas companies have special price menus that offer discounts on gas prices.
4). Electricity costs are reduced because about 40 to 60% of the electricity used at home can be covered by power generation during hot water supply.
5. Because it is used in combination with an auxiliary heat source machine, there is no worry of running out of hot water.

従来からの家庭用燃料電池コージェネレーションシステムは、いわゆる低温型と呼ばれるものである。即ち、低温型家庭用燃料電池コージェネレーションシステムは、８０℃程度の温度域で作動するものであって、さらなる普及に向けては、システムの一層の低コスト化と高システム効率化が必要とされている。
しかしながら、低温型の場合には作動温度が低いため、セル・スタックの一酸化炭素（ＣＯ）耐性が低く、大きなＣＯ変成器やＣＯ選択酸化器を必要とするばかりではなく、排熱回収系や給湯タンクも大きくなる。さらに、低温型固体高分子形燃料電池の電解質膜は加湿を必要とし、そのために必要となる加湿系も複雑な構成となり、コストの大半を占めるシステムの低コスト化が依然、大きな課題である。 A conventional household fuel cell cogeneration system is a so-called low temperature type. In other words, the low-temperature household fuel cell cogeneration system operates in a temperature range of about 80 ° C., and further cost reduction and higher system efficiency are required for further spread. ing.
However, since the operating temperature is low in the low temperature type, the cell stack has low carbon monoxide (CO) resistance, and not only requires a large CO converter or CO selective oxidizer, but also an exhaust heat recovery system and The hot water tank also becomes larger. Further, the electrolyte membrane of the low-temperature type polymer electrolyte fuel cell requires humidification, and the humidification system required for this purpose has a complicated configuration, and the cost reduction of the system that occupies most of the cost still remains a major issue.

そこで、低温型の弱点を補える中温型のものが提案されてきている。中温型家庭用燃料電池コージェネレーションシステムは、作動温度が低温型よりも高いため、ＣＯ耐性が高く、排熱温度も高いため排熱回収系や給湯タンクがコンパクトになる。また、電解質膜の加湿も必要なく、低温型より低コスト化が図れる可能性が高い。８５〜２００℃の温度域で作動する中温型の場合には、燃料電池からの排熱によって蒸気を作ることができ、燃料利用率を高めることも可能である。   Therefore, an intermediate temperature type that can compensate for the weak point of the low temperature type has been proposed. The medium temperature household fuel cell cogeneration system has a higher operating temperature than the low temperature type, and thus has high CO resistance and high exhaust heat temperature, so that the exhaust heat recovery system and hot water supply tank are compact. Further, there is no need for humidification of the electrolyte membrane, and there is a high possibility that the cost can be reduced as compared with the low temperature type. In the case of the intermediate temperature type operating in the temperature range of 85 to 200 ° C., steam can be produced by exhaust heat from the fuel cell, and the fuel utilization rate can be increased.

さて、上述のような家庭用燃料電池コージェネレーションシステムであるが、その固体高分子形燃料電池に使用される燃料電池セパレータについては、次のような経緯がある。
一般に、燃料電池セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには燃料電池として機能するための電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うために燃料電池セパレータには、ガスの通り難さを示す「ガス透過」、機械的強度を示す「曲げ強度」、導電性を示す「接触抵抗」、成形加工性を示す「成形性」という各特性が要求される。 The fuel cell cogeneration system for home use as described above has the following background regarding the fuel cell separator used in the polymer electrolyte fuel cell.
In general, a fuel cell separator means that a MEA (membrane / electrode assembly) is appropriately held in a fuel cell (a unit body in which an MEA is sandwiched between fuel cell separators) and fuel required for the electrochemical reaction ( Hydrogen) and air (oxygen) are supplied, and the electrons obtained by the electrochemical reaction for functioning as a fuel cell are collected without loss. In order to play these roles, the fuel cell separator has "gas permeation" indicating difficulty in passing gas, "bending strength" indicating mechanical strength, "contact resistance" indicating conductivity, and " Each characteristic of “formability” is required.

従来、固体高分子形燃料電池用の燃料電池セパレータの材料としては、コスト的な問題から近年ではフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とのコンパウンドを成形材料としており、そのコンパウンドを圧縮成形することによって燃料電池セパレータとする手段が採られていた。このように、熱硬化性樹脂と黒鉛との混合材料（ボンドカーボン）で燃料電池セパレータを形成する例としては、特許文献１や特許文献２において開示されたものがある。   Conventionally, as a material for a fuel cell separator for a polymer electrolyte fuel cell, a compound of a thermosetting resin such as phenol resin and epoxy resin and graphite has been used as a molding material in recent years due to cost problems. A means for forming a fuel cell separator by compression molding has been adopted. As described above, examples of forming a fuel cell separator with a mixed material (bond carbon) of a thermosetting resin and graphite include those disclosed in Patent Document 1 and Patent Document 2.

ところが、低温型固体高分子形燃料電池に使用されていた上記従来の燃料電池セパレータを、より効率に優れる中温型固体高分子形燃料電池に組み込んで使用してみたところ、ガス透過が要求される性能を満足できないことがわかってきた。原因を検討したところ、熱硬化性樹脂は、８５〜２００℃で規定される中温では分子移動が活発化されて間隔が広狭に変化するため、ガスが通り易くなってしまうと考えられる。   However, when the above conventional fuel cell separator used in a low-temperature solid polymer fuel cell is incorporated in a medium temperature solid polymer fuel cell that is more efficient, gas permeation is required. It has been found that the performance cannot be satisfied. When the cause was examined, it is considered that the thermosetting resin is likely to pass gas because the molecular movement is activated and the interval changes widely at an intermediate temperature defined at 85 to 200 ° C.

特開２０００−０７７０７９号公報Japanese Patent Laid-Open No. 2000-077079 特開２００３−０４８９３４号公報JP 2003-048934 A

本発明の目的は、熱硬化性樹脂と黒鉛からなる材料を用いながら、従来より高い温度である中温においても良好なガス透過性を発揮することができるように改善され、中温型固体高分子形燃料電池に好適に適用可能となる燃料電池セパレータを提供する点にある。   The object of the present invention has been improved so as to exhibit good gas permeability even at an intermediate temperature which is higher than the conventional temperature while using a material comprising a thermosetting resin and graphite, and an intermediate temperature solid polymer type The object is to provide a fuel cell separator that can be suitably applied to a fuel cell.

請求項１に係る発明は、燃料電池セパレータにおいて、膨張黒鉛Ｂと黒鉛Ｃと熱硬化性樹脂Ｊとを有して構成されており、前記膨張黒鉛Ｂの重量％が１５〜％６５に、かつ、前記黒鉛Ｃの重量％が１５〜７０％に、かつ、前記熱硬化性樹脂Ｊの重量％が７〜１５％にそれぞれ設定されていることを特徴とするものである。 The invention according to claim 1, in the fuel cell separator is configured and a expanded graphite B and the graphite C and the thermosetting resin J, weight percent 15% 65 of the expanded graphite B, and , wt% of the graphite C within 15 to 70%, and the weight percent of the thermosetting resin J is characterized in the Turkey have been set respectively to 7-15%.

請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記熱硬化性樹脂Ｊは、フェノール樹脂とエポキシ樹脂と不飽和ポリエステル樹脂とポリイミドとのうちの何れかが選択されていることを特徴とするものである。   The invention according to claim 2 is the fuel cell separator according to claim 1, wherein the thermosetting resin J is selected from a phenol resin, an epoxy resin, an unsaturated polyester resin, and a polyimide. It is characterized by this.

前述したように、熱硬化性樹脂は、８５〜２００℃の中温で分子移動が活発化されて間隔が広狭に変化するため、ガスが通り易くなってしまうが、請求項１の発明によれば、これが改善されるようになる。即ち、膨張黒鉛と黒鉛という２種の黒鉛を使用することで、図６（ａ）に示すように、比較的硬い黒鉛の間に比較的柔らかい膨張黒鉛が入り込む状況となり、従来に比べて複雑な黒鉛配向を示すようになる。これにより、セパレータに求められるガス透過、曲げ強度の各要求特性の向上が得られ、従来よりも高温となる中温においても特性を満足できるようになった。   As described above, in the thermosetting resin, since the molecular movement is activated at a medium temperature of 85 to 200 ° C. and the interval changes widely, the gas easily passes. According to the invention of claim 1, , This will be improved. That is, by using two types of graphite, expanded graphite and graphite, as shown in FIG. 6 (a), a relatively soft expanded graphite enters between relatively hard graphite, which is more complicated than before. Shows graphite orientation. As a result, the required characteristics of gas permeation and bending strength required for the separator can be improved, and the characteristics can be satisfied even at an intermediate temperature, which is higher than before.

つまり、柔らかい膨張黒鉛が１５〜６５重量％の範囲で添加されることにより、加圧加熱成形時に、柔らかい膨張黒鉛が硬い黒鉛の間に入り込んだり纏わり付いたりしながら方向性が出るようになるので、透過経路が複雑に入組んで長くなり、従来に比べてガスが通り難くなるのである。そして、黒鉛の重量％を１５〜７０％に設定すること、熱硬化性樹脂の重量％を７〜１５％に設定することにより、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性におけるいずれかがより改善可能となる。 In other words, by adding soft expanded graphite in the range of 15 to 65% by weight, the directionality comes out while soft expanded graphite enters and clings between the hard graphite during pressure heating molding. The permeation path is complicated and long, and gas becomes difficult to pass as compared with the conventional case. And, by setting the weight% of graphite to 15 to 70% and the weight% of thermosetting resin to 7 to 15% , any of gas permeability, bending strength, contact resistance, and moldability is more It can be improved.

その結果、熱硬化性樹脂と黒鉛からなる材料を基本的に用いながら、従来より高い温度である中温においても良好なガス透過性を発揮することができるように改善され、中温型固体高分子形燃料電池に好適に適用可能となる燃料電池セパレータを提供することができる。また、請求項２のように、熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミドから選択設定することができる。   As a result, while using a material consisting of a thermosetting resin and graphite, it has been improved so that it can exhibit good gas permeability even at medium temperature, which is higher than the conventional one. A fuel cell separator that can be suitably applied to a fuel cell can be provided. Further, the thermosetting resin can be selected from phenol resin, epoxy resin, unsaturated polyester resin, and polyimide.

固体高分子形燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図Exploded perspective view showing stack structure of polymer electrolyte fuel cell 固体高分子形燃料電池のセパレータを示す正面図Front view showing a separator of a polymer electrolyte fuel cell 単セルの構成を示す要部の拡大断面図Enlarged sectional view of the main part showing the configuration of a single cell 燃料電池セパレータの成分と物性評価（実施例１，２、参考実施例１〜５） Components and properties of fuel cell separators (Examples 1 and 2, Reference Examples 1 to 5) 燃料電池セパレータの成分と物性評価（比較例１〜１０）Fuel cell separator components and physical properties evaluation (Comparative Examples 1 to 10) 燃料電池セパレータの断面構造を示し、（ａ）は発明品、（ｂ）は従来品The cross-sectional structure of the fuel cell separator is shown, (a) is an invention product, (b) is a conventional product.

以下に、本発明による燃料電池セパレータ（以下、単に「セパレータ」と略称する）の実施の形態を、図面を参照しながら説明する。   Embodiments of a fuel cell separator (hereinafter simply referred to as “separator”) according to the present invention will be described below with reference to the drawings.

最初に、セパレータ、及びそれを備えた固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ：Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子形燃料電池Ｅは、電解質膜１とアノード２及びカソード３とセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数を積層するとともに、その両端に集電板（図示省略）が配置されたスタック構造のものに構成されている。なお、電解質膜１とアノード２とカソード３とでＭＥＡ（膜・電極接合体）が構成される。   First, the configuration and operation of a separator and a polymer electrolyte fuel cell (PEFC) including the separator will be briefly described with reference to FIGS. In the polymer electrolyte fuel cell E, a plurality of single cells 5 each composed of an electrolyte membrane 1, an anode 2, a cathode 3, and separators 4 and 4 are stacked, and current collector plates (not shown) are arranged at both ends thereof. It is structured in a stacked structure. The electrolyte membrane 1, the anode 2, and the cathode 3 constitute an MEA (membrane / electrode assembly).

電解質膜１は、例えばフッ素系樹脂より形成されるイオン交換膜のことである。アノード２及びカソード３は、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパー或いはカーボンフェルトにより形成され、電解質膜１を両側から挟んでサンドイッチ構造をなすガス拡散電極のことである。セパレータ４は、サンドイッチ構造のＭＥＡを両側から挟むものである。   The electrolyte membrane 1 is an ion exchange membrane formed from, for example, a fluorine-based resin. The anode 2 and the cathode 3 are gas diffusion electrodes formed of carbon cloth woven with carbon fiber yarn, carbon paper, or carbon felt, and sandwiching the electrolyte membrane 1 from both sides. The separator 4 sandwiches a sandwich-structure MEA from both sides.

セパレータ４は、図２に示すように、その周辺部に、水素ガス孔６，７と酸素ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ固体高分子形燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して水素ガス供給マニホールド、水素ガス排出マニホールド、酸素ガス供給マニホールド、酸素ガス排出マニホールド、冷却水路が形成されるようになされている。   As shown in FIG. 2, the separator 4 has hydrogen gas holes 6, 7, oxygen gas holes 8, 9, and cooling water holes 10 formed in the periphery thereof, and a plurality of sets of the single cells 5 are laminated. In this case, the holes 6, 7, 8, 9, and 10 of the separators 4 respectively penetrate the polymer electrolyte fuel cell E in the longitudinal direction thereof, and supply a hydrogen gas supply manifold, a hydrogen gas discharge manifold, and an oxygen gas supply manifold. In addition, an oxygen gas discharge manifold and a cooling water channel are formed.

各セパレータ４は、基本の断面形状が角波型となるように表裏に凸条（リブ）１１が形成されており、アノード２と各凸条１１とが当接することによる水素ガス流路１２、及びカソード３と各凸条１１とが当接することによる酸素ガス流路１３が形成されている。また、電解質膜１の存在側を内とした場合において、各セパレータ４，４における外向き凸条１１の裏側（内側）部分が隣合わされることにより、冷却水孔１０を独立した通路に形成することができる。   Each separator 4 is formed with ridges (ribs) 11 on the front and back so that the basic cross-sectional shape is a square wave type, and the hydrogen gas flow path 12 by the anode 2 and each ridge 11 abutting, And the oxygen gas flow path 13 by the cathode 3 and each protrusion 11 contact | abutting is formed. Further, when the side where the electrolyte membrane 1 is present is the inside, the back side (inside) portion of the outwardly protruding ridge 11 in each separator 4, 4 is adjacent to each other, thereby forming the cooling water hole 10 in an independent passage. be able to.

前記構成の固体高分子形燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた水素ガス供給装置から供給される水素ガスが、上記水素ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の水素ガス流路１２に供給される。そして、各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の水素ガスは、各単セル５の水素ガス流路１２から水素ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。   In the polymer electrolyte fuel cell E having the above-described configuration, hydrogen gas supplied from a hydrogen gas supply device provided outside is supplied to the hydrogen gas flow path 12 of each single cell 5 via the hydrogen gas supply manifold. Supplied. Then, an electrochemical reaction is exhibited on the anode 2 side of each single cell 5, and the hydrogen gas after the reaction is discharged to the outside from the hydrogen gas flow path 12 of each single cell 5 through the hydrogen gas discharge manifold.

同時に、外部に設けられた酸素ガス供給装置から供給される酸素ガス（空気）が、上記酸素ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸素ガス流路１３に供給される。そして、各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸素ガスは、各単セル５の酸素ガス流路１３から上記酸素ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。   At the same time, oxygen gas (air) supplied from an oxygen gas supply device provided outside is supplied to the oxygen gas flow path 13 of each single cell 5 via the oxygen gas supply manifold. An electrochemical reaction is exhibited on the cathode 3 side of each single cell 5, and the oxygen gas after the reaction is discharged to the outside from the oxygen gas flow path 13 of each single cell 5 through the oxygen gas discharge manifold. .

前述の電気化学反応に伴い、固体高分子形燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。この固体高分子形燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から常温より明確に高い温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、固体高分子形燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から固体高分子形燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることにより、固体高分子形燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。   Along with the above-described electrochemical reaction, the electrochemical reaction of the solid polymer fuel cell E as a whole proceeds, and the chemical energy of the fuel is directly converted into electrical energy, whereby predetermined battery performance is exhibited. Since this polymer electrolyte fuel cell E is operated in a temperature range clearly higher than room temperature due to the properties of the electrolyte membrane 1, it generates heat. Therefore, during operation of the polymer electrolyte fuel cell E, cooling water is supplied to the polymer electrolyte fuel cell E from a cooling water supply device provided outside, and this is circulated through the cooling water channel. The temperature rise inside the polymer electrolyte fuel cell E is suppressed.

なお、「常温より明確に高い温度範囲」とは、従来は８０℃前後（低温）であったが、本発明においては８５〜２００℃の範囲（中温）に設定される。   The “temperature range clearly higher than normal temperature” is conventionally about 80 ° C. (low temperature), but in the present invention, it is set to a range of 85 to 200 ° C. (medium temperature).

〔実施形態１〕
さて、セパレータ４は、膨張黒鉛Ｂと黒鉛Ｃと熱硬化性樹脂Ｊとを有し、膨張黒鉛Ｂの重量％が１５％以上、かつ、６５重量％以下（１５ｗｔ％≦Ｂ≦６５ｗｔ％）含まれている原料から成る。黒鉛Ｃの重量％は１５〜７０％（１５ｗｔ％≦Ｃ≦７０ｗｔ％）に設定され、熱硬化性樹脂Ｊの重量％は７〜１５％（７ｗｔ％≦Ｊ≦１５ｗｔ％）に設定されている。熱硬化性樹脂Ｊは、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミドのうちの何れか一つが選択されている。なお、黒鉛Ｃは、天然黒鉛Ｎと人造黒鉛Ｍの総称である。 Embodiment 1
The separator 4 has expanded graphite B, graphite C, and thermosetting resin J. The expanded graphite B contains 15% by weight or more and 65% by weight or less (15 wt% ≦ B ≦ 65 wt%). Made of raw materials. The weight% of graphite C is set to 15 to 70% (15 wt% ≦ C ≦ 70 wt%), and the weight% of the thermosetting resin J is set to 7 to 15% (7 wt% ≦ J ≦ 15 wt%) . . As the thermosetting resin J, any one of phenol resin, epoxy resin, unsaturated polyester resin, and polyimide is selected. Graphite C is a general term for natural graphite N and artificial graphite M.

実施形態１に係るセパレータ４は、下記ａ．〜ｈ．の特徴を備えているものである。
ａ．２種類以上の黒鉛Ｂ，Ｃが混合された黒鉛粉から構成されている。
ｂ．前記２種類以上の黒鉛粉のうちの少なくとも１種類は膨張黒鉛Ｂの粉である。
ｃ．前記黒鉛粉が樹脂Ｊで被覆されるように構成されている。
ｄ．前記黒鉛粉が、膨張黒鉛Ｂの粉と天然黒鉛Ｎ（Ｃ）の粉とで構成されている。
ｅ．前記膨張黒鉛Ｂの重量％が１５〜６５重量％に設定されている。
ｆ．前記天然黒鉛Ｎの重量％が１５〜７０重量％に設定されている。
ｇ．前記樹脂Ｊの重量％が７〜１５重量％に設定されている。
ｈ．前記樹脂Ｊは熱硬化性樹脂（フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル）のうちの少なくとも一つ以上で構成されている。
また、黒鉛（１）である膨張黒鉛Ｂの粒径ｄ１（単位：μｍ）は、２０〜２００μｍ（２０μｍ≦ｄ１≦２００）であるのが好ましく、黒鉛（２）である天然黒鉛Ｎや人造黒鉛Ｍの粒径ｄ２（単位：μｍ）は、２０〜２００μｍ（２０μｍ≦ｄ２≦２００）であるのが好ましい。 The separator 4 according to Embodiment 1 includes the following a. ~ H. It has the characteristics of.
a. It is composed of graphite powder in which two or more types of graphite B and C are mixed.
b. At least one of the two or more types of graphite powder is expanded graphite B powder.
c. The graphite powder is configured to be coated with resin J.
d. The graphite powder is composed of expanded graphite B powder and natural graphite N (C) powder.
e. The weight percent of the expanded graphite B is set to 15 to 65 weight percent.
f. The weight percent of the natural graphite N is set to 15 to 70 weight percent.
g. The weight% of the resin J is set to 7 to 15 weight% .
h. The resin J is composed of at least one of thermosetting resins (phenol resin, epoxy resin, unsaturated polyester).
Further, the particle size d1 (unit: μm) of the expanded graphite B which is graphite (1) is preferably 20 to 200 μm (20 μm ≦ d1 ≦ 200), and natural graphite N or artificial graphite which is graphite (2). The particle diameter d2 (unit: μm) of M is preferably 20 to 200 μm (20 μm ≦ d2 ≦ 200).

このような構成によるセパレータ４においては、使用時の温度域が８５〜２００℃の温度領域である中温においても、良好なガス透過（＝ガスを透過させ難いこと）を有している。これは、膨張黒鉛と黒鉛という２種類の黒鉛を用いることにより、膨張黒鉛並びに黒鉛の各粒子間の隙間（隙間形状）がより複雑なものとなり、ガスがセパレータ内部をより透過し難くなることの効果である。２種類以上の黒鉛を混合して用いることにより、成形後フクレなどが生じ難い良好な成形性を得ることができる。   The separator 4 having such a configuration has good gas permeation (= it is difficult for gas to permeate) even at an intermediate temperature where the temperature range during use is a temperature range of 85 to 200 ° C. This is because by using two types of graphite, expanded graphite and graphite, the gap between the expanded graphite and each particle of the graphite (gap shape) becomes more complicated, and the gas is more difficult to permeate the inside of the separator. It is an effect. By using a mixture of two or more types of graphite, it is possible to obtain a good moldability in which swelling or the like hardly occurs after molding.

フェノール樹脂などの熱硬化性樹脂を含むカーボンセパレータを加圧加熱成形すると、樹脂硬化の際に生じる水が加熱されて蒸気が出て、表面に脹れが生じる不都合がある。これを防ぐには、成形時における材料はガスが透過し易い（ガス透過の値が大きい）状態にする必要がある。反面、成形後にはガスが透過し難い（ガス透過の値が小さい）状態が望ましいという相反する特性が求められる。従って、ガスの通り道を迂回化させる膨張黒鉛の配合割り合いは、ガス透過の上限及び下限に伴って範囲が定まるものとなる。つまり、成形時の蒸気の抜け易さの点から下限（１５重量％）が定まり、製品時のガスの抜け難さから上限（６５重量％）が定まる。また、膨張黒鉛の存在により、前述の高温領域における曲げ強度が向上する。   When a carbon separator containing a thermosetting resin such as a phenol resin is pressure-heat-molded, water generated during the resin curing is heated to generate steam, which causes a problem of swelling on the surface. In order to prevent this, the material at the time of molding needs to be in a state where gas easily permeates (the value of gas permeation is large). On the other hand, there is a conflicting characteristic that a state in which gas is difficult to permeate after molding (a gas permeation value is small) is desirable. Therefore, the proportion of the expanded graphite that bypasses the gas passage is determined by the upper and lower limits of gas permeation. That is, the lower limit (15% by weight) is determined from the viewpoint of easy escape of steam during molding, and the upper limit (65% by weight) is determined from the difficulty of escape of gas during product. Further, the presence of expanded graphite improves the bending strength in the above-described high temperature region.

膨張黒鉛の重量％が１５〜６５重量％に設定されることによりガス透過が改善される理由は、次のように考えられる。即ち、所定割合の膨張黒鉛が添加されることにより、加圧加熱成形時に、柔らかい膨張黒鉛が硬い黒鉛の間に入り込んだり纏わり付いたりしながら方向性が出ることによって、透過経路が複雑に入組んで長くなるからである。これにより、ガス透過の値が所定範囲に収まるようになる。   The reason why gas permeation is improved by setting the weight percent of expanded graphite to 15 to 65 weight percent is considered as follows. In other words, by adding a predetermined proportion of expanded graphite, the direction of the expanded expanded graphite becomes complicated while entering and clinging between the hard expanded graphite during pressurization and heating. Because it becomes longer. Thereby, the value of gas permeation falls within a predetermined range.

従来におけるセパレータの拡大断面図を図６（ｂ）に、そして、本発明によるセパレータの拡大断面図を図６（ａ）にそれぞれ示す。ここで示す従来のセパレータは、単一種類の黒鉛Ｃ（天然黒鉛Ｎ）と樹脂Ｊとで成形されたものである。本発明によるセパレータ４においては、図６（ａ）からわかるように、膨張黒鉛Ｂ（Ｃ）が天然黒鉛Ｎ（Ｃ）の間を埋めるように流動するために、綿密な構造を示すことで特性が向上した。   An enlarged sectional view of a conventional separator is shown in FIG. 6 (b), and an enlarged sectional view of the separator according to the present invention is shown in FIG. 6 (a). The conventional separator shown here is formed of a single type of graphite C (natural graphite N) and resin J. In the separator 4 according to the present invention, as can be seen from FIG. 6A, the expanded graphite B (C) flows so as to fill the space between the natural graphite N (C). Improved.

次に、参考実施例１〜５及び実施例１，２に係るセパレータの成分、作製方法、物性評価などについて、図４を参照して説明する。参考実施例１〜５によるセパレータは、それらのいずれも前述の特徴ａ．〜ｆ．及びｈ．を備えており、実施例１，２によるセパレータは、前述の特徴ａ．〜ｈ．を備えている。参考実施例１では比較的詳しく説明し、参考実施例２〜５及び実施例１，２については、参考実施例１の説明を援用することにより、簡略した説明とする。なお、図４，図５において、ガス透過、曲げ強度，接触抵抗、成形性の各項目においては、それらの目標値を満たすものを合格（○）、目標値を満たさないものを不合格（×）で表すものとする。 Next, components of separators according to Reference Examples 1 to 5 and Examples 1 and 2 , production methods, physical property evaluation, and the like will be described with reference to FIG. All of the separators according to Reference Examples 1 to 5 have the characteristics a. ~ F. And h. The separators according to Examples 1 and 2 have the above-described features a. ~ H. It has. Reference Example 1 will be described in detail, and Reference Examples 2 to 5 and Examples 1 and 2 will be simplified by using the description of Reference Example 1 . 4 and 5, in each of the items of gas permeation, bending strength, contact resistance, and moldability, those satisfying those target values are acceptable (◯), and those not satisfying the target values are unacceptable (× ).

〔参考実施例１〕
参考実施例１によるセパレータ４は、図４の表に示すように、黒鉛（１）としての膨張黒鉛Ｂと、黒鉛（２）としての天然黒鉛Ｎ（Ｃ）と、熱硬化性樹脂Ｊとしてのフェノール樹脂とを有する材料を用いて形成されている。即ち、膨張黒鉛Ｂと天然黒鉛Ｎとフェノール樹脂Ｊとを混合したコンパウンドを、常温で面圧２５ＭＰａにて一次成型体を作製し、その作製された一次成型体を、１７０℃に加温されている金型に投入し、面圧１００ＭＰａで５分間加熱加圧成型を行う。それによって作製されたセパレータ（試験片）４について、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗（電気特性）、成形性の各評価を行った。 [ Reference Example 1 ]
As shown in the table of FIG. 4, the separator 4 according to Reference Example 1 has expanded graphite B as graphite (1), natural graphite N (C) as graphite (2), and thermosetting resin J. It is formed using a material having a phenol resin. That is, a compound obtained by mixing expanded graphite B, natural graphite N, and phenol resin J is used to produce a primary molded body at a normal pressure of 25 MPa at room temperature, and the produced primary molded body is heated to 170 ° C. The mold is put into a mold, and heat-press molding is performed at a surface pressure of 100 MPa for 5 minutes. The separator (test piece) 4 produced thereby was evaluated for gas permeation, bending strength, contact resistance (electrical characteristics), and moldability.

参考実施例１のセパレータ４の材料成分及び物性評価は次のとおりである（図４参照）。
（ａ）成分について
・黒鉛（１）：膨張黒鉛Ｂ、３５重量％
・黒鉛（２）：天然黒鉛Ｎ、３５重量％
・樹脂：フェノール樹脂Ｊ、３０重量％
（ｂ）物性評価について
ガス透過は、試験条件である８０℃及び２００℃でそれぞれが５Ｅ−１１，１Ｅ−１０（ｍｏｌ・ｍ／ｍ２・ｓ・ＭＰａ ）であり、共に目標値である３Ｅ−１０未満を満たしている。曲げ強度は、試験条件である８０℃及び２００℃でそれぞれが７０，５５（ＭＰa）であり、共に目標値である５０超えを満足している。接触抵抗は５（ｍΩ・ｃｍ２）であり、目標値である１０未満を満足している。成形性は、フクレの有る無しによる判断であり、２００℃で２５時間という試験条件においてフクレが無く合格である。 The material components and physical properties of the separator 4 of Reference Example 1 are as follows (see FIG. 4).
Component (a) Graphite (1): Expanded graphite B, 35% by weight
Graphite (2): Natural graphite N, 35% by weight
・ Resin: Phenol resin J, 30% by weight
(B) Evaluation of physical properties Gas permeation is 5E-11 and 1E-10 (mol · m / m 2 · s · MPa) at 80 ° C. and 200 ° C. which are test conditions, respectively, and 3E− which is a target value. Satisfies less than 10. The bending strength is 70 and 55 (MPa), respectively, at 80 ° C. and 200 ° C., which are test conditions, and both satisfy the target value exceeding 50. The contact resistance is 5 (mΩ · cm 2), which satisfies the target value of less than 10. Formability is determined by the presence or absence of blisters and is acceptable without blisters under the test conditions of 25 hours at 200 ° C.

〔参考実施例２〕
参考実施例２によるセパレータ４は、図４の表に示すように、天然黒鉛Ｎ（Ｃ）を人造黒鉛Ｍ（Ｃ）に置き換えるとともに、膨張黒鉛Ｂが４０重量％、人造黒鉛Ｍ（Ｃ）が４０重量％、フェノール樹脂Ｊが２０重量％の原料によるコンパウンドを用いる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。参考実施例２のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。 [ Reference Example 2 ]
In the separator 4 according to Reference Example 2 , as shown in the table of FIG. 4, natural graphite N (C) is replaced with artificial graphite M (C), expanded graphite B is 40% by weight, and artificial graphite M (C) is It was produced in the same manner as in Reference Example 1 except that a compound of 40% by weight and 20% by weight of phenol resin J was used. As for the physical property evaluation of the separator 4 of Reference Example 2 , the gas permeation, bending strength, contact resistance, and moldability are all passed as in Reference Example 1 .

〔実施例１〕
実施例１によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ４６．５％，４６．５％，７％）が異なる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。実施例１のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。 [ Example 1 ]
As shown in the table of FIG. 4, the separator 4 according to Example 1 is a reference implementation except that the blending ratios (46.5%, 46.5%, and 7%, respectively) of expanded graphite, natural graphite, and phenol resin are different. It was produced in the same manner as in Example 1 . As for the physical property evaluation of the separator 4 of Example 1 , all of gas permeation, bending strength, contact resistance, and moldability are acceptable as in the case of Reference Example 1 .

〔参考実施例３〕
参考実施例３によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ１５％，６５％，２０％）が異なる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。参考実施例３のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。 [ Reference Example 3 ]
As shown in the table of FIG. 4, the separator 4 according to Reference Example 3 is based on Reference Example 1 except that the blending ratios (15%, 65%, and 20%, respectively) of expanded graphite, natural graphite, and phenol resin are different. It was produced in the same manner as the case. As for the physical property evaluation of the separator 4 of Reference Example 3 , the gas permeation, bending strength, contact resistance, and moldability are all passed as in Reference Example 1 .

〔参考実施例４〕
参考実施例４によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ６５％，１５％，２０％）が異なる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。参考実施例４のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。 [ Reference Example 4 ]
As shown in the table of FIG. 4, the separator 4 according to Reference Example 4 is based on Reference Example 1 except that the blending ratios (65%, 15%, and 20%, respectively) of expanded graphite, natural graphite, and phenol resin are different. It was produced in the same manner as the case. As for the physical property evaluation of the separator 4 of Reference Example 4 , the gas permeation, bending strength, contact resistance, and moldability are all passed as in Reference Example 1 .

〔参考実施例５〕
参考実施例５によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ４０％，４０％，２０％）が異なる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。参考実施例５のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。 [ Reference Example 5 ]
As shown in the table of FIG. 4, the separator 4 according to Reference Example 5 is based on Reference Example 1 except that the blending ratios (40%, 40%, and 20%, respectively) of expanded graphite, natural graphite, and phenol resin are different. It was produced in the same manner as the case. As for the physical property evaluation of the separator 4 of Reference Example 5 , the gas permeation, bending strength, contact resistance, and moldability are all passed as in Reference Example 1 .

〔実施例２〕
実施例２によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ１５％，７０％，１５％）が異なる以外は実施例１による場合と同様にして作製されたものである。実施例２のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。 [ Example 2 ]
As shown in the table of FIG. 4, the separator 4 according to Example 2 is different from the case according to Example 1 except that the blending ratios (15%, 70%, and 15%, respectively) of expanded graphite, natural graphite, and phenol resin are different. It was produced in the same way. As for the physical property evaluation of the separator 4 of Example 2 , the gas permeation, bending strength, contact resistance, and moldability are all passed as in the case of Reference Example 1 .

〔比較例１〕
比較例１によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（２）としての天然黒鉛が９３重量％、フェノール樹脂が７重量％の割合で混合されたコンパウンドを、常温で面圧２５ＭＰａにて一次成型体を作製した。黒鉛（１）は使用されていない。そして、その作製された一次成型体を、１７０℃に加温されている金型に投入し、面圧１００ＭＰａで５分間加熱加圧成型を行う。それによって作製されたセパレータ（試験片）４について、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性の各評価を行った。 [Comparative Example 1]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 1 is composed of a compound in which 93% by weight of natural graphite as graphite (2) and 7% by weight of phenol resin are mixed, and a surface pressure of 25 MPa at room temperature. A primary molded body was prepared. Graphite (1) is not used. And the produced primary molded object is thrown into the metal mold | die heated at 170 degreeC, and heat press molding is performed for 5 minutes with the surface pressure of 100 MPa. The separator (test piece) 4 produced thereby was evaluated for gas permeation, bending strength, contact resistance, and moldability.

比較例１のセパレータ４の材料成分及び物性評価は次のとおりである（図５参照）。
（ａ）成分について
・黒鉛（１）：無し
・黒鉛（２）：天然黒鉛Ｎ、９３重量％
・樹脂：フェノール樹脂Ｊ、７重量％
（ｂ）物性評価について
ガス透過は、試験条件が８０℃では３Ｅ−１０未満という目標値を満足する１Ｅ−１０（ｍｏｌ・ｍ／ｍ２・ｓ・ＭＰａ ）であるが、２００℃では５Ｅ−１０となって不合格である。曲げ強度は、試験条件である８０℃及び２００℃でそれぞれが５５，４０（ＭＰａ）であり、２００℃では不合格である。接触抵抗は５（ｍΩ・ｃｍ２）であり、１０未満というを目標値を満たしており合格である。成形性は、フクレの有る無しによる判断であり、２００℃で２５時間という試験条件においてフクレが無く合格である。 The material components and physical properties of the separator 4 of Comparative Example 1 are as follows (see FIG. 5).
Component (a) Graphite (1): None Graphite (2): Natural graphite N, 93% by weight
・ Resin: Phenol resin J, 7% by weight
(B) Evaluation of physical properties The gas permeation is 1E-10 (mol · m / m 2 · s · MPa) that satisfies the target value of less than 3E-10 when the test condition is 80 ° C, but 5E-10 at 200 ° C. It is rejected. The bending strength is 55,40 (MPa) at 80 ° C. and 200 ° C., which are test conditions, respectively, and rejected at 200 ° C. The contact resistance is 5 (mΩ · cm 2), and less than 10 satisfies the target value and passes. Formability is determined by the presence or absence of blisters and is acceptable without blisters under the test conditions of 25 hours at 200 ° C.

〔比較例２〕
比較例２によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（２）である天然黒鉛を、黒鉛（１）である膨張黒鉛の７０重量％、樹脂３０％の割合で混合されたコンパウンドに置き換えた以外は比較例１の場合と同じである。その結果、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗の各項目については合格であったが、成形性についてはフクレが有り不合格であった。 [Comparative Example 2]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 2 is a compound in which natural graphite as graphite (2) is mixed in a ratio of 70% by weight of expanded graphite as graphite (1) and 30% of resin. The same as in the case of Comparative Example 1 except that As a result, the gas permeation, bending strength, and contact resistance items were acceptable, but the moldability was unacceptable due to blistering.

〔比較例３〕
比較例３によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（２）である天然黒鉛を人造黒鉛の９３重量％に置き換えた以外は比較例１の場合と同じである。その結果、２００℃でのガス透過、及び２００℃での曲げ強度が不合格であり、それ以外は合格であった。 [Comparative Example 3]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 3 is the same as that of Comparative Example 1 except that natural graphite, which is graphite (2), is replaced with 93% by weight of artificial graphite. As a result, the gas permeation at 200 ° C. and the bending strength at 200 ° C. were unacceptable, and the others were acceptable.

〔比較例４〕
比較例４によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である天然黒鉛が４０重量％、黒鉛（２）である人造黒鉛が４０重量％、フェノール樹脂が２０重量％の割合で混合されたコンパウンドを用い、比較例１において記載した場合と同様の製法によって作製されたものである。その結果、比較例３の場合と同様に、２００℃でのガス透過、及び２００℃での曲げ強度が不合格であり、それ以外は合格であった。 [Comparative Example 4]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 4 has 40% by weight of natural graphite as graphite (1), 40% by weight of artificial graphite as graphite (2), and 20% by weight of phenol resin. It was prepared by the same manufacturing method as that described in Comparative Example 1 using the compound mixed at a ratio. As a result, as in Comparative Example 3, the gas permeation at 200 ° C. and the bending strength at 200 ° C. were unacceptable, and the others were acceptable.

〔比較例５〕
比較例５によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が４７．５重量％、黒鉛（２）である人造黒鉛が４７．５重量％、フェノール樹脂が５重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例１の場合と同じである。その結果、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性の全ての項目において不合格であった。 [Comparative Example 5]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 5 is 47.5% by weight of expanded graphite as graphite (1), 47.5% by weight of artificial graphite as graphite (2), and phenol resin. It is the same as the case of the comparative example 1 except the point which uses the compound mixed in the ratio of 5 weight%. As a result, all the items of gas permeation, bending strength, contact resistance and formability were rejected.

〔比較例６〕
比較例６によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が３２．５重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が３２．５重量％、フェノール樹脂が３５重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、接触抵抗が不合格であった。 [Comparative Example 6]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 6 has 32.5% by weight of expanded graphite as graphite (1), 32.5% by weight of natural graphite as graphite (2), and phenol resin. It is the same as the case of the comparative example 5 except the point which uses the compound mixed in the ratio of 35 weight%. As a result, the contact resistance was unacceptable.

〔比較例７〕
比較例７によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が１０重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が７０重量％、フェノール樹脂が２０重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、２００℃でのガス透過、及び２００℃での曲げ強度が不合格であった。 [Comparative Example 7]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 7 has 10% by weight of expanded graphite as graphite (1), 70% by weight of natural graphite as graphite (2), and 20% by weight of phenol resin. It is the same as the case of the comparative example 5 except the point which uses the compound mixed in the ratio. As a result, gas permeation at 200 ° C. and bending strength at 200 ° C. were unacceptable.

〔比較例８〕
比較例８によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が７０重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が１５重量％、フェノール樹脂が１５重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、成形性が不合格であった。 [Comparative Example 8]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 8 has 70% by weight of expanded graphite as graphite (1), 15% by weight of natural graphite as graphite (2), and 15% by weight of phenol resin. It is the same as the case of the comparative example 5 except the point which uses the compound mixed in the ratio. As a result, the moldability was unacceptable.

〔比較例９〕
比較例９によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が６５重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が１０重量％、フェノール樹脂が２５重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、２００℃でのガス透過、及び２００℃での曲げ強度が不合格であった。 [Comparative Example 9]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 9 has 65% by weight of expanded graphite as graphite (1), 10% by weight of natural graphite as graphite (2), and 25% by weight of phenol resin. It is the same as the case of the comparative example 5 except the point which uses the compound mixed in the ratio. As a result, gas permeation at 200 ° C. and bending strength at 200 ° C. were unacceptable.

〔比較例１０〕
比較例１０によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が１５重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が７５重量％、フェノール樹脂が１０重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、２００℃での曲げ強度が不合格であった。 [Comparative Example 10]
As shown in the table of FIG. 5, the separator 4 according to Comparative Example 10 has 15% by weight of expanded graphite as graphite (1), 75% by weight of natural graphite as graphite (2), and 10% by weight of phenol resin. It is the same as the case of the comparative example 5 except the point which uses the compound mixed in the ratio. As a result, the bending strength at 200 ° C. was not acceptable.

比較例１〜１０によるセパレータが本発明の構成要件を具備していない点については、次のとおりである。比較例１〜３においては黒鉛が単一種類である点であり、比較例４においては膨張黒鉛を有していない点である。比較例５においては熱硬化性樹脂の重量％が７％未満である点であり、比較例６においては熱硬化性樹脂の重量％が３０％を超えている点である。比較例７においては膨張黒鉛の重量％が１５％未満である点であり、比較例８においては膨張黒鉛の重量％が６５％を超えている点である。比較例９では天然黒鉛の重量％が１５未満である点であり、比較例１０では天然黒鉛の重量％が７０％を超える点である。   About the point by which the separator by Comparative Examples 1-10 does not comprise the requirements of this invention, it is as follows. In Comparative Examples 1 to 3, the graphite is a single type, and in Comparative Example 4, the expanded graphite is not included. In Comparative Example 5, the weight% of the thermosetting resin is less than 7%, and in Comparative Example 6, the weight% of the thermosetting resin is more than 30%. In Comparative Example 7, the weight percentage of expanded graphite is less than 15%, and in Comparative Example 8, the weight percentage of expanded graphite exceeds 65%. In Comparative Example 9, the weight percentage of natural graphite is less than 15, and in Comparative Example 10, the weight percentage of natural graphite exceeds 70%.

比較例１，３においては、ガス透過及び曲げ強度が目標値を満たすことができず不合格であるが、これは膨張黒鉛が無いことにより、黒鉛（天然黒鉛、人造黒鉛）の隙間を埋めて補強する作用が期待できないためと考えられる。比較例２における成形時のフクレ発生は、黒鉛が比較的柔らかい膨張黒鉛のみであることに起因すると考えられる。比較例４における中温（２００℃のガス透過、２００℃の曲げ強度）における不具合は、膨張黒鉛が無いことによる補強効果の不足と考えられる。   In Comparative Examples 1 and 3, the gas permeation and flexural strength failed to meet the target values and failed, but this was due to the absence of expanded graphite, filling the gaps in graphite (natural graphite, artificial graphite). This is probably because the reinforcing effect cannot be expected. The occurrence of blistering at the time of molding in Comparative Example 2 is considered to result from the fact that graphite is only relatively soft expanded graphite. The problem at the intermediate temperature (200 ° C. gas permeation, 200 ° C. bending strength) in Comparative Example 4 is considered to be a lack of reinforcing effect due to the absence of expanded graphite.

比較例５のセパレータは、熱硬化性樹脂の重量％が低いため、全ての基本性能が出ないことであると考えられ、比較例６においては、熱硬化性樹脂の重量％が過剰であることから、接触抵抗が高くなってしまうと考えられる。比較例７においては、膨張黒鉛の重量％が過小であり、比較例１，３の場合と同様にガス透過及び曲げ強度が不合格であり、比較例８においては、膨張黒鉛の過多及び黒鉛の過小により、比較例２の場合と同様に成形性が不合格となっている。   It is considered that the separator of Comparative Example 5 has a low weight% of the thermosetting resin, so that all the basic performances are not obtained. In Comparative Example 6, the weight% of the thermosetting resin is excessive. Therefore, it is considered that the contact resistance becomes high. In Comparative Example 7, the weight percent of expanded graphite is too small, and the gas permeation and bending strength are unacceptable as in Comparative Examples 1 and 3. In Comparative Example 8, the excess of expanded graphite and the graphite Due to the excess, the moldability is rejected as in the case of Comparative Example 2.

４ 燃料電池セパレータ
Ｂ 膨張黒鉛
Ｃ 黒鉛
Ｊ 熱硬化性樹脂 4 Fuel cell separator B Expanded graphite C Graphite J Thermosetting resin

Claims (2)

膨張黒鉛と黒鉛と熱硬化性樹脂とを有して構成されており、前記膨張黒鉛の重量％が１５〜％６５に、かつ、前記黒鉛の重量％が１５〜７０％に、かつ、前記熱硬化性樹脂の重量％が７〜１５％にそれぞれ設定されている燃料電池セパレータ。 The expanded graphite is composed of graphite and a thermosetting resin, the expanded graphite has a weight percent of 15 to 65%, the graphite weight percent of 15 to 70%, and the heat fuel cell separator wt% of the curable resin that has been set to the 7-15%. 前記熱硬化性樹脂は、フェノール樹脂とエポキシ樹脂と不飽和ポリエステル樹脂とポリイミドとのうちの何れかが選択されている請求項１に記載の燃料電池セパレータ。   The fuel cell separator according to claim 1, wherein the thermosetting resin is selected from a phenol resin, an epoxy resin, an unsaturated polyester resin, and a polyimide.

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