JP5789439B2 - 有機発光素子、光源装置および有機発光素子の製造方法 - Google Patents
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Description
有機発光装置はディスプレイ、光源、照明用装置として有望な技術である。有機発光装置では外部電源から得られる電気エネルギーが有機発光装置における発光層の有機分子に励起子(電子正孔対)を形成し、励起子が緩和する(電子正孔対が結合する)際の余剰エネルギーが可視光となり、この可視光が装置から空気へと出射される。しかしながら、有機発光装置内で有機分子のエネルギーは効率よく光に変換されず、従って外部への光取出し効率を低下させている。この励起有機分子から可視光への変換を妨げるメカニズムは以下のとおりである。
上記した議論では、発光層内の有機分子における遷移双極子モーメントの方向がランダム(等方的)であると仮定している。しかしながら、表面プラズモンポラリトンの励起に消費されるエネルギーは、有機分子における遷移双極子モーメントの方向が基板に対して水平の場合の方が、基板に対して垂直の場合に比べて少ない。例えば、金属電極と発光層における発光位置の距離を75nmとした場合、表面プラズモンポラリトンの励起に消費されるエネルギーは、有機分子における遷移双極子モーメントの方向が垂直の場合、励起子エネルギーの80%にも及ぶが、有機分子における遷移双極子モーメントの方向が水平の場合は5%以下となる。
尚、上記した議論では簡単化のため、励起子エネルギーの転換経路として、電子正孔対の発光再結合及び表面プラズモンポラリトンの励起のみを考えており、表面プラズモンポラリトンの励起を除く電子正孔対の非発光再結合は考慮していない。
これにより、第一のバンク104の表面には撥水層が形成される。第一のバンク104として、感光性ポリイミドが好ましい。また、第一のバンク104として、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
第一のドーパント、第二のドーパントおよび第三のドーパントについては後述する。
(1)第一のドーパント、第二のドーパントおよび第三のドーパントを含む単一の有機発光素子が複数存在する。
(2)第一のドーパントおよび第二のドーパントを含む有機発光素子、第三のドーパントを含む有機発光素子が存在する。
(3)第一のドーパントを含む有機発光素子、第二のドーパントを含む有機発光素子、第三のドーパントを含む有機発光素子が存在する。
図1における有機発光素子に駆動回路および筐体などが備えられることで光源装置となる。
第一の有機発光素子202および第二の有機発光素子203から光が取り出される方向には、拡散板201が配置されている。上記(2)の構成を用いる場合、図3では、第一の有機発光素子202が赤色ドーパントおよび緑色ドーパントを含む有機発光素子となり、第二の有機発光素子203が青色ドーパントを含む有機発光素子となる。上記(3)の構成を用いる場合、図3では、第一の有機発光素子202および第二の有機発光素子203が、赤色ドーパントを含む有機発光素子、緑色ドーパントを含む有機発光素子、青色ドーパントを含む有機発光素子のいずれかとなる。各有機発光素子の配置は、図3に示すようなストライプ状のほかに千鳥格子状でもかまわない。有機発光素子を塗布で作製する場合、図3に示すように有機発光素子をストライプ状に配置した方が容易に作製できる。
青色ドーパントは400nmから500nmの間に室温(25℃)におけるPLスペクトルの最大強度が存在する。緑色ドーパントは500nmから590nmの間に室温におけるPLスペクトルの最大強度が存在する。赤色ドーパント5は590nmから780nmの間に室温におけるPLスペクトルの最大強度が存在する。
発光ドーパントの分子には、平面状、棒状、正四面体状、正八面体状、球状など様々な形状の分子が存在する。これらの分子に適切な機能性基を付加することで、基板面に対し略垂直に配向させることができる。分子を配向させることによって、遷移双極子モーメントの配向を制御する。
物質の表面は一般に内部(バルク)と異なり片側に同種の分子が存在しないため引力が働かずエネルギーが高く不安定である。そのため、表面エネルギーを低下させるために表面積を小さくするように変形させる力(表面張力)が働く。また、物質内に表面エネルギーの低い官能基を有する分子がある場合には、その官能基を表面に出すことで表面エネルギーを低下させ、安定化する。例えば、水と界面活性剤(両親媒性分子)の場合、界面活性剤は表面エネルギーの低い官能基である疎水基を分子内に有し、その疎水基を水面から出す形で水面に単分子膜を形成することで水面の表面エネルギー低下させている。
ホストとして、カルバゾール誘導体、フルオレン誘導体またはアリールシラン誘導体などを用いることが好ましい。効率の良い発光を得るためには青色ドーパントの励起エネルギーよりも、ホストの励起エネルギーが十分大きいことが好ましい。なお、励起エネルギーは発光スペクトルを用いて測定される。
正孔注入層301とは発光効率や寿命を改善する目的で使用される。また、特に必須ではないが、陽極の凹凸を緩和する目的で使用される。正孔注入層301を単層もしくは複数層設けてもよい。正孔注入層301としては、PEDOT(ポリ(3、4−エチレンジオキシチオフェン)):PSS(ポリスチレンスルホネート)等の導電性高分子が好ましい。その他にも、ポリピロール系やトリフェニルアミン系のポリマー材料を用いることができる。また、低分子(重量平均分子量10000以下)材料系と組み合わせてよく用いられる、フタロシアニン類化合物やスターバーストアミン系化合物も適用可能である。
正孔輸送層302とは正孔を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で正孔注入層301、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層302を単層もしくは複数層設けてもよい。正孔輸送層302としては、スターバーストアミン系化合物やスチルベン誘導体、ヒドラゾン誘導体、チオフェン誘導体などを用いることができる。また、これらの材料に限られるものではなく、これらの材料を2種以上併用しても差し支えない。
電子輸送層304は発光層303に電子を供給する層である。広い意味で電子注入層305、正孔阻止層も電子輸送層304に含まれる。電子輸送層304を単層もしくは複数層設けてもよい。この電子輸送層304の材料としては、例えば、ビス(2−メチル−8−キノリノラト)−4−(フェニルフェノラト)アルミニウム(以下、BAlq)や、トリス(8−キノリノラト)アルミニウム(以下、Alq3)、Tris(2、4、6−trimethyl−3−(pyridin−3−yl)phenyl)borane(以下、3TPYMB)、1、4−Bis(triphenylsilyl)benzene(以下、UGH2)、オキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、フラーレン誘導体、フェナントロリン誘導体、キノリン誘導体などを用いることができる。
電子注入層305は陰極から電子輸送層304への電子注入効率を向上させる。具体的には、弗化リチウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウム、弗化ストロンチウム、弗化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウムが望ましい。また、もちろんこれらの材料に限られるわけではなく、また、これらの材料を2種以上併用しても差し支えない。
基板100として、ガラス基板、金属基板、SiO2、SiNx、Al2O3等の無機材料を形成したプラスチック基板等が挙げられる。金属基板材料としては、ステンレス、42アロイなどの合金が挙げられる。プラスチック基板材料としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリメチルメタクリレート、ポリサルフォン、ポリカーボネート、ポリイミド等が挙げられる。
陽極材料としては、透明性と高い仕事関数を有する材料であれば用いることができる。
具体的には、ITO、IZOなどの導電性酸化物や、薄いAgなどの仕事関数の大きい金属が挙げられる。電極のパターン形成は、一般的にはガラス等の基板上にホトリソグラフィーなどを用いて行うことができる。
また陰極は、表面プラズモンポラリトンを誘起・散乱できる凹凸構造を有することが必要である。凹凸の最大の高さ、幅及びピッチは発光波長より小さい大きさであればよいため、5nm以上、800nm以下が望ましい。発光波長は可視光であるため、380nmから800nmの範囲である。また凹凸のサイズが10nmより小さいと作成が困難となる、高コスト化する、可視領域より短波長側を増幅する、等の問題が出てくる。また800nmよりも大きいと可視光を散乱し難くなる。このような膜を本明細書ではプラズモン取出しナノ構造と称す。具体的には、表面が粒状の粒状膜、或いは金属微粒子を膜状に非周期的に或いは周期的な配列パターン状に分散させ、微粒子間に空隙が存在する島状構造膜が好適である。陰極が島状構造膜であることにより、発光光により陰極に誘起された表面プラズモンポラリトンが、再度、可視光に変換され、内部量子効率及び発光効率が向上する。
また下地基板に又プラズモン取出しナノ構造と同程度のサイズの凹凸を形成し、その上に、発光層等を形成することにより、下地の凹凸を上層に反映させる形でプラズモン取出しナノ構造を形成してもよい。また、プラズモン取出しができるようなサイズの金属ナノ粒子を平坦な金属電極の上に塗布して形成してもよい。また、SAM(自己組織化単分子膜)を用いて、金奥ナノ粒子を金属電極上に固定化してもよい。また、金属電極薄膜を蒸着した後、大気圧或いは還元雰囲気中で加熱する方法や、金属電極薄膜を蒸着する際に不均一な島状構造が自発的に形成する現象を用いてもよい。また基板にポリスチレンなどの直径100nm程度のナノスフィアを塗布・堆積させ、その上に金属を蒸着することで、ナノスフィア上部に帽子状に金属薄膜が堆積した構造を作製してもよい。
有機発光素子には基板/透明電極(陽極)/有機層/反射電極(陰極)として有機層からの発光を基板側(透明電極のある側)から取り出すボトムエミッション型と、基板/反射電極(陰極)/有機層/透明電極(陽極)として有機層からの発光を基板とは反対の側(透明電極のある側)から取り出すトップエミッション型とがある。ボトムエミッション型の場合、透明電極(陽極)が下部電極、反射電極(陰極)が上部電極となる。またトップエミッション型の場合、反射電極(陰極)が下部電極、透明電極(陽極)が上部電極となる。本発明ではボトムエミッション型のとき、上部電極にプラズモン取出しナノ構造を設けることが重要である。またトップエミッション型のとき、下部電極にプラズモン取出しナノ構造を設けることが重要である。どちらの型の場合も反射電極の発光層側の表面にプラズモン取出しナノ構造を設けることが重要である。
塗液は発光層303を形成する材料を適切な溶媒に溶解させたものである。以下の説明では、発光層303を形成する材料としてホスト、赤色ドーパント、緑色ドーパント及び青色ドーパントが含まれえる場合について述べる。
本発明の第一の実施例として図4に示す構造の白色発光素子を作製した。
本発明の第2の実施例として、複数の有機発光素子を接続した光源装置を作製した。作製した素子は、実施例1と同様の基板、層構成で、発光層にホストと赤色ドーパントとして(化3)、緑色ドーパントとして(化5)を含む素子(RG素子)と発光層にホストと青色ドーパントとして(化4)を含む素子(B素子)を面内に作りわけ、各素子を直列および並列に接続した。青色ドーパントの発光波長は450nmである。塗布膜の作製にはインクジェット法を用いた。発光位置は各色ドーパントとも上部電極(反射電極)から75nm近傍となるようにした。均質な白色光を得るために、作製した素子の発光面に拡散板を取り付けた。作製した光源装置では良好な白色光が得られた。また、比較例2として機能性基を付加しないドーパントを用いた素子を作製した。実施例2は比較例2と比較して1.18倍高い発光効率を示した。なお、実施例2と同様の構成の発光層を別途試作し、フォトルミネッセンス測定において、P偏光強度の角度依存性を測定し、各色ドーパントの遷移双極子モーメントの構成成分の割合を調べたところ、各色とも垂直成分が84%以上であった。他方で、比較例2においては各色とも垂直成分が約50%であった。
本発明の第三の実施例として、複数の有機発光素子を接続した光源装置を作製した。作製した素子は、実施例1と同様の基板、層構成で、発光層にホストと赤色ドーパントとして(化3)を含む素子(R素子)と、発光層にホスト材料と緑色ドーパントとして(化6)を含む素子(G素子)と発光層にホストと青色ドーパントとして(化4)を含む素子(B素子)を面内に作りわけ、各素子を直列および並列に接続した。青色ドーパントの発光波長は455nmである。塗布膜の作製にはインクジェット法を用いた。発光位置は各色ドーパントとも上部電極(反射電極)から75nm近傍となるようにした。均質な白色光を得るために、作製した素子の発光面に拡散板を取り付けた。作製した光源装置では良好な白色光が得られた。また、比較例3として機能性基を付加しないドーパントを用いた素子を作製した。実施例3は比較例3と比較して1.23倍高い発光効率を示した。なお、実施例3と同様の構成の発光層を別途試作し、フォトルミネッセンス測定において、P偏光強度の角度依存性を測定し、各色ドーパントの遷移双極子モーメントの構成成分の割合を調べたところ、各色とも垂直成分が90%以上であった。他方で、比較例2においては各色とも垂直成分が約50%であった。
これは垂直成分の遷移双極子モーメントをもたらす電気双極子放射場が表面プラズモンポラリトンを強く励起し、このエネルギーがプラズモン取出しナノ構造により効率的に取出されることからも妥当な結果である。
101 下部電極
102 上部電極
103 有機層
104 第一のバンク
105 第二のバンク
106 樹脂層
107 封止基板
201 拡散板
202 第一の有機発光素子
203 第二の有機発光素子
301 正孔注入層
302 正孔輸送層
303 発光層
304 電子輸送層
305 電子注入層
501 封止管ガラス
502 配線
503 駆動回路
504 プラグ
505 筐体
506 光源装置
Claims (16)
- 反射電極と、
透明電極と、
前記反射電極と前記透明電極との間に配置された発光層とを有する有機発光素子であって、
前記発光層にはホスト、第一のドーパントが含まれ、
前記第一のドーパントについて、遷移双極子モーメントの平均値の基板面に対する垂直方向成分が、水平方向成分より大きく、
前記反射電極の前記発光層側に凹凸構造を有し、
前記第一のドーパントには第一の機能性基が含まれ、
前記第一のドーパントの濃度について、前記発光層において前記反射電極が存在する側の領域と、前記透明電極が存在する側の領域のうちいずれか一方が、他方の領域より高く、
前記第一の機能性基は、
ベンゼン環よりも表面エネルギーが低いフルオロアルキル基、パーフルオロアルキル基、アルキル基(Cの数は10以上)、パーフルオロポリエーテル基及びシロキシ基、
下地層との相互作用が大きいOH、−SH、−COOH、−SO 3 H、I、Br、Cl、F、SCN、CN、NH 2 、NO 2 及びビピリジル基、フェニルアミノ基、オキサゾール基、カルバゾール基及びヒドラゾン部位のうちから1つ以上選ばれる有機発光素子。 - 請求項1において、
前記発光層には第二のドーパントが含まれ、
前記第二のドーパントの発光色は前記第一のドーパントと異なり、
前記第二のドーパントについて、遷移双極子モーメントの平均値の基板面に対する垂直方向成分が、水平方向成分より大きい有機発光素子。 - 請求項1または2において、
前記発光層には第三のドーパントが含まれ、
前記第三のドーパントの発光色は、前記第一のドーパントおよび第二のドーパントと異なり、
前記第三のドーパントについて、遷移双極子モーメントの平均値の基板面に対する垂直方向成分が、水平方向成分より大きい有機発光素子。 - 請求項1乃至3のいずれかにおいて、
前記第一のドーパントについて、遷移双極子モーメントの平均値の基板面に対する垂直方向成分が60%以上である有機発光素子。 - 請求項1乃至4のいずれかにおいて、
前記発光層に含まれるドーパントのうちいずれか1つは平面状分子であり、
前記平面状分子の平均値の基板面に対する垂直方向成分が、水平方向成分より大きい有機発光素子。 - 請求項1乃至5のいずれかにおいて、
前記発光層に含まれるドーパントのうちいずれか1つは棒状分子であり、
前記棒状分子の長軸の平均値の基板面に対する垂直方向成分が、水平方向成分より大きい有機発光素子。 - 請求項1乃至6のいずれかにおいて、
前記第一のドーパントは4配位の中心金属からなる金属錯体である有機発光素子。 - 請求項7において、
前記第一のドーパントは一般式(1)で示される有機発光素子。
- 請求項1乃至8のいずれかにおいて、
前記凹凸構造はAg、Au、CuまたはAlのいずれかを主成分とする有機発光素子。 - 請求項1乃至9のいずれかにおいて、
前記凹凸構造は凹凸の高さ、幅及びピッチが発光波長より小さい有機発光素子。 - 請求項1乃至10のいずれかにおいて、
前記凹凸の高さは40〜120nmの範囲にある有機発光素子。 - 請求項1乃至11のいずれかにおいて、
前記透明電極から見て、前記反射電極が存在する位置とは反対側に光取出し層を有する有機発光素子。 - 請求項1乃至12のいずれかの有機発光素子を備える光源装置。
- 反射電極と、透明電極と、前記反射電極と前記透明電極との間に配置された発光層とを有する有機発光素子の製造方法であって、
前記発光層にはホスト、第一のドーパントが含まれ、
前記第一のドーパントについて、遷移双極子モーメントの平均値の基板面に対する垂直方向成分が、水平方向成分より大きく、
前記発光層は塗布で作製され、
前記反射電極の前記発光層側に凹凸構造が形成され、
前記第一のドーパントには第一の機能性基が含まれ、
前記第一のドーパントの濃度について、前記発光層において前記反射電極が存在する側の領域と、前記透明電極が存在する側の領域のうちいずれか一方が、他方の領域より高く、
前記第一の機能性基は、
ベンゼン環よりも表面エネルギーが低いフルオロアルキル基、パーフルオロアルキル基、アルキル基(Cの数は10以上)、パーフルオロポリエーテル基及びシロキシ基、
下地層との相互作用が大きいOH、−SH、−COOH、−SO 3 H、I、Br、Cl、F、SCN、CN、NH 2 、NO 2 及びビピリジル基、フェニルアミノ基、オキサゾール基、カルバゾール基及びヒドラゾン部位のうちから1つ以上選ばれる有機発光素子の製造方法。 - 第一の有機発光素子および第二の有機発光素子を備えた光源装置であって、
前記第一の有機発光素子および第二の有機発光素子は、それぞれ、反射電極と、透明電極と、前記反射電極と前記透明電極との間に配置された発光層とを有し、
前記第一の有機発光素子の発光層には第一のホストおよび第一のドーパントが含まれ、
前記第二の有機発光素子の発光層には第ニのホスト、第二のドーパントおよび第三のドーパントが含まれ、
前記第一のドーパント、第二のドーパントおよび第三のドーパントについて、遷移双極子モーメントの平均値の基板面に対する垂直方向成分が、水平方向成分より大きく、
前記反射電極の前記発光層側に凹凸構造を有し、
前記第一のドーパントには第一の機能性基が含まれ、
前記第一のドーパントの濃度について、前記発光層において前記反射電極が存在する側の領域と、前記透明電極が存在する側の領域のうちいずれか一方が、他方の領域より高く、
前記第一の機能性基は、
ベンゼン環よりも表面エネルギーが低いフルオロアルキル基、パーフルオロアルキル基、アルキル基(Cの数は10以上)、パーフルオロポリエーテル基及びシロキシ基、
下地層との相互作用が大きいOH、−SH、−COOH、−SO 3 H、I、Br、Cl、F、SCN、CN、NH 2 、NO 2 及びビピリジル基、フェニルアミノ基、オキサゾール基、カルバゾール基及びヒドラゾン部位のうちから1つ以上選ばれる光源装置。 - 請求項15の光源装置において、
前記第一のドーパントは青色ドーパントであり、
前記第二のドーパントおよび第三のドーパントは、一方が赤色ドーパントであり、他方が緑色ドーパントである光源装置。
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