JP5707258B2 - 有機発光素子用塗液,有機発光素子,有機発光素子光源、およびそれらの製造方法 - Google Patents
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(1)第一の下部電極,画素形成層,混合層,電極接続層および第一の上部電極を有する第一の有機発光素子と、第二の下部電極および第二の上部電極を有する第二の有機発光素子と、を有する有機発光素子用光源であって、基板上に第一の下部電極,画素形成層,第一の上部電極の順に形成され、基板上に第二の下部電極,電極接続層の順に形成され、第一の下部電極の表面エネルギーおよび第二の下部電極の表面エネルギーは異なり、電極接続層により第二の下部電極と第一の上部電極が電気的に接続され、画素形成層と電極接続層との境界に混合層が形成され、混合層は画素形成層の成分と電極接続層の成分とを含み、画素形成層はホストおよび発光ドーパントを含む有機発光素子光源。
(2)上記において、第一の下部電極および第二の下部電極が異なる材料で形成されている有機発光素子光源。
(3)上記において、上部電極と電極接続層が同一の材料で形成されている有機発光素子光源。
(4)上記において、第一の上部電極および第二の上部電極を絶縁するバンクを含み、
第一の下部電極および第二の下部電極の境界がバンクの下に設けられている有機発光素子光源。
(5)上記において、電極接続層を形成する材料として導電性高分子を含む有機発光素子光源。
(6)上記において、発光ドーパントの補助配位子にフルオロアルキル基,パーフルオロアルキル基,アルキル基(Cの数は10以上),パーフルオロポリエーテル基及びシロキシ基のうちから1つ以上選ばれる置換基が含まれる有機発光素子光源。
(7)上記の有機発光素子光源の製造方法であって、画素形成層,電極接続層および混合層の形成材料をSP値の異なる複数の溶媒に溶解させ、塗液を作製する工程と、塗液を第一の下部電極および第二の下部電極に塗布する工程と、を含む有機発光素子光源の製造方法
(8)上記において、第一の下部電極または第二の下部電極を表面エネルギーが異なる表面処理材料を用いて表面処理を行うことで、第一の下部電極の表面エネルギーおよび第二の下部電極の表面エネルギーを異ならせる工程を含む製造方法
(9)上記において、基板の背面または表面から光を照射することで、第一の下部電極の表面エネルギーおよび第二の下部電極の表面エネルギーを異ならせる工程を含む製造方法(10)上記の有機発光素子光源の製造方法に用いられる塗液であって、塗液には沸点の異なる少なくとも三種類の溶媒が含まれ、三種類の溶媒の内の一つの溶媒の沸点が他の二つの溶媒の沸点より低い塗液。
ホストとは、電界により励起状態を形成した後に光を発する、ドーパントを固定化するために用いられる材料であり、一般にドーパントよりもHOMOとLUMOの差(バンドギャップ)が広い。ホストとして、カルバゾール誘導体,フルオレン誘導体またはアリールシラン誘導体などを用いることが好ましい。またポリビニルカルバゾール誘導体やポリフェニレンビニレン誘導体など高分子材料でも構わない。効率の良い発光を得るためには青色ドーパントの励起エネルギーよりも、ホストの励起エネルギーが十分大きいことが好ましい。なお、励起エネルギーは発光スペクトルを用いて測定される。
本発明の一実施形態では、ドーパントに炭素数3以上のフルオロアルキル基などの表面エネルギーを下げられる置換基を金属錯体の表面ドーパントの補助配位子に導入し、ドーパントが画素形成層103中で濃度分布を形成し、画素形成層103上部で濃度を高くすることができる。以下、表面エネルギーを下げられる置換基を有する材料を表面ドーパントと称する。その場合、画素形成層103において画素形成層103形成時の基板とは反対側に、表面ドーパントのモル濃度が平均のモル濃度(発光層塗液を作製する際に混合した材料の量から計算されるモル濃度)より高い領域が形成される。そのようにすることにより、ドーパント濃度の微妙な調整をすることなしに、白色発光を実現することができる。
青色ドーパントは400nmから500nmの間に室温におけるPLスペクトルの最大強度が存在する。青色ドーパントの主骨格としては例えばペリレン,イリジウム錯体(Bis(3,5−difluoro−2−(2−pyridyl)phenyl−(2−carboxypyridyl)iridium(III)):FIrpicなど)があげられる。中でも発光特性の面で[化2]で示されるイリジウム錯体がより好ましい。錯体としてイリジウム以外にも、周期律表における第8,9または10族の元素、具体的にはPtやPdなどを用いることができる。式(2)中X1はNを含む芳香族ヘテロ環を表す。X2は芳香族炭化水素環または芳香族ヘテロ環を表す。
緑色ドーパントは500nmから590nmの間に室温におけるPLスペクトルの最大強度が存在する。緑色ドーパントの主骨格としては、例えばクマリンおよびその誘導体,イリジウム錯体(Tris(2−phenylpyridine)iridium(III):以下Ir(ppy)3、など)があげられる。中でも発光特性の面で[化1]で示されるイリジウム錯体がより好ましい。式中X1はNを含む芳香族ヘテロ環を表し、X2は芳香族炭化水素環または芳香族ヘテロ環を表す。
赤色ドーパントは590nmから780nmの間に室温におけるPLスペクトルの最大強度が存在する。赤色ドーパントの主骨格としては、例えばルブレン、(E)−2−(2−(4−(dimethylamino)styryl)−6−methyl−4H−pyran−4−ylidene)malononitrile(DCM)およびその誘導体,イリジウム錯体(Bis(1−phenylisoquinoline)(acetylacetonate)iridium(III)など)、オスミウム錯体,ユーロピウム錯体があげられる。中でも発光特性の面で[化1]で示されるイリジウム錯体がより好ましい。式中X1はNを含む芳香族ヘテロ環を表し、X2は芳香族炭化水素環または芳香族ヘテロ環を表す。
正孔注入層とは発光効率や寿命を改善する目的で使用される。また、特に必須ではないが、陽極の凹凸を緩和する目的で使用される。正孔注入層を単層もしくは複数層設けてもよい。正孔注入層としては、PEDOT(ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)):PSS(ポリスチレンスルホネート)等の導電性高分子が好ましい。その他にも、ポリピロール系やトリフェニルアミン系のポリマー材料を用いることができる。また、低分子(重量平均分子量10000以下)材料系と組合せてよく用いられる、フタロシアニン類化合物やスターバーストアミン系化合物も適用可能である。
正孔輸送層は発光層に正孔を供給する層である。広い意味で正孔注入層,電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層を単層もしくは複数層設けてもよい。正孔輸送層としては、スターバーストアミン系化合物やスチルベン誘導体,ヒドラゾン誘導体,チオフェン誘導体,フルオレン誘導体などを用いることができる。また、これらの材料に限られるものではなく、これらの材料を2種以上併用しても差し支えない。正孔輸送層を低抵抗化し駆動電圧を低下させるために、正孔輸送層中に電子受容性材料を添加しても良い。電子受容性材料とは、電子を電子受容性材料以外の分子から受け取りやすい材料をいう。電子受容性材料としては、例えば7,7,8,8−tetracyanoquinodimethane(TCNQ)誘導体などが挙げられる。
電子輸送層は発光層に電子を供給する層である。広い意味で電子注入層,正孔阻止層も電子輸送層に含まれる。電子輸送層を単層もしくは複数層設けてもよい。この電子輸送層の材料としては、例えば、ビス(2−メチル−8−キノリノラト)−4−(フェニルフェノラト)アルミニウム(BAlq)や、トリス(8−キノリノラト)アルミニウム(Alq3)、Tris(2,4,6−trimethyl−3−(pyridin−3−yl)phenyl)borane(3TPYMB)、1,4−Bis(triphenylsilyl)benzene(UGH2)、オキサジアゾール誘導体,トリアゾール誘導体,フラーレン誘導体,フェナントロリン誘導体,キノリン誘導体,シロール誘導体などを用いることができる。電子輸送層を低抵抗化し素子の駆動電圧を低下させるために、電子輸送層中に電子供与性材料を添加しても良い。電子受容性材料とは、電子を放出しやすい(電子受容性材料以外の分子に渡しやすい)材料をいう。電子供与性材料としては、例えばN−ethyl−1,10−phenanthrolium(NEP)誘導体、Methyltriphenylphosphonium(MTPP)誘導体、N,N,N,N−tetramethyl−p−phenylenendiamine(TMPD)誘導体、rhodamine B chloride誘導体、pyronin B chloride誘導体、8−Hydroxyquinolinolato−lithium(Liq)誘導体などが挙げられる。
電子注入層は陰極から電子輸送層への電子注入効率を向上させる。具体的には、弗化リチウム,弗化マグネシウム,弗化カルシウム,弗化ストロンチウム,弗化バリウム,酸化マグネシウム,酸化アルミニウムが望ましい。また、もちろんこれらの材料に限られるわけではなく、また、これらの材料を2種以上併用しても差し支えない。
基板100として、ガラス基板,金属基板,SiO2,SiNx,Al2O3等の無機材料を形成したプラスチック基板等が挙げられる。金属基板材料としては、ステンレス,42アロイなどの合金が挙げられる。プラスチック基板材料としては、ポリエチレンテレフタレート,ポリエチレンナフタレート,ポリメチルメタクリレート,ポリサルフォン,ポリカーボネート,ポリイミド等が挙げられる。
陽極材料としては、高い仕事関数を有する材料であれば用いることができる。具体的には、透明電極として用いることができる材料としてはITO,IZOなどの導電性酸化物や、薄いAgなどの仕事関数の大きい金属が挙げられる。また、反射電極としては、Al上にITOを積層したものや、ITO/Ag/ITO積層膜,Cr,Moなどが挙げられる。電極のパターン形成は、下部電極であれば一般的にはガラス等の基板上にホトリソグラフィーなどを用いることで、また、上部電極である場合には成膜時にメタルマスクを用いることで行うことができる。
陰極材料は、仕事関数が小さい金属が好ましい。具体的には、反射電極をして用いる材料としてはLiFとAlの積層体やMg:Ag合金などが好適に用いられる。透明陰極としては薄いMg:Ag合金やITO上に薄いMg:Ag合金を積層したもの、LiFとIZOの積層体などが挙げられる。また、これらの材料に限定されるものではなく、例えばLiFの代わりとして、Cs化合物,Ba化合物,Ca化合物などを用いることができる。電極のパターニングは陽極と同様に行うことができる。
画素形成層103や電極接続層104の成膜時に第一の下部電極101および第二の下部電極201表面の表面エネルギーに差を持たせるために、第一の下部電極101および第二の下部電極201は材料または光の透過性を変える必要がある。第一の下部電極101の材料および第二の下部電極201の材料を異なるものにした場合、電極表面の水酸基の有無や光の透過性の差を利用する表面エネルギー制御がやりやすくなる。
画素形成層103形成部と電極接続層104形成部の表面エネルギーに差を持たせるために、表面エネルギーが異なる表面処理材料を用いたり、基板の背面または表面から光を照射したりして、表面処理を行う。表面処理はSAM膜などを用いて行うことができる。
その際、あらかじめ第一の下部電極101および第二の下部電極201の種類または、光の透過性に差をつけておくことで表面処理のパターニングを行うことができる。
塗液は画素形成層103形成材料および電極接続層104形成材料を適切な溶媒に溶解させたものである。しかしながら画素形成層103形成材料と電極接続層104形成材料のSP値が大きく異なるため、それぞれのSP値に近いSP値を有する複数の溶媒を用いることが好ましい。このような溶媒を用いた塗液では、溶媒が分離してしまい塗布が困難になる。そのため、ホモジナイザーなどを用いて両者の分散液としたものを塗液としてもよい。また、両者の溶媒の中間のSP値を持つ溶媒を第三の溶媒として加えてもよい。その場合には第三の溶媒の沸点は第一の溶媒,第二の溶媒の沸点よりも低い必要がある。例えば第一の溶媒としてトルエン,キシレンなどの芳香族溶媒やヘキサンなどの炭化水素系溶媒などSP値の小さな溶媒が挙げられ、また第二の溶媒としては水などSP値の大きな溶媒が挙げられる。また、第三の溶媒としては、メタノール,エタノールなどの低沸点アルコール系溶媒などが挙げられる。
有機発光素子の作製方法の例として以下に2つの方法が挙げられる。
基板100上には第一の下部電極101,第二の下部電極201およびバンク105を形成しておく。
基板100上には第一の下部電極101,第二の下部電極201およびバンク105を形成しておく。
なお、画素形成層103は複数層塗布しても構わない。画素形成層103形成後、基板100表面から光照射を行い、第二の下部電極201表面を親水化する。その後、電極接続層104形成材料および第二の溶媒を含む塗液を塗布し、電極接続層104を形成する。
第一の上部電極102は蒸着法,スパッタ法,印刷法などで形成できる。以上の手順により直列構造を有する有機発光素子をアライメントフリーで形成できる。この方法では、画素形成層103を多層形成することが可能であり、高効率な素子構成とすることができる。
101 第一の下部電極
102 第一の上部電極
103 画素形成層
104 電極接続層
105 バンク
106 樹脂層
107 封止基板
108 光取出し層
150 混合層
201 第二の下部電極
202 第二の上部電極
301 拡散板
302 第一の有機発光素子
303 第二の有機発光素子
Claims (10)
- 第一の下部電極,画素形成層,混合層,電極接続層および第一の上部電極を有する第一の有機発光素子と、
第二の下部電極および第二の上部電極を有する第二の有機発光素子と、を有する有機発光素子光源であって、
基板上に前記第一の下部電極,前記画素形成層,前記第一の上部電極の順に形成され、
前記基板上に前記第二の下部電極,前記電極接続層の順に形成され、
前記第一の下部電極の表面エネルギーおよび前記第二の下部電極の表面エネルギーは異なり、
前記電極接続層により前記第二の下部電極と前記第一の上部電極が電気的に接続され、
前記画素形成層と前記電極接続層との境界に前記混合層が形成され、
前記混合層は前記画素形成層の成分と前記電極接続層の成分とを含み、
前記画素形成層はホストおよび発光ドーパントを含む有機発光素子光源。 - 請求項1において、
前記第一の下部電極および前記第二の下部電極が異なる材料で形成されている有機発光素子光源。 - 請求項1において、
前記第一の上部電極および前記第二の上部電極と前記電極接続層が同一の材料で形成されている有機発光素子光源。 - 請求項1において、
前記第一の上部電極および前記第二の上部電極を絶縁するバンクを含み、
前記第一の下部電極および第二の下部電極の境界が前記バンクの下に設けられている有
機発光素子光源。 - 請求項1において、
前記電極接続層を形成する材料として導電性高分子を含む有機発光素子光源。 - 請求項1において、
前記発光ドーパントの補助配位子にフルオロアルキル基,パーフルオロアルキル基,アルキル基(Cの数は10以上),パーフルオロポリエーテル基及びシロキシ基のうちから1つ以上選ばれる置換基が含まれる有機発光素子光源。 - 請求項1乃至6のいずれかの有機発光素子光源の製造方法であって、
前記画素形成層,前記電極接続層および前記混合層の形成材料をSP値の異なる複数の溶媒に溶解させ、塗液を作製する工程と、
前記塗液を前記第一の下部電極および前記第二の下部電極に塗布する工程と、を含む有機発光素子光源の製造方法。 - 請求項7において、
前記第一の下部電極または前記第二の下部電極を表面エネルギーが異なる表面処理材料を用いて表面処理を行うことで、前記第一の下部電極の表面エネルギーおよび前記第二の下部電極の表面エネルギーを異ならせる工程を含む製造方法。 - 請求項7において、
前記基板の背面または表面から光を照射することで、前記第一の下部電極の表面エネルギーおよび前記第二の下部電極の表面エネルギーを異ならせる工程を含む製造方法。 - 請求項7乃至9のいずれかに用いられる塗液であって、
前記塗液には沸点の異なる少なくとも三種類の溶媒が含まれ、
前記三種類の溶媒の内の一つの溶媒の沸点が他の二つの溶媒の沸点より低い塗液。
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