JP5625770B2 - 電極、電池および電極の製造方法 - Google Patents
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Description
図1は本発明に対する参照例1のスタック1の概略縦断面図を示している。なお、負極活物質層、正極活物質層については分割しない状態で示している。
図4は参照例2の1つの双極型電極3の概略平面図で、参照例1の図2と置き換わるものである。図5は図4のA−A線断面図である。図4、図5において図2、図3と同一部分には同一番号を付している。
まず図6、図7に示す参照例3は、2つの分割電極活物質層22、23の全て及び分割部位25の全てを、活物質層より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材28で被覆したものである。このため、イオン透過性を有する高抵抗部材28の断面は、図7に示したようにEの字を伏せたような形状になっている。
図9、図10に示す参照例4は、分割部位25の全てに分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材29を設けると共に、分割電極活物質層22、23のうち分割部位25のある側と反対側の長辺側側面22b、23bにも分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材30、31を沿わせて設けたものである。
図12、図13に示す参照例5は、隣り合う2つの分割電極活物質層22、23の各長辺側側面22a、23a(端面)の全てに分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材32、33を設けると共に、それぞれ配置した高抵抗部材32、33の間(つまり分割部位25の中央位置)に空隙部34を設けたものである。
図14、図15に示す参照例6は、隣り合う2つの分割電極活物質層22、23の各長辺側側面22a、23a(端面)の全てに分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材32、33を設けると共に、それぞれ配置した高抵抗部材32、33の間(分割部位25の中央位置)に空隙部34’を設けている点で参照例5と同じである。
図16、図17に示す参照例7は、分割電極活物質層22、23の集電体4と接触する側の平面(図17で下面)22c、23cの面積を、参照例1の分割電極活物質層22、23の集電体4と接触する側の平面(図3で下面)22c、23cの面積より大きくすると共に、分割電極活物質層22、23の集電体4と接触しない側の平面(図17で上面)22d、23dの面積を、参照例1の分割電極活物質層22、23の集電体4と接触しない側の平面(図3で上面)22c、23cの面積より小さくし、かつ分割部位25の全てに分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材35を設けたものである。このため、図17に示したように分割電極活物質層22、23の断面は等脚台形状となり、イオン透過性を有する高抵抗部材35の断面は逆台形状となっている。
図18は本発明の第1実施形態の1つの双極型電極3の概略平面図、図19は図18のA−A線断面図である。
図20は比較例の1つの双極型電極3の概略平面図、図21は図20のA−A線断面図である。図20、図21において第1実施形態の図18、図19と同一部分には同一番号を付している。比較例は、図18、図19に示した第1実施形態の双極型電極3から高抵抗部材を除いたものである。つまり、比較例には高抵抗部材は設けられていない。
まず図22、図23に示す参照例8は、分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材61の下面61aを集電体4上に固定して設けるものである。この場合に、分割電極活物質層22、23の長辺側側面22a、23aに対向する高抵抗部材61の両側面61b、61cは分割電極活物質層22、23の長辺側側面22a、23aに当接させていない。
図24、図25に示す参照例9は、分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材62の両側面62b、62cを分割電極活物質層22、23の互いに対向する長辺側側面22a、23aに固定するものである。
図22、図23で前述したように参照例8では、分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材61の下面61aを、分割部位25の中央の一箇所で集電体4上に固定した。一方、図27〜図29に示す参照例10は、分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材63、64の下面63a、64aを、分割部位25の端部の二箇所で集電体4上に固定するものである。つまり、参照例10では、イオン透過性を有する2つの高抵抗部材63、64からなり、一方の高抵抗部材63は分割部位25の一方の端に固定され、他方の高抵抗部材64は分割部位25の他方の端に固定されている。参照例10でも、分割電極活物質層22、23の長辺側側面22a、23aに対向する高抵抗部材63、64の両側面63b、63c、64b、64cは分割電極活物質層22、23の長辺側側面22a、23aに当接させていない。
図30、図31に示す参照例11では、電極活物質層21を3つに分割(等分)している。このため、これら3つの分割された電極活物質層(この分割された電極活物質層を以下「分割電極活物質層」という。)22、23、24は所定の隙間25を空けて並んでいる。この分割によって生じた隙間25、26も以下「分割部位」という。
図32、図33に示す参照例12は、分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材67の断面を、三角形状として、集電体4上に固定して設けたものである。
図34〜図36に示す参照例13は、分割電極活物質層22、23より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材68、69の下面68a、69aを、分割部位25の二箇所で集電体4上に固定すると共に、一方の高抵抗部材68の一方の側面68cを分割電極活物質層23の一方の長辺側側面23aのみに、他方の高抵抗部材69の一方の側面69bを分割電極活物質層22の一方の長辺側側面22aのみに当接させたものである。
正極活物質としてリチウムマンガン酸化物(LiMn2O4)を85wt%、導電助剤としてアセチレンブラックを5wt%、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)を10wt%の割合で混合して正極スラリーを調整した。スラリー粘度調整溶媒としてはN−メチル−ピロリドン(NMP)を用いた。
負極活物質としてハードカーボンを90wt%、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)を10wt%の割合で混合して負極スラリーを調整した。スラリー粘度調整溶媒としてはN−メチル−ピロリドン(NMP)を用いた。
導電性を有する層としてポリエチレン(PE)樹脂にカーボン材料を分散させた導電性高分子材料を延伸によって、厚さ100μmのフィルム状に成型して、導電性を有する樹脂層を含む集電体を作製した。
上記の負極スラリーを上記集電体の一方の面に塗布し乾燥させて負極活物質層を形成した。負極活物質層の厚みは50μmになるようにプレスを行った。
絶縁体材料とバインダー材料を混合してスラリーを作製した。絶縁体材料としてアルミナを用いた。バインダーとしてカルボキシメチルセルロース(CMC)を2wt%の割合で用いた。溶媒としてN−メチル−ピロリドン(NMP)を用いた。
エチレンカーボネート(EC)及びジエチルカーボネート(DEC)を、EC:DEC=1:1(体積比)の割合で混合した非水溶媒に、電解質塩としての六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を濃度が1mol/lとなるように溶解させて、非水電解液を作製した。
上記得られた双極型電極を6つ用意し、正極活物質層、負極活物質層の周囲にポリエチレン(PE)製フィルムからなるシール部材を配置した。さらに、隣り合う一方の双極型電極の正極活物質層と、隣り合う他方の双極型電極の負極活物質層とが対向するように、かつこれら隣り合う2つの双極型電極の間に厚み35μmのポリエチレン(PE)からなるセパレータを配置して積層した。次いで、各層の注液部以外のシール部三辺を上下からプレス(プレス圧力:0.2MPa、プレス温度:140℃、プレス時間:5秒間)し、各層のシール部材を融嫡し、各層をシールして、各層の注液部のみが開口された袋状とした。
前述の共通する事項と同様にして積層型二次電池を作製した(図2、図3参照)。
実施例1と同様にして分割負極活物質層、分割正極活物質層を作製した後に、前述の共通する事項と同様にして積層型二次電池を作製した(図4、図5参照)。
実施例1と同様にして分割負極活物質層、分割正極活物質層を作製した後に、前述の共通する事項と同様にして積層型二次電池を作製した(図6、図7、図8参照)。
実施例1と同様にして分割負極活物質層、分割正極活物質層を作製した後に、前述の共通する事項と同様にして積層型二次電池を作製した(図9、図10、図11参照)。
実施例1と同様にして分割負極活物質層、分割正極活物質層を作製した後に、前述の共通する事項と同様にして積層型二次電池を作製した(図12、図13参照)。
実施例5と同様にして負極活物質層、正極活物質層の各分割と高抵抗部材の転写とを同時に行うことにより、10μm×70mmの高抵抗部材の作製を行った。その後に、前述の共通する事項と同様にして積層型二次電池を作製した(図14、図15参照)。
実施例4と同様にして分割負極活物質層、分割正極活物質層を作製した後に、前述の共通する事項と同様にして積層型二次電池を作製した(図16、図17参照)。
実施例8と同様にして分割負極活物質層、分割正極活物質層を作製した後に、前述の共通する事項と同様にして積層型二次電池を作製した(図20、図21参照)。
上記実施例1〜7及び比較例の積層型二次電池について、0.5Cで5時間初回充電放電を行った(各層の上限電圧4.2V)。その後、45℃の充放電サイクル試験を100サイクル行い、保存後の容量測定を0.5Cの充放電測定で測定した。得られた結果を表1にまとめた。
3 双極型電極
4 集電体
21 電極活物質層
22、23 分割電極活物質層
25 分割部位
27、27’ 高抵抗部材
28、29、32、33 高抵抗部材
34、34’ 空隙部
35 高抵抗部材
41 負極活物質層
42、43、44 分割負極活物質層
45 正極活物質層
46、47、48 分割正極活物質層
49、50、51、52 分割部位
53、54、55、56 高抵抗部材
100 電極製造装置
120 混練装置
130 塗布装置
140 プレス装置
150 乾燥装置
160 第2のプレス装置
170 第2の塗布装置
Claims (9)
- 集電体に複数に分割した活物質層を形成した電極であって、
隣り合う2つの分割された活物質層の間に、活物質層より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材を含むと共に、
前記電極は集電体の一方の面に負極活物質層を、他方の面に正極活物質層を形成する双極型電極であり、
前記負極活物質層と正極活物質層の分割される数は同数であり、
分割された負極活物質層と、分割された正極活物質層とが電解質を挟んで互いに対向すると共に、
隣り合う2つの分割された負極活物質の間の間隔が、隣り合う2つの分割された正極活物質層の間の間隔より小さいことを特徴とする電極。 - 前記高抵抗部材内の平均空孔径は前記活物質層の平均空孔径より大きいことを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記隣り合う2つの分割された活物質層の間の全てに前記高抵抗部材を設けることを特徴とする請求項1または2に記載の電極。
- 前記隣り合う2つの分割された活物質層の端面の全てに前記高抵抗部材をそれぞれ配置し、
それぞれ配置した高抵抗部材の間に空隙部を設けることを特徴とする請求項1または2に記載の電極。 - 前記空隙部の距離は前記活物質層の平均空孔径よりも大きいことを特徴とする請求項4に記載の電極。
- 請求項1から5までのいずれか一つに記載の電極を用いた電池。
- 集電体の一方の面に負極活物質層を、他方の面に正極活物質層を形成する活物質層形成工程と、
この形成された活物質層にパターン型をプレスし活物質層を複数に分割する活物質分割工程であって、前記負極活物質層と正極活物質層の分割される数は同数であり、分割された負極活物質層と、分割された正極活物質層とを電解質を挟んで互いに対向させたとき、隣り合う2つの分割された負極活物質の間の間隔を、隣り合う2つの分割された正極活物質層の間の間隔より小さくする活物質分割行程と、
活物質層が分割された部分に活物質層より電気抵抗が高くイオン透過性を有する高抵抗部材を設ける高抵抗部材設置工程と
を含むことを特徴とする電極の製造方法。 - 前記高抵抗部材設置工程は、前記高抵抗部材を含む溶液を前記活物質層が分割された部分に塗布することを特徴とする請求項7に記載の電極の製造方法。
- 前記活物質分割工程及び前記高抵抗部材設置工程は、前記高抵抗部材を表面に形成したパターン型を前記活物質層にプレスすることにより、活物質層の分割及び高抵抗部材の転写を共に行うことを特徴とする請求項7に記載の電極の製造方法。
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