JP5600327B2 - ポリ（アリーレンエーテル）物品および組成物 - Google Patents

ポリ（アリーレンエーテル）物品および組成物 Download PDF

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Description

ポリ（アリーレンエーテル）樹脂は、その優れた耐水性、寸法安定性および固有の難燃性で知られるプラスチックの一種である。強度、剛性、耐薬品性および耐熱性などの特性は、種々の他のプラスチック類と混合して調整し、例えば衛生器具、電気ボックス、自動車部品およびワイヤーやケーブル絶縁体などの広範な消費財製品の要件を満たすことができる。
ポリ（アリーレンエーテル）の１つの用途として、日光を吸収し、それを、低コストでの建物暖房用および給湯用の熱エネルギに変換する太陽熱集熱器の製造がある。一般に、ポリマー系の太陽熱集熱器は、従来の銅平板集熱器よりはるかに低価格であり、従って、エネルギが比較的安い地域（例えば、水力発電が豊富なノルウェーなど）においても費用効率が高い。太陽熱集熱器に使用される種々のポリマーの中で、ポリ（アリーレンエーテル）／ポリスチレン配合物からは、耐熱性、加水分解安定性および延性の有利な組み合わせが得られる。ポリ（アリーレンエーテル）／ポリスチレン配合物を用いた太陽熱集熱器は、Ｍ．ＭｅｉｒおよびＪ．Ｒｅｋｓｔａｄの「Ｄｅｒ Ｓｏｌａｒｎｏｒ Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆｋｏｌｅｋｔｏｒ−Ｔｈｅ ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ ａ ｐｏｌｙｍｅｒ ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ ｗｉｔｈ ｇｌａｚｉｎｇ」， Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ Ｓｏｌａｒ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ， Ｅｒｓｔｅｓ Ｌｅｏｂｅｎｅｒ Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ， Ｓｏｌａｒｔｅｃｈｎｉｋ−Ｎｅｕｅ Ｍｏｇｌｉｃｈｋｅｉｔｅｎ ｆｕｒ ｄｉｅ Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆｂｒａｎｃｈｅ， Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｏｍｐｅｔｅｎｃｅ Ｃｅｎｔｅｒ Ｌｅｏｂｅｎ， Ｏｃｔｏｂｅｒ７−８， Ｌｅｏｂｅｎ， ｐｐ ＩＩ-１ ｔｏ ＩＩ−８（２００３）、およびＲｅｋｓｔａｄの米国特許出願公報第２００４／０２６１７８７Ａ１号に記載されている。これらの太陽熱集熱器で使用されているポリ（アリーレンエーテル／ポリスチレン配合物は良好に機能しているが、他の重要な特性を犠牲にすることなく、成形後および熱劣化後の衝撃強度が増大する改良された組成物が求められている。
上記および他の欠点は、配合後の質量平均分子量が５０，０００〜６０，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を４５〜７０質量％と、ポリスチレン含量が２０〜５０％で質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を９〜２０質量％と、ホモポリスチレンを５〜４５質量％と、ポリサリチラートを１〜９質量％と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量％はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は６．５以下であることを特徴とする組成物を含む異形押出物品によって緩和される。
別の実施形態は、配合後の質量平均分子量が５０，０００〜６０，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を４５〜７０質量％と、質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を９〜２０質量％と、ホモポリスチレンを５〜４５質量％と、ポリサリチラートを１〜９質量％と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量％はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は６．５以下であることを特徴とする組成物である。
これらおよび他の実施形態について、以下詳細に説明する。
図１は、３つの多層異形押出部の断面図を示す。
ある実施形態は、配合後の質量平均分子量が５０，０００〜６０，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を４５〜７０質量％と、ポリスチレン含量が２０〜５０％で質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を９〜２０質量％と、ホモポリスチレンを５〜４５質量％と、ポリサリチラートを１〜９質量％と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量％はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は６．５以下であることを特徴とする組成物を含む異形押出物品である。
前記異形押出物品は、ポリ（アリーレンエーテル）組成物に対して当分野で既知の異形押出プロセスで形成できる。例えば、Ｇｏｔｚらの米国特許第５，４６８，５３０号、Ｅｊｉｒｉらの同第５，６２９，０６２号およびＮｏｚａｔｏらの同第６，３５７，８０２号を参照のこと。一部の実施形態では、該異形押出プロセスは、ダイを経由して温度２２０〜２４０℃の前記組成物を押出すステップを備える。この範囲内で、組成物の温度は２２５〜２３５℃にでき、具体的には２３０〜２３５℃にできる。該異形押出プロセスはさらに、押出された組成物を冷却して前記押出物品を形成するステップを備える。冷却方法は、空気などの循環ガス流れ内で冷却するステップまたは水浴中で冷却するステップを備える。シート、配管、ドアフレーム、窓枠、家具装備品、家具フレーム、自動車装備品などを含む種々の異形押出物品が形成できる。本明細書に記載の組成物は、多層物品、すなわち押出方向に沿って連続した１つまたは複数の中空チャネルを定義する構造を有する押出物品の形成に特に有用である。こうした多層物品の１つの用途は、太陽熱集熱器の製造にある。こうしたポリマー系成分を用いた太陽熱集熱器は、例えば、Ｊ．Ｄ．Ｂｕｒｃｈの「Ｐｏｌｙｍｅｒ−Ｂａｓｅｄ Ｓｏｌａｒ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｓｙｓｔｅｍｓ：Ｐａｓｔ，Ｐｒｅｓｅｎｔ ａｎｄ Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ」、「Ｐｏｌｙｍｅｒ−ｂａｓｅｄ Ｓｏｌａｒ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｓｙｓｔｅｍｓ：Ｐａｓｔ，Ｐｒｅｓｅｎｔ，ａｎｄ Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ」，Ａｎｎｕａｌ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｆ ｔｈｅ Ｓｏｃｉｅｔｙ ｏｆ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｓ（ＡＮＴＥＣ２００６），Ｃｈａｒｌｏｔｔｅ，Ｎｏｒｔｈ Ｃａｒｏｌｉｎａ，Ｍａｙ８−１０，２００６，ｐｐ１８７７−１８８１；Ｗ．Ｍ．Ｋ．ｖａｎ ＮｉｅｋｅｒｋおよびＴ．Ｂ．ＳｃｈｅｆｆｌｅｒのＳｏｌａｒ Ｅｎｅｒｇｙ，ｖｏｌｕｍｅ５１，ｐａｇｅｓ３３９−３４７（１９９３）；Ｐ．Ｉ．Ｔｓｉｌｉｎｇｉｒｉｓの「Ｔｏｗａｒｄｓ ｍａｋｉｎｇ ｓｏｌａｒ ｗａｔｅｒ ｈｅａｔｉｎｇ ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ｆｅａｓｉｂｌｅ：ｔｈｅ ｐｏｌｙｍｅｒ ｓｏｌａｒ ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ ａｐｐｒｏａｃｈ」，Ｅｎｅｒｇｙ Ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ ＆ Ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ，ｖｏｌｕｍｅ４０，ｐａｇｅｓ１２３７−１２５０（１９９９）；Ｍ．Ｍｅｉｒ，Ｊ．Ｒｅｋｓｔａｄの「Ｄｅｒ Ｓｏｌａｒｎｏｒ Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆｋｏｌｅｋｔｏｒ−Ｔｈｅ ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ ａ ｐｏｌｙｍｅｒ ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ ｗｉｔｈ ｇｌａｚｉｎｇ」，Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ Ｓｏｌａｒ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，Ｅｒｓｔｅｓ Ｌｅｏｂｅｎｅｒ Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ，Ｓｏｌａｒｔｅｃｈｎｉｋ−Ｎｅｕｅ Ｍｏｇｌｉｃｈｋｅｉｔｅｎ ｆｕｒ ｄｉｅ Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆｂｒａｎｃｈｅ，Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｏｍｐｅｔｅｎｃｅ Ｃｅｎｔｅｒ Ｌｅｏｂｅｎ，Ｏｃｔｏｂｅｒ７−８，Ｌｅｏｂｅｎ，ｐｐ．ＩＩ-１ ｔｏ ＩＩ−８（２００３）（これは、ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｐｈｙｓｉｃｓ．ｕｉｏ．ｎｏ／ｅｎｅｒｇｙ／ｒｅｂｕｓ／ｐａｐｅｒｓ ｒｅｂｕｓ／ｍｅｉｒ ｒｅｋｓｔａｄ１０−２００３．ｐｄｆで閲覧可能（前回、２００８年１２月２１日に閲覧））；およびＲｅｋｓｔａｄの米国特許出願公報第２００４／０２６１７８７Ａ１号などに記載されている。本組成物は、これらの引例に記載されているように太陽熱集熱器の製造に使用できる。３つの多層押出物品部の代表的な断面を図１（ａ）〜（ｃ）に示す。
該異形押出物品は、特定の量のポリ（アリーレンエーテル）と、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体と、ホモポリスチレンと、ポリサリチラートを含む組成物の異形押出によって形成される。
好適なポリ（アリーレンエーテル）としては、下式を有する繰り返し構造単位を含むものが挙げられる。
Figure 0005600327
 式中、Ｚ１はそれぞれ独立に、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、あるいは、少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシであり、Ｚ２はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、あるいは、少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシである。本明細書での「ヒドロカルビル」は、単独で用いられていても、他の用語の接頭辞、接尾辞あるいはその一部として用いられていても、炭素と水素だけを含む残基を指す。該残基は、脂肪族あるいは芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝鎖、飽和または不飽和であり得る。それにはまた、脂肪族、芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝鎖、飽和および不飽和の炭化水素部分の組み合わせが含まれ得る。しかしながら、該ヒドロカルビル残基が置換として記載された場合には、置換された残基の炭素員および水素員上にヘテロ原子を選択的に含み得る。このように、置換と具体的に記載された場合、該ヒドロカルビル残基は、１つまたは複数のカルボニル基、アミノ基、水酸基などを含み得、あるいはヒドロカルビル残基骨格内にヘテロ原子を含み得る。一例として、Ｚ１は、末端３，５−ジメチル−１，４−フェニル基と、酸化重合触媒のジ−ｎ−ブチルアミン成分との反応で形成されたジ−ｎ−ブチルアミノメチル基であってもよい。
一部の実施形態では、前記ポリ（アリーレンエーテル）は、２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル単位と、２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル単位またはこれらの組み合わせを含む。一部の実施形態では、前記ポリ（アリーレンエーテル）は、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）である。
前記ポリ（アリーレンエーテル）は、典型的には前記ヒドロキシ基のオルト位置に存在するアミノアルキル含有末端基を有する分子を含むことができる。テトラメチルジフェノキノン副生成物が存在する２，６−ジメチルフェノール含有反応混合物から典型的に得られるテトラメチルジフェノキノン（ＴＭＤＱ）末端基が存在することも多い。該ポリ（アリーレンエーテル）は、ホモポリマー、共重合体、グラフト共重合体、イオノマーあるいはブロック共重合体、また前述のものを少なくとも１つ含む組み合わせの形態であり得る。
前記ポリ（アリーレンエーテル）の配合後の質量平均分子量は、５０，０００〜６０，０００原子質量単位であり、具体的には５３，０００〜５７，０００原子質量単位である。ポリ（アリーレンエーテル）の分子量は、配合（例えば溶融混練）時に増大し得ることは周知である。従って、前記組成物の形成に使用されるポリ（アリーレンエーテル）の質量平均分子量はいくぶん小さく、典型的には４０，０００〜５０，０００原子質量単位であり、具体的には４３，０００〜４７，０００原子質量単位である。
前記組成物の形成に使用されるポリ（アリーレンエーテル）の量は、組成物の合計質量に対して４５〜７０質量％であり、具体的には５０〜６０質量％であり、より具体的には５５〜６０質量％である。
前記組成物の形成に使用される別の成分は、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体である。ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレンレントリブロック共重合体とその調製方法は、当分野で既知である。これらのトリブロック共重合体は典型的には、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレントリブロック共重合体の脂肪族部分の水素化によって調製される。本組成物に使用するために、該ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体のポリスチレン含量は好適には、トリブロック共重合体の質量に対して２０〜５０質量％であり、具体的には２５〜４０質量％である。また、質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位の、具体的には２５０，０００〜４５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を使用することも好ましい。典型的なポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体は、Ｋｒａｔｏｎ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ Ｇ１６５１として市販されている。
前記組成物の形成に使用されるポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体の量は、該組成物の合計質量に対して９〜２０質量％であり、具体的には１０〜１８質量％であり、より具体的には１１〜１６質量％である。また、ポリ（アリーレンエーテル）に対するトリブロック共重合体の最小量を維持することも重要である。従って、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体の質量比は６．５以下であり、具体的には２．２５〜６．５であり、より具体的には３〜５である。
前記組成物の形成に使用される別の成分はホモポリスチレンである。本明細書でのホモポリスチレンは、スチレンのホモポリマーを指す。従って、スチレン以外の任意のモノマーの残基は、該ホモポリスチレンから除外される。該ホモポリスチレンは、アタクチック、シンジオアタクチックあるいはイソタクチックであり得る。一部の実施形態では、該ホモポリスチレンはアタクチックである。一部の実施形態では、該ホモポリスチレンの溶融体積流量は、ＩＳＯ１１３３に準拠して温度２００℃、荷重５ｋｇで測定して１．５〜５ｃｍ３／１０分である。
前記組成物の形成に使用されるホモポリスチレンの量は、組成物の合計質量に対して５〜４５質量％であり、具体的には１０〜２０質量％であり、より具体的には１５〜２５質量％である。
前記組成物の形成に使用される別の成分はポリサリチラートである。ポリサリチラートは、サリチル酸の縮合ポリマーである。ポリサリチラートとその調製方法は当分野で既知である。ポリサリチラートの数平均分子量は少なくとも１，０００原子質量単位、具体的には少なくとも１，５００原子質量単位であることが好ましい。配合時の反応に関するいかなる特定の理論にも束縛されないことを望みながらも、出願人は、該ポリサリチラートは、前記ポリ（アリーレンエーテル）の末端水酸基と反応してポリサリチラート−キャップ化ポリ（アリーレンエーテル）を形成すると考える。同様の反応は、Ｗｈｉｔｅらの米国特許第４，７６０，１１８号に番に記載されている。
前記組成物の形成に使用されるポリサリチラートの量は、組成物の合計質量に対して１〜９質量％であり、具体的には２〜７質量％であり、より具体的には３〜６質量％である。
前記組成物は、上記の成分に加えてさらに選択的に、熱可塑性分野で既知の種々の添加剤を含むことができる。例えば、該組成物はさらに選択的に、安定剤、酸化防止剤、離型剤、加工助剤、難燃剤、防滴剤、成核剤、ＵＶカット剤、染料、顔料、香料、帯電防止剤、金属不活性化剤、ブロッキング防止剤など、およびこれらの組み合わせから選択された添加剤を含むことができる。添加剤が存在する場合その合計量は典型的には、該組成物の合計質量に対して約０．５〜１０質量％である。
一部の実施形態では、前記組成物は、強化材や非強化材を含む充填材を含まない。例えば、太陽熱集熱器を製造するための多層シートの形成に該組成物を使用する場合、充填材は多層シートの衝撃強度を損なう可能性がある。
一部の実施形態では、前記組成物は、前記ポリ（アリーレンエーテル）、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体、ホモポリスチレンおよびポリサリチラート以外の任意のポリマーを２質量％未満含む。こうした成分の量は、１質量％未満または０．１質量％未満とすることができ、あるいは完全に除くこともできる。除外できるポリマーは、ゴム変性ポリスチレン、ポリアミド、ポリオレフィン、ポリエステルおよび熱硬化性樹脂などである。
前記異形押出物品の非常に特定的な実施形態では、前記組成物は、配合後の質量平均分子量が５３，０００〜５７，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を５５〜６５質量％と、ポリスチレン含量が２５〜４０％で質量平均分子量が２５０，０００〜４５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を１１〜１６質量％と、ホモポリスチレンを１５〜２５質量％と、ポリサリチラートを３〜６質量％と、を含み、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比が３〜５であることを特徴とする溶融混練生成物を含む。
前記組成物は、前記ポリ（アリーレンエーテル）、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレン、ホモポリスチレンおよびポリサリチラートの溶融混練によって形成される。溶融混練装置は当分野で既知であり、単軸スクリュ式押出機、二軸スクリュ式押出機、および、成分にせん断を加える同様の混合装置などがある。溶融混練の具体的な手順は、以下の実施例で説明する。
前記溶融混練組成物は、加工性、延性、耐熱性および熱劣化後の延性において、以前には実現できなかった組み合わせを示す。従って一部の実施形態では、該組成物の降伏点引張応力は、ＩＳＯ５２７に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも６０ＭＰａ（具体的には６０〜７５ＭＰａ、より具体的には６０〜６５ＭＰａ）であり、引張弾性率は、ＩＳＯ５２７に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも２２００ＭＰａ（具体的には２２００〜２７００ＭＰａ、より具体的には２３００〜２４５０ＭＰａ）であり、曲げ強度は、ＩＳＯ１７８に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも８０ＭＰａ（具体的には８０〜１１０ＭＰａ、より具体的には８５〜１０５ＭＰａ、さらにより具体的には９０〜１１０ＭＰａ）であり、溶融体積流量は、ＩＳＯ１１３３に準拠して温度３００℃、荷重１０ｋｇで測定して、少なくとも２０ｃｍ３／分（具体的には２０〜５５ｃｍ３／分、より具体的には２５〜４０ｃｍ３／分）であり、熱変形温度は、ＩＳＯ７５／Ｂｆに準拠して応力０．４５ＭＰａで測定して、少なくとも１４０℃（具体的には１４０〜１６０℃、より具体的には１５０〜１６０℃）であり、ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ＩＳＯ１８０／１Ａに準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも１８ｋＪ／ｍ２（具体的には１８〜３５ｋＪ／ｍ２、より具体的には２０〜３０ｋＪ／ｍ２）であり、温度１４０℃の空気中で２０００時間劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ＩＳＯ１８０／１Ａに準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも７ｋＪ／ｍ２（具体的には７〜２０ｋＪ／ｍ２、より具体的には７〜１０ｋＪ／ｍ２）である。
本発明は、前記異形押出物品の形成に使用される組成物にまで及ぶ。従って、ある実施形態は、配合後の質量平均分子量が５０，０００〜６０，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を４５〜７０質量％と、質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を９〜２０質量％と、ホモポリスチレンを５〜４５質量％と、ポリサリチラートを１〜９質量％と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量％はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は６．５以下であることを特徴とする組成物である。
前記異形押出物品の文脈で上記に記載の種々の実施形態は該組成物にも適用される。例えば、非常に特定的な実施形態では、該組成物は、配合後の質量平均分子量が５３，０００〜５７，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を５５〜６５質量％と、ポリスチレン含量が２５〜４０％で質量平均分子量が２５０，０００〜４５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を１１〜１６質量％と、ホモポリスチレンを１５〜２５質量％と、ポリサリチラートを３〜６質量％と、を含み、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は３〜５であることを特徴とする溶融混練生成物を含む。
本発明は少なくとも以下の実施形態を含む。
実施形態１：配合後の質量平均分子量が５０，０００〜６０，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を４５〜７０質量％と、ポリスチレン含量が２０〜５０％で質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を９〜２０質量％と、ホモポリスチレンを５〜４５質量％と、ポリサリチラートを１〜９質量％と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量％はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は６．５以下であることを特徴とする組成物を含む異形押出物品。
実施形態２：前記ポリ（アリーレンエーテル）の配合前の質量平均分子量は４０，０００〜５０，０００原子質量単位であることを特徴とする実施形態１に記載の異形押出物品。
実施形態３：前記組成物の降伏点引張応力は、ＩＳＯ５２７に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも６０ＭＰａであり、引張弾性率は、ＩＳＯ５２７に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも２２００ＭＰａであり、曲げ強度は、ＩＳＯ１７８に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも８０ＭＰａであり、溶融体積流量は、ＩＳＯ１１３３に準拠して温度３００℃、荷重１０ｋｇで測定して、少なくとも２０ｃｍ３／分であり、熱変形温度は、ＩＳＯ７５／Ｂｆに準拠して応力０．４５ＭＰａで測定して、少なくとも１４０℃であり、ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ＩＳＯ１８０／１Ａに準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも１８ｋＪ／ｍ２であり、温度１４０℃の空気中で２０００時間劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ＩＳＯ１８０／１Ａに準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも７ｋＪ／ｍ２であることを特徴とする実施形態１または実施形態２に記載の異形押出物品。
実施形態４：前記組成物は、前記ポリ（アリーレンエーテル）、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体、ホモポリスチレンおよびポリサリチラート以外の任意のポリマーを２質量％未満含むことを特徴とする実施形態１乃至実施形態３のいずれかに記載の異形押出物品。
実施形態５：前記組成物は充填材を含まないことを特徴とする実施形態１乃至実施形態４のいずれかに記載の異形押出物品。
実施形態６：前記組成物は、配合後の質量平均分子量が５３，０００〜５７，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を５５〜６５質量％と、ポリスチレン含量が２５〜４０％で質量平均分子量が２５０，０００〜４５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を１１〜１６質量％と、ホモポリスチレンを１５〜２５質量％と、ポリサリチラートを３〜６質量％と、を含み、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は３〜５であることを特徴とする溶融混練生成物を含むことを特徴とする実施形態１乃至実施形態５のいずれかに記載の異形押出物品。
実施形態７：前記異形押出物品は多層物品であることを特徴とする実施形態１乃至実施形態６のいずれかに記載の異形押出物品。
実施形態８：配合後の質量平均分子量が５０，０００〜６０，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を４５〜７０質量％と、質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を９〜２０質量％と、ホモポリスチレンを５〜４５質量％と、ポリサリチラートを１〜９質量％と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量％はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は６．５以下であることを特徴とする組成物。
実施形態９：前記組成物は、配合後の質量平均分子量が５３，０００〜５７，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を５５〜６５質量％と、ポリスチレン含量が２５〜４０％で質量平均分子量が２５０，０００〜４５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を１１〜１６質量％と、ホモポリスチレンを１５〜２５質量％と、ポリサリチラートを３〜６質量％と、を含み、ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は３〜５であることを特徴とする溶融混練生成物を含むことを特徴とする実施形態８に記載の組成物。
本発明について、以下の限定しない実施例によってさらに例証する。
比較実施例１〜６
これらの比較実施例は、ポリサリチラートのない組成物における特性不足を示す。
組成物の形成に使用した成分を表１に示す。
Figure 0005600327
前記成分を二軸スクリュ押出機で溶融混練して組成物を調製した。それぞれの成分を秤量し、適切なフィーダを使って該押出機に投入した。典型的には、ポリスチレン（ＰＳ）はそれだけをペレットで供給し、その他の成分は、ミキサー内で乾燥混合した後、別のフィーダから押出機に添加した。供給量を約１５〜２０ｋｇ／時、スクリュ回転数を約３００ｒｐｍで押出機を操作した。供給ゾーン以外の押出機バレル温度を２６０〜３００℃に設定し、供給ゾーンはそれより低温度に設定した。該押出機は、空気孔と真空孔を備える。
バレル温度が約２６０〜２９５℃、型温度が約１００℃で操作される１１０トンＥｎｇｅｌ射出成形機を用いて試験品を成形した。温度約８０〜１００℃で最高２時間、材料を乾燥させた。
組成物と特性を表２に示す。引張特性はすべて、ＩＳＯ５２７に準拠して温度２３℃、速度５０ｍｍ／分で測定した。該引張特性とは、引張弾性率（ＭＰａ単位）、降伏点引張応力（ＭＰａ単位）、破断引張応力（ＭＰａ単位）、降伏点引張伸び率（％単位）および破断引張伸び率（％単位）である。曲げ特性は、ＩＳＯ１７８に準拠し温度２３℃、速度２ｍｍ／分で測定した。該曲げ特性とは、曲げ弾性率（ＭＰａ単位）、曲げ応力（ＭＰａ単位）である。ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ＩＳＯ１８０／１Ａに準拠し温度２３℃と−３０℃で測定した。ビカット軟化点（℃単位）は、ＩＳＯ３０６、Ｍｅｔｈｏｄ Ｂ／１２０に準拠し荷重５０Ｎ、昇温速度１２０℃／時で測定した。熱変形温度は、ＩＳＯ７５、Ｍｅｔｈｏｄ Ｂに準拠し、外部繊維応力０．４５ＭＰａ、扁平試験片方位で測定した。溶解体積流量（ｃｍ３／１０分単位）は、ＩＳＯ１１３３に準拠し温度３００℃、荷重１０ｋｇで測定した。溶融粘度（Ｐａ−秒単位）は、ＩＳＯ１１４４３に準拠し温度２８０℃、せん断速度１５００／秒で測定した。
ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、成形後のサンプルと、温度１４０℃の空気中で２０００時間劣化後のサンプルで評価した。劣化前にノッチを付けた。
表２の特性結果は、ポリ（アリーレンエーテル）、ホモポリスチレンおよびポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレンを含むが、ポリサリチラートのない配合では、成形後の引張弾性率が不足し（６サンプルの内５サンプル）、成形後の降伏点引張応力が不足し（６サンプルの内６サンプル）、および劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度が不足する（試験した４サンプル内４サンプル）ことを示している。従って、これらの比較実施例は、本発明の特性要件すべてを同時に満たさない。実際問題として、これらの特性不足により、前記組成物で成形される中空押出物品は、その組立中または使用中に機械的ストレスに耐えられない可能性が大きいことを意味している。例えば、該押出物品が太陽熱温水器の太陽熱集熱部品である場合、熱伝導流体が貫流する通常の運転条件下で熱劣化を受け、また、熱伝導流体の貫流なしに、該太陽熱集熱器が太陽で加熱される（および従って冷却させる）「停滞条件」下では、さらにより苛酷な熱劣化を受ける。
Figure 0005600327
 実施例１〜３、比較実施例７〜９
これらの実施例は、本発明の組成物が成形後の引張弾性率、成形後の降伏点引張応力、成形後の曲げ応力、成形後のノッチ付アイゾッド衝撃強度、成形後の熱変形温度および熱劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度に関する特性要件を同時に満足することを実証している。また、これらの実施例は、組成物のポリサリチラートの量が十分でない場合、あるいはポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレンの量が十分でない場合、これらの特性の少なくとも１つが不足することも実証している。
実施例１〜３および比較実施例９の組成物は、二軸スクリュ押出機に供給した乾燥混合の一部として導入したポリサリチラートを含む点を除いて、比較実施例１〜６で記載したように調製した。
表３の結果は、ポリサリチラートを含まない比較実施例７では、熱劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度が不足することを示す。同様にポリサリチラートを含まない比較実施例８でも、成形後の引張弾性率、成形後の降伏点引張応力および熱劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度が不足した。ポリサリチラートを含むが、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレンの量が９質量％未満の比較実施例９では、成形後および熱劣化後の両方サンプルでノッチ付アイゾッド衝撃強度が不足した。発明的実施例１〜３は、特性要件すべてを満足した。一部のホモポリスチレンの代わりにポリサリチラートを用いた効果は、比較実施例７（ポリサリチラートなし）と実施例１（ポリサリチラートあり、優れた熱劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度を示す）との比較、および比較実施例８（ポリサリチラートなし）と実施例２（ポリサリチラートあり、優れた成形後の引張弾性率と降伏点引張応力を示す）との比較からわかる。
Figure 0005600327
 実施例４〜９
さらにこれらの実施例から、本発明の組成物が優れた成形後特性を有することが示されている。
Figure 0005600327
 実施例１０〜１４、比較実施例１０
さらにこれらの実施例から、本発明の組成物が優れた成形後特性を有することが示されている。ＰＰＥとＳＥＢＳの比が６．５を超える比較実施例１０では、ノッチ付アイゾッド衝撃強度が低下した。
Figure 0005600327
本記載では、最良の実施形態を含めて本発明を開示するために、また、当業者が本発明をなし使用できるように実施例を用いている。本発明の特許可能な範囲は特許請求の範囲によって定義され、当業者にもたらされる他の実施例も包含し得る。こうした他の実施例は、本特許請求の範囲の文言と違わない構成要素を有する場合、あるいは特許請求の範囲との差がごくわずかな等価な構成要素を有する場合には、特許請求の範囲に入るものと意図される。
引用された特許、特許出願および他の参考文献はすべて、参照により本明細書に援用される。しかしながら、本出願中の用語が援用された参考文献の用語と矛盾するか対立する場合、本出願の用語が援用された参考文献の矛盾する用語に優先する。
本明細書で開示された範囲はすべて終点を含むものであり、該終点は互いに独立に組み合わせ可能である。
本発明の記述文脈（特に以下の請求項の文脈）における単数表現は、本明細書で別途明示がある場合または文脈上明らかに矛盾する場合を除き、単数および複数を含むものと解釈される。また、本明細書で用いられる、「第１の」「第２の」などの用語は、いかなる順序や量あるいは重要度を表すものではなく、ある成分と他の成分とを区別するために用いるものである。量に関連して用いられる修飾語「約」は、述べられた数値を含んでおり、文脈で指図された意味を有している（例えば、特定の量の測定に付随する誤差程度を含むなど）。

Claims (9)

  1. 配合後の質量平均分子量が５０，０００〜６０，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を４５〜７０質量％と、
    トリブロック共重合体の質量に対するポリスチレン含量が２０〜５０％で質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を９〜２０質量％と、
    ホモポリスチレンを５〜４５質量％と、
    ポリサリチラートを１〜９質量％と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、
    質量％はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、
    ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は６．５以下であることを特徴とする組成物を含み、
    太陽熱集熱器として用いられる、多層の異形押出物品。
  2. 前記ポリ（アリーレンエーテル）の配合前の質量平均分子量は４０，０００〜５０，０００原子質量単位であることを特徴とする請求項１に記載の異形押出物品。
  3. 前記組成物の降伏点引張応力は、ＩＳＯ５２７に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも６０ＭＰａであり、
    引張弾性率は、ＩＳＯ５２７に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも２２００ＭＰａであり、
    曲げ強度は、ＩＳＯ１７８に準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも８０ＭＰａであり、
    溶融体積流量は、ＩＳＯ１１３３に準拠して温度３００℃、荷重１０ｋｇで測定して、少なくとも２０ｃｍ３／１０分であり、
    熱変形温度は、ＩＳＯ７５／Ｂｆに準拠して応力０．４５ＭＰａで測定して、少なくとも１４０℃であり、
    ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ＩＳＯ１８０／１Ａに準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも１８ｋＪ／ｍ２であり、
    温度１４０℃の空気中で２０００時間劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ＩＳＯ１８０／１Ａに準拠して温度２３℃で測定して、少なくとも７ｋＪ／ｍ２であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の異形押出物品。
  4. 前記組成物は、前記ポリ（アリーレンエーテル）、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体、ホモポリスチレンおよびポリサリチラート以外の任意のポリマーを２質量％未満含むことを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の異形押出物品。
  5. 前記組成物は充填材を含まないことを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の異形押出物品。
  6. 前記組成物は、
    配合後の質量平均分子量が５３，０００〜５７，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を５５〜６５質量％と、
    トリブロック共重合体の質量に対するポリスチレン含量が２５〜４０％で質量平均分子量が２５０，０００〜４５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を１１〜１６質量％と、
    ホモポリスチレンを１５〜２５質量％と、
    ポリサリチラートを３〜６質量％と、を含み、
    ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は３〜５であることを特徴とする溶融混練生成物を含むことを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の異形押出物品。
  7. 前記異形押出物品は多層物品であることを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の異形押出物品。
  8. 配合後の質量平均分子量が５０，０００〜６０，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を４５〜７０質量％と、
    質量平均分子量が少なくとも２５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を９〜２０質量％と、
    ホモポリスチレンを５〜４５質量％と、
    ポリサリチラートを１〜９質量％と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、
    質量％はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、
    ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は６．５以下であることを特徴とする組成物。
  9. 前記組成物は、
    配合後の質量平均分子量が５３，０００〜５７，０００原子質量単位のポリ（アリーレンエーテル）を５５〜６５質量％と、
    トリブロック共重合体の質量に対するポリスチレン含量が２５〜４０％で質量平均分子量が２５０，０００〜４５０，０００原子質量単位のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体を１１〜１６質量％と、
    ホモポリスチレンを１５〜２５質量％と、
    ポリサリチラートを３〜６質量％と、を含み、
    ポリ（アリーレンエーテル）とポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は３〜５であることを特徴とする溶融混練生成物を含むことを特徴とする請求項８に記載の組成物。
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