JP5573013B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents
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Description
しかしながら、多層構造を有する有機EL素子では、駆動中に各層の界面にて劣化が生じることによって、発光効率が低下したり、素子が劣化して輝度が低下したりすることが懸念される。
例えば特許文献1には、陽極から有機化合物層(正孔注入輸送層)への正孔注入におけるエネルギー障壁を低下させることを目的として、陽極に接する有機化合物層に電子受容性ドーパントをドープする方法が開示されている。さらに、例えば特許文献2および特許文献3には、陰極から有機化合物層(電子注入輸送層)への電子注入におけるエネルギー障壁を低下させることを目的として、陰極に接する有機化合物層に電子供与性ドーパントをドープする方法が開示されている。
本発明の有機EL素子は、層構成により4つの実施態様に分けることができる。以下、各実施態様に分けて説明する。
本発明の有機EL素子の第1実施態様は、陽極と、上記陽極上に形成された第1正孔注入輸送層と、上記第1正孔注入輸送層上に形成された第2正孔注入輸送層と、上記第2正孔注入輸送層上に形成された発光層と、上記発光層上に形成された陰極とを有する有機EL素子であって、上記第1正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp1、上記第2正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp2、上記発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3としたとき、Ip1<Ip2≦Ip3であり、かつ、上記第1正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa1、上記第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa2、上記発光層の構成材料の電子親和力をEa3としたとき、Ea1<Ea2、Ea2≧Ea3であり、上記第2正孔注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とするものである。
図1は、本実施態様の有機EL素子の一例を示す概略断面図であり、図2および図3はそれぞれ、図1に示す有機EL素子のバンドダイヤグラムの一例を示す模式図である。
図1に例示するように、有機EL素子1は、基板2上に、陽極3と第1正孔注入輸送層4と第2正孔注入輸送層5と発光層6と第1電子注入輸送層7と陰極8とが順次積層されたものである。
この有機EL素子においては、第1正孔注入輸送層4のイオン化ポテンシャルをIp1、第2正孔注入輸送層5のイオン化ポテンシャルをIp2、発光層6の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、第1電子注入輸送層7の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4とすると、例えば図2に示すようにIp1<Ip2<Ip3、Ip3>Ip4となり、また例えば図3に示すようにIp1<Ip2=Ip3=Ip4となる。また、第1正孔注入輸送層4の構成材料の電子親和力をEa1、第2正孔注入輸送層5の構成材料の電子親和力をEa2、発光層6の構成材料の電子親和力をEa3、第1電子注入輸送層7の構成材料の電子親和力をEa4とすると、例えば図2に示すようにEa1<Ea2、Ea2>Ea3、Ea3<Ea4となり、また例えば図3に示すようにEa1<Ea2=Ea3=Ea4となる。
本実施態様においては、図4に例示するように、発光層6および陰極8の間に第1電子注入輸送層7が形成され、さらに第1電子注入輸送層7および陰極8の間に第2電子注入輸送層9が形成されていてもよい。
この有機EL素子においては、第1正孔注入輸送層4のイオン化ポテンシャルをIp1、第2正孔注入輸送層5のイオン化ポテンシャルをIp2、発光層6の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、第1電子注入輸送層7の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4、第2電子注入輸送層9の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5とすると、例えば図5に示すようにIp1<Ip2<Ip3、Ip3>Ip4、Ip4<Ip5となり、また例えば図6に示すようにIp1<Ip2=Ip3=Ip4<Ip5となる。また、第1正孔注入輸送層4の構成材料の電子親和力をEa1、第2正孔注入輸送層5の構成材料の電子親和力をEa2、発光層6の構成材料の電子親和力をEa3、第1電子注入輸送層7の構成材料の電子親和力をEa4、第2電子注入輸送層9の構成材料の電子親和力をEa5とすると、例えば図5に示すようにEa1<Ea2、Ea2>Ea3、Ea3<Ea4<Ea5となり、また例えば図6に示すようにEa1<Ea2=Ea3=Ea4<Ea5となる。
また、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルがIp4<Ip5であるので、仮に陰極側への正孔の突き抜けが起こり第1電子注入輸送層へ電子が注入されたとしても、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層間にエネルギー障壁が存在することにより第1電子注入輸送層から陰極側への正孔の突き抜けを防ぐことができる。そのため、第2電子注入輸送層および陰極の界面での劣化を抑制することができる。
さらに、発光層、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層の構成材料の電子親和力がEa3≦Ea4<Ea5であり、発光層、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルがIp3≧Ip4、Ip4<Ip5であるので、第2電子注入輸送層の構成材料は、第1電子注入輸送層の構成材料と比較して、材料選択の幅が広く、電子輸送性等に優れる材料を用いることができる。これにより、陰極から第2電子注入輸送層への電子注入において有利な構成とすることができる。
本実施態様においては、第1正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp1、第2正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp2、発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3としたとき、Ip1<Ip2≦Ip3であり、かつ、第1正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa1、第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa2、発光層の構成材料の電子親和力をEa3としたとき、Ea1<Ea2、Ea2≧Ea3である。
また、Ip2<Ip3の場合、Ip2およびIp3の差としては、第2正孔注入輸送層および発光層の構成材料に応じて異なるものであるが、具体的には0.1eV以上とすることが好ましく、より好ましくは0.2eV〜0.5eVの範囲内である。なお、Ip2およびIp3の差が比較的大きい場合であっても、駆動電圧を比較的高くすれば、第2正孔注入輸送層から発光層へ正孔を輸送させることができる。
また、Ea2>Ea3の場合、Ea2およびEa3の差としては、第2正孔注入輸送層および発光層の構成材料に応じて異なるものであるが、具体的には0.1eV以上とすることが好ましく、より好ましくは0.2eV〜0.5eVの範囲内である。
中でも、Ip3>Ip4であることがより好ましい。Ip3>Ip4であれば、発光層の構成材料のバンドギャップエネルギーを比較的大きくすることができるので、例えば発光層がホスト材料と発光ドーパントとを含有する場合に、発光効率の向上のために、ホスト材料および発光ドーパントのイオン化ポテンシャルおよび電子親和力が所定の関係を満たすように、ホスト材料および発光ドーパントを選択することが容易となるからである。
本実施態様に用いられる第2正孔注入輸送層は、第1正孔注入輸送層および発光層の間に形成され、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有するものである。
第2正孔注入輸送層としては、正孔輸送機能を有することが好ましい。
さらに、発光層もバイポーラ材料を含有する場合、第2正孔注入輸送層、第1電子注入輸送層および発光層に含有されるバイポーラ材料は、同一であってもよく異なっていてもよいが、中でも、同一であることが好ましい。これらのバイポーラ材料が同一であれば、上述したように、正孔が第1電子注入輸送層に突き抜けたり、電子が第2正孔注入輸送層に突き抜けたりしても、これらの層が劣化しにくくなるからである。また、真空蒸着法等によりこれらの層を成膜する場合には、共通の蒸着源を用いることができ、製造工程上有利である。
本実施態様に用いられる第1正孔注入輸送層は、陽極および第2正孔注入輸送層の間に形成されるものである。
第1正孔注入輸送層としては、正孔注入機能を有することが好ましい。
なお、バイポーラ材料については、上記第2正孔注入輸送層の項に記載したので、ここでの説明は省略する。
有機EL素子において、陽極から基本的に絶縁物である有機層への正孔注入過程は、陽極表面での有機化合物の酸化、すなわちラジカルカチオン状態の形成である(Phys. Rev.Lett., 14, 229 (1965))。あらかじめ有機化合物を酸化する酸化性ドーパントを陽極に接触する第1正孔注入輸送層中にドープすることにより、陽極からの正孔注入に際するエネルギー障壁を低下させることができる。酸化性ドーパントがドープされた第1正孔注入輸送層中には、酸化性ドーパントにより酸化された状態(すなわち電子を供与した状態)の有機化合物が存在するので、正孔注入エネルギー障壁が小さく、従来の有機EL素子と比べて駆動電圧を低下させることができるのである。
本実施態様に用いられる発光層は、電子と正孔との再結合の場を提供して発光する機能を有するものである。発光層の構成材料としては、色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料を挙げることができる。
なお、バイポーラ材料については、上記第2正孔注入輸送層の項に記載したので、ここでの説明は省略する。
本発明においては、発光層に注入された正孔および電子が対極へ突き抜けるのを防止するブロッキング層が発光層に接して設けられていないため、従来のブロッキング層を有する有機EL素子と同じようにして、発光層へ注入される正孔および電子のバランスをとることは困難である。
そこで、本発明者らが種々検討を行った結果、発光層中の発光ドーパントの濃度に分布をつけることにより、発光効率が向上することが判明した。例えば、発光ドーパントが電子よりも正孔を輸送しやすいものである場合には、正孔の注入が過剰になる傾向があるので、発光層中の発光ドーパントの濃度が陰極側から陽極側に向けて増加するように濃度勾配をつけることにより、発光効率が向上する。これは、発光ドーパントの濃度を陽極側で高くすることにより、陽極から注入され発光層に輸送された正孔が、発光層中でより多く発光ドーパントにトラップされ、特に陽極側でより多く発光ドーパントにトラップされて、陰極へ突き抜けるのを防止しているためであると思料される。また例えば、発光ドーパントが正孔よりも電子を輸送しやすいものである場合には、電子の注入が過剰になる傾向があるので、発光層中の発光ドーパントの濃度が陽極側から陰極側に向けて増加するように濃度勾配をつけることにより、発光効率が向上する。これは、発光ドーパントの濃度を陰極側で高くすることにより、陰極から注入され発光層に輸送された電子が、発光層中でより多く発光ドーパントにトラップされ、特に陰極側でより多く発光ドーパントにトラップされて、陽極へ突き抜けるのを防止しているためであると思料される。
なお、溶液からの塗布で薄膜形成が可能な場合には、ホスト材料および発光ドーパントを含有する発光層の成膜方法として、スピンコート法やディップコート法等を用いることができる。この場合、ホスト材料および発光ドーパントを不活性なポリマー中に分散して用いてもよい。
本実施態様においては、発光層および陰極の間に第1電子注入輸送層が形成され、第1電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルおよび電子親和力が所定の関係を満たし、第1電子注入輸送層がバイポーラ材料を含有することが好ましい。
本実施態様においては、第1電子注入輸送層および陰極の間に第2電子注入輸送層が形成され、第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルおよび電子親和力が所定の関係を満たすことが好ましい。
なお、バイポーラ材料については、上記第2正孔注入輸送層の項に記載したので、ここでの説明は省略する。
有機EL素子において、陰極から基本的に絶縁物である有機層への電子注入過程は、陰極表面での有機化合物の還元、すなわちラジカルアニオン状態の形成である(Phys. Rev. Lett., 14, 229 (1965))。あらかじめ有機化合物を還元する還元性ドーパントを陰極に接触する電子注入輸送層中にドープすることにより、陰極からの電子注入に際するエネルギー障壁を低下させることができる。第2電子注入輸送層中には、還元性ドーパントにより還元された状態(すなわち電子を受容し、電子が注入された状態)の有機化合物が存在するので、電子注入エネルギー障壁が小さく、従来の有機EL素子と比べて駆動電圧を低下させることができるのである。さらには、陰極に、一般に配線材として用いられている安定なAlのような金属を使用することができる。
なお、溶液からの塗布で薄膜形成が可能な場合には、還元性ドーパントがドープされた第2電子注入輸送層の成膜方法として、スピンコート法やディップコート法等を用いることができる。この場合、電子注入輸送層用有機化合物と還元性ドーパントとを不活性なポリマー中に分散して用いてもよい。
本実施態様に用いられる陽極は、透明であっても不透明であってもよいが、陽極側から光を取り出す場合には透明電極である必要がある。
また、陽極の厚みとしては、目的とする抵抗値や可視光線透過率、および導電性材料の種類により適宜選択される。
本実施態様に用いられる陰極は、透明であっても不透明であってもよいが、陰極側から光を取り出す場合には透明電極である必要がある。
また、陰極の厚みとしては、目的とする抵抗値や可視光線透過率、および導電性材料の種類により適宜選択される。
本実施態様における基板は、上記の陽極、第1正孔注入輸送層、第2正孔注入輸送層、発光層および陰極等を支持するものである。陽極もしくは陰極が所定の強度を有する場合には、陽極もしくは陰極が基板を兼ねていてもよいが、通常は所定の強度を有する基板上に陽極もしくは陰極形成される。また、一般的に有機EL素子を製造する際には、陽極側から積層する方が安定して有機EL素子を作製することができることから、通常は、基板上には、陽極、第1正孔注入輸送層、第2正孔注入輸送層、発光層および陰極の順に積層される。
本発明の有機EL素子の第2実施態様は、陽極と、上記陽極上に形成された発光層と、上記発光層上に形成された第1電子注入輸送層と、上記第1電子注入輸送層上に形成された第2電子注入輸送層と、上記第2電子注入輸送層上に形成された陰極とを有する有機EL素子であって、上記発光層の構成材料の電子親和力をEa3、上記第1電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa4、上記第2電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa5としたとき、Ea3≦Ea4<Ea5であり、かつ、上記発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、上記第1電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4、上記第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5としたとき、Ip3≧Ip4、Ip4<Ip5であり、上記第1電子注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とするものである。
図7は、本実施態様の有機EL素子の一例を示す概略断面図であり、図8および図9はそれぞれ、図7に示す有機EL素子のバンドダイヤグラムの一例を示す模式図である。
図7に例示するように、有機EL素子1は、基板2上に、陽極3と第2正孔注入輸送層5と発光層6と第1電子注入輸送層7と第2電子注入輸送層9と陰極8とが順次積層されたものである。
この有機EL素子においては、第2正孔注入輸送層5の構成材料の電子親和力をEa2、発光層6の構成材料の電子親和力をEa3、第1電子注入輸送層7の構成材料の電子親和力をEa4、第2電子注入輸送層9の構成材料の電子親和力をEa5とすると、例えば図8に示すようにEa2>Ea3、Ea3<Ea4<Ea5となり、また例えば図9に示すようにEa2=Ea3=Ea4<Ea5となる。また、第2正孔注入輸送層5のイオン化ポテンシャルをIp2、発光層6の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、第1電子注入輸送層7の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4、第2電子注入輸送層9の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5とすると、例えば図8に示すようにIp2<Ip3、Ip3>Ip4、Ip4<Ip5となり、また例えば図9に示すようにIp2=Ip3=Ip4<Ip5となる。
また、第1正孔注入輸送層および第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力がEa1<Ea2であるので、仮に正極側への正孔の突き抜けが起こり第2正孔注入輸送層へ正孔が注入されたとしても、第1正孔注入輸送層および第2正孔注入輸送層間にエネルギー障壁が存在することにより第2正孔注入輸送層から陽極側への正孔の突き抜けを防ぐことができる。そのため、第1正孔注入輸送層および陽極の界面での劣化を抑制することができる。
さらに、第1正孔注入輸送層、第2正孔注入輸送層および発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルがIp1<Ip2≦Ip3であり、第1正孔注入輸送層、第2正孔注入輸送層および発光層の構成材料の電子親和力がEa1<Ea2、Ea2≧Ea3であるので、第1正孔注入輸送層の構成材料は、第2正孔注入輸送層の構成材料と比較して、材料選択の幅が広く、正孔輸送性等に優れる材料を用いることができる。これにより、陽極から第1正孔注入輸送層への正孔注入において有利な構成とすることができる。
本発明の有機EL素子の第3実施態様は、対向する陽極および陰極の間に、第1正孔注入輸送層と第2正孔注入輸送層と発光層とが順次積層された発光ユニットを複数個有し、隣接する上記発光ユニット間に電荷発生層が形成された有機EL素子であって、上記第1正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp1、上記第2正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp2、上記発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3としたとき、Ip1<Ip2≦Ip3であり、かつ、上記第1正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa1、上記第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa2、上記発光層の構成材料の電子親和力をEa3としたとき、Ea1<Ea2、Ea2≧Ea3であり、上記第2正孔注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とするものである。
図10は、本実施態様の有機EL素子の一例を示す概略断面図であり、図11は、図10に示す有機EL素子の動作機構を示す模式図である。
図10に例示するように、有機EL素子1は、基板2上に、陽極3と発光ユニット10aと電荷発生層11aと発光ユニット10bと電荷発生層11bと発光ユニット10cと陰極8とが順次積層されたものである。すなわち、陽極および陰極間には、発光ユニットおよび電荷発生層が交互に繰り返し形成されている。一般に有機EL素子においては、陽極側から正孔(h)、陰極側から電子(e)が注入されて発光ユニット内で正孔および電子が再結合し励起状態を生成して発光する。上記の有機EL素子においては、電荷発生層11a,11bを介して3個の発光ユニット10a,10b,10cが積層されており、図11に例示するように陽極3側から正孔(h)、陰極8側から電子(e)が注入され、また電荷発生層11a,11bによって陰極8方向に正孔(h)、陽極3方向に電子(e)が注入されて、各発光ユニット10a,10b,10c内で正孔および電子の再結合が生じ、複数の発光が陽極3および陰極8間で発生する。
上記有機EL素子においては、第1正孔注入輸送層4のイオン化ポテンシャルをIp1、第2正孔注入輸送層5のイオン化ポテンシャルをIp2、発光層6の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、第1電子注入輸送層7の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4とすると、例えば図12(a)に示すようにIp1<Ip2<Ip3、Ip3>Ip4となり、また例えば図12(b)に示すようにIp1<Ip2=Ip3=Ip4となる。また、第1正孔注入輸送層4の構成材料の電子親和力をEa1、第2正孔注入輸送層5の構成材料の電子親和力をEa2、発光層6の構成材料の電子親和力をEa3、第1電子注入輸送層7の構成材料の電子親和力をEa4とすると、例えば図12(a)に示すようにEa1<Ea2、Ea2>Ea3、Ea3<Ea4となり、また例えば図12(b)に示すようにEa1<Ea2=Ea3=Ea4となる。
上記有機EL素子においては、第1正孔注入輸送層4のイオン化ポテンシャルをIp1、第2正孔注入輸送層5のイオン化ポテンシャルをIp2、発光層6の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、第1電子注入輸送層7の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4、第2電子注入輸送層9の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5とすると、例えば図14(a)に示すようにIp1<Ip2<Ip3、Ip3>Ip4、Ip4<Ip5となり、また例えば図14(b)に示すようにIp1<Ip2=Ip3=Ip4<Ip5となる。また、第1正孔注入輸送層4の構成材料の電子親和力をEa1、第2正孔注入輸送層5の構成材料の電子親和力をEa2、発光層6の構成材料の電子親和力をEa3、第1電子注入輸送層7の構成材料の電子親和力をEa4、第2電子注入輸送層9の構成材料の電子親和力をEa5とすると、例えば図14(a)に示すようにEa1<Ea2、Ea2>Ea3、Ea3<Ea4<Ea5となり、また例えば図14(b)に示すようにEa1<Ea2=Ea3=Ea4<Ea5となる。
また、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルがIp4<Ip5であるので、仮に陰極側への正孔の突き抜けが起こり第1電子注入輸送層へ電子が注入されたとしても、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層間にエネルギー障壁が存在することにより第1電子注入輸送層から陰極側への正孔の突き抜けを防ぐことができる。そのため、第2電子注入輸送層および陰極の界面での劣化を抑制することができる。
さらに、発光層、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層の構成材料の電子親和力がEa3≦Ea4<Ea5であり、発光層、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルがIp3≧Ip4、Ip4<Ip5であるので、第2電子注入輸送層の構成材料は、第1電子注入輸送層の構成材料と比較して、材料選択の幅が広く、電子輸送性等に優れる材料を用いることができる。これにより、陰極から第2電子注入輸送層への電子注入において有利な構成とすることができる。
これに対し、本実施態様においては、従来のように発光層とブロッキング層との界面で支配的に正孔および電子が再結合するのではなく、発光層内全体で正孔および電子が再結合するので、従来のマルチフォトンエミッションと比較して、発光色の視野角依存性を改善することができる。
本実施態様において、電荷発生層とは、所定の比抵抗を有する電気絶縁性の層であって、電圧印加時において素子の陰極方向に正孔を注入し、陽極方向に電子を注入する役割を果たす層をいう。
本実施態様における発光ユニットは、対向する陽極および陰極の間に複数個形成されるものであり、また第1正孔注入輸送層と第2正孔注入輸送層と発光層とが順次積層されたものである。さらに、発光ユニットを構成する第1正孔注入輸送層、第2正孔注入輸送層および発光層は、各層の構成材料のイオン化ポテンシャルおよび電子親和力が所定の関係を満たしている。
さらに、各発光ユニットは、第1電子注入輸送層と陰極または電荷発生層との間に形成された第2電子注入輸送層をさらに有していてもよい。この場合、発光層、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層は、各層の構成材料のイオン化ポテンシャルおよび電子親和力が所定の関係を満たしていることが好ましい。
例えば赤色光、緑色光および青色光をそれぞれ発光する3層の発光ユニットを積層することができる。この場合には白色光を発生させることができる。このような白色光を発生する有機EL素子を例えば照明用途に用いた場合には、大面積から生じる高い輝度を得ることができる。
本発明の有機EL素子の第4実施態様は、対向する陽極および陰極の間に、発光層と第1電子注入輸送層と第2電子注入輸送層とが順次積層された発光ユニットを複数個有し、隣接する上記発光ユニット間に電荷発生層が形成された有機EL素子であって、上記発光層の構成材料の電子親和力をEa3、上記第1電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa4、上記第2電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa5としたとき、Ea3≦Ea4<Ea5であり、かつ、上記発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、上記第1電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4、上記第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5としたとき、Ip3≧Ip4、Ip4<Ip5であり、上記第1電子注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とするものである。
図15は、本実施態様の有機EL素子の一例を示す概略断面図である。
図15に例示するように、有機EL素子1は、基板2上に、陽極3と発光ユニット10aと電荷発生層11aと発光ユニット10bと電荷発生層11bと発光ユニット10cと陰極8とが順次積層されたものである。すなわち、陽極および陰極間には、発光ユニットおよび電荷発生層が交互に繰り返し形成されている。また、発光ユニット10a,10b,10cはそれぞれ、陽極3側から、第2正孔注入輸送層5と発光層6と第1電子注入輸送層7と第2電子注入輸送9とが順次積層されたものとなっている。
上記有機EL素子においては、第2正孔注入輸送層5の構成材料の電子親和力をEa2、発光層6の構成材料の電子親和力をEa3、第1電子注入輸送層7の構成材料の電子親和力をEa4、第2電子注入輸送層9の構成材料の電子親和力をEa5とすると、例えば図16(a)に示すようにEa2>Ea3、Ea3<Ea4<Ea5となり、また例えば図16(b)に示すようにEa2=Ea3=Ea4<Ea5となる。また、第2正孔注入輸送層5のイオン化ポテンシャルをIp2、発光層6の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、第1電子注入輸送層7の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4、第2電子注入輸送層9の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5とすると、例えば図16(a)に示すようにIp2<Ip3、Ip3>Ip4、Ip4<Ip5となり、また例えば図16(b)に示すようにIp2=Ip3=Ip4<Ip5となる。
また、第1正孔注入輸送層および第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力がEa1<Ea2であるので、仮に陽極側への電子の突き抜けが起こり第2正孔注入輸送層へ正孔が注入されたとしても、第1正孔注入輸送層および第2正孔注入輸送層間にエネルギー障壁が存在することにより第2正孔注入輸送層から陽極側への正孔の突き抜けを防ぐことができる。そのため、第1正孔注入輸送層および陽極の界面での劣化を抑制することができる。
さらに、第1正孔注入輸送層、第2正孔注入輸送層および発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルがIp1<Ip2≦Ip3であり、第1正孔注入輸送層、第2正孔注入輸送層および発光層の構成材料の電子親和力がEa1<Ea2、Ea2≧Ea3であるので、第1正孔注入輸送層の構成材料は、第2正孔注入輸送層の構成材料と比較して、材料選択の幅が広く、正孔輸送性等に優れる材料を用いることができる。これにより、陽極から第1正孔注入輸送層への正孔注入において有利な構成とすることができる。
本実施態様における発光ユニットは、対向する陽極および陰極の間に複数個形成されるものであり、また発光層と第1電子注入輸送層と第2電子注入輸送層とが順次積層されたものである。さらに、発光ユニットを構成する発光層、第1電子注入輸送層および第2電子注入輸送層は、各層の構成材料のイオン化ポテンシャルおよび電子親和力が所定の関係を満たしている。
さらに、各発光ユニットは、第2正孔注入輸送層と陽極または電荷発生層との間に形成された第1正孔注入輸送層をさらに有していてもよい。この場合、第1正孔注入輸送層、第2正孔注入輸送層および発光層は、各層の構成材料のイオン化ポテンシャルおよび電子親和力が所定の関係を満たしていることが好ましい。
まず、実施例で用いた材料の構造式、ならびにイオン化ポテンシャルおよび電子親和力を下記に示す。
(有機EL素子の作製)
まず、ガラス基板上に陽極としてITOが2mm幅のライン状にパターニングされたITO基板を準備した。そのITO基板上に、DNTPDを真空度10-5Paの条件下、1.0Å/secの蒸着速度で膜厚40nmとなるように成膜し、正孔注入層(1層目の正孔注入輸送層)を形成した。次に、TBADNとMoO3とを体積比90:10で真空度10-5Paの条件下、共蒸着により1.0Å/secの蒸着速度で合計膜厚10nmとなるように真空蒸着し、その上にTBADNを10nmの厚さになるように真空蒸着し、正孔輸送層(2層目の正孔注入輸送層)を形成した。
(有機EL素子の作製)
まず、ガラス基板上に陽極としてITOが2mm幅のライン状にパターニングされたITO基板を準備した。そのITO基板上に、TBADNとMoO3とを体積比90:10で真空度10-5Paの条件下、共蒸着により1.0Å/secの蒸着速度で膜厚50nmとなるように成膜し、正孔注入層を形成した。次に、TBADNを真空度10-5Paの条件下、1.0Å/secの蒸着速度で膜厚10nmとなるように真空蒸着し、正孔輸送層を形成した。
(有機EL素子の作製)
まず、ガラス基板上に陽極としてITOが2mm幅のライン状にパターニングされたITO基板を準備した。そのITO基板上に、TBADNとMoO3を体積比90:10で真空度10-5Paの条件下、共蒸着により1.0Å/secの蒸着速度で合計膜厚50nmとなるように真空蒸着し、その上にTBADNを10nmの厚さになるように真空蒸着し、正孔輸送層を形成した。
(有機EL素子の作製)
まず、ガラス基板上に陽極としてITOが2mm幅のライン状にパターニングされたITO基板を準備した。そのITO基板上に、DNTPDを真空度10-5Paの条件下、1.0Å/secの蒸着速度で膜厚40nmとなるように成膜し、正孔注入層(1層目の正孔注入輸送層)を形成した。次に、TBADNとMoO3とを体積比90:10で真空度10-5Paの条件下、共蒸着により1.0Å/secの蒸着速度で合計膜厚10nmとなるように真空蒸着し、その上にTBADNを10nmの厚さになるように真空蒸着し、正孔輸送層(2層目の正孔注入輸送層)を形成した。
(有機EL素子の作製)
まず、ガラス基板上に陽極としてITOが2mm幅のライン状にパターニングされたITO基板を準備した。そのITO基板上に、DNTPDを真空度10-5Paの条件下、1.0Å/secの蒸着速度で膜厚40nmとなるように成膜し、正孔注入層(1層目の正孔注入輸送層)を形成した。次に、TBADNとMoO3とを体積比90:10で真空度10-5Paの条件下、共蒸着により1.0Å/secの蒸着速度で合計膜厚10nmとなるように真空蒸着し、その上にTBADNを10nmの厚さになるように真空蒸着し、正孔輸送層(2層目の正孔注入輸送層)を形成した。
表2に実施例1〜4および比較例1の有機EL素子の10mA/cm2下での発光特性を示す。
実施例1〜4および比較例1の有機EL素子を比較すると、実施例1の有機EL素子では、正面輝度の発光効率が10cd/Aであった。また、実施例2の有機EL素子では、正面輝度の発光効率が12cd/Aであった。さらに、実施例3の有機EL素子では、正面輝度の発光効率が14cd/Aであった。また、実施例4の有機EL素子では、正面輝度の発光効率が27cd/Aであった。一方、比較例1の有機EL素子では、正面輝度の発光効率は8.6cd/Aであった。
また、寿命特性については、初期輝度1000cd/m2からの輝度半減寿命を定電流密度下で観察したところ、実施例1の有機EL素子では、輝度が半減する時間は200時間を達成した。また、実施例2の有機EL素子では、輝度が半減する時間は180時間を達成した。さらに、実施例3の有機EL素子では、輝度が半減する時間は250時間を達成した。また、実施例4の有機EL素子では、輝度が半減する時間は510時間を達成した。
2 … 基板
3 … 陽極
4 … 第1正孔注入輸送層
5 … 第2正孔注入輸送層
6 … 発光層
7 … 第1電子注入輸送層
8 … 陰極
9 … 第2電子注入輸送層
10a,10b,10c … 発光ユニット
11,11a,11b … 電荷発生層
Claims (15)
- 陽極と、前記陽極上に形成された第1正孔注入輸送層と、前記第1正孔注入輸送層上に形成された第2正孔注入輸送層と、前記第2正孔注入輸送層上に形成された発光層と、前記発光層上に形成された陰極とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第1正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp1、前記第2正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp2、前記発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3としたとき、Ip1<Ip2≦Ip3であり、かつ、前記第1正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa1、前記第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa2、前記発光層の構成材料の電子親和力をEa3としたとき、Ea1<Ea2、Ea2≧Ea3であり、
前記第2正孔注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有し、
前記発光層と前記陰極との間に第1電子注入輸送層が形成され、前記第1電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp 4 としたとき、Ip 3 ≧Ip 4 であり、
前記第1電子注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有し、
前記第2正孔注入輸送層に含有されるバイポーラ材料と、前記第1電子注入輸送層に含有されるバイポーラ材料とが同一であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 前記第1電子注入輸送層と前記陰極との間に第2電子注入輸送層が形成され、前記第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5としたとき、Ip4<Ip5であり、かつ、前記第1電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa4、前記第2電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa5としたとき、Ea3≦Ea4<Ea5であることを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 陽極と、前記陽極上に形成された発光層と、前記発光層上に形成された第1電子注入輸送層と、前記第1電子注入輸送層上に形成された第2電子注入輸送層と、前記第2電子注入輸送層上に形成された陰極とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層の構成材料の電子親和力をEa3、前記第1電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa4、前記第2電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa5としたとき、Ea3≦Ea4<Ea5であり、かつ、前記発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、前記第1電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4、前記第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5としたとき、Ip3≧Ip4、Ip4<Ip5であり、
前記第1電子注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 前記発光層と前記陽極との間に第2正孔注入輸送層が形成され、前記第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa2としたとき、Ea2≧Ea3であり、前記第2正孔注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とする請求項3に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 対向する陽極および陰極の間に、第1正孔注入輸送層と第2正孔注入輸送層と発光層とが順次積層された発光ユニットを複数個有し、隣接する前記発光ユニット間に電荷発生層が形成された有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第1正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp1、前記第2正孔注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp2、前記発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3としたとき、Ip1<Ip2≦Ip3であり、かつ、前記第1正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa1、前記第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa2、前記発光層の構成材料の電子親和力をEa3としたとき、Ea1<Ea2、Ea2≧Ea3であり、
前記第2正孔注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 前記各発光ユニットが、前記発光層と前記陰極または前記電荷発生層との間に形成された第1電子注入輸送層をさらに有し、前記第1電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4としたとき、Ip3≧Ip4であり、前記第1電子注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とする請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記各発光ユニットが、前記第1電子注入輸送層と前記陰極または前記電荷発生層との間に形成された第2電子注入輸送層をさらに有し、前記第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5としたとき、Ip4<Ip5であり、かつ、前記第1電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa4、前記第2電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa5としたとき、Ea3≦Ea4<Ea5であることを特徴とする請求項6に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 対向する陽極および陰極の間に、発光層と第1電子注入輸送層と第2電子注入輸送層とが順次積層された発光ユニットを複数個有し、隣接する前記発光ユニット間に電荷発生層が形成された有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層の構成材料の電子親和力をEa3、前記第1電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa4、前記第2電子注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa5としたとき、Ea3≦Ea4<Ea5であり、かつ、前記発光層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp3、前記第1電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp4、前記第2電子注入輸送層の構成材料のイオン化ポテンシャルをIp5としたとき、Ip3≧Ip4、Ip4<Ip5であり、
前記第1電子注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 前記各発光ユニットが、前記発光層と前記陽極または前記電荷発生層との間に形成された第2正孔注入輸送層をさらに有し、前記第2正孔注入輸送層の構成材料の電子親和力をEa2としたとき、Ea2≧Ea3であり、前記第2正孔注入輸送層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とする請求項8に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記第2正孔注入輸送層に含有されるバイポーラ材料と、前記第1電子注入輸送層に含有されるバイポーラ材料とが同一であることを特徴とする請求項4、請求項6、請求項7または請求項9に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記発光層が、正孔および電子を輸送しうるバイポーラ材料を含有することを特徴とする請求項1または請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記第2正孔注入輸送層に含有されるバイポーラ材料と、前記第1電子注入輸送層に含有されるバイポーラ材料と、前記発光層に含有されるバイポーラ材料とが同一であることを特徴とする請求項11に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記バイポーラ材料が、ジスチリルアレーン誘導体、多芳香族化合物、芳香族縮合環化合物類、カルバゾール誘導体、または複素環化合物であることを特徴とする請求項1から請求項12までのいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記発光層がホスト材料と発光ドーパントとを含有しており、前記発光層中の前記発光ドーパントの濃度に分布があることを特徴とする請求項1から請求項13までのいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記発光層が、ホスト材料と、2種類以上の発光ドーパントとを含有することを特徴とする請求項1から請求項14までのいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
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