JP5572936B2 - 熱硬化性光反射用樹脂組成物、これを用いた光半導体素子搭載用基板及びその製造方法、並びに光半導体装置 - Google Patents
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- H01L2224/48221—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked
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Description
(1)(A)エポキシ樹脂、(B)硬化剤、(C)硬化触媒、(D)無機充填剤、(E)白色顔料、(F)添加剤及び(G)離型剤を含む熱硬化性光反射用樹脂組成物であって、 上記樹脂組成物をトランスファー成形して成形金型から離型することで得られる成形品の離型面における表面自由エネルギーが30mJ/m2以下であり、上記樹脂組成物の硬化後の光波長400nmにおける光拡散反射率が80%以上であることを特徴とする熱硬化性光反射用樹脂組成物。
R0は、炭素数3〜50のアルキル基、アリール基、アルコキシ基又はエポキシ基を有する1価の有機基、炭素数3〜50のカルボキシル基を有する1価の有機基、及び炭素数3〜500のポリアルキレンエーテル基から選ばれる置換基であり、
M1は、第3周期の金属元素、IIA族のアルカリ土類金属元素、IVB族、IIB族、VIII族、IB族、IIIA族、IIIB、及びIVA族に属する金属元素から選ばれる金属元素であり、
qは、1〜4の整数である)
本発明では(G)離型剤として好適な化合物、及びそのような化合物を乳化分散させる分散剤又は離型助剤として機能する特定の添加剤を適切に選択することによって、所定の表面自由エネルギー値を実現することができる。以下、熱硬化性光反射用樹脂組成物を構成する各成分について説明する。
イソシアヌル酸誘導体としては、1,3,5−トリス(1−カルボキシメチル)イソシアヌレート、1,3,5−トリス(2−カルボキシエチル)イソシアヌレート、1,3,5−トリス(3−カルボキシプロピル)イソシアヌレート、1,3−ビス(2−カルボキシエチル)イソシアヌレートなどが挙げられる。これらは単独で使用しても、2種以上併用してもよい。
フェノール系硬化剤としては、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールA、ビスフェノールF、フェニルフェノール、アミノフェノールなどのフェノール類及び/又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレンなどのナフトール類と、ホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒドなどのアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂; フェノール類及び/又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス(メトキシメチル)ビフェニルとから合成されるフェノール・アラルキル樹脂; ビフェニレン型フェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂などのアラルキル型フェノール樹脂; フェノール類及び/又はナフトール類とジシクロペンタジエンとの共重合によって合成される、ジシクロベンタジエン型フェノールノボラック樹脂、ジシクロペンタジエン型ナフトールノボラック樹脂などのジシクロペンタジエン型フェノール樹脂; トリフェニルメタン型フェノール樹脂; テルペン変性フェノール樹脂; パラキシリレン及び/又はメタキシリレン変性フェノール樹脂; メラミン変性フェノール樹脂; シクロペンタジエン変性フェノール樹脂; およびこれら2種以上を共重合して得られるフェノール樹脂などが挙げられる。
脂肪族カルボン酸エステルとしては、モンタン酸エステルやステアリン酸エステル等の炭素数が10〜50の1価の有機酸と、炭素数が10〜50の1価のアルコールとから得られるエステル化合物が挙げられる。例えば、市販品として入手可能なものとして、クラリアントジャパン株式会社製の商品名「Licowax KST」が挙げられる。
脂肪族ポリエーテルとしては、下記一般式(V)で示される構造を有し、炭素数3〜500のポリアルキレンエーテル化合物が挙げられる。例えば、市販品として入手可能なものとして、東洋ペトロライト株式会社製の商品名「ユニトックス420」、及び商品名「ユニトックス480」が挙げられる。
(実施例1〜5及び比較例1〜9)
1.熱硬化性光反射用樹脂組成物の調製
各実施例及び各比較例において使用した原料は以下の通りである。
*1:トリグリシジルイソシアヌレート(日産化学株式会社製、商品名「TEPIC−S」、エポキシ当量100)
*2:ヘキサヒドロ無水フタル酸(和光純薬株式会社製)
*3:日本化学工業株式会社製、商品名「PX−4ET」
*4:トリメトキシエポキシシラン(東レダウコーニング株式会社製、商品名「A−187」)
*5:溶融シリカ(電気化学工業株式会社製、商品名「FB−301」)
*6:中空粒子(住友3M株式会社製、商品名「S60−HS」)
*7:アルミナ(アドマテックス株式会社製、商品名「AO−25R」)
構成ユニット成分(重量%):ポリカプロラクトンユニット(MPCL)/ポリジメチルシロキサンユニット(MPDMs)=50/50
ユニット数比(m/n):0.69。なお、m/nのmは、前述の一般式(III)におけるm1とm2の総和である。
数平均分子量(Mn):6179
分散度(Mw/Mn):1.5。なお、Mn及びMwは、GPCにポンプ(株式会社日立製作所製、L−6200型)、カラム(TSKgel−G5000HXL及びTSKgel−G2000HXL、いずれも東ソー株式会社製、商品名)、及び検出器(株式会社日立製作所製、L−3300RI型)を使用し、溶離液としてテトラヒドロフランを使用し、温度30℃、流量1.0ml/minの条件で測定した値を参照した。
この添加剤は、コア部がアクリロニトリル/スチレン/ジメチルシロキサン/アクリル酸アルキルの共重合体、及びシェル部がポリメチルメタクリレートから構成される化合物であり、平均粒径が0.3μmである。
この添加剤は、コア部がアクリゴム、及びシェル部がポリメチルメタクリレートから構成される化合物であり、平均粒径が0.3μmである。
この添加剤は、コア部がアクリロニトリル/スチレン/ジメチルシロキサン/アクリル酸アルキル共重合体、及びシェル部がアクリロニトリルから構成される化合物であり、平均粒径が0.3μmである。
*13:日本油脂株式会社製、商品名「アルミニウムステアレート300」
*14:モンタン酸エステル系ワックス(クラリアントジャパン株式会社製、商品名「LICOWAX E」)
*15:アルキルポリエーテル系ワックス(東洋ペトロライト株式会社製、商品名「ユニトックス420」)
*16:カルナバワックス(東亜化成株式会社製、商品名「カルナバワックス」)
*17:シリコーン系ワックス(信越化学工業株式会社製、商品名「KF910」(主鎖がシロキサンからなるポリアルキルシロキサン化合物))
先に調製した実施例1〜5及び比較例1〜9の各熱硬化性光反射用樹脂組成物について、以下に示す各種特性試験を実施した。その結果を下記表1及び2に示す。
先に調製した各熱硬化性光反射用樹脂組成物を、成形金型温度180℃、成型圧力6.9MPa、硬化時間90秒の条件でトランスファー成形した後、150℃で2時間にわたって後硬化することによって、厚み1.0mmの試験片を作製した。次いで、積分球型分光光度計V−750型(日本分光株式会社製)を用いて、波長400nmにおける各試験片の光反射率を測定し、これを初期光反射率とした。また、作製した試験片を150℃のオーブン中に入れ、72時間及び500時間にわたってそれぞれ熱処理を行った後、先と同様にして光反射率の測定を実施し、これを熱処理後の光反射率とした。このような熱処理後の光反射率は、樹脂組成物の耐熱着色性を評価する指標となる。特に、500時間熱処理後に測定される光反射率は長期耐熱着色性を評価する指標となる。各測定結果を表1及び表2に示す。
優:光波長400nmにおいて光反射率90%以上
良:光波長400nmにおいて光反射率80%以上、90%未満
可:光波長400nmにおいて光反射率70%以上、80%未満
不可:光波長400nmにおいて光反射率70%未満
優:光波長400nmにおいて光反射率90%以上
良:光波長400nmにおいて光反射率80%以上、90%未満
可:光波長400nmにおいて光反射率70%以上、80%未満
不可:光波長400nmにおいて光反射率70%未満
(せん断離型力)
せん断離型力測定用金型として、直径20mm、厚さ2mmの円板状の成形品を成形するための凹部と樹脂注入口を備えた上金型及び下金型から構成される金型を使用した。このせん断離型力測定用金型に、縦50mm×横35mm×厚さ0.4mmのクロムめっきステンレス板を挿入し、このステンレス板上に各実施例及び各比較例で調製した樹脂組成物を成形し、成形後、直ちにステンレス板を引き抜き、その際の最大引き抜き力をプッシュプルゲージ(株式会社今田製作所製、型名「SH」)を用いて測定した。成形条件は、成形金型温度180℃、成形圧力6.9MPa、硬化時間90秒とした。
先に説明したせん断離型力測定用金型に縦50mm×横35mm×厚さ0.4mmのクロムめっきステンレス板を挿入し、このステンレス板上に各実施例及び各比較例で調製した樹脂組成物を成形し、成形後、直ちにステンレス板を引き抜いた。成形条件は、成形金型温度180℃、成型圧力6.9MPa、硬化時間90秒とした。
各実施例及び各比較例で調製した樹脂組成物を、所定の形状を有する金型を用い、成形金型温度180℃、成型圧力6.9MPa、及び硬化時間90秒の成形条件下で成形し、直径50mm×厚さ3mmの円板を成形した。成形後、直ちにショアD型硬度計を用いて円板の硬度を測定した。その結果を表1及び表2に示す。
スパイラルフローの評価方法「EMMI−1−66」に準じ、スパイラルフロー測定用金型を用いて、先に調製した各熱硬化性光反射用樹脂組成物を所定の条件下で成形し、その際の樹脂組成物の流動距離(cm)を測定した。その結果を表1及び表2に示す。
101 透明封止樹脂
102 ボンディングワイヤ
103 熱硬化性反射用樹脂(リフレクター)
104 Ni/Agめっき
105 金属配線
106 蛍光体
107 はんだバンプ
110 光半導体素子搭載用基板
200 光半導体素子搭載領域
300 LED素子
301 ワイヤボンド
302 透明封止樹脂
303 リフレクター
304 リード
305 蛍光体
306 ダイボンド材
307 メタル基板
400 せん断離型力測定用金型
410 上金型
412 樹脂注入口
414 凹部
416 下金型
420 ステンレス板
420a ステンレス板の離型面(測定面)
430 成形品
430a 成形品の離型面(測定面)
Claims (3)
- 金属配線上に光半導体素子搭載領域となる凹部が1つ以上形成されている光半導体素子搭載用基板の製造方法であって、
トランスファー成形法により、前記金属配線を成形用金型に配置し、前記成形用金型の樹脂注入口から熱硬化性光反射用樹脂組成物を注入し、前記樹脂組成物を硬化させた後に前記成形用金型を外すことによって、光半導体素子搭載領域となる凹部の少なくとも内周側面を形成する工程を有し、
前記樹脂組成物が、(A)エポキシ樹脂、(B)硬化剤、(D)無機充填剤、(E)白色顔料、(F)添加剤及び(G)離型剤を含み、
(F)添加剤は、下式(I)及び(II)で示される構造ユニットを有する化合物を含み、
せん断離型力測定用金型を用い、前記測定用金型の温度180℃、成形圧力6.9MPa、及び硬化時間90秒の成形条件において、トランスファー成形法によって前記樹脂組成物の成形品を連続成形した時に、10ショット目の成形後に測定される、前記測定用金型から前記成形品を離型して得られる前記測定用金型の離型面における表面自由エネルギーが、25℃において30mJ/m2以下であり、
前記樹脂組成物の硬化後の光波長400nmにおける光拡散反射率が80%以上であることを特徴とする、光半導体素子搭載用基板の製造方法。 - せん断離型力測定用金型を用いて、前記測定用金型の温度180℃、成形圧力6.9MPa、及び硬化時間90秒の成形条件において、前記樹脂組成物をトランスファー成形法によって連続成形した時に、10ショット目の成形後に測定されるせん断離型力が、200KPa以下であることを特徴とする、請求項1に記載の光半導体素子搭載用基板の製造方法。
- 請求項1又は2に記載の光半導体素子搭載用基板の製造方法によって、金属配線上に光半導体素子搭載領域となる凹部が1つ以上形成されている光半導体素子搭載用基板を製造する工程と、前記基板における前記凹部底面に光半導体素子を搭載する工程と、前記光半導体素子を覆うように前記凹部内に蛍光体含有透明封止樹脂層を形成する工程と、を少なくとも備えることを特徴とする、光半導体装置の製造方法。
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