JP5527901B2 - 太陽電池集電電極形成用導電性組成物および太陽電池セル - Google Patents
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Description
特に、シリコン型太陽電池のシリコンウエハの表面にはピラミッド状の微細テクスチャ構造が形成されているが、テクスチャの形状によっては、印刷したペースト材料がテクスチャの溝に沿って濡れ広がる現象(ニジミ)が発生しやすくなる場合があることが分かった。
平均厚さが0.05〜0.2μmで、かつ、見掛密度が0.4〜1.1g/cm3のフレーク状銀粉(B)と、を含有し、
上記フレーク状銀粉(B)の含有量が、上記球状銀粉(A)および上記フレーク状銀粉(B)の合計の質量に対して10質量%以下である太陽電池集電電極形成用導電性組成物。
上記表面電極および/または上記裏面電極が、上記(1)〜(8)のいずれかに記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物を用いて形成される太陽電池セル。
特に、本発明の太陽電池集電電極形成用導電性組成物(以下、「本発明の導電性組成物」という。)は、細線部(線幅:50〜100μm程度)の印刷性にも優れるため、スクリーン印刷に好適に用いることができる。
また、本発明の導電性組成物を用いれば、低温(150〜500℃程度)焼成であっても、断線やニジミの発生を抑制して電極を形成することができるため、太陽電池セル基板(例えば、シリコン基板等)への熱によるダメージを軽減できる効果も有し、非常に有用である。
本発明の導電性組成物は、平均粒子径が0.5〜5.0μmの球状銀粉(A)と、平均厚さが0.05〜0.2μmで、かつ、見掛密度が0.4〜1.1g/cm3のフレーク状銀粉(B)と、を含有する太陽電池集電電極形成用の導電性組成物である。
以下に、球状銀粉(A)およびフレーク状銀粉(B)ならびに所望により含有してもよい他の成分等について詳述する。
本発明の導電性組成物で用いる球状銀粉(A)は、平均粒子径が0.5〜5μmの銀粉末である。
ここで、球状とは、長径/短径の比率が2以下の粒子の形状をいう。
また、平均粒子径とは、球状の銀粉末の粒子径の平均値をいい、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定された50%体積累積径(D50)をいう。なお、平均値を算出する基になる粒子径は、球状の銀粉末の断面が楕円形である場合はその長径と短径の合計値を2で割った平均値をいい、正円形である場合はその直径をいう。
例えば、後述する実施例で使用する銀粉(AgC−103、福田金属箔粉工業社製)の写真(図2)で示されるものは球状の銀粉末に該当するが、後述する実施例で併用する銀粉(Ag−XF301K、福田金属箔粉工業社製)の写真(図3)や比較例で併用する銀粉(AgC−A、福田金属箔粉工業社製)の写真(図4)で示されるものは球状の銀粉末には該当せず、フレーク(鱗片)状の銀粉末に該当するものである。
本発明の導電性組成物で用いるフレーク状銀粉(B)は、平均厚さが0.05〜0.2μmで、かつ、見掛密度が0.4〜1.1g/cm3の銀粉末である。
ここで、フレーク状とは、長径/短径の比率が2超の形状をいい、上述したように、例えば、図3および図4で示される銀粉末が該当するが、そのうち図3で示される銀粉末がフレーク状銀粉(B)に該当するものである。
また、平均厚さ(d)とは、BET法(気体吸着法)により測定した銀粉の比表面積をS(m2/g)として、下記式(i)から算出した値をいう。
d=0.19/S ・・・(i)
また、見掛け密度とは、JIS Z2504:2000の「金属粉−見掛密度測定方法」に記載された方法で測定した値をいう。
同様に、上記フレーク状銀粉(B)の見掛密度は、0.4〜1.1g/cm3であるのが好ましく、0.5〜1.0g/cm3であるのがより好ましい。
また、上記フレーク状銀粉(B)として市販品を用いることができ、その具体例としては、Ag−XF301K(平均厚さ:0.1μm、見掛密度:0.82g/cm3、福田金属箔粉工業社製)等が挙げられる。
これは、詳細には明らかではないが、本発明者は以下のように推測している。
まず、一般的なペースト材料では、内在する粉体の表面積が大きいほどチクソ性が向上すると考えられている。そして、本発明で用いるフレーク状銀粉(B)は、通常のフレーク状銀粉に比べて表面積が非常に大きく、チクソ性を付与する効果が高いため、印刷性が良好になると考えられる。また、球状銀粉(A)とフレーク状銀粉(B)とを併用することで、球状銀粉(A)がフレーク状銀粉(B)に挟まれて動きにくくなり、更には後述する任意成分(エポキシ樹脂、脂肪酸銀塩、溶媒等)をフレーク状銀粉(B)同士の間に内包するため、印刷後の形状保持性に優れ、アスペクト比の高い電極を形成することができると考えられる。
本発明の導電性組成物は、必要に応じて、更に、造膜性樹脂としてエポキシ樹脂(C)を含有するのが好ましい。
具体的には、例えば、ビスフェノールA型、ビスフェノールF型、臭素化ビスフェノールA型、水添ビスフェノールA型、ビスフェノールS型、ビスフェノールAF型などのビスフェノール型エポキシ樹脂;
エチレングリコールグリシジルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、1,6−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、ポリネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、1,4−ブタンジオールジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパンポリグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、トリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、ジエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリグリセリンポリグリシジルエーテル、ポリオキシエチレングリコールジグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテル、ポリテトラメチレングリコールジグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールジグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールトリグリシジルエーテル、ポリペンタエリスリトールポリグリシジル、トリメチルプロパンジグリシジルエーテル、テトラキス(グリシジルオキシフェニル)エタン、トリス(グリシジルオキシ)メタンなどの多価アルコール系グリシジル型エポキシ樹脂;
ダイマー酸等の合成脂肪酸のグリシジルエステル系エポキシ樹脂;
N,N,N′,N′−テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン(TGDDM)、テトラグリシジルジアミノジフェニルスルホン(TGDDS)、テトラグリシジル−m−キシリレンジアミン(TGMXDA)、トリグリシジル−p−アミノフェノール、トリグリシジル−m−アミノフェノール、N,N−ジグリシジルアニリン、テトラグリシジル1,3−ビスアミノメチルシクロヘキサン(TG1,3−BAC)、トリグリシジルイソシアヌレート(TGIC)等のグリシジルアミン系エポキシ樹脂;等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
上記ビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)は、エポキシ当量が1500〜4000g/eqのビスフェノールA型エポキシ樹脂である。
上記ビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)のエポキシ当量が上記範囲であると、本発明の導電性組成物の硬化後の硬度が良好となり、硬化物(電極)に対する優れた半田付け性を維持することができる。
また、上記ビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)のエポキシ当量は、電極に対する半田付け性がより良好となり、硬化収縮の割合が小さく太陽電池セル基板の反りを抑えることができる理由から、2000〜4000g/eqであるのが好ましく、2000〜3500g/eqであるのがより好ましい。
上記多価アルコール系グリシジル型エポキシ樹脂(C2)は、エポキシ当量が1000g/eq以下の多価アルコール系グリシジル型エポキシ樹脂である。
上記多価アルコール系グリシジル型エポキシ樹脂(C2)のエポキシ当量が上記範囲であると、本発明の導電性組成物の粘度が良好となり、印刷性がより良好となる。
また、上記多価アルコール系グリシジル型エポキシ樹脂(C2)のエポキシ当量は、スクリーン印刷をする際の粘度が適当になる理由から、100〜400g/eqであるのが好ましく、100〜300g/eqであるのがより好ましい。
ここで、エチレンオキシドおよび/またはプロピレンオキシドによる付加は、例えば、ビスフェノールA、ビスフェノールF等)をエピクロロヒドリンと反応させてエポキシ樹脂を調製する際に、エチレンおよび/またはプロピレンを添加することにより付加(変性)することができる。
上記エポキシ樹脂(C3)としては市販品を用いることができ、その具体例としては、エチレンオキシド付加ビスフェノールA型エポキシ樹脂(BEO−60E、新日本理化社製)、プロピレンオキシド付加ビスフェノールA型エポキシ樹脂(BPO−20E、新日本理化社製)、プロピレンオキシド付加ビスフェノールA型エポキシ樹脂(EP−4010S、ADEKA社製)、プロピレンオキシド付加ビスフェノールA型エポキシ樹脂(EP−4000S、ADEKA社製)等が挙げられる。
本発明の導電性組成物は、より低温(150〜200℃程度)の焼成であっても電極を形成することができ、太陽電池セル基板への熱によるダメージをより軽減できる理由から、更に脂肪酸銀塩(D)を含有するのが好ましい。
これらのうち、カルボキシ銀塩基(−COOAg)と水酸基(−OH)とをそれぞれ1個以上有する脂肪酸銀塩(D1)、および/または、カルボキシ銀塩基(−COOAg)を3個以上有するポリカルボン酸銀塩(D2)を用いるのが好ましい。
具体的には、例えば、上記脂肪酸銀塩(D1)としては、2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩、2−ヒドロキシイソ酪酸銀塩を好適に用いることができ、上記ポリカルボン酸銀塩(D2)としては、1,2,3,4−ブタンテトラカルボン酸銀塩を好適に用いることができる。
本発明の導電性組成物は、所望により上記エポキシ樹脂(C)を含有する場合、エポキシ樹脂の硬化剤としてカチオン系硬化剤(E)を含有するのが好ましい。
上記カチオン系硬化剤(E)は、特に限定されず、アミン系、スルホニウム系、アンモニウム系、ホスホニウム系の硬化剤が好ましい。
上記カチオン系硬化剤(E)としては、具体的には、例えば、三フッ化ホウ素エチルアミン、三フッ化ホウ素ピペリジン、三フッ化ホウ素フェノール、p−メトキシベンゼンジアゾニウムヘキサフルオロホスフェート、ジフェニルイオドニウムヘキサフルオロホスフェート、テトラフェニルスルホニウム、テトラ−n−ブチルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラ−n−ブチルホスホニウム−o,o−ジエチルホスホロジチオエート、下記式(I)で表されるスルホニウム塩等が挙げられ、これらを1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
これらのうち、硬化時間が短くなるという理由から、下記式(I)で表されるスルホニウム塩を用いるのが好ましい。
本発明の導電性組成物は、印刷性等の作業性の観点から、更に溶媒(F)を含有するのが好ましい。
上記溶媒(F)は、本発明の導電性組成物を基材上に塗布することができるものであれば特に限定されず、その具体例としては、ブチルカルビトール、メチルエチルケトン、イソホロン、α−テルピネオール等が挙げられ、これらを1種単独で用いても2種以上を併用してもよい。
また、上記溶媒(F)を含有する場合の含有量は、上記球状銀粉(A)および上記フレーク状銀粉(B)の合計100質量部に対して、2〜20質量部であるのが好ましく、5〜15質量部であるのがより好ましい。
本発明の導電性組成物は、必要に応じて、上述した球状銀粉(A)およびフレーク状銀粉(B)以外の金属粉、還元剤等の添加剤を含有していてもよい。
上記金属粉としては、具体的には、例えば、銅、アルミニウム等が挙げられ、中でも、銅であるのが好ましい。また、0.01〜10μmの粒径の金属粉であるのが好ましい。
上記還元剤としては、具体的には、例えば、エチレングリコール類等が挙げられる。
一方、アスペクト比をより高くすることができ、また、上述したエポキシ樹脂(C)の分解を抑制する理由から、酸化銀の含有量は上述した溶媒(F)100質量部に対して5質量部以下であるのが好ましく、1質量部以下であるのがより好ましく、実質的に酸化銀を含有していない態様が最も好ましい。
本発明の太陽電池セルは、受光面側の表面電極、半導体基板および裏面電極を具備し、上記表面電極および/または上記裏面電極が、上述した本発明の導電性組成物を用いて形成される太陽電池セルである。
ここで、本発明の太陽電池セルは、上述した本発明の導電性組成物が全裏面電極型(いわゆるバックコンタクト型)太陽電池の裏面電極の形成にも適用することができるため、全裏面電極型の太陽電池にも適用することができる。
以下に、本発明の太陽電池セルの構成について図1を用いて説明する。
また、図1に示すように、本発明の太陽電池セル1は、反射率低減のため、例えば、ウェハー表面にエッチングを施して、ピラミッド状のテクスチャを形成し、反射防止膜3を具備するのが好ましい。
本発明の太陽電池セルが具備する表面電極および裏面電極は、いずれか一方または両方が本発明の導電性組成物を用いて形成されていれば、電極の配置(ピッチ)、形状、高さ、幅等は特に限定されない。なお、電極の高さは、通常、数〜数十μmに設計されるが、本発明の導電性組成物を用いて形成した電極のアスペクト比は0.4以上に調整することが可能となる。
ここで、表面電極および裏面電極は、図1に示すように、通常、複数個有するものであるが、本発明においては、例えば、複数の表面電極の一部のみが本発明の導電性組成物で形成されたものであってもよく、複数の表面電極の一部と複数の裏面電極の一部が本発明の導電性組成物で形成されたものであってもよい。
本発明の太陽電池セルが具備していてもよい反射防止膜は、受光面の表面電極が形成されていない部分に形成される膜(膜厚:0.05〜0.1μm程度)であって、例えば、シリコン酸化膜、シリコン窒化膜、酸化チタン膜、これらの積層膜等から構成されるものである。
本発明の太陽電池セルが具備するシリコン基板は特に限定されず、太陽電池を形成するための公知のシリコン基板(板厚:100〜450μm程度)を用いることができ、また、単結晶または多結晶のいずれのシリコン基板であってもよい。
ここで、p型を与える不純物としては、ホウ素、アルミニウム等が挙げられ、n型を与える不純物としては、リン、砒素などが挙げられる。
なお、本発明の太陽電池セルが反射防止層を具備する場合、反射防止膜は、プラズマCVD法等の公知の方法により形成することができる。
以下に、配線形成工程、熱処理工程について詳述する。
上記配線形成工程は、本発明の導電性組成物をシリコン基材上に塗布して配線を形成する工程である。
ここで、塗布方法としては、具体的には、例えば、インクジェット、スクリーン印刷、グラビア印刷、オフセット印刷、凸版印刷等が挙げられる。
上記熱処理工程は、上記配線形成工程で得られた配線を熱処理して導電性の配線(電極)を得る工程である。
ここで、上記熱処理は特に限定されないが、150〜800℃の温度で、数秒〜数十分間、加熱(焼成)する処理であるのが好ましい。温度および時間がこの範囲であると、シリコン基板上に反射防止膜を形成した場合であっても、ファイヤースルー法により容易に電極を形成することができる。
本発明においては、本発明の導電性組成物を用いているため、低温(150〜500℃程度)であっても、良好な熱処理(焼成)を施すことができる。
なお、本発明においては、上記配線形成工程で得られた配線は、紫外線または赤外線の照射でも電極を形成することができるため、上記熱処理工程は、紫外線または赤外線の照射によるものであってもよい。
撹拌機に、下記第1表に示す球状銀粉等を下記第1表中に示す組成比となるように添加し、これらを混合することにより導電性組成物を調製した。
調製した導電性組成物を、シリコン基板(単結晶シリコンウェハー、LS−25TVA、156mm×156mm×200μm、信越化学工業社製)上に、スクリーン印刷で塗布して配線(線幅:80μm、長さ:5cm)を形成した。
スクリーン印刷で形成した乾燥(焼成)前の配線を光学顕微鏡で観察した。
その結果、断線、蛇行、ニジミおよびメッシュ跡のいずれも確認されない場合を印刷性が極めて良好なものとして「◎」と評価し、断線は確認されないが、蛇行、ニジミおよびメッシュ跡のいずれか1つが確認された場合を印刷性が良好なものとして「○」と評価し、断線は確認されないが、蛇行、ニジミおよびメッシュ跡のいずれか2つ以上が確認された場合を印刷性が劣るものとして「△」と評価し、断線は確認された場合を印刷性が極めて劣るものとして「×」と評価した。これらの結果を下記第1表に示す。
スクリーン印刷で配線を形成した後、オーブンにて200℃で30分間乾燥し、導電性の配線(電極)を形成させた太陽電池セルのサンプルを作製した。
作製した各太陽電池セルのサンプルについて、電極の体積抵抗率を抵抗率計(ロレスターGP、三菱化学社製)を用いた4端子4探針法により測定した。その結果を下記第1表に示す。
上記と同様に作製した各太陽電池セルのサンプルについて、電極をレーザー顕微鏡で観察し、高さと幅とを測定し、アスペクト比(高さ/幅)を求めた。
アスペクト比が0.4以上0.8未満のサンプルをアスペクト比が高い(満足できる)として「○」と評価し、0.4以下のサンプルをアスペクト比が低い(満足できない)として「×」と評価した。これらの結果を下記第1表に示す。
・球状銀粉A−1:Ag2−1C(平均粒子径:1.0μm、DOWAエレクトロニクス社製)
・球状銀粉A−2:AgC−103(平均粒子径:1.5μm、福田金属箔粉工業社製)
・フレーク状銀粉B−1:Ag−XF301K(平均厚さ:0.1μm、見掛密度:0.82g/cm3、福田金属箔粉工業社製)
・フレーク状銀粉X:AgC−A(平均厚さ:0.3μm、見掛密度:1.82g/cm3、福田金属箔粉工業社製)
・多価アルコール系グリシジル型エポキシ樹脂C2−1:ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル(EX−821、エポキシ当量:185g/eq、ナガセケムテックス社製)
・PO付加エポキシ樹脂C3−1:プロピレンオキシド付加ビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量:260g/eq、EP−4000S、ADEKA社製)
・PO付加エポキシ樹脂C3−2:350g/eq、プロピレンオキシド付加ビスフェノールA型エポキシ樹脂(EP−4010S、ADEKA社製)
・溶媒:α−テルピネール
また、球状銀粉(A)と、フレーク状銀粉(B)に該当しないフレーク状銀粉とを併用した比較例2は、比較例1よりも全体的に改善しているが、いまだに印刷性に劣り、アスペクト比も低く、体積抵抗率も高くなることが分かった。
また、球状銀粉(A)のみを用いて調製した比較例3は、印刷性が良好で、体積抵抗率も低くなるが、アスペクト比が低くなることが分かった。
また、脂肪酸銀塩を添加して調製した参考例4〜8、実施例9、参考例10、実施例11〜15は、参考例1と比較して、体積抵抗率が低くなり、また、僅かにアスペクト比も大きくなることが分かった。
2 n層
3 反射防止膜
4 表面電極
5 p層
6 裏面電極
7 シリコン基板
Claims (9)
- 平均粒子径が0.5〜5.0μmの球状銀粉(A)と、
平均厚さが0.05〜0.2μmで、かつ、見掛密度が0.4〜1.1g/cm3のフレーク状銀粉(B)と、を含有し、
前記フレーク状銀粉(B)の含有量が、前記球状銀粉(A)および前記フレーク状銀粉(B)の合計の質量に対して10質量%以下である太陽電池集電電極形成用導電性組成物。 - 更に、エポキシ樹脂(C)を含有する請求項1に記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物。
- 更に、脂肪酸銀塩(D)を含有する請求項1または2に記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物。
- 前記エポキシ樹脂(C)が、少なくとも、エポキシ当量が1500〜4000g/eqのビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)およびエポキシ当量が1000g/eq以下の多価アルコール系グリシジル型エポキシ樹脂(C2)である請求項2または3に記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物。
- 前記脂肪酸銀塩(D)が、カルボキシ銀塩基(−COOAg)を3個以上有するポリカルボン酸銀塩(D2)である請求項3または4に記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物。
- 前記ポリカルボン酸銀塩(D2)が、1,2,3,4−ブタンテトラカルボン酸銀塩である請求項5に記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物。
- 前記エポキシ樹脂(C)の含有量が、前記球状銀粉(A)および前記フレーク状銀粉(B)の合計100質量部に対して2〜20質量部である請求項2〜6のいずれかに記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物。
- 前記脂肪酸銀塩(D)の含有量が、前記球状銀粉(A)および前記フレーク状銀粉(B)の合計100質量部に対して0.1〜10質量部である請求項3〜7のいずれかに記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物。
- 受光面側の表面電極、半導体基板および裏面電極を具備し、
前記表面電極および/または前記裏面電極が、請求項1〜8のいずれかに記載の太陽電池集電電極形成用導電性組成物を用いて形成される太陽電池セル。
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