JP5434242B2 - Flexible electronic circuit board, method for manufacturing the same, and image display device - Google Patents

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Description

本発明は、フレキシブル基板上に有機半導体層を備える電子回路が積層されてなる有機薄膜トランジスタ素子などの電子回路基板に関し、特に、接続端子部の強度に優れ外部回路基板との電気的な導通が確実な電子回路基板に関するものである。
また本発明は、プラスチック基板上に形成する電子回路基板に応用可能である。 The present invention relates to an electronic circuit substrate such as an organic thin film transistor element in which an electronic circuit having an organic semiconductor layer is laminated on a flexible substrate, and in particular, has excellent connection terminal portion strength and reliable electrical continuity with an external circuit substrate. The present invention relates to an electronic circuit board.
The present invention is applicable to an electronic circuit board formed on a plastic substrate.

近年、液晶ディスプレイや有機エレクトロルミネッセンス（以下、有機ＥＬとも称する。）ディスプレイ、電気泳動型ディスプレイなどの電気光学表示装置が開発されている。例えば、液晶装置では、薄膜トランジスタが形成された基板を駆動回路とし、これに液晶パネルを駆動するためのドライバＩＣ等が実装されたフレキシブルプリント基板（ＦＰＣ：Ｆｌｅｘｉｂｌｅ Ｐｒｉｎｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）が接続された構造となっている。   In recent years, electro-optical display devices such as liquid crystal displays, organic electroluminescence (hereinafter also referred to as organic EL) displays, and electrophoretic displays have been developed. For example, a liquid crystal device has a structure in which a substrate on which a thin film transistor is formed is used as a drive circuit, and a flexible printed circuit (FPC) on which a driver IC for driving a liquid crystal panel is mounted is connected thereto. ing.

このような従来の液晶表示パネルでは、フォトリソグラフィー法やエッチング法でガラス基板上へアモルファスシリコンＴＦＴ（Ｔｈｉｎ Ｆｉｌｍ Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ；薄膜トランジスタ）素子などを形成して表示領域の駆動素子とし、前記表示領域の額縁に配置された端子部の電極配線への実装ダメージを低減するため、電極配線を保護膜で覆うことが行なわれていた（例えば、特許文献１及び特許文献２参照。）。このため、ディスプレイへドライバＩＣを実装する形態としてＣＯＧ実装、ＣＯＦ実装、ＴＣＰ実装、ＴＡＢ実装など、種々の実装形態を設定することができた。   In such a conventional liquid crystal display panel, an amorphous silicon TFT (Thin Film Transistor) element or the like is formed on a glass substrate by a photolithography method or an etching method to serve as a display region driving element, and the display region has a frame. In order to reduce mounting damage to the electrode wiring of the arranged terminal portion, the electrode wiring has been covered with a protective film (see, for example, Patent Document 1 and Patent Document 2). For this reason, various mounting forms such as COG mounting, COF mounting, TCP mounting, and TAB mounting can be set as mounting forms of the driver IC on the display.

ところで、有機材料を溶液化し、電極、絶縁層、半導体層を印刷技術により形成して電子回路を製造するプリンタブルエレクトロニクスが着目され、曲げられる太陽電池や電子ペーパーなどのフレキシブルな電子素子の実現が期待されている。印刷技術を用いることで、材料が高効率で利用可能となるため、低コスト・低環境負荷に電子回路が製造できるが、ドライバＩＣの実装においては有機材料のダメージをいかに抑制して実装するかが問題となっている。即ち、従来技術の応用が直接的に利かない有機材料系で構成された電子回路基板に対して、ＦＰＣ基板をダメージレスで接続できれば、従来のドライバＩＣや電源回路と接続できるシステム設計が可能になる。   By the way, printable electronics, in which an organic material is made into a solution and an electrode, an insulating layer, and a semiconductor layer are formed by a printing technique to produce an electronic circuit, has attracted attention, and the realization of a flexible electronic element such as a bent solar cell or electronic paper is expected. Has been. By using printing technology, materials can be used with high efficiency, so electronic circuits can be manufactured at low cost and low environmental impact. However, how to suppress damage to organic materials when mounting driver ICs? Is a problem. In other words, if an FPC board can be connected without damage to an electronic circuit board made of an organic material system that is not directly applicable to the prior art, a system design that can be connected to a conventional driver IC or power supply circuit becomes possible. Become.

ここで例えば、電子ペーパーなどのディスプレイ駆動回路として有力とされるプラスチック基板へ形成した有機ＴＦＴ素子では、端子部にＦＰＣ基板を実装してドライバＩＣや電源回路と接続することが必要であるが、ＦＰＣ基板実装においては低温・低負荷でのプロセスが問題となっている。有機半導体層を備える電子回路においては、従来のフォトリソグラフィー法やエッチング法では材料に対する負荷が大きいため、端子部が破損してしまうため問題となる。また、従来の焼結タイプのインクやペーストでは、焼結温度は数百度にも昇るためプラスチック基板を用いた電子回路基板では耐熱性が不充分であり使用することができないため問題となる。   Here, for example, in an organic TFT element formed on a plastic substrate that is considered to be promising as a display drive circuit such as electronic paper, it is necessary to mount an FPC substrate on the terminal portion and connect it to a driver IC or a power supply circuit. In the FPC board mounting, a process at a low temperature and a low load is a problem. In an electronic circuit including an organic semiconductor layer, the conventional photolithography method or etching method has a large load on the material, which causes a problem because the terminal portion is damaged. In addition, the conventional sintering type ink or paste has a problem that since the sintering temperature rises to several hundred degrees, an electronic circuit board using a plastic substrate has insufficient heat resistance and cannot be used.

また例えば、特許文献３及び特許文献４には、電極材料、絶縁材料、半導体材料を溶液化した種々のインク（ペースト）によって印刷形成された有機ＴＦＴ素子が開示されている。これらの先行技術においては、微粒子が添加された有機樹脂材料を用いて形成された絶縁層が端子部の電極配線上に用いられている。この端子部には絶縁層が印刷技術によって形成され、さらに導電性ペーストを用いて電極配線上に接続用の実装電極が形成された厚膜端子部となっている。しかしながら、ＦＰＣ基板を実装する場合、熱・圧力付加によって端子部の接続用の実装電極が断線し、ＦＰＣ基板からの電気信号が入力できなくなる。即ち、絶縁層の強度が不足しているという問題があった。またこのとき、絶縁層の溶解に伴って、ＦＰＣ基板に設けられた異方性導電接着剤（ＡＣＦ：Ａｎｉｓｔｏｒｏｐｉｃ Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ Ｆｉｌｍ）も端子部両端から一緒に流出し、実装電極が絶縁層の流動によって破壊されてしまうという問題もあった。   Further, for example, Patent Document 3 and Patent Document 4 disclose organic TFT elements that are printed and formed with various inks (pastes) in which electrode materials, insulating materials, and semiconductor materials are made into solutions. In these prior arts, an insulating layer formed using an organic resin material to which fine particles are added is used on the electrode wiring of the terminal portion. In this terminal portion, an insulating layer is formed by a printing technique, and a thick film terminal portion is formed in which a mounting electrode for connection is formed on the electrode wiring using a conductive paste. However, when the FPC board is mounted, the mounting electrodes for connecting the terminal portions are disconnected due to application of heat and pressure, and an electric signal from the FPC board cannot be input. That is, there is a problem that the strength of the insulating layer is insufficient. At this time, as the insulating layer is dissolved, anisotropic conductive adhesive (ACF) provided on the FPC board also flows out from both ends of the terminal portion, and the mounting electrode is destroyed by the flow of the insulating layer. There was also the problem of being done.

ところで、印刷技術のようなドライプロセスとは別の方法で有機ＴＦＴ素子をプラスチック基板上へ形成し、その端子部の電極配線を有機膜で保護することが行なわれている（例えば、特許文献５参照。）。具体的には、端子部の電極配線上へ有機膜を形成し、ＦＰＣ基板の端子を電極配線上へ位置決めしてＡＣＦを介在させ、熱圧着によってＡＣＦ中の導電性粒子が有機膜を貫通することで有機ＴＦＴ素子とＦＰＣ基板の接続端子との電気的な接続が確保できるとしている。   By the way, an organic TFT element is formed on a plastic substrate by a method different from a dry process such as a printing technique, and the electrode wiring of the terminal portion is protected with an organic film (for example, Patent Document 5). reference.). Specifically, an organic film is formed on the electrode wiring of the terminal portion, the terminal of the FPC board is positioned on the electrode wiring and the ACF is interposed, and the conductive particles in the ACF penetrate the organic film by thermocompression bonding. Thus, electrical connection between the organic TFT element and the connection terminal of the FPC board can be secured.

しかしながら、有機膜を貫通して電極配線上へ導電性粒子が再現性よく配置される必要がある。このような方法はプロセス再現性が問題であり、圧力をかけすぎると電極のみならずプラスチック基板へもダメージを与えてしまい、ＦＰＣ基板と正常に導通できないという問題があった。   However, the conductive particles need to be disposed with good reproducibility on the electrode wiring through the organic film. Such a method has a problem of process reproducibility, and if too much pressure is applied, not only the electrode but also the plastic substrate is damaged, and there is a problem that the FPC substrate cannot be normally conducted.

よって、上記を鑑みると、プラスチック基板に形成された電子回路の端子部に対してＦＰＣ基板を実装して確実に導通を行なうことが困難である。このため、可撓性を有した電子回路を駆動素子として適用することができなくなる。   Therefore, in view of the above, it is difficult to mount the FPC board to the terminal part of the electronic circuit formed on the plastic board and to conduct the electricity reliably. For this reason, it becomes impossible to apply a flexible electronic circuit as a drive element.

本発明は、上記した従来技術における諸問題を解決するために為された発明であって、プラスチック等の可撓性を有する基板上に有機半導体を備える電子回路が積層された有機薄膜トランジスタ素子などの電子回路において、接続端子部の強度を改善してＦＰＣ基板との電気的な導通を確実にした可撓性電子回路基板およびその製造方法、並びに画像表示装置を提供することを目的とする。   The present invention is an invention made to solve the above-described problems in the prior art, such as an organic thin film transistor element in which an electronic circuit including an organic semiconductor is laminated on a flexible substrate such as plastic. It is an object of the present invention to provide a flexible electronic circuit board, a manufacturing method thereof, and an image display device in which the strength of a connection terminal portion is improved and electrical continuity with an FPC board is ensured in an electronic circuit.

上記課題を解決するために本発明に係る可撓性電子回路基板およびその製造方法、並びに画像表示装置は、具体的には下記に記載の技術的特徴を有する。
（１）：可撓性を有する基板と、該基板上に有機半導体層を備える電子回路が積層された可撓性電子回路基板であって、フレキシブルプリント基板が備える端子電極と接続される接続端子部を有し、該接続端子部は、電極配線を備えると共に、該電極配線に接するように絶縁保護膜が形成されてなり、該絶縁保護膜は少なくとも樹脂バインダーと無機物フィラーとを含み、前記絶縁保護膜に含まれる樹脂バインダーの体積比率は４５％以上６７％以下であり、前記無機物フィラーは、少なくとも無機物フィラーＡと無機物フィラーＢとを含み、前記無機物フィラーＡは、平均粒子径Ｐ Ａ が前記無機物フィラーの中で最大であり、且つ、平均粒子径Ｐ Ａ が０．３〜１μｍであり、前記無機物フィラーＢは、平均粒子径Ｐ Ｂ が前記無機物フィラーの中で最小であり、前記Ｐ Ａ と前記Ｐ Ｂ との比Ｐ Ａ ／Ｐ Ｂ は、３〜２５であることを特徴とする可撓性電子回路基板である。
（２）：前記樹脂バインダーは、フェノール樹脂であることを特徴とする上記（１）に記載の可撓性電子回路基板である。
（３）：前記無機物フィラーは、シリカであることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の可撓性電子回路基板である。
（４）：上記（１）乃至（３）のいずれか１項に記載の可撓性電子回路基板に、前記フレキシブルプリント基板及び電源回路が接続されてなると共に、表示パネルが貼り合わされてなることを特徴とする画像表示装置である。
（５）：上記（１）乃至（３）のいずれか１項に記載の可撓性電子回路基板の製造方法であって、前記絶縁保護膜は、スクリーン印刷法で形成することを特徴とする可撓性電子回路基板の製造方法である。 In order to solve the above problems, a flexible electronic circuit board, a manufacturing method thereof, and an image display device according to the present invention specifically have the technical features described below .
(1): A flexible electronic circuit board in which a flexible substrate and an electronic circuit including an organic semiconductor layer are stacked on the substrate, and a connection terminal connected to a terminal electrode included in the flexible printed circuit board The connection terminal portion includes an electrode wiring, and an insulating protective film is formed so as to be in contact with the electrode wiring, the insulating protective film including at least a resin binder and an inorganic filler, volume ratio of the resin binder in the protective layer is less than 67% more than 45%, the inorganic filler, and at least inorganic filler a and inorganic filler B, the inorganic filler a, the average particle size P a is the It is the largest among the inorganic filler, and a mean particle size P a is 0.3～1Myuemu, the inorganic filler B, the average particle size P B inorganic filler A smallest of the ratio P A / P B and the P B and the P A is a flexible electronic circuit board, characterized in that 3 to 25.
( 2 ): The flexible electronic circuit board according to (1), wherein the resin binder is a phenol resin.
( 3 ): The flexible electronic circuit board according to (1) or (2), wherein the inorganic filler is silica.
( 4 ): The flexible printed circuit board and the power supply circuit are connected to the flexible electronic circuit board described in any one of (1) to (3) above, and the display panel is bonded. An image display device characterized by the above.
( 5 ): The method for manufacturing a flexible electronic circuit board according to any one of (1) to (3) , wherein the insulating protective film is formed by a screen printing method. A method for manufacturing a flexible electronic circuit board.

本発明によれば、プラスチック等の可撓性を有する基板上に有機半導体を備える電子回路が積層された有機薄膜トランジスタ素子などの電子回路において、接続端子部の強度を改善してＦＰＣ基板との電気的な導通を確実にした可撓性電子回路基板およびその製造方法、並びに画像表示装置を提供することができる。   According to the present invention, in an electronic circuit such as an organic thin film transistor element in which an electronic circuit including an organic semiconductor is stacked on a flexible substrate such as plastic, the strength of the connection terminal portion is improved and the electrical connection with the FPC substrate is improved. A flexible electronic circuit board and a method for manufacturing the same, and an image display device that ensure reliable electrical conduction can be provided.

本発明に係る可撓性電子回路基板の一実施の形態におけるボトムゲート型の有機ＴＦＴ素子の構成を示す断面概略図である。It is a cross-sectional schematic diagram which shows the structure of the bottom gate type organic TFT element in one Embodiment of the flexible electronic circuit board based on this invention. 本発明に係る可撓性電子回路基板の一実施の形態におけるボトムゲート型の有機ＴＦＴ素子の構成を示す平面概略図である。1 is a schematic plan view showing a configuration of a bottom gate type organic TFT element in an embodiment of a flexible electronic circuit board according to the present invention. 有機ＴＦＴ素子を駆動部とした電気泳動型表示パネルの構成の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of a structure of the electrophoresis type display panel which used the organic TFT element as the drive part. 有機ＴＦＴ素子を駆動部とした電気泳動型表示パネルの構成の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of a structure of the electrophoresis type display panel which used the organic TFT element as the drive part. 有機ＴＦＴ素子を駆動部とした電気泳動型表示パネルにおいて絶縁保護膜が形成された構成の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of the structure by which the insulating protective film was formed in the electrophoretic display panel which used the organic TFT element as the drive part. 有機ＴＦＴ素子を駆動部とした電気泳動型表示パネルにおいて実装電極が形成された構成の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of the structure by which the mounting electrode was formed in the electrophoresis type display panel which used the organic TFT element as the drive part. ＦＰＣ基板の構成の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of a structure of a FPC board. ＦＰＣ基板が貼り合わされた有機ＴＦＴ素子の構成の一例を示す平面概略図である。It is a plane schematic diagram which shows an example of a structure of the organic TFT element with which the FPC board | substrate was bonded together. ２成分粒子混合充填層空間率推定プログラムによる空間率の計算結果を示すグラフである。It is a graph which shows the calculation result of the space rate by a two-component particle mixed packed bed space rate estimation program. 本発明に係る可撓性電子回路基板の製造方法の一実施の形態における印刷スキージとスクリーンメッシュとの配置関係の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of the arrangement | positioning relationship between the printing squeegee and the screen mesh in one Embodiment of the manufacturing method of the flexible electronic circuit board based on this invention. 本発明に係る可撓性電子回路基板の製造方法の一実施の形態におけるパターン形成時の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example at the time of pattern formation in one Embodiment of the manufacturing method of the flexible electronic circuit board based on this invention.

本発明に係る可撓性電子回路基板は、可撓性を有する基板７と、該基板７上に有機半導体層６を備える電子回路が積層された可撓性電子回路基板であって、フレキシブルプリント基板２０が備える端子電極１８と接続される接続端子部を有し、該接続端子部は、電極配線（４，５）を備えると共に、該電極配線（４，５）に接するように絶縁保護膜１６が形成されてなり、該絶縁保護膜１６は少なくとも樹脂バインダーと無機物フィラーとを含み、前記絶縁保護膜１６に含まれる樹脂バインダーの体積比率は４０％以上６７％以下であることを特徴とする。
次に、本発明に係る可撓性電子回路基についてさらに詳細に説明する。
尚、以下に述べる実施の形態は、本発明の好適な実施の形態であるから技術的に好ましい種々の限定が付されているが、本発明の範囲は以下の説明において本発明を限定する旨の記載がない限り、これらの態様に限られるものではない。
以下に、本発明に係る可撓性電子回路基板の一実施の形態における構成について図面を参照して説明する。 A flexible electronic circuit board according to the present invention is a flexible electronic circuit board in which a flexible substrate 7 and an electronic circuit including an organic semiconductor layer 6 are laminated on the substrate 7, It has a connection terminal part connected with the terminal electrode 18 with which the board | substrate 20 is provided, and this connection terminal part is equipped with an electrode wiring (4, 5), and an insulating protective film so that it may contact this electrode wiring (4, 5) The insulating protective film 16 includes at least a resin binder and an inorganic filler, and the volume ratio of the resin binder contained in the insulating protective film 16 is 40% to 67%. .
Next, the flexible electronic circuit group according to the present invention will be described in more detail.
Although the embodiments described below are preferred embodiments of the present invention, various technically preferable limitations are attached thereto, but the scope of the present invention is intended to limit the present invention in the following description. Unless otherwise described, the present invention is not limited to these embodiments.
Below, the structure in one Embodiment of the flexible electronic circuit board based on this invention is demonstrated with reference to drawings.

本発明は、可撓性基板７を用いた電子回路の端子部に絶縁保護膜１６を形成し、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ：Ｆｌｅｘｉｂｌｅ Ｐｒｉｎｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）２０の実装プロセスによる熱・圧力から接続端子部を保護することである。以下、有機ＴＦＴ（Ｔｈｉｎ Ｆｉｌｍ Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ；薄膜トランジスタ）素子１０および、素子１０の接続端子部に適用される絶縁保護膜１６の構成と耐久性向上について説明し、絶縁保護膜の形成方法であるスクリーン印刷法について説明する。   In the present invention, an insulating protective film 16 is formed on a terminal portion of an electronic circuit using the flexible substrate 7 to protect the connection terminal portion from heat and pressure by a mounting process of a flexible printed circuit (FPC) 20. It is to be. Hereinafter, the structure and durability improvement of the organic TFT (Thin Film Transistor) element 10 and the insulating protective film 16 applied to the connection terminal portion of the element 10 will be described, and a screen printing method as a method of forming the insulating protective film will be described. Will be described.

印刷技術のようなドライプロセスで有機ＴＦＴ素子１０のような多層構造の電子回路基板を作製するには、例えば特許文献３，４のような構成とすることができる。有機ＴＦＴ素子１０の接続端子部へ絶縁保護膜１６を形成する際には、プロセス温度の統一が前提となる。多層構造の薄膜トランジスタのように回路構成が複雑になると、種々の材料を使用することになるが、これら材料の耐熱性、耐環境性はそれぞれに異なっている。現在、有機半導体層の形成には有機溶剤に可溶である有機化合物を溶解したインクを用いることが有力視され、このような有機半導体インクを回路基板へ応用すべく精力的な研究開発が行なわれている。
しかしながら、有機半導体材料の耐熱性が脆弱である現状では、プロセス温度はせいぜい２００度以下に限定される。プロセス温度が２００度以下であれば、プラスチック基板の使用が可能となり可撓性を有する電子回路基板が作製できるようになる。このような、プロセス温度の制限のある電子回路基板では、その端子部で充分な実装耐性を確保できるような絶縁保護膜を形成する必要があり、材料選定をする必要がある。 In order to fabricate an electronic circuit board having a multilayer structure such as the organic TFT element 10 by a dry process such as a printing technique, for example, a configuration as described in Patent Documents 3 and 4 can be employed. When the insulating protective film 16 is formed on the connection terminal portion of the organic TFT element 10, it is premised that the process temperature is unified. When the circuit configuration becomes complicated like a thin film transistor having a multi-layer structure, various materials are used, but these materials have different heat resistance and environmental resistance. At present, the formation of organic semiconductor layers seems to be promising to use inks in which organic compounds that are soluble in organic solvents are dissolved, and vigorous research and development has been conducted to apply such organic semiconductor inks to circuit boards. It is.
However, in the present situation where the heat resistance of the organic semiconductor material is fragile, the process temperature is limited to 200 degrees or less at most. If the process temperature is 200 ° C. or less, a plastic substrate can be used, and a flexible electronic circuit board can be manufactured. In such an electronic circuit board with a limited process temperature, it is necessary to form an insulating protective film that can ensure sufficient mounting resistance at the terminal portion, and it is necessary to select a material.

〔有機ＴＦＴ素子１０〕
（有機ＴＦＴ素子１０について）
図１ａに本実施の形態におけるボトムゲート型の有機ＴＦＴ素子の構成を示す断面概略図を、図１ｂに本実施の形態におけるボトムゲート型の有機ＴＦＴ素子の構成を示す平面概略図を示す。作製方法は公知の方法を用いることができ、例えば特許文献３，４に開示されている方法を用いれば良い。また、図２ａは、有機ＴＦＴ素子を駆動部とした電気泳動型表示パネルの断面図の一例であり、図２ｂは有機ＴＦＴ素子を駆動部とした電気泳動型表示パネルの平面図の一例である。まずは図１ａ及び図１ｂに従って、有機ＴＦＴ素子の構成について以下に説明する。 [Organic TFT element 10]
(About organic TFT element 10)
FIG. 1a is a schematic cross-sectional view showing the configuration of the bottom gate type organic TFT element in the present embodiment, and FIG. 1b is a schematic plan view showing the configuration of the bottom gate type organic TFT element in the present embodiment. As a manufacturing method, a known method can be used. For example, the methods disclosed in Patent Documents 3 and 4 may be used. FIG. 2a is an example of a cross-sectional view of an electrophoretic display panel using an organic TFT element as a drive unit, and FIG. 2b is an example of a plan view of an electrophoretic display panel using an organic TFT element as a drive unit. . First, the structure of the organic TFT element will be described below with reference to FIGS. 1a and 1b.

図１ｂに示される有機ＴＦＴ素子１０は、絶縁性の良好な基板７上にトランジスタ電流を制御する目的でゲート電極１が設けられ、このゲート電極１を被覆するようにゲート絶縁膜が設けられる。その後、このゲート絶縁膜上には信号入力するソース電極２と、ドレイン電極３が設けられている。ここでは、ドレイン電極３を出力電極として、記述を進める。ソース電極２及びドレイン電極３間及びこれらの上にトランジスタのチャネルを制御するための活性層（有機半導体層６、有機半導体：ＯＳＣ=Ｏｒｇａｎｉｃ Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）が設けられる。   In the organic TFT element 10 shown in FIG. 1 b, a gate electrode 1 is provided on a substrate 7 having good insulating properties for the purpose of controlling transistor current, and a gate insulating film is provided so as to cover the gate electrode 1. Thereafter, a source electrode 2 for inputting a signal and a drain electrode 3 are provided on the gate insulating film. Here, the description proceeds with the drain electrode 3 as an output electrode. An active layer (organic semiconductor layer 6, organic semiconductor: OSC = Organic Semiconductor) for controlling the channel of the transistor is provided between and on the source electrode 2 and the drain electrode 3.

（基板７）
可撓性基板７は、有機ＴＦＴ素子１０、表示素子、ＦＰＣ基板２０およびドライバＩＣや外部電源回路等を支持できる材質・厚みとすることが必要である。印刷技術の利点を最大限に生かせるのは高スループットかつ低温プロセスが安価に行なえることであり、基板材質は、軽量・ロバスト性を考慮すると樹脂材料を用いることが好ましい。樹脂材料の例としては、ＰＥＮ(ポリエチレンナフタレート)，ＰＥＴ(ポリエチレンテレフタレート)，ＰＣ（ポリカーボネート），ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ），ＰＩ（ポリイミド），などを用いることができるが、印刷積層するインクに対する耐溶解性や熱プロセスによる変形・変質等を考慮して選択する必要がある。 (Substrate 7)
The flexible substrate 7 needs to be made of a material and thickness that can support the organic TFT element 10, the display element, the FPC board 20, the driver IC, the external power supply circuit, and the like. The advantage of the printing technique can be maximized because a high-throughput and low-temperature process can be performed at low cost, and it is preferable to use a resin material as the substrate material in consideration of light weight and robustness. Examples of resin materials include PEN (polyethylene naphthalate), PET (polyethylene terephthalate), PC (polycarbonate), polyethersulfone (PES), PI (polyimide), and the like. It is necessary to select in consideration of resistance to dissolution and deformation / degeneration due to thermal processes.

（ＴＦＴゲート電極１、ゲート絶縁膜、ソース電極２，ドレイン電極３）
前記可撓性基板上にトランジスタ電流を制御する目的でゲート電極１、該ゲート電極１を延伸したゲート選択線４、該ゲート選択線４の端部にゲート接続端子部が設けられ（図２ｂ）、ゲート電極１およびゲート選択線４を被覆するようにゲート絶縁膜が設けられる。このとき、ゲート絶縁膜は、ゲート接続端子部上へは形成されない。 (TFT gate electrode 1, gate insulating film, source electrode 2, drain electrode 3)
A gate electrode 1, a gate selection line 4 extending from the gate electrode 1 for the purpose of controlling transistor current on the flexible substrate, and a gate connection terminal portion at the end of the gate selection line 4 are provided (FIG. 2b). A gate insulating film is provided so as to cover the gate electrode 1 and the gate selection line 4. At this time, the gate insulating film is not formed on the gate connection terminal portion.

（ゲート電極１）
ゲート電極１の材料としては、導電性材料であれば特に限定されず、白金、金、銀、ニッケル、クロム、銅、鉄、錫、アンチモン、鉛、タンタル、インジウム、アルミニウム、亜鉛、マグネシウム、およびこれらの合金やインジウム・錫酸化物等の導電性金属酸化物等が挙げられる。
作製工法としては、ナノメタルインクを用いてインクジェット方法（例えば、特許文献４に記載の方法を参照。）やその他印刷工法等、公知の方法にて形成することが好ましい。 (Gate electrode 1)
The material of the gate electrode 1 is not particularly limited as long as it is a conductive material. Platinum, gold, silver, nickel, chromium, copper, iron, tin, antimony, lead, tantalum, indium, aluminum, zinc, magnesium, and These alloys and conductive metal oxides such as indium / tin oxide can be used.
As the manufacturing method, it is preferable to use nano metal ink to form by a known method such as an inkjet method (for example, refer to the method described in Patent Document 4) or other printing methods.

（ゲート絶縁膜）
ゲート絶縁膜の材料としては、ポリビニルフェノール、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリイミドなどが挙げられる。これら材料を用いて、スピンコート法やスリットコート法などを用いて作製することができる。
ゲート絶縁膜の形成時に、接続端子部に相当するゲート選択線上およびその近傍にはゲート絶縁膜が形成されないように、これら領域を除いてゲート絶縁膜が形成される。 (Gate insulation film)
Examples of the material for the gate insulating film include polyvinylphenol, polyvinyl alcohol, polyvinyl butyral, and polyimide. Using these materials, a spin coating method, a slit coating method, or the like can be used.
When forming the gate insulating film, the gate insulating film is formed except for these regions so that the gate insulating film is not formed on or near the gate selection line corresponding to the connection terminal portion.

（ソース・ドレイン電極２，３）
ゲート絶縁膜上には、ソース電極２、ドレイン電極３が設けられる。これらの材料としては、ゲート電極材料で挙げた導電性物質の中でも半導体層との接触面においてオーミックに接続されるものが好ましい。ここでは、ドレイン電極３を出力電極とし、ソース電極２を延伸したソース信号線５の端部にソース端子部が形成されるものとする。
作製工法としては、ナノメタルインクを用いてインクジェット方法やその他印刷工法にて形成することが好ましい。インクジェット塗工による電極形成において、下地の表面エネルギーを変化させ、インクになじみやすい表面、なじみにくい表面を光処理することで簡便に形成し、塗布インクの自己排除機構により、５ミクロン間隔のパターン化が可能である。 (Source / drain electrodes 2, 3)
A source electrode 2 and a drain electrode 3 are provided on the gate insulating film. As these materials, among the conductive substances mentioned as the gate electrode material, those that are ohmic connected at the contact surface with the semiconductor layer are preferable. Here, it is assumed that the drain terminal 3 is an output electrode, and the source terminal portion is formed at the end of the source signal line 5 obtained by extending the source electrode 2.
As a manufacturing method, it is preferable to form by a inkjet method or other printing methods using nano metal ink. In electrode formation by ink-jet coating, the surface energy of the base is changed, and the surface that is easy to adapt to the ink and the surface that is difficult to adapt are lightly processed. Is possible.

（有機半導体層６＝活性層）
ソース電極２及びドレイン電極３間、及びこれらの上にトランジスタのチャネル制御のための有機半導体層が設けられる。有機半導体層の材料としては、公知の有機半導体材料を用いることができ、特に塗布可能な有機低分子や有機高分子、有機オリゴマー等の有機半導体材料を用いることが製造容易、低製造コストの点で好ましい。有機低分子および有機オリゴマー材料としては、例えば、アントラセン、テトラセン、ペンタセンやそれらの置換誘導体を含むアセン分子材料、金属フタロシアニン、チオフェンオリゴマーやその誘導体、フラーレンＣ６０やカーボンナノチューブとその誘導体などが挙げられる。 (Organic semiconductor layer 6 = active layer)
An organic semiconductor layer for controlling the channel of the transistor is provided between and on the source electrode 2 and the drain electrode 3. As a material for the organic semiconductor layer, a known organic semiconductor material can be used. Particularly, it is easy to produce an organic semiconductor material such as an organic low molecule, an organic polymer, or an organic oligomer that can be applied. Is preferable. Examples of the organic low molecular weight and organic oligomer materials include acene molecular materials including anthracene, tetracene, pentacene and substituted derivatives thereof, metal phthalocyanines, thiophene oligomers and derivatives thereof, fullerene C60, carbon nanotubes and derivatives thereof, and the like.

ペンタセンのような低分子系材料は真空蒸着法により成膜することが一般的であるが、J.E.Anthonyra et al,Org.Lett.vol.4 p15(2002)や、P.T.Herwig et al,Adv.Mater.vol.11 p480(1999)に記載されるペンタセンの前駆体を用いて塗布した後に化学変化させることによりペンタセン膜を形成することができる。これらの材料を有機溶媒に溶解してインクとしたものを用いる場合は、インクジェット法が好ましい。また従来公知の熱真空蒸着法によって、ペンタセンを成膜する方法も簡便でよい。   Low molecular weight materials such as pentacene are generally formed by vacuum evaporation, but JEAnthonyra et al, Org. Lett. Vol. 4 p15 (2002) and PTHerwig et al, Adv. Mater vol.11 A pentacene film can be formed by chemical change after coating using a precursor of pentacene described in p480 (1999). Ink jet methods are preferred when inks prepared by dissolving these materials in an organic solvent are used. A method of forming a pentacene film by a conventionally known thermal vacuum deposition method may be simple.

〔アクティブマトリクス駆動型回路基板〕
（層間絶縁膜８、画素電極９）
有機ＴＦＴ回路基板１０を表示パネルの駆動回路とするためには、ドレイン電極３上に画素電極９を形成する必要がある。図１ｂに示したように、個々のドレイン電極３上にスルーホールを有する層間絶縁膜８を形成し、次いで個別画素電極９を形成して、スルーホールを介してドレイン電極３と導通させる必要がある。画素電極９を個別の素子へ形成する際には、ソース電極２と画素電極９間の静電容量によっては高周波動作時にリーク電流が生じることになるため、層間絶縁膜８の静電容量は小さいことが好ましく、低誘電率材料からなり厚膜形成されることが好ましい。 [Active matrix drive circuit board]
(Interlayer insulating film 8, pixel electrode 9)
In order to use the organic TFT circuit substrate 10 as a display panel drive circuit, it is necessary to form the pixel electrode 9 on the drain electrode 3. As shown in FIG. 1b, it is necessary to form an interlayer insulating film 8 having a through hole on each drain electrode 3, and then form an individual pixel electrode 9 to be electrically connected to the drain electrode 3 through the through hole. is there. When the pixel electrode 9 is formed in an individual element, a leakage current is generated during high-frequency operation depending on the capacitance between the source electrode 2 and the pixel electrode 9, and thus the capacitance of the interlayer insulating film 8 is small. It is preferable to form a thick film made of a low dielectric constant material.

層間絶縁膜８の形成方法は任意の印刷手法を用いることができるが、本実施の形態ではスクリーン印刷法を用いることで所望の層間絶縁膜形状を得ることが可能であるため好ましい。
スクリーン印刷法は、真空成膜法や他の印刷法と比較すると１μｍ以上の厚膜形成が容易であり、フォトリソグラフィー法と比較して、簡便なプロセスで必要とする領域のみにパターニング可能であるため材料使用効率が高く、スループットも早いため生産性が高い。また、電極や絶縁膜がパターニングされた有機ＴＦＴ素子の表面は凹凸があるため、スクリーン印刷法の利便性が最大限に発揮される。 An arbitrary printing method can be used as a method of forming the interlayer insulating film 8, but in this embodiment, a desired interlayer insulating film shape can be obtained by using a screen printing method.
The screen printing method can easily form a thick film of 1 μm or more compared to the vacuum film forming method and other printing methods, and can be patterned only in a necessary region by a simple process compared to the photolithography method. Therefore, the material use efficiency is high and the throughput is fast, so the productivity is high. In addition, since the surface of the organic TFT element on which the electrode and the insulating film are patterned is uneven, the convenience of the screen printing method is maximized.

層間絶縁膜８の形成には、絶縁性ペーストによるスクリーン印刷が好ましい。絶縁性ペーストは公知のものを用いることができる。また、必要な機能を持たせるような材料を適宜配合し混練して作製したペーストを用いてもよいが、有機半導体層にダメージを与えないことが必須である。このため、有機ＴＦＴ素子の有機半導体材料のダメージを抑制するための層間絶縁膜を用いることが好ましい。また、スクリーン版としては、スクリーンメッシュに乳剤を塗布してスルーホールパターンが形成できるよう露光・現像したものを用いることができる。   For the formation of the interlayer insulating film 8, screen printing with an insulating paste is preferable. A well-known thing can be used for an insulating paste. In addition, a paste prepared by appropriately blending and kneading materials that have necessary functions may be used, but it is essential that the organic semiconductor layer is not damaged. For this reason, it is preferable to use the interlayer insulation film for suppressing the damage of the organic-semiconductor material of an organic TFT element. As the screen plate, a screen plate that has been exposed and developed so that a through-hole pattern can be formed by applying an emulsion to a screen mesh can be used.

例えば層間絶縁膜８としては、有機材料中にフィラーが分散した状態のものが用いられる。有機材料としては樹脂が挙げられ、製造時に用いられる溶媒に溶解することができれば、特に限定されるものではないが、フェノール樹脂が好ましい。また、樹脂の分子量（Ｍｗ）は４０００以上の範囲内にあることが好ましく、８０００以上の範囲内にあることがさらには好ましい。また、樹脂の多分散度は、５以下の範囲にあることが好ましく、３以下の範囲にあることがさらに好ましい。樹脂の分子量が４０００より小さくまた多分散度が５より大きい範囲にある場合は、ペースト化したときの粘度として十分な値が得られず、印刷時にスルーホールをパターニングできないといった不具合が発生する。   For example, as the interlayer insulating film 8, a film in which a filler is dispersed in an organic material is used. Examples of the organic material include a resin, and the organic material is not particularly limited as long as it can be dissolved in a solvent used at the time of production, but a phenol resin is preferable. Further, the molecular weight (Mw) of the resin is preferably in the range of 4000 or more, and more preferably in the range of 8000 or more. Further, the polydispersity of the resin is preferably in the range of 5 or less, and more preferably in the range of 3 or less. If the molecular weight of the resin is less than 4000 and the polydispersity is in the range of more than 5, a sufficient value cannot be obtained as the viscosity when pasted, and there is a problem that the through-hole cannot be patterned during printing.

フィラーは、層間絶縁膜８中で粒子として存在することができれば、有機粒子及び無機粒子のいずれであってもよいが、粒度を制御しやすく、溶剤中で分散させることが可能であることから、無機粒子が好ましい。無機粒子の材料としては、例えば、シリカ（ＳｉＯ２）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）等が挙げられるが、これらの中でも、シリカ、アルミナ、酸化亜鉛等の比較的比誘電率の低い材料が好ましい。また、メソポーラスシリカのように、構造中にメソ孔あるいはマイクロ孔を有する多孔質粒子であってもよい。 As long as the filler can be present as particles in the interlayer insulating film 8, it may be either organic particles or inorganic particles, but it is easy to control the particle size and can be dispersed in a solvent. Inorganic particles are preferred. Examples of the material of the inorganic particles include silica (SiO 2 ), alumina (Al 2 O 3 ), titanium oxide (TiO 2 ), zinc oxide (ZnO), barium titanate (BaTiO 3 ), and the like. Among these, materials having a relatively low relative dielectric constant such as silica, alumina, and zinc oxide are preferable. Further, it may be a porous particle having mesopores or micropores in the structure, such as mesoporous silica.

また、層間絶縁膜８における樹脂とフィラーとの比を調整することにより、ペーストの粘度特性を調整することができる。さらに、層間絶縁膜８に対する樹脂の体積比は、４０％以上であることが好ましく、５０％以上がさらに好ましい。これにより、可撓性を有する基板上であっても対応可能な層間絶縁膜とすることができる。   Moreover, the viscosity characteristic of the paste can be adjusted by adjusting the ratio of the resin and the filler in the interlayer insulating film 8. Further, the volume ratio of the resin to the interlayer insulating film 8 is preferably 40% or more, and more preferably 50% or more. Accordingly, an interlayer insulating film that can be used even on a flexible substrate can be obtained.

個別画素電極９の形成には、導電性ペーストによるスクリーン印刷法が好ましい。導電性ペーストは公知のものを用いることができ、絶縁膜を溶解させないような有機溶剤をベースとした低温熱硬化タイプのものを用いるのが好ましい。印刷ペーストの導電性電極材料としては任意のものを用いることができるが、スクリーン印刷可能で、下地層をアタックしない材料選定が必要である。   For the formation of the individual pixel electrodes 9, a screen printing method using a conductive paste is preferable. As the conductive paste, a known paste can be used, and it is preferable to use a low-temperature thermosetting type based on an organic solvent that does not dissolve the insulating film. Any material can be used as the conductive electrode material of the print paste, but it is necessary to select a material that can be screen-printed and does not attack the underlayer.

絶縁性ペーストおよび導電性ペーストを乾燥・硬化することによって、層間絶縁膜８および個別画素電極９が形成される。ペーストの乾燥・硬化温度は、使用する基板材質や、活性層に使用する有機半導体の耐熱温度によって制限を受ける場合が多い。   By drying and curing the insulating paste and the conductive paste, the interlayer insulating film 8 and the individual pixel electrodes 9 are formed. The drying / curing temperature of the paste is often limited by the substrate material used and the heat resistance temperature of the organic semiconductor used for the active layer.

以上のような有機ＴＦＴ回路基板１０を電気信号が入力可能な電子回路とするためには、素子の電極配線（４，５）を延伸したゲート／ソース端子部の接続領域（接続端子部）を設け、外部ドライバＩＣを有したＦＰＣ基板２０を電気的に接続する必要がある。ディスプレイの端子部においては、素子の電極端部を複数本ずつまとめたブロック単位に分け、各々のブロックに対してＦＰＣ基板の接続端子（端子電極）と接続するようになっている。各ブロックの電極配線は図２ｂに示されるように額縁部分に設けられることになり、レイアウトの都合に合わせた長さとされ、その接続ピッチはＦＰＣ基板２０の端子ピッチに合わせて設計される。あるいは、ゲート／ソース端子部の電極配線ピッチに合わせて、ＦＰＣ基板２０の端子ピッチを作製してもよい。   In order to make the organic TFT circuit board 10 as described above into an electronic circuit capable of inputting an electric signal, a connection region (connection terminal portion) of a gate / source terminal portion obtained by extending the electrode wiring (4, 5) of the element is provided. It is necessary to electrically connect the FPC board 20 provided with the external driver IC. In the terminal portion of the display, the electrode end portions of the element are divided into block units each including a plurality of elements, and each block is connected to a connection terminal (terminal electrode) of the FPC board. As shown in FIG. 2B, the electrode wiring of each block is provided in the frame portion, has a length suitable for the layout, and the connection pitch is designed in accordance with the terminal pitch of the FPC board 20. Alternatively, the terminal pitch of the FPC board 20 may be manufactured in accordance with the electrode wiring pitch of the gate / source terminal portion.

このようにして得られたアクティブ駆動型有機ＴＦＴ回路基板１０のゲート／ソース端子部に絶縁保護膜１６を形成し、さらに後述する実装電極１７を形成することで実装強度を確保する必要がある。   It is necessary to secure the mounting strength by forming the insulating protective film 16 on the gate / source terminal portion of the active drive type organic TFT circuit substrate 10 thus obtained and further forming the mounting electrode 17 described later.

〔接続端子部の強度確保（絶縁保護膜１６の形成）〕
本発明に用いられる絶縁保護膜１６の構成について以下に述べる。
本発明に用いられる絶縁保護膜１６は、樹脂バインダーと無機物フィラーとの混合物（複合誘電体）とすることで、プラスチック基板７を用いた電子回路においても、接続端子部の耐久性を確保することができる。その後、ゲート／ソース端子部およびこれらの接続端子部が備える電極配線に接するように設けられた絶縁保護膜１６上へ実装電極配線１７を形成することによって、確実にＦＰＣ基板２０を実装可能な接続端子部が得られ、ドライバＩＣや電源回路へ接続することによって電気信号を入力可能になる。 [Ensuring strength of connecting terminal (formation of insulating protective film 16)]
The configuration of the insulating protective film 16 used in the present invention will be described below.
The insulating protective film 16 used in the present invention is a mixture (composite dielectric) of a resin binder and an inorganic filler, thereby ensuring the durability of the connection terminal portion even in an electronic circuit using the plastic substrate 7. Can do. Thereafter, the mounting electrode wiring 17 is formed on the insulating protective film 16 provided so as to be in contact with the gate / source terminal portions and the electrode wirings provided in these connection terminal portions, whereby the FPC board 20 can be reliably mounted. A terminal portion is obtained, and an electric signal can be input by connecting to a driver IC or a power supply circuit.

（絶縁保護膜１６の構成について）
絶縁保護膜１６の耐久性は、樹脂：フィラー体積配合比を最適化することで改善することができる。ＦＰＣ基板の実装時には、数秒間であるが少なくとも９０度を越える熱，数ＭＰａの圧力が接続端子部にかかる。このため絶縁保護膜１６の軟化温度は９０度以上であることが好ましい。 (About the structure of the insulating protective film 16)
The durability of the insulating protective film 16 can be improved by optimizing the resin: filler volume ratio. At the time of mounting the FPC board, a heat of at least 90 degrees and a pressure of several MPa are applied to the connection terminal portion for several seconds. For this reason, it is preferable that the softening temperature of the insulating protective film 16 is 90 degree | times or more.

絶縁保護膜１６の軟化温度は、絶縁保護膜を構成する樹脂バインダーと無機物フィラーの体積比で決定される。また、絶縁保護膜１６の耐熱性は、樹脂バインダーと無機物フィラーの体積比のみならず、無機物フィラーの粒径比とその配合によって変化し、絶縁保護膜の軟化点と圧力耐性によって総合的な膜強度が決定される。   The softening temperature of the insulating protective film 16 is determined by the volume ratio of the resin binder and the inorganic filler constituting the insulating protective film. Further, the heat resistance of the insulating protective film 16 changes not only by the volume ratio of the resin binder and the inorganic filler, but also by the particle size ratio of the inorganic filler and the composition thereof, and the overall film depends on the softening point and pressure resistance of the insulating protective film. The strength is determined.

絶縁保護膜１６に対する樹脂バインダーの体積比率は、少なくとも４５％以上６７％以下が好ましく、より好ましくは、４５％以上かつ６５％以下の範囲とすることが好ましい。このような配合比率とすることで、最も実装プロセス耐性のある絶縁保護膜が得られる。絶縁保護膜中１６の樹脂バインダー体積比率が４５体積％より少ないと、絶縁保護膜の可撓性が損なわれ、プラスチック基板との熱膨張係数差が大きくなるため、膜応力が生じて絶縁保護膜にクラックや剥離などが生じる。一方、無機物フィラーが４５体積％より少ないと、接続端子部の耐久性が損なわれる。また、６７体積％を超えると絶縁保護膜が実装プロセスの際に流出して、実装電極が断線してしまう。   The volume ratio of the resin binder to the insulating protective film 16 is preferably at least 45% to 67%, more preferably 45% to 65%. By setting such a blending ratio, an insulating protective film having the most mounting process resistance can be obtained. If the resin binder volume ratio of 16 in the insulating protective film is less than 45% by volume, the flexibility of the insulating protective film is impaired, and the difference in thermal expansion coefficient from the plastic substrate becomes large. Cracks and peeling occur. On the other hand, if the inorganic filler is less than 45% by volume, the durability of the connection terminal portion is impaired. Moreover, when it exceeds 67 volume%, an insulating protective film will flow out in the case of a mounting process, and a mounting electrode will be disconnected.

本発明に用いられる絶縁保護膜１６は、スクリーン印刷法で形成することが好ましい。スクリーン印刷で絶縁保護膜を形成するには絶縁性ペーストを用いる必要がある。絶縁性ペーストは、樹脂バインダーと無機物フィラーの他に、有機溶剤を混練することで得られる。   The insulating protective film 16 used in the present invention is preferably formed by a screen printing method. Insulating paste must be used to form an insulating protective film by screen printing. The insulating paste can be obtained by kneading an organic solvent in addition to the resin binder and the inorganic filler.

ペースト印刷後は、熱や紫外線照射などによってペーストを硬化、乾燥し、所望のパターンとすることが好ましい。硬化・乾燥温度は、電子回路基板の耐熱温度によって制限があるが、許容範囲であれば適宜選択してよい。また、紫外線による硬化の場合は、紫外線吸収によって、機能材料が劣化する場合もある。この場合は、機能材料上へ保護膜形成して保護することや、シャドウマスク光などを用いて機能材料が紫外線吸収によって劣化しないようにすることが好ましい。   After the paste printing, the paste is preferably cured and dried by heat or ultraviolet irradiation to obtain a desired pattern. The curing / drying temperature is limited by the heat-resistant temperature of the electronic circuit board, but may be appropriately selected as long as it is within an allowable range. In the case of curing with ultraviolet rays, the functional material may be deteriorated by ultraviolet absorption. In this case, it is preferable to protect the functional material by forming a protective film or to prevent the functional material from being deteriorated by absorption of ultraviolet rays using shadow mask light or the like.

本発明の可撓性電子回路基板は可撓性基板７を用いるため、ペーストの乾燥・硬化温度は２００度以下であることが好ましく、さらには１５０度以下であることが好ましい。但しこれに限られるものではなく、電子回路に用いられる材料が耐熱性に優れるものであれば、より高い温度で乾燥・硬化することもできる。また、絶縁保護膜を厚く形成したい場合は、スクリーン印刷工程と乾燥工程を繰り返すことによって、所望の厚さに形成することができる。   Since the flexible electronic circuit board of the present invention uses the flexible board 7, the drying / curing temperature of the paste is preferably 200 degrees or less, and more preferably 150 degrees or less. However, the present invention is not limited to this, and if the material used for the electronic circuit is excellent in heat resistance, it can be dried and cured at a higher temperature. Further, when it is desired to form the insulating protective film thick, it can be formed to a desired thickness by repeating the screen printing process and the drying process.

絶縁性ペーストの有機溶剤は、樹脂バインダーを均一溶解して溶液（ビヒクル）とすることができることに加え、印刷作業中に乾燥が起こりにくいような溶剤を選択することが必要である。有機溶剤としては、アルコール系、グリコールエーテル系、エステル系、芳香族系などから選択される溶剤が好適に用いられる。溶剤は一種でも複数種の混合でも良い。また、有機溶剤の沸点は、少なくとも１５０度以上であることが好ましい。スクリーン印刷法では、高沸点溶剤の使用によって印刷プロセス中のペースト乾燥を抑制する必要があるためである。前述のペースト組成物の構成材料に加え、必要があれば分散剤、可塑剤、粘度調整剤などを添加することによって、ペースト安定性や柔軟性を向上させることができ、安定した印刷プロセスが実施可能となる。   In addition to being able to uniformly dissolve the resin binder to form a solution (vehicle), it is necessary to select a solvent that does not easily dry during the printing operation. As the organic solvent, a solvent selected from alcohols, glycol ethers, esters, aromatics and the like is preferably used. The solvent may be one kind or a mixture of plural kinds. The boiling point of the organic solvent is preferably at least 150 degrees or more. This is because the screen printing method needs to suppress the drying of the paste during the printing process by using a high boiling point solvent. In addition to the components of the paste composition described above, if necessary, by adding dispersants, plasticizers, viscosity modifiers, etc., paste stability and flexibility can be improved, and a stable printing process is implemented. It becomes possible.

本発明に用いられる絶縁保護膜１６に用いる樹脂バインダーとしては、従来公知の熱可塑性樹脂、紫外線硬化型樹脂、熱硬化型樹脂などを用いることができる。熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアルコール樹脂、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂）、フェノールノボラック樹脂、エチルセルロース樹脂、メチルセルロース樹脂、熱硬化性樹脂としては、アクリル樹脂、レゾール樹脂、エポキシ樹脂、メラミン樹脂などが挙げられる。   As the resin binder used for the insulating protective film 16 used in the present invention, conventionally known thermoplastic resins, ultraviolet curable resins, thermosetting resins and the like can be used. Examples of the thermoplastic resin include polyvinyl alcohol resin, polyvinyl acetal resin (polyvinyl butyral resin), phenol novolac resin, ethyl cellulose resin, methyl cellulose resin, and thermosetting resins such as acrylic resin, resol resin, epoxy resin, and melamine resin. It is done.

これら樹脂バインダーは、有機溶剤に均一溶解が可能で無機物フィラー分散性に優れるもの、被印刷基板表面の材料との密着性に優れるものを選定することが好ましく、絶縁保護膜の構成となった場合にその耐熱性を確保できるものが好ましい。樹脂耐熱性の指標の一つにガラス転移温度があるが、ガラス転移温度が少なくとも６０度以上のものが好ましい。樹脂バインダーのガラス転移温度が６０度よりも低いと、常温でも絶縁保護膜が膨潤する可能性があるため、端子部の耐久性が確保できなくなることが予想される。   For these resin binders, it is preferable to select those that can be uniformly dissolved in an organic solvent and have excellent inorganic filler dispersibility, and those that have excellent adhesion to the material on the surface of the substrate to be printed. It is preferable to ensure the heat resistance. One of the indicators of resin heat resistance is a glass transition temperature, and a glass transition temperature of at least 60 ° C. or higher is preferable. If the glass transition temperature of the resin binder is lower than 60 degrees, the insulating protective film may swell even at room temperature, so that it is expected that the durability of the terminal portion cannot be ensured.

また、樹脂バインダーの重量平均分子量は２，０００〜３０，０００であることが好ましく、２，０００未満であると、絶縁保護膜の耐熱性を十分確保することができず、また、３０，０００を超えると絶縁保護膜の密着力が不安定になり剥離しやすくなったり厚膜を得ることが困難になるほか、絶縁ペーストが著しく高粘度となって印刷プロセスが不安定となったり、絶縁ペースト製造プロセスに不具合を生じてしまう恐れがある。   Further, the weight average molecular weight of the resin binder is preferably 2,000 to 30,000, and if it is less than 2,000, sufficient heat resistance of the insulating protective film cannot be ensured, and 30,000. If it exceeds 1, the adhesion of the insulating protective film will become unstable and it will be difficult to peel off or it will be difficult to obtain a thick film. In addition, the insulating paste will become extremely viscous and the printing process will become unstable. There is a risk of problems in the manufacturing process.

スクリーン印刷のように厚膜形成する印刷手法に用いるペーストとするので、絶縁保護膜パターニングと厚膜が同時に得られる反面、その膜応力も大きくなることがあるのを考慮に入れておくべきである。その他の印刷法では、パターニングと１μｍ以上の厚膜を同時に実現することは困難である。このため、ガラス転移温度が高すぎる樹脂バインダーや線膨張係数がプラスチック基板に比べて差が大きい樹脂バインダーの使用は大きな膜応力の要因となることから避けることが好ましい。   Since it is a paste used for a printing method for forming a thick film like screen printing, it should be taken into account that the film thickness can be increased while the insulating protective film patterning and the thick film can be obtained simultaneously. . In other printing methods, it is difficult to simultaneously realize patterning and a thick film of 1 μm or more. For this reason, it is preferable to avoid the use of a resin binder having a too high glass transition temperature or a resin binder having a large difference in linear expansion coefficient compared to a plastic substrate because it causes a large film stress.

上記の樹脂バインダーのうち、フェノール樹脂の使用が好ましい。フェノール樹脂には熱可塑性のノボラックタイプと熱硬化性のレゾールタイプがあり、ガラス転移温度は６０度より大きく、絶縁保護膜の樹脂バインダーとして使用した場合の効果が特に良好である。フェノール樹脂を用いた場合は絶縁保護膜の耐熱性のみならず、フィラー分散性も良好であるため平滑な絶縁保護膜が得やすく好ましい。   Of the above resin binders, the use of a phenol resin is preferred. There are two types of phenolic resins, a thermoplastic novolac type and a thermosetting resol type. The glass transition temperature is higher than 60 degrees, and the effect when used as a resin binder for an insulating protective film is particularly good. When a phenol resin is used, since not only the heat resistance of an insulating protective film but also the filler dispersibility is good, a smooth insulating protective film can be easily obtained.

本発明に用いられる絶縁保護膜１６に含有される無機物フィラーは、粒度制御が容易で、溶媒中に分散させることが容易な微粒子，超微粒子を用いることが好ましい。また、樹脂材料は、沸点が１５０度よりも高い有機溶剤に均一に溶解でき、従来公知のスクリーンペーストとして開示されている高分子樹脂バインダーを用いることが好ましく、具体的には上記列挙したものが挙げられる。以下、微粒子，超微粒子として無機物フィラーを用い、樹脂材料として高分子樹脂バインダーを用いることを前提として説明する。   As the inorganic filler contained in the insulating protective film 16 used in the present invention, it is preferable to use fine particles and ultrafine particles that can be easily controlled in particle size and can be easily dispersed in a solvent. Further, the resin material can be uniformly dissolved in an organic solvent having a boiling point higher than 150 degrees, and it is preferable to use a polymer resin binder disclosed as a conventionally known screen paste, specifically, those listed above. Can be mentioned. The following description will be made on the assumption that an inorganic filler is used as the fine particles and ultrafine particles, and a polymer resin binder is used as the resin material.

無機物フィラーの例としては、電子・電気材料、セラミックス材料、触媒などの分野で汎用性のある金属酸化物粒子、金属水酸化物粒子が挙げられる。金属酸化物粒子としては、一種類の金属の酸化物、水酸化物であっても複数の金属の複合酸化物であっても良く、具体的には二酸化珪素（シリカ）、酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化マグネシウム、二酸化マンガン、酸化亜鉛、ジルコニア、酸化スズ、酸化アンチモン、チタン酸バリウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、水酸化カルシウムなどを使用することができる。また、例えばゼオライトやメソポーラスシリカのように、構造中にマイクロ孔あるいはメソ孔を有する無機多孔質粒子であっても良い。特に、シリカの使用によって、より効果的に本発明の目的を達成できる。シリカ粒子は平均粒子径範囲が広いので、ペースト配合選択が多くなり絶縁保護膜の耐久性が確保できる範囲が広くなるといった利点があり、絶縁保護膜の低誘電化も実現できる。   Examples of inorganic fillers include metal oxide particles and metal hydroxide particles that are versatile in fields such as electronic / electrical materials, ceramic materials, and catalysts. The metal oxide particles may be an oxide or hydroxide of one kind of metal or a composite oxide of a plurality of metals. Specifically, silicon dioxide (silica), aluminum oxide (alumina) Magnesium oxide, manganese dioxide, zinc oxide, zirconia, tin oxide, antimony oxide, barium titanate, magnesium titanate, calcium titanate, magnesium hydroxide, aluminum hydroxide, calcium hydroxide and the like can be used. In addition, inorganic porous particles having micropores or mesopores in the structure, such as zeolite and mesoporous silica, may be used. In particular, the object of the present invention can be achieved more effectively by using silica. Since silica particles have a wide average particle diameter range, there is an advantage that the range in which the durability of the insulating protective film can be ensured is widened by selecting a larger amount of paste, and the dielectric constant of the insulating protective film can be reduced.

このようなシリカ粒子としては、フュームドシリカ、コロイダルシリカ、沈降シリカ、結晶シリカ、粉砕シリカ、溶融シリカなどの各種合成シリカ微粒子を用いることができる。中でも特に溶融シリカが、電気絶縁性に優れ、不純物の含有量が少ないことから適している。   As such silica particles, various synthetic silica fine particles such as fumed silica, colloidal silica, precipitated silica, crystalline silica, pulverized silica, and fused silica can be used. Among these, fused silica is particularly suitable because of its excellent electrical insulation and low impurity content.

（フィラー差比による耐久性向上について）
無機物フィラーの形状としては、球状、薄片状、層状、中空状などを目的に応じて使用することが可能であるが、球状微粒子を用いることが、充填を密に制御することが可能な面から特に好ましい。球形状の粒子は最も比表面積が少ないため、その充填時にフィラー凝集や樹脂流動性低下などを生じにくいからである。このような球状の無機物フィラーは粒径分布を有しており、材料の平均粒子径（ｄ５０）は、粒度分布のうち、累積の体積頻度が５０％となる径を示すものとする。 (Durability improvement by filler difference ratio)
As the shape of the inorganic filler, a spherical shape, a flake shape, a layer shape, a hollow shape, and the like can be used according to the purpose. However, the use of spherical fine particles allows the filling to be tightly controlled. Particularly preferred. This is because spherical particles have the smallest specific surface area, so that filler agglomeration and resin fluidity are unlikely to occur during filling. Such a spherical inorganic filler has a particle size distribution, and the average particle diameter (d50) of the material indicates a diameter at which the cumulative volume frequency is 50% in the particle size distribution.

単一粒径のフィラーを充填した場合、特に、フィラーが球状あるいは略球状である場合には、高密度に充填するとフィラーとフィラーの間に菱形状の空隙が生じ、接続端子部に形成する絶縁保護膜の耐久性を確保できなくなる。この空隙には、他のフィラーが侵入することはできないが、この空隙以下の大きさのフィラーであればさらにこの隙間に侵入でき、容易に充填率を低減でき、絶縁保護膜の耐久性を向上することができる。このため、無機物フィラーを高空間率で樹脂に含有させるために、２種類以上の異なる平均粒子径を持つものを混合して用いることが好ましく、このうち、最大の平均粒子径を有する無機物フィラーＡの粒度分布の幅は、狭いことが好ましい。   When filled with a single particle size filler, especially when the filler is spherical or substantially spherical, when filled with a high density, a diamond-shaped void is formed between the filler and the insulation formed in the connection terminal portion. The durability of the protective film cannot be secured. Other fillers cannot penetrate into this gap, but if the filler is smaller than this gap, it can penetrate further into this gap, easily reducing the filling rate, and improving the durability of the insulating protective film can do. For this reason, in order to contain an inorganic filler in a resin with a high space ratio, it is preferable to use a mixture of two or more types having different average particle diameters, and among these, the inorganic filler A having the largest average particle diameter The width of the particle size distribution is preferably narrow.

本発明における絶縁保護膜１６中に含まれる無機物フィラーにおいて、最大の平均粒子径を有する無機物フィラーＡの平均粒子径（ｄ５０ｍａｘ：ＰＡ）と、最小の平均粒子径を有する無機物フィラーＢの平均粒子径（ｄ５０ｍｉｎ：ＰＢ）の差比は大きいほど好ましく、Ｄ＝（ｄ５０ｍａｘ）／（ｄ５０ｍｉｎ）＝ＰＡ／ＰＢとすると、Ｄが小さいと、小さいフィラーが効率よく大きいフィラー間の空隙に侵入しにくい。このため、Ｄは３倍以上、さらには５倍以上であることが好ましい。一方、Ｄが大きいと、小さいフィラーが凝集しやすくなり、分散安定性が低下する。このため、Ｄは２５倍以下であることが好ましい。 In the inorganic filler contained in the insulating protective film 16 in the present invention, the average particle diameter (d50max: P A ) of the inorganic filler A having the maximum average particle diameter and the average particle of the inorganic filler B having the minimum average particle diameter The difference ratio of the diameter (d50min: P B ) is preferably as large as possible. When D = (d50max) / (d50min) = P A / P B , when D is small, small fillers efficiently enter the gaps between large fillers. Hard to do. For this reason, D is preferably 3 times or more, and more preferably 5 times or more. On the other hand, when D is large, small fillers tend to aggregate and dispersion stability is lowered. For this reason, it is preferable that D is 25 times or less.

少なくとも２種類の平均粒子径を有した無機物フィラーを用いる場合、その最大の平均粒子径を持つ無機物フィラーＡの総体積Ｖａと最小の平均粒子径を持つ無機物フィラーＢの総体積Ｖｂが、０．０５≦Ｖｂ／（Ｖａ＋Ｖｂ）＜０．５を満たすことが好ましい。つまり小さいフィラーの量は、体積比にしてフィラー全量の５％以上５０％未満であることが好ましい。５％未満の場合には、空隙に侵入して充填量を上げる効果がほとんど得られず、また５０％以上では、大きいフィラーが作る空隙よりも小さいフィラーの占める体積が大きくなり、相互侵入して充填量を増やす効果は小さくなる。   When an inorganic filler having at least two types of average particle diameters is used, the total volume Va of the inorganic filler A having the maximum average particle diameter and the total volume Vb of the inorganic filler B having the minimum average particle diameter are 0. It is preferable to satisfy 05 ≦ Vb / (Va + Vb) <0.5. That is, the amount of the small filler is preferably 5% or more and less than 50% of the total amount of the filler in terms of volume ratio. If it is less than 5%, the effect of increasing the filling amount by entering the void is hardly obtained, and if it is 50% or more, the volume occupied by the small filler is larger than the void formed by the large filler, and the interpenetration occurs. The effect of increasing the filling amount is reduced.

これらの大きいフィラー、小さいフィラーの他に、更に他の平均粒子径を有するフィラーを混合しても良く、３種類以上でも適宜粒径と配合比を選ぶことでフィラーを混合することによる空間率向上の効果が得られる。   In addition to these large fillers and small fillers, other fillers having an average particle size may be mixed, and even when there are three or more types, the space ratio is improved by appropriately selecting the particle size and the mixing ratio. The effect is obtained.

本発明で用いられる無機物フィラーは、少なくとも２種類の異なる平均粒子径を有する無機物フィラーを含み、そのうち最大の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径が１μｍ以下であることが好ましい。また、０．３μｍ以上であることがより好ましい。
ここで、最大の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径が１μｍより大きいものを用いて、接続端子部に絶縁保護膜を作製すると、フィラーが膜表面に突出して表面凹凸が大きくなるため実装圧力に対して変形しやすい形状となり、耐久性の良好な接続端子部を得ることが難しい。また、最大の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径が１μｍ以下のものを用いた場合には、膜表面の凹凸が小さくなるため実装圧力が均等にかかり、耐久性の良好な接続端子部が得られる。 The inorganic filler used in the present invention includes at least two kinds of inorganic fillers having different average particle diameters, and the average particle diameter of the inorganic filler having the largest average particle diameter is preferably 1 μm or less. Moreover, it is more preferable that it is 0.3 micrometer or more.
Here, when an insulating protective film is formed on the connection terminal portion using an inorganic filler having the largest average particle diameter and an average particle diameter larger than 1 μm, the filler protrudes from the film surface and the surface unevenness is increased. It becomes a shape that easily deforms with respect to pressure, and it is difficult to obtain a connection terminal portion with good durability. In addition, when the inorganic filler having the maximum average particle diameter is 1 μm or less, the unevenness of the film surface is reduced, so that the mounting pressure is applied evenly and the connection terminal portion with good durability Is obtained.

一方、耐熱性が良好な絶縁保護膜を得たい場合に、最大の平均粒子径が０．１μｍより小さい場合には、それらのフィラーの比表面積が大きいために熱ダメージが大きくなり、端子部の耐熱性を確保できない。また、最大の平均粒子径が０．３μｍ以上では、フィラー表面積が小さくなり、熱ダメージの影響を受けにくい。また、最大の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径が０．３μｍ以上だと、最大の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径と最小の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径の差比Ｄを十分大きくとれるので、充填率が左右されない。   On the other hand, when it is desired to obtain an insulating protective film with good heat resistance, if the maximum average particle size is smaller than 0.1 μm, the thermal damage increases due to the large specific surface area of those fillers, and Heat resistance cannot be ensured. On the other hand, when the maximum average particle size is 0.3 μm or more, the filler surface area becomes small and is hardly affected by thermal damage. Further, when the average particle size of the inorganic filler having the maximum average particle size is 0.3 μm or more, the average particle size of the inorganic filler having the maximum average particle size and the average particle size of the inorganic filler having the minimum average particle size Since the difference ratio D can be made sufficiently large, the filling rate is not affected.

また本発明では、最小の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径は０．０１〜０．１μｍであることが好ましい。さらには０．０４〜０．０６μｍのものを用いることがより好ましい。本発明に用いられる絶縁保護膜においては、最大の平均粒子径と最小の平均粒子径の差比をとって高密度充填する必要があるため、最小の平均粒子径を有する無機物フィラーは、最大の平均粒子径によって、上記の範囲から適宜選択される。最小の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径は、最大の平均粒子径を有する無機物フィラーの平均粒子径との差比Ｄを大きくとった方が、充填率を高めることができる。   Moreover, in this invention, it is preferable that the average particle diameter of the inorganic filler which has the minimum average particle diameter is 0.01-0.1 micrometer. Furthermore, it is more preferable to use a 0.04-0.06 micrometer thing. In the insulating protective film used in the present invention, it is necessary to take a difference ratio between the maximum average particle diameter and the minimum average particle diameter to perform high-density filling. Therefore, the inorganic filler having the minimum average particle diameter is the maximum It is appropriately selected from the above range depending on the average particle diameter. The filling rate can be increased by increasing the difference ratio D between the average particle diameter of the inorganic filler having the minimum average particle diameter and the average particle diameter of the inorganic filler having the maximum average particle diameter.

ここで、２成分粒子混合充填層空間率推定プログラム（鈴木道隆ら）によって、球状粒子の空隙の割合である空間率の計算を行った。ここでいう空間率は、充填率の逆の意味で用いる。図３に粒径０．３μｍ、空間率５０％の粒子と粒径０．１μｍ、空間率５０％の粒子を混合した時の空間率変化を示す。
平均粒子径の異なる２種類の球状粒子を混合することにより、空間率は両者の空間率５０％よりも減少することが分かる。また、小粒子の混合比率が３７重量％の時、空間率は４４％で最小となる。 Here, the space ratio, which is the ratio of the voids of the spherical particles, was calculated by a two-component particle mixed packed bed space ratio estimation program (Michitaka Suzuki et al.). The space ratio here is used in the opposite meaning of the filling rate. FIG. 3 shows a change in the space ratio when particles having a particle diameter of 0.3 μm and a space ratio of 50% are mixed with particles having a particle diameter of 0.1 μm and a space ratio of 50%.
It can be seen that by mixing two types of spherical particles having different average particle diameters, the space ratio is reduced to less than 50% of both. When the mixing ratio of the small particles is 37% by weight, the space ratio is minimum at 44%.

続いて、粒径０．３μｍ、空間率５０％の粒子と粒径０．０４μｍ、空間率５０％の粒子を混合した時の空間率の小粒子混合比率変化を合わせて図示する。粒径０．０４μｍの粒子を混合した場合には、小粒子混合比率が２７重量％の時、空間率は３３％で最小となる。
上記シミュレーション結果から、粒径１μｍの粒子に粒径０．１μｍを混合した場合と粒径０．０４μｍの粒子を混合した場合を比較すると、粒径差が大きい粒径０．０４μｍを混合した場合の方が空間率の低下が大きいことが分かる。また、平均粒子径の比率が大きい方が、空間率が最小となる小粒子の混合比率は小さくなることが計算で確かめられる。 Subsequently, a change in the small particle mixing ratio of the space ratio when mixing particles having a particle diameter of 0.3 μm and a space ratio of 50% and particles having a particle diameter of 0.04 μm and a space ratio of 50% is also illustrated. When particles having a particle diameter of 0.04 μm are mixed, when the small particle mixing ratio is 27% by weight, the space ratio becomes 33% and becomes the minimum.
From the above simulation results, comparing the case where a particle size of 0.1 μm is mixed with a particle size of 1 μm and the case where a particle size of 0.04 μm is mixed, a case where a particle size of 0.04 μm is mixed is large. It can be seen that the decrease in the spatial ratio is larger. In addition, it can be confirmed by calculation that the larger the average particle size ratio, the smaller the mixing ratio of small particles that minimizes the space ratio.

本発明におけるペースト組成物及び誘電体組成物中に含まれる平均粒子径の測定は、絶縁保護膜を形成し、その薄膜の膜厚方向に膜断面を切り出した超薄切片に対してＸＭＡ測定、および透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察を行なうことにより測定できる。無機物フィラーと樹脂で電子線に対する透過率が異なるので、ＴＥＭ観察像中で無機物フィラーと樹脂はコントラストの違いにより識別できる。複数種の無機物フィラーが使用されている場合の各無機物フィラーの同定はＸＭＡ測定に基づく元素分析および電子線回折像観察による結晶構造解析を行うことにより可能である。このようにして得られたフィラーと樹脂の面積の分布を画像解析により求め、無機物フィラーの断面を円形と近似して面積から粒径を算出できる。   Measurement of the average particle size contained in the paste composition and the dielectric composition in the present invention is an XMA measurement on an ultra-thin slice obtained by forming an insulating protective film and cutting a film cross section in the film thickness direction of the thin film. It can be measured by observation with a transmission electron microscope (TEM). Since the transmittance with respect to the electron beam is different between the inorganic filler and the resin, the inorganic filler and the resin can be identified by the difference in contrast in the TEM observation image. When a plurality of types of inorganic fillers are used, each inorganic filler can be identified by elemental analysis based on XMA measurement and crystal structure analysis by electron diffraction image observation. The distribution of the area of the filler and the resin thus obtained is obtained by image analysis, and the particle diameter can be calculated from the area by approximating the cross section of the inorganic filler to be circular.

粒径の評価は倍率５０００倍と４００００倍のＴＥＭ画像について行えばよい。算出された粒径の分布を倍率が５０００倍のＴＥＭ画像において０．１μｍ刻みのヒストグラム、倍率が４００００倍のＴＥＭ画像において０．０１μｍ刻みのヒストグラムで表し、度数が極大値となる級の中心値を平均粒子径とする。本発明でいう「少なくとも２種類の平均粒子径を有する」とは、この極大値が２つ以上存在することを意味し、組成物に含まれる無機物フィラーの粒径分布における極大値が２つ以上存在することである。なお、粒径分布の評価法としては上記の方法でＴＥＭの代わりに走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いても良い。   The particle size may be evaluated for TEM images with a magnification of 5000 times and 40000 times. The calculated particle size distribution is represented by a histogram in increments of 0.1 μm in a TEM image with a magnification of 5000 times and a histogram in 0.01 μm increments in a TEM image with a magnification of 40000 times. Is the average particle size. In the present invention, “having at least two kinds of average particle diameters” means that there are two or more maximum values, and two or more maximum values in the particle size distribution of the inorganic filler contained in the composition. It exists. As an evaluation method of the particle size distribution, a scanning electron microscope (SEM) may be used instead of TEM in the above method.

絶縁保護膜１６の形成には、スクリーン印刷法を用いることが好ましい。以下、オフコンタクト方式のスクリーン印刷法の概略を説明し、次にスクリーンメッシュの選定について説明する。   For the formation of the insulating protective film 16, it is preferable to use a screen printing method. Hereinafter, an outline of the off-contact screen printing method will be described, and then selection of a screen mesh will be described.

（オフコンタクト方式スクリーン印刷法）
オフコンタクト方式のスクリーン印刷法では、まずステンレスメッシュからなるスクリーン版１０３を用意し、ステージ１００上に載置された被印刷基板１０２とスクリーン版１０３との間にクリアランス（空隙）を設けて置く（図４ａ）。スクリーン版１０３は、スクリーン乳剤１０３Ｂとその間の間隙である開口部１０３Ａとを備え、スクリーン版枠１０５に保持されてなるものである。次に、図４ｂに示すように、スクリーン版１０３にペースト１０４を乗せてスキージ１０１で刷ると、スキージ１０１直下近傍において印刷ペースト１０４は被印刷基板１０２と密着し、スキージ１０１摺動で外力を受けたペースト１０４は流動するためスキージ１０１前方でスクリーン版１０３へ充填される（図４ｂの矢印方向に充填ベクトルが働く）。 (Off-contact screen printing method)
In the off-contact screen printing method, first, a screen plate 103 made of stainless mesh is prepared, and a clearance (gap) is provided between the printing substrate 102 placed on the stage 100 and the screen plate 103 ( FIG. 4a). The screen plate 103 includes a screen emulsion 103B and an opening 103A that is a gap therebetween, and is held by a screen plate frame 105. Next, as shown in FIG. 4 b, when the paste 104 is placed on the screen plate 103 and printed with the squeegee 101, the print paste 104 is in close contact with the printed substrate 102 near the squeegee 101, and receives external force by sliding the squeegee 101. Since the paste 104 flows, it is filled into the screen plate 103 in front of the squeegee 101 (a filling vector works in the direction of the arrow in FIG. 4B).

このとき、スクリーン版１０３はスキージ直下でクリアランス（被印刷基板とスクリーン版のギャップ量）が０ｍｍとなっており、メッシュ弾性によりスクリーン版枠１０５には大きな張力が発生する。そのため印刷方向に対してスキージ後方では、メッシュの強い張力によって被印刷基板１０２の表面からスクリーン版１０１が離れ始める（版離れ）。   At this time, the screen plate 103 has a clearance (gap amount between the substrate to be printed and the screen plate) of 0 mm immediately below the squeegee, and a large tension is generated in the screen plate frame 105 due to mesh elasticity. Therefore, behind the squeegee with respect to the printing direction, the screen plate 101 starts to separate from the surface of the substrate to be printed 102 due to the strong tension of the mesh (plate separation).

そのため、メッシュ内に充填されているペーストには大きなせん断応力が作用し、チキソ性を有するペーストの粘度がさらに急激に低下する。その結果ペーストはメッシュを通過し、被印刷基板１０２の表面に転写され転写されたパターン１０６が形成される。より詳しくは、印刷ペースト１０４はチキソ性を有するため、時間経過と共に粘度回復してパターン形状を保持することで、パターン１０６を有する厚膜が形成できる。   Therefore, a large shear stress acts on the paste filled in the mesh, and the viscosity of the paste having thixotropy is further rapidly reduced. As a result, the paste passes through the mesh, and the pattern 106 transferred and transferred to the surface of the substrate 102 to be printed is formed. More specifically, since the printing paste 104 has thixotropy, the thick film having the pattern 106 can be formed by recovering the viscosity over time and maintaining the pattern shape.

スクリーン印刷法では目的とする印刷パターンを寸法精度良く形成することができ、また表面凹凸を有した基板表面に対しても有用な印刷法である。尚、スクリーン版仕様、印刷ペースト、パターン形成の注意点に対する理解が重要である。   The screen printing method can form a desired printing pattern with high dimensional accuracy, and is also a useful printing method for a substrate surface having surface irregularities. In addition, it is important to understand the screen plate specifications, printing paste, and points to note when forming patterns.

このようにしてゲート端子部に絶縁保護膜１６を形成した後、実装電極１７を形成することで接続端子部の厚膜化が完了する。実装電極１７は、画素電極９と同様に形成することができ、スクリーン印刷で形成することが好ましい。接続端子部に絶縁保護膜１６が形成されて表面が凹凸形状となっていることから、スクリーン印刷の特徴を最大限に利用することができる。また、実装電極９は、異方性導電ペースト［ＡＣＰ：Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ Ｐａｓｔｅ］を用いてスクリーン印刷法で形成してもよい。   In this way, after forming the insulating protective film 16 on the gate terminal portion, the mounting electrode 17 is formed to complete the thickening of the connection terminal portion. The mounting electrode 17 can be formed in the same manner as the pixel electrode 9 and is preferably formed by screen printing. Since the insulating protective film 16 is formed on the connection terminal portion and the surface has an uneven shape, the characteristics of screen printing can be utilized to the maximum. The mounting electrode 9 may be formed by screen printing using an anisotropic conductive paste [ACP: Anisotropic Conductive Paste].

有機ＴＦＴ素子は、以下に示す方法で作製したものを用いた。続いて、有機ＴＦＴ素子１０へ層間絶縁膜８と画素電極９を形成して、有機ＴＦＴ回路基板１０とした。さらに、有機ＴＦＴ回路基板１０の接続端子部へ絶縁保護膜１６と実装電極１７を形成して、接続端子部の耐久性が向上されたアクティブ駆動型回路基板を得た。最後に、電気泳導型表示素子とアクティブ駆動型回路基板を貼りあわせ、画像切り替えテストを行なった。   As the organic TFT element, one produced by the following method was used. Subsequently, an interlayer insulating film 8 and a pixel electrode 9 were formed on the organic TFT element 10 to obtain an organic TFT circuit substrate 10. Further, an insulating protective film 16 and a mounting electrode 17 were formed on the connection terminal portion of the organic TFT circuit substrate 10 to obtain an active drive circuit substrate with improved durability of the connection terminal portion. Finally, an electroconductive display element and an active drive circuit board were bonded together, and an image switching test was performed.

（１）有機ＴＦＴ回路基板１０
ポリエーテルサルフォン基板７に市販のナノ銀インクを用い、インクジェット（ＩＪ）装置を用い、所望するパターンにＩＪ印刷後、１５０℃で熱処理し、第１の電極を形成した。 (1) Organic TFT circuit board 10
A commercially available nano silver ink was used for the polyethersulfone substrate 7 and an inkjet (IJ) apparatus was used, and after IJ printing in a desired pattern, heat treatment was performed at 150 ° C. to form a first electrode.

次に、第１の絶縁膜として熱重合型ポリイミドをスピンコートにより塗布し、１８０℃で熱処理したのち、フォトマスクを介して、所望する部位（後述する第２の電極形成部位）に紫外線照射を行ない、表面改質を実施した。   Next, a heat-polymerizable polyimide is applied as a first insulating film by spin coating, heat-treated at 180 ° C., and then irradiated with ultraviolet rays through a photomask to a desired portion (second electrode forming portion described later). And surface modification was performed.

次に、第１の電極形成と同様にナノ銀インクを用いてＩＪ印刷法にて第２の電極を形成した。露光部位はＣＣＤ観察ではパターン認識ができない。従って、第１のパターンに対し、基板整合させ、印刷データに基づくＩＪ印刷法で印刷を実施した。   Next, the 2nd electrode was formed by the IJ printing method using nano silver ink similarly to 1st electrode formation. The pattern of the exposed part cannot be recognized by CCD observation. Therefore, the substrate was aligned with the first pattern, and printing was performed by the IJ printing method based on the print data.

活性層（有機半導体層６）には、有機半導体を形成した。有機半導体の形成は、下記構造式１で示されるトリアリールアミン骨格を有する有機半導体材料をキシレンに溶解し、インク化した。インク濃度は１ｗｔ％、粘度約５ｍＰａ秒、表面張力：約３０ｍＮ/ｍであった。その後、ＩＪ印刷法にて所望する部位に膜形成することで、有機トランジスタ回路基板を得た。この化合物は特開２００８−０４１８８９公報に開示されている無配向性高分子材料であるが、成膜形状や成膜方法に関わらず、トランジスタ特性のバラツキが少ないことが開示されている。   An organic semiconductor was formed in the active layer (organic semiconductor layer 6). The organic semiconductor was formed by dissolving an organic semiconductor material having a triarylamine skeleton represented by the following structural formula 1 in xylene and forming an ink. The ink concentration was 1 wt%, the viscosity was about 5 mPa seconds, and the surface tension was about 30 mN / m. Then, the organic transistor circuit board was obtained by forming a film | membrane in the site | part desired by the IJ printing method. This compound is a non-oriented polymer material disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-041889, but it is disclosed that there is little variation in transistor characteristics regardless of the film formation shape and film formation method.

ここで、上記構造式１においてＡｒはアリール基であり、Ｒはアルキル基である。   Here, in Structural Formula 1, Ar is an aryl group, and R is an alkyl group.

（層間絶縁膜８と個別画素電極９）
層間絶縁膜８としてブチラール樹脂とシリカフィラーを含む絶縁材料のペーストでスクリーン印刷法を用いて形成し、対流式のオーブンで１２０℃、３０分乾燥し、層間絶縁膜とした。ここで、ドレイン電極上には層間絶縁膜の開口部（スルーホール）が存在する形状で形成した。膜厚は１０μｍとした。 (Interlayer insulating film 8 and individual pixel electrode 9)
The interlayer insulating film 8 was formed of a paste of an insulating material containing a butyral resin and a silica filler by screen printing, and dried in a convection oven at 120 ° C. for 30 minutes to form an interlayer insulating film. Here, the drain electrode was formed in a shape having an opening (through hole) of the interlayer insulating film. The film thickness was 10 μm.

個別画素電極９として、導電性ペーストをスクリーン印刷法を用いて形成し、１２０℃、３０分硬化し、個別画素電極とした。ドレイン電極のバット部には層間絶縁膜８の開口部上に個別画素電極材料が存在するように形成した。ドレイン電極３と個別画素電極９は、層間絶縁膜８のスルーホールを介して電気的に導通するので、ドレインの出力が画素電極へ出力されることになる。膜厚は１０μｍとした。   As the individual pixel electrode 9, a conductive paste was formed using a screen printing method and cured at 120 ° C. for 30 minutes to obtain an individual pixel electrode. In the butt portion of the drain electrode, the individual pixel electrode material is formed on the opening of the interlayer insulating film 8. Since the drain electrode 3 and the individual pixel electrode 9 are electrically connected through the through hole of the interlayer insulating film 8, the drain output is output to the pixel electrode. The film thickness was 10 μm.

なお、本実施例においては、導電性ペーストには藤倉化成の低温焼結タイプ（ＦＡ４５１）に希釈剤を適宜添加して粘弾性を調整したものを用いた。   In the present example, the conductive paste used was a low temperature sintered type (FA451) manufactured by Fujikura Kasei Co., Ltd., and a viscoelasticity adjusted by appropriately adding a diluent.

以下、接続端子部への絶縁保護膜１６形成について、具体例を列挙する。まずは実施例１，２および比較例１によって、絶縁保護膜１６に含有される樹脂バインダーの体積％を変更し、その実装耐久性を確認した結果を表１へまとめた。続いて、実施例３，４によって、絶縁保護膜１６に含有されるフィラー平均粒子径を変更し、ＦＰＣ基板と電気泳導表示パネルを貼りあわせて画像表示装置を作製し、その表示切替テストを行なった結果を表２へまとめた。   Hereinafter, specific examples of forming the insulating protective film 16 on the connection terminal portion will be listed. First, the volume% of the resin binder contained in the insulating protective film 16 was changed according to Examples 1 and 2 and Comparative Example 1, and the results of confirming the mounting durability were summarized in Table 1. Subsequently, according to Examples 3 and 4, the average particle diameter of the filler contained in the insulating protective film 16 is changed, the FPC substrate and the electroconductive display panel are bonded together to produce an image display device, and the display switching test is performed. The results obtained are summarized in Table 2.

［実施例１］
（２）接続端子部への絶縁保護膜１６形成
有機ＴＦＴ回路基板１０のゲート，ソース端子部へ絶縁保護膜１６を形成する。
本実施例では、ゲート端子部１４のみを例にとって図に示す。図２ｂは、ゲート選択線４を延伸した端部におけるゲート端子部１４の平面図および断面図であり、図２ｃはゲート端子部１４上に絶縁保護膜１６が形成され、図２ｄは、実装電極１７が形成されたことを示す。
また本実施例では、上記回路基板のゲート選択線４が等間隔に配列されたブロック単位が、回路基板の額縁に配置されたレイアウトとする。以下、ゲート端子部１４上へ形成する絶縁保護膜１６について実施の形態を詳細に述べる。尚、ソース信号線５を延伸した端部におけるソース端子部１５の場合も同様である。 [Example 1]
(2) Formation of Insulation Protection Film 16 on the Connection Terminal Part The insulation protection film 16 is formed on the gate and source terminal parts of the organic TFT circuit substrate 10.
In this embodiment, only the gate terminal portion 14 is shown in the figure as an example. 2B is a plan view and a cross-sectional view of the gate terminal portion 14 at an end portion where the gate selection line 4 is extended. FIG. 2C shows an insulating protective film 16 formed on the gate terminal portion 14, and FIG. 17 is formed.
Further, in this embodiment, a block unit in which the gate selection lines 4 of the circuit board are arranged at equal intervals is arranged on the frame of the circuit board. Hereinafter, embodiments of the insulating protective film 16 formed on the gate terminal portion 14 will be described in detail. The same applies to the source terminal portion 15 at the end where the source signal line 5 is extended.

（絶縁性ペーストの作製）
ゲート端子電極上へスクリーン印刷形成する絶縁性ペーストは、フェノール樹脂をエチレングリコール（東京応化：ＧＲ）へ４０重量％で溶解したビヒクルに対して、平均粒子径が０．３μｍのシリカ微粒子（電気化学工業製：ＳＦＰ２０Ｍ）２０重量％と平均粒子径０．０４μｍのシリカ超微粒子（電気化学工業製：ｕＦＰ３０）１０重量％を分散したものを用いた。このとき、７０重量％のビヒクルに対して、３０重量％のフィラーを分散した。この絶縁ペーストを用いると、絶縁保護膜１６の樹脂体積比率は６５体積％となる。 (Preparation of insulating paste)
The insulating paste for screen printing on the gate terminal electrode is silica fine particles (electrochemical) with an average particle size of 0.3 μm in a vehicle in which phenol resin is dissolved in ethylene glycol (Tokyo Ohka: GR) at 40% by weight. A product obtained by dispersing 20% by weight of an industrial product (SFP20M) and 10% by weight of silica ultrafine particles (manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd .: uFP30) having an average particle size of 0.04 μm was used. At this time, 30% by weight of filler was dispersed in 70% by weight of the vehicle. When this insulating paste is used, the resin volume ratio of the insulating protective film 16 is 65% by volume.

スクリーン版１０３は平織り４００番のステンレスメッシュ上へ厚さ１５μｍの感光性乳剤を形成し、このスクリーン版の乳剤開口部となるように露光して、パターニングしたものを用いた。このスクリーン版１０３を基板から一定間隔となるように配置し、絶縁性ペースト１を用いてスクリーン印刷を行ない、絶縁保護膜１６をゲート端子電極上へ形成した。   The screen plate 103 was prepared by forming a photosensitive emulsion having a thickness of 15 μm on a stainless steel mesh having a plain weave No. 400 and exposing and patterning the emulsion so as to form an emulsion opening of the screen plate. The screen plate 103 was arranged at a constant interval from the substrate, and screen printing was performed using the insulating paste 1 to form the insulating protective film 16 on the gate terminal electrode.

印刷条件はクリアランス１．８ｍｍ、スキージ速度は３０ｍｍ／ｓとした。スキージ１０１はウレタン製のゴムスキージを使用し、アタック角は（基板面とスキージとの為す角度で、スキージ走査方向側の角度）７０度とした。印刷後のペーストを、対流式のオーブンを用いて１２０度で１時間の熱処理を行ない、ゲート端子電極部上へ絶縁保護膜（Ｎｏ．１）を形成した。   The printing conditions were a clearance of 1.8 mm and a squeegee speed of 30 mm / s. The squeegee 101 was a urethane rubber squeegee, and the attack angle was 70 degrees (the angle between the substrate surface and the squeegee, which is the squeegee scanning direction side). The printed paste was heat-treated at 120 ° C. for 1 hour using a convection oven to form an insulating protective film (No. 1) on the gate terminal electrode portion.

続いて、ゲート端子電極上へ、実装電極１７を形成する必要がある。
実装電極１７は図２ｄのように、上記絶縁保護膜１６およびゲート接続部の電極表面上へ形成する。
導電性厚膜ペーストには上述したスクリーン印刷用Ａｇペーストを用い、粘度は約２００［Ｐａ・ｓ］に調整した。 Subsequently, it is necessary to form the mounting electrode 17 on the gate terminal electrode.
As shown in FIG. 2d, the mounting electrode 17 is formed on the insulating protective film 16 and the electrode surface of the gate connection portion.
As the conductive thick film paste, the above-mentioned Ag paste for screen printing was used, and the viscosity was adjusted to about 200 [Pa · s].

スクリーン版１０３は平織り５００番のステンレスメッシュを使用し、メッシュに対して厚みが３μｍのＮｉメッキを施した。このスクリーンメッシュ上に厚さ１０μｍの感光性乳剤を形成し、実装電極１７の設計値がスクリーン版の乳剤開口部となるように露光して、パターニングしたものを用いた。詳細は図示しないが、上記ゲート電極端子上へ実装電極１７の開口部が位置するようにレイアウトされたものを使用した。   For the screen plate 103, a plain weave No. 500 stainless mesh was used, and the mesh was plated with Ni having a thickness of 3 μm. A photosensitive emulsion having a thickness of 10 μm was formed on the screen mesh and exposed and patterned so that the design value of the mounting electrode 17 would be the emulsion opening of the screen plate. Although details are not shown in the figure, the one laid out so that the opening of the mounting electrode 17 is positioned on the gate electrode terminal is used.

このスクリーン版１０３を基板から一定間隔となるように配置し、導電性ペーストを用いて、絶縁保護膜１６およびゲート端子部１４の電極表面上へスクリーン印刷した。印刷条件は、クリアランス１．８ｍｍ、スキージ速度は６０ｍｍ／ｓとした。また、アタック角は５０度とした。   The screen plate 103 was arranged at a constant interval from the substrate, and screen printed on the electrode surfaces of the insulating protective film 16 and the gate terminal portion 14 using a conductive paste. The printing conditions were a clearance of 1.8 mm and a squeegee speed of 60 mm / s. The attack angle was 50 degrees.

続いて、対流式のオーブンにて１５０度で１時間の乾燥を行ない、厚膜化されたゲート接続部を得た。熱処理後のゲート端子部の電気抵抗率（体積電気抵抗率）を測定したところ１Ｅ−５Ω・ｍ以下であり、配線材料として機能することが確認できた。   Subsequently, drying was performed at 150 ° C. for 1 hour in a convection oven to obtain a thick gate connection. When the electrical resistivity (volume electrical resistivity) of the gate terminal portion after the heat treatment was measured, it was 1E-5 Ω · m or less, and it was confirmed that it functions as a wiring material.

（ＦＰＣ基板２０の実装）
以上のようにして得られたゲート接続端子部に対して、ドライバＩＣを有するＦＰＣ基板２０を用いて実装を行なった。ＦＰＣ基板２０の接続端子（端子電極）１８はＣｕであり、ＦＰＣ基板２０の端子側には導電性粒子が分散したＡＣＦ１９が積層されたものを使用した（図２ｅ）。
まず、ＦＰＣ基板２０の端子とゲート実装電極１７とのアライメントを行ない、ＡＣＦ１９を介して接触させる。この状態でゲート端子部を加熱し、７０度で余熱を行なった。その後、温度を１４０度まで上昇させ、１．５ＭＰａの圧力を加えてＦＰＣ基板の接続端子とゲート端子間に導電性粒子が接触するように熱圧着を行なった。加熱温度を１４０度とすることによってＡＣＦに含有された熱硬化性樹脂が硬化し、同時に押圧されることでＦＰＣ基板の接続端子とゲート端子部の実装電極間に導電性粒子が接触する（図２ｆ）。その結果、ＦＰＣ基板２０の接続端子１８とゲート実装電極１７との電気的な導通が確保できる。 (Mounting of FPC board 20)
The gate connection terminal portion obtained as described above was mounted by using the FPC board 20 having a driver IC. The connection terminal (terminal electrode) 18 of the FPC board 20 is Cu, and the terminal side of the FPC board 20 used is a laminate of ACF 19 in which conductive particles are dispersed (FIG. 2e).
First, the terminal of the FPC board 20 and the gate mounting electrode 17 are aligned and contacted via the ACF 19. In this state, the gate terminal was heated and preheated at 70 degrees. Thereafter, the temperature was increased to 140 ° C., and a pressure of 1.5 MPa was applied to perform thermocompression bonding so that the conductive particles were in contact between the connection terminal and the gate terminal of the FPC board. By setting the heating temperature to 140 ° C., the thermosetting resin contained in the ACF is cured, and simultaneously pressed to contact the conductive particles between the connection terminal of the FPC board and the mounting electrode of the gate terminal portion (see FIG. 2f). As a result, electrical continuity between the connection terminal 18 of the FPC board 20 and the gate mounting electrode 17 can be ensured.

以上のようにして作製したアクティブ駆動型回路基板のゲート端子部表面を、光学式の顕微鏡を用いて観察を行なった。その結果、接続端子部に形成された電極に不良は見られず、絶縁保護膜には変質が認められなかった。熱処理後のゲート端子部の電気抵抗率(体積電気抵抗率)を測定したところ１Ｅ−５Ω・ｍ以下であり、配線材料として機能することが確認できた。   The surface of the gate terminal portion of the active drive circuit board fabricated as described above was observed using an optical microscope. As a result, no defect was found in the electrodes formed on the connection terminal portions, and no alteration was observed in the insulating protective film. When the electrical resistivity (volume electrical resistivity) of the gate terminal portion after the heat treatment was measured, it was 1E-5 Ω · m or less, and it was confirmed that it functions as a wiring material.

［実施例２］
絶縁性ペーストのビヒクル重量％とフィラー重量％を変えたものを準備した。具体的には、実施例１と同様のビヒクルを、絶縁性ペーストに対して６５重量％から４５重量％の範囲で５種類配合した。大小フィラーの配合比率については、実施例１の重量比率で統一した。このようにして、絶縁保護膜中の樹脂体積比率が６７体積％〜４０体積％の範囲になるようにした。 [Example 2]
Insulating pastes having different vehicle weight% and filler weight% were prepared. Specifically, the same vehicle as in Example 1 was blended in the range of 65% to 45% by weight with respect to the insulating paste. The blending ratio of the large and small fillers was unified with the weight ratio of Example 1. In this way, the resin volume ratio in the insulating protective film was in the range of 67 volume% to 40 volume%.

これら絶縁性ペーストを用いて、実施例１と同様にして、ゲート端子部上へスクリーン印刷を行なって絶縁保護膜（Ｎｏ．２〜Ｎｏ．６）を得た。続いて、実施例１と同様の条件でＦＰＣ基板を実装して、アクティブ駆動型回路基板を得た。   Using these insulating pastes, an insulating protective film (No. 2 to No. 6) was obtained by performing screen printing on the gate terminal portion in the same manner as in Example 1. Subsequently, an FPC board was mounted under the same conditions as in Example 1 to obtain an active drive circuit board.

以上のようにして作製したアクティブ駆動型回路基板のゲート端子部表面を、光学式の顕微鏡を用いて観察を行なった。その結果、絶縁保護膜（Ｎｏ．６）の一部には、微小なクラックが観察された。その他の絶縁保護膜には、変質が認められなかった。   The surface of the gate terminal portion of the active drive circuit board fabricated as described above was observed using an optical microscope. As a result, minute cracks were observed in a part of the insulating protective film (No. 6). The other insulating protective films were not altered.

［比較例１］
絶縁性ペーストのビヒクル重量％とフィラー重量％を変えたものを準備した。具体的には、実施例１と同様のビヒクルを、絶縁性ペーストに対して３５重量％と６５重量％の範囲で２種類配合した。フィラーについては、実施例１の配合比率で統一した。このようにして、絶縁保護膜中の樹脂体積比率が３５体積％と７０体積％とになるようにした。 [Comparative Example 1]
Insulating pastes having different vehicle weight% and filler weight% were prepared. Specifically, two types of vehicles similar to those in Example 1 were blended in the range of 35% by weight and 65% by weight with respect to the insulating paste. About the filler, it unified with the mixture ratio of Example 1. FIG. In this way, the resin volume ratio in the insulating protective film was set to 35 volume% and 70 volume%.

実施例１の絶縁性ペーストの樹脂体積比率を３５体積％、７０体積％とした絶縁性ペーストを準備し、実施例１と同様の印刷条件で絶縁保護膜Ｎｏ．７，８を得た。続いて、実施例１と同様の条件でＦＰＣ基板を実装して、アクティブ駆動型回路基板を得た。   An insulating paste having a resin volume ratio of 35% by volume and 70% by volume of the insulating paste of Example 1 was prepared, and the insulating protective film No. 1 was printed under the same printing conditions as in Example 1. 7, 8 were obtained. Subsequently, an FPC board was mounted under the same conditions as in Example 1 to obtain an active drive circuit board.

以上のようにして作製したアクティブ駆動型回路基板のゲート端子部表面を、光学式の顕微鏡を用いて観察を行なった。その結果、絶縁保護膜（Ｎｏ．７）のが溶解し、ゲート端子部の実装電極が断線していた。また、絶縁保護膜（Ｎｏ．８）はゲート端子部から剥離してしまった。絶縁保護膜（Ｎｏ．７）は樹脂バインダー体積％が大きく、実装プロセスの加熱処理によって絶縁保護膜が流動しやすい状態でＦＰＣ基板が圧着されたため、絶縁保護膜が流出したと考えられる。この過程では、ＦＰＣ基板とゲート端子部間の実装電極へ絶縁保護膜の押し出しによる圧力がかかり、それによって実装電極が断線したと考えられる。絶縁保護膜（Ｎｏ．８）に含まれる樹脂バインダー体積％が小さかったために絶縁保護膜の線膨張係数が減少し、プラスチック基板との線膨張係数差が大きくなり、膜応力が強くなったことでクラックが発生し剥離したと考えられる。   The surface of the gate terminal portion of the active drive circuit board fabricated as described above was observed using an optical microscope. As a result, the insulating protective film (No. 7) was dissolved, and the mounting electrode of the gate terminal portion was disconnected. Further, the insulating protective film (No. 8) was peeled off from the gate terminal portion. The insulating protective film (No. 7) has a large resin binder volume%, and it is considered that the insulating protective film flowed out because the FPC board was pressure-bonded in a state in which the insulating protective film easily flows by the heat treatment of the mounting process. In this process, it is considered that pressure is applied to the mounting electrode between the FPC board and the gate terminal portion by the extrusion of the insulating protective film, and the mounting electrode is thereby disconnected. Because the resin binder volume% contained in the insulating protective film (No. 8) was small, the linear expansion coefficient of the insulating protective film decreased, the difference in linear expansion coefficient from the plastic substrate increased, and the film stress increased. It is thought that cracks occurred and peeled off.

以上の結果から、樹脂バインダーにフェノール樹脂を用いて、絶縁保護膜に含有される樹脂体積％を４５体積％〜６５体積％とするとよいことが分かった。   From the above results, it was found that the resin volume% contained in the insulating protective film should be 45 volume% to 65 volume% using a phenol resin as the resin binder.

［実施例３］
実施例１の絶縁性ペーストのうち、シリカフィラー微粒子の平均粒子径を変更した。
フェノール樹脂をエチレングリコール（東京応化：ＧＲ）へ４０重量％で溶解したビヒクルに対して、平均粒子径が０．０８μｍのシリカ微粒子３０重量％と平均粒子径０．０４μｍのシリカ超微粒子（電気化学工業製：ｕＦＰ３０）５重量％を分散したものを用いた。このとき、６５重量％のビヒクルに対して、３５重量％のフィラーを分散した。 [Example 3]
In the insulating paste of Example 1, the average particle diameter of the silica filler fine particles was changed.
30% by weight of silica fine particles having an average particle size of 0.08 μm and ultrafine silica particles having an average particle size of 0.04 μm (electrochemistry) with respect to a vehicle in which phenol resin is dissolved in ethylene glycol (Tokyo Ohka: GR) at 40% by weight Industrial product: uFP30) 5% by weight dispersed was used. At this time, 35% by weight of filler was dispersed in 65% by weight of vehicle.

同様にして、平均粒子径が０．５μｍ，１．０μｍ，１．２μｍのシリカ微粒子を用いて４種類の絶縁性ペーストを作製した。このとき、６５重量％のビヒクルに対して、３５重量％のフィラーを分散した。以上のようにして作製した絶縁ペーストを用いると、絶縁保護膜の樹脂体積比率は６０体積％となる。膜厚が同じである絶縁保護膜において、シリカ微粒子の粒子径を変更した場合の接続端子部の耐久性を調べる。   Similarly, four types of insulating pastes were prepared using silica fine particles having average particle sizes of 0.5 μm, 1.0 μm, and 1.2 μm. At this time, 35% by weight of filler was dispersed in 65% by weight of vehicle. When the insulating paste produced as described above is used, the resin volume ratio of the insulating protective film is 60% by volume. In the insulating protective films having the same film thickness, the durability of the connection terminal portion when the particle diameter of the silica fine particles is changed is examined.

上記の４種類の絶縁性ペーストを用いて、ゲート端子部へ絶縁保護膜（Ｎｏ．９−１２）を形成した。印刷条件や乾燥条件は、実施例１と同様である。続いて、ゲート端子部に絶縁保護膜（Ｎｏ．９−１２）を形成したアクティブ駆動型回路基板へ、電気泳動素子を用いた表示パネルと貼りあわせて電気泳動型表示パネルを作製する。ゲート端子部の電気的な導通を調査するため、電気泳導型表示パネルを作製して画像の表示切替を行なった。   An insulating protective film (No. 9-12) was formed on the gate terminal portion using the above four types of insulating paste. The printing conditions and drying conditions are the same as in Example 1. Subsequently, an electrophoretic display panel is manufactured by pasting an active drive circuit board having an insulating protective film (No. 9-12) formed on the gate terminal portion with a display panel using an electrophoretic element. In order to investigate the electrical continuity of the gate terminal portion, an electroconductive display panel was produced and the display of the image was switched.

（３）電気泳動表示パネル：画像表示装置の作製
電気泳動表示パネルは、アクティブ駆動型回路基板に対向するように設けられた対向基板１２と、これら両基板間に設けられた電気泳動素子層１３とから構成されている（図２ａ，図２ｂ）。また、さらに上部基板１１を有する。 (3) Electrophoretic Display Panel: Production of Image Display Device The electrophoretic display panel includes an opposing substrate 12 provided so as to face an active drive circuit substrate, and an electrophoretic element layer 13 provided between these substrates. (FIGS. 2a and 2b). Further, it further has an upper substrate 11.

前記電気泳動素子層１３は、特許文献１に開示されるようなマイクロカプセルを複数備えた構成となっている。前記マイクロカプセルは樹脂皮膜によって形成されており、マイクロカプセルは、表示領域全域を覆うように複数配置されている。また、マイクロカプセルは、実際には隣接するマイクロカプセル同士が密着するため、表示領域はマイクロカプセルによって隙間なく、覆われている。   The electrophoretic element layer 13 includes a plurality of microcapsules as disclosed in Patent Document 1. The microcapsules are formed of a resin film, and a plurality of microcapsules are arranged so as to cover the entire display area. In addition, since the microcapsules are actually in close contact with each other, the display region is covered with the microcapsules without any gaps.

マイクロカプセルには、分散媒、電気泳動粒子等を有する電気泳動分散液が封入されている。前記電気泳動粒子としては、例えば、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、ベンガラ、酸化アルミニウム、黒色低次酸化チタン、酸化クロム、ベーマイト、ＦｅＯＯＨ、二酸化珪素、水酸化マグネシウム、水酸化ニッケル、酸化ジルコニウム、酸化銅等が用いられている。   The microcapsule encloses an electrophoretic dispersion liquid having a dispersion medium, electrophoretic particles, and the like. Examples of the electrophoretic particles include titanium dioxide, zinc oxide, magnesium oxide, bengara, aluminum oxide, black low-order titanium oxide, chromium oxide, boehmite, FeOOH, silicon dioxide, magnesium hydroxide, nickel hydroxide, zirconium oxide, Copper oxide or the like is used.

分散媒には、炭化水素、ハロゲン化炭化水素、エーテル等の非水系有機溶媒が用いられており、スピリトブラック、オイルイエロー、オイルブルー、オイルグリーン、バリファーストブルー、マクロレックスブルー、オイルブラウン、スーダンブラック、ファーストオレンジ等の染料によって染色されて、電気泳動粒子と異なる色相を呈している。   The dispersion medium uses non-aqueous organic solvents such as hydrocarbons, halogenated hydrocarbons, ethers, etc. Spirit Black, Oil Yellow, Oil Blue, Oil Green, Bali First Blue, Macrolex Blue, Oil Brown, Sudan It is dyed with a dye such as black or first orange and has a different hue from the electrophoretic particles.

本実施例では、酸化チタン微粒子とオイルブルーで着色したアイソパーを内包するマイクロカプセルをＰＶＡ水溶液に混合して、ＩＴＯからなる透明電極を形成したポリカーボネート基板上に塗布して、マイクロカプセルとＰＶＡバインダーからなる電気泳動表示パネルを形成した。   In this example, microcapsules encapsulating titanium oxide fine particles and isopar colored with oil blue are mixed in a PVA aqueous solution and coated on a polycarbonate substrate on which a transparent electrode made of ITO is formed. The following electrophoretic display panel was formed.

上記の表示パネルとアクティブ駆動型回路基板とを貼り合わせて電源回路をＦＰＣ基板２０へ接続することによって電気泳動型表示パネルが完成する。表示パネルのゲート選択線およびソース信号線が束ねられた各ブロックの接続端子へ電気制御信号を入力することで、画像表示の切り替えが可能となる。   The display panel and the active drive circuit board are bonded together and the power supply circuit is connected to the FPC board 20 to complete the electrophoretic display panel. The image display can be switched by inputting an electric control signal to the connection terminal of each block in which the gate selection line and the source signal line of the display panel are bundled.

（電気泳動型表示パネル）
ゲート端子部に絶縁保護膜（Ｎｏ．９−１２）が形成されたアクティブ駆動型回路基板を用いて、電気泳導型表示パネルを作製した。駆動部であるマトリクス領域の外周にＵＶ硬化型の封止剤をディスペンサで塗布して、電気泳動表示パネルを貼り合わせ後、表示パネルの対向電極を駆動装置に接続し、回路基板のゲート選択線とソース信号線に電気信号を入力して動作テストを行った。 (Electrophoretic display panel)
An electroconductive display panel was manufactured using an active drive type circuit board having an insulating protective film (No. 9-12) formed on the gate terminal portion. A UV curable sealant is applied to the outer periphery of the matrix area, which is a driving unit, with a dispenser, and after the electrophoretic display panel is bonded, the counter electrode of the display panel is connected to the driving device, and the gate selection line of the circuit board Then, an electric signal was input to the source signal line and an operation test was performed.

絶縁保護膜（Ｎｏ．１０，１１）を用いた表示パネルは、均一な表示コントラストおよび解像度を得ることができた。絶縁保護膜（Ｎｏ．１２）を用いた表示パネルは、ライン状の欠陥が数本見られた。また、絶縁保護膜（Ｎｏ．９）を用いた表示パネルは、表示切替によるコントラストが得られなかった。   The display panel using the insulating protective film (No. 10, 11) was able to obtain uniform display contrast and resolution. In the display panel using the insulating protective film (No. 12), several line-like defects were observed. Further, the display panel using the insulating protective film (No. 9) could not obtain contrast due to display switching.

絶縁保護膜（Ｎｏ．９）では、絶縁保護膜に用いたシリカフィラー微粒子の比表面積が大きかったために実装プロセスの熱ダメージが大きく、接続端子部の耐熱性を確保できなかったためと考えられる。また、絶縁保護膜（Ｎｏ．１２）では、フィラーが膜表面に突出して表面凹凸が大きくなりやすい配合となっているため、実装圧力に対して変形しやすくなっていたことが考えられる。このため、実装プロセスの圧力によって、耐久性の良好な接続端子部が得られなかったと考えられる。   In the insulating protective film (No. 9), the silica filler fine particles used in the insulating protective film had a large specific surface area, so that the heat damage of the mounting process was large and the heat resistance of the connection terminal portion could not be ensured. In addition, in the insulating protective film (No. 12), it is considered that the filler easily protrudes from the film surface and the surface unevenness is likely to increase, so that the insulating protective film (No. 12) is easily deformed with respect to the mounting pressure. For this reason, it is thought that the connection terminal part with favorable durability was not obtained by the pressure of the mounting process.

［実施例４］
実施例１の絶縁性ペーストのうち、シリカフィラー超微粒子の粒子径を変更した。
フェノール樹脂をエチレングリコール（東京応化：ＧＲ）へ４０重量％で溶解したビヒクルに対して、平均粒子径が０．３μｍのシリカ微粒子３３重量％と平均粒子径０．００７μｍのシリカ超微粒子２重量％を分散したものを用いた。このとき、６５重量％のビヒクルに対して、３５重量％のフィラーを分散した。 [Example 4]
Of the insulating paste of Example 1, the particle size of the silica filler ultrafine particles was changed.
33% by weight of silica fine particles with an average particle size of 0.3 μm and 2% by weight of ultrafine silica particles with an average particle size of 0.007 μm with respect to a vehicle in which phenol resin is dissolved in ethylene glycol (Tokyo Ohka: GR) at 40% by weight What was dispersed was used. At this time, 35% by weight of filler was dispersed in 65% by weight of vehicle.

同様にして、粒子径が０．０１μｍ，０．０６μｍ，０．１μｍ，０．１２μｍのシリカ超微粒子を用いて５種類の絶縁性ペーストを作製した。このとき、６５重量％のビヒクルに対して、３５重量％のフィラーを分散した。以上のようにして作製した絶縁ペーストを用いると、絶縁保護膜の樹脂体積比率は６０体積％となる。膜厚が同じである絶縁保護膜において、シリカ超微粒子の粒子径を変更した場合の接続端子部の耐久性を調べる。   Similarly, five types of insulating pastes were prepared using ultrafine silica particles having particle sizes of 0.01 μm, 0.06 μm, 0.1 μm, and 0.12 μm. At this time, 35% by weight of filler was dispersed in 65% by weight of vehicle. When the insulating paste produced as described above is used, the resin volume ratio of the insulating protective film is 60% by volume. In the insulating protective films having the same film thickness, the durability of the connection terminal portion when the particle diameter of the ultrafine silica particles is changed is examined.

これらの絶縁性ペーストでゲート端子部へ絶縁保護膜（Ｎｏ．１３−１７）を形成した。印刷条件や乾燥条件は、実施例１と同様である。続いて、ゲート端子部に絶縁保護膜（Ｎｏ．１３−１７）を形成したアクティブ駆動型回路基板へ、電気泳動素子を用いた表示パネルと貼りあわせて電気泳動型表示パネルを作製する。ゲート端子部の電気的な導通を調査するため、電気泳導型表示パネルを作製して画像の表示切替を行なった。   An insulating protective film (No. 13-17) was formed on the gate terminal portion with these insulating pastes. The printing conditions and drying conditions are the same as in Example 1. Subsequently, an electrophoretic display panel is manufactured by pasting an active drive circuit board having an insulating protective film (No. 13-17) formed on the gate terminal portion to a display panel using an electrophoretic element. In order to investigate the electrical continuity of the gate terminal portion, an electroconductive display panel was produced and the display of the image was switched.

絶縁保護膜（Ｎｏ．１５，１６）を用いた表示パネルは、均一な表示コントラストおよび解像度を得ることができた。絶縁保護膜（Ｎｏ．１３，１４）を用いた表示パネルは、表示切替によるコントラストが得られなかった。一方、絶縁保護膜（Ｎｏ．１７）を用いた表示パネルは、ライン状の欠陥が数本見られた。これは、絶縁保護膜（Ｎｏ．１３，１４）では、絶縁保護膜に用いたシリカフィラーの充填密度は十分であったが、比表面積が大きかったために実装プロセスの熱ダメージが大きく、接続端子部の耐熱性を確保できなかったと考えられる。また、絶縁保護膜（Ｎｏ．１７）では、充填密度が不十分で表面凹凸が大きくなり、実装圧力に対して変形しやすくなっていたことが考えられる。このため、実装プロセスの圧力によって、耐久性の良好な接続端子部が得られなかったと考えられる。   The display panel using the insulating protective film (No. 15, 16) was able to obtain uniform display contrast and resolution. In the display panel using the insulating protective film (Nos. 13 and 14), no contrast was obtained by display switching. On the other hand, in the display panel using the insulating protective film (No. 17), several line-like defects were observed. In the insulating protective films (Nos. 13 and 14), although the packing density of the silica filler used for the insulating protective film was sufficient, the thermal damage of the mounting process was large due to the large specific surface area. It is thought that the heat resistance of was not able to be secured. In addition, in the insulating protective film (No. 17), it is considered that the filling density is insufficient, the surface unevenness is increased, and the insulating protective film (No. 17) is easily deformed with respect to the mounting pressure. For this reason, it is thought that the connection terminal part with favorable durability was not obtained by the pressure of the mounting process.

以上の実施例１，２および比較例１の結果を表１に、また実施例１〜４および比較例１の結果を表２にまとめて以下に示す。表１および表２における表示テストの判定結果は、○が表示コントラスト良好を示し、×が良好な表示コントラストが得られないことを示す。
尚、以上の実施例１〜４および比較例１で得られた絶縁保護膜Ｎｏ．１〜１７のうち、Ｎｏ．６〜８は比較例に相当し、Ｎｏ．９，１２〜１４および１７は参考例に相当する。 The results of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1 are summarized in Table 1, and the results of Examples 1 to 4 and Comparative Example 1 are summarized in Table 2 below. In the determination results of the display test in Tables 1 and 2, ◯ indicates that the display contrast is good, and X indicates that a good display contrast cannot be obtained.
Insulating protective film No. obtained in Examples 1 to 4 and Comparative Example 1 above. 1-17. Nos. 6 to 8 correspond to comparative examples. 9, 12 to 14 and 17 correspond to reference examples.

以上の結果より、フレキシブル基板上に有機半導体が積層された有機薄膜トランジスタ素子などの電子回路において、実装接続端子部の強度を改善してＦＰＣ基板との電気的な導通を確実にすることができる。   From the above results, in an electronic circuit such as an organic thin film transistor element in which an organic semiconductor is laminated on a flexible substrate, the strength of the mounting connection terminal portion can be improved to ensure electrical continuity with the FPC substrate.

１ ゲート電極
２ ソース電極
３ ドレイン電極
４ ゲート選択線
５ ソース信号線
６ 有機半導体層（活性層）
７ （可撓性）基板
８ 層間絶縁膜
９ 画素電極
１０ 有機ＴＦＴ基板
１１ 上部基板
１２ 対向電極
１３ 電気泳動表示素子
１４ ゲート接続端子ブロック（ゲート端子部）
１５ ソース接続端子ブロック（ソース端子部）
１６ 絶縁保護膜
１７ 実装電極
１８ 端子電極（接続端子）
１９ ＡＣＦ
２０ ＦＰＣ基板
１００ ステージ
１０１ 印刷スキージ
１０２ 被印刷基板
１０３ スクリーンメッシュ（スクリーン版）
１０４ 印刷ペースト
１０５ スクリーン版枠
１０６ 転写されたパターン DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Gate electrode 2 Source electrode 3 Drain electrode 4 Gate selection line 5 Source signal line 6 Organic-semiconductor layer (active layer)
7 (flexible) substrate 8 interlayer insulating film 9 pixel electrode 10 organic TFT substrate 11 upper substrate 12 counter electrode 13 electrophoretic display element 14 gate connection terminal block (gate terminal portion)
15 Source connection terminal block (source terminal block)
16 Insulating protective film 17 Mounting electrode 18 Terminal electrode (connection terminal)
19 ACF
20 FPC board 100 Stage 101 Printing squeegee 102 Printed board 103 Screen mesh (screen version)
104 Printing paste 105 Screen plate frame 106 Transferred pattern

特開平１０−２７４７７９号公報Japanese Patent Laid-Open No. 10-274779 特開平７−２０９６６３号公報JP-A-7-209663 特開２００７−１０３５８４号公報JP 2007-103584 A 特開２００７−１２３６６５号公報JP 2007-123665 A 特開２００６−４１３７４号公報JP 2006-41374 A

Claims (5)

可撓性を有する基板と、該基板上に有機半導体層を備える電子回路が積層された可撓性電子回路基板であって、
フレキシブルプリント基板が備える端子電極と接続される接続端子部を有し、
該接続端子部は、電極配線を備えると共に、該電極配線に接するように絶縁保護膜が形成されてなり、
該絶縁保護膜は少なくとも樹脂バインダーと無機物フィラーとを含み、
前記絶縁保護膜に含まれる樹脂バインダーの体積比率は４５％以上６７％以下であり、
前記無機物フィラーは、少なくとも無機物フィラーＡと無機物フィラーＢとを含み、
前記無機物フィラーＡは、平均粒子径Ｐ Ａ が前記無機物フィラーの中で最大であり、且つ、平均粒子径Ｐ Ａ が０．３〜１μｍであり、
前記無機物フィラーＢは、平均粒子径Ｐ Ｂ が前記無機物フィラーの中で最小であり、
前記Ｐ Ａ と前記Ｐ Ｂ との比Ｐ Ａ ／Ｐ Ｂ は、３〜２５であることを特徴とする可撓性電子回路基板。 A flexible electronic circuit board in which a flexible substrate and an electronic circuit including an organic semiconductor layer are stacked on the substrate,
It has a connection terminal part connected to the terminal electrode provided in the flexible printed circuit board,
The connection terminal portion includes an electrode wiring, and an insulating protective film is formed so as to be in contact with the electrode wiring.
The insulating protective film includes at least a resin binder and an inorganic filler,
The volume ratio of the resin binder contained in the insulating protective film is 45% or more and 67% or less ,
The inorganic filler includes at least an inorganic filler A and an inorganic filler B,
The inorganic filler A is the average particle size P A is the largest of the inorganic filler, and an average particle size P A is 0.3～1Myuemu,
The inorganic filler B has an average particle size P B which is the smallest among the inorganic fillers,
The ratio P A / P B and the P B and the P A, the flexible electronic circuit board, characterized in that 3 to 25. 前記樹脂バインダーは、フェノール樹脂であることを特徴とする請求項１に記載の可撓性電子回路基板。 The flexible electronic circuit board according to claim 1, wherein the resin binder is a phenol resin. 前記無機物フィラーは、シリカであることを特徴とする請求項１または２に記載の可撓性電子回路基板。 The inorganic filler is a flexible electronic circuit board according to claim 1 or 2, characterized in that the silica. 請求項１乃至３のいずれか１項に記載の可撓性電子回路基板に、前記フレキシブルプリント基板及び電源回路が接続されてなると共に、表示パネルが貼り合わされてなることを特徴とする画像表示装置。 An image display device comprising: the flexible printed circuit board according to claim 1; and the flexible printed circuit board and a power supply circuit connected to the flexible electronic circuit board according to claim 1 ; and a display panel attached thereto. . 請求項１乃至３のいずれか１項に記載の可撓性電子回路基板の製造方法であって、
前記絶縁保護膜は、スクリーン印刷法で形成することを特徴とする可撓性電子回路基板の製造方法。
It is a manufacturing method of the flexible electronic circuit board according to any one of claims 1 to 3 ,
The method for manufacturing a flexible electronic circuit board, wherein the insulating protective film is formed by a screen printing method.
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