JP5401405B2 - 横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック、横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよび燃料電池 - Google Patents
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Description
(1)長手方向に沿って燃料ガスを流すためのガス流路を内部に備え、一端側に前記ガス流路の燃料ガス導入口を有し、他端側に前記ガス流路の燃料ガス排出口を有してなり、Niおよび/またはNiOを含有してなる電気絶縁性の多孔質支持体上に、内側電極層、固体電解質層および外側電極層が順次積層された多層構造を有する燃料電池セルが前記多孔質支持体の長手方向に沿って複数個配置されて発電領域が形成され、前記多孔質支持体の他端側の端部が固体電解質層で被覆されて非発電領域が形成されてなる横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックであって、前記非発電領域の少なくとも先端部における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量が、前記発電領域における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量よりも少ないことを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック。
(2)前記非発電領域の少なくとも先端部における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量が、2.0mol%以上6.0mol%未満であることを特徴とする前記(1)に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック。
(3)前記非発電領域の少なくとも先端部における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量が、3.0mol%〜5.0mol%であることを特徴とする前記(1)または(2)に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック。
(4)前記発電領域における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量が、6.0mol%〜22.0mol%であることを特徴とする前記(1)〜(3)のいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック。
(5)複数本の前記(1)〜(4)のいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの一端側を、前記ガス流路に前記反応ガスを供給するためのガスマニホールドに固定してなる横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
(6)前記(5)に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを収納容器内に複数収容してなることを特徴とする燃料電池。
図1は、本実施形態にかかるセルスタック1aの一部を破断して示す斜視図である。図2は、本実施形態にかかるセルスタック1aの燃料ガス排出口側の端部を拡大して示す縦断面図である。
(多孔質支持体11)
本発明に係る多孔質支持体11は、少なくともNi等(NiOは、発電時には、通常、水素ガスにより還元されてNiとして存在し、以下Ni等という場合がある。)を含有し、他にMg酸化物(以下、MgOという場合がある。)および希土類元素酸化物を含有するのが好ましく、さらにFe2O3を含有していてもよい。なお、希土類元素酸化物を構成する希土類元素としては、Y、La、Yb、Tm、Er、Ho、Dy、Gd、Sm、Prなどを例示することができ、希土類元素酸化物としては、例えばY2O3やYb2O3等が挙げられ、特にY2O3が好ましい。
また、多孔質支持体11は、燃料電池セル13間の電気的ショートを防ぐために電気絶縁性であることが必要であり、通常、105Ω・cm以上の抵抗率を有することが望ましい。
多孔質支持体11bは、多孔質支持体11の燃料ガス排出口側の端面18から発電領域26までの領域の多孔質支持体11の一部分であれば、特に限定されず、燃料ガス排出口側の端面18からガス排出口27近傍のガス流路12が固体電解質層13bで被覆された部分(図2の多孔質支持体11bに該当する。)までの領域の多孔質支持体11の一部分であってもよいし、非発電領域25全域の多孔質支持体11の一部であってもよい。なお、多孔質支持体11bを、固体電解質層13bで被覆された領域全体とすることで、ガス流路12内面に被覆された固体電解質層13bが破壊されにくく、耐久性、信頼性の高いセルスタック1aを提供することができる。
なお、多孔質支持体11bが非発電領域25全域の多孔質支持体11の一部でない場合の非発電領域25における多孔質支持体11b以外の多孔質支持体11の一部である多孔質支持体11c(図2参照)は、製造容易性の観点から、多孔質支持体11aの組成と同等であるのが好ましく、以下、多孔質支持体11aおよび多孔質支持体11cは、単に多孔質支持体11aという。
多孔質支持体11aのNi含有量は、6.0〜22.0mol%、好ましくは10.0〜18.0mol%、MgOの含有量は、70.0〜75.0mol%、好ましくは70.0〜72.0mol%、希土類元素酸化物の含有量は10.0〜15.0mol%、好ましくは10.0〜13.0mol%の範囲である。
この多孔質支持体11aの熱膨張係数は、通常、10.5〜12.5×10-6(1/K)程度である。
MgOの含有量が前記範囲外の場合には、燃料電池セル13との熱膨張係数の調整が困難となる傾向がある。
希土類元素酸化物の含有量が前記範囲外の場合には、燃料電池セル13との熱膨張係数の調整が困難となる傾向がある。
多孔質支持体11bのNi含有量は、2.0mol%以上6.0mol%未満、好ましくは3.0〜5.0mol%であり、MgOの含有量は75.0〜85.0mol%、好ましくは78.0〜82.0mol%であり、希土類元素酸化物の含有量は10.0〜20.0mol%、好ましくは13.0〜18.0mol%の範囲である。
この多孔質支持体11bの熱膨張係数は、通常、10.5〜12.5×10-6(1/K)程度である。
MgOの含有量が前記範囲外の場合には、燃料電池セル13との熱膨張係数の調整が困難となる傾向がある。
希土類元素酸化物の含有量が前記範囲外の場合には、燃料電池セル13との熱膨張係数の調整が困難となる傾向がある。
燃料極層は、前記式(ii)の電極反応を生じさせるものであり、本実施形態においては、固体電解質層13b側の活性燃料極層13aと、多孔質支持体11側の集電燃料極層13dとの二層構造に形成されている。なお、燃料極層は、必ずしも活性燃料極層13aと集電燃料極層13dとの2層より形成する必要はなく、1層のみから形成することもできる。
固体電解質層13b側の活性燃料極層13aは、それ自体公知の多孔質の導電性セラミックスから形成される。例えば、希土類元素が固溶しているZrO2(安定化ジルコニア)と、Ni等とからなる。この希土類元素が固溶した安定化ジルコニアとしては、後述する固体電解質層13bに使用されているものと同様のものを用いるのがよい。
活性燃料極層13aの熱膨張係数は、通常、12.3×10-6(1/K)程度である。
安定化ジルコニア含有量が前記範囲を超えると、電気抵抗が大きくなる。安定化ジルコニア含有量が前記範囲よりも少ないと、熱膨張係数が大きくなり、活性燃料極層13aの剥離等の不具合が発生する。
Ni含有量が前記範囲を超えると、熱膨張係数が大きくなり活性燃料極層13aの剥離等の不具合が発生する。Ni含有量が前記範囲よりも少ないと、電気抵抗が大きくなり燃料極としての機能を失う。
さらに活性燃料極層13aの開気孔率は、15%以上、好ましくは20〜40%の範囲にあるのがよい。
燃料極層のうち、多孔質支持体11側の集電燃料極層13dは、多孔質支持体11と同様、Ni等と、希土類元素酸化物との混合体より形成することが好ましい。
この集電燃料極層13dの熱膨張係数は、通常、11.5×10-6(1/K)程度である。
Ni含有量および希土類元素酸化物の含有量を上記範囲で調整することにより、多孔質支持体11aと集電燃料極層13dとの熱膨張差を2×10-6(1/K)以下とすることができる。集電燃料極層13dは、電流の流れを損なわないように、導電性であることが必要であり、通常、400S/cm以上の導電率を有していることが望ましい。良好な電気伝導度を有するという点から、Ni含有量は30体積%以上が望ましい。
固体電解質層13bは、希土類元素またはその酸化物を固溶させたZrO2からなる安定化ZrO2からなる緻密質なセラミックスで構成されている。
ここで、固溶させる希土類元素またはその酸化物としては、例えばSc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luなど、または、これらの酸化物などが挙げられ、好ましくは、Y、Yb、または、これらの酸化物が挙げられる。また、固体電解質層13bは、8モル%のYが固溶している安定化ZrO2(8mol% Yttria Stabilized Zirconia、以下、「8YSZ」という。)と熱膨張係数がほぼ等しいランタンガレート系(LaGaO3系)固体電解質層を用いることもできる。また、固体電解質層13bは、例えば、厚さが10〜100μmであり、例えば、相対密度(アルキメデス法による)が93%以上、好ましくは、95%以上の範囲に設定される。このような固体電解質層13bは、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有すると同時に、燃料ガスまたは酸素含有ガスのリーク(ガス透過)を防止するためにガス遮断性を有している。
空気極層13cは、導電性セラミックスから形成されている。導電性セラミックスとしては、例えば、ABO3型のペロブスカイト型酸化物が挙げられ、このようなペロブスカイト型酸化物としては、例えば、遷移金属型ペロブスカイト型酸化物、好ましくは、LaMnO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoO3系酸化物など、特にAサイトにLaを有する遷移金属型ペロブスカイト型酸化物を挙げることができる。さらに好ましくは、600〜1000℃程度での電気伝導性が高いという観点から、LaCoO3系酸化物が挙げられる。
前記したペロブスカイト型酸化物において、AサイトにLaおよびSrが共存してもよく、また、BサイトにFe、CoおよびMnが共存してもよい。
このような空気極層13cは、前記した式(i)の電極反応を生ずることができる。
空気極層13cの開気孔率は、例えば、20%以上、好ましくは、30〜50%の範囲に設定される。開気孔率が前記した範囲内にあれば、空気極層13cが良好なガス透過性を有することができる。
空気極層13cの厚さは、例えば、30〜100μmの範囲に設定される。前記した範囲内にあれば、空気極層13cが良好な発電性能を有することができる。
隣接する燃料電池セル13同士を電気的に直列に接続するために使用されるセル間接続部材17は、一方の燃料電池セル13の集電燃料極層13dと隣接する他方の燃料電池セル13の空気極層13cとを電気的に接続するものであり、インターコネクタ17aとセル接続材17bとから構成され、これらは電気的に接続されている。
インターコネクタ17aは導電性セラミックスから形成されるが、燃料ガス(水素ガス)及び空気等の酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有していることが必要である。このため、かかる導電性セラミックスとしては、一般に、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO3系酸化物)が使用される。また、多孔質支持体11内のガス流路12を通る燃料ガスと空気極層13cの外部を通る空気等の酸素含有ガスとのリークを防止するため、かかる導電性セラミックスは緻密質でなければならず、例えば93%以上、特に95%以上の相対密度(アルキメデス法)を有していることが好適である。なお、インターコネクタ17aの端面と、固体電解質層13bの端面との間には、適当な接合層(例えばY2O3)を介在させることにより、シール性を向上させることもできる。
また、インターコネクタ17aとしては、金属層と、ガラスの入った金属ガラス層との二層構造としてもよい。金属層は、例えば、AgとNiの合金からなり、金属ガラス層は、Agとガラスからなる。金属ガラス層により、多孔質支持体11内のガス流路12を通る燃料ガスのセルスタックの外側へのリーク、および空気極層13cの外部を通る酸素含有ガスのセルスタックの内側へのリークを有効に防止することができる。
一方、セル接続材17bは多孔質とされている。セル接続材17bとしては、LaCoO3系等の導電性セラミック(例えば空気極層材料)、Ag−Pd等の貴金属から構成された多孔質とすることができる。セル接続材17bの材料の空気極層13cへの塗布量が少ない場合にはセル接続材17bの材料が空気極層13cの気孔中に浸入し、層としては形成されない。特に、Ag−Pd等の貴金属はコスト低減のため塗布量が少ないため、空気極層13cは、空気極層材料とAg−Pd等の集電材料が混在して構成され、セル接続材17bは形成されない。一方、LaCoO3系等の導電性セラミックは、塗布量が多く、この場合には空気極層13c上にセル接続材17bが形成される。なお、空気極層13cがセル接続材17bを兼ねるものとしてもよい。この場合、一方の燃料電池セル13の集電燃料極層13d上に設けられたインターコネクタ17aに隣接する他方の燃料電池セル13の空気極層13cが接続されることで、隣り合う燃料電池セル13を電気的に直列に接続することができる。
さらに、空気極層13cとインターコネクタ17aとが電気的に接続されている場合であっても、空気極層13c上にセル接続材17bを設けることもできる。この場合、一方の燃料電池セル13内を流れる電流を、効率よく他方の燃料電池セル13に供給することができる。
次に、前記したセルスタック1aの製造方法について、図3および図4を参照して、説明する。
多孔質支持体成形体41は、例えば、全体が多孔質支持体成形体41bからなる多孔質支持体成形体を調製し、次いで、多孔質支持体成形体41aに該当する部分を、Ni等の水溶液に浸漬すること(以下、浸漬製造法という場合がある。)によって製造することができるほか、全体が多孔質支持体成形体41bからなる多孔質支持体成形体と全体が多孔質支持体成形体41aからなる多孔質支持体成形体とをねじ止めや嵌合などで機械的に接合または絶縁性の接着剤(例えばガラス等)などで化学的に接合させて製造することもできる。以下、浸漬製造法について説明する。
次に、この集電燃料極層テープ43を貼り付けた状態で乾燥し、その後、900〜1300℃の温度範囲で2〜4時間仮焼する。次に、図4(d)に示すように、インターコネクタ47aの表層部に、マスキングテープ48を貼り付ける。
図5は、本実施形態にかかるセルスタック1aの一端側を、ガス流路12に燃料ガスを供給するためのガスマニホールド21上に、セルスタック1aが面平行となるように、等間隔で複数本配列し、これら各セルスタック1aの間に、櫛歯状のスタック間接続部材22を配置してなるバンドル20aの一例を示している。
バンドル20aを形成することで、配列されたすべてのセルスタック1aをスタック間接続部材22を用いて電気的に直列に接続でき、効率よく所望の発電量を得ることができる。なお、セルスタック1aの本数は、所望の発電量に応じて適宜調整すればよい。
本発明の燃料電池は、上述したようなバンドル20aを収納容器内に複数収納することにより構成される。それにより、長期信頼性の向上した燃料電池とすることができる。
例えば、本発明の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックを説明するにあたり、内側電極層を燃料極層(集電燃料極層13dおよび活性燃料極層13a)とし、外側電極層を空気極層13cとしてなる燃料電池セル13を備え、ガス流路12に燃料ガスを供給する構成からなるタイプのセルスタック1aを用いて説明したが、例えば内側電極層を空気極層とし、外側電極層を燃料極層としてなる燃料電池セルを備え、ガス流路12に酸素含有ガスを供給する構成からなるタイプのセルスタックとすることもできる。この場合に、必要に応じて空気極層を2層構造とすることができる。
まず、浸漬製造法によりNi含有量が15.0mol%である領域と、Ni含有量が4.0mol%である領域とからなる多孔質支持体成形体を作製した。即ち、多孔質支持体成形体の材料として、平均粒径(D50)が2.8μmのMgO粉末に、NiOおよびY2O3粉末を配合して、上記領域41bのNi含有量となるように混合した。この混合粉末を、ポアー剤と、セルロース系有機バインダーと、水とからなる溶媒に混合し、押出し成形して、内部にガス流路を有する中空の板状形状で、Ni含有量が4.0mol%である扁平状の多孔質支持体成形体を作製し、次いで、これを発電領域とする部分(図3に示す領域41aに該当する部分)を、NiOの水溶液に浸漬することによってNi含有量が15.0mol%である領域とからなる多孔質支持体成形体を作製した。15.0mol%である領域の多孔質支持体成形体の熱膨張係数は、後述する固体電解質層成形体のそれとほぼ一致するように調整した(すなわち11.0×10-6(1/K))(図3参照)。これを乾燥後、1100℃、4時間で仮焼処理し、長手方向が350mm、幅方向が50mmの多孔質支持体成形体を得た。
なお、インターコネクタ成形体および活性燃料極層成形体は、集電燃料極層用テープ上で、300μmの間隙をおいて形成した。
続いて、集電燃料極層用テープを燃料電池セルの形状にあわせて切断し、絶縁部を形成する部分を打ち抜いた(図4(b)参照)。
多孔質支持体成形体全体のNi含有量が15.0mol%である多孔質支持体成形体を作製した他は、実施例1と同様にして、比較例のセルスタックを得た。
実施例及び比較例で得られた各セルスタックについて、900℃昇降温サイクル試験を行って、それぞれの耐久性を調べた。試験方法は、以下の通りである。
収納容器内にセルスタックを収納し、燃料ガスとしてN2およびH2を、セルスタック内のガス流路内にそれぞれN2:1.67L/分、H2:0.42L/分の流量で流し、さらに空気をセルスタック外面に流量48L/minで流しながら、収納容器外部から加熱し、収納容器内の温度を室温から500℃/時の昇温速度で900℃まで昇温させた。900℃到達後に、空気流量はそのまま保ち、N2の供給を止め、H2流量を0.644L/分に増量したガス噴出下で30分間保持した。その後、昇温時と同様のガス噴出下で、500℃/時の降温速度で降温し、室温(50℃程度)まで温度が下がった時点を1サイクルとした。そして、上記セルスタックの多孔質支持体の燃料ガス排出口である他端側の端部及び燃料ガス排出口近傍のガス流路内面を被覆している固体電解質層が破壊に至るサイクル数を調べた。
11 多孔質支持体
11a Ni含有量が多い多孔質支持体
11b Ni含有量が少ない多孔質支持体
11c 非発電領域の多孔質支持体11b以外の多孔質支持体
12 ガス流路
13 燃料電池セル
13a 活性燃料極層
13b 固体電解質層
13c 空気極層
13d 集電燃料極層
17 セル間接続部材
17a インターコネクタ
17b セル接続材
18 端面
20a 横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル
21 ガスマニホールド
22 スタック間接続部材
25 非発電領域
26 発電領域
27 燃料ガス排出口
41 多孔質支持体成形体
41a Ni含有量が多い多孔質支持体成形体
41b Ni含有量が少ない多孔質支持体成形体
43a 活性燃料極層成形体
43b 固体電解質層成形体
43c 空気極層成形体
43d 集電燃料極層用テープ
46 集電燃料極層用テープ
47a インターコネクタ
47b セル接続材
48 マスキングテープ
Claims (6)
- 長手方向に沿って燃料ガスを流すためのガス流路を内部に備え、一端側に前記ガス流路の燃料ガス導入口を有し、他端側に前記ガス流路の燃料ガス排出口を有してなり、Niおよび/またはNiOを含有してなる電気絶縁性の多孔質支持体上に、内側電極層、固体電解質層および外側電極層が順次積層された多層構造を有する燃料電池セルが前記多孔質支持体の長手方向に沿って複数個配置されて発電領域が形成され、前記多孔質支持体の他端側の端部が固体電解質層で被覆されて非発電領域が形成されてなる横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックであって、
前記非発電領域の少なくとも先端部における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量が、前記発電領域における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量よりも少ないことを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック。 - 前記非発電領域の少なくとも先端部における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量が2.0mol%以上6.0mol%未満であることを特徴とする上記請求項1に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック。
- 前記非発電領域の少なくとも先端部における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量が、3.0mol%〜5.0mol%であることを特徴とする上記請求項1又は2に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック。
- 前記発電領域における前記多孔質支持体のNiのNiO換算での含有量が、6.0mol%〜22.0mol%であることを特徴とする上記請求項1〜3のいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック。
- 複数本の請求項1〜4のいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの一端側を、前記ガス流路に前記反応ガスを供給するためのガスマニホールドに固定してなる横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
- 請求項5に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを収納容器内に複数収容してなることを特徴とする燃料電池。
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