JP4851692B2 - 固体電解質形燃料電池セルスタック、バンドル及び燃料電池 - Google Patents
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Description
この横縞形の燃料電池セルスタックは、発電素子部を、セルスタックの長手方向に沿って複数個配置し、それらを直列に接続したものである。発電素子部は例えば1つあたり0.7Vの起電力しか得られないが、複数直列に接続することで、1セルスタック当たり相当の起電力が得られる。
固体電解質の酸素イオン伝導性は600℃程度から高くなるため、600℃以上の温度域で、空気極に酸素を含むガスを、燃料極に水素を含むガスを各々供給することで、空気極と燃料極間の酸素濃度差が発生する。
空気極から固体電解質を通じて燃料極へ移動した酸素イオンは、燃料極で水素イオンと結合して水となる。このとき、空気極では、下記式(1)の電極反応を生じ、燃料極では、下記式(2)の電極反応を生じる。これにより電子の移動が起こり、発電する。
燃料極: O2-(固体電解質)+H2 → H2O+2e- …(2)
横縞形の燃料電池セルスタックでは、以上の反応を起こす発電素子部が、支持体表面に、長手方向に複数形成され且つ互いに直列に接続されているために、少ないセルスタック数で高い電圧を得られるという利点がある。
しかし、燃料極の熱膨張率は、支持体の熱膨張率と離れているので、支持体に直接取り付けると、燃料電池の作製時や、燃料電池セルスタックを発電のため加熱したり発電の終了に伴い冷却する際に、割れたり剥離したりするなどの問題があった。
具体的には、支持体におけるNi若しくはNi酸化物がNi換算量で5体積%〜25体積%含有されるようにし、支持体側の集電燃料極のNi換算でのNi量あるいはNiO量を35〜60体積%の範囲内で調製することにより、支持体と支持体側の集電燃料極との熱膨張差を1×10-6/°C以下とすることができる。
前記希土類元素酸化物は、Y2O3又はYb2O3であることが望ましい。この理由は、原料コストの低下である。
また、本発明によれば、燃料電池セルスタックの片側又は両側の端部に、他の燃料電池セルスタックの発電素子と電気的に接続するためのセルスタック間接続部材を用いて、前記の燃料電池セルスタックの複数を互いに電気的に接続してなるバンドルが提供される。この構造によって、燃料電池セルスタック当たりの発電電圧を高くすることができるとともに、内部抵抗の小さな、大きな電力が取り出せる、信頼性の高いバンドルが得られる。
図1は、本発明の燃料電池セルスタックの構造を示す斜視図であり、図2はその平面図である。
この燃料電池セルスタック1は、発電素子接続部材7(図3参照)を塗布する前の状態を示している。
図1(a)は、セルスタック表面の先端の発電素子部(図示せず)と、セルスタック裏面の先端の発電素子部(図示せず)とが、セルスタックを周回する金属バンドによって接続され、セルスタック表面の電流の方向と、セルスタック裏面の電流の方向とが反対になるタイプを示している。
図3は、図2のAーA線で切った、発電素子部が形成された部分を示すセルスタックの断面図である。
それぞれの発電素子部は、集電燃料極3a、活性燃料極3b(集電燃料極3a、活性燃料極3bを総称して「燃料極3」という)、固体電解質4及び空気極5を順次積層した層構造となっている。
支持体2の内部には、内径の小さな複数の燃料ガス流路8が長手方向に貫通して形成されている(図1参照)。このように、支持体2の内部に燃料ガス流路8を複数形成することにより、支持体2の内部に大きな燃料ガス流路を1本形成する場合に比べて、支持体2を扁平板状とすることができ、支持体2の強度も上がる。
前記燃料電池セルスタック1を複数集合して、燃料電池セルスタック1同士をセルスタック間接続部材で接続して、バンドルを組み立てる。このバンドルの両端に、バンドルで発生した電力を燃料電池外に取り出すための導電部材(図示せず)を取り付けて、収納容器内に収容して、燃料電池を製作することができる。この収納容器に空気等の酸素含有ガスを導入し、水素等の燃料ガスを導入管を通して燃料ガスマニホールドMに導入する。燃料ガスを燃料ガスマニホールドMを通して燃料電池セルスタック1内部に導入し、燃料電池セルスタック1を所定温度に加熱すれば、燃料電池セルスタック1によって発電することができる。使用された燃料ガス、酸素含有ガスは、収納容器外に排出される。
前記支持体2は、Ni若しくはNi酸化物(NiO)と、例えば希土類元素酸化物が固溶したZrO2とからなっている。なお、希土類元素酸化物を構成する希土類元素としては、Y,La,Yb,Tm,Er,Ho,Dy,Gd,Sm,Prなどを例示することができるが、好ましいものは、Yの酸化物である。Y2O3やYb2O3、特にY2O3が好ましい。また、支持体2として、希土類元素酸化物が固溶したZrO2に代えて、例えばスピネル、フォルステライト、ジルコン酸カルシウム等を用いることもできる。
この支持体2の熱膨張係数は、通常、10.5〜11.5×10-6(1/K)程度である。
また、Ni等以外の残量の全ては、通常、希土類元素酸化物が固溶しているZrO2である。しかし、少量、例えば5重量%以下の範囲で、MgOやSiO2などの他の酸化物、若しくは複合酸化物例えばジルコン酸カルシウムなどを含有していてもよい。
燃料極3は、前記式(2)の電極反応を生じせしめるものであり、本実施形態においては、固体電解質側の活性燃料極3bと、支持体2側の集電燃料極3aとの二層構造に形成されている。
さらに活性燃料極3bの開気孔率は、20%以上、特に25〜40%の範囲にあるのがよい。
また、活性燃料極3bの厚みは、3μm以上、10μm未満の範囲にあることが望ましい。厚み10μm以上であれば、固体電解質4との熱膨張差に起因して発生する熱応力を吸収できないようになり、活性燃料極の割れや剥離などを生じるおそれがある。
活性燃料極3bは、導電性であることが好ましく、Ni等の含量が前記範囲として、400S/cm以上の導電率を持たせることができる。
したがって、支持体2と集電燃料極3aとの熱膨張差を1.0×10-6/°C以下とすることができる。
また、この集電燃料極3aの厚みは、100μm以上であることが望ましい。100μm未満であれば、長手方向に電流が流れるときの抵抗が増加して、燃料電池セルスタック1内部に無視できない電圧降下が発生してしまう。
したがって、燃料電池セルスタック1の作製時、加熱時、冷却時などにおいて燃料極3と支持体2との熱膨張差に起因して発生する熱応力を小さくすることができるため、燃料極3の割れや剥離などを抑制することができる。そして、燃料ガス(水素ガス)を流して発電を行う場合においても、支持体2との熱膨張係数の整合性は安定に維持される。
固体電解質4上に形成される空気極5は、前述した式(1)の電極反応を生じさせるものであり、いわゆるABO3型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成される。このようなペロブスカイト型酸化物としては、遷移金属型ペロブスカイト酸化物、特にAサイトにLaを有するLaMnO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoO3系酸化物の少なくとも一種が好適であり、600〜1000℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという点から、LaFeO3系酸化物が特に好適である。
また、前記の空気極5は、ガス透過性を有していなければならず、その開気孔率は20%以上、特に30〜50%の範囲にあるのがよい。さらに、その厚みは、集電性という点から30〜100μmであることが望ましい。
インターコネクタ6は、厚み10μmから100μm程度の導電体である。インターコネクタ6は、一方の発電素子部の活性燃料極3bと他方の発電素子部の空気極5とを、発電素子接続部材7を介して接続するものであり、導電性セラミックスから形成される。燃料ガス(水素ガス)及び空気等の酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有していることが必要である。このため、かかる導電性セラミックスとしては、一般に、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO3系酸化物)が使用される。また、燃料ガス流路8を通る燃料ガスと空気極5の外部を通る空気等の酸素含有ガスとのリークを防止するため、かかる導電性セラミックスは緻密質でなければならず、例えば93%以上、特に95%以上の相対密度(アルキメデス法)を有していることが好適である。なお、このインターコネクタ6の端面と、固体電解質4の端面との間には、適当な接合層(例えばY2O3)を介在させることにより、シール性を向上させることもできる。
セルスタック間接続部材は、1つの燃料電池セルスタックのインターコネクタ6と、他の燃料電池セルスタックの空気極5とを接続する部材である。セルスタック間接続部材は、耐熱性、耐酸化性、電気伝導性という点から、Pt、Ag、Ni基合金、Fe−Cr鋼合金の少なくとも一種からなることが望ましい。このセルスタック間接続部材とインターコネクタ6、セルスタック間接続部材と空気極5の接続部に、AgやPt等の貴金属やNi等の金属を含有するペーストを導電性接着剤として用いて、接続信頼性を向上させることもできる。
先ず、支持体2の材料として、平均粒径が0.1〜10μmのY2O3等の希土類元素酸化物が固溶したZrO2粉末と、Ni粉末(NiO粉末でもよい)とを用意し、これらの粉末を、所定の比率で混合する。この混合粉末に、ポアー剤と、セルロース系有機バインダーと、水とからなる溶媒とを混合し、押し出し成形して、内部に燃料ガス流路8を有する中空形状、扁平状の支持体成形体を作製する。
以下、燃料電池セルスタックの製造工程図である図4を参照して説明する。
次に、この集電燃料極テープ3a上のインターコネクタ形成部分に、活性燃料極3bを印刷する(図4(b))。
さらに、活性燃料極3b上に、インターコネクタ6を印刷する(図4(c))。
次に、この状態で、燃料極テープ3aを、支持体成形体2に横縞状に貼り付ける。その際の燃料極テープ3aと他の燃料極テープ3aとは、3mm程度の間隔をあけて配置する。そして、この積層体を乾燥し、900〜1100℃の温度範囲で仮焼する。(図4(e))。
次に、この積層体を、8YSZ(8モル%のYが固溶したZrO2粉末)にアクリル系バインダーとトルエンを加えてスラリーとした固体電解質溶液に漬けて、固体電解質溶液から取り出す。このディップにより、積層体の一面に固体電解質4の層が塗布されるとともに、前記(a)で打ち抜いた空間に絶縁体である固体電解質4が充填される。
次に空気極の形成部分に反応防止層11を塗布して1480°C、2時間焼成する(図4(h))。その反応防止層11の上から、空気極5を印刷し1050°C、2時間焼き付ける(図4(i))。
以上で、本発明の実施の形態を説明したが、本発明の実施は、前記の形態に限定されるものではない。例えば、前記の例では支持体2は、中空の板状で内部に複数の燃料ガス流路8を有するものとして説明したが、支持体2は、円筒状でもよく、燃料ガス流路8の数は一つでもよいことはいうまでもない。その他、本発明の範囲内で種々の変更を施すことが可能である。
2 支持体
3 燃料極
3a 集電燃料極
3b 活性燃料極
4 固体電解質
5 空気極
6 インターコネクタ
7 発電素子接続部材
8 燃料ガス流路
10 有機物シート
11 反応防止層
Claims (6)
- 単一若しくは複数の燃料ガス流路が、長手方向に形成された柱状の電気絶縁性の支持体の表面に、燃料極、固体電解質及び空気極をこの順に積層してなる発電素子部を長手方向に所定間隔をおいて複数個設け、該複数の発電素子部をインターコネクタを介して直列に接続してなる燃料電池セルスタックであって、
前記支持体は、Ni若しくはNi酸化物と、希土類元素酸化物が固溶しているZrO2とを含んでなり、
前記燃料極が、前記固体電解質側の活性燃料極と前記支持体側の集電燃料極とを具備して形成されており、
前記活性燃料極が、Ni若しくはNi酸化物と、希土類元素が固溶しているZrO2との混合体からなり、
前記集電燃料極が、Ni若しくはNi酸化物と、希土類元素酸化物との混合体からなることを特徴とする燃料電池セルスタック。 - 前記支持体におけるNi若しくはNi酸化物がNi換算量で5体積%〜25体積%含有されており、前記集電燃料極におけるNi若しくはNi酸化物がNi換算量で35体積%〜60体積%含有されている請求項1に記載の燃料電池セルスタック。
- 前記希土類元素が固溶しているZrO2は、Y-ZrO2又はSc-ZrO2である請求項1又は請求項2に記載の燃料電池セルスタック。
- 前記支持体が扁平状である請求項1から請求項3のいずれかに記載の燃料電池セルスタック。
- 請求項1から請求項4のいずれかに記載の燃料電池セルスタックの複数を、セルスタック間接続部材で電気的に接続してなるバンドル。
- 請求項5記載のバンドルを収納容器内に複数収納してなる燃料電池。
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