JP5316794B2 - 集電体及びその製造方法 - Google Patents
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Description
そこで、本発明が解決しようとする課題は、体積固有抵抗値が小さく、金属箔との接着性、耐電解液性及び耐有機溶剤性が優れる導電性重合体フィルムと金属箔とを積層してなる集電体の提供である。更に、本発明が解決しようとする別の課題は、上記集電体の製造方法の提供である。
本発明の集電体が備える導電性重合体フィルムは、好ましくは、上記重合体成分が、10質量%以下の(d)酸変性ポリオレフィンを含む。
好ましい上記(2)導電性フィラーはカーボンブラックである。
ノルボルネン環を有するモノマーと付加共重合されるα−オレフィンの具体例としては、エチレン、プロピレン、1−ブテン、4−メチルペンテン−1などの狭義のオレフィンに加え、これらの一部をハロゲンなどの極性基で置換したオレフィン性モノマーが挙げられる。
上記重合体成分中の上記環状オレフィン樹脂の含有割合は80〜55質量%である。
芳香族ビニル−共役ジエンブロック共重合体を構成する芳香族ビニル化合物の具体例は、スチレン、α−メチルスチレン、o−メチルスチレン、m−メチルスチレン、p−メチルスチレン、t−ブチルスチレン、ジビニルベンゼン、N,N−ジメチル−p−アミノエチルスチレン、2,4−ジメチルスチレン、 N,N−ジエチル−p−アミノエチルスチレン、2,4−ジメチルスチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン等である。中でも、スチレン、α−メチルスチレンが特に好ましい芳香族ビニル化合物である。1種又は2種以上の芳香族ビニル化合物が使用される。
(b)芳香族ビニル−共役ジエン共重合体の水素添加物は、好ましくは、重合体鎖中の不飽和二重結合の80〜99.9モル%、より好ましくは90〜99.9モル%、更に好ましくは95〜99.9モル%が水素化されている。(b)芳香族ビニル−共役ジエンブロック共重合体の水素添加物は市販されており、その具体例はクレイトンジャパン社製クレイトン(登録商標)G1650M、クレイトン(登録商標)G1657Mなどのクレイトン(登録商標)Gシリーズ;旭化成ケミカルズ株式会社製タフテック(登録商標)H1031、タフテック(登録商標)H1051などのタフテック(登録商標)Hシリーズ;クラレ株式会社製セプトン(登録商標)2002、セプトン(登録商標)2004などのセプトン(登録商標)シリーズ;等である。
上記(b)芳香族ビニル−共役ジエンブロック共重合体の水素添加物を含有させることにより、フィルムの引張り強さ及び引っ張り伸びを向上させることができる。
上記重合体成分中の上記(c)オレフィン系重合体の含有割合は、重合体成分に対して10〜20質量%である。上記(c)オレフィン系重合体の含有割合が高すぎると、フィルムにピンホールが発生し易くなる。
上記重合体成分中の上記(d)酸変性ポリオレフィンの含有割合は、10質量%以下である。上記(d)酸変性ポリオレフィンの含有割合が高すぎると、ピンホールがフィルムに発生し易くなる。上記(d)酸変性ポリオレフィンを含有させることにより、フィルムの引裂き強度を向上させることが出来る。
(e)その他の重合体としては、ポリブタジエンなどの共役ジエン単独重合体;スチレン−ブタジエンランダム共重合体、アクリロニトリル−ブタジエンランダム共重合体などの、共役ジエン系共重合体;アクリルゴム;アクリル樹脂;エピクロロヒドリンゴム、ポリエチレンオキシドゴムなどのポリエーテルゴム;ポリフェニレンエーテルなどのポリエーテル樹脂;シリコーンゴム;シリコーン樹脂;フッ素ゴム;フッ素樹脂;ポリアミド;ポリエステル;ポリカーボネート;などが挙げられる。
(e)その他の重合体の配合量は、重合体成分全体の、好ましくは10質量%以下、より好ましくは5質量%以下、さらに好ましくは2質量%以下、特に好ましくは1質量%以下である。
金属の具体例は、鉄、銅、ニッケル、アルミニウム、チタン、タンタル、ニオブ、バナジウムおよびそれらを2種以上含む任意の合金等である。
金属酸化物の具体例は、上記金属として例示したものの酸化物を例示することができる。具体的には、酸化鉄、酸化銅、酸化ニッケル、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化タンタル、酸化ニオブ、酸化バナジウムおよび上記金属を2種以上含む任意の合金の酸化物等である。
本発明の集電体が備える導電性重合体フィルムは安定剤を含有し得る。安定剤の具体例は、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等である。これらの中でも、フェノール系酸化防止剤が好ましく、アルキル置換フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。これらの安定剤は、それぞれ単独で、または2種以上組み合わせて用いられる。安定剤の配合量は、使用目的に応じて適宜選択されるが、上記重合体成分100質量部に対して、通常0.001〜10質量部の範囲である。
さらに、必要に応じて溶液に含まれる気泡を除去するために、脱泡を行う。脱泡方法の具体例は、真空法、超音波法等である。
体積固有抵抗値の測定方法;5cm×5cmの試験片の表面抵抗値(Ω)を、抵抗計(日置電機株式会社製ミリオームハイテスタ 3540)を用いて23℃で測定した。
表1に示す割合の配合成分を、環状オレフィン樹脂、芳香族ビニル−共役ジエンブロック共重合体の水素添加物、エチレン−オクテン共重合体及びカーボンブラックの合計質量の5倍量のシクロヘキサンに投入して分散液を得、更に、直径5mmの鋼球を当該配合成分と同じ質量分、得られた分散液に投入し、当該鋼球を投入した分散液をペイントシェイカー(株式会社東洋精機製作所製 試験用分散機)で120分間処理して、一様な塗料を作製した。得られた塗料を厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に400μmギャップのドクターブレードを用いてキャストした。塗料を塗布したポリエチレンテレフタレートフィルムを80℃のホットプレート上に30分間放置した後、100℃で1時間乾燥して導電性重合体フィルムを得た。当該フィルムから所定の試験片を切り出し、体積固有抵抗値を測定した。
A;アルミニウム箔bと導電性重合体フィルムcとの接着性が高く、導電性重合体フィルムcが切れる。
B;アルミニウム箔bと導電性重合体フィルムcとの接着性が低く、アルミニウム箔bと導電性重合体フィルムcが剥離する。
A;上記試験片の重量増加率が5%未満であった。
B;上記試験片の重量増加率が5%以上であった。
A;導電性重合体フィルムcの耐有機溶剤性が高く、導電性重合体フィルムcが切れる。
B;導電性重合体フィルムcの耐有機溶剤性が低く、アルミニウム箔bと導電性重合体フィルムcが剥離する。
各試験の結果を表1に示す。
配合成分の配合割合を表1に示すように変更する以外は、実施例1と同一の操作を行った。結果を表1に示す。
2)クレイトンジャパン社製クレイトン(登録商標)G1657M(スチレン含有量13質量%)
3)ダウケミカル社製エンゲージ(登録商標)8137
4)三井化学(株)製ユニストール(登録商標)H−100T
5)ケッチェンブラック・インターナショナル社製ケッチェンブラック(登録商標)EC−600JD(DBP吸油量495cm3/100g、BET表面積1270m2/g)
環状オレフィン樹脂の含有量が多すぎる比較例1の導電性フィルム、並びに、環状オレフィン樹脂の含有量が少なすぎる比較例2の導電性フィルムは、多数のピンホール及びワレを有しており、これらのフィルムの実用性がなかったので、これらのフィルムの物性を測定しなかった。
環状オレフィン樹脂を含有していない比較例3の導電性フィルムの耐電解液性及び耐有機溶剤性は低かった。
本発明の集電体は、上記導電性重合体フィルムと金属箔を溶媒キャスト法というありふれた方法で積層して作製される。そして、本発明の集電体が備える導電性重合体フィルムと金属箔の接着性は高く、本発明の集電体が備える導電性重合体フィルムの耐電解液性及び耐有機溶剤性も高いので、本発明の集電体と有機電解液を用いたリチウムイオン電池の寿命は長い。
Claims (4)
- (1)(a)環状オレフィン樹脂70〜55質量%と(b)芳香族ビニル−共役ジエンブロック共重合体の水素添加物20〜35質量%と(c)オレフィン系重合体10〜20質量%を含有してなる重合体成分100質量部と、(2)導電性フィラー25〜60質量部とを含む導電性重合体フィルムと金属箔とを積層してなる集電体。
- 上記重合体成分が、10質量%以下の(d)酸変性ポリオレフィンを含む、請求項1に記載された集電体。
- 上記(2)導電性フィラーがカーボンブラックである、請求項1又は2に記載された集電体。
- (1)(a)環状オレフィン樹脂70〜55質量%と(b)芳香族ビニル−共役ジエンブロック共重合体の水素添加物20〜35質量%と(c)オレフィン系重合体10〜20質量%を含有してなる重合体成分100質量部と、(2)導電性フィラー25〜60質量部とを含む導電性重合体組成物を溶剤に溶解又は分散してなる溶液を金属箔上に塗工し、次いで乾燥する工程を実施する、集電体の製造方法。
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