JP5274691B1 - 色素増感太陽電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】光を透過させることが可能な導電性基板15上に多孔質酸化チタン層13を有する作用極10と、作用極10に対向するように配置される対極20と、作用極10の多孔質酸化チタン層13に担持される光増感色素と、作用極10及び対極20の間に配置される電解質40とを備え、多孔質酸化チタン層13が、アナターゼ結晶からなるアナターゼ結晶型酸化チタンと、ルチル結晶からなる球状のルチル結晶型酸化チタンとを含有するルチル結晶含有層を含み、ルチル結晶含有層中のルチル結晶型酸化チタンの含有率が3〜15質量%である色素増感太陽電池100。
【選択図】図1
Description
1層に対し、前記導電性基板側に設けられる第2層とを有し、前記第1層が前記ルチル結晶含有層で構成され、前記第2層中の前記ルチル結晶型酸化チタンの含有率が、前記第1層中の前記ルチル結晶型酸化チタンの含有率よりも小さいことが好ましい。
粒径=(S/π)1/2
(上記式中、Sはルチル結晶型酸化チタンの面積を示す)
まず本発明の色素増感太陽電池の第1実施形態について図1及び図2を用いて説明する。
作用極10は、上述したように、光を透過させることが可能な導電性基板15と、導電性基板15の上に設けられる多孔質酸化チタン層13とを備えている。導電性基板15は、透明基板11と、透明基板11の対極20側に設けられる透明導電膜12とを有する(図1参照)。
第1層13bは、アナターゼ結晶型酸化チタンと、球状のルチル結晶型酸化チタンとを含んでいればよい。
第2層13cは、アナターゼ結晶型酸化チタンを含んでいればよい。従って、第2層13cは、アナターゼ結晶型酸化チタンのみで構成されてもよく、アナターゼ結晶型酸化チタンとルチル結晶型酸化チタンとで構成されてもよい。但し、本実施形態では、第2層13c中のルチル結晶型酸化チタンの含有率は、第1層13b中のルチル結晶型酸化チタンの含有率よりも小さくなっている。
本実施形態では、光反射層13a中のルチル結晶型酸化チタンの含有率は、第1層13b中のルチル結晶型酸化チタンの含有率よりも大きければ特に限定されないが、好ましくは70〜100質量%である。この場合、光反射層13a中のルチル結晶型酸化チタンの含有率が上記範囲を外れる場合に比べて、光閉じ込め効果がより高められる。また以下の利点も得られる。すなわち、まず光反射層13aは、第1層13b,第2層13cに比べて、電解質40との間でより大きい接触面積を有する。このため、光増感色素から電解質40への漏れ電流が大きくなり易い傾向にある。その点、光反射層13a中のルチル結晶型酸化チタンの含有率が70〜100質量%であると、ルチル結晶型酸化チタンには光増感色素がほとんど担持しないため、漏れ電流サイトとして機能する光増感色素がより少なくなる。このため、光反射層13a中のルチル結晶型酸化チタンの含有率が上記範囲を外れる場合に比べて、色素増感太陽電池100の光電変換特性をより向上させることができる傾向にある。なお、光反射層13a中のルチル結晶型酸化チタンの含有率が100質量%未満である場合、光反射層13a中に含まれる残りの酸化チタンはアナターゼ結晶型酸化チタンである。
光増感色素としては、例えばビピリジン構造、ターピリジン構造などを含む配位子を有するルテニウム錯体や、ポルフィリン、エオシン、ローダミン、メロシアニンなどの有機色素が挙げられる。中でも、ターピリジン構造を含む配位子を有するルテニウム錯体が好ましい。この場合、色素増感太陽電池100の光電変換特性をより向上させることができる。
対極20は、上述したように、対極基板21と、対極基板21のうち作用極10側に設けられて対極20の表面における還元反応を促進する導電性の触媒層22とを備えている。
封止部30を構成する材料としては、例えば非鉛系の透明な低融点ガラスフリットなどの無機絶縁材料や、アイオノマー、エチレン−ビニル酢酸無水物共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体などを含む各種変性ポリオレフィン樹脂、紫外線硬化樹脂、及び、ビニルアルコール重合体などの樹脂が挙げられる。なお、封止部30は樹脂のみで構成されてもよいし、樹脂と無機フィラーとで構成されていてもよい。
電解質40は、例えばI−/I3 −などの酸化還元対と有機溶媒とを含んでいる。有機溶媒としては、アセトニトリル、メトキシアセトニトリル、メトキシプロピオニトリル、プロピオニトリル、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジエチルカーボネート、γ−ブチロラクトン、バレロニトリル、ピバロニトリル、グルタロニトリル、メタクリロニトリル、イソブチロニトリル、フェニルアセトニトリル、アクリロニトリル、スクシノニトリル、オキサロニトリル、ペンタニトリル、アジポニトリルなどを用いることができる。酸化還元対としては、例えばI−/I3 −のほか、臭素/臭化物イオン、亜鉛錯体、鉄錯体、コバルト錯体などのレドックス対が挙げられる。また電解質40は、有機溶媒に代えて、イオン液体を用いてもよい。イオン液体としては、例えばピリジニウム塩、イミダゾリウム塩、トリアゾリウム塩等の既知のヨウ素塩であって、室温付近で溶融状態にある常温溶融塩が用いられる。このような常温溶融塩としては、例えば、1−ヘキシル−3−メチルイミダゾリウムヨーダイド、1−エチル−3−プロピルイミダゾリウムヨーダイド、ジメチルイミダゾリウムアイオダイド、エチルメチルイミダゾリウムアイオダイド、ジメチルプロピルイミダゾリウムアイオダイド、ブチルメチルイミダゾリウムアイオダイド、又は、メチルプロピルイミダゾリウムアイオダイドが好適に用いられる。
まず作用極10を以下のようにして準備する。
次に、透明導電膜12上に、第2層13cを形成するための第2層形成用ペーストを印刷する。第2層形成用ペーストは、酸化チタンのほか、ポリエチレングリコール、エチルセルロースなどの樹脂及び、テレピネオールなどの溶媒を含む。第2層形成用ペーストに含まれる酸化チタンは、アナターゼ結晶型酸化チタンを含み、必要に応じて、ルチル結晶型酸化チタンを含む。酸化チタン全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率は第2層13c中のルチル結晶型酸化チタンの含有率と同一となるようにする。
次に、作用極10の多孔質酸化チタン層13に光増感色素を担持させる。このためには、作用極10を、光増感色素を含有する溶液の中に浸漬させ、その光増感色素を多孔質酸化チタン層13に吸着させた後に上記溶液の溶媒成分で余分な光増感色素を洗い流し、乾燥させることで、光増感色素を多孔質酸化チタン層13に吸着させればよい。但し、光増感色素を含有する溶液を多孔質酸化チタン層13に塗布した後、乾燥させることによって光増感色素を多孔質酸化チタン層13に吸着させても、光増感色素を多孔質酸化チタン層13に担持させることが可能である。
一方、以下のようにして対極20を準備する。
次に、例えば熱可塑性樹脂からなる環状のシートを準備する。そして、このシートを、光増感色素を担持した多孔質酸化チタン層13を有する作用極10上に載せ、加熱溶融させる。このとき、環状のシートの内側に多孔質酸化チタン層13が配置されるようにする。こうして作用極10の表面に環状の樹脂シートを固定する。
そして、電解質40を用意する。そして、電解質40を、作用極10上に固定した環状の樹脂シートの内側に配置する。電解質40は、例えばスクリーン印刷等の印刷法によって配置することが可能である。
電解質40を作用極10の上に配置した後は、作用極10に対し、対極20を、作用極10との間に電解質40を挟むように重ね合わせ、環状の樹脂シートを加熱溶融させることによって作用極10と対極20とを接着させる。こうして、作用極10と対極20との間に封止部30を有する色素増感太陽電池100が得られ、色素増感太陽電池100の製造が完了する。
次に、本発明の色素増感太陽電池の第2実施形態について図3及び図4を用いて説明する。
(作用極の作製)
はじめに、ガラス基板上にFTO膜が形成されたFTO/ガラス基板を準備した。そして、このFTO/ガラス基板を洗浄し、この基板にUV−O3処理を行い、その基板上にスクリーン印刷により、酸化チタンを含有する第1層形成用酸化チタンナノ粒子ペーストを塗布し、150℃で10分間乾燥させた。このとき、酸化チタンは、光吸収用のアナターゼ結晶型酸化チタン(日揮触媒化成社製21NR)と、光散乱用のルチル結晶型酸化チタン(純正化学社製酸化チタン(ルチル型))とで構成した。ここで、酸化チタン中のルチル結晶型酸化チタンの含有率は5質量%となるようにした。
次に、光増感色素であるN719色素を、アセトニトリルとt−ブチルアルコールとを1:1(体積比)で混合した混合溶媒中に溶かして色素溶液を作製した。そして、この色素溶液中に上記作用極を24時間浸漬させ、多孔質酸化チタン層に光増感色素を担持させた。
一方、作用極の作製で使用した厚さ1mmのFTO/ガラス基板を用意し、この基板上にスパッタリング法によってPtを堆積させた。こうして対極を得た。
次に、作用極の上に、アイオノマーであるハイミラン(商品名、三井・デュポンポリケミカル社製)からなる環状の熱可塑性樹脂シートを配置した。このとき、環状の熱可塑性樹脂シートの内側に、多孔質酸化チタン層が配置されるようにした。そして、熱可塑性樹脂シートを180℃で5分間加熱し溶融させて作用極に接着させた。
他方、1−ヘキシル−3−メチルイミダゾリウムヨーダイドおよび3−メトキシプロピオニトリルの混合物に、I2、グアニジウムチオシアネート、及び、1−メチルベンゾイミダゾールを加えてなる電解質成分からなる液体の電解質を用意した。そして、用意した電解質をスクリーン印刷法によって、作用極に、多孔質酸化チタン層を覆うように塗布した。
作用極に対し、対極を、作用極との間に電解質を挟むように重ね合わせ、封止部を減圧下(1000Pa)で加熱溶融することによって対極と封止部とを接着させた。こうして色素増感太陽電池を得た。
表1に示す通り、第1層中の光吸収用酸化チタンであるアナターゼ結晶型酸化チタンの含有率を95質量%から97質量%に変更し、第1層中の光散乱用酸化チタンであるルチル結晶型酸化チタンの含有率を、5質量%から3質量%に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から31質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層中の光吸収用酸化チタンであるアナターゼ結晶型酸化チタンの含有率を95質量%から85質量%に変更し、第1層中の光散乱用酸化チタンであるルチル結晶型酸化チタンの含有率を、5質量%から15質量%に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から40質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から5質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
第1層中の光吸収用酸化チタンであるアナターゼ結晶型酸化チタンの平均粒径を、21nmから15nmに変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層におけるルチル結晶型酸化チタンのサイズを、平均粒径180nmから平均粒径550nmに変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層におけるルチル結晶型酸化チタンのサイズを、平均粒径180nmから平均粒径400nmに変更し、光反射層中の光散乱用酸化チタンを、ルチル結晶型酸化チタンからアナターゼ結晶型酸化チタンに変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から5質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、その代わりに、電解質を、液体から、光散乱用酸化チタンとしてルチル結晶型酸化チタンのみを用いたゲル電解質に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から5質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。なお、ゲル電解質は以下のようにして用意した。
表1に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、その代わりに、電解質を、液体から、光散乱用酸化チタンとしてアナターゼ結晶型酸化チタンのみを用いたゲル電解質に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から5質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。なお、ゲル電解質としては、ルチル結晶型酸化チタンをアナターゼ結晶型酸化チタンに変更したこと以外は実施例8と同様のものを使用した。
表1に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、第1層中の光吸収用酸化チタンであるアナターゼ結晶型酸化チタンの含有率を95質量%から100質量%に変更し、第1層中の光散乱用酸化チタンであるルチル結晶型酸化チタンの含有率を、5質量%から0質量%に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から0質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、第1層中の光吸収用酸化チタンであるアナターゼ結晶型酸化チタンの含有率を95質量%から80質量%に変更し、第1層中の光散乱用酸化チタンであるルチル結晶型酸化チタンの含有率を、5質量%から20質量%に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から20質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、第1層中の光吸収用酸化チタンであるアナターゼ結晶型酸化チタンの含有率を95質量%から99質量%に変更し、第1層中の光散乱用酸化チタンであるルチル結晶型酸化チタンの含有率を、5質量%から1質量%に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から1質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、第1層中の光散乱用酸化チタンを、ルチル結晶型酸化チタンからアナターゼ結晶型酸化チタンに変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から0質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表1に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、第1層中の光散乱用酸化チタンであるルチル結晶型酸化チタンの形状を、球状から、平均径30nm、平均長さ70nmの針状に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から5質量%に変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表2に示す通り、光増感色素を、N719からN749に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から21質量%に変更し、第1層の厚さを10μmから21μmに変更するとともに、色素溶液の溶媒を、アセトニトリルとt−ブチルアルコールとの混合溶媒から1−プロパノールに変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表2に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、光増感色素を、N719からN749に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から4.2質量%に変更するとともに、色素溶液の溶媒を、アセトニトリルとt−ブチルアルコールとの混合溶媒から1−プロパノールに変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表2に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、その代わりに、電解質を、液体から、光散乱用酸化チタンとしてルチル結晶型酸化チタンのみを用いたゲル電解質に変更し、光増感色素を、N719からN749に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から4.2質量%に変更し、第1層の厚さを10μmから21μmに変更するとともに、色素溶液の溶媒を、アセトニトリルとt−ブチルアルコールとの混合溶媒から1−プロパノールに変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。なお、ゲル電解質としては、実施例8と同様のものを使用した。
表2に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、光増感色素を、N719からN749に変更し、第1層中の光吸収用酸化チタンであるアナターゼ結晶型酸化チタンの含有率を95質量%から100質量%に変更し、第1層中の光散乱用酸化チタンであるルチル結晶型酸化チタンの含有率を、5質量%から0質量%に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から0質量%に変更し、第1層の厚さを10μmから21μmに変更するとともに、色素溶液の溶媒を、アセトニトリルとt−ブチルアルコールとの混合溶媒から1−プロパノールに変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表2に示す通り、第1層の上に光反射層を形成せず、光増感色素を、N719からN749に変更し、第1層中の光散乱用酸化チタンを、ルチル結晶型酸化チタンからアナターゼ結晶型酸化チタンに変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から0質量%に変更し、第1層の厚さを10μmから21μmに変更するとともに、色素溶液の溶媒を、アセトニトリルとt−ブチルアルコールとの混合溶媒から1−プロパノールに変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
表2に示す通り、光増感色素を、N719からN749に変更し、第1層中の光散乱用酸化チタンであるルチル結晶型酸化チタンの形状を、球状から、平均径30nm、平均長さ70nmの針状に変更し、多孔質酸化チタン層全体中のルチル結晶型酸化チタンの含有率を32質量%から21質量%に変更し、第1層の厚さを10μmから21μmに変更するとともに、色素溶液の溶媒を、アセトニトリルとt−ブチルアルコールとの混合溶媒から1−プロパノールに変更したこと以外は実施例1と同様にして色素増感太陽電池を作製した。
上記のようにして得られた実施例1〜12及び比較例1〜8の色素増感太陽電池について、光電変換特性と光閉じ込め効果を評価した。
上記のようにして得られた実施例1〜12及び比較例1〜8のうち実施例1〜9及び比較例1〜5の色素増感太陽電池について、光電変換効率η(%)を測定した。そして、比較例1を基準として、下記式に基づいて光電変換効率ηの増加率を算出した。結果を表1に示す。
光電変換効率の増加率(%)=100×(実施例又は比較例の光電変換効率−比較例1の光電変換効率)/比較例1の光電変換効率
このとき、光電変換効率の測定は、Xeランプソーラーシミュレータ(山下電装社製YSS−150)とIVテスタ(英光精機社製MP−160)を使用して行った。
光電変換効率の増加率(%)=100×(実施例又は比較例の光電変換効率−比較例6の光電変換効率)/比較例6の光電変換効率
光閉じ込め効果については、へイズ率を指標とした。そして、上記のようにして得られた実施例1〜12及び比較例1〜8の色素増感太陽電池について、ヘイズメータ(村上色彩科学研究所社製HM−150)を用いてへイズ率を測定した。結果を表1〜2に示す。なお、表1の実施例6及び7におけるヘイズ率は、色素増感太陽電池のヘイズ率であるが、ゲル電解質のヘイズ率をも表す。また、実施例6及び7の色素増感太陽電池における多孔質酸化チタン層のヘイズ率は、ゲル電解質から光散乱用酸化チタンを取り除いた色素増感太陽電池のヘイズ率、すなわち実施例4のヘイズ率と同一であり、その値は76%である。また表2の実施例12におけるヘイズ率は、色素増感太陽電池のヘイズ率であるが、ゲル電解質のヘイズ率をも表す。また、実施例12の色素増感太陽電池における多孔質酸化チタン層のヘイズ率は、ゲル電解質から光散乱用酸化チタンを取り除いた色素増感太陽電池のヘイズ率、すなわち実施例11のヘイズ率と同一であり、その値は89%である。
13,213,313…多孔質酸化チタン層
13a…光反射層
13b…第1層(ルチル結晶含有層)
13c…第2層
15…導電性基板
20…対極
40,240…電解質
100,200…色素増感太陽電池
Claims (7)
- 光を透過させることが可能な導電性基板上に多孔質酸化チタン層を有する作用極と、
前記作用極に対向するように配置される対極と、
前記作用極の前記多孔質酸化チタン層に担持される光増感色素と、
前記作用極及び前記対極の間に配置される電解質とを備え、
前記多孔質酸化チタン層が、アナターゼ結晶からなるアナターゼ結晶型酸化チタンと、
ルチル結晶からなる球状のルチル結晶型酸化チタンとを含有するルチル結晶含有層を含み、
前記ルチル結晶含有層中の前記ルチル結晶型酸化チタンの含有率が3〜15質量%である、色素増感太陽電池。 - 前記ルチル結晶含有層中の前記アナターゼ結晶型酸化チタンの平均粒径が15〜40nmである、請求項1に記載の色素増感太陽電池。
- 前記ルチル結晶含有層中の前記ルチル結晶型酸化チタンの平均粒径が50〜500nmである、請求項1又は2に記載の色素増感太陽電池。
- 前記多孔質酸化チタン層が、第1層と、前記第1層に対し、前記導電性基板側に設けられる第2層とを有し、
前記第1層が前記ルチル結晶含有層で構成され、
前記第2層中の前記ルチル結晶型酸化チタンの含有率が、前記第1層中の前記ルチル結晶型酸化チタンの含有率よりも小さい、請求項1〜3のいずれか一項に記載の色素増感太陽電池。 - 前記多孔質酸化チタン層が、前記ルチル結晶含有層に対し前記導電性基板と反対側に、前記ルチル結晶含有層から出射される光を反射する光反射層をさらに有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の色素増感太陽電池。
- 前記光反射層が、ルチル結晶からなるルチル結晶型酸化チタンを含む、請求項5に記載の色素増感太陽電池。
- 前記ルチル結晶含有層が、前記多孔質酸化チタン層において前記対極に最も近い位置に配置されており、前記電解質が、ルチル結晶からなるルチル結晶型酸化チタンを含むゲル電解質で構成され、前記電解質のヘイズ率が、前記多孔質酸化チタン層のヘイズ率よりも大きい、請求項1〜4のいずれか一項に記載の色素増感太陽電池。
Priority Applications (5)
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