JP5256990B2 - Electrochemical cell and method for producing the same - Google Patents

Electrochemical cell and method for producing the same

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Description

本発明は、外装体から金属端子が外部に突出しない電気化学セルであって、電気化学セル周縁部のヒートシール部の密封性に優れる電気化学セルとその製造方法に関するものである。   The present invention relates to an electrochemical cell in which a metal terminal does not protrude to the outside from an exterior body, and relates to an electrochemical cell excellent in the sealing performance of a heat seal part at the peripheral part of the electrochemical cell and a method for producing the same.

リチウムイオン電池とは、リチウム二次電池ともいわれ、液状、ゲル状又は高分子ポリマー状の電解質を持ち、正極・負極活物質が高分子ポリマーからなるものを含むものである。このリチウムイオン電池は、充電時には正極活物質であるリチウム遷移金属酸化物中のリチウム原子（Ｌｉ）がリチウムイオン（Ｌｉ+）となって負極の炭素層間に入り込み（インターカレーション）、放電時にはリチウムイオン（Ｌｉ+）が炭素層間から離脱（デインターカレーション）して正極に移動し、元のリチウム化合物となることにより充放電反応が進行する電池であり、ニッケル・カドミウム電池やニッケル水素電池より出力電圧が高く、高エネルギー密度である上、浅い放電と再充電を繰り返すことにより見掛け上の放電容量が低下する、いわゆるメモリー効果がないという優れた特長を有している。 The lithium ion battery is also referred to as a lithium secondary battery, and includes a liquid, gel-like, or polymer polymer electrolyte, and a positive electrode / negative electrode active material made of a polymer polymer. In this lithium ion battery, the lithium atom (Li) in the lithium transition metal oxide, which is the positive electrode active material, is charged as lithium ion (Li + ) during charging and enters the carbon layer of the negative electrode (intercalation). This is a battery in which charge / discharge reaction proceeds when ions (Li + ) are separated from the carbon layer (deintercalation) and move to the positive electrode to become the original lithium compound. From the nickel-cadmium battery and the nickel-hydrogen battery The output voltage is high, the energy density is high, and the apparent discharge capacity is reduced by repeating shallow discharge and recharging, so that there is no so-called memory effect.

また、リチウムイオン電池の構成は、正極集電材／正極活性物質層／電解質層／負極活性物質層／負極集電材及び、これらを包装する外装体からなり、外装体を形成する包装材料として近年、多層フィルムからなる積層体で構成される包装材料が外装体として用いられる傾向にある。   In addition, the configuration of the lithium ion battery is composed of a positive electrode current collector / positive electrode active substance layer / electrolyte layer / negative electrode active substance layer / negative electrode current collector and an outer package that wraps these, and as a packaging material for forming the outer package, There is a tendency that a packaging material composed of a laminate composed of a multilayer film is used as an exterior body.

図６は従来の包装材料２１０の層構成を示す断面図であり、図６に示すように、従来の包装材料２１０は、少なくとも基材層２１１、金属箔層２１２、熱接着性樹脂層２１３で構成され、基材層２１１と金属箔層２１２とは第１接着剤層２１４ａで接着され、金属箔層２１２と熱接着性樹脂層２１３とは第２接着剤層２１４ｂにより接着されている。   FIG. 6 is a cross-sectional view showing a layer structure of a conventional packaging material 210. As shown in FIG. 6, the conventional packaging material 210 includes at least a base material layer 211, a metal foil layer 212, and a heat-adhesive resin layer 213. The base material layer 211 and the metal foil layer 212 are bonded by a first adhesive layer 214a, and the metal foil layer 212 and the thermal adhesive resin layer 213 are bonded by a second adhesive layer 214b.

この包装材料２１０を袋状に加工し、内部に電池本体を収納するパウチタイプの電池用外装体、または、包装材料２１０をプレス加工して凹部を形成し、凹部内部に電池本体を収納するエンボスタイプの電池用外装体２２０を作製することができる。図７は、エンボスタイプの電池用外装体２２０を用いたリチウムイオン電池２３１の斜視図であり、図８は、図７に示したリチウムイオン電池２３１を分解して示す分解斜視図であり、図９は図７に示すリチウムイオン電池２３１のＢ−Ｂ’における断面図である。図７〜図９に示すように、エンボスタイプの電池用外装体２２０を用いたリチウムイオン電池２３１は凹部が形成されたトレイ２２０ｔの内部にリチウムイオン電池本体２４１を収納し、トレイ２２０ｔとシート２２０ｓの熱接着性樹脂層２１３同士を重ね合わせ外装体周縁部をヒートシールすることにより、電池用外装体２２０内部にリチウムイオン電池本体２４１を密封収納して構成される。   This packaging material 210 is processed into a bag shape and a pouch-type battery exterior body that houses the battery body inside, or an embossing that presses the packaging material 210 to form a recess and houses the battery body inside the recess. A type battery exterior body 220 can be produced. FIG. 7 is a perspective view of a lithium ion battery 231 using an embossed type battery case 220, and FIG. 8 is an exploded perspective view showing the lithium ion battery 231 shown in FIG. 9 is a cross-sectional view taken along the line BB ′ of the lithium ion battery 231 shown in FIG. As shown in FIGS. 7 to 9, a lithium ion battery 231 using an embossed type battery exterior body 220 houses a lithium ion battery main body 241 inside a tray 220t formed with a recess, and includes a tray 220t and a sheet 220s. The lithium ion battery main body 241 is hermetically housed in the battery exterior body 220 by stacking the heat-adhesive resin layers 213 together and heat-sealing the outer periphery of the exterior body.

なお、リチウムイオン電池本体２４１は、正極活物質及び正極集電体から成る正極と、負極活物質及び負極集電体から成る負極と、正極及び負極間に充填される電解質と（いずれも図示せず）を含むセル（蓄電部）と、セル内の正極及び負極に連結された金属端子２４２から構成されている。ここで、金属端子２４２は先端が電池用外装体２２０の外部に突出するようトレイ２２０ｔとシート２２０ｓにより挟持されている。   The lithium ion battery main body 241 includes a positive electrode made of a positive electrode active material and a positive electrode current collector, a negative electrode made of a negative electrode active material and a negative electrode current collector, and an electrolyte filled between the positive electrode and the negative electrode (both not shown). 2) and a metal terminal 242 connected to the positive electrode and the negative electrode in the cell. Here, the metal terminal 242 is sandwiched between the tray 220t and the sheet 220s so that the tip of the metal terminal 242 protrudes outside the battery exterior body 220.

しかし、従来リチウムイオン電池２３１が携帯電話、ノートパソコン等の小型電化製品に用いられていたのに対し、近年、電動式自転車、自動車等に用いられる傾向にあり、それに伴い、リチウムイオン電池２３１の大型化、高出力化が求められる傾向にある。ここで、上記金属端子２４２が外装体２２０外部に突出するタイプのリチウムイオン電池２３１が大型化した場合、金属端子２４２も大型化し、その金属端子２４２の厚みが増すと、金属端子２４２の両側面部の段差が大きくなる。これにより、ヒートシール時にトレイ２２０ｔとシート２２０ｓの熱接着性樹脂層２１３が金属端子２４２の両側面部の空隙を埋めきれず、金属端子２４２近傍の密封性の低下が問題となっていた。   However, while the lithium ion battery 231 has been used for small electric appliances such as mobile phones and notebook computers, it has recently been used for electric bicycles, automobiles, and the like. There is a tendency for larger size and higher output. Here, when the size of the lithium ion battery 231 in which the metal terminal 242 protrudes to the outside of the exterior body 220 is increased, the metal terminal 242 is also increased in size and the thickness of the metal terminal 242 increases. The step becomes larger. As a result, the heat-adhesive resin layer 213 of the tray 220t and the sheet 220s cannot fill the gaps on both side surfaces of the metal terminal 242 during heat sealing, resulting in a problem of deterioration in sealing performance in the vicinity of the metal terminal 242.

そこで、特許文献１では、電池の大型化に伴い、金属端子近傍の密封性を確保するために、外装体に金属端子としての機能を付与し、金属端子の先端が外装体外部に突出しない電池が提案されている。図１０は特許文献１で提案されているリチウムイオン電池３３１の斜視図であり、図１１は、図１０に示したリチウムイオン電池３３１を分解して示す分解斜視図であり、図１２は図１０に示すリチウムイオン電池３３１のＣ−Ｃ’における断面図である。図１０〜図１２に示すように、特許文献１で提案されているリチウムイオン電池３３１ではトレイ３２０ｔとシート３２０ｓを一般的な金属端子を構成する銅やアルミニウム等の金属で構成し、外装体３２０内部に密封収納されるリチウムイオン電池本体３４１のセル内の正極及び負極をそれぞれトレイ３２０ｔとシート３２０ｓに連結して構成され、金属端子が外装体３２０外部に突出していない。   Therefore, in Patent Document 1, as the size of the battery increases, in order to ensure the sealing performance in the vicinity of the metal terminal, the battery is provided with a function as a metal terminal to the exterior body, and the tip of the metal terminal does not protrude outside the exterior body. Has been proposed. 10 is a perspective view of a lithium ion battery 331 proposed in Patent Document 1, FIG. 11 is an exploded perspective view showing the lithium ion battery 331 shown in FIG. 10 in an exploded manner, and FIG. It is sectional drawing in CC 'of the lithium ion battery 331 shown in FIG. As shown in FIGS. 10 to 12, in the lithium ion battery 331 proposed in Patent Document 1, the tray 320 t and the sheet 320 s are made of a metal such as copper or aluminum constituting a general metal terminal, and the exterior body 320. The positive electrode and the negative electrode in the cell of the lithium ion battery main body 341 hermetically housed inside are connected to the tray 320t and the sheet 320s, respectively, and the metal terminals do not protrude outside the exterior body 320.

また、図１１に示すように、トレイ３２０ｔとシート３２０ｓが短絡しないようにトレイ３２０ｔとシート３２０ｓの間には絶縁性の金属接着用フィルム３５０を介在させ、トレイ３２０ｔとシート３２０ｓの周縁部を熱接着しながら外装体３２０周縁部の密封性を確保している。これにより、トレイ３２０ｔとシート３２０ｓが金属端子として機能し、従来問題となっていた金属端子近傍の密封性の低下を解消することができた。また、特許文献１で提案されているリチウムイオン電池３３１を複数個連結して使用する場合、外部に突出する金属端子同士を連結するための接続部材を新たに用意する必要がなく、隣接するリチウムイオン電池３３１のトレイ３２０ｔとシート３２０ｓを重ね合わせるだけで複数のリチウムイオン電池３３１を容易に連結することができた。   Further, as shown in FIG. 11, an insulating metal bonding film 350 is interposed between the tray 320t and the sheet 320s so that the tray 320t and the sheet 320s are not short-circuited, and the peripheral portions of the tray 320t and the sheet 320s are heated. The sealing property of the outer periphery of the exterior body 320 is ensured while bonding. As a result, the tray 320t and the sheet 320s function as metal terminals, and the deterioration of the sealing performance in the vicinity of the metal terminals, which has been a problem in the past, can be solved. In addition, when a plurality of lithium ion batteries 331 proposed in Patent Document 1 are used by being connected, there is no need to newly prepare a connection member for connecting metal terminals protruding to the outside. A plurality of lithium ion batteries 331 could be easily connected by simply overlapping the tray 320t and the sheet 320s of the ion battery 331.

しかし、上記方法によりトレイ３２０ｔとシート３２０ｓの間に金属端子を介在させず、絶縁性の金属接着用フィルム３５０のみを介在させてトレイ３２０ｔとシート３２０ｓの周縁部をヒートシールした場合であっても、図１２に示すように、金属接着用フィルム３５０を例えば、耐熱性樹脂層３５１の両面に酸ポリオレフィン系樹脂層３５２ａ、３５２ｂを配した積層体で構成した場合、金属部材で構成されるトレイ３２０ｔ又はシート３２０ｓと酸ポリオレフィン系樹脂層３５２ａ、３５２ｂとの接着界面において接着強度にムラがある場合、接着強度が弱い部位を起点としてトレイ３２０ｔ又はシート３２０ｓと酸ポリオレフィン系樹脂層３５２ａ、３５２ｂが剥離するおそれがあった。   However, even when the metal terminal is not interposed between the tray 320t and the sheet 320s by the above method and only the insulating metal bonding film 350 is interposed, the peripheral portions of the tray 320t and the sheet 320s are heat sealed. As shown in FIG. 12, when the metal bonding film 350 is formed of a laminate in which, for example, acid polyolefin resin layers 352a and 352b are arranged on both surfaces of the heat resistant resin layer 351, a tray 320t formed of a metal member is used. Alternatively, when the adhesive strength is uneven at the adhesive interface between the sheet 320s and the acid polyolefin resin layers 352a and 352b, the tray 320t or the sheet 320s and the acid polyolefin resin layers 352a and 352b are peeled from a portion where the adhesive strength is weak. There was a fear.

図１３は、図１０に示したリチウムイオン電池３３１のヒートシール時のトレイ３２０ｔのフランジ部近傍を示す断面図であり、図１３に示すように、ヒートシール時にヒートシールバー３９０からトレイ３２０ｔとシート３２０ｓとの間に介在させた金属接着用フィルムを構成する熱接着性樹脂層３８２に付加される熱および圧力が酸ポリオレフィン系樹脂層３５２ａ、３５２ｂとトレイ３２０ｔ又はシート３２０ｓとの接着面全体に均一に付加されていない場合、ヒートシール後、酸ポリオレフィン系樹脂層３５２ａ、３５２ｂの層厚に歪みが発生し、当該部位における酸ポリオレフィン系樹脂層３５２ａ、３５２ｂとトレイ３２０ｔ又はシート３２０ｓとの接着性が低下していた。このため、熱接着性樹脂層３８２とトレイ３２０ｔ又はシート３２０ｓとの接着強度を接着面に対して均等にするために、酸ポリオレフィン系樹脂層３５２ａ、３５２ｂをトレイ３２０ｔ又はシート３２０ｓとの接着面に対して均等な押圧でヒートシールする必要があった。
特開２００４−６１２４号公報 FIG. 13 is a cross-sectional view showing the vicinity of the flange portion of the tray 320t when the lithium ion battery 331 shown in FIG. 10 is heat sealed. As shown in FIG. 13, the tray 320t and the sheet from the heat seal bar 390 are sealed during heat sealing. The heat and pressure applied to the heat-adhesive resin layer 382 constituting the metal bonding film interposed between 320 s and 320 s are uniform over the entire adhesive surface between the acid polyolefin-based resin layers 352 a and 352 b and the tray 320 t or the sheet 320 s. In the case where it is not added, after heat sealing, the layer thickness of the acid polyolefin resin layer 352a, 352b is distorted, and the adhesive property between the acid polyolefin resin layer 352a, 352b and the tray 320t or the sheet 320s at the portion is It was falling. For this reason, in order to make the adhesive strength between the heat-adhesive resin layer 382 and the tray 320t or the sheet 320s equal to the adhesive surface, the acid polyolefin-based resin layers 352a and 352b are provided on the adhesive surface to the tray 320t or the sheet 320s. On the other hand, it was necessary to heat-seal with equal pressure.
Japanese Patent Laid-Open No. 2004-6124

そこで、本発明は上記問題点に鑑み、外装体から金属端子が外部に突出しない電気化学セルであって、電気化学セル周縁部のヒートシール部の密封性に優れる電気化学セルとその製造方法を提供することを目的とする。   Therefore, in view of the above problems, the present invention provides an electrochemical cell in which a metal terminal does not protrude to the outside from an exterior body, and an electrochemical cell excellent in the sealing performance of the heat seal portion at the periphery of the electrochemical cell and a method for producing the same. The purpose is to provide.

上記目的を達成するために、本発明の第１の構成による電気化学セルは、正極活物質及び正極集電体から成る正極と、負極活物質及び負極集電体から成る負極と、正極及び負極間に充填される電解質と、を含む電気化学セル本体を、一組の金属部材で構成される外装体内部に収納し周縁部をヒートシールして形成される電気化学セルであって、外装体を構成する少なくとも一方の金属部材は開口部周縁にフランジ部を有する凹部が形成されるとともに、各金属部材は正極および負極のどちらか一方とそれぞれ連結され、金属部材間はフランジ部に重ねた２枚の金属接着用フィルムを介在させて接着され、金属接着用フィルムは少なくとも耐熱性樹脂層の両面にポリオレフィン系樹脂層を有し、ポリオレフィン系樹脂層のうち少なくとも金属部材側に配されるポリオレフィン系樹脂層が酸変性ポリオレフィン樹脂で構成され、ポリオレフィン系樹脂層のうち少なくとも一方に着色顔料が添加されていることを特徴とする。   To achieve the above object, an electrochemical cell according to the first configuration of the present invention includes a positive electrode composed of a positive electrode active material and a positive electrode current collector, a negative electrode composed of a negative electrode active material and a negative electrode current collector, and a positive electrode and a negative electrode. An electrochemical cell formed by housing an electrochemical cell body including an electrolyte between the inside of an exterior body composed of a set of metal members and heat-sealing the peripheral edge. At least one of the metal members constituting the recess is formed with a recess having a flange at the periphery of the opening, each metal member is connected to either the positive electrode or the negative electrode, and the metal members are overlapped on the flange 2 The metal bonding film has a polyolefin resin layer on at least both surfaces of the heat resistant resin layer, and at least the metal portion of the polyolefin resin layer is bonded. Polyolefin resin layer disposed on the side is composed of acid-modified polyolefin resin, and at least one coloring pigment of the polyolefin resin layer is added.

また、本発明の第２の構成は、上記電気化学セルにおいて、ポリオレフィン系樹脂層を構成する樹脂に対してカーボン粉末が０．０５質量％以上１．０質量％以下添加されていることを特徴とする。   The second configuration of the present invention is characterized in that, in the electrochemical cell, carbon powder is added in an amount of 0.05% by mass or more and 1.0% by mass or less with respect to the resin constituting the polyolefin resin layer. And

また、本発明の第３の構成は、上記電気化学セルにおいて、耐熱性樹脂層がポリエチレンテレフタレートフィルム又はポリエチレンナフタレートフィルムで構成されていることを特徴とする。   The third configuration of the present invention is characterized in that, in the electrochemical cell, the heat resistant resin layer is composed of a polyethylene terephthalate film or a polyethylene naphthalate film.

また、本発明の第４の構成による電気化学セルの製造方法は、一組の金属部材の各々に金属接着用フィルムをヒートシールした後、金属接着用フィルム同士が対向するように金属部材を組み合わせ、金属接着用フィルムをヒートシールして製造されることを特徴とする。   Moreover, the manufacturing method of the electrochemical cell by the 4th structure of this invention combines a metal member so that a metal bonding film may face each other after heat-sealing a metal bonding film to each of a set of metal members. It is manufactured by heat-sealing a metal bonding film.

本発明の第１の構成によると、電気化学セルにおいて、金属接着用フィルムのポリオレフィン系樹脂層を構成する樹脂に着色顔料が添加された樹脂を用いることにより、ヒートシール時にヒートシールバーを金属接着用フィルムの被押圧面に対して、不均一な押圧分布で押圧した場合、溶融したポリオレフィン系樹脂層がその押圧分布に応じた層厚に形成され、そのまま冷却固化して、形成されたポリオレフィン系樹脂層の厚みに応じてポリオレフィン系樹脂層に色の濃淡が表出する。つまり、ポリオレフィン系樹脂層の層厚が相対的に薄く形成された部位は淡い色が表出し、ポリオレフィン系樹脂層の層厚が相対的に厚く形成された部位は濃い色が表出する。これにより、ヒートシール後、冷却固化したポリオレフィン系樹脂層の色の濃淡を検知して、ヒートシール時の圧力分布から接着強度分布を容易に確認することができる。   According to the first configuration of the present invention, in the electrochemical cell, the heat seal bar is bonded to the metal during heat sealing by using a resin in which a color pigment is added to the resin constituting the polyolefin resin layer of the metal bonding film. When the pressed surface of the film is pressed with a non-uniform pressure distribution, the melted polyolefin resin layer is formed in a layer thickness according to the pressure distribution, and is cooled and solidified as it is, and the formed polyolefin system Depending on the thickness of the resin layer, shades of color appear on the polyolefin resin layer. That is, the portion where the polyolefin-based resin layer is formed with a relatively thin thickness appears in a light color, and the portion where the polyolefin-based resin layer is formed with a relatively thick layer appears in a dark color. Thereby, after heat sealing, the color density of the polyolefin resin layer cooled and solidified can be detected, and the adhesive strength distribution can be easily confirmed from the pressure distribution during heat sealing.

この金属接着用フィルムを外装体を構成する金属部材にヒートシールし、接着した金属接着用フィルムの熱接着樹脂層の色の濃淡から金属部材との接着強度分布を確認することができる。このとき、接着強度分布にムラがある場合、その金属部材を不良部品として取り除くことができる。したがって、接着強度分布にムラのない金属接着用フィルム同士を対向させヒートシールした電気化学セルは金属部材間の接着不良を未然に防ぎ、安定した密封性を確保することができる。また、外装体を構成する金属部材は正極および負極のどちらか一方とそれぞれ連結され、外装体が金属端子の機能を果たすため、金属端子の先端が外装体外部に突出しない。これにより、ヒートシールする領域に金属端子を挟持する部位が含まれないため、金属端子近傍の密封性が低下することはない。また、ポリオレフィン系樹脂層を酸変性ポリオレフィン樹脂で構成することにより、酸変性ポリオレフィン樹脂は金属部材に対して安定した接着性を示すので、金属接着用フィルムと金属部材で構成される外装体とのヒートシール強度が安定する。   This metal bonding film is heat-sealed to the metal member constituting the exterior body, and the adhesion strength distribution with the metal member can be confirmed from the shade of the color of the heat bonding resin layer of the bonded metal bonding film. At this time, if the adhesive strength distribution is uneven, the metal member can be removed as a defective part. Therefore, the electrochemical cell in which the metal bonding films without unevenness in adhesion strength distribution are opposed to each other and heat-sealed can prevent the adhesion failure between the metal members in advance and ensure a stable sealing performance. Moreover, since the metal member which comprises an exterior body is each connected with either a positive electrode or a negative electrode, and an exterior body fulfill | performs the function of a metal terminal, the front-end | tip of a metal terminal does not protrude outside an exterior body. Thereby, since the site | part which clamps a metal terminal is not contained in the area | region to heat-seal, the sealing performance of the metal terminal vicinity is not reduced. In addition, since the polyolefin-based resin layer is composed of an acid-modified polyolefin resin, the acid-modified polyolefin resin exhibits stable adhesion to the metal member. Heat seal strength is stable.

本発明の第２の構成によると、上記電気化学セルにおいて、ポリオレフィン系樹脂層を構成する樹脂に対してカーボン粉末を０．０５質量％以上１．０質量％以下添加することにより、ヒートシール後のカーボン粉末が添加されたポリオレフィン系樹脂層は、ポリオレフィン系樹脂層の厚みに応じて表出する色の濃淡がより鮮明に表れる。したがって、目視による検知を容易におこなうことができる。なお、ポリオレフィン系樹脂層を構成する樹脂に対して添加するカーボン粉末が０．０５質量％未満又は１．０質量％超の場合、表出する色のコントラスト（濃淡）が不明確になり目視による検知が難しくなる。   According to the second configuration of the present invention, in the above electrochemical cell, by adding 0.05% by mass or more and 1.0% by mass or less of carbon powder to the resin constituting the polyolefin resin layer, after heat sealing In the polyolefin resin layer to which the carbon powder is added, the shade of the color that appears depending on the thickness of the polyolefin resin layer appears more clearly. Therefore, visual detection can be easily performed. In addition, when the carbon powder added to the resin constituting the polyolefin resin layer is less than 0.05% by mass or more than 1.0% by mass, the contrast (shading) of the color to be exposed becomes unclear and visually Detection becomes difficult.

本発明の第３の構成によると、上記電気化学セルにおいて、耐熱性樹脂層をポリエチレンテレフタレートフィルム又はポリエチレンナフタレートフィルムで構成した場合、これらのフィルムは融点がヒートシール温度よりも十分に高いので、ヒートシール時の圧力により金属接着用フィルムがつぶれるのを防ぎ、金属接着用フィルムの安定した接着性を確保することができる。また、ポリエチレンテレフタレートフィルム及びポリエチレンナフタレートフィルムは水蒸気ガスバリア性が高いため、金属接着用フィルムの端面を浸透して外装体内部に水蒸気が侵入するのを防ぐことができる。また、ポリエチレンテレフタレートフィルム及びポリエチレンナフタレートフィルムは耐薬品性に優れるため、電解質等の内容物が付着しても腐食し難い。   According to the third configuration of the present invention, in the above electrochemical cell, when the heat-resistant resin layer is composed of a polyethylene terephthalate film or a polyethylene naphthalate film, the melting point of these films is sufficiently higher than the heat seal temperature. It is possible to prevent the metal bonding film from being crushed by the pressure at the time of heat sealing, and to ensure stable adhesion of the metal bonding film. In addition, since the polyethylene terephthalate film and the polyethylene naphthalate film have high water vapor gas barrier properties, it is possible to prevent water vapor from penetrating into the exterior body by penetrating the end face of the metal bonding film. Moreover, since the polyethylene terephthalate film and the polyethylene naphthalate film are excellent in chemical resistance, they are hardly corroded even if the contents such as the electrolyte adhere.

本発明の第５の構成によると、電気化学セルの製造方法において、一組の金属部材の各々に金属接着用フィルムをヒートシールした後、接着した金属接着用フィルムの熱接着樹脂層の色の濃淡から金属部材との接着強度分布を確認し、接着強度分布にムラがある場合、その金属部材を不良部品として取り除くことができる。したがって、接着強度分布にムラのない金属接着用フィルム同士を対向させヒートシールして電気化学セルを製造することにより、製造される電気化学セルは金属部材間の接着不良が未然に防がれ、安定した密封性が確保される。   According to the fifth configuration of the present invention, in the method of manufacturing an electrochemical cell, after heat-sealing the metal bonding film to each of the set of metal members, the color of the heat bonding resin layer of the bonded metal bonding film The adhesion strength distribution with the metal member is confirmed from the density, and if the adhesion strength distribution is uneven, the metal member can be removed as a defective part. Therefore, by manufacturing the electrochemical cell by facing the metal bonding films without unevenness in the adhesive strength distribution and heat-sealing, the manufactured electrochemical cell can prevent adhesion failure between metal members in advance. Stable sealing performance is ensured.

本発明は、外装体から金属端子が外部に突出しない電気化学セルであって、電気化学セル周縁部の密封性に優れる電気化学セルである。本発明の電気化学セルの一実施形態であるリチウムイオン電池について図等を利用してさらに詳細に説明する。ここで、電気化学セルとは、リチウムイオン電池、キャパシタ、電気二重層キャパシタ等を意味する広い概念である。また、請求項１の「電気化学セル」とは本実施形態のリチウムイオン電池を意味し、「金属部材」とは本実施形態の外装体を構成するトレイ及びシートを意味する。なお、従来例の図６〜図１３と共通する部分は説明を省略する。   The present invention is an electrochemical cell in which a metal terminal does not protrude to the outside from an exterior body, and is an electrochemical cell that is excellent in sealing performance at the periphery of the electrochemical cell. The lithium ion battery which is one embodiment of the electrochemical cell of the present invention will be described in more detail with reference to the drawings. Here, the electrochemical cell is a broad concept that means a lithium ion battery, a capacitor, an electric double layer capacitor, and the like. The “electrochemical cell” in claim 1 means the lithium ion battery of the present embodiment, and the “metal member” means a tray and a sheet constituting the exterior body of the present embodiment. Note that the description of the portions common to FIGS. 6 to 13 in the conventional example is omitted.

［第１実施形態］
図１は、本実施形態に係る金属接着用フィルム１５０の層構成を示す断面図であり、図１に示すように、金属接着用フィルム１５０は耐熱性樹脂層１５１の両面にポリオレフィン系樹脂層１５２ａ、１５２ｂが少なくとも積層されて構成されている。なお、本発明に係る金属接着用フィルム１５０は上記各層を含むとともに各層間に異なる層を介在させた場合も本発明の技術範囲に含むものとする。 [First Embodiment]
FIG. 1 is a cross-sectional view showing a layer structure of a metal bonding film 150 according to the present embodiment. As shown in FIG. 1, the metal bonding film 150 has a polyolefin-based resin layer 152a on both surfaces of a heat-resistant resin layer 151. 152b are laminated at least. The metal bonding film 150 according to the present invention includes the above-described layers and also includes the case where different layers are interposed between the respective layers in the technical scope of the present invention.

図２は本実施形態のリチウムイオン電池１３１の斜視図であり、図３は図２に示したリチウムイオン電池１３１の分解斜視図であり、図４は図２に示すリチウムイオン電池１３１のＡ−Ａ’における断面図であり、図５は図２に示すリチウムイオン電池１３１の製造方法を説明するための断面図である。図２〜図４に示すように、外装体１２０は開口部周縁にフランジ部を有する凹部が形成されたトレイ１２０ｔとシート１２０ｓを一組とする金属部材で構成され、トレイ１２０ｔ及びシート１２０ｓは一般的な金属端子を構成する銅やアルミニウム等の金属で構成されている。また、図５に示すように、リチウムイオン電池１３１の製造方法は、トレイ１２０ｔの周縁及びシート１２０ｓの周縁には予め金属接着用フィルム１５０をヒートシールしておき、トレイ１２０ｔ内部にリチウムイオン電池本体１４１を収納した後、ヒートシールしておいた金属接着用フィルム１５０同士が対向するようにトレイ１２０ｔとシート１２０ｓを重ね合わせ、金属接着用フィルム１５０を構成するポリオレフィン系樹脂層１５２ａ同士をヒートシールする。これにより、トレイ１２０ｔとシート１２０ｓの周縁が熱接着され、外装体１２０内部にリチウムイオン電池本体１４１を密封収納することができる。ここで、リチウムイオン電池本体１４１は、正極活物質及び正極集電体から成る正極と、負極活物質及び負極集電体から成る負極と、正極及び負極間に充填される電解質と（いずれも図示せず）を含むセル（蓄電部）を有し、セル内の正極及び負極はトレイ１２０ｔ又はシート１２０ｓのどちらかとそれぞれ連結され、トレイ１２０ｔおよびシート１２０ｓは正極又は負極の金属端子として機能する。   2 is a perspective view of the lithium ion battery 131 of the present embodiment, FIG. 3 is an exploded perspective view of the lithium ion battery 131 shown in FIG. 2, and FIG. 4 is an A- view of the lithium ion battery 131 shown in FIG. FIG. 5 is a cross-sectional view taken along the line A ′, and FIG. 5 is a cross-sectional view for explaining a method of manufacturing the lithium ion battery 131 shown in FIG. As shown in FIGS. 2 to 4, the exterior body 120 is composed of a metal member that includes a tray 120 t and a sheet 120 s each having a recess having a flange at the periphery of the opening. The tray 120 t and the sheet 120 s are generally used. It is comprised with metals, such as copper and aluminum which comprise a typical metal terminal. Further, as shown in FIG. 5, in the manufacturing method of the lithium ion battery 131, the metal bonding film 150 is heat sealed in advance on the periphery of the tray 120t and the periphery of the sheet 120s, and the lithium ion battery main body is placed inside the tray 120t. After storing 141, the tray 120t and the sheet 120s are overlapped so that the heat-sealed metal bonding films 150 face each other, and the polyolefin resin layers 152a constituting the metal bonding film 150 are heat-sealed. . Thereby, the periphery of the tray 120t and the sheet 120s is thermally bonded, and the lithium ion battery main body 141 can be hermetically stored in the exterior body 120. Here, the lithium ion battery main body 141 includes a positive electrode composed of a positive electrode active material and a positive electrode current collector, a negative electrode composed of a negative electrode active material and a negative electrode current collector, and an electrolyte filled between the positive electrode and the negative electrode (both shown in FIG. A positive electrode and a negative electrode in the cell are connected to either the tray 120t or the sheet 120s, respectively, and the tray 120t and the sheet 120s function as a positive or negative metal terminal.

この構成により、本実施形態のリチウムイオン電池１３１は金属端子の先端が外装体外部に突出しない構造であり、ヒートシールする領域に金属端子を挟持する部位が含まれないため、金属端子近傍の密封性が低下することはない。リチウムイオン電池１３１を複数個連結して使用する場合、外部に突出する金属端子を連結するための接続部材を用意する必要がなく、連結するリチウムイオン電池１３１のトレイ１２０ｔとシート１２０ｓを重ねるだけで複数のリチウムイオン電池１３１を容易に連結することができる。   With this configuration, the lithium ion battery 131 of the present embodiment has a structure in which the tip of the metal terminal does not protrude to the outside of the exterior body, and does not include a portion for holding the metal terminal in the region to be heat sealed. There is no decline in sex. When a plurality of lithium ion batteries 131 are connected and used, there is no need to prepare a connecting member for connecting the metal terminals protruding to the outside, and only the tray 120t and the sheet 120s of the lithium ion batteries 131 to be connected are stacked. A plurality of lithium ion batteries 131 can be easily connected.

また、トレイ１２０ｔとシート１２０ｓが短絡しないようにトレイ１２０ｔとシート１２０ｓの間には絶縁性の金属接着用フィルム１５０を２枚介在させ、トレイ１２０ｔとシート１２０ｓを熱接着して外装体１２０周縁部の密封性を確保されている。ここで、金属接着用フィルム１５０は、トレイ１２０ｔ及びシート１２０ｔと熱接着するポリオレフィン系樹脂層１５２ｂを着色顔料が添加された樹脂で構成している。これにより、ヒートシール時にヒートシールバーが金属接着用フィルム１５０を押圧しながら加熱する際、ヒートシールバーが金属接着用フィルム１５０の被押圧面を均一な圧力で押圧できなかった場合、ポリオレフィン系樹脂層１５２ｂの厚みが不均一な状態のままポリオレフィン系樹脂層１５２を構成する樹脂が冷却固化し、ポリオレフィン系樹脂層１５２の厚みに応じてポリオレフィン系樹脂層１５２に色の濃淡が表出する。つまり、ポリオレフィン系樹脂層１５２の層厚が相対的に薄く形成された部位は淡い色が表出し、ポリオレフィン系樹脂層１５２の層厚が相対的に厚く形成された部位は濃い色が表出する。   In addition, two insulating metal bonding films 150 are interposed between the tray 120t and the sheet 120s so that the tray 120t and the sheet 120s are not short-circuited, and the tray 120t and the sheet 120s are thermally bonded to each other to form a peripheral portion of the exterior body 120. The sealing performance is ensured. Here, in the metal bonding film 150, a polyolefin resin layer 152b that is thermally bonded to the tray 120t and the sheet 120t is formed of a resin to which a color pigment is added. Thus, when the heat seal bar is heated while pressing the metal bonding film 150 during heat sealing, the heat sealing bar cannot press the pressed surface of the metal bonding film 150 with uniform pressure. The resin constituting the polyolefin-based resin layer 152 is cooled and solidified while the thickness of the layer 152b is not uniform, and the color of the polyolefin-based resin layer 152 appears depending on the thickness of the polyolefin-based resin layer 152. That is, the portion where the polyolefin-based resin layer 152 is formed to be relatively thin appears in a light color, and the portion where the polyolefin-based resin layer 152 is formed to be relatively thick appears in a dark color. .

これにより、金属接着用フィルム１５０をトレイ１２０ｔ及びシート１２０ｓの各々にヒートシールした後、冷却固化したポリオレフィン系樹脂層１５２ｂをポリオレフィン系樹脂層１５２ａ側から目視して、接着した熱接着樹脂層１５２ｂの色の濃淡からヒートシール時のシール圧力分布を検知し、金属接着用フィルム１５０とトレイ１２０ｔ又は１２０ｓとの接着強度分布をそれぞれ確認することができる。したがって、接着強度分布にムラがあるトレイ１２０ｔ又はシート１２０ｓを不良部品として取り除くことができる。そして、金属接着用フィルム１５０との接着強度分布にムラのないトレイ１２０ｔ及びシート１２０ｓを組み合わせて外装体１２０を構成することで、本実施形態のリチウムイオン電池１３１はトレイ１２０ｔとシート１２０ｓ間の接着不良を未然に防ぎ、内部の密封性を安定して確保することができる。   Thus, after heat-sealing the metal bonding film 150 to each of the tray 120t and the sheet 120s, the cooled and solidified polyolefin-based resin layer 152b is visually observed from the polyolefin-based resin layer 152a side, and the bonded heat-adhesive resin layer 152b is bonded. The seal pressure distribution during heat sealing can be detected from the color shading, and the adhesive strength distribution between the metal bonding film 150 and the tray 120t or 120s can be respectively confirmed. Therefore, the tray 120t or the sheet 120s with uneven adhesion strength distribution can be removed as a defective part. And the lithium ion battery 131 of this embodiment is bonded between the tray 120t and the sheet 120s by combining the tray 120t and the sheet 120s, which have no unevenness in the adhesive strength distribution with the metal bonding film 150, to form the exterior body 120. Defects can be prevented and the internal sealing performance can be stably secured.

なお、本実施形態では金属接着フィルム１５０をトレイ１２０ｔとシート１２０ｓの各々にヒートシールしたが、一枚の金属接着用フィルム１５０をトレイ１２０ｔとシート１２０ｓのどちらか一方にヒートシールして接着強度を確認した後、金属接着用フィルム１５０を予めヒートシールしていないトレイ１２０ｔ又はシート１２０ｓとヒートシールして外装体１２０を構成することもできる。このとき、金属接着用フィルム１５０とトレイ１２０ｔ又はシート１２０ｓの一方しか接着強度分布を確認することができないが、トレイ１２０ｔとシート１２０ｓ間の接着不良を未然に防ぎ、内部の密封性を安定して確保することができる。   In this embodiment, the metal adhesive film 150 is heat-sealed to each of the tray 120t and the sheet 120s. However, the metal adhesive film 150 is heat-sealed to either the tray 120t or the sheet 120s to increase the adhesive strength. After the confirmation, the exterior body 120 may be configured by heat-sealing the metal bonding film 150 with a tray 120t or a sheet 120s that has not been heat-sealed in advance. At this time, only one of the metal bonding film 150 and the tray 120t or the sheet 120s can confirm the adhesion strength distribution. However, the adhesion failure between the tray 120t and the sheet 120s can be prevented in advance, and the internal sealing performance can be stabilized. Can be secured.

ここで、ポリオレフィン系樹脂層１５２ｂを構成する樹脂に対してカーボン粉末を０．０５質量％以上１．０質量％以下、好ましくは０．１質量％以上０．５質量％以下添加することにより、ヒートシール後のカーボン粉末が添加されたポリオレフィン系樹脂層１５２ｂは、ポリオレフィン系樹脂層１５２ｂの厚みに応じて表出する色の濃淡がより鮮明に表れる。したがって、目視による検知を容易におこなうことができる。なお、ポリオレフィン系樹脂層１５２ｂを構成する樹脂に対して添加するカーボン粉末が０．０５質量％未満又は１．０質量％超の場合、表出する色のコントラスト（濃淡）が不明確になり目視による検知が難しくなる。   Here, by adding carbon powder to 0.05 mass% or more and 1.0 mass% or less, preferably 0.1 mass% or more and 0.5 mass% or less with respect to the resin constituting the polyolefin-based resin layer 152b, In the polyolefin resin layer 152b to which the carbon powder after heat sealing is added, the shade of the color that appears depending on the thickness of the polyolefin resin layer 152b appears more clearly. Therefore, visual detection can be easily performed. In addition, when the carbon powder added with respect to resin which comprises the polyolefin-type resin layer 152b is less than 0.05 mass% or more than 1.0 mass%, the contrast (shading) of the color to express becomes indefinite. Detection by becomes difficult.

次に金属接着用フィルム１５０を構成する各層について具体的に説明する。ポリオレフィン系樹脂層１５２ａ、１５２ｂは接着する対象物の材質によりポリオレフィン系樹脂層１５２ａ、１５２ｂを構成する最適な樹脂の種類は異なる。接着する対象物が金属部材であるトレイ１２０ｔ又はシート１２０ｓの場合、不飽和カルボン酸でグラフト変性した酸変性ポリオレフィン樹脂を用いる必要がある。したがって、トレイ１２０ｔ又はシート１２０ｓと接着するポリオレフィン系樹脂層１５２ｂには酸変性ポリオレフィン樹脂を用い、金属接着用フィルム１５０のポリオレフィン系樹脂層１５２ａ同士で接着するポリオレフィン系樹脂層１５２ａにはポリオレフィン系樹脂の単体ないし混合物などからなる樹脂を用いればよい。   Next, each layer constituting the metal bonding film 150 will be specifically described. The polyolefin resin layers 152a and 152b differ in the optimum type of resin constituting the polyolefin resin layers 152a and 152b depending on the material of the object to be bonded. When the object to be bonded is a tray 120t or a sheet 120s which is a metal member, it is necessary to use an acid-modified polyolefin resin graft-modified with an unsaturated carboxylic acid. Therefore, an acid-modified polyolefin resin is used for the polyolefin resin layer 152b that adheres to the tray 120t or the sheet 120s, and a polyolefin resin layer 152a that adheres between the polyolefin resin layers 152a of the metal bonding film 150 is made of a polyolefin resin. A resin made of a simple substance or a mixture may be used.

したがって、ポリオレフィン系樹脂層１５２ｂとしては不飽和カルボン酸でグラフト変性したポリオレフィン樹脂、エチレンないしプロピレンとアクリル酸、または、メタクリル酸との共重合体、あるいは、金属架橋ポリオレフィン樹脂等が好適に用いられ、必要に応じてブテン成分、エチレン−プロピレン−ブテン共重合体、非晶質のエチレン−プロピレン共重合体、プロピレン−α−オレフィン共重合体等を５％以上添加してもよいものである。   Therefore, as the polyolefin-based resin layer 152b, a polyolefin resin graft-modified with an unsaturated carboxylic acid, a copolymer of ethylene or propylene and acrylic acid, or methacrylic acid, or a metal-crosslinked polyolefin resin is preferably used. If necessary, a butene component, an ethylene-propylene-butene copolymer, an amorphous ethylene-propylene copolymer, a propylene-α-olefin copolymer, or the like may be added in an amount of 5% or more.

また、ポリオレフィン系樹脂層１５２ｂに酸変性ポリプロピレンを用いることで、耐電解質性、接着強度に優れた金属接着用フィルム１５０を提供することができる。   Further, by using acid-modified polypropylene for the polyolefin-based resin layer 152b, it is possible to provide the metal bonding film 150 having excellent electrolyte resistance and adhesive strength.

酸変性ポリプロピレンを用いる場合、
（１）ビガット軟化点１１５℃以上、融点１５０℃以上のホモタイプ、
（２）ビガット軟化点１０５℃以上、融点１３０℃以上のエチレンープロピレンとの共重合体（ランダム共重合タイプ）
（３）融点１１０℃以上である不飽和カルボン酸を用い酸変性重合した単体又はブレンド物等を用いることができる。 When using acid-modified polypropylene,
(1) A homotype having a bigat softening point of 115 ° C or higher and a melting point of 150 ° C or higher,
(2) A copolymer of ethylene-propylene having a bigat softening point of 105 ° C or higher and a melting point of 130 ° C or higher (random copolymer type)
(3) A simple substance or a blended product obtained by acid-modified polymerization using an unsaturated carboxylic acid having a melting point of 110 ° C. or higher can be used.

また、ポリオレフィン系樹脂層１５２ａとしてはポリプロピレンが好適に用いられるが、線状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレンの単層または多層、または、線状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレンのブレンド樹脂からなる単層または多層からなるフィルムも使用できる。また、ポリプロピレンには、ランダムプロピレン、ホモプロピレン、ブロックプロピレン等各タイプに分けることができる。   In addition, polypropylene is preferably used as the polyolefin-based resin layer 152a, but a single layer made of a linear low density polyethylene, a medium density polyethylene single layer or a multilayer, or a linear low density polyethylene, a blend resin of medium density polyethylene. Alternatively, a multilayer film can be used. Polypropylene can be classified into random propylene, homopropylene, block propylene and the like.

また、上記各タイプのポリプロピレン、すなわち、ランダムポリプロピレン、ホモポリプロピレン、ブロックポリプロピレンには、低結晶性のエチレンーブテン共重合体、低結晶性のプロピレンーブテン共重合体、エチレンとブテンとプロピレンの３成分共重合体からなるターポリマー、シリカ、ゼオライト、アクリル樹脂ビーズ等のアンチブロッキング剤（ＡＢ剤）、脂肪酸アマイド系のスリップ剤等を添加してもよい。   Each of the above types of polypropylene, ie, random polypropylene, homopolypropylene, and block polypropylene, includes a low crystalline ethylene-butene copolymer, a low crystalline propylene-butene copolymer, and a three-component copolymer of ethylene, butene, and propylene. An antiblocking agent (AB agent) such as a polymer terpolymer, silica, zeolite, or acrylic resin beads, a fatty acid amide slip agent, or the like may be added.

また、本実施形態に係るポリオレフィン系樹脂層１５２ａ、１５２ｂは上記各タイプのポリプロピレン層を適時組み合わせて多層化してもよいし、カーボン粉末が添加されるポリオレフィン系樹脂層１５２ａ、１５２ｂを構成する樹脂もカーボン粉末を添加した上記各タイプのポリプロピレン層を適時組み合わせて多層化してもよい。また、着色顔料にはカーボン以外の顔料を用いることも可能であり、層厚の変化により色の濃淡が表出するとともに、ヒートシールの熱で変色しないものが好ましい。   In addition, the polyolefin resin layers 152a and 152b according to the present embodiment may be multilayered by appropriately combining the above-described types of polypropylene layers, and the resins constituting the polyolefin resin layers 152a and 152b to which carbon powder is added may also be used. The above-mentioned types of polypropylene layers to which carbon powder is added may be combined in a timely manner to form a multilayer. In addition, it is possible to use a pigment other than carbon as the coloring pigment, and it is preferable to use a pigment that does not change color due to heat seal heat while exhibiting color shading due to a change in layer thickness.

耐熱性樹脂層１５１にはポリエチレンテレフタレートフィルム又はポリエチレンナフタレートフィルムで構成した場合、これらのフィルムは融点がヒートシール温度よりも十分に高いので、ヒートシール時の圧力により金属接着用フィルム１５０がつぶれるのを防ぎ、金属接着用フィルム１５０の安定した接着性を確保することができる。また、ポリエチレンテレフタレートフィルム及びポリエチレンナフタレートフィルムは水蒸気ガスバリア性が高いため、金属接着用フィルム１５０を浸透する水蒸気の侵入を防ぐことができる。また、ポリエチレンテレフタレートフィルム及びポリエチレンナフタレートフィルムは耐薬品性に優れるため、電解質等の内容物が付着しても腐食し難い。   When the heat-resistant resin layer 151 is composed of a polyethylene terephthalate film or a polyethylene naphthalate film, the melting point of these films is sufficiently higher than the heat seal temperature, so that the metal bonding film 150 is crushed by the pressure during heat sealing. Can be secured, and stable adhesion of the metal bonding film 150 can be ensured. In addition, since the polyethylene terephthalate film and the polyethylene naphthalate film have high water vapor gas barrier properties, it is possible to prevent water vapor from penetrating the metal bonding film 150. Moreover, since the polyethylene terephthalate film and the polyethylene naphthalate film are excellent in chemical resistance, they are hardly corroded even if the contents such as the electrolyte adhere.

また、ポリエチレンテレフタレートフィルム及びポリエチレンナフタレートフィルムの厚さとしては、６μｍ以上であり、好ましくは１２〜２５μｍである。６μｍ未満では短絡の虞があり、２５μｍ超ではコスト対効果（短絡防止効果）において顕著な向上効果が見られない。また、ポリエチレンテレフタレートフィルム及びポリエチレンナフタレートフィルムの表面には必要に応じて、コロナ放電処理、オゾン処理、プラズマ処理等の周知の易接着手段を講じることができる。   Moreover, as thickness of a polyethylene terephthalate film and a polyethylene naphthalate film, it is 6 micrometers or more, Preferably it is 12-25 micrometers. If it is less than 6 μm, there is a possibility of short circuit, and if it exceeds 25 μm, no significant improvement effect is seen in cost effectiveness (short circuit prevention effect). Moreover, the surface of a polyethylene terephthalate film and a polyethylene naphthalate film can take well-known easy-adhesion means, such as a corona discharge process, an ozone process, a plasma process, as needed.

[実施例]
以下に実施例によって本発明をさらに詳細に説明するが、これらは本発明を限定するものではない。 [Example]
The present invention will be described in more detail with reference to the following examples, but these examples do not limit the present invention.

層厚１００μｍの酸変性ポリプロピレン樹脂に対してカーボン粉末を０．０７５質量％添加し試料１とした。層厚１００μｍの酸変性ポリプロピレン樹脂に対してカーボン粉末を０．１３５質量％添加し試料２とした。層厚１００μｍの酸変性ポリプロピレン樹脂に対してカーボン粉末を０．１６５質量％添加し試料３とした。層厚１００μｍの酸変性ポリプロピレン樹脂に対してカーボン粉末を０．２５質量％添加し試料４とした。層厚１００μｍの酸変性ポリプロピレン樹脂に対してカーボン粉末を０．４５質量％添加し試料５とした。層厚１００μｍの酸変性ポリプロピレン樹脂に対してカーボン粉末を０．５５質量％添加し試料６とした。なお、試料１〜試料６で酸変性ポリプロピレン樹脂に添加するカーボン粉末にはファーネス法により作製された平均粒子径２６ｎｍのカーボンブラックを用いた。   Sample 1 was prepared by adding 0.075% by mass of carbon powder to an acid-modified polypropylene resin having a layer thickness of 100 μm. Sample 2 was prepared by adding 0.135% by mass of carbon powder to an acid-modified polypropylene resin having a layer thickness of 100 μm. Sample 3 was prepared by adding 0.165% by mass of carbon powder to an acid-modified polypropylene resin having a layer thickness of 100 μm. Sample 4 was obtained by adding 0.25% by mass of carbon powder to an acid-modified polypropylene resin having a layer thickness of 100 μm. Sample 5 was obtained by adding 0.45% by mass of carbon powder to an acid-modified polypropylene resin having a layer thickness of 100 μm. Sample 6 was prepared by adding 0.55% by mass of carbon powder to an acid-modified polypropylene resin having a layer thickness of 100 μm. The carbon powder added to the acid-modified polypropylene resin in Samples 1 to 6 was carbon black having an average particle diameter of 26 nm prepared by a furnace method.

次に試料１〜試料６を反射式濃度計（ＧｒｅｔａｇＭａｃｂｅｔｈ社製ＳｐｅｃｔｒｏＥｙｅ（商品名））により、マクベス色度を測定し、表１およびグラフ１にまとめた。   Next, Macbeth chromaticity was measured for Sample 1 to Sample 6 using a reflection densitometer (SpectroEye (trade name) manufactured by GretagMacbeth) and summarized in Table 1 and Graph 1.

[表１]

Figure 0005256990
[Table 1]
Figure 0005256990

[グラフ１]

Figure 0005256990
[Graph 1]
Figure 0005256990

表１及びグラフ１より、カーボン粉末を０．１質量％以上０．５質量％以下添加した酸変性ポリプロピレン樹脂のヒートシール前のマクベス色度から、ヒートシール後、酸変性ポリプロピレン樹脂の厚みに応じて色の濃淡が表出し、それを検知することが可能であることがわかる。   From Table 1 and Graph 1, according to the Macbeth chromaticity before heat sealing of the acid-modified polypropylene resin to which carbon powder is added in an amount of 0.1% by mass or more and 0.5% by mass or less, depending on the thickness of the acid-modified polypropylene resin after heat sealing. It can be seen that the color shading appears and can be detected.

以上、本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。   As described above, the present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications are possible. Embodiments obtained by appropriately combining technical means disclosed in different embodiments are also included in the present invention. Included in the technical scope.

本発明は、リチウムイオン電池として電動式自転車、自動車等に利用することができる。   The present invention can be used as a lithium ion battery for electric bicycles, automobiles and the like.

は、本発明に係る金属接着用フィルムの層構成を示す断面図FIG. 3 is a cross-sectional view showing a layer configuration of a metal bonding film according to the present invention. は、本発明に係るリチウムイオン電池の斜視図FIG. 3 is a perspective view of a lithium ion battery according to the present invention. は、図２に示すリチウムイオン電池本体の分解斜視図FIG. 2 is an exploded perspective view of the lithium ion battery main body shown in FIG. は、図２に示すリチウムイオン電池本体のＡ−Ａ’における断面図FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line A-A ′ of the lithium ion battery main body shown in FIG. 2. は、図２に示した金属接着用フィルムの製造方法を説明するための断面図FIG. 2 is a cross-sectional view for explaining a method of manufacturing the metal bonding film shown in FIG. は、従来の包装材料の層構成を示す断面図Sectional view showing the layer structure of a conventional packaging material は、従来のエンボスタイプの外装体を用いたリチウムイオン電池の斜視図The perspective view of the lithium ion battery using the conventional embossed type exterior は、図７に示したリチウムイオン電池を分解して示す分解斜視図Is an exploded perspective view showing the lithium ion battery shown in FIG. は、図７に示すリチウムイオン電池のＢ−Ｂ’における断面図FIG. 7 is a cross-sectional view taken along B-B ′ of the lithium ion battery shown in FIG. 7. は、従来のエンボスタイプの外装体を用いたリチウムイオン電池の斜視図The perspective view of the lithium ion battery using the conventional embossed type exterior は、図１０に示すリチウムイオン電池を分解して示す分解斜視図Is an exploded perspective view showing the lithium ion battery shown in FIG. は、図１０に示すリチウムイオン電池のＣ−Ｃ’における断面図FIG. 10 is a cross-sectional view at C-C ′ of the lithium ion battery shown in FIG. 10. は、図１０に示すリチウムイオン電池のヒートシール時の一部を示す断面図FIG. 10 is a cross-sectional view showing a part of the lithium ion battery shown in FIG. 10 during heat sealing.

符号の説明Explanation of symbols

１２０、 ２２０、 ３２０ 外装体
１２０ｔ、２２０ｔ、３２０ｔ エンボス部
１２０ｓ、２２０ｓ、３２０ｓ シート
１３１、 ２３１、 ３２１ リチウムイオン電池
１４１、 ２４１、 ３４１ リチウムイオン電池本体
２４２ 金属端子
１５０、 ３５０ 金属接着用フィルム
１５１、 ３５１ 耐熱性樹脂層
１５２ａ、 ３５２ｂ ポリオレフィン系樹脂層
１５２ｂ、 ３５２ｂ ポリオレフィン系樹脂層
２１０ 包装材料
２１１ 基材層
２１２ 金属箔層
２１３ 熱接着性樹脂層
２１４ａ 第１接着剤層
２１４ｂ 第２接着剤層 120, 220, 320 Exterior body 120t, 220t, 320t Embossed portion 120s, 220s, 320s Sheet 131, 231, 321 Lithium ion battery 141, 241, 341 Lithium ion battery main body
242 Metal terminal 150, 350 Metal bonding film 151, 351 Heat resistant resin layer 152a, 352b Polyolefin resin layer 152b, 352b Polyolefin resin layer 210 Packaging material 211 Base material layer 212 Metal foil layer 213 Thermal adhesive resin layer 214a First 1 adhesive layer 214b 2nd adhesive layer

Claims (4)

正極活物質及び正極集電体から成る正極と、負極活物質及び負極集電体から成る負極と、前記正極及び負極間に充填される電解質と、を含む電気化学セル本体を、
一組の金属部材で構成される外装体内部に収納し周縁部をヒートシールして形成される電気化学セルであって、
前記外装体を構成する少なくとも一方の金属部材は開口部周縁にフランジ部を有する凹部が形成されるとともに、前記各金属部材は前記正極および前記負極のどちらか一方とそれぞれ連結され、前記金属部材間は前記フランジ部に重ねた２枚の金属接着用フィルムを介在させて接着され、
前記金属接着用フィルムは少なくとも耐熱性樹脂層の両面にポリオレフィン系樹脂層を有し、
前記ポリオレフィン系樹脂層のうち少なくとも前記金属部材側に配される前記ポリオレフィン系樹脂層が酸変性ポリオレフィン樹脂で構成され、
前記ポリオレフィン系樹脂層のうち少なくとも一方に着色顔料が添加されていることを特徴とする電気化学セル。 An electrochemical cell body comprising a positive electrode comprising a positive electrode active material and a positive electrode current collector, a negative electrode comprising a negative electrode active material and a negative electrode current collector, and an electrolyte filled between the positive electrode and the negative electrode,
An electrochemical cell formed by heat-sealing the peripheral portion housed in an exterior body composed of a set of metal members,
At least one metal member constituting the exterior body is formed with a recess having a flange portion at the periphery of the opening, and each metal member is connected to either the positive electrode or the negative electrode, Is bonded via two metal bonding films stacked on the flange,
The metal bonding film has a polyolefin resin layer on at least both sides of the heat resistant resin layer,
The polyolefin resin layer disposed on at least the metal member side of the polyolefin resin layer is composed of an acid-modified polyolefin resin,
An electrochemical cell, wherein a color pigment is added to at least one of the polyolefin resin layers. 前記ポリオレフィン系樹脂層を構成する樹脂に対してカーボン粉末が０．０５質量％以上１．０質量％以下添加されていることを特徴とする請求項１に記載の電気化学セル。   2. The electrochemical cell according to claim 1, wherein carbon powder is added in an amount of 0.05% by mass or more and 1.0% by mass or less with respect to a resin constituting the polyolefin resin layer. 前記耐熱性樹脂層がポリエチレンテレフタレートフィルム又はポリエチレンナフタレートフィルムで構成されていることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の電気化学セル。   The electrochemical cell according to claim 1 or 2, wherein the heat-resistant resin layer is composed of a polyethylene terephthalate film or a polyethylene naphthalate film. 一組の前記金属部材の各々に前記金属接着用フィルムをヒートシールした後、前記金属接着用フィルム同士が対向するように前記金属部材を組み合わせ、前記金属接着用フィルムをヒートシールして製造されることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか１に記載の電気化学セルの製造方法。   After heat-sealing the metal bonding film to each of the set of metal members, the metal members are combined so that the metal bonding films face each other, and the metal bonding film is heat-sealed. The method for producing an electrochemical cell according to any one of claims 1 to 3, wherein:
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