JP5239995B2 - Plate reactor and reaction product production method - Google Patents
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Description
本発明はプレート式反応器及びそれを用いる反応生成物の製造方法に関する。 The present invention relates to a plate reactor and a method for producing a reaction product using the same.
プロパン、プロピレン、又はアクロレインの気相接触酸化反応のような、発熱又は吸熱を伴い、粒状の固体触媒が用いられる気相反応に用いられる反応器としては、例えば、ガス状の原料を反応させるための反応容器と、伝熱管を有し、前記反応容器内に並んで設けられる複数の伝熱プレートと、前記伝熱管に熱媒を供給する装置と、を有し、前記反応容器は、供給されたガスが、隣り合う伝熱プレート間の隙間を通って排出される容器であり、前記伝熱プレートは、断面形状の周縁又は端縁で連結している複数の前記伝熱管を含み、隣り合う伝熱プレート間の隙間に触媒が充填されるプレート式反応器が知られている（例えば、特許文献１参照）。 As a reactor used for a gas phase reaction in which a granular solid catalyst is used, such as a gas phase catalytic oxidation reaction of propane, propylene, or acrolein, and a granular solid catalyst is used, for example, to react a gaseous raw material A reaction vessel, a plurality of heat transfer plates provided side by side in the reaction vessel, and a device for supplying a heat medium to the heat transfer tube, wherein the reaction vessel is supplied. The gas is discharged through a gap between adjacent heat transfer plates, and the heat transfer plates include a plurality of the heat transfer tubes connected at the peripheral edge or the edge of the cross-sectional shape and adjacent to each other. There is known a plate reactor in which a catalyst is filled in a gap between heat transfer plates (see, for example, Patent Document 1).
このようなプレート式反応器は、一般に、隣り合う伝熱プレート間の隙間に形成される複数の触媒層を有し、また伝熱プレートと触媒との接触性に優れていることから、前記気相反応による生成物を大量に効率よく製造する観点で優れている。 Such a plate reactor generally has a plurality of catalyst layers formed in the gaps between adjacent heat transfer plates and has excellent contact between the heat transfer plates and the catalyst. It is excellent from the viewpoint of efficiently producing a product by a phase reaction in a large amount.
一方でプロパン又はプロピレンの気相接触酸化反応によってアクロレインを製造する場合では、酸素の存在下におけるアクロレインの自己酸化を防止する観点から、反応生成ガスは、３５０〜４００℃程度の反応温度から２５０℃以下に速やかに冷却される。反応温度の制御及び反応生成ガスの冷却には、それぞれ異なる温度の熱媒が用いられる。 On the other hand, in the case of producing acrolein by gas phase catalytic oxidation reaction of propane or propylene, the reaction product gas is from a reaction temperature of about 350 to 400 ° C. to 250 ° C. from the viewpoint of preventing acrolein autooxidation in the presence of oxygen. Cooled quickly to: For controlling the reaction temperature and cooling the reaction product gas, heating media having different temperatures are used.
プレート式反応器において異なる温度の熱媒を用いる場合では、熱媒の温度差が大きくなるに連れて、反応容器内におけるこれらの熱媒の流路の境界部において発生する応力も大きくなる。このため、プレート式反応器におけるこのような応力への対策が望まれている。 In the case where heat media having different temperatures are used in the plate reactor, as the temperature difference between the heat media increases, the stress generated at the boundary between the flow paths of these heat media in the reaction vessel also increases. For this reason, countermeasures against such stress in the plate reactor are desired.
それ以外にも、例えば酸化反応であれば、反応後において未反応の酸素を含む高温の反応生成ガスが燃焼性組成物を形成する場合や、反応温度が一般的に高温の場合には、後反応によって副生成物の増加を防ぐ必要性に迫られることがある。プレート式反応器から排出された原料ガス及び反応生成物（反応混合物）を速やかに冷却して後反応を防止するための手段として、プレート式反応器に直結した熱交換器が用いられることがあり、この熱交換器によって、高温の反応混合物を冷却し、あるいは高温の反応混合物からの熱を回収する。 In addition, for example, in the case of an oxidation reaction, a high-temperature reaction product gas containing unreacted oxygen after the reaction forms a combustible composition, or when the reaction temperature is generally high, The reaction may require a need to prevent the increase of by-products. A heat exchanger directly connected to the plate reactor may be used as a means for quickly cooling the source gas and reaction product (reaction mixture) discharged from the plate reactor to prevent a post reaction. The heat exchanger cools the hot reaction mixture or recovers heat from the hot reaction mixture.
この場合には、反応温度を制御するための熱媒と熱交換器に供給される熱媒との温度差は、７０℃以上であることが多く、１００〜２００℃にもなることがあり、設備構造上、温度差による熱応力の集中には十分な対応が必要なことが多い。 In this case, the temperature difference between the heat medium for controlling the reaction temperature and the heat medium supplied to the heat exchanger is often 70 ° C. or more, and may be 100 to 200 ° C., Due to the equipment structure, sufficient measures are often required to concentrate thermal stress due to temperature differences.
本発明は、温度差の大きな異なる温度の熱媒を用いるときの熱媒の温度差による応力を抑制することができるプレート式反応器を提供する。 The present invention provides a plate reactor that can suppress stress due to a temperature difference of the heat medium when using a heat medium having a large temperature difference and a different temperature.
本発明は、互いに隣接する熱媒収容部の境界部の反応容器の壁において、この境界部の壁に隣接する熱媒収容部における熱媒の流動を抑えることによって、前記壁における反応容器内の通気方向への温度変化が緩和されるプレート式反応器を提供する。 According to the present invention, in the reaction container wall at the boundary portion between the adjacent heat medium accommodating portions, the flow of the heat medium in the heat medium accommodating portion adjacent to the boundary wall wall is suppressed, so that Provided is a plate reactor in which temperature change in the aeration direction is mitigated.
すなわち本発明は、ガス状の原料を反応させるための反応容器と、伝熱管を有し、前記反応容器内に並んで設けられる複数の伝熱プレートと、前記伝熱管に熱媒を供給する熱媒供給装置と、を有し、前記反応容器は、供給されたガスが、隣り合う伝熱プレート間の隙間を通って排出される容器であり、前記伝熱プレートは、断面形状の周縁又は端縁で連結している複数の前記伝熱管を含み、隣り合う伝熱プレート間の隙間に触媒を含む充填物が充填されるプレート式反応器において、前記伝熱プレートは、一連の伝熱管で構成される第一の伝熱管群と、反応容器内の通気方向に沿って第一の伝熱管群に並んで配置される、一連の伝熱管で構成される第二の伝熱管群と、第一及び第二の伝熱管群の間に配置され、熱媒が供給されないスペーサ部とを含み、前記熱媒供給装置は、前記第一の伝熱管群に伝熱管の開口端で隣接し、第一の伝熱管群の伝熱管に供給される第一の温度の熱媒を収容する第一の熱媒収容部と、前記第二の伝熱管群に伝熱管の開口端で隣接し、第二の伝熱管群の伝熱管に供給される第二の温度の熱媒を収容する第二の熱媒収容部とを有し、前記第一の温度と前記第二の温度との差は７０℃以上であり、前記第一及び第二の熱媒収容部の一方又は両方は、伝熱管の開口端を含む伝熱プレートの端縁で前記スペーサ部にも隣接し、スペーサ部に隣接する熱媒収容部内において、スペーサ部に隣接する部位に、熱媒の流動を規制する熱媒規制部材をさらに有するプレート式反応器を提供する。 That is, the present invention provides a reaction vessel for reacting gaseous raw materials, a heat transfer tube, a plurality of heat transfer plates provided side by side in the reaction vessel, and heat for supplying a heat medium to the heat transfer tube. The reaction vessel is a vessel through which the supplied gas is discharged through a gap between adjacent heat transfer plates, and the heat transfer plate has a cross-sectional peripheral edge or end. In a plate reactor that includes a plurality of the heat transfer tubes connected at the edges and is filled with a packing containing a catalyst in a gap between adjacent heat transfer plates, the heat transfer plate is composed of a series of heat transfer tubes A first heat transfer tube group, a second heat transfer tube group composed of a series of heat transfer tubes arranged in line with the first heat transfer tube group along the aeration direction in the reaction vessel, And a spacer portion that is arranged between the second heat transfer tube group and to which no heat medium is supplied The heating medium supply device is adjacent to the first heat transfer tube group at the opening end of the heat transfer tube, and accommodates a heat medium having a first temperature supplied to the heat transfer tube of the first heat transfer tube group. A first heat medium accommodating portion and a second heat transfer tube group adjacent to the second heat transfer tube group at the opening end of the heat transfer tube, and containing a second temperature heat medium supplied to the heat transfer tube of the second heat transfer tube group. And the difference between the first temperature and the second temperature is 70 ° C. or more, and one or both of the first and second heat medium accommodating portions are transmitted. Heat medium regulation that regulates the flow of the heat medium to the part adjacent to the spacer part in the heat medium accommodating part adjacent to the spacer part at the edge of the heat transfer plate including the open end of the heat pipe and adjacent to the spacer part There is provided a plate reactor further comprising a member.
また本発明は、前記第一の温度は前記第二の温度よりも高く、前記第二の熱媒収容部は前記スペーサ部に隣接し、前記熱媒規制部材は第二の熱媒収容部に設けられる前記のプレート式反応器を提供する。 In the present invention, the first temperature is higher than the second temperature, the second heat medium accommodating portion is adjacent to the spacer portion, and the heat medium regulating member is located in the second heat medium accommodating portion. A plate reactor as described above is provided.
また本発明は、前記第一の温度が３００〜３９０℃であり、前記第二の温度が２００〜２８０℃である前記のプレート式反応器を提供する。 The present invention also provides the plate reactor, wherein the first temperature is 300 to 390 ° C and the second temperature is 200 to 280 ° C.
また本発明は、前記スペーサ部の高さが５〜３００ｍｍである前記のプレート式反応器を提供する。 Moreover, this invention provides the said plate type reactor whose height of the said spacer part is 5-300 mm.
また本発明は、前記の本発明のプレート式反応器を用いて、このプレート式反応器の伝熱プレート間の隙間に充填された触媒の存在下でガス状の原料から反応生成物を製造する方法であって、前記原料に、エチレン；炭素数３及び４の炭化水素、並びにターシャリーブタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種、又は、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒドからなる群から選ばれる少なくとも１種；炭素数４以上の炭化水素；キシレン及びナフタレンの一方又は両方；ブテン；又はエチルベンゼンを用い、酸化エチレン；炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒド及び炭素数３及び４の不飽和脂肪酸の少なくとも一方；マレイン酸；フタル酸；ブタジエン；又はスチレンである反応生成物を製造する、反応生成物の製造方法を提供する。 The present invention also uses the plate reactor of the present invention to produce a reaction product from a gaseous raw material in the presence of a catalyst filled in a gap between the heat transfer plates of the plate reactor. In the method, the raw material is at least one selected from the group consisting of ethylene, hydrocarbons having 3 and 4 carbon atoms, and tertiary butanol, or a group consisting of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms. At least one selected from: hydrocarbons having 4 or more carbon atoms; one or both of xylene and naphthalene; butene; or ethylene oxide using ethylbenzene; unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms and 3 and 4 carbon atoms A method for producing a reaction product is provided that produces a reaction product that is at least one of the unsaturated fatty acids of: maleic acid; phthalic acid; butadiene; or styrene. That.
また本発明は、前記原料が、炭素数３及び４の炭化水素、並びにターシャリーブタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種、又は、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒドからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、前記反応生成物が、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒド、及び炭素数３及び４の不飽和脂肪酸、の少なくとも一方である前記の反応生成物の製造方法を提供する。 In the present invention, the raw material is at least one selected from the group consisting of hydrocarbons having 3 and 4 carbon atoms and tertiary butanol, or selected from the group consisting of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms. A process for producing the reaction product, wherein the reaction product is at least one of an unsaturated aliphatic aldehyde having 3 and 4 carbon atoms and an unsaturated fatty acid having 3 and 4 carbon atoms. provide.
本発明のプレート式反応器では、前記スペーサ部と熱媒規制部材とを有することから、第一及び第二の熱媒収容部の境界部における反応容器の壁の、反応容器の通気方向への温度変化が緩和され、温度差の大きな異なる温度の熱媒を用いるときの熱媒の温度差による応力を抑制することができる。 In the plate type reactor of the present invention, since it has the spacer part and the heat medium regulating member, the wall of the reaction container at the boundary between the first and second heat medium accommodating parts in the aeration direction of the reaction container. The temperature change is relaxed, and the stress due to the temperature difference of the heating medium when using the heating medium having a different temperature difference can be suppressed.
また本発明では、第一の温度は第二の温度よりも高く、第二の熱媒収容部はスペーサ部に隣接し、熱媒規制部材は第二の熱媒収容部に設けられることが、熱媒の温度差による応力を抑制するする観点からより一層効果的である。 In the present invention, the first temperature is higher than the second temperature, the second heat medium accommodating portion is adjacent to the spacer portion, and the heat medium regulating member is provided in the second heat medium accommodating portion. This is even more effective from the viewpoint of suppressing stress due to the temperature difference of the heat medium.
また本発明は、前記第一の温度が３００〜３９０℃であり、前記第二の温度が２００〜２８０℃であることが、前記スペーサ部と熱媒規制部材とによる大きな応力抑制効果を得る観点からより一層効果的である。 Further, in the present invention, the first temperature is 300 to 390 ° C., and the second temperature is 200 to 280 ° C., from the viewpoint of obtaining a large stress suppressing effect by the spacer portion and the heat medium regulating member. Is even more effective.
また本発明は、前記スペーサ部の高さが５〜３００ｍｍであることが、スペーサ部を通過する反応生成ガスの望ましくない反応を抑制する観点からより一層効果的である。 In the present invention, the height of the spacer portion of 5 to 300 mm is more effective from the viewpoint of suppressing an undesirable reaction of the reaction product gas passing through the spacer portion.
また本発明では、本発明のプレート式反応器を用いて、エチレン；炭素数３及び４の炭化水素、並びにターシャリーブタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種、又は、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒドからなる群から選ばれる少なくとも１種；炭素数４以上の炭化水素；キシレン及びナフタレンの一方又は両方；ブテン；又はエチルベンゼンから、酸化エチレン；炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒド及び炭素数３及び４の不飽和脂肪酸の少なくとも一方；マレイン酸；フタル酸；ブタジエン；又はスチレンを製造することが、このような反応生成物を生成する接触反応における後反応を防止し、かつ、高温の反応生成ガスから熱回収を行う観点からより一層効果的である。 In the present invention, the plate reactor of the present invention is used, and at least one selected from the group consisting of ethylene; hydrocarbons having 3 and 4 carbon atoms and tertiary butanol, or non-carbon atoms having 3 and 4 carbon atoms. At least one selected from the group consisting of saturated aliphatic aldehydes; hydrocarbons having 4 or more carbon atoms; one or both of xylene and naphthalene; butene; or ethylbenzene, ethylene oxide; unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms And at least one of unsaturated fatty acids having 3 and 4 carbon atoms; maleic acid; phthalic acid; butadiene; or styrene prevents post reaction in a catalytic reaction that produces such a reaction product, and This is even more effective from the viewpoint of heat recovery from a high-temperature reaction product gas.
また本発明では、前記原料が、炭素数３及び４の炭化水素、並びにターシャリーブタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種、又は、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒドからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、前記反応生成物が、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒド、及び炭素数３及び４の不飽和脂肪酸、の少なくとも一方であることが、反応生成ガスを急冷し、反応で生成した不飽和脂肪族アルデヒドの自己酸化を防止する観点からより一層効果的である。 In the present invention, the raw material is at least one selected from the group consisting of hydrocarbons having 3 and 4 carbon atoms and tertiary butanol, or selected from the group consisting of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms. And the reaction product is at least one of an unsaturated aliphatic aldehyde having 3 and 4 carbon atoms and an unsaturated fatty acid having 3 and 4 carbon atoms to quench the reaction product gas. This is more effective from the viewpoint of preventing the autooxidation of the unsaturated aliphatic aldehyde produced by the reaction.
本発明のプレート式反応器は、ガス状の原料を反応させるための反応容器と、伝熱管を有し、前記反応容器内に並んで設けられる複数の伝熱プレートと、前記伝熱管に熱媒を供給する熱媒供給装置と、熱媒規制部材とを有する。 The plate reactor of the present invention includes a reaction vessel for reacting a gaseous raw material, a heat transfer tube, a plurality of heat transfer plates provided side by side in the reaction vessel, and a heat medium in the heat transfer tube. And a heat medium regulating member.
前記反応容器には、並列する複数の伝熱プレートと、隣り合う伝熱プレート間の隙間に触媒が充填されてなる複数の触媒層とが形成される。反応容器には、例えば、通気方向に対する横断面の形状が矩形であるケーシングや、前記横断面の形状が円形であるシェルが用いられる。 The reaction vessel is formed with a plurality of heat transfer plates arranged in parallel and a plurality of catalyst layers in which a catalyst is filled in a gap between adjacent heat transfer plates. For the reaction vessel, for example, a casing having a rectangular cross section with respect to the aeration direction or a shell having a circular cross section is used.
前記反応容器は、供給されたガスが隣り合う伝熱プレート間の隙間を通って排出される容器であり、通常、一対の通気口を有する。前記一対の通気口は、一方が反応容器に供給される原料ガスの供給口となり、他方が反応容器で生成した生成ガスの排出口となる。通気口の形態は、反応容器へのガスの供給と反応容器からのガスの排出とが行われる形状であれば特に限定されない。一対の通気口は、対向して設けられていることが好ましい。このような通気口としては、例えば、ケーシングやシェルの両端に設けられる一対の通気口や、シェルの中心軸を含む中心部とシェルの内周部とにそれぞれ円筒状に形成され、シェルの横断面において放射状にガスを通気させる一対の通気口が挙げられる。 The reaction container is a container through which the supplied gas is discharged through a gap between adjacent heat transfer plates, and usually has a pair of vent holes. One of the pair of vents serves as a supply port for a raw material gas supplied to the reaction vessel, and the other serves as a discharge port for a product gas generated in the reaction vessel. The form of the vent is not particularly limited as long as the gas is supplied to the reaction vessel and the gas is discharged from the reaction vessel. The pair of vent holes are preferably provided to face each other. As such a vent, for example, a pair of vents provided at both ends of a casing or a shell, or a cylindrical portion formed in a central portion including the central axis of the shell and an inner peripheral portion of the shell, respectively, the crossing of the shell A pair of vents for allowing gas to flow radially on the surface may be mentioned.
前記伝熱プレートは、断面形状における周縁又は端縁で一方向に連結している複数の伝熱管を含む板状に形成される。 The heat transfer plate is formed in a plate shape including a plurality of heat transfer tubes connected in one direction at a peripheral edge or an edge in a cross-sectional shape.
このような伝熱プレートは、特許文献１に開示されているように、円弧、楕円弧、矩形等のパターンが連続して形成された二枚の波板を、両波板のパターンの端に形成される凸縁で互いに接合することによって形成することができる。又は伝熱プレートは、複数の前記伝熱管を周縁又は端縁で連結して形成することができる。又は伝熱プレートは、複数の前記伝熱管を反応容器において周縁又は端縁で接するように積み重ねて形成することができる。 As disclosed in Patent Document 1, such a heat transfer plate is formed by forming two corrugated plates in which patterns such as arcs, elliptical arcs, and rectangles are continuously formed at the ends of the patterns of both corrugated plates. Can be formed by joining each other with convex edges. Alternatively, the heat transfer plate can be formed by connecting a plurality of the heat transfer tubes at a peripheral edge or an edge. Alternatively, the heat transfer plate can be formed by stacking a plurality of the heat transfer tubes so as to contact each other at the peripheral edge or the edge in the reaction vessel.
伝熱プレートの形状は、反応容器の形状や大きさに応じて決められるが、一般に矩形である。また伝熱プレートの大きさは、必要な触媒を収容する反応容器の形状や大きさに応じて決められるが、例えば矩形の伝熱プレートである場合には、縦（すなわち伝熱管の連結高さ）が０．５〜１０ｍであり、好ましくは１〜６ｍであり、より好ましくは１〜３ｍであり、横（すなわち伝熱管の長さ）が０．０５〜２０ｍであり、好ましくは３〜１５ｍであり、より好ましくは６〜１０ｍである。また伝熱プレートの枚数は、例えば矩形の伝熱プレートである場合には、好ましくは１０〜３００枚である。 The shape of the heat transfer plate is determined according to the shape and size of the reaction vessel, but is generally rectangular. The size of the heat transfer plate is determined according to the shape and size of the reaction vessel that accommodates the necessary catalyst. For example, when the heat transfer plate is a rectangular heat transfer plate, the height (that is, the connection height of the heat transfer tubes) is determined. ) Is from 0.5 to 10 m, preferably from 1 to 6 m, more preferably from 1 to 3 m, and the width (ie, the length of the heat transfer tube) is from 0.05 to 20 m, preferably from 3 to 15 m. More preferably, it is 6-10 m. Further, the number of heat transfer plates is preferably 10 to 300 in the case of a rectangular heat transfer plate, for example.
反応容器において隣り合う伝熱プレートは、伝熱プレートの表面の凸縁が互いに対向するように並べられてもよいし、一方の伝熱プレートの表面の凸縁が他方の伝熱プレートの表面の凹縁に対向するように並べられてもよい。隣り合う伝熱プレート間の距離は、伝熱管の横断方向において伝熱プレート間に５〜５０ｍｍの幅の隙間が形成されるように設定されることが好ましく、２０〜３５ｍｍの幅の隙間が形成されるように設定されることがより好ましい。又は、隣り合う伝熱プレート間の距離は、隣り合う伝熱プレートにおける伝熱管の幅（伝熱プレートの軸から突出している伝熱管の表面の最大の高さ）の半値の和の１．１〜５倍の範囲で設定することができる。 Adjacent heat transfer plates in the reaction vessel may be arranged so that the convex edges of the surface of the heat transfer plate face each other, or the convex edges of the surface of one heat transfer plate are the surfaces of the other heat transfer plate. You may arrange so that a concave edge may be opposed. The distance between adjacent heat transfer plates is preferably set so that a gap with a width of 5 to 50 mm is formed between the heat transfer plates in the transverse direction of the heat transfer tube, and a gap with a width of 20 to 35 mm is formed. It is more preferable that the setting is made as described above. Alternatively, the distance between the adjacent heat transfer plates is 1.1 of the sum of the half value of the width of the heat transfer tubes in the adjacent heat transfer plates (the maximum height of the surface of the heat transfer tubes protruding from the axis of the heat transfer plate). It can be set in a range of up to 5 times.
伝熱プレートにおける伝熱管は、反応容器内の通気方向に対して平行な方向に延出するように形成されていないことが、伝熱管中の熱媒の温度の調整によって原料の反応を制御する観点から好ましく、反応容器内の通気方向に対して直交する方向に延出するように形成されていること、すなわち伝熱管を流れる熱媒の方向が反応容器内の通気方向に対して直交する方向であること、がより好ましい。 The heat transfer tube in the heat transfer plate is not formed so as to extend in a direction parallel to the aeration direction in the reaction vessel, and the reaction of the raw material is controlled by adjusting the temperature of the heat medium in the heat transfer tube. From the viewpoint, it is preferably formed so as to extend in a direction perpendicular to the aeration direction in the reaction vessel, that is, the direction of the heat medium flowing through the heat transfer tube is perpendicular to the aeration direction in the reaction vessel. It is more preferable.
前記伝熱管は、伝熱管内の熱媒と伝熱管に外接する触媒層との間で熱が交換される伝熱性を有する材料で形成される。このような材料としては、例えばステンレス及びカーボンスチールが挙げられる。伝熱管の断面形状は、円形でもよいし、楕円形やラグビーボール
型等の略円形でもよいし、矩形でもよい。伝熱管の断面形状における周縁とは、円形における周縁を意味し、伝熱管の断面形状における端縁とは、略円形における長軸端の縁や、矩形における一角の縁を意味する。
The heat transfer tube is formed of a material having heat transfer properties in which heat is exchanged between a heat medium in the heat transfer tube and a catalyst layer circumscribing the heat transfer tube. Examples of such a material include stainless steel and carbon steel. The cross-sectional shape of the heat transfer tube may be a circle, a substantially circular shape such as an elliptical shape or a rugby ball shape, or a rectangular shape. The peripheral edge in the cross-sectional shape of the heat transfer tube means a peripheral edge in a circular shape, and the end edge in the cross-sectional shape of the heat transfer tube means an edge of a long axis end in a substantially circular shape or a single edge in a rectangle.
一枚の伝熱プレート中の複数の伝熱管のそれぞれにおける断面の形状及び大きさは、一定であってもよいし異なっていてもよい。伝熱管の断面形状の大きさは、例えば、伝熱管の幅が３〜５０ｍｍ、好ましくは５〜３０ｍｍ、より好ましくは１０〜２０ｍｍであり、伝熱管の高さが１０〜１００ｍｍ、好ましくは２０〜５０ｍｍである。 The cross-sectional shape and size of each of the plurality of heat transfer tubes in one heat transfer plate may be constant or different. Regarding the size of the cross-sectional shape of the heat transfer tube, for example, the width of the heat transfer tube is 3 to 50 mm, preferably 5 to 30 mm, more preferably 10 to 20 mm, and the height of the heat transfer tube is 10 to 100 mm, preferably 20 to 20 mm. 50 mm.
前記伝熱プレートは、一連の伝熱管で構成される第一の伝熱管群と、反応容器内の通気方向に沿って第一の伝熱管群に並んで配置される、一連の伝熱管で構成される第二の伝熱管群と、第一及び第二の伝熱管群の間に配置され、熱媒が供給されないスペーサ部とを含む。 The heat transfer plate is composed of a first heat transfer tube group constituted by a series of heat transfer tubes and a series of heat transfer tubes arranged side by side in the first heat transfer tube group along the aeration direction in the reaction vessel. A second heat transfer tube group, and a spacer portion that is disposed between the first and second heat transfer tube groups and to which no heat medium is supplied.
第一及び第二の伝熱管群は、一連の伝熱管で構成され、反応容器内の通気方向において、互いに並んで配置される伝熱管群である。第一及び第二の伝熱管群は、それぞれ、一枚の伝熱プレート中の伝熱管群であってもよいし、それぞれ独立した伝熱プレートによって構成されていてもよい。 The first and second heat transfer tube groups are constituted by a series of heat transfer tubes and are arranged in parallel with each other in the aeration direction in the reaction vessel. Each of the first and second heat transfer tube groups may be a heat transfer tube group in one heat transfer plate, or may be configured by independent heat transfer plates.
伝熱プレートにおける第一及び第二の伝熱管群のそれぞれの割合は、それぞれの伝熱管群による反応容器内の所望の作用に応じて決められる。例えば、第一の伝熱管群において気相接触酸化反応を行わせ、第二の伝熱管群において反応生成物の冷却を行わせる場合では、伝熱プレートにおける全伝熱管における第一の伝熱管群の割合は６０〜９０％であり、伝熱プレートにおける全伝熱管における第二の伝熱管群の割合は５〜３５％である。 The ratio of each of the first and second heat transfer tube groups in the heat transfer plate is determined according to a desired action in the reaction vessel by each heat transfer tube group. For example, in the case where the gas phase catalytic oxidation reaction is performed in the first heat transfer tube group and the reaction product is cooled in the second heat transfer tube group, the first heat transfer tube group in all the heat transfer tubes in the heat transfer plate Is 60 to 90%, and the ratio of the second heat transfer tube group in all the heat transfer tubes in the heat transfer plate is 5 to 35%.
前記スペーサ部は、第一及び第二の伝熱管群の間において熱媒が供給されない層を形成する。このようなスペーサ部としては、例えば板、棒材、熱媒の供給が遮断されている一以上の伝熱管、及びこのような伝熱管の二以上からなる伝熱プレート等が挙げられる。スペーサ部は伝熱管と同じ材料で形成することができ、またセラミックやガラス等の不燃性の材料で形成することもできる。 The spacer portion forms a layer to which no heat medium is supplied between the first and second heat transfer tube groups. Examples of such a spacer portion include a plate, a bar, one or more heat transfer tubes in which the supply of the heat medium is interrupted, and a heat transfer plate including two or more of such heat transfer tubes. The spacer portion can be formed of the same material as the heat transfer tube, and can also be formed of a nonflammable material such as ceramic or glass.
前記スペーサ部の高さ、すなわち反応容器内の通気方向におけるスペーサ部の長さは、第一の伝熱管に供給される熱媒の温度（第一の温度）と第二の伝熱管に供給される熱媒の温度（第二の温度）との差や、スペーサ部における反応生成ガスの滞在時間に応じて決めることができる。例えばスペーサ部の高さは、温度差による応力の発生を抑制する観点から、第一の温度と第二の温度との差が７０℃以上である場合では５ｍｍ以上であることが好ましく、１０ｍｍ以上であることがより好ましく、５０ｍｍ以上であることがさらに好ましい。一方で、スペーサ部の高さは、スペーサ部における反応生成ガスの滞在時間を小さくする（例えば０．２秒以下）観点から、３００ｍｍ以下であることが好ましく、２００ｍｍ以下であることがより好ましく、１００ｍｍ以下であることがさらに好ましい。これらの観点から、スペーサ部の高さは５〜３００ｍｍであることが好ましい。 The height of the spacer portion, that is, the length of the spacer portion in the aeration direction in the reaction vessel, is supplied to the temperature of the heat medium supplied to the first heat transfer tube (first temperature) and the second heat transfer tube. It can be determined according to the difference between the temperature of the heating medium (second temperature) and the residence time of the reaction product gas in the spacer portion. For example, the height of the spacer portion is preferably 5 mm or more when the difference between the first temperature and the second temperature is 70 ° C. or more from the viewpoint of suppressing the generation of stress due to the temperature difference. It is more preferable that it is 50 mm or more. On the other hand, the height of the spacer part is preferably 300 mm or less, more preferably 200 mm or less, from the viewpoint of reducing the residence time of the reaction product gas in the spacer part (for example, 0.2 seconds or less). More preferably, it is 100 mm or less. From these viewpoints, the height of the spacer portion is preferably 5 to 300 mm.
前記熱媒供給装置は、前記第一の伝熱管群に伝熱管の開口端で隣接して第一の伝熱管群の伝熱管に供給される第一の温度の熱媒を収容する第一の熱媒収容部と、前記第二の伝熱管群に伝熱管の開口端で隣接して第二の伝熱管群の伝熱管に供給される第二の温度の熱媒を収容する第二の熱媒収容部とを有する。このような熱媒収容部は、反応容器に周設されるか、又は反応容器を挟んで対向する一対のジャケットを利用して構成することができる。例えば第一及び第二の熱媒収容部は、それぞれ独立した熱媒収容部として構成することができ、又は、伝熱管の開口端を含む伝熱プレートの端縁に隣接して設けられる一体の熱媒収容部を前記スペーサ部の位置で仕切ることによって構成することができる。 The heating medium supply device accommodates a first temperature medium that is adjacent to the first heat transfer tube group at an opening end of the heat transfer tube and is supplied to the heat transfer tube of the first heat transfer tube group. A second heat for accommodating a heat medium at a second temperature supplied to the heat transfer tube of the second heat transfer tube group, adjacent to the heat transfer chamber and the second heat transfer tube group at the opening end of the heat transfer tube; And a medium containing part. Such a heat-medium accommodating part can be comprised using a pair of jacket which is provided around the reaction container or opposed across the reaction container. For example, the first and second heat medium accommodating portions can be configured as independent heat medium accommodating portions, respectively, or are integrally provided adjacent to the edge of the heat transfer plate including the open end of the heat transfer tube. It can be configured by partitioning the heat medium accommodating part at the position of the spacer part.
前記熱媒供給装置は、前記第一及び第二の熱媒収容部を有し、前記伝熱管に熱媒を供給する装置であればよい。このような熱媒供給装置としては、例えば、複数の伝熱管の全てに一方向に熱媒を供給する装置や、複数の伝熱管の一部に一方向に熱媒を供給し、複数の伝熱管の他の一部には逆方向に熱媒を供給する装置が挙げられる。熱媒供給装置は、前記伝熱管を介して反応管内外で熱媒を循環させる装置であることが好ましい。前記熱媒供給装置は、熱媒の温度を調整する装置を有することが、反応容器における反応を制御する観点から好ましい。 The heat medium supply device may be any device that has the first and second heat medium accommodating portions and supplies the heat medium to the heat transfer tubes. Examples of such a heat medium supply device include a device that supplies a heat medium in one direction to all of the plurality of heat transfer tubes, and a heat medium that supplies a heat medium in one direction to a part of the plurality of heat transfer tubes. Another part of the heat pipe includes a device for supplying a heat medium in the reverse direction. The heat medium supply device is preferably a device that circulates the heat medium inside and outside the reaction tube via the heat transfer tube. The heating medium supply device preferably has a device for adjusting the temperature of the heating medium from the viewpoint of controlling the reaction in the reaction vessel.
前記第一及び第二の熱媒収容部の一方又は両方は、伝熱管の開口端を含む伝熱プレートの端縁で前記スペーサ部にも隣接する。スペーサ部に隣接する熱媒収容部内におけるスペーサ部に隣接する部位には、熱媒収容部内における熱媒の流動を規制する熱媒規制部材が設けられる。熱媒規制部材は一つでも二つ以上でもよく、通液性（例えば孔）を有していてもよい。このような熱媒規制部材としては、例えば水平又は屈曲した板が挙げられる。 One or both of the first and second heat medium accommodating portions are adjacent to the spacer portion at the edge of the heat transfer plate including the open end of the heat transfer tube. A heat medium regulating member that regulates the flow of the heat medium in the heat medium accommodating part is provided in a portion adjacent to the spacer part in the heat medium accommodating part adjacent to the spacer part. One or more heat medium regulating members may be used and may have liquid permeability (for example, holes). Examples of such a heat medium regulating member include a horizontal or bent plate.
熱媒規制部材の設置形態は、温度差による応力の発生を抑制する観点から、熱媒規制部材が設けられる熱媒収容部の端部において、熱媒の温度が平均して、第一の温度及び第二の温度の中間の温度となるように熱媒を滞留させる形態であることが好ましく、第一の温度及び第二の温度のそれぞれに対する差が５０℃以下である温度となるように熱媒を滞留させる形態であることが好ましい。このような熱媒規制部材の設置形態としては、例えば板を、熱媒収容部における熱媒の対流方向を横断する向きであって、伝熱管への熱媒の供給方向に対して平行又は斜めに設ける形態が挙げられる。 From the viewpoint of suppressing the occurrence of stress due to a temperature difference, the heat medium regulating member is installed at the end of the heat medium accommodating portion where the heat medium regulating member is provided, and the temperature of the heat medium is averaged to the first temperature. It is preferable that the heating medium is retained so as to be an intermediate temperature between the second temperature and the second temperature, and heat is applied so that the difference with respect to each of the first temperature and the second temperature is 50 ° C. or less. It is preferable that the medium is retained. As an installation form of such a heat medium regulating member, for example, the plate is oriented in a direction transverse to the convection direction of the heat medium in the heat medium accommodating portion, and parallel or oblique to the heat medium supply direction to the heat transfer tube. The form provided in is mentioned.
熱媒規制部材の設置態様は、例えば試験機による実験の結果、実機による試験運転の結果、又はコンピュータシミュレーションの結果から求めることができ、熱媒規制部材の数、形状、及び向きによって調整することができる。 The installation mode of the heat medium regulating member can be obtained from, for example, the result of an experiment with a test machine, the result of a test operation with an actual machine, or the result of a computer simulation, and is adjusted according to the number, shape, and orientation of the heat medium regulating member Can do.
第一の熱媒収容部には第一の温度の熱媒が収容され、第二の熱媒収容部には第二の温度の熱媒が収容される。第一の温度と第二の温度との差は７０℃以上である。第一の温度は３００〜３９０℃であり、第二の温度は２００〜２８０℃であることが好ましく、第一の温度は３１０〜３８０℃であり、第二の温度は２１０〜２７０℃であることがより好ましく、第一の温度は３２０〜３７０℃であり、第二の温度は２２０〜２６０℃であることがさらに好ましい。熱媒には、所望の温度に応じて通常の熱媒を用いることができる。 A heat medium having a first temperature is accommodated in the first heat medium accommodating part, and a heat medium having a second temperature is accommodated in the second heat medium accommodating part. The difference between the first temperature and the second temperature is 70 ° C. or higher. The first temperature is 300 to 390 ° C, the second temperature is preferably 200 to 280 ° C, the first temperature is 310 to 380 ° C, and the second temperature is 210 to 270 ° C. More preferably, the first temperature is 320 to 370 ° C, and the second temperature is further preferably 220 to 260 ° C. As the heat medium, a normal heat medium can be used according to a desired temperature.
前記第一の温度が前記第二の温度よりも高い場合では、第二の熱媒収容部の熱媒の温度を高めることによって、第一の温度と第二の温度との間の温度の熱媒を、スペーサ部に隣接する熱媒収容部内に収容することが、反応容器の通気方向に沿った反応容器の壁の温度変化を緩和させる観点から好ましい。したがって、前記第一の温度が前記第二の温度よりも高い場合では、第二の熱媒収容部がスペーサ部に隣接し、熱媒規制部材が第二の熱媒収容部に設けられることが好ましい。 When the first temperature is higher than the second temperature, the temperature of the heat medium between the first temperature and the second temperature is increased by increasing the temperature of the heat medium in the second heat medium housing part. It is preferable that the medium is accommodated in the heat medium accommodating part adjacent to the spacer part from the viewpoint of relaxing the temperature change of the reaction container wall along the aeration direction of the reaction container. Therefore, when the first temperature is higher than the second temperature, the second heat medium accommodating portion is adjacent to the spacer portion, and the heat medium regulating member is provided in the second heat medium accommodating portion. preferable.
隣り合う伝熱プレート間の隙間には、触媒を含む充填物が充填される。前記触媒には、気相反応で管又は伝熱プレート間の隙間に充填される通常の粒状の触媒を用いることができる。触媒は一種でも二種以上でもよい。このような触媒としては、例えば粒径（最長径）が１〜２０ｍｍである触媒が挙げられる。また触媒の形状としては、例えば球状、円柱状、ラシヒリング状、及び星型が挙げられる。 A gap between adjacent heat transfer plates is filled with a filler containing a catalyst. As the catalyst, a normal granular catalyst filled in a gap between a tube or a heat transfer plate by a gas phase reaction can be used. One or more catalysts may be used. An example of such a catalyst is a catalyst having a particle diameter (longest diameter) of 1 to 20 mm. Examples of the shape of the catalyst include a spherical shape, a cylindrical shape, a Raschig ring shape, and a star shape.
また前記充填物には、気相反応で管又は伝熱プレート間の隙間に充填される、触媒と同等の形状や大きさを有する不活性な粒を用いることができる。このような不活性粒子としては、例えば、アルミナ、シリコンカーバイド、シリカ、酸化ジルコニア、及び酸化チタ
ン等の、反応原料及び反応生成物と反応性を有さない物質で形成された粒子が挙げられる。
Moreover, the said filler can use the inert particle | grains which are filled in the clearance gap between a pipe | tube or a heat exchanger plate by a gas phase reaction, and have a shape and a magnitude | size equivalent to a catalyst. Examples of such inert particles include particles formed of a material that is not reactive with reaction raw materials and reaction products, such as alumina, silicon carbide, silica, zirconia oxide, and titanium oxide.
前記充填物は、触媒のみであってもよいし、不活性粒子のみであってもよいし、これらの混合物であってもよい。また、伝熱プレート間の隙間に充填される充填物は、一種でもよいし、各伝熱管群に応じた二種以上であってもよい。例えばアクロレインを生成する気相接触酸化反応では、第一の伝熱管群間の隙間には触媒又は触媒と不活性粒子の混合物が充填され、第二の伝熱管群間の隙間には不活性粒子が充填される。スペーサ部には、熱媒が供給されないことから、通常は不活性粒子が充填される。 The packing may be only a catalyst, only inert particles, or a mixture thereof. Moreover, 1 type may be sufficient as the filling with which the clearance gap between heat exchanger plates is filled, and 2 or more types according to each heat exchanger tube group may be sufficient. For example, in a gas phase catalytic oxidation reaction that generates acrolein, a gap between first heat transfer tube groups is filled with a catalyst or a mixture of catalyst and inert particles, and a gap between second heat transfer tube groups is filled with inert particles. Is filled. Since no heat medium is supplied to the spacer portion, the spacer portion is usually filled with inert particles.
本発明のプレート式反応器は、前述した構成以外の他の構成をさらに有していてもよい。このような他の構成としては、例えば仕切り、仕切り用係止部、及び通気栓が挙げられる。 The plate reactor of the present invention may further have other configurations than the above-described configurations. Examples of such other configurations include a partition, a partition locking portion, and a vent plug.
前記仕切りは、隣り合う伝熱プレート間の隙間に、反応容器内の通気方向に沿って設けられ、前記隙間に複数の区画を形成する部材である。前記仕切りは、各区画に充填物が充填されたときに、各区画に充填物を保持することができる部材が用いられる。このような仕切りとしては、例えば、ステンレス製の板、角棒、丸棒、網、グラスウール、及びセラミック板が挙げられる。 The partition is a member that is provided in a gap between adjacent heat transfer plates along a ventilation direction in the reaction vessel and forms a plurality of sections in the gap. As the partition, a member capable of holding the filling material in each compartment when the filling material is filled in each compartment is used. Examples of such partitions include stainless steel plates, square bars, round bars, nets, glass wool, and ceramic plates.
前記仕切りは、前記隙間への充填物の充填を区画単位で行い、充填物の正確かつ容易な充填を行う観点で好ましい。このような観点から、前記仕切りは、仕切りの容積が既知であることが好ましく、１〜１００Ｌの容積の区画を形成することが好ましく、形成される全ての区画が２〜３種類の容積の区画からなることが好ましく、また形成される全ての区画が同一容積であることが好ましい。 The partition is preferable from the viewpoint of performing filling of the filling into the gaps in units of sections and filling the filling accurately and easily. From this point of view, the partition preferably has a known partition volume, preferably forms a partition having a volume of 1 to 100 L, and all formed partitions have a partition having a volume of 2 to 3 types. Preferably, all the compartments formed are of the same volume.
区画の容積は、プレート式反応器の設計時に決定されて一般に既知である。しかしながら、区画の容積は、通気方向に沿って測定される伝熱プレート間の隙間の距離、通気方向に沿った前記隙間の長さ、及び仕切り間又は仕切りと反応容器の壁面との距離、から計算によって求めることができる。また、区画の容積は、例えば区画に十分な大きさのビニル袋を挿入する等して水密な区画を形成し、形成された水密な区画に水を供給し、水の供給量を測定することによって求めることができる。 The volume of the compartment is determined during the design of the plate reactor and is generally known. However, the volume of the compartment is determined from the distance of the gap between the heat transfer plates measured along the ventilation direction, the length of the gap along the ventilation direction, and the distance between the partitions or between the partition and the wall of the reaction vessel. It can be obtained by calculation. In addition, the volume of the compartment is such that a watertight compartment is formed by inserting a sufficiently large vinyl bag into the compartment, water is supplied to the formed watertight compartment, and the amount of water supplied is measured. Can be obtained.
前記仕切りは、仕切りの性状に応じて適宜に伝熱プレート間の隙間に設けることができる。例えば可撓性を有する仕切りや、伝熱プレート間の最短距離の幅を有する形状の仕切りは、予め反応容器に設置されている複数の伝熱プレートにおける隣り合う伝熱プレート間の隙間に挿入することによって伝熱プレート間の隙間に設けることができる。また、伝熱プレートの表面に密着する形状の仕切りは、反応容器に伝熱プレートを設置する際に、伝熱プレートと仕切りとを交互に設置することによって伝熱プレート間の隙間に設けることができる。 The said partition can be suitably provided in the clearance gap between heat-transfer plates according to the property of a partition. For example, a flexible partition or a partition having the shortest distance between the heat transfer plates is inserted into a gap between adjacent heat transfer plates in a plurality of heat transfer plates installed in the reaction vessel in advance. Therefore, it can be provided in the gap between the heat transfer plates. In addition, when the heat transfer plate is installed in the reaction vessel, the partition having a shape closely contacting the surface of the heat transfer plate can be provided in the gap between the heat transfer plates by alternately installing the heat transfer plate and the partition. it can.
プレート式反応器が前記仕切りをさらに有する場合は、充填物の充填は区画単位で行うことができる。この場合、前記充填物は、各区画と同量の充填物を各区画に連続して又は所定量の充填物を断続的に充填することによって行うことができる。 When the plate reactor further has the partition, the filling can be performed in units of compartments. In this case, the filling can be performed by filling the same amount of filling as each compartment continuously into each compartment or by intermittently filling a predetermined amount of filling.
なお、充填物の適切な充填状態は、例えば各隙間又は区画に充填された触媒（触媒層）の天面の位置の対比や、各隙間又は区画における前記天面の実測値と計算値との比較によって判断することができる。 The appropriate filling state of the packing is, for example, the comparison of the position of the top surface of the catalyst (catalyst layer) filled in each gap or section, and the measured value and calculated value of the top surface in each gap or section. This can be determined by comparison.
前記仕切り用係止部は、可撓性を有する仕切りを、形成される区画から充填物が漏れな
いように前記隙間に保持するために、仕切りの端部を各区画の端部に係止する部材である。このような仕切り用部材としては、例えばフック、フックを係止するための輪、孔、窪み等が挙げられる。
The partition locking portion locks the end of the partition to the end of each partition in order to hold the flexible partition in the gap so that the filler does not leak from the formed partition. It is a member. Examples of the partition member include a hook, a ring for locking the hook, a hole, and a recess.
前記通気栓は、各区画の通気性と充填物の保持とを両立する部材であって、各区画の端部に着脱自在に固定される部材である。通気栓は、前記隙間から区画単位で充填物を抜き出す観点から好ましい。通気栓は、例えば孔とこの孔に進出する方向に付勢されている爪、及び、孔とボルト及びナット、等の対となる係止部を用いて、各区画の端部に着脱自在に固定することができる。 The vent plug is a member that achieves both the breathability of each section and the retention of the filler, and is a member that is detachably fixed to the end of each section. The vent plug is preferable from the viewpoint of extracting the packing from the gap in units of compartments. For example, the vent plug is detachably attached to the end of each compartment by using a hole and a claw that is biased in the direction of advancement into the hole, and a pair of locking portions such as a hole, bolt, and nut. Can be fixed.
本発明では、第一の伝熱管群及び第二の伝熱管群のそれぞれにおいて、さらに一連の伝熱管からなるさらなる伝熱管群を配置し、第一の温度と第二の温度との差が７０℃以上である条件を満たす範囲において、異なる温度の熱媒をさらなる伝熱管群に供給してもよい。 In the present invention, in each of the first heat transfer tube group and the second heat transfer tube group, a further heat transfer tube group including a series of heat transfer tubes is arranged, and the difference between the first temperature and the second temperature is 70. A heat medium having a different temperature may be supplied to the further heat transfer tube group within a range that satisfies a condition of at least ° C.
前記プレート式反応器は、流体の原料と固体の触媒とを接触させて原料の接触反応によって反応生成物を製造する方法に利用することができる。このような利用は、例えば気相接触酸化反応のような、一般に高温での接触反応におけるプレート式反応器での熱による応力の発生を抑制し、また反応生成物の自己酸化等の望ましくない変質を抑制する観点から効果的である。 The plate reactor can be used in a method for producing a reaction product by contacting a raw material of a fluid with a solid catalyst and contacting the raw material. Such use suppresses generation of heat stress in a plate reactor in a catalytic reaction at a high temperature, such as a gas phase catalytic oxidation reaction, and an undesirable alteration such as reaction product auto-oxidation. It is effective from the viewpoint of suppressing the above.
このような製造方法における原料としては、流体の状態での接触反応に適用することができる公知の原料を用いることができる。このような原料としては、例えば、エチレン；炭素数３及び４の炭化水素、並びにターシャリーブタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種、又は、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒドからなる群から選ばれる少なくとも１種；炭素数４以上の炭化水素（例えばｎ−ブタンやベンゼン）；キシレン及びナフタレンの一方又は両方；ブテン；及び、エチルベンゼンが挙げられる。また、これらの原料に対応する前記反応生成物としては、それぞれ、酸化エチレン；炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒド及び炭素数３及び４の不飽和脂肪酸の少なくとも一方；マレイン酸；フタル酸；ブタジエン；及び、スチレンが挙げられる。前述の温度制御を利用して前記の原料から対応する反応生成物を製造することは、爆発範囲から外れた濃度で反応生成ガスをプレート式反応器から排出させる観点、反応生成物の後反応を防止する観点、及び、高温の反応生成ガスから熱回収を行う観点から効果的である。 As a raw material in such a production method, a known raw material that can be applied to a contact reaction in a fluid state can be used. As such a raw material, for example, ethylene; at least one selected from the group consisting of hydrocarbons having 3 and 4 carbon atoms and tertiary butanol, or a group consisting of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms At least one selected from: hydrocarbons having 4 or more carbon atoms (for example, n-butane and benzene); one or both of xylene and naphthalene; butene; and ethylbenzene. The reaction products corresponding to these raw materials include ethylene oxide; at least one of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms and unsaturated fatty acids having 3 and 4 carbon atoms; maleic acid; phthalic acid. Butadiene; and styrene. The production of the corresponding reaction product from the raw material using the temperature control described above means that the reaction product gas is discharged from the plate reactor at a concentration outside the explosion range, and the post reaction of the reaction product is performed. This is effective from the viewpoint of preventing the heat recovery from the high temperature reaction product gas.
特に、前記反応原料が、炭素数３及び４の炭化水素、並びにターシャリーブタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種、又は、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒドからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、前記反応生成物が、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒド及び炭素数３及び４の不飽和脂肪酸の少なくとも一方であるとき、反応生成ガスの急冷によって不飽和脂肪族アルデヒドの自己酸化を防止する観点からより効果的である。 In particular, the reaction raw material is at least one selected from the group consisting of hydrocarbons having 3 and 4 carbon atoms and tertiary butanol, or at least selected from the group consisting of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms. When the reaction product is at least one of an unsaturated aliphatic aldehyde having 3 and 4 carbon atoms and an unsaturated fatty acid having 3 and 4 carbon atoms, the unsaturated aliphatic aldehyde is obtained by quenching the reaction product gas. It is more effective from the viewpoint of preventing the auto-oxidation of the.
前記製造方法において、充填物の種類、充填層の温度、及び原料の供給量等の諸条件は、例えば、多管式反応器やプレート式反応器を用いる前記反応生成物の公知の製造方法における条件の採用、コンピュータによるシミュレーション等による計算、又は、公知の条件や計算値に基づく実験による条件の検討、によって決めることができる。
以下、本発明のプレート式反応器を、図面を用いてより具体的に説明する。
In the production method, the conditions such as the type of packing, the temperature of the packed bed, and the supply amount of the raw material are, for example, in the known production method of the reaction product using a multi-tubular reactor or a plate reactor. It can be determined by adopting conditions, calculation by computer simulation, etc., or examination of conditions by experiments based on known conditions or calculated values.
Hereinafter, the plate reactor of the present invention will be described more specifically with reference to the drawings.
本発明のプレート式反応器は、例えば図１〜３に示すように、矩形のケーシング１と、伝熱管２を有し、ケーシング１内に対向して並んで設けられる複数の伝熱プレート３と、伝熱管２に供給される熱媒を収容する第一及び第二の熱媒収容部４、５と、伝熱プレート
３の上部及び下部に設けられる穴あき板６、７と、第一の熱媒収容部４の熱媒を循環させるための第一のポンプ８ａと、第二の熱媒収容部５の熱媒を循環させるための第二のポンプ８ｂと、循環する第一の熱媒収容部４の熱媒の温度を調整するための第一の温度調整装置９ａと、循環する第二の熱媒収容部５の熱媒の温度を調整するための第二の温度調整装置９ｂとを有する。
The plate reactor of the present invention includes, for example, a rectangular casing 1 and a heat transfer tube 2 as shown in FIGS. 1 to 3, and a plurality of heat transfer plates 3 provided side by side in the casing 1. The first and second heat medium accommodating portions 4 and 5 for accommodating the heat medium supplied to the heat transfer tube 2, the perforated plates 6 and 7 provided on the upper and lower portions of the heat transfer plate 3, and the first The first pump 8a for circulating the heat medium in the heat medium accommodating part 4, the second pump 8b for circulating the heat medium in the second heat medium accommodating part 5, and the first heat medium to circulate A first temperature adjusting device 9a for adjusting the temperature of the heat medium in the housing portion 4, and a second temperature adjusting device 9b for adjusting the temperature of the heat medium in the circulating second heat medium housing portion 5. Have
ケーシング１は、断面形状が矩形の通気路を形成しており、前記反応容器に相当する。ケーシング１は、ケーシング１の上端及び下端に、対向する一対の通気口１０、１０’を有しており、通気口１０を含むケーシング端部１１と、通気口１０’を含むケーシング端部１１’と、伝熱プレート３が収容されるケーシング本体とから構成されている。ケーシング端部１１、１１’は、ケーシング本体に対して着脱自在にそれぞれ接続されている。 The casing 1 forms an air passage having a rectangular cross-sectional shape and corresponds to the reaction vessel. The casing 1 has a pair of opposed vents 10 and 10 ′ at the upper end and the lower end of the casing 1. The casing end 11 including the vent 10 and the casing end 11 ′ including the vent 10 ′. And a casing main body in which the heat transfer plate 3 is accommodated. The casing end portions 11 and 11 'are detachably connected to the casing body.
伝熱管２は、例えば長径が１０〜１００ｍｍであり短径が５〜５０ｍｍの断面形状が楕円形の管である。 The heat transfer tube 2 is, for example, a tube having a major axis of 10 to 100 mm and a minor axis of 5 to 50 mm and an elliptical cross-sectional shape.
伝熱プレート３は、図４に示すように、複数の伝熱管２が断面形状の端縁で連結した形状の第一及び第二の伝熱プレート３ａ、３ｂと、これらの間に形成されるスペーサ部３ｃとを有している。第一及び第二の伝熱プレート３ａ、３ｂはそれぞれ、楕円弧が連続して形成された二枚の波板を両波板の弧の端に形成される凸縁で互いに接合することによって形成されており、ケーシング１内の通気方向に沿って並んで設けられる。第一及び第二の伝熱プレート３ａ、３ｂは、それぞれ第一及び第二の伝熱管群に相当する。第一の伝熱プレート３ａの高さと第二の伝熱プレート３ｂの高さとの比（ａ：ｂ）は、例えば８：３である。 As shown in FIG. 4, the heat transfer plate 3 is formed between first and second heat transfer plates 3 a and 3 b having a shape in which a plurality of heat transfer tubes 2 are connected to each other at an edge having a cross-sectional shape. And a spacer portion 3c. Each of the first and second heat transfer plates 3a and 3b is formed by joining two corrugated plates each having an elliptical arc formed continuously with a convex edge formed at the ends of the arcs of both corrugated plates. And provided side by side along the ventilation direction in the casing 1. The first and second heat transfer plates 3a and 3b correspond to first and second heat transfer tube groups, respectively. The ratio (a: b) between the height of the first heat transfer plate 3a and the height of the second heat transfer plate 3b is, for example, 8: 3.
スペーサ部３ｃは、例えば第一及び第二の伝熱プレート３ａ、３ｂの端部のそれぞれの接合板部が一部で重なり合って形成されている。スペーサ部３ｃの高さは例えば５０ｍｍである。 The spacer portion 3c is formed, for example, by overlapping the respective joining plate portions at the ends of the first and second heat transfer plates 3a, 3b. The height of the spacer portion 3c is, for example, 50 mm.
隣り合う伝熱プレート３は、表面の凸縁同士が対向するように並列していてもよいが、図１のプレート式反応器では、図３に示すように、一方の伝熱プレート３の表面の凸縁と、他方の伝熱プレート３の表面の凹縁とが対向するように並列している。また伝熱プレート３は、反応容器全体において異なる間隔で並列していてもよいが、図１のプレート式反応器では、同じ間隔（例えば図４の伝熱管２ａの外壁間の最短距離が１４ｍｍ（各伝熱プレート３の伝熱管の長軸間の距離が３０ｍｍ））で並列している。 Adjacent heat transfer plates 3 may be arranged in parallel so that the convex edges of the surfaces face each other, but in the plate reactor of FIG. 1, as shown in FIG. 3, the surface of one heat transfer plate 3 Of the heat transfer plate 3 and the concave edge of the surface of the other heat transfer plate 3 are arranged in parallel. Further, the heat transfer plates 3 may be arranged in parallel at different intervals in the entire reaction vessel, but in the plate reactor of FIG. 1, the same interval (for example, the shortest distance between the outer walls of the heat transfer tube 2a in FIG. The distance between the major axes of the heat transfer tubes of each heat transfer plate 3 is 30 mm)) in parallel.
第一の伝熱プレート３ａは、例えば図４に示すように、断面の大きさが異なる三種の伝熱管２ａ〜２ｃを上部、中部、及び下部のそれぞれにおいて含んでいる。第一の伝熱プレート３ａは、伝熱管２ａ〜２ｃの長軸が一直線上に配置されるように形成されている。例えば伝熱管２ａは、第一の伝熱プレート３ａの高さの２０％分の第一の伝熱プレート３ａを形成し、伝熱管２ｂは第一の伝熱プレート３ａの高さの３０％分の第一の伝熱プレート３ａを形成し、伝熱管２ｃは第一の伝熱プレート３ａの高さの４０％分の第一の伝熱プレート３ａを形成している。そして例えば、第一の伝熱プレート３ａの高さの１０％分は、スペーサ部を含む、第一の伝熱プレート３ａの上端部及び下端部の接合板部で形成されている。 For example, as shown in FIG. 4, the first heat transfer plate 3 a includes three types of heat transfer tubes 2 a to 2 c having different cross-sectional sizes in the upper part, the middle part, and the lower part. The first heat transfer plate 3a is formed such that the long axes of the heat transfer tubes 2a to 2c are arranged in a straight line. For example, the heat transfer tube 2a forms a first heat transfer plate 3a corresponding to 20% of the height of the first heat transfer plate 3a, and the heat transfer tube 2b corresponds to 30% of the height of the first heat transfer plate 3a. The first heat transfer plate 3a is formed, and the heat transfer tube 2c forms a first heat transfer plate 3a corresponding to 40% of the height of the first heat transfer plate 3a. For example, 10% of the height of the first heat transfer plate 3a is formed by the joining plate portions at the upper end portion and the lower end portion of the first heat transfer plate 3a including the spacer portion.
第一の伝熱プレート３ａの上部に形成されている伝熱管２ａの断面形状は、長径が５０ｍｍであり、短径が２０ｍｍの楕円形であり、第一の伝熱プレート３ａの中部に形成されている伝熱管２ｂの断面形状は、長径が４０ｍｍであり、短径が１６ｍｍの楕円形であり、第一の伝熱プレート３ａの下部に形成されている伝熱管２ｃの断面形状は、長径が３０ｍｍであり、短径が１０ｍｍの楕円形である。 The cross-sectional shape of the heat transfer tube 2a formed on the upper part of the first heat transfer plate 3a is an ellipse having a major axis of 50 mm and a minor axis of 20 mm, and is formed in the middle of the first heat transfer plate 3a. The cross-sectional shape of the heat transfer tube 2b is an ellipse having a major axis of 40 mm and a minor axis of 16 mm, and the cross-sectional shape of the heat transfer tube 2c formed at the lower part of the first heat transfer plate 3a has a major axis of It is 30 mm and has an elliptical shape with a minor axis of 10 mm.
第二の伝熱プレート３ｂは、一種類の伝熱管２ｄによって構成されている。伝熱管２ｄの断面形状は、長径が３０ｍｍであり、短径が１０ｍｍである。 The second heat transfer plate 3b is composed of one type of heat transfer tube 2d. The cross-sectional shape of the heat transfer tube 2d has a major axis of 30 mm and a minor axis of 10 mm.
第一及び第二の熱媒収容部４、５は、それぞれケーシング１の対向する一対の壁に設けられる容器である。第一及び第二の熱媒収容部４、５は、一体の熱媒収容部を他の部材と同様にステンレス等の伝熱性を有する仕切り板によって仕切ることによって設けることができる。又は第一及び第二の熱媒収容部４、５は、例えば熱媒収容部間の伝熱を抑制する観点から、伝熱性の小さな部材（例えば雲母の板状成形体）又は微小な隙間（例えば５ｍｍ）を介してケーシング１内の通気方向に沿って隣接して設けることができる。第一及び第二の熱媒収容部４、５には、各伝熱管２に熱媒を供給するための供給口が前記壁に形成されており、第一及び第二の伝熱プレート３ａ、３ｂとも隣接している。第一及び第二の熱媒収容部４、５は、例えば反応容器全体において、熱媒が伝熱管２を介して一対の各熱媒収容部間を循環するように、所定の高さにおいて複数に区切られている。 The first and second heat medium accommodating portions 4 and 5 are containers provided on a pair of opposing walls of the casing 1, respectively. The 1st and 2nd heat-medium accommodating parts 4 and 5 can be provided by partitioning an integral heat-medium accommodating part with the partition plates which have heat conductivity, such as stainless steel similarly to another member. Alternatively, the first and second heat medium accommodating portions 4 and 5 are, for example, from the viewpoint of suppressing heat transfer between the heat medium accommodating portions, a small heat conductive member (for example, a mica plate-shaped molded body) or a minute gap ( For example, it can be provided adjacently along the ventilation direction in the casing 1 via 5 mm). In the first and second heat medium accommodating portions 4 and 5, a supply port for supplying a heat medium to each heat transfer tube 2 is formed in the wall, and the first and second heat transfer plates 3 a, 3b is also adjacent. The first and second heat medium accommodating portions 4, 5 are plural at a predetermined height so that the heat medium circulates between the pair of heat medium accommodating portions via the heat transfer tube 2, for example, in the entire reaction vessel. It is divided into.
第二の熱媒収容部５は、図５に示すように、第二の伝熱プレート３ｂに加えてスペーサ部３ｃとも隣接している。そして第二の熱媒収容部５には、第一の熱媒収容部４側の端部において、一又は二以上の熱遮蔽板１２が設けられている。熱遮蔽板１２は、例えば図５に示すように、第二の熱媒収容部５における熱媒の対流を遮断する向きであって、スペーサ３ｃの隣接部位から第二の伝熱プレート３ｂの伝熱管２ｄに向けて傾斜するように設けられている。熱遮蔽板１２は熱媒規制部材に相当している。 As shown in FIG. 5, the second heat medium accommodating portion 5 is adjacent to the spacer portion 3c in addition to the second heat transfer plate 3b. The second heat medium accommodating portion 5 is provided with one or more heat shielding plates 12 at the end on the first heat medium accommodating portion 4 side. For example, as shown in FIG. 5, the heat shielding plate 12 is in a direction to block the convection of the heat medium in the second heat medium accommodating portion 5, and is transferred from the adjacent portion of the spacer 3 c to the second heat transfer plate 3 b. It is provided so as to be inclined toward the heat pipe 2d. The heat shielding plate 12 corresponds to a heat medium regulating member.
穴あき板６、７は、それぞれ、充填される充填物の最長径に対して０．２０〜０．９９倍の径を有する孔が２０〜９９％の開口率で設けられている板である。図１のプレート式反応器では、穴あき板６、７は、最も外側に配置される伝熱プレート３とケーシング１の壁との間の隙間への通気を防止するために、図３に示すように、最も外側に配置されている伝熱プレート３の端縁からケーシング１の壁までの隙間を塞ぐように形成されている。 The perforated plates 6 and 7 are plates each having a hole having a diameter of 0.20 to 0.99 times the longest diameter of the filling material to be filled with an opening ratio of 20 to 99%. . In the plate reactor of FIG. 1, the perforated plates 6, 7 are shown in FIG. 3 in order to prevent aeration to the gap between the outermost heat transfer plate 3 and the wall of the casing 1. Thus, it forms so that the clearance gap between the edge of the heat exchanger plate 3 arrange | positioned at the outermost side and the wall of the casing 1 may be plugged up.
第一及び第二のポンプ８ａ、８ｂには、所望の温度の熱媒を移送することができる装置が用いられる。また、第一及び第二の温度調整装置９ａ、９ｂには、熱媒の温度を所望の温度に制御することができる熱交換器等の装置が用いられる。第一及び第二の熱媒収容部４、５、第一及び第二のポンプ８ａ、８ｂ、及び、第一及び第二の温度調整装置９ａ、９ｂは熱媒供給装置を構成している。 For the first and second pumps 8a and 8b, apparatuses capable of transferring a heat medium having a desired temperature are used. Moreover, apparatuses, such as a heat exchanger which can control the temperature of a heat medium to desired temperature, are used for the 1st and 2nd temperature control apparatuses 9a and 9b. The first and second heat medium accommodating portions 4 and 5, the first and second pumps 8a and 8b, and the first and second temperature adjusting devices 9a and 9b constitute a heat medium supply device.
隣り合う伝熱プレート３間の隙間には、充填物が充填される。例えば隣り合う第二の伝熱プレート３ｂ間の隙間及び隣り合うスペーサ部３ｃ間の隙間には、形状が球であり、粒径（最長径）が５ｍｍであり、比重が１．５である不活性粒子が充填され、隣り合う第一の伝熱プレート３ａ間の隙間には、形状が円柱状であり、粒径（最長径）が４ｍｍであり、比重が０．７である触媒が充填される。 A gap between adjacent heat transfer plates 3 is filled with a filler. For example, in the gap between the adjacent second heat transfer plates 3b and the gap between the adjacent spacer portions 3c, the shape is a sphere, the particle diameter (longest diameter) is 5 mm, and the specific gravity is 1.5. Filled with active particles, the gap between the adjacent first heat transfer plates 3a is filled with a catalyst having a cylindrical shape, a particle diameter (longest diameter) of 4 mm, and a specific gravity of 0.7. The
図１のプレート式反応器を、プロパン又はプロピレンの気相接触酸化反応によるアクロレインの製造に用いるとする。通気口１０からは、プロピレンと酸素とを含有する原料ガスが供給され、第一の伝熱プレート３ａの伝熱管２ａ〜２ｃには、第一の熱媒収容部４から、例えば温度が３５０℃に調整された熱媒が供給され、第二の伝熱プレート３ｂの伝熱管２ｄには、第二の熱媒収容部５から、例えば温度が２００℃に調整された熱媒が供給される。第一の伝熱プレート３ａ間で生成したアクロレインを含有する反応生成ガスは、スペーサ部３ｃに沿って速やかに第二の伝熱プレート３ｂ間に供給され、冷却される。 Suppose that the plate reactor of FIG. 1 is used for the production of acrolein by gas phase catalytic oxidation reaction of propane or propylene. A raw material gas containing propylene and oxygen is supplied from the vent 10, and the temperature of the heat transfer tubes 2 a to 2 c of the first heat transfer plate 3 a is, for example, 350 ° C. from the first heat medium accommodating portion 4. The heat medium adjusted to, for example, is supplied from the second heat medium accommodating part 5 to the heat transfer tube 2d of the second heat transfer plate 3b, for example, at a temperature of 200 ° C. The reaction product gas containing acrolein generated between the first heat transfer plates 3a is quickly supplied between the second heat transfer plates 3b along the spacer portion 3c and cooled.
第二の熱媒収容部５における第一の熱媒収容部４側の端部では、第二の熱媒収容部５における熱媒の対流が熱遮蔽板１２によって妨げられ、また熱遮蔽板１２に当たった熱媒が
伝熱管２ｄに向けて流れ易いことから熱媒が滞留しやすく、また滞留している熱媒はケーシング１からの伝熱により加温される。さらに、加温された熱媒は上昇して前記端部において滞留する。したがって、前記端部においては、第二の熱媒収容部５における第一の熱媒収容部４側ほど熱媒の温度が高くなり、前記端部において熱媒の温度は２０１〜３００℃程度になる。このため、ケーシング１の壁に生じる熱媒の温度差による応力が抑制される。
At the end of the second heat medium accommodating part 5 on the first heat medium accommodating part 4 side, the convection of the heat medium in the second heat medium accommodating part 5 is hindered by the heat shielding plate 12, and the heat shielding plate 12. Since the heat medium that hits the air easily flows toward the heat transfer tube 2d, the heat medium easily stays, and the staying heat medium is heated by heat transfer from the casing 1. Further, the heated heat medium rises and stays at the end. Therefore, in the said edge part, the temperature of a heat medium becomes high toward the 1st heat-medium accommodating part 4 side in the 2nd heat-medium accommodating part 5, and the temperature of a heat medium in the said edge part is about 201-300 degreeC. Become. For this reason, the stress by the temperature difference of the heat medium which arises on the wall of the casing 1 is suppressed.
さらに、スペーサ部３ｃは、第一及び第二の伝熱プレート３ａ、３ｂの端部の接合板部の一部の重なりによって形成されていることから、ケーシング１内部における温度差によって各伝熱プレート３ａ及び３ｂに生じる応力は、各伝熱プレート３ａ、３ｂの接合板部の伸長や収縮によって抑制される。 Furthermore, since the spacer portion 3c is formed by overlapping part of the joining plate portions at the ends of the first and second heat transfer plates 3a and 3b, each heat transfer plate is caused by a temperature difference in the casing 1. The stress which arises in 3a and 3b is suppressed by the expansion | extension and shrinkage | contraction of the joining board part of each heat-transfer plate 3a, 3b.
なお、スペーサ部は、図６に示すように、両端又は一端が遮蔽板１３で塞がれた伝熱管２ｄであってもよい。このようにスペーサ部を構成する場合には、伝熱プレート３を一枚の伝熱プレートで構成することが可能となる。 As shown in FIG. 6, the spacer portion may be a heat transfer tube 2 d whose both ends or one end is closed with a shielding plate 13. Thus, when comprising a spacer part, it becomes possible to comprise the heat-transfer plate 3 with one heat-transfer plate.
また熱遮蔽板１２は、図６に示すように、複数枚設けられてもよいし、また水平部と、この水平部から伝熱管２ｄに向けて下方に傾斜する傾斜部とを有する屈曲した板を含んでいてもよい。このような熱遮蔽板の数や形状によって、熱媒収容部の端部における熱媒の滞留を調整することが可能となり、前記端部における熱媒の温度を調整することが可能となる。 As shown in FIG. 6, a plurality of the heat shielding plates 12 may be provided, or a bent plate having a horizontal portion and an inclined portion inclined downward from the horizontal portion toward the heat transfer tube 2d. May be included. Depending on the number and shape of the heat shielding plates, it is possible to adjust the retention of the heat medium at the end portion of the heat medium accommodating portion, and it is possible to adjust the temperature of the heat medium at the end portion.
前記プレート式反応器は、第一及び第二の熱媒収容部４、５とスペーサ部３ｃと熱遮蔽板１２とを有することから、温度差が７０℃以上の二種の熱媒が供給されるプレート式反応器において、この熱媒の温度差による応力の発生を抑制することができる。 Since the plate reactor has the first and second heat medium accommodating portions 4 and 5, the spacer portion 3 c and the heat shielding plate 12, two kinds of heat medium having a temperature difference of 70 ° C. or more are supplied. Generation of stress due to the temperature difference of the heating medium can be suppressed.
また前記プレート式反応器は、第一の伝熱プレート３ａと第二の伝熱プレート３ｂとが、高さが５０ｍｍ程度のスペーサ部３ｃを介して接続されていることから、第一の伝熱プレート３ａ側で生成した生成物を第二の伝熱プレート３ｂ側に迅速に送ることができる。 In the plate reactor, the first heat transfer plate 3a and the second heat transfer plate 3b are connected via a spacer portion 3c having a height of about 50 mm. The product produced on the plate 3a side can be quickly sent to the second heat transfer plate 3b side.
プレート式反応器は、一般に気相反応による生成物を大量に効率よく製造する観点で優れており、本発明のプレート式反応器は、反応温度とその後の処理温度との温度差の大きな反応に好適に利用することができ、プレート式反応器の汎用性のさらなる拡大が期待される。 The plate reactor is generally superior from the viewpoint of efficiently producing a large amount of a product by a gas phase reaction, and the plate reactor of the present invention is suitable for a reaction having a large temperature difference between the reaction temperature and the subsequent processing temperature. It can be suitably used, and further expansion of versatility of the plate reactor is expected.
１ ケーシング
２、２ａ〜２ｃ 伝熱管
３、３ａ，３ｂ 伝熱プレート
３ｃ スペーサ部
４ 第一の熱媒収容部
５ 第二の熱媒収容部
６、７ 穴あき板
８ａ 第一のポンプ
８ｂ 第二のポンプ
９ａ 第一の温度調整装置
９ｂ 第二の温度調整装置
１０、１０’ 通気口
１１、１１’ ケーシング端部
１２ 熱遮蔽板
１３ 遮蔽板
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Casing 2, 2a-2c Heat-transfer tube 3, 3a, 3b Heat-transfer plate 3c Spacer part 4 First heat-medium accommodating part 5 Second heat-medium accommodating part 6, 7 Perforated board 8a First pump 8b Second Pump 9a first temperature adjusting device 9b second temperature adjusting device 10, 10 'vent 11, 11' casing end 12 heat shielding plate 13 shielding plate
Claims (6)
前記反応容器は、供給されたガスが、隣り合う伝熱プレート間の隙間を通って排出される容器であり、
前記伝熱プレートは、断面形状の周縁又は端縁で連結している複数の前記伝熱管を含み、
隣り合う伝熱プレート間の隙間に触媒を含む充填物が充填されるプレート式反応器において、
前記伝熱プレートは、一連の伝熱管で構成される第一の伝熱管群と、反応容器内の通気方向に沿って第一の伝熱管群に並んで配置される、一連の伝熱管で構成される第二の伝熱管群と、第一及び第二の伝熱管群の間に配置され、熱媒が供給されないスペーサ部とを含み、
前記熱媒供給装置は、前記第一の伝熱管群に伝熱管の開口端で隣接し、第一の伝熱管群の伝熱管に供給される第一の温度の熱媒を収容する第一の熱媒収容部と、前記第二の伝熱管群に伝熱管の開口端で隣接し、第二の伝熱管群の伝熱管に供給される第二の温度の熱媒を収容する第二の熱媒収容部とを有し、
前記第一の温度と前記第二の温度との差は７０℃以上であり、
前記第一及び第二の熱媒収容部の一方又は両方は、伝熱管の開口端を含む伝熱プレートの端縁で前記スペーサ部にも隣接し、
スペーサ部に隣接する熱媒収容部内において、スペーサ部に隣接する部位に、熱媒の流動を規制する熱媒規制部材をさらに有することを特徴とするプレート式反応器。 A reaction vessel for reacting gaseous raw materials, a heat transfer tube, a plurality of heat transfer plates provided side by side in the reaction vessel, a heat medium supply device for supplying a heat medium to the heat transfer tube, Have
The reaction vessel is a vessel in which the supplied gas is discharged through a gap between adjacent heat transfer plates,
The heat transfer plate includes a plurality of the heat transfer tubes connected at a peripheral edge or an edge of a cross-sectional shape,
In a plate reactor in which a packing containing a catalyst is filled in a gap between adjacent heat transfer plates,
The heat transfer plate is composed of a first heat transfer tube group constituted by a series of heat transfer tubes and a series of heat transfer tubes arranged side by side in the first heat transfer tube group along the aeration direction in the reaction vessel. A second heat transfer tube group, and a spacer portion that is disposed between the first and second heat transfer tube groups and to which no heat medium is supplied,
The heat medium supply device is adjacent to the first heat transfer tube group at the opening end of the heat transfer tube, and stores a first temperature heat medium supplied to the heat transfer tube of the first heat transfer tube group. A second heat for accommodating a heat medium at a second temperature that is adjacent to the heat transfer chamber and the second heat transfer tube group at the open end of the heat transfer tube and is supplied to the heat transfer tube of the second heat transfer tube group A medium containing part,
The difference between the first temperature and the second temperature is 70 ° C. or more,
One or both of the first and second heat medium accommodating portions are adjacent to the spacer portion at the edge of the heat transfer plate including the open end of the heat transfer tube,
A plate reactor, further comprising a heat medium regulating member for regulating the flow of the heat medium at a site adjacent to the spacer part in the heat medium accommodating part adjacent to the spacer part.
前記原料に、エチレン；炭素数３及び４の炭化水素、並びにターシャリーブタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種、又は、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒドからなる群から選ばれる少なくとも１種；炭素数４以上の炭化水素；キシレン及びナフタレンの一方又は両方；ブテン；又はエチルベンゼンを用い、
酸化エチレン；炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒド及び炭素数３及び４の不飽和脂肪酸の少なくとも一方；マレイン酸；フタル酸；ブタジエン；又はスチレンである反応生成物を製造することを特徴とする反応生成物の製造方法。 Using the plate reactor according to any one of claims 1 to 4, a reaction product from a gaseous raw material in the presence of a catalyst filled in a gap between heat transfer plates of the plate reactor. A method of manufacturing
The raw material is at least one selected from the group consisting of ethylene; hydrocarbons having 3 and 4 carbon atoms and tertiary butanol, or at least 1 selected from the group consisting of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms. Seeds; hydrocarbons having 4 or more carbon atoms; one or both of xylene and naphthalene; butene; or ethylbenzene,
Producing a reaction product which is ethylene oxide; at least one of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms and unsaturated fatty acids having 3 and 4 carbon atoms; maleic acid; phthalic acid; butadiene; or styrene. A method for producing a reaction product.
前記反応生成物が、炭素数３及び４の不飽和脂肪族アルデヒド、及び炭素数３及び４の
不飽和脂肪酸、の少なくとも一方であることを特徴とする請求項５に記載の反応生成物の製造方法。 The raw material is at least one selected from the group consisting of hydrocarbons having 3 and 4 carbon atoms and tertiary butanol, or at least one selected from the group consisting of unsaturated aliphatic aldehydes having 3 and 4 carbon atoms. Yes,
6. The reaction product according to claim 5, wherein the reaction product is at least one of an unsaturated aliphatic aldehyde having 3 and 4 carbon atoms and an unsaturated fatty acid having 3 and 4 carbon atoms. Method.
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