JP4507711B2 - Catalytic reactor - Google Patents

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Description

本発明は、内部に配置した触媒を介して反応原料を反応させて反応生成物を生成する反応流路と、内部に熱媒を通過させて上記反応流路との熱交換を行う熱媒流路とを有してなる触媒反応器に関する。   The present invention provides a reaction flow path for reacting reaction raw materials via a catalyst disposed therein to generate a reaction product, and a heat medium flow for exchanging heat with the reaction flow path through the heat medium. The present invention relates to a catalytic reactor having a channel.

反応原料と触媒とを接触させて化学反応を行い反応生成物を得る際には、内部に触媒を充填してなる反応管を複数有してなる多管式の反応器が用いられる。この反応器は、上記複数の反応管の外側に、この複数の反応管と熱交換を行うための熱媒流路を有している。そして、この熱媒流路に流す熱媒の温度を適温に維持することにより、上記反応管内に充填した触媒の温度を適温に維持し、目的とする反応生成物を得ている。このような反応器としては、例えば特許文献1に示すものがある。   When a reaction raw material and a catalyst are brought into contact with each other to perform a chemical reaction to obtain a reaction product, a multitubular reactor having a plurality of reaction tubes filled with a catalyst is used. This reactor has a heat medium flow path for heat exchange with the plurality of reaction tubes outside the plurality of reaction tubes. Then, by maintaining the temperature of the heat medium flowing through the heat medium flow path at an appropriate temperature, the temperature of the catalyst filled in the reaction tube is maintained at an appropriate temperature, and a desired reaction product is obtained. An example of such a reactor is shown in Patent Document 1.

また、特許文献1の反応器内においては、円筒状の反応器シェル内に、複数の反応管を配設し、この反応管の長手方向に向けて、略中央部に穴(空間部)を有する穴あき円板型邪魔板と、外周部に隙間を形成する円板型邪魔板とを交互に配設して、反応器シェル内に供給された熱媒が方向を変更しながら流れるようにしている。また、穴あき円板型邪魔板の空間部内にも上記反応管を配置していることにより、生成する目的生成物の収率(生成率)を悪化させることなく、上記熱媒を供給するポンプの動力を低減させている。   Further, in the reactor of Patent Document 1, a plurality of reaction tubes are arranged in a cylindrical reactor shell, and a hole (space portion) is formed at a substantially central portion in the longitudinal direction of the reaction tube. The perforated disc type baffle plate and the disc type baffle plate forming a gap in the outer peripheral portion are alternately arranged so that the heat medium supplied in the reactor shell flows while changing the direction. ing. In addition, a pump that supplies the heat medium without deteriorating the yield (production rate) of the target product to be produced by arranging the reaction tube in the space of the perforated disk type baffle The power of is reduced.

ところで、上記触媒反応器においては、まだ反応が行われていないフレッシュな反応原料が流れる上記反応管の上流側、特に反応管の入口部の近傍において、最も活発に反応が行われる。そして、上記反応が発熱反応である場合には、上記入口部の近傍に充填された触媒の温度が他の部位に比べて高温になる。このとき、この部分的に高温になった熱媒により反応管内の触媒を十分に冷却できないときには、触媒の温度が上昇し、触媒が熱により劣化してしまうホットスポットと呼ばれる現象が発生してしまう。
そのため、特許文献1の反応器においては、反応器内に熱媒が円滑に流れるようにして、上記ホットスポットの現象の発生を抑制している。
By the way, in the catalytic reactor, the reaction is most actively carried out on the upstream side of the reaction tube, particularly in the vicinity of the inlet of the reaction tube, through which fresh reaction raw materials that have not yet been reacted. And when the said reaction is an exothermic reaction, the temperature of the catalyst with which the vicinity of the said inlet part was filled becomes high compared with another site | part. At this time, when the catalyst in the reaction tube cannot be sufficiently cooled by the partially heated heat medium, the temperature of the catalyst rises and a phenomenon called a hot spot is generated in which the catalyst deteriorates due to heat. .
Therefore, in the reactor of patent document 1, generation | occurrence | production of the said hot spot phenomenon is suppressed so that a heat medium may flow smoothly in a reactor.

しかしながら、上記反応生成物の収率を一層向上させ、上記熱媒を供給するポンプの動力を一層低減させるためには、上記従来の反応器では十分ではない。すなわち、反応原料による反応のピーク温度は触媒の温度に大きく依存しており、反応管の各部における触媒の温度にばらつき(温度分布)があると、反応管内において反応が均一に行われないおそれがある。そして、反応が均一に行われないことにより、反応生成物の収率も高くすることができなくなる。   However, the conventional reactor is not sufficient for further improving the yield of the reaction product and further reducing the power of the pump for supplying the heat medium. That is, the peak temperature of the reaction with the reaction raw material greatly depends on the temperature of the catalyst, and if there is variation (temperature distribution) in the temperature of the catalyst in each part of the reaction tube, the reaction may not be performed uniformly in the reaction tube. is there. And since reaction is not performed uniformly, the yield of a reaction product cannot also be made high.

特開2001−137689号公報Japanese Patent Laid-Open No. 2001-137689

本発明は、かかる従来の問題点に鑑みてなされたもので、反応生成物の収率を一層向上させることができ、第1熱媒を供給する動力を一層低減させることができる触媒反応器を提供しようとするものである。   The present invention has been made in view of such conventional problems, and provides a catalytic reactor that can further improve the yield of the reaction product and further reduce the power to supply the first heating medium. It is something to be offered.

本発明は、内部に触媒を配置してなる反応流路と、該反応流路に隣接形成された熱媒流路とを有し、上記反応流路は、その内部に反応原料を導入すると共に該反応原料と上記触媒とを接触させて反応生成物を生成し排出するよう構成してあり、一方上記熱媒流路は、その内部に第1熱媒を通過させて上記反応流路との熱交換を行うよう構成してなる触媒反応器において、
上記熱媒流路内には、上記第1熱媒とは温度が異なる第2熱媒を噴出して上記第1熱媒に混合させる複数の噴出孔を有する第2熱媒噴出ヘッダーが配設されており、かつ該第2熱媒噴出ヘッダーは、上記反応原料の流れ方向における上流側に配設されていることを特徴とする触媒反応器にある(請求項1)。
The present invention has a reaction flow path having a catalyst disposed therein and a heat medium flow path formed adjacent to the reaction flow path, and the reaction flow path introduces a reaction raw material into the reaction flow path. The reaction raw material and the catalyst are brought into contact with each other so that a reaction product is generated and discharged. On the other hand, the heating medium flow path passes through the first heating medium to form a reaction product with the reaction flow path. In a catalytic reactor configured to perform heat exchange,
A second heat medium ejection header having a plurality of ejection holes for ejecting a second heat medium having a temperature different from that of the first heat medium and mixing with the first heat medium is disposed in the heat medium flow path. And the second heat medium ejection header is disposed on the upstream side in the flow direction of the reaction raw material (Claim 1).

本発明の触媒反応器は、触媒を配置してなる上記反応流路とこの反応流路と熱交換を行う上記熱媒流路とを有しており、この熱媒流路内における上流側には、上記第2熱媒噴出ヘッダーを有している。そして、上記反応生成物を得る際には、上記反応流路に上記反応原料を流入させ、この反応原料を上記触媒に接触させて反応を行い、反応生成物を生成する。このとき、上記第1熱媒を上記熱媒流路内に流し、第1熱媒が反応流路と熱交換を行うことにより、反応流路内の触媒の温度を適温に維持する。   The catalyst reactor of the present invention has the reaction channel in which a catalyst is arranged and the heat medium channel for exchanging heat with the reaction channel, and on the upstream side in the heat medium channel. Has the second heat medium ejection header. And when obtaining the said reaction product, the said reaction raw material is poured into the said reaction flow path, this reaction raw material is made to contact the said catalyst, it reacts, and a reaction product is produced | generated. At this time, the first heat medium is caused to flow into the heat medium flow path, and the first heat medium exchanges heat with the reaction flow path, thereby maintaining the temperature of the catalyst in the reaction flow path at an appropriate temperature.

ところで、上記反応原料による反応は、上記反応流路における上流側(上記反応原料の流れ方向における上流側)において活発に行われる。
そこで、本発明においては、上記第2熱媒噴出ヘッダーは、反応原料の流れ方向における上流側に配設されており、この第2熱媒噴出ヘッダーは上記第1熱媒とは温度が異なる第2熱媒を噴出させる。そして、第2熱媒噴出ヘッダーによる第2熱媒の噴出は、上記熱媒流路内における第1熱媒に対して直接行れ、噴出された直後に直ちに熱媒流路内の第1熱媒に混合される。
これにより、上記熱媒流路は、反応が活発に行われる反応流路における上流側と重点的に熱交換することができる。
By the way, the reaction by the reaction raw material is actively performed on the upstream side in the reaction channel (upstream side in the flow direction of the reaction raw material).
Therefore, in the present invention, the second heat medium ejection header is disposed upstream in the flow direction of the reaction raw material, and the second heat medium ejection header has a temperature different from that of the first heat medium. 2 The heat medium is ejected. The ejection of the second heat medium by the second heat medium ejection header is performed directly on the first heat medium in the heat medium flow path, and immediately after the ejection, the first heat in the heat medium flow path is immediately generated. Mixed in the medium.
Thereby, the said heat-medium flow path can heat-exchange intensively with the upstream in the reaction flow path in which reaction is actively performed.

また、上記触媒反応器においては、上記熱媒流路内に第2熱媒を直接噴出させているものの、この第2熱媒は噴出された後に直ちに第1熱媒と混合される。そのため、熱媒流路内に第1熱媒とは温度が異なる第2熱媒が長く介在することがなく、熱媒流路内の各部における第1熱媒の温度にばらつき(温度分布)が生じることを抑制することができる。
これにより、反応流路内の各部に配置された触媒の温度にばらつきが生じることを抑制することができ、上記触媒反応器によって生成する反応生成物の収率(生産率)を向上させることができる。
In the catalytic reactor, the second heat medium is directly ejected into the heat medium flow path, but the second heat medium is mixed with the first heat medium immediately after being ejected. Therefore, the second heat medium having a temperature different from that of the first heat medium does not exist in the heat medium flow path for a long time, and the temperature of the first heat medium in each part in the heat medium flow path varies (temperature distribution). It is possible to suppress the occurrence.
Thereby, it can suppress that the temperature of the catalyst arrange | positioned at each part in a reaction flow path produces dispersion | variation, and can improve the yield (production rate) of the reaction product produced | generated by the said catalyst reactor. it can.

また、上記熱媒流路が上記反応が活発に行われる反応流路における上流側と重点的に熱交換することにより、反応による触媒の温度変化が激しい部位と効果的に熱交換を行うことができる。そのため、上記温度変化が激しい部位と熱交換を行うために第1熱媒の流量を増大させる必要がなく、上記熱媒流路に供給する第1熱媒の流量を減少させることができる。そのため、第1熱媒を供給する動力を低減させることができる。   In addition, the heat medium flow channel exchanges heat with the upstream side of the reaction flow channel where the reaction is actively performed, thereby effectively exchanging heat with the site where the temperature change of the catalyst is severe. it can. Therefore, it is not necessary to increase the flow rate of the first heat medium in order to perform heat exchange with the part where the temperature change is severe, and the flow rate of the first heat medium supplied to the heat medium flow path can be reduced. Therefore, the power for supplying the first heat medium can be reduced.

それ故、本発明の触媒反応器によれば、反応生成物の収率を一層向上させることができ、第1熱媒を供給する動力を一層低減させることができる。   Therefore, according to the catalytic reactor of the present invention, the yield of the reaction product can be further improved, and the power for supplying the first heat medium can be further reduced.

上述した本発明の触媒反応器における好ましい実施の形態につき説明する。
本発明において、上記上流側とは、上記反応流路の形成方向における中央位置よりも、上記反応原料の流れ方向における上流側のことをいう。
また、上記第2熱媒噴出ヘッダーは、上記熱媒流路内において、上記反応流路の全長に対して、この反応流路における上記反応原料の入口部から5割の長さ以下の範囲に配設することが好ましく、上記反応原料の入口部から1〜3割の長さの範囲に配設することがより好ましい。
さらに、第2熱媒噴出ヘッダーは、上記熱媒流路内において、上記反応流路における上記反応原料の入口部の近傍に配設することが好ましい。これらの場合には、一層効果的に上記触媒の温度のばらつきの発生を抑制することができる。
A preferred embodiment of the above-described catalytic reactor of the present invention will be described.
In the present invention, the upstream side means an upstream side in the flow direction of the reaction raw material from a central position in the formation direction of the reaction flow path.
In addition, the second heat medium ejection header has a length of 50% or less from the reaction raw material inlet in the reaction channel with respect to the total length of the reaction channel in the heat medium channel. It is preferable to dispose, and it is more preferable to dispose within a range of 1 to 30% from the inlet portion of the reaction raw material.
Furthermore, it is preferable that the second heat medium ejection header is disposed in the vicinity of the inlet of the reaction raw material in the reaction channel in the heat medium channel. In these cases, the occurrence of variations in the temperature of the catalyst can be more effectively suppressed.

また、本発明において、上記反応流路において行う反応が発熱反応である場合には、上記第1熱媒によって上記熱媒流路から上記反応流路を冷却することができる。この場合には、上記第2熱媒は、上記熱媒流路内における第1熱媒よりも低い温度とすることができる。例えば、第2熱媒の温度は、熱媒流路内における第1熱媒の温度よりも、10〜100℃低い温度とすることができ、熱媒流路内に供給する第1熱媒の温度よりも、5〜100℃低い温度とすることができる。   In the present invention, when the reaction performed in the reaction channel is an exothermic reaction, the reaction channel can be cooled from the heat medium channel by the first heat medium. In this case, the second heat medium can be at a lower temperature than the first heat medium in the heat medium flow path. For example, the temperature of the second heat medium can be 10 to 100 ° C. lower than the temperature of the first heat medium in the heat medium flow path. The temperature can be 5 to 100 ° C. lower than the temperature.

一方で、上記反応流路において行う反応が吸熱反応である場合には、上記第1熱媒によって上記熱媒流路から上記反応流路を加熱することができる。また、この場合には、上記第2熱媒は、上記第1熱媒よりも高い温度とすることができる。例えば、第2熱媒の温度は、熱媒流路内における第1熱媒の温度よりも、10〜100℃高い温度とすることができ、熱媒流路内に供給する第1熱媒の温度よりも、5〜100℃高い温度とすることができる。
また、上記第2熱媒噴出ヘッダーから噴出させる第2熱媒の噴出量は、上記第1熱媒流路に供給する第1熱媒の流量に対して、5〜50[%]の量とすることができ、さらに好ましくは10〜30[%]の量とすることができる。
On the other hand, when the reaction performed in the reaction channel is an endothermic reaction, the reaction channel can be heated from the heat medium channel by the first heat medium. In this case, the second heat medium can be set to a temperature higher than that of the first heat medium. For example, the temperature of the second heat medium can be 10 to 100 ° C. higher than the temperature of the first heat medium in the heat medium flow path, and the first heat medium supplied into the heat medium flow path The temperature can be 5 to 100 ° C. higher than the temperature.
The amount of the second heat medium ejected from the second heat medium ejection header is 5 to 50% with respect to the flow rate of the first heat medium supplied to the first heat medium flow path. More preferably, the amount can be 10 to 30%.

上記触媒反応器においては、上記発熱反応としては、例えば、上記反応原料としてのエチレン、酸素等を上記反応流路に導入し、上記反応生成物としての酸化エチレンを生成することができる。また、例えば、上記反応原料としてのプロピレン(又はイソブチレン)、酸素等を上記反応流路に導入し、上記反応生成物としての(メタ)アクリル酸を生成することもできる。
また、上記触媒反応器においては、上記吸熱反応としては、例えば、上記反応原料としてのエチルベンゼン等を上記反応流路に導入し、上記反応生成物としてのスチレンを生成することができる。
In the catalytic reactor, as the exothermic reaction, for example, ethylene, oxygen, or the like as the reaction raw material can be introduced into the reaction channel to generate ethylene oxide as the reaction product. Further, for example, propylene (or isobutylene), oxygen, or the like as the reaction raw material can be introduced into the reaction channel to produce (meth) acrylic acid as the reaction product.
In the catalytic reactor, as the endothermic reaction, for example, ethylbenzene or the like as the reaction raw material can be introduced into the reaction channel to generate styrene as the reaction product.

また、上記例外にも、上記触媒反応器においては、マレイン酸、フタール酸等の反応生成物を生成することができる。
上記反応原料としては、ガス状態の種々の反応原料ガスを用いることができ、上記触媒としては、上記反応原料による反応を活性化させる種々の触媒を使用することができる。
また、上記第1熱媒と第2熱媒とは同種のものとし、これらには、種々の溶融塩、水、種々の有機溶媒、ブライン、空気等のガス体等を用いることができる。
In addition to the above exceptions, reaction products such as maleic acid and phthalic acid can be produced in the catalytic reactor.
As the reaction raw material, various reaction raw material gases in a gas state can be used, and as the catalyst, various catalysts that activate the reaction by the reaction raw material can be used.
The first heat medium and the second heat medium are of the same type, and various molten salts, water, various organic solvents, brine, air and other gas bodies can be used for these.

また、上記熱媒流路における上記第1熱媒の入口部と出口部とは、上記出口部から排出された第1熱媒を上記入口部へと還流させるための還流ラインによって接続されており、該還流ラインと上記第2熱媒噴出ヘッダーとは、上記出口部から排出された第1熱媒の一部を流すための分岐ラインによって接続されており、また、該分岐ラインには、これを流れる第1熱媒の温度を上昇又は低下させて上記第2熱媒を作り出すための熱交換器が配設されており、かつ、上記還流ラインには、上記出口部から排出された第1熱媒を、上記入口部及び上記分岐ラインへ送り出すための還流ポンプが配設されていることが好ましい(請求項2)。   The inlet and outlet of the first heating medium in the heating medium flow path are connected by a reflux line for refluxing the first heating medium discharged from the outlet to the inlet. The reflux line and the second heat medium ejection header are connected to each other by a branch line for flowing a part of the first heat medium discharged from the outlet portion. A heat exchanger for producing the second heat medium by raising or lowering the temperature of the first heat medium flowing through the first heat medium is disposed, and the reflux line is provided with the first heat exhausted from the outlet portion. It is preferable that a reflux pump for sending the heat medium to the inlet and the branch line is provided.

この場合には、上記熱交換器は、上記還流ラインから分岐して上記分岐ラインに流れる第1熱媒の一部のみと熱交換を行って上記第2熱媒を作り出すことができる。そのため、熱交換器は、第1熱媒の全体と熱交換をすることがなく、第2熱媒を少ない動力により効果的に作り出すことができる。
なお、上記還流ラインには、上記熱媒流路の出口部から排出された第1熱媒を回収するタンクを配設することができる。この場合には、上記分岐ラインは、上記タンクから上記第2熱媒噴出ヘッダーへと接続することができる。
また、上記還流ポンプは、上記熱媒流路の入口部に第1熱媒を送り出すものと、上記分岐ラインに第1熱媒を送り出すものとによって構成することもできる。
In this case, the heat exchanger can produce the second heat medium by exchanging heat with only a part of the first heat medium that branches from the reflux line and flows to the branch line. Therefore, the heat exchanger does not exchange heat with the entire first heat medium, and can effectively create the second heat medium with less power.
In the reflux line, a tank for collecting the first heat medium discharged from the outlet of the heat medium flow path can be disposed. In this case, the branch line can be connected from the tank to the second heat medium ejection header.
In addition, the reflux pump can be configured by a pump that sends out the first heat medium to the inlet of the heat medium flow path and a pump that sends out the first heat medium to the branch line.

また、上記触媒反応器は、その内部に配設した複数の反応管内に上記反応流路をそれぞれ形成していると共に、上記複数の反応管の外側には上記熱媒流路を形成しており、
上記熱媒流路における上記第1熱媒の入口部を上記反応原料の流れ方向における下流側に形成すると共に、上記熱媒流路内には上記反応原料の流れ方向を横切る邪魔板を上記流れ方向に並べて複数個配設することにより、上記熱媒流路は上記第1熱媒が上記横切る方向に向きを変えつつ上記反応原料の流れ方向とは逆方向に向けて流れる蛇行ルートを形成していることが好ましい(請求項3)。
In addition, the catalytic reactor has the reaction channels formed in a plurality of reaction tubes disposed therein, and the heat medium channel is formed outside the plurality of reaction tubes. ,
The inlet of the first heat medium in the heat medium flow path is formed downstream in the flow direction of the reaction raw material, and a baffle plate crossing the flow direction of the reaction raw material is flowed in the heat medium flow path. By arranging a plurality of the heat medium passages in the direction, the heat medium flow path forms a meandering route that flows in a direction opposite to the flow direction of the reaction raw material while changing the direction of the first heat medium in the transverse direction. (Claim 3).

この場合は、上記複数の反応管を有してなる多管式の触媒反応器を形成することができる。そして、上記複数の反応管の外側に形成した上記熱媒流路における上流側に上記第2熱媒噴出ヘッダーを配設して、複数の反応管内に配置された触媒の温度にばらつきが生じることを抑制することができる。   In this case, a multi-tubular catalyst reactor having the plurality of reaction tubes can be formed. Then, the second heat medium ejection header is disposed upstream of the heat medium flow path formed outside the plurality of reaction tubes, and the temperature of the catalyst disposed in the plurality of reaction tubes varies. Can be suppressed.

また、上記第1熱媒を、上記反応原料の流れ方向とは逆方向から流すことにより、第1熱媒が上記反応流路と効果的に熱交換を行うことができ、複数の反応流路の各部における触媒に温度のばらつきが発生することを一層効果的に抑制することができる。
なお、上記熱媒流路における上記第1熱媒の入口部は、上記第1熱媒の蛇行ルートの始点に形成し、上記熱媒流路における第1熱媒の出口部は、上記反応原料の流れ方向における上流側であって、上記蛇行ルートの終点に形成することができる。
Further, by flowing the first heat medium from a direction opposite to the flow direction of the reaction raw material, the first heat medium can effectively exchange heat with the reaction flow path, and a plurality of reaction flow paths are obtained. It is possible to more effectively suppress the occurrence of temperature variations in the catalyst in each part.
The inlet of the first heat medium in the heat medium flow path is formed at the starting point of the meandering route of the first heat medium, and the outlet of the first heat medium in the heat medium flow path is the reaction raw material. It can be formed at the end of the meandering route upstream in the flow direction.

また、上記第2熱媒噴出ヘッダーは、上記複数の邪魔板よりも上記反応原料の流れ方向における上流側に配設されており、上記複数の邪魔板と共に上記蛇行ルートを形成していることが好ましい(請求項4)。
この場合には、上記熱媒流路内に上記第2熱媒噴出ヘッダーを配設することによって第1熱媒の流れを乱すことがなく、第2熱媒噴出ヘッダーも上記複数の邪魔板と共に上記第1熱媒の蛇行ルートを形成することができる。
Further, the second heat medium ejection header is disposed upstream of the plurality of baffle plates in the flow direction of the reaction raw material, and forms the meandering route together with the plurality of baffle plates. Preferred (claim 4).
In this case, the flow of the first heat medium is not disturbed by disposing the second heat medium ejection header in the heat medium flow path, and the second heat medium ejection header is also combined with the plurality of baffle plates. The meandering route of the first heat medium can be formed.

また、第2熱媒噴出ヘッダーを、上記複数の邪魔板よりも上流側に配設したことにより、上記第2熱媒を、上記反応流路における反応原料の入口部の近傍において上記第1熱媒に噴出混合させることができる。そのため、一層効果的に複数の反応流路の各部における触媒の温度のばらつきの発生を抑制することができる。   In addition, by arranging the second heat medium ejection header upstream of the plurality of baffle plates, the second heat medium is disposed near the first heat source in the vicinity of the reaction raw material inlet in the reaction channel. It can be jetted and mixed in a medium. Therefore, it is possible to more effectively suppress the occurrence of variations in the catalyst temperature in each part of the plurality of reaction channels.

また、上記触媒反応器は、上記熱媒流路を形成するプレート状熱媒管を複数個対向配設してなると共に、該プレート状熱媒管同士の間には上記反応流路を形成してなり、上記プレート状熱媒管は、上記第1熱媒を上記反応原料の流れ方向を横切る方向に流すよう上記流れ方向に並べて形成された複数の流路形成部を有しており、上記第2熱媒噴出ヘッダーは、上記複数の流路形成部のうち上記流れ方向における上流側に位置する流路形成部内に配設することもできる In addition, the catalytic reactor includes a plurality of plate-like heat medium pipes that form the heat medium flow path facing each other, and the reaction flow path is formed between the plate-like heat medium pipes. The plate-shaped heat medium pipe has a plurality of flow path forming parts formed side by side in the flow direction so that the first heat medium flows in a direction crossing the flow direction of the reaction raw material, A 2nd heat-medium ejection header can also be arrange | positioned in the flow-path formation part located in the upstream in the said flow direction among said several flow-path formation parts .

この場合は、複数のプレート状熱媒管の対向配設によって、上記熱媒流路と上記反応流路とを交互に形成してなるプレート型の触媒反応器を形成することができる。そして、上記第1熱媒を、上記反応原料の流れ方向を横切る方向に向けて流すことにより、第1熱媒が上記反応流路と効果的に熱交換を行うことができる。そして、上記第2熱媒噴出ヘッダーから、上記流れ方向における上流側に位置する流路形成部内を流れる第1熱媒に、上記第2熱媒を噴出混合することにより、一層効果的に複数の反応流路の各部における触媒の温度のばらつきの発生を抑制することができる。   In this case, a plate-type catalytic reactor in which the heat medium flow path and the reaction flow path are alternately formed can be formed by opposingly arranging a plurality of plate-shaped heat medium tubes. The first heat medium can effectively exchange heat with the reaction channel by flowing the first heat medium in a direction crossing the flow direction of the reaction raw material. Then, the second heat medium is ejected and mixed from the second heat medium ejection header to the first heat medium flowing in the flow path forming portion located on the upstream side in the flow direction. Occurrence of variations in catalyst temperature in each part of the reaction channel can be suppressed.

また、上記プレート状熱媒管における各流路形成部は、一対のプレートを複数の接合部によって接合した後、当該一対のプレート同士の間を広げることにより形成されており、互いに対向する一対の上記プレート状熱媒管は、一方のプレート状熱媒管における上記各接合部と、他方のプレート状熱媒管における上記各流路形成部とが対向しており、上記反応流路は、上記各接合部と上記各流路形成部との間の流路間隙によって形成されていることが好ましい In addition, each flow path forming portion in the plate-shaped heat medium pipe is formed by expanding a space between the pair of plates after the pair of plates are joined by a plurality of joint portions. In the plate-like heat medium pipe, the joints in one plate-like heat medium pipe are opposed to the flow-path forming parts in the other plate-like heat medium pipe, and the reaction flow path is It is preferable to form the gaps between the respective joints and the respective flow path forming parts .

この場合には、上記複数の流路形成部を有するプレート状熱媒管を形成することが容易である。また、上記一対のプレート同士の間を広げる量を調節することにより、上記反応流路を形成する流路間隙の間隙量を調節することができる。
また、上記反応流路を各接合部と各流路形成部との間の流路間隙によって形成していることにより、反応流路は、複数回に折れ曲がる波状の流路として形成される。そのため、反応流路内における反応原料の流れを乱すことができ、上記熱媒流路における第1熱媒が上記反応流路と熱交換を行う効率を向上させることができる。
In this case, it is easy to form a plate-shaped heat medium pipe having the plurality of flow path forming portions. Further, by adjusting the amount of expansion between the pair of plates, the gap amount of the channel gap forming the reaction channel can be adjusted.
In addition, since the reaction channel is formed by a channel gap between each joint and each channel forming unit, the reaction channel is formed as a wave-like channel that is bent a plurality of times. Therefore, the flow of the reaction raw material in the reaction channel can be disturbed, and the efficiency with which the first heat medium in the heat medium channel exchanges heat with the reaction channel can be improved.

また、上記複数の流路形成部の断面形状を変化させることにより、上記流路間隙は、上記反応原料の流れ方向における下流側に位置する部分が、上流側に位置する部分よりも広くなっていることが好ましい
この場合には、上記反応流路を形成する流路間隙の下流側に位置する部分に、上流側に位置する部分よりも多く触媒を配置することができ、上記反応が活発に行われる反応流路の上流側における反応活性を小さくすることができる。そのため、上記触媒の温度のばらつきの発生を一層抑制することができる。
In addition, by changing the cross-sectional shape of the plurality of flow path forming portions, the flow path gap has a portion located on the downstream side in the flow direction of the reaction raw material wider than a portion located on the upstream side. Preferably it is .
In this case, more catalyst can be arranged in the portion located on the downstream side of the channel gap forming the reaction channel than the portion located on the upstream side, and the reaction stream in which the reaction is actively performed. The reaction activity on the upstream side of the path can be reduced. As a result, the occurrence of variations in the temperature of the catalyst can be further suppressed.

また、上記複数の流路形成部の断面形状は、例えば、上記上流側に位置する流路形成部の流路断面積が、上記下流側に位置する流路形成部の流路断面積よりも大きくなるよう変化させることができる。この場合には、上流側に位置する流路形成部内を流れる第1熱媒は、下流側に位置する流路形成部内を流れる第1熱媒よりも、上記反応流路内の触媒と多く熱交換を行うことができる。そのため、これによっても、上記触媒の温度のばらつきの発生を一層抑制することができる。   Further, the cross-sectional shape of the plurality of flow path forming portions is, for example, such that the flow path cross-sectional area of the flow path forming portion located on the upstream side is larger than the flow cross-sectional area of the flow path forming portion located on the downstream side. It can be changed to increase. In this case, the first heat medium flowing in the flow path forming part located on the upstream side is more heat-heated with the catalyst in the reaction flow path than the first heat medium flowing in the flow path forming part located on the downstream side. Exchanges can be made. Therefore, it is possible to further suppress the occurrence of variations in the temperature of the catalyst.

また、複数の流路形成部の断面形状は、上記複数の接合部を形成する間隔を変化させておき、一対のプレートの間を広げる量を変化させることによって変化させることができる。また、上記複数の流路形成部の断面形状は、上記流れ方向における下流側に位置する流路形成部の幅を、上流側に位置する流路形成部の幅よりも小さくして、変化させることができる。   Moreover, the cross-sectional shape of a some flow-path formation part can be changed by changing the space | interval which forms the said several junction part, and changing the quantity which spreads between a pair of plates. The cross-sectional shape of the plurality of flow path forming portions is changed by making the width of the flow path forming portion located on the downstream side in the flow direction smaller than the width of the flow path forming portion located on the upstream side. be able to.

また、上記複数の流路形成部のうち上記反応原料の流れ方向における最も下流側に位置する第1流路形成部の一端部に、上記第1熱媒の入口部を形成し、当該第1流路形成部の他端部と、該第1流路形成部の上流側に位置する第2流路形成部の他端部とが接続され、かつ該第2流路形成部の一端部と、該第2流路形成部の上流側に位置する第3流路形成部の一端部とが接続され、以降同様に各流路形成部が上記流れ方向の上流側に向けて他端部同士と一端部同士とにおいて交互に接続されており、上記熱媒流路は、上記第1熱媒が上記反応原料の流れ方向を横切る方向に流れると共に、上記反応原料の流れ方向とは逆方向に向けて流れる蛇行ルートを形成していることが好ましい
この場合には、上記プレート型の触媒反応器においても、上記第1熱媒が上記反応原料の流れ方向とは逆方向に向けて流れる第1熱媒の蛇行ルートを形成することができる。
In addition, an inlet portion of the first heat medium is formed at one end portion of the first flow passage forming portion located on the most downstream side in the flow direction of the reaction raw material among the plurality of flow passage forming portions, The other end of the flow path forming portion is connected to the other end of the second flow path forming portion located upstream of the first flow path forming portion, and one end of the second flow path forming portion , One end of the third flow path forming portion located on the upstream side of the second flow path forming portion is connected, and thereafter each flow path forming portion is similarly connected to the other end portions toward the upstream side in the flow direction. And the one end are alternately connected, and the heat medium flow path flows in a direction in which the first heat medium crosses the flow direction of the reaction raw material and in a direction opposite to the flow direction of the reaction raw material. It is preferable to form a meandering route that flows toward the outside .
In this case, also in the plate-type catalytic reactor, it is possible to form a meandering route for the first heat medium in which the first heat medium flows in a direction opposite to the flow direction of the reaction raw material.

以下に、図面を用いて本発明の触媒反応器にかかる実施例につき説明する。
(実施例1)
本例の触媒反応器1は、図1に示すごとく、内部に触媒21を配置してなる反応流路2と、この反応流路2に隣接形成された熱媒流路3とを有してなる。上記反応流路2は、その内部に反応原料Mを導入すると共にこの反応原料Mと上記触媒21とを接触させて反応生成物Pを生成し排出するよう構成されている。一方、上記熱媒流路3は、その内部に第1熱媒C1を通過させて上記反応流路2との熱交換を行うよう構成されている。
Below, the Example concerning the catalyst reactor of this invention is described using drawing.
Example 1
As shown in FIG. 1, the catalytic reactor 1 of the present example includes a reaction flow path 2 in which a catalyst 21 is disposed, and a heat medium flow path 3 formed adjacent to the reaction flow path 2. Become. The reaction flow path 2 is configured to introduce the reaction raw material M into the inside thereof and to generate and discharge the reaction product P by bringing the reaction raw material M into contact with the catalyst 21. On the other hand, the heat medium flow path 3 is configured to exchange heat with the reaction flow path 2 by allowing the first heat medium C1 to pass therethrough.

そして、上記熱媒流路3内には、上記第1熱媒C1とは温度が異なる第2熱媒C2を噴出して上記第1熱媒C1に混合させる第2熱媒噴出ヘッダー6が配設されている。この第2熱媒噴出ヘッダー6は、上記反応原料Mの流れ方向Lにおける上流側であって、上記反応流路2における反応原料Mの入口部(原料入口部)22の近傍に配設されている。
以下に、これを詳説する。
A second heat medium ejection header 6 for ejecting the second heat medium C2 having a temperature different from that of the first heat medium C1 and mixing with the first heat medium C1 is disposed in the heat medium flow path 3. It is installed. The second heat medium ejection header 6 is disposed upstream of the reaction raw material M in the flow direction L and in the vicinity of the reaction material M inlet portion (raw material inlet portion) 22 in the reaction flow path 2. Yes.
This will be described in detail below.

図1、図2に示すごとく、本例の第2熱媒噴出ヘッダー6は、その内部に上記第2熱媒C2を導入させる箱型形状を有しており、第2熱媒C2を噴出させるための複数の噴出孔611を有している。また、第2熱媒噴出ヘッダー6は、上記反応原料Mの流れ方向Lを横切る方向に向けて配設されている。さらに、第2熱媒噴出ヘッダー6は、複数の噴出孔611をそれぞれ有する一対の噴出プレート部61を、上記反応原料Mの流れ方向Lを横切るよう配設してなる。また、第2熱媒噴出ヘッダー6には、複数の反応管4を貫通配置するための複数の貫通配置穴62が形成されている。   As shown in FIGS. 1 and 2, the second heat medium ejection header 6 of the present example has a box shape into which the second heat medium C2 is introduced, and ejects the second heat medium C2. A plurality of ejection holes 611. Further, the second heat medium ejection header 6 is arranged in a direction crossing the flow direction L of the reaction raw material M. Further, the second heat medium ejection header 6 is formed by arranging a pair of ejection plate portions 61 each having a plurality of ejection holes 611 so as to cross the flow direction L of the reaction raw material M. The second heat medium ejection header 6 is formed with a plurality of through holes 62 for penetrating the plurality of reaction tubes 4.

また、本例においては、第2熱媒噴出ヘッダー6は、反応流路2における原料入口部22の近傍(反応流路2の全長に対して、原料入口部22から約2.5割の長さの位置)に配設されている。
また、第2熱媒噴出ヘッダー6は、切欠き部63による切欠き形状を有しており、この切欠き部63によって、上記容器本体部10の内壁との間に、第1熱媒C1を通過させるための第1熱媒通過口64を形成している。
なお、図1、図2は、触媒反応器1を模式的に示す図であり、上記反応管4の配設位置及び本数、並びに上記第2熱媒噴出ヘッダー6における噴出孔611の数、大きさ及び形成位置等は、触媒反応器1の設計条件に応じて適宜決定することができる。
Further, in this example, the second heat medium ejection header 6 is in the vicinity of the raw material inlet portion 22 in the reaction channel 2 (about 2.5% longer than the total length of the reaction channel 2 from the raw material inlet portion 22. At the position).
Further, the second heat medium ejection header 6 has a notch shape by the notch portion 63, and the first heat medium C <b> 1 is interposed between the notch portion 63 and the inner wall of the container main body portion 10. The 1st heat-medium passage port 64 for making it pass is formed.
FIGS. 1 and 2 are diagrams schematically showing the catalytic reactor 1, and the position and number of the reaction tubes 4 and the number and size of the ejection holes 611 in the second heat medium ejection header 6. The length and the formation position can be appropriately determined according to the design conditions of the catalytic reactor 1.

図1に示すごとく、上記触媒反応器1は、筒状の容器本体部10内に、内部に触媒21を有する複数の反応管4を配設してなる多管式のものである。複数の反応管4は、上記原料入口部22を形成する一端部同士と、上記反応原料Mの出口部(原料出口部)23を形成する他端部同士とが、それぞれ支持プレート14によって容器本体部10に支持されている。
なお、図1、図2においては、支持プレート14の全面に反応管4が配設されているが、部分的に反応管4が配設されない部分があってもよい。
As shown in FIG. 1, the catalytic reactor 1 is a multi-tubular type in which a plurality of reaction tubes 4 having a catalyst 21 therein are disposed in a cylindrical container body 10. The plurality of reaction tubes 4 are configured such that one end portions that form the raw material inlet portion 22 and the other end portions that form the outlet portion (raw material outlet portion) 23 of the reaction raw material M are respectively supported by the support plate 14. Supported by part 10.
1 and 2, the reaction tube 4 is disposed on the entire surface of the support plate 14, but there may be a portion where the reaction tube 4 is not partially disposed.

また、複数の反応管4内には、反応流路2が形成されていると共に、この反応流路2には触媒21を充填してなる触媒層が形成されている。また、上記容器本体部10内における上記複数の反応管4の外側には、上記第1熱媒C1が流れる熱媒流路3が形成されている。本例の熱媒流路3は、上記複数の反応管4の外側であって、上記容器本体部10と上記2つの支持プレート14とによって囲まれて形成されている。   A reaction channel 2 is formed in the plurality of reaction tubes 4, and a catalyst layer filled with a catalyst 21 is formed in the reaction channel 2. A heat medium flow path 3 through which the first heat medium C1 flows is formed outside the plurality of reaction tubes 4 in the container body 10. The heat medium flow path 3 of the present example is formed outside the plurality of reaction tubes 4 and surrounded by the container body 10 and the two support plates 14.

また、図1に示すごとく、容器本体部10は、上記反応原料Mが供給される供給口111と、上記反応生成物Pを排出する排出口121とを有している。また、上記容器本体部10の上流側端部には、上記供給口111を有する入口側接続部11が接続されており、上記容器本体部10の下流側端部には、上記排出口121を有する出口側接続部12が接続されている。そして、上記複数の反応管4における原料入口部22は、それぞれ上記供給口111と連通しており、上記複数の反応管4における原料出口部23は、それぞれ上記排出口121と連通している。   As shown in FIG. 1, the container main body 10 has a supply port 111 to which the reaction raw material M is supplied and a discharge port 121 for discharging the reaction product P. An inlet side connecting portion 11 having the supply port 111 is connected to an upstream end portion of the container body portion 10, and the discharge port 121 is connected to a downstream end portion of the container body portion 10. The exit side connection part 12 which has is connected. The raw material inlet portions 22 in the plurality of reaction tubes 4 are each in communication with the supply port 111, and the raw material outlet portions 23 in the plurality of reaction tubes 4 are in communication with the discharge ports 121, respectively.

上記熱媒流路3における上記第1熱媒C1の入口部(第1熱媒入口部)31は、上記反応原料Mの流れ方向Lにおける下流側に形成されており、上記熱媒流路3における上記第1熱媒C1の出口部(第1熱媒出口部)32は、上記反応原料Mの流れ方向Lにおける上流側に形成されている。本例の第1熱媒入口部31は、上記容器本体部10における下流側端部の近傍に形成されており、本例の第1熱媒出口部32は、上記容器本体部10における上流側端部の近傍に形成されている。
また、上記容器本体部10における熱媒流路3内には、上記反応原料Mの流れ方向Lを横切る邪魔板13が、上記流れ方向Lに並べて複数個配設されている。すなわち、複数の邪魔板13は、上記反応原料Mの流れ方向Lを横切る方向に向けて配設されている。また、各邪魔板13は、上記複数の反応管4を貫通配置するための複数の貫通配置穴131を有している。
An inlet portion (first heat medium inlet portion) 31 of the first heat medium C1 in the heat medium flow path 3 is formed on the downstream side in the flow direction L of the reaction raw material M, and the heat medium flow path 3 The outlet portion (first heat medium outlet portion) 32 of the first heat medium C1 is formed on the upstream side in the flow direction L of the reaction raw material M. The first heat medium inlet portion 31 of this example is formed in the vicinity of the downstream end portion of the container main body portion 10, and the first heat medium outlet portion 32 of this example is the upstream side of the container main body portion 10. It is formed near the end.
A plurality of baffle plates 13 are arranged in the flow direction L of the reaction raw material M in the heat medium flow path 3 in the container main body 10 so as to be arranged in the flow direction L. That is, the plurality of baffle plates 13 are arranged in a direction crossing the flow direction L of the reaction raw material M. Each baffle plate 13 has a plurality of through holes 131 for penetrating the plurality of reaction tubes 4.

また、図1、図2に示すごとく、各邪魔板13は、切欠き部132による切欠き形状(欠円形状)を有しており、この切欠き部132によって、上記容器本体部10の内壁との間に、第1熱媒C1を通過させるための第1熱媒通過口133を形成している。
本例では、上記第2熱媒噴出ヘッダー6の切欠き部63と、各邪魔板13の切欠き部132との配置位置を適宜異ならせることにより、上記容器本体部10内には、上記第1熱媒C1が上記横切る方向に向きを変えつつ上記反応原料Mの流れ方向Lとは逆方向に向けて流れる熱媒流路3の蛇行ルート30が形成されている。
As shown in FIGS. 1 and 2, each baffle plate 13 has a notch shape (notch shape) by the notch portion 132, and the notch portion 132 causes the inner wall of the container main body portion 10 to be formed. The first heat medium passage port 133 for allowing the first heat medium C1 to pass therethrough is formed.
In this example, the arrangement position of the notch portion 63 of the second heat medium ejection header 6 and the notch portion 132 of each baffle plate 13 is appropriately changed, so that the container main body portion 10 includes the first portion. A meandering route 30 of the heat medium passage 3 is formed in which the heat medium C1 changes its direction in the transverse direction and flows in the direction opposite to the flow direction L of the reaction raw material M.

また、上記第2熱媒噴出ヘッダー6は、上記複数の邪魔板13よりも上記反応原料Mの流れ方向Lにおける上流側に配設されており、上記複数の邪魔板13と共に上記蛇行ルート30を形成している。また、上記熱媒流路3における上記第1熱媒入口部31は、上記第1熱媒C1の蛇行ルート30の始点30Aに形成されており、上記熱媒流路3における第1熱媒出口部32は、上記蛇行ルート30の終点30Eに形成されている。   In addition, the second heat medium ejection header 6 is disposed upstream of the plurality of baffle plates 13 in the flow direction L of the reaction raw material M, and the meandering route 30 together with the plurality of baffle plates 13. Forming. The first heat medium inlet 31 in the heat medium flow path 3 is formed at the start point 30A of the meandering route 30 of the first heat medium C1, and the first heat medium outlet in the heat medium flow path 3 is formed. The part 32 is formed at the end point 30 </ b> E of the meandering route 30.

なお、邪魔板13の形状は、図1、図2に示す欠円形状以外にも、外周に熱媒流路3を形成する円板形状又は中心部に熱媒流路3を形成する穴あき円板形状とすることができる。そして、円板形状の邪魔板13と穴あき円板形状の邪魔板13とを交互に配設することができる。また、この場合には、第2熱媒噴出ヘッダー6の形状は、穴あき円板形状とすることが好ましい。   The shape of the baffle plate 13 is not limited to the oval shape shown in FIGS. 1 and 2, but is a disk shape that forms the heat medium flow channel 3 on the outer periphery or a hole that forms the heat medium flow channel 3 in the center. It can be a disk shape. Then, the disc-shaped baffle plates 13 and the perforated disc-shaped baffle plates 13 can be alternately arranged. In this case, the shape of the second heat medium ejection header 6 is preferably a perforated disk shape.

また、図1に示すごとく、上記熱媒流路3における上記第1熱媒入口部31と第1熱媒出口部32とは、第1熱媒出口部32から排出された第1熱媒C1を第1熱媒入口部31へと還流させるための還流ライン71によって接続されている。
また、還流ライン71と上記第2熱媒噴出ヘッダー6とは、上記第1熱媒出口部32から排出された第1熱媒C1の一部を流すための分岐ライン72によって接続されている。そして、この分岐ライン72には、これを流れる第1熱媒C1の温度を上昇又は低下させて上記第2熱媒C2を作り出すための熱交換器721が配設されている。
また、上記還流ライン71には、上記第1熱媒出口部32から排出された第1熱媒C1を、上記第1熱媒入口部31及び上記分岐ライン72へ送り出すための還流ポンプ711が配設されている。
Further, as shown in FIG. 1, the first heat medium inlet portion 31 and the first heat medium outlet portion 32 in the heat medium flow path 3 are the first heat medium C1 discharged from the first heat medium outlet portion 32. Are connected by a reflux line 71 for refluxing the refrigerant to the first heat medium inlet 31.
Further, the reflux line 71 and the second heat medium ejection header 6 are connected by a branch line 72 for flowing a part of the first heat medium C1 discharged from the first heat medium outlet portion 32. The branch line 72 is provided with a heat exchanger 721 for generating the second heat medium C2 by increasing or decreasing the temperature of the first heat medium C1 flowing therethrough.
The reflux line 71 is provided with a reflux pump 711 for sending the first heat medium C1 discharged from the first heat medium outlet 32 to the first heat medium inlet 31 and the branch line 72. It is installed.

上記熱交換器721は、上記還流ライン71から分岐して上記分岐ライン72に流れる第1熱媒C1の一部のみと熱交換を行って上記第2熱媒C2を作り出すことができる。そのため、熱交換器721は、第1熱媒C1の全体と熱交換をすることがなく、第2熱媒C2を少ない動力により効果的に作り出すことができる。
また、熱交換器721は、上記反応原料Mによって発熱反応を行う場合には、上記第1熱媒C1の一部を冷却して、この第1熱媒C1よりも温度が低い第2熱媒C2を作り出すことができる。一方、熱交換器721は、上記反応原料Mによって吸熱反応を行う場合には、上記第1熱媒C1の一部を加熱して、この第1熱媒C1よりも温度が高い第2熱媒C2を作り出すことができる。
The heat exchanger 721 can produce the second heat medium C2 by exchanging heat with only a part of the first heat medium C1 branched from the reflux line 71 and flowing into the branch line 72. Therefore, the heat exchanger 721 does not exchange heat with the entire first heat medium C1, and can effectively produce the second heat medium C2 with less power.
Further, when the heat exchanger 721 performs an exothermic reaction with the reaction raw material M, the heat exchanger 721 cools a part of the first heat medium C1 and the second heat medium having a temperature lower than that of the first heat medium C1. C2 can be created. On the other hand, when the heat exchanger 721 performs an endothermic reaction with the reaction raw material M, the heat exchanger 721 heats a part of the first heat medium C1 and a second heat medium having a temperature higher than that of the first heat medium C1. C2 can be created.

また、本例においては、上記分岐ライン72には、この分岐ライン72に流れる第1熱媒C1の流量を調節するための流量調節弁722が配設されている。そして、この流量調節弁722の開度を調節することによって、上記還流ライン71から上記分岐ライン72に分岐して流す第1熱媒C1の流量を調節することができ、上記第2熱媒噴出ヘッダー6から噴出させる第2熱媒C2の噴出量も調節することができる。
なお、上記流量調節弁722は、上記還流ライン71に配設し、この還流ライン71に流れる第1熱媒C1の流量を調節することによって、上記第2熱媒噴出ヘッダー6から噴出させる第2熱媒C2の噴出量を調節することもできる。
In this example, the branch line 72 is provided with a flow rate adjustment valve 722 for adjusting the flow rate of the first heat medium C1 flowing through the branch line 72. The flow rate of the first heat medium C1 branched from the reflux line 71 to the branch line 72 can be adjusted by adjusting the opening degree of the flow rate control valve 722, and the second heat medium ejection The ejection amount of the second heat medium C2 ejected from the header 6 can also be adjusted.
The flow rate adjusting valve 722 is disposed in the reflux line 71 and adjusts the flow rate of the first heat medium C1 flowing through the reflux line 71 to thereby eject the second heat medium ejection header 6 from the second heat medium ejection header 6. The amount of ejection of the heat medium C2 can also be adjusted.

本例の触媒反応器1において、上記反応生成物Pを得る際には、上記各反応流路2に上記反応原料Mを流入させ、この反応原料Mを上記触媒21に接触させて反応を行い、反応生成物Pを生成する。
そして、上記反応原料Mによって発熱反応を行う場合には、上記熱媒流路3には、冷却媒体としての第1熱媒C1を通過させ、この第1熱媒C1によって上記反応流路2に配置した触媒21を冷却する。
In the catalytic reactor 1 of this example, when the reaction product P is obtained, the reaction raw material M is caused to flow into the reaction flow paths 2 and the reaction raw material M is brought into contact with the catalyst 21 to perform the reaction. To produce the reaction product P.
When an exothermic reaction is performed using the reaction raw material M, the first heat medium C1 as a cooling medium is passed through the heat medium flow path 3, and the first heat medium C1 allows the reaction flow path 2 to pass through the first heat medium C1. The arranged catalyst 21 is cooled.

ところで、上記反応流路2における上流側、特に上記原料入口部22の近傍においては、発熱反応が行われていないフレッシュな反応原料Mが多く存在する。そのため、上記反応原料Mによる発熱反応は、特に原料入口部22の近傍において活発に行われる。
そこで、本例においては、第2熱媒噴出ヘッダー6は、反応流路2における原料入口部22の近傍(原料入口部22から約2.5割の長さの位置)に配設されており、第2熱媒噴出ヘッダー6は上記複数の噴出孔611から上記第1熱媒C1よりも温度が低い第2熱媒C2を噴出させる。そして、上記第2熱媒噴出ヘッダー6による第2熱媒C2の噴出は、上記熱媒流路3内における第1熱媒C1に対して直接行れ、噴出された直後に直ちに熱媒流路3内の第1熱媒C1に混合される。
By the way, on the upstream side of the reaction flow path 2, particularly in the vicinity of the raw material inlet portion 22, there are many fresh reaction raw materials M that are not subjected to an exothermic reaction. Therefore, the exothermic reaction by the reaction raw material M is actively performed particularly in the vicinity of the raw material inlet portion 22.
Therefore, in the present example, the second heat medium ejection header 6 is disposed in the vicinity of the raw material inlet 22 in the reaction flow path 2 (a position about 2.5% from the raw material inlet 22). The second heat medium ejection header 6 ejects the second heat medium C2 having a temperature lower than that of the first heat medium C1 from the plurality of ejection holes 611. The ejection of the second heat medium C2 by the second heat medium ejection header 6 is directly performed on the first heat medium C1 in the heat medium flow path 3, and immediately after the ejection, the heat medium flow path is immediately performed. 3 is mixed with the first heat medium C <b> 1.

これにより、発熱反応が活発に行われる反応流路2における原料入口部22の近傍を重点的に冷却することができ、この原料入口部22の近傍に配置された触媒21が局所的に加熱されて劣化してしまうことを抑制することができる。
また、上記触媒反応器1においては、熱媒流路3内に第2熱媒C2を直接噴出させているものの、この第2熱媒C2は噴出された後に直ちに第1熱媒C1と混合される。そのため、熱媒流路3内に局所的に温度が低い第2熱媒C2が長く介在することがなく、熱媒流路3内の各部における第1熱媒C1の温度のばらつき(温度分布)はほとんど生じない。
これにより、反応流路2内の各部に配置された触媒21の温度にばらつきが生じることを抑制することができ、上記触媒反応器1によって生成する反応生成物Pの収率(生産率)を向上させることができる。
Thereby, the vicinity of the raw material inlet portion 22 in the reaction flow path 2 where the exothermic reaction is actively performed can be intensively cooled, and the catalyst 21 disposed in the vicinity of the raw material inlet portion 22 is locally heated. It can suppress that it deteriorates.
Further, in the catalytic reactor 1, the second heat medium C2 is directly ejected into the heat medium flow path 3, but the second heat medium C2 is immediately mixed with the first heat medium C1 after being ejected. The Therefore, the second heat medium C2 having a locally low temperature does not exist in the heat medium flow path 3 for a long time, and the temperature variation of the first heat medium C1 in each part in the heat medium flow path 3 (temperature distribution). Hardly occurs.
Thereby, it can suppress that the temperature of the catalyst 21 arrange | positioned at each part in the reaction flow path 2 produces dispersion | variation, and the yield (production rate) of the reaction product P produced | generated by the said catalyst reactor 1 is obtained. Can be improved.

また、上記発熱反応が活発に行われる反応流路2における原料入口部22の近傍を重点的に冷却することにより、発熱反応による触媒21の温度上昇が激しい部位を効果的に冷却することができる。そのため、上記温度上昇が激しい部位の冷却を行うために第1熱媒C1の流量を増大させる必要がなく、熱媒流路3に供給する第1熱媒C1の流量を減少させることができる。そのため、第1熱媒C1を供給する動力を低減させることができる。
それ故、本発明の触媒反応器1によれば、反応生成物Pの収率を一層向上させると共に触媒21の寿命を一層向上させることができ、かつ第1熱媒C1を供給する動力を低減させることができる。
In addition, by intensively cooling the vicinity of the raw material inlet 22 in the reaction flow path 2 where the exothermic reaction is actively performed, it is possible to effectively cool a portion where the temperature of the catalyst 21 is greatly increased due to the exothermic reaction. . Therefore, it is not necessary to increase the flow rate of the first heat medium C1 in order to cool the portion where the temperature rises rapidly, and the flow rate of the first heat medium C1 supplied to the heat medium flow path 3 can be decreased. Therefore, the power for supplying the first heat medium C1 can be reduced.
Therefore, according to the catalytic reactor 1 of the present invention, the yield of the reaction product P can be further improved, the life of the catalyst 21 can be further improved, and the power for supplying the first heating medium C1 can be reduced. Can be made.

なお、上記反応原料Mによる反応が吸熱反応である場合においても、この吸熱反応は、特に原料入口部22の近傍において活発に行われる。
そして、この場合には、上記熱媒流路3には、加熱媒体としての第1熱媒C1を通過させ、この第1熱媒C1によって上記反応流路2に配置した触媒21を加熱する。そして、反応流路2における原料入口部22の近傍に配設した第2熱媒噴出ヘッダー6における複数の噴出孔611から上記第1熱媒C1よりも温度が高い第2熱媒C2を噴出させ、噴出された直後に直ちに熱媒流路3内の第1熱媒C1に混合される。
Even when the reaction by the reaction raw material M is an endothermic reaction, the endothermic reaction is actively performed particularly in the vicinity of the raw material inlet portion 22.
In this case, the first heat medium C1 as the heating medium is passed through the heat medium flow path 3, and the catalyst 21 disposed in the reaction flow path 2 is heated by the first heat medium C1. And the 2nd heat medium C2 whose temperature is higher than the said 1st heat medium C1 is ejected from the several ejection hole 611 in the 2nd heat medium ejection header 6 arrange | positioned in the vicinity of the raw material inlet part 22 in the reaction flow path 2. Immediately after being ejected, the first heat medium C1 in the heat medium flow path 3 is immediately mixed.

これにより、反応流路2における原料入口部22の近傍に配置された触媒21が局所的に冷却されてしまうことがほとんどない。そのため、吸熱反応の進行速度の低下を抑制し、反応生成物Pの収率を高く維持することができる。また、吸熱反応の場合においても、上記発熱反応の場合と同様に、第1熱媒C1を供給する動力を低減させることができる。   Thereby, the catalyst 21 arrange | positioned in the vicinity of the raw material inlet part 22 in the reaction flow path 2 is hardly cooled locally. For this reason, it is possible to suppress a decrease in the progress rate of the endothermic reaction and to maintain a high yield of the reaction product P. Further, in the case of the endothermic reaction, similarly to the case of the exothermic reaction, the power for supplying the first heat medium C1 can be reduced.

(実施例2)
本例においては、上記実施例1に示した触媒反応器1(発明品)(図1参照)の優れた作用効果を確認する試験を行った。この確認試験においては、比較のために従来の触媒反応器9(比較品)(図10参照)についても確認試験を行った。
発明品については、触媒反応器1の容器本体部10の大きさは、直径6[m]×長さ5[m]とし、上記反応管4は内径24[mm]のものを23100本配設し、各反応管4内に触媒21を充填した。また、比較品についても同様に、触媒反応器9の容器本体部910の大きさは、直径6[m]×長さ5[m]とし、反応管94は内径24[mm]のものを23100本配設し、各反応管94内に触媒921を充填した。
(Example 2)
In this example, a test for confirming the excellent action and effect of the catalyst reactor 1 (invention product) (see FIG. 1) shown in Example 1 was conducted. In this confirmation test, a confirmation test was also performed for a conventional catalyst reactor 9 (comparative product) (see FIG. 10) for comparison.
As for the inventive product, the size of the container body 10 of the catalytic reactor 1 is 6 [m] in diameter × 5 [m] in length, and 23100 of the above reaction tubes 4 having an inner diameter of 24 [mm] are arranged. Then, each reaction tube 4 was filled with a catalyst 21. Similarly, for the comparative product, the size of the vessel main body 910 of the catalytic reactor 9 is 6 [m] in diameter × 5 [m] in length, and the reaction tube 94 having an inner diameter of 24 [mm] is 23100. In this arrangement, each reaction tube 94 was filled with a catalyst 921.

また、比較品については、図10に示すごとく、触媒反応器9内に、邪魔板913を3枚配設し、熱媒C9が蛇行して流れる熱媒流路93の蛇行ルート930を形成した。一方、発明品については、図1に示すごとく、触媒反応器1内に、上記邪魔板13を2枚配設すると共に、その上流側に上記第2熱媒噴出ヘッダー6を配設し、第1熱媒C1が蛇行して流れる熱媒流路3の蛇行ルート30を形成すると共に、第1熱媒C1に第2熱媒噴出ヘッダー6から第2熱媒C2を噴出混合した。   As for the comparative product, as shown in FIG. 10, three baffle plates 913 are arranged in the catalyst reactor 9 to form a meandering route 930 of the heat medium flow path 93 through which the heat medium C9 meanders. . On the other hand, as shown in FIG. 1, the invention product has two baffle plates 13 disposed in the catalytic reactor 1, and the second heat medium ejection header 6 disposed upstream thereof. The meandering route 30 of the heat medium flow path 3 through which the first heat medium C1 meanders was formed, and the second heat medium C2 was jetted and mixed from the second heat medium jet header 6 to the first heat medium C1.

そして、比較品については、図10に示すごとく、上記反応原料Mとしてのプロピレン、酸素含有ガス等を65.6[t/h]の流量で導入し、上記複数の反応管94内において触媒921を介して反応を行った。また、このとき、上記熱媒C9としての溶融塩を6000[t/h]の流量で、上記反応原料Mの流れ方向Lとは逆方向から上記熱媒流路93の蛇行ルート930に流した。また、熱媒流路93に供給する熱媒C9(溶融塩)の温度は330[℃]とした。   As for the comparative product, as shown in FIG. 10, propylene, oxygen-containing gas or the like as the reaction raw material M is introduced at a flow rate of 65.6 [t / h], and the catalyst 921 is introduced into the plurality of reaction tubes 94. The reaction was carried out via At this time, the molten salt as the heating medium C9 was flowed to the meandering route 930 of the heating medium channel 93 from the direction opposite to the flow direction L of the reaction raw material M at a flow rate of 6000 [t / h]. . The temperature of the heat medium C9 (molten salt) supplied to the heat medium flow path 93 was 330 [° C.].

そして、蛇行ルート930の各部における熱媒C9の温度を測定した。この測定を行った結果、蛇行ルート930の始点部930A(熱媒C9の入口部931の近傍)の温度T1は330[℃]、蛇行ルート930の第1折返し点930Bの温度T2は330[℃]、蛇行ルート30の第2折返し点930Cの温度T3は331[℃]、蛇行ルート30の第3折返し点930Dの温度T4は332[℃]、蛇行ルート30の終点部930E(熱媒C9の出口部932の近傍)の温度T5は337[℃]であった。   And the temperature of the heat medium C9 in each part of the meandering route 930 was measured. As a result of this measurement, the temperature T1 of the start point 930A (near the inlet 931 of the heating medium C9) of the meandering route 930 is 330 [° C.], and the temperature T2 of the first turning point 930B of the meandering route 930 is 330 [° C. The temperature T3 of the second turning point 930C of the meandering route 30 is 331 [° C.], the temperature T4 of the third turning point 930D of the meandering route 30 is 332 [° C.], the end point 930E of the meandering route 30 (of the heating medium C9) The temperature T5 in the vicinity of the outlet portion 932) was 337 [° C.].

一方、発明品については、図1に示すごとく、上記反応原料Mとしてのプロピレン、酸素含有ガス等を65.6[t/h]の流量で導入し、上記複数の反応管4内において触媒21を介して反応を行った。また、このとき、上記第1熱媒C1としての溶融塩を4400[t/h]の流量で、上記反応原料Mの流れ方向Lとは逆方向から上記熱媒流路3の蛇行ルート30に流し、上記第2熱媒C2としての溶融塩を500[t/h]の流量で、上記第2熱媒噴出ヘッダー6から噴出させた。また、また、熱媒流路3に供給する第1熱媒C1(溶融塩)の温度は333[℃]とし、第2熱媒C2(溶融塩)の温度は249[℃]とした。   On the other hand, as shown in FIG. 1, for the inventive product, propylene, oxygen-containing gas or the like as the reaction raw material M is introduced at a flow rate of 65.6 [t / h], and the catalyst 21 is contained in the plurality of reaction tubes 4. The reaction was carried out via At this time, the molten salt as the first heat medium C1 is flowed from the direction opposite to the flow direction L of the reaction raw material M to the meandering route 30 of the heat medium flow path 3 at a flow rate of 4400 [t / h]. The molten salt as the second heat medium C2 was ejected from the second heat medium ejection header 6 at a flow rate of 500 [t / h]. The temperature of the first heat medium C1 (molten salt) supplied to the heat medium flow path 3 was 333 [° C.], and the temperature of the second heat medium C2 (molten salt) was 249 [° C.].

そして、蛇行ルート30の各部における第1熱媒C1の温度を測定した。この測定を行った結果、蛇行ルート30の始点部30A(第1熱媒入口部31の近傍)の温度T1は333[℃]、蛇行ルート30の第1折返し点30Bの温度T2は333[℃]、蛇行ルート30の第2折返し点30Cの温度T3は334[℃]、蛇行ルート30の第3折返し点30Dの温度T4は334[℃]、蛇行ルート30の終点部30E(第1熱媒出口部32の近傍)の温度T5は333[℃]であった。   And the temperature of the 1st heating medium C1 in each part of the meandering route 30 was measured. As a result of this measurement, the temperature T1 of the start point 30A (near the first heat medium inlet 31) of the meandering route 30 is 333 [° C.], and the temperature T2 of the first turning point 30B of the meandering route 30 is 333 [° C. The temperature T3 of the second turning point 30C of the meandering route 30 is 334 [° C.], the temperature T4 of the third turning point 30D of the meandering route 30 is 334 [° C.], and the end point 30E of the meandering route 30 (first heating medium) The temperature T5 in the vicinity of the outlet portion 32 was 333 [° C.].

上記結果よりわかるのは、比較品についてはT1〜T5における最大温度差が7[℃]であるのに対し、発明品についてはT1〜T5における最大温度差が1[℃]であることである。そのため、発明品、すなわち上記第2熱媒噴出ヘッダー6を設けた触媒反応器1の構成によれば、熱媒流路3における各部の温度のばらつきが極めて少なく、反応管4内の触媒21の温度も、全体でほとんど均一に維持できることがわかった。
また、比較品については、熱媒C9の供給流量を6000[t/h]としたのに対し、発明品については、上記第1熱媒C1の供給流量と第2熱媒C2の供給流量とを合わせた熱媒全体の供給流量を4900[t/h]とすることができた。そのため、発明品によれば、熱媒の供給量を大幅に減少できることがわかった。
The above results show that the maximum temperature difference between T1 and T5 is 7 [° C.] for the comparative product, whereas the maximum temperature difference between T1 and T5 is 1 [° C.] for the inventive product. . Therefore, according to the configuration of the catalytic reactor 1 provided with the invention, that is, the second heat medium ejection header 6, the temperature variation of each part in the heat medium flow path 3 is extremely small, and the catalyst 21 in the reaction tube 4 It was found that the temperature can be maintained almost uniformly throughout.
For the comparative product, the supply flow rate of the heating medium C9 was set to 6000 [t / h], whereas for the inventive product, the supply flow rate of the first heating medium C1 and the supply flow rate of the second heating medium C2 The supply flow rate of the entire heating medium including the above was able to be 4900 [t / h]. Therefore, according to the invention, it was found that the supply amount of the heat medium can be greatly reduced.

また、比較品については、反応生成物Pの収率(生成率)が88[%]であったのに対し、発明品については、反応生成物Pの収率を90[%]にすることができた。さらに、発明品については、熱媒流路3における各部の温度のばらつきが極めて少ないことにより、触媒21の寿命を約30[%]延ばすことができることが試算された。   For the comparative product, the yield (production rate) of the reaction product P was 88 [%], whereas for the inventive product, the yield of the reaction product P was set to 90 [%]. I was able to. Furthermore, for the inventive product, it has been estimated that the life of the catalyst 21 can be extended by about 30 [%] due to extremely small variations in the temperature of each part in the heat medium passage 3.

(実施例3)
本例の触媒反応器1は、図3〜図5に示すごとく、上記熱媒流路3を形成するプレート状熱媒管5を所定の間隔をあけて複数個対向配設してなると共に、このプレート状熱媒管5同士の間に上記反応流路2を形成してなるプレート型の触媒反応器1である。
図3、図4に示すごとく、上記プレート状熱媒管5は、上記第1熱媒C1を上記反応原料Mの流れ方向Lを横切る方向に流すよう上記流れ方向Lに並べて形成された複数の流路形成部53を有している。そして、上記第2熱媒噴出ヘッダー6は、上記複数の流路形成部53のうち上記流れ方向Lにおける上流側であって、反応流路2における原料入口部22の近傍に位置する流路形成部53内に配設されている。
(Example 3)
As shown in FIG. 3 to FIG. 5, the catalyst reactor 1 of this example has a plurality of plate-like heat medium pipes 5 forming the heat medium flow path 3 arranged at a predetermined interval and facing each other. This is a plate-type catalytic reactor 1 in which the reaction flow path 2 is formed between the plate-like heat medium tubes 5.
As shown in FIGS. 3 and 4, the plate-like heat medium pipe 5 includes a plurality of heat exchanger tubes formed in the flow direction L so that the first heat medium C1 flows in a direction crossing the flow direction L of the reaction raw material M. A flow path forming portion 53 is provided. The second heat medium ejection header 6 is formed on the upstream side in the flow direction L of the plurality of flow path forming portions 53 and in the vicinity of the raw material inlet portion 22 in the reaction flow path 2. It is disposed in the portion 53.

図5に示すごとく、本例のプレート状熱媒管5は、互いに対面させた一対のプレート51を、その一辺から他辺に向けて複数箇所において接合し、その後、一対のプレート51同士の間に流体を流し、一対のプレート51同士の間を広げて形成したものである。このプレート状熱媒管5においては、上記接合箇所にはプレート51同士が対面接合された接合部52が形成されており、この接合部52同士の間には、各プレート51がそれぞれ円弧状又は楕円弧状に膨らんでなる流路形成部53が形成されている。   As shown in FIG. 5, the plate-like heat transfer medium pipe 5 of this example joins a pair of plates 51 facing each other at a plurality of locations from one side to the other side, and then between the pair of plates 51. The fluid is made to flow and the space between the pair of plates 51 is widened. In the plate-shaped heat transfer medium pipe 5, a joint 52 is formed by joining the plates 51 face-to-face at the joint, and each plate 51 is formed in an arc shape or between the joints 52, respectively. A flow path forming portion 53 that swells in an elliptical arc shape is formed.

また、本例の触媒反応器1においては、互いに対向配設された一対のプレート状熱媒管5は、一方のプレート状熱媒管5における上記各接合部52と、他方のプレート状熱媒管5における上記各流路形成部53とが対向している。そして、上記反応流路2は、上記各接合部52と上記各流路形成部53との間の間隙である流路間隙Sによって形成されている。また、本例の触媒反応器1においては、上記熱媒流路3と上記反応流路2とは交互に形成されている。
また、本例の第2熱媒噴出プレート6は、パイプ形状を有しており、このパイプ形状の外周に上記第2熱媒C2を噴出させるための複数の噴出孔611を有している。
Further, in the catalyst reactor 1 of this example, the pair of plate-like heat medium tubes 5 arranged so as to face each other are the above-mentioned joint portions 52 in the one plate-like heat medium tube 5 and the other plate-like heat medium. The respective flow path forming portions 53 in the pipe 5 are opposed to each other. The reaction flow path 2 is formed by a flow path gap S that is a gap between the joint portions 52 and the flow path forming portions 53. In the catalyst reactor 1 of this example, the heat medium flow path 3 and the reaction flow path 2 are alternately formed.
Further, the second heat medium ejection plate 6 of this example has a pipe shape, and has a plurality of ejection holes 611 for ejecting the second heat medium C2 on the outer periphery of the pipe shape.

本例の触媒反応器1においては、上記第1熱媒C1は、上記反応原料Mの流れ方向Lを横切る方向に流れ、反応流路2と効果的に熱交換を行うことができる。そして、上記第2熱媒噴出ヘッダー6から、上記流れ方向Lにおける上流側に位置する流路形成部53内を流れる第1熱媒C1に、上記第2熱媒C2を噴出混合することにより、効果的に複数の反応流路2の各部における触媒21の温度のばらつきの発生を抑制することができる。
また、上記各流路形成部53の断面形状は、上記一対のプレート51の成形時において、上記接合部52の間隔を変更し、プレート51同士の間に流す流体の圧力及び流量を調節することにより、容易に変更することができる。これにより、上記反応流路2を形成する流路間隙Sの間隙量を調節することも容易である。
In the catalytic reactor 1 of this example, the first heat medium C1 flows in a direction crossing the flow direction L of the reaction raw material M, and can effectively exchange heat with the reaction flow path 2. Then, by jetting and mixing the second heat medium C2 from the second heat medium jet header 6 to the first heat medium C1 flowing in the flow path forming portion 53 located on the upstream side in the flow direction L, The occurrence of variation in the temperature of the catalyst 21 in each part of the plurality of reaction channels 2 can be effectively suppressed.
Moreover, the cross-sectional shape of each said flow-path formation part 53 changes the space | interval of the said junction part 52, and adjusts the pressure and flow volume of the fluid which flow between plates 51 at the time of shaping | molding of a pair of said plate 51. Thus, it can be easily changed. Thereby, it is easy to adjust the gap amount of the channel gap S forming the reaction channel 2.

また、上記反応流路2を各接合部52と各流路形成部53との間の流路間隙Sによって形成していることにより、反応流路2は、複数回に折れ曲がる波状の流路として形成される。そのため、反応流路2内における反応原料Mの流れを乱すことができ、上記熱媒流路3における第1熱媒C1が上記反応流路2と熱交換を行う効率を向上させることができる。本例においても、その他は上記実施例1と同様であり、上記実施例1と同様の作用効果を得ることができる。
なお、上記プレート状熱媒管5は、図6に示すごとく、一対のプレート51を波状の接合プレート55によって接合してなるものとすることもできる。
Further, since the reaction channel 2 is formed by the channel gap S between each joint 52 and each channel forming unit 53, the reaction channel 2 is a wave-like channel that is bent a plurality of times. It is formed. Therefore, the flow of the reaction raw material M in the reaction channel 2 can be disturbed, and the efficiency with which the first heat medium C1 in the heat medium channel 3 exchanges heat with the reaction channel 2 can be improved. Also in this example, the other parts are the same as those in the first embodiment, and the same effects as those in the first embodiment can be obtained.
In addition, the said plate-shaped heat-medium pipe | tube 5 can also be made by joining a pair of plates 51 with the wave-like joining plate 55, as shown in FIG.

(実施例4)
本例は、図7、図8に示すごとく、上記実施例2におけるプレート型の触媒反応器1について、上記複数の流路形成部53をそれぞれ一端部531同士と他端部532同士とで交互に接続することにより、上記熱媒流路3の蛇行ルート30を形成した例である。
すなわち、本例では、図7に示すごとく、上記複数の流路形成部53のうち上記反応原料Mの流れ方向Lにおける最も下流側に位置する第1流路形成部53Aの一端部531に、上記第1熱媒入口部31を形成している。
Example 4
In this example, as shown in FIGS. 7 and 8, in the plate-type catalytic reactor 1 in Example 2, the plurality of flow path forming portions 53 are alternately arranged between one end portion 531 and the other end portion 532. This is an example in which the meandering route 30 of the heat medium flow path 3 is formed by connecting to the.
That is, in this example, as shown in FIG. 7, one end portion 531 of the first flow path forming portion 53A located on the most downstream side in the flow direction L of the reaction raw material M among the plurality of flow path forming portions 53 The first heat medium inlet portion 31 is formed.

また、第1流路形成部53Aの他端部532と、第1流路形成部53Aの上流側に位置する第2流路形成部53Bの他端部532とを接続し、かつこの第2流路形成部53Bの一端部531と、第2流路形成部53Bの上流側に位置する第3流路形成部53Cの一端部531とを接続している。また、以降同様に、上記流れ方向Lの上流側に向けて各流路形成部53を他端部532同士と一端部531同士とにおいて交互に接続している。
なお、熱媒流路3の蛇行ルート30は、複数の流路形成部53の各他端部532と、この上流側に位置する複数の流路形成部53の各他端部532とをまとめて接続し、また、複数の流路形成部53の各一端部531と、この上流側に位置する複数の流路形成部53の各一端部531とをまとめて接続して形成することができる。
Further, the other end portion 532 of the first flow path forming portion 53A is connected to the other end portion 532 of the second flow path forming portion 53B located on the upstream side of the first flow path forming portion 53A. One end portion 531 of the flow path forming portion 53B is connected to one end portion 531 of the third flow path forming portion 53C located on the upstream side of the second flow path forming portion 53B. Similarly, the flow path forming portions 53 are alternately connected to the other end portions 532 and the one end portions 531 toward the upstream side in the flow direction L.
The meandering route 30 of the heat medium flow path 3 combines the other end portions 532 of the plurality of flow path forming portions 53 and the other end portions 532 of the plurality of flow path forming portions 53 located on the upstream side. In addition, the one end portions 531 of the plurality of flow path forming portions 53 and the one end portions 531 of the plurality of flow path forming portions 53 located on the upstream side can be collectively connected. .

また、図8に示すごとく、上記複数の流路形成部53の接続は、各プレート状熱媒管5同士についても同様に行っている。すなわち、第1熱媒入口部31は、各プレート状熱媒管5に対しても同様に形成されている。また、内部に接続通路541を有する接続ヘッド54によって、各プレート状熱媒管5の第1流路形成部53Aの他端部532と、各プレート状熱媒管5の第2流路形成部53Bの他端部532とが接続されており、また、各プレート状熱媒管5の第2流路形成部53Bの一端部531と、各プレート状熱媒管5の第3流路形成部53Cの一端部531とが接続されている。また、以降同様に、上記流れ方向Lの上流側に向けて各プレート状熱媒管5の各流路形成部53を他端部532同士と一端部531同士とにおいて交互に接続されている。   Further, as shown in FIG. 8, the connection of the plurality of flow path forming portions 53 is similarly performed between the plate-like heat medium tubes 5. That is, the first heat medium inlet portion 31 is similarly formed for each plate-shaped heat medium pipe 5. In addition, the connection head 54 having a connection passage 541 therein causes the other end portion 532 of the first flow path forming portion 53A of each plate-like heat medium pipe 5 and the second flow path forming portion of each plate-like heat medium pipe 5 to be connected. The other end portion 532 of 53B is connected, and one end portion 531 of the second flow path forming portion 53B of each plate-like heat medium pipe 5 and the third flow path forming portion of each plate-like heat medium pipe 5 are connected. One end portion 531 of 53C is connected. Similarly, the flow path forming portions 53 of the plate-like heat medium tubes 5 are alternately connected at the other end portions 532 and the one end portions 531 toward the upstream side in the flow direction L.

上記各流路形成部53の接続により、上記第1熱媒C1が上記反応原料Mの流れ方向Lを横切る方向に流れると共に、上記反応原料Mの流れ方向Lとは逆方向に向けて流れる熱媒流路3の蛇行ルート30を形成することができる。
本例においては、上記第1熱媒C1が上記反応原料Mの流れ方向Lとは逆方向に流れるため、熱媒流路3と反応流路2との熱交換を一層効率的に行うことができる。
本例においても、その他は上記実施例3と同様であり、上記実施例3と同様の作用効果を得ることができる。
By the connection of the flow path forming portions 53, the first heat medium C1 flows in a direction crossing the flow direction L of the reaction raw material M, and heat flows in a direction opposite to the flow direction L of the reaction raw material M. The meandering route 30 of the medium flow path 3 can be formed.
In this example, since the first heat medium C1 flows in a direction opposite to the flow direction L of the reaction raw material M, heat exchange between the heat medium flow path 3 and the reaction flow path 2 can be performed more efficiently. it can.
Also in this example, the other parts are the same as those in the third embodiment, and the same effects as those in the third embodiment can be obtained.

(実施例5)
本例は、図9に示すごとく、上記プレート状熱媒管5における複数の流路形成部53の断面形状を変化させることにより、上記反応流路2における流路間隙Sの間隙量の調節を行った例である。本例では、上記複数の流路形成部53の断面形状を変化させることにより、上記反応原料Mの流れ方向Lにおける下流側に位置する流路間隙Sの部分を、上流側に位置する流路間隙Sの部分よりも広くしている。
(Example 5)
In this example, as shown in FIG. 9, the gap amount of the channel gap S in the reaction channel 2 is adjusted by changing the cross-sectional shape of the plurality of channel forming portions 53 in the plate-like heat transfer medium tube 5. This is an example. In this example, by changing the cross-sectional shape of the plurality of flow path forming portions 53, the flow path gap S located on the downstream side in the flow direction L of the reaction raw material M is changed to the flow path positioned on the upstream side. It is wider than the gap S.

本例においては、上記複数の流路形成部53の断面形状は、上記反応原料Mの流れ方向Lにおいて段階的に変化させている。具体的には、上記流れ方向Lの最も上流側に位置する幾つか(本例では2個)の第1流路形成部53Aを、略円形状に近い形状に形成し、上記流れ方向Lの最も下流側に位置する幾つか(本例では3個)の第3流路形成部53Cを楕円形状に形成し、残り(本例では10個)の第2流路形成部53Bを第3流路形成部53Cよりも大きな楕円形状に形成している。
これにより、上記流れ方向Lの最も上流側に位置する第1流路間隙S1を最も小さくすると共に上記流れ方向Lの最も下流側に位置する第3流路間隙S3を最も大きくし、残りの第2流路間隙S2を両者の中間の大きさにすることができる。
In this example, the cross-sectional shapes of the plurality of flow path forming portions 53 are changed stepwise in the flow direction L of the reaction raw material M. Specifically, several (in this example, two) first flow path forming portions 53A located on the most upstream side in the flow direction L are formed in a shape close to a substantially circular shape, Several (three in this example) third flow path forming parts 53C located on the most downstream side are formed in an elliptical shape, and the remaining (ten in this example) second flow path forming parts 53B are formed in the third flow. It is formed in an elliptical shape larger than the path forming portion 53C.
As a result, the first flow path gap S1 located on the most upstream side in the flow direction L is minimized, the third flow path gap S3 located on the most downstream side in the flow direction L is maximized, and the remaining first The two-channel gap S2 can be set to an intermediate size between the two.

この場合には、上記反応流路2を形成する流路間隙Sの下流側に位置する部分に、上流側に位置する部分よりも多く触媒21を配置することができ、上記反応が活発に行われる反応流路2の上流側における反応活性を小さくすることができる。そのため、上記触媒21の温度のばらつきの発生を一層抑制することができる。
本例においても、その他は上記実施例3と同様であり、上記実施例3と同様の作用効果を得ることができる。
In this case, more catalyst 21 can be arranged in the portion located downstream of the channel gap S forming the reaction channel 2 than in the portion located upstream, so that the reaction is actively performed. The reaction activity on the upstream side of the reaction channel 2 can be reduced. Therefore, the occurrence of variations in the temperature of the catalyst 21 can be further suppressed.
Also in this example, the other parts are the same as those in the third embodiment, and the same effects as those in the third embodiment can be obtained.

実施例1における、多管式の触媒反応器を示す説明図。BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is an explanatory view showing a multitubular catalyst reactor in Example 1. 実施例1における、多管式の触媒反応器を示す図で、図1におけるA−A線断面説明図。FIG. 2 is a diagram illustrating a multitubular catalyst reactor in Example 1, and is a cross-sectional explanatory view taken along line AA in FIG. 1. 実施例3における、プレート型の触媒反応器を示す斜視説明図。FIG. 6 is a perspective explanatory view showing a plate-type catalyst reactor in Example 3. 実施例3における、プレート型の触媒反応器を示す説明図。FIG. 4 is an explanatory view showing a plate-type catalyst reactor in Example 3. 実施例3における、プレート型の触媒反応器を示す拡大説明図。FIG. 4 is an enlarged explanatory view showing a plate-type catalyst reactor in Example 3. 実施例3における、他のプレート型の触媒反応器を示す説明図。FIG. 4 is an explanatory view showing another plate-type catalyst reactor in Example 3. 実施例4における、プレート型の触媒反応器を示す説明図。FIG. 6 is an explanatory view showing a plate-type catalyst reactor in Example 4. 実施例4における、プレート型の触媒反応器を示す図で、図7におけるB−B線断面説明図。FIG. 8 is a diagram showing a plate-type catalyst reactor in Example 4, and is a cross-sectional explanatory view taken along line BB in FIG. 7. 実施例5における、他のプレート型の触媒反応器を示す説明図。FIG. 6 is an explanatory view showing another plate-type catalytic reactor in Example 5. 従来例における、触媒反応器を示す説明図。Explanatory drawing which shows the catalyst reactor in a prior art example.

符号の説明Explanation of symbols

1 触媒反応器
13 邪魔板
2 反応流路
21 触媒
22 原料入口部
23 原料出口部
3 熱媒流路
30 蛇行ルート
31 第1熱媒入口部
32 第1熱媒出口部
4 反応管
5 プレート状熱媒管
51 プレート
52 接合部
53 流路形成部
6 第2熱媒噴出ヘッダー
71 還流ライン
711 還流ポンプ
72 分岐ライン
721 熱交換器
C1 第1熱媒
C2 第2熱媒
M 反応原料
P 反応生成物
L 流れ方向
S 流路間隙
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Catalytic reactor 13 Baffle plate 2 Reaction flow path 21 Catalyst 22 Raw material inlet part 23 Raw material outlet part 3 Heat medium flow path 30 Meander route 31 First heat medium inlet part 32 First heat medium outlet part 4 Reaction tube 5 Plate heat Medium pipe 51 Plate 52 Junction part 53 Flow path formation part 6 2nd heat-medium ejection header 71 Reflux line 711 Reflux pump 72 Branch line 721 Heat exchanger C1 1st heat medium C2 2nd heat medium M Reaction raw material P Reaction product L Flow direction S Channel gap

Claims (4)

内部に触媒を配置してなる反応流路と、該反応流路に隣接形成された熱媒流路とを有し、上記反応流路は、その内部に反応原料を導入すると共に該反応原料と上記触媒とを接触させて反応生成物を生成し排出するよう構成してあり、一方上記熱媒流路は、その内部に第1熱媒を通過させて上記反応流路との熱交換を行うよう構成してなる触媒反応器において、
上記熱媒流路内には、上記第1熱媒とは温度が異なる第2熱媒を噴出して上記第1熱媒に混合させる複数の噴出孔を有する第2熱媒噴出ヘッダーが配設されており、かつ該第2熱媒噴出ヘッダーは、上記反応原料の流れ方向における上流側に配設されていることを特徴とする触媒反応器。
A reaction channel formed by disposing a catalyst therein, and a heat medium channel formed adjacent to the reaction channel, wherein the reaction channel introduces a reaction material into the reaction channel and the reaction material The reaction medium is configured to generate and discharge the reaction product in contact with the catalyst. On the other hand, the heat medium passage allows the first heat medium to pass through and exchanges heat with the reaction passage. In the catalytic reactor configured as described above,
A second heat medium ejection header having a plurality of ejection holes for ejecting a second heat medium having a temperature different from that of the first heat medium and mixing with the first heat medium is disposed in the heat medium flow path. The catalytic reactor, wherein the second heat medium ejection header is disposed on the upstream side in the flow direction of the reaction raw material.
請求項1において、上記熱媒流路における上記第1熱媒の入口部と出口部とは、上記出口部から排出された第1熱媒を上記入口部へと還流させるための還流ラインによって接続されており、該還流ラインと上記第2熱媒噴出ヘッダーとは、上記出口部から排出された第1熱媒の一部を流すための分岐ラインによって接続されており、また、該分岐ラインには、これを流れる第1熱媒の温度を上昇又は低下させて上記第2熱媒を作り出すための熱交換器が配設されており、
かつ、上記還流ラインには、上記出口部から排出された第1熱媒を、上記入口部及び上記分岐ラインへ送り出すための還流ポンプが配設されていることを特徴とする触媒反応器。
In Claim 1, the inlet part and outlet part of the first heating medium in the heating medium channel are connected by a reflux line for refluxing the first heating medium discharged from the outlet part to the inlet part. The reflux line and the second heat medium ejection header are connected by a branch line for flowing a part of the first heat medium discharged from the outlet portion, and the branch line is connected to the branch line. Is provided with a heat exchanger for producing the second heat medium by raising or lowering the temperature of the first heat medium flowing therethrough,
In addition, a catalytic reactor characterized in that the reflux line is provided with a reflux pump for sending the first heat medium discharged from the outlet portion to the inlet portion and the branch line.
請求項1又は2において、上記触媒反応器は、その内部に配設した複数の反応管内に上記反応流路をそれぞれ形成していると共に、上記複数の反応管の外側には上記熱媒流路を形成しており、
上記熱媒流路における上記第1熱媒の入口部を上記反応原料の流れ方向における下流側に形成すると共に、上記熱媒流路内には上記反応原料の流れ方向を横切る邪魔板を上記流れ方向に並べて複数個配設することにより、上記熱媒流路は上記第1熱媒が上記横切る方向に向きを変えつつ上記反応原料の流れ方向とは逆方向に向けて流れる蛇行ルートを形成していることを特徴とする触媒反応器。
3. The catalyst reactor according to claim 1, wherein each of the reaction flow channels is formed in a plurality of reaction tubes disposed therein, and the heat medium flow channel is disposed outside the plurality of reaction tubes. Forming
The inlet of the first heat medium in the heat medium flow path is formed downstream in the flow direction of the reaction raw material, and a baffle plate crossing the flow direction of the reaction raw material is flowed in the heat medium flow path. By arranging a plurality of the heat medium passages in the direction, the heat medium flow path forms a meandering route that flows in a direction opposite to the flow direction of the reaction raw material while changing the direction of the first heat medium in the transverse direction. A catalytic reactor characterized in that
請求項3において、上記第2熱媒噴出ヘッダーは、上記複数の邪魔板よりも上記反応原料の流れ方向における上流側に配設されており、上記複数の邪魔板と共に上記蛇行ルートを形成していることを特徴とする触媒反応器。   In claim 3, the second heat medium ejection header is disposed upstream of the plurality of baffle plates in the flow direction of the reaction raw material, and forms the meandering route together with the plurality of baffle plates. A catalytic reactor characterized by comprising:
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Families Citing this family (19)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5097963B2 (en) * 2006-06-08 2012-12-12 Jx日鉱日石エネルギー株式会社 Reactor
US8134040B2 (en) * 2007-07-05 2012-03-13 Saudi Basic Industries Corporation Reactor panel for catalytic processes
JP2009262137A (en) * 2008-03-31 2009-11-12 Mitsubishi Chemicals Corp Method of manufacturing reaction product using plate type reactor
JP6088120B2 (en) * 2008-12-24 2017-03-01 三菱化学株式会社 Plate type reactor, method for producing the same, and method for producing a reaction product using the reactor
JP5239995B2 (en) * 2008-03-31 2013-07-17 三菱化学株式会社 Plate reactor and reaction product production method
JP5633112B2 (en) * 2008-03-31 2014-12-03 三菱化学株式会社 Method for producing at least one reaction product selected from the group consisting of unsaturated hydrocarbons, unsaturated aliphatic aldehydes and unsaturated fatty acids using a plate reactor
JP2009262136A (en) * 2008-03-31 2009-11-12 Mitsubishi Chemicals Corp Start-up method of plate reactor
JP5532652B2 (en) * 2008-03-31 2014-06-25 三菱化学株式会社 Plate reactor and reaction product production method
JP5239997B2 (en) * 2008-03-31 2013-07-17 三菱化学株式会社 Temperature control method in plate reactor and method for producing reaction product
CN101977678A (en) * 2008-03-31 2011-02-16 三菱化学株式会社 Plate type reactor, manufacturing method therefor, and reaction product manufacturing method using the plate type reactor
JP2009262142A (en) * 2008-03-31 2009-11-12 Mitsubishi Chemicals Corp Plate-type reactor and production method of reaction product
JP2010069344A (en) * 2008-09-16 2010-04-02 Mitsubishi Chemicals Corp Plate-type reactor
JP5239667B2 (en) * 2008-09-16 2013-07-17 三菱化学株式会社 Plate reactor and method for producing reaction product using the same
JP5272657B2 (en) * 2008-10-31 2013-08-28 三菱化学株式会社 Method for producing reaction product using plate reactor
JP5169784B2 (en) * 2008-12-10 2013-03-27 三菱化学株式会社 Plate type reactor and method for producing reaction product using the same
JP2010155188A (en) * 2008-12-26 2010-07-15 Mitsubishi Chemicals Corp Plate-type reactor, method for producing reaction product by using the same and method for packing catalyst
US8034308B2 (en) * 2009-06-09 2011-10-11 Honeywell International, Inc. Multi-stage multi-tube shell-and-tube reactor
JP5617213B2 (en) * 2009-09-30 2014-11-05 三菱化学株式会社 Plate reactor and reaction product production method
RU201548U1 (en) * 2020-06-16 2020-12-21 Дмитрий Валерьевич Хачатуров Plate heat exchanger

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH03502422A (en) * 1988-12-13 1991-06-06 デークゲンドルファー・ヴェルフト・ウント・アイゼンバウ・ゲゼルシャフト・ミット・ベシュレンクター・ハフツング bundle tubular reactor
JP2001139499A (en) * 1999-08-31 2001-05-22 Nippon Shokubai Co Ltd Catalytic vapor-phase oxidation method
DE10134026A1 (en) * 2000-07-12 2002-01-24 Basf Ag Countercurrent reactor, for use in oxidative preparation of (meth)acrylic acid, comprising contact tube bundle and having system for improving flow of circulating heat exchange medium
WO2004007064A1 (en) * 2002-07-10 2004-01-22 Lg Chem, Ltd. Catalytic oxidation reactor with enhanced heat exchanging system

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH03502422A (en) * 1988-12-13 1991-06-06 デークゲンドルファー・ヴェルフト・ウント・アイゼンバウ・ゲゼルシャフト・ミット・ベシュレンクター・ハフツング bundle tubular reactor
JP2001139499A (en) * 1999-08-31 2001-05-22 Nippon Shokubai Co Ltd Catalytic vapor-phase oxidation method
DE10134026A1 (en) * 2000-07-12 2002-01-24 Basf Ag Countercurrent reactor, for use in oxidative preparation of (meth)acrylic acid, comprising contact tube bundle and having system for improving flow of circulating heat exchange medium
WO2004007064A1 (en) * 2002-07-10 2004-01-22 Lg Chem, Ltd. Catalytic oxidation reactor with enhanced heat exchanging system

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