JP5236394B2 - ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物及び薄肉成形品 - Google Patents

Description

本発明は、流動性に優れるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物及び薄肉成形品に関する。更に詳しくは、優れた流動性を有し、スイッチ、コンデンサー、コネクター、集積回路（ＩＣ）、リレー、抵抗器、発光ダイオード（ＬＥＤ）、コイルボビン及びその周辺機器、ハウジング等の電気・電子部品等の射出成形品に適したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物及び薄肉成形品に関する。

ポリブチレンテレフタレート樹脂は、優れた機械的特性、電気的特性、耐熱性、耐候性、耐水性、耐薬品性及び耐溶剤性を有するため、エンジニアリングプラスチックとして、自動車部品、電気・電子部品などの種々の用途に広く利用されている。かかるポリブチレンテレフタレート樹脂は、単独でも種々の成形品に用いられているが、利用分野によっては、その性質、例えば機械的特性、特に剛性（曲げ弾性率）を改善する目的で、タルクを配合することが知られている。

しかしながら、タルクを含む組成物は、剛性向上効果に優れているが、引張伸度の低下が起こるという問題があった。より高分子量のポリブチレンテレフタレート樹脂を使用することで引張伸度の向上が期待できるものの、肉厚の薄い、板状あるいは箱形の成形品、例えばマイクロスイッチケース、小型コイルボビン、薄肉コネクター、ディスクカートリッジシャッター等においては、流動性の低下による成形不良（成形品金型への充填不足）の問題があり、流動性の改良された材料が望まれていた。

特許文献１には、結晶化核剤として特定のタルクを含んでなる組成物が開示されており、かかる組成物が結晶化特性の向上に優れているとされているが、剛性向上効果あるいは組成物の流動性については何ら記載されていない。

ポリブチレンテレフタレート樹脂の流動性を改良する手法としては、例えば、特許文献２には、粘度（数平均分子量）の異なるポリブチレンテレフタレートを所定の割合でブレンドしたポリブチレンテレフタレート樹脂組成物が開示されている。この文献には、前記樹脂組成物は、成形体の耐繰り返し疲労性を改善し、且つ溶融状態において高流動性を有することが記載されている。しかし、この文献の樹脂組成物では、樹脂の伸度等において、高粘度ポリブチレンテレフタレートを単独で使用する場合に比べて劣る。

また、流動性を向上させるため、ポリブチレンテレフタレート樹脂に流動性改良剤を添加することも知られている。例えば、特許文献３には、主としてポリテトラメチレンテレフタレートからなる熱可塑性ポリエステル樹脂に、流動性改良剤として特定の芳香族多塩基酸エステルを混合した樹脂組成物が開示されている。しかし、この文献に記載の樹脂組成物では、流動性改良剤を添加しない場合に比べて、やや機械的強度が低下する傾向がある。

その他、流動性を改良するために、樹脂用流動性改良剤が用いられることも一般的であるが、このような樹脂用流動性改良剤の使用は、染み出しや成形品表面層剥離の懸念がある上、機械的強度の低下は避けることができない。

一方、特許文献４には、主としてグリセリン及びペンタエリスリトールより選ばれた多価アルコールと炭素数12以上の脂肪酸とからなる脂肪酸エステルを含んでなる組成物が開示されている。この文献には、前記樹脂組成物は、成形加工性、特に射出成形時のペレット食い込み性に優れ、且つ優れた成形性を有することが記載されているが、かかる樹脂組成物の流動性については何ら記載されていない。
特開昭５７−１４６５３号公報（特許請求の範囲） 特開平５−１７９１１４号公報（特許請求の範囲、段落［０００５］） 特開昭６１−８５４６７号公報（特許請求の範囲） 特開平４−１２０１６２号公報（特許請求の範囲）

本発明の目的は、機械的強度に優れ、靱性を保持しつつ、且つ流動性（溶融流動性）が向上したポリブチレンテレフタレート樹脂組成物及びその成形品を提供することにある。

本発明者らは上記課題を解決するため鋭意検討を行った結果、ポリブチレンテレフタレート樹脂とタルクと、特定のグリセリン脂肪酸エステルとを組み合わせることにより、上記目的を達成し得るポリブチレンテレフタレート樹脂組成物が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。

即ち本発明は、
(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂100重量部に対して、
(B)タルク0.01〜５重量部、
(C)グリセリン及び／又はその脱水縮合物と炭素数12以上の脂肪酸とからなり、本文記載の方法により測定した水酸基価が200以上のグリセリン脂肪酸エステル0.05〜５重量部
を配合してなるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物及びその成形品である。

本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物は、機械的強度、靱性に優れ、且つ溶融成形時の流動性に優れる。本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物は、その特性からスイッチ、コンデンサー、コネクター、集積回路（ＩＣ）、リレー、抵抗器、発光ダイオード（ＬＥＤ）、コイルボビン及びその周辺機器、ハウジング等の電気・電子部品に好適である。

［ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物］
(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂
(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂とは、テレフタル酸（テレフタル酸またはそのエステル形成誘導体）と、及び炭素数４のアルキレングリコール（1,4 −ブタンジオール）又はそのエステル形成誘導体を少なくとも重合成分とする熱可塑性樹脂である。

このようなベース樹脂としてのポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）としては、ブチレンテレフタレートを主成分として［例えば50重量％以上（例えば55〜100重量％）、好ましくは60重量％以上（例えば65〜100重量％）、更に好ましくは70重量％以上（例えば75〜100重量％）程度］含むホモポリエステル（ポリブチレンテレフタレート）又はコポリエステル（ブチレンテレフタレート系共重合体又はポリブチレンテレフタレートコポリエステル）等が挙げられる。

コポリエステル（ブチレンテレフタレート系共重合体又は変性ＰＢＴ樹脂）における前記共重合可能なモノマー（以下、単に共重合性モノマーと称する場合がある）としては、テレフタル酸を除くジカルボン酸成分、1,4 −ブタンジオールを除くジオール、オキシカルボン酸成分、ラクトン成分等が挙げられる。共重合性モノマーは、１種で又は２種以上組み合わせて使用できる。

ジカルボン酸（又はジカルボン酸成分又はジカルボン酸類）としては、脂肪族ジカルボン酸（例えば、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウンデカンジカルボン酸、ドデカンジカルボン酸、ヘキサデカンジカルボン酸、ダイマー酸などのC_4〜40ジカルボン酸、好ましくはC_４〜14ジカルボン酸）、脂環式ジカルボン酸成分（例えば、ヘキサヒドロフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ハイミック酸などのC_8〜12ジカルボン酸）、テレフタル酸を除く芳香族ジカルボン酸成分（例えば、フタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などのナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェノキシエーテルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルメタンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルケトンジカルボン酸などのC_8〜16ジカルボン酸）、またはこれらの反応性誘導体（例えば、低級アルキルエステル（ジメチルフタル酸、ジメチルイソフタル酸（ＤＭＩ）などのフタル酸又はイソフタル酸のC_1〜4アルキルエステルなど）、酸クロライド、酸無水物などのエステル形成可能な誘導体）などが挙げられる。さらに、必要に応じて、トリメリット酸、ピロメリット酸などの多価カルボン酸又はそのエステル形成誘導体（アルコールエステルなど）などを併用してもよい。このような多官能性化合物を併用すると、分岐状のポリブチレンテレフタレート樹脂を得ることもできる。

ジオール（又はジオール成分又はジオール類）には、例えば1,4 −ブタンジオールを除く脂肪族アルカンジオール［例えば、アルカンジオール（例えば、エチレングリコール、トリメチレングリコール、プロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、ヘキサンジオール（1,6−ヘキサンジオールなど）、オクタンジオール（1,3−オクタンジオール、1,8−オクタンジオールなど）、デカンジオールなどの低級アルカンジオール、好ましくは直鎖状又は分岐鎖状C_2〜12アルカンジオール、さらに好ましくは直鎖状又は分岐鎖状C_2〜10アルカンジオールなど）；（ポリ）オキシアルキレングリコール（例えば、複数のオキシC_2〜4アルキレン単位を有するグリコール、例えば、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ジテトラメチレングリコール、トリエチレングリコール、トリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなど）など］、脂環族ジオール（例えば、1,4 −シクロヘキサンジオール、1,4 −シクロヘキサンジメタノール、水素化ビスフェノールＡなど）、芳香族ジオール［例えば、ハイドロキノン、レゾルシノール、ナフタレンジオールなどのジヒドキシC_6〜14アレーン；ビフェノール（4,4'−ジヒドキシビフェニルなど）；ビスフェノール類；キシリレングリコールなど］、及びこれらの反応性誘導体（例えば、アルキル、アルコキシ又はハロゲン置換体などのエステル形成性誘導体など）などが挙げられる。さらに、必要に応じて、グリセリン、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトールなどのポリオール又はそのエステル形成性誘導体を併用してもよい。このような多官能性化合物を併用すると、分岐状のポリブチレンテレフタレート樹脂を得ることもできる。

前記ビスフェノール類としては、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン（ビスフェノールＦ）、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン（ビスフェノールＡＤ）、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３−メチルブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−４−メチルペンタンなどのビス（ヒドロキシアリール）C_1〜6アルカン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンなどのビス（ヒドロキシアリール）C_4〜10シクロアルカン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシジフェニルケトン、及びこれらのアルキレンオキサイド付加体が例示できる。アルキレンオキサイド付加体としては、ビスフェノール類（例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＦ）のC_2〜3アルキレンオキサイド付加体、例えば、２，２−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］プロパン、ジエトキシ化ビスフェノールＡ（ＥＢＰＡ）、２，２−ビス［４−（２−ヒドロキシプロポキシ）フェニル］プロパン、ジプロポキシ化ビスフェノールＡなどが挙げられる。アルキレンオキサイド（エチレンオキサイド、プロピレンオキサイドなどのC_2〜3アルキレンオキサイド）の付加モル数は、各ヒドロキシ基に対して１〜10モル、好ましくは１〜５モル程度である。

オキシカルボン酸（又はオキシカルボン酸成分又はオキシカルボン酸類）には、例えば、オキシ安息香酸、オキシナフトエ酸、ヒドロキシフェニル酢酸、グリコール酸、オキシカプロン酸などのオキシカルボン酸又はこれらの誘導体などが含まれる。ラクトンには、プロピオラクトン、ブチロラクトン、バレロラクトン、カプロラクトン（例えば、ε−カプロラクトンなど）などのC_3〜12ラクトンなどが含まれる。

これらの共重合性モノマーのうち、好ましくはジオール類［C_2〜6アルキレングリコール（エチレングリコール、トリメチレングリコール、プロピレングリコール、ヘキサンジオールなどの直鎖状又は分岐鎖状アルキレングリコールなど）、繰り返し数が２〜４程度のオキシアルキレン単位を有するポリオキシC_2〜4アルキレングリコール（ジエチレングリコールなど）、ビスフェノール類（ビスフェノール類又はそのアルキレンオキサイド付加体など）］、ジカルボン酸類［C_6〜12脂肪族ジカルボン酸（アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸など）、カルボキシル基がアレーン環の非対称位置に置換した非対称芳香族ジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジメタノールなど］などが挙げられる。

これらの化合物のうち、芳香族化合物、例えば、ビスフェノール類（特にビスフェノールＡ）のアルキレンオキサイド付加体、及び非対称芳香族ジカルボン酸［フタル酸、イソフタル酸及びその反応性誘導体（ジメチルイソフタル酸（ＤＭＩ）などの低級アルキルエステル）など］などが好ましい。

ポリブチレンテレフタレート樹脂としては、ホモポリエステル（ポリブチレンテレフタレート）及び／又は共重合体（ポリブチレンテレフタレートコポリエステル）が好ましく、ポリブチレンテレフタレート樹脂は、共重合性モノマーの割合（変性量）が、通常、45モル％以下（例えば、０〜45モル％程度）、好ましくは35モル％以下（例えば、０〜35モル％程度）、さらに好ましくは30モル％以下（例えば、０〜30モル％程度）のホモ又はコポリエステル（特にホモポリエステル）であってもよい。

なお、共重合体において、共重合性モノマーの割合は、例えば、0.01〜30モル％程度の範囲から選択でき、通常、１〜30モル％、好ましくは３〜25モル％、さらに好ましくは５〜20モル％（例えば、５〜15モル％）程度である。また、ホモポリエステル（ポリブチレンテレフタレート）と共重合体（コポリエステル）とを組み合わせて使用する場合、ホモポリエステルとコポリエステルとの割合は、共重合性モノマーの割合が、全単量体に対して0.1〜30モル％（好ましくは１〜25モル％、さらに好ましくは５〜25モル％）程度となる範囲であり、通常、前者／後者＝99／１〜１／99（重量比）、好ましくは95／５〜５／95（重量比）、さらに好ましくは90／10〜10／90（重量比）程度の範囲から選択できる。

なお、ポリブチレンテレフタレート樹脂の固有粘度（ＩＶ）は、1.0dL/g以下であることが好ましく、さらに好ましくは0.9dL/g以下であってもよい。異なる固有粘度を有するポリブチレンテレフタレート樹脂をブレンドすることによって、例えば固有粘度1.2dL/gと0.8dL/gのポリブチレンテレフタレート樹脂をブレンドすることによって、1.0dL/g以下の固有粘度を実現してもよい。なお、固有粘度（ＩＶ）は、例えば、Ｏ−クロロフェノール中、温度35℃の条件で測定できる。このような範囲の固有粘度を有するポリブチレンテレフタレート樹脂を使用すると、十分な靱性の付与と溶融粘度の低減とを効率よく実現しやすい。固有粘度が大きすぎると、成形時の溶融粘度が高くなり、場合により成形金型内で樹脂の流動不良、充填不良を起こす可能性がある。

なお、ポリブチレンテレフタレート樹脂は、市販品を使用してもよく、テレフタル酸又はその反応性誘導体と１，４−ブタンジオールと必要により共重合可能なモノマーとを、慣用の方法、例えばエステル交換、直接エステル化法等により共重合（重縮合）することにより製造したものを使用してもよい。
(B)タルク
本発明において(B)タルクは必須成分であり、(B)タルクを添加することによりポリブチレンテレフタレート樹脂の剛性を向上できる。(B)タルクの種類等については特に限定はないが、圧縮微粉タルクを用いると、均一分散性が高く、混練作業性を改善でき、好ましい。特に好ましいものは、平均粒径１〜８μｍの圧縮微粉タルクである。

(B)タルクの配合量は、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂100重量部に対して0.01〜５重量部、好ましくは0.1〜４重量部、特に好ましくは0.3〜３重量部である。過小の場合は剛性向上効果が十分でなく、過剰に添加した場合は成形性に劣り、靱性の低下が見られる。
(C)グリセリン脂肪酸エステル
本発明の特色は、ポリブチレンテレフタレート樹脂と特定のグリセリン脂肪酸エステルとを組み合わせる点にある。通常、ポリブチレンテレフタレート樹脂に流動性改良剤等を添加すると、流動性を向上できても、ポリブチレンテレフタレート樹脂そのものが有する機械的強度や靱性等の特性の低下を避けることができない。本発明では特定のグリセリン脂肪酸エステルを使用することにより、前記特性を高いレベルで保持しつつポリブチレンテレフタレート樹脂組成物の流動性を効率よく向上できる。また、タルクと組み合わせることにより、樹脂組成物又はその成形品の剛性を向上でき、このような剛性の向上効果もまた、グリセリン脂肪酸エステルの使用によっても低下することがないため、機械的強度や靱性の保持と、流動性の向上とをバランスよく両立させることができる。

(C)グリセリン脂肪酸エステルは、グリセリン及び／又はその脱水縮合物と炭素数12以上の脂肪酸とからなるエステルである。エステルを構成する炭素数12以上の脂肪酸としては、ラウリン酸、オレイン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、12−ヒドロキシステアリン酸、ベヘニン酸、モンタン酸等が挙げられ、好ましくは炭素数12〜32の脂肪酸、特に好ましくは炭素数12〜22の脂肪酸が使用され、ラウリン酸、ステアリン酸、12−ヒドロキシステアリン酸又はベヘニン酸が特に好ましい。炭素数12未満のものでは耐熱性が低下することがあり好ましくなく、炭素数が32を超えるものは流動性の改良効果が少なく好ましくない。

本発明で用いられる(C)グリセリン脂肪酸エステルは、それ自体公知の方法で製造することができる。本発明で用いられる(C)グリセリン脂肪酸エステルは、後記の方法により測定した水酸基価が200以上になるようにエステル化を調整したものであり、好ましくは250以上の水酸基価を有するものである。水酸基価が200未満では流動性の改良効果が少なく好ましくない。

好ましいエステルを例示すると、グリセリンモノステアレート、グリセリンモノベヘネート、ジグリセリンモノステアレート、トリグリセリンモノステアレート、テトラグリセリンステアリン酸部分エステル、デカグリセリンラウリン酸部分エステル、グリセリンモノ12−ヒドロキシステアレート等が挙げられる。

(C)グリセリン脂肪酸エステルの配合量は、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂100重量部に対して0.05〜５重量部、好ましくは0.5〜３重量部である。(C)グリセリン脂肪酸エステルの配合量が0.05重量部未満では流動性の向上効果が十分に得られない場合があり、５重量部を超えると成形に伴ってガス発生量が多くなり、成形品の外観を損ねたり、金型汚れを生じるおそれがある。
(D)ポリカーボネート樹脂
尚、本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲において、機械的強度を改善する目的で、ポリカーボネート樹脂を含んでいてもよい。

(D)ポリカーボネート樹脂とは、溶剤法、即ち塩化メチレン等の溶剤中で公知の酸受容体、分子量調整剤等の存在下、二価フェノールとホスゲンのようなカーボネート前駆体との反応、又は二価フェノールとジフェニルカーボネートのようなカーボネート前駆体とのエステル交換反応により製造することができる。ここで、好適に使用し得る二価フェノールとしては、ビスフェノール類があり、特に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、即ちビスフェノールＡが好ましい。また、ビスフェノールＡの一部又は全部を他の二価フェノールで置換したものであってもよい。ビスフェノールＡ以外の二価フェノールとしては、例えば、ハイドロキノン、４，４−ジヒドロキシジフェニル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）アルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテルのような化合物、又はビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパンのようなハロゲン化ビスフェノール類を挙げることができる。これら二価フェノールは、二価フェノールのホモポリマー又は２種以上のコポリマーであってもよい。更に、本発明で用いられるポリカーボネート樹脂は、多官能性芳香族化合物を二価フェノール及び／又はカーボネート前駆体と反応させた熱可塑性ランダム分岐ポリカーボネートであってもよい。

本発明において、(D)ポリカーボネート樹脂の割合は、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂100重量部に対して10〜100重量部、好ましくは20〜90重量部、特に好ましくは30〜80重量部である。10重量部未満だと十分な機械的強度が得られない場合があり、また100重量部を超えるとポリブチレンテレフタレート樹脂の特性を損なう場合がある。

また、(D)ポリカーボネート樹脂を含む場合、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂とのエステル交換反応を抑制する目的でリン系安定剤が好適に使用される。リン系安定剤としては、無機リン系安定剤（アルカリ金属又はアルカリ土類金属リン酸塩等）、及び有機リン系安定剤（有機亜リン酸エステル、有機リン酸エステル、有機ホスホン酸エステル、有機亜ホスホン酸エステル等）から選択された少なくとも１種が挙げられる。リン系安定剤は液状又は固体状のいずれであってもよい。

なお、本発明の樹脂組成物には、必要に応じて、本発明の効果を損なわない範囲で他の樹脂（熱可塑性樹脂等）、種々の添加剤を含んでいてもよい。他の樹脂としては、ポリブチレンテレフタレート樹脂以外のポリエステル樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリアセタール、ポリアリーレンオキシド、ポリアリーレンサルファイド、フッ素樹脂等が例示される。また、アクリロニトリル−スチレン樹脂、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂、エチレン−エチルアクリレート樹脂等の共重合体も例示される。これら他の樹脂は単独で又は２種以上組み合わせてもよい。

また、添加剤としては、有機充填剤（例えば、高融点の芳香族ポリエステル繊維、液晶性ポリエステル繊維、芳香族ポリアミド繊維、フッ素樹脂繊維、ポリイミド繊維等）、上記リン系安定剤以外の安定剤（酸化防止剤、紫外線吸収剤、熱安定剤等）、帯電防止剤、難燃剤、難燃助剤、熱可塑性エラストマー、着色剤（染料や顔料等）、潤滑剤、可塑剤、滑剤、離型剤、結晶核剤等が例示される。また、本発明の樹脂組成物においては、燃焼時の滴下防止剤（ドリッピング防止剤）としてポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系化合物を使用してもよい。これらの添加剤は単独で又は２種以上組み合わせて使用される。

本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物は、粉粒体混合物や溶融混合物（ペレット等）であってもよい。特に、本発明の樹脂組成物は、溶融流動性に優れているため、各成分［(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、(B)タルク、(C)グリセリン脂肪酸エステルおよび必要により配合される(D)ポリカーボネート樹脂またはその他の成分］を溶融混合物（溶融混練物）として効率よく得ることができる。また、本発明の樹脂組成物は、混合物（例えば、粉粒体又は溶融混合物）の形態でそのまま成形体の製造に供してもよい。

そして、このような本発明の樹脂組成物の流動性は、一定のピストンフロー剪断速度下の条件のもとでの溶融粘度を指標として反映させることができる。例えば、本発明の樹脂組成物の溶融粘度は、温度260℃での剪断速度1000sec^-1において、160Pa・s以下、好ましくは150Pa・s以下、さらに好ましくは140Pa・s以下（例えば、50〜140Pa・s程度）とすることもできる。測定結果は、上記のようにPa・s単位で得られるが、数値の低いほうが溶融時の流動性に優れ、成形時の流動性に優れるとされる。

なお、一般には、流動性の指標として、ASTM D-1238で235℃、荷重2160gの条件で測定するメルトインデックスが用いられるが、メルトインデックスの測定は一定荷重下での測定となり、樹脂によりピストンの剪断速度は異なってくる。これに対し、一定のピストンフローの下での溶融粘度測定指標のほうが、実際の射出成形が一定のピストンフローで行われることを考慮すると、実際の流動特性により近い指標であると考えられるため、本発明ではこのような一定剪断速度条件における溶融粘度を流動性の指標とする。
［成形体］
本発明の樹脂組成物は、前記のように溶融流動性に優れているため、成形加工性が良好であり、機械的強度や耐熱性の高い成形体又は成形品を製造するのに有用である。

特に、厚みの薄い部位が存在する成形品を製造するのに好適である。例えば、通常のポリブチレンテレフタレート樹脂の射出成形時の製造条件であるシリンダー温度260℃、金型温度65℃における射出成形において、0.5mm以下の厚みの部位を有する射出成形品の成形が可能となる。

0.5mm厚みでの流動長が40mm以上であることが求められる場合があり、本発明の樹脂組成物であれば40mm以上の流動長も可能となる。

成形品の一部に0.5mm以下の厚みの部位を有する薄肉成形品としては、コネクター、スイッチ、コンデンサー、集積回路（ＩＣ）、リレー、抵抗器、発光ダイオード（ＬＥＤ）、コイルボビン及びそれらの周辺機器又はハウジングが例示される。

成形体（又は成形品）は、各成分［(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、(B)タルク、(C)グリセリン脂肪酸エステルおよび必要により配合される(D)ポリカーボネート樹脂またはその他の成分］で構成された前記樹脂組成物を慣用の方法で成形することにより製造できる。例えば、本発明の成形体は、ｉ）各成分を混合した後、押出機（一軸又は二軸押出機）により混練押出してペレットを調製し、しかる後成形する方法、ii）一旦組成の異なるペレット（マスターバッチ）を調製し、そのペレットを所定量混合（希釈）して成形に供し、成形後に目的組成の成形品を得る方法、iii)成形機に各成分の１又は２以上を直接仕込む方法等、何れも使用できる。また、樹脂成分の一部を細かい粉体としてこれ以外の成分と混合し添加することは、これらの成分の均一配合を行う上で好ましい方法である。また、上述した充填剤等は、任意の時期に添加し、所望の組成物を得ることも可能である。

成形体は、射出成形以外にも、前記ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を溶融混練し、押出成形、圧縮成形、ブロー成形、真空成形、回転成形、ガスインジェクションモールディング等の慣用の成形方法により容易に成形でき、効率良く成形品を得ることができる。特に射出成形が好ましい。

以下実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
実施例１〜１０、比較例１〜６
各樹脂組成物を表１、２に示す混合比率でドライブレンドし、30mmφのスクリューを有する２軸押出機（（株）日本製鋼製）を用いて、250℃で溶融混練したのちペレット化し、試験片を作成し、各評価を行った。結果を表１、２に示す。

また、使用した成分の詳細、物性評価の測定法は以下の通りである。
・(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂
(A-1)ポリブチレンテレフタレート（固有粘度IV＝0.69dL/g、ウィンテックポリマー（株）製）
(A-2) ポリブチレンテレフタレート（固有粘度IV＝0.875dL/g、ウィンテックポリマー（株）製）
(A-3) ポリエステルエラストマー（帝人化成（株）製「ヌーベランP4110AN」）
・(B)タルク
タルク（林化成（株）製「ミクロンホワイト5000A」、平均粒径５μｍ）
・(C)グリセリン脂肪酸エステル
(C-1)グリセリンモノステアレート（水酸基価330、花王（株）製「エレクトロストリッパーTS-5」）
(C-2)グリセリンモノベヘネート（水酸基価300、理研ビタミン（株）製「リケマールB-100」）
(C-3)トリグリセリンステアリン酸部分エステル（水酸基価280、理研ビタミン（株）製「リケマールAF-70」）
(C-4)デカグリセリンラウリン酸部分エステル（水酸基価600、理研ビタミン（株）製「ポエムL-021」）
(C-5)グリセリンモノ12−ヒドロキシステアレート（水酸基価420、理研ビタミン（株）製「リケマールHC-100」）
(C-6)グリセリントリステアレート（水酸基価87、理研ビタミン（株）製「ポエムS-95」）
(D)ポリカーボネート樹脂
ポリカーボネート樹脂（帝人化成（株）製「パンライトCM-1000」）
・その他の成分
酸化防止剤IRGANOX1010（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製）を全ての実施例・比較例に0.1重量部添加している。

リン系安定剤アデカスタブPEP-30（ADEKA製）を(D)ポリカーボネート樹脂を添加している実施例９、比較例６に0.1重量部添加している。
＜水酸基価＞
油化学協会法2,4,9,2-71水酸基価（ピリジン・無水酢酸法）により測定した。
＜溶融粘度＞
得られたペレットを140℃で３時間乾燥後、キャピログラフ1B（東洋精機製作所社製）を用いて、炉体温度260℃、キャピラリーφ１mm×20mmLにて、剪断速度1000sec^-1にて測定した。数値の低いほうが溶融時の流動性に優れ、成形時の流動性に優れる。
＜引張強さ、伸び＞
得られたペレットを140℃で３時間乾燥後、成形温度260℃、金型温度80℃で、射出成形によりＡＳＴＭ４号タイプの引張試験片を作製した。得られた試験片についてＡＳＴＭ Ｄ６３８に定められている評価基準に従い評価した。
＜曲げ強さ、曲げ弾性率＞
得られたペレットを140℃で３時間乾燥後、成形温度260℃、金型温度80℃で、射出成形し、曲げ試験片を作製し、ＩＳＯ１７８に定められている評価基準に従い評価した。
＜薄肉流動性＞
得られたペレットを140℃で３時間乾燥後、厚み0.5mm、幅５mmのバーフロー成形品を成形し、その流動長により判断した。射出条件は、シリンダー温度260℃、金型温度65℃、射出速度70mm／ｓで、保圧力２水準（50Mpa、100MPa）にて評価した。

Claims (6)

1. (A)ポリブチレンテレフタレート樹脂100重量部に対して、
   (B)タルク0.01〜１重量部、
   (C)グリセリン及び／又はその脱水縮合物と炭素数12〜22の脂肪酸とからなり、ピリジン・無水酢酸法により測定した水酸基価が200以上のグリセリン脂肪酸エステル0.05〜５重量部を配合してなるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる薄肉成形品であって、
   成形品の一部に0.5mm以下の厚みの部位を有している、スイッチ、コンデンサー、コネクター、集積回路（ＩＣ）、リレー、抵抗器、発光ダイオード（ＬＥＤ）、コイルボビン及びそれらの周辺機器又はハウジングである薄肉成形品。
2. 更に、(D)ポリカーボネート樹脂10〜100重量部を配合してなる請求項１記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる薄肉成形品。
3. (B)タルクが平均粒径１〜８μｍのものである請求項１又は２記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる薄肉成形品。
4. (C)グリセリン脂肪酸エステルを構成する脂肪酸がラウリン酸、ステアリン酸又はベヘニン酸である請求項１〜３の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる薄肉成形品。
5. 温度260℃での剪断速度1000sec^-1における溶融粘度の測定値が140Pa・s以下である請求項１〜４の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる薄肉成形品。
6. シリンダー温度260℃、金型温度65℃における射出成形において0.5mm厚みでの流動長が40mm以上である請求項１〜５の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる薄肉成形品。